JP2018181539A - リチウムイオン二次電池用負極 - Google Patents
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Abstract
Description
図1は、本開示の実施形態に係るリチウムイオン二次電池用負極の構成を示す断面概念図である。負極20は、集電箔22および負極合材層21を含む。
集電箔22は、たとえば銅(Cu)箔等であってもよい。Cu箔は、純Cu箔であってもよいし、Cu合金箔であってもよい。集電箔22は、たとえば5〜30μmの厚さを有してもよい。
負極合材層21は、集電箔22上に配置されている。負極合材層21は、少なくとも2層構造を含む。すなわち負極合材層21は、第1負極合材層23および第2負極合材層24を含む。第1負極合材層23および第2負極合材層24は、この順番で集電箔22上に積層されている。すなわち第1負極合材層23は集電箔22上に配置され、第2負極合材層24は第1負極合材層23上に配置されている。負極合材層21は、たとえば10〜150μmの厚さを有してもよい。
第1負極合材層23は、負極活物質である黒鉛25および酸化珪素26と、結着材であるPAA27とを含む。すなわち、第1負極合材層23は、黒鉛25、酸化珪素26およびPAA27を含む。酸化珪素26は、黒鉛25よりも大きな充放電容量を有し、PAA27は強い結着力を有する。
黒鉛25は、負極活物質として機能する。黒鉛25は、たとえば1〜30μmの平均粒径を有してもよい。本明細書の「平均粒径」は、レーザ回折散乱法によって測定される体積基準の粒度分布において微粒側から累積50%の粒径を示す。なお、黒鉛25は、天然黒鉛であってもよいし、人造黒鉛であってもよい。黒鉛25の形状は特に限定されず、球形状であってもよいし、鱗片状であってもよいし、鱗状であってもよいし、フレーク状であってもよいし、その他の形状であってもよい。黒鉛25の含有量は、負極合材層21全体に含まれる黒鉛25および酸化珪素26の合計100重量部に対して、たとえば90重量部以上99重量部以下としてもよい。
酸化珪素26は、負極活物質として機能し、黒鉛25よりも大きな充放電容量を有する。したがって、第1負極合材層23が負極活物質として酸化珪素26を含むことにより、電池の充放電容量の増加が期待される。酸化珪素26は、珪素(Si)および酸素(O)を含む。酸化珪素26は、従来公知のあらゆる原子比を有することができる。酸化珪素26は、たとえば組成式SiOx(ただし式中xは0.5≦x≦1.5を満たす)により表されるものであってもよい。酸化珪素26は、たとえば0.1〜30μmの平均粒径を有してもよい。
PAA27は、強い結着力を有している。ここで、前述の酸化珪素26は、充放電時の膨張率および収縮率が大きいという性質を有している。本実施形態では、酸化珪素26が膨張した際においても、PAA27と酸化珪素26とが結着した状態が保たれると考えられる。第1負極合材層23がPAA27を含むことにより、負極合材層21において、酸化珪素26が孤立することを抑制することができると考えられる。なお、PAA27の重量平均分子量は、たとえば5000以上100万以下であってもよい。
第1負極合材層23は、黒鉛25、酸化珪素26およびPAA27に加えて、導電材や結着材を含んでもよい。導電材は特に限定されるべきではない。導電材は、たとえばアセチレンブラック(AB)、鱗片状黒鉛、サーマルブラック、ファーネスブラック、気相成長炭素繊維(VGCF)、グラフェンフレーク等であってもよい。導電材の含有量は、負極合材層21全体に含まれる黒鉛25および酸化珪素26の合計100重量部に対して、たとえば3重量部以上7重量部以下であってもよい。結着材も特に限定されるべきではない。結着材は、たとえばCMC、スチレンブタジエンゴム(SBR)等であってもよい。結着材の含有量は、負極合材層21全体に含まれる黒鉛25および酸化珪素26の合計100重量部に対して、たとえば0.3重量部以上1重量部以下であってもよい。上記導電材および結着材は、それぞれ、1種単独で使用されてもよいし、2種以上が組み合わされて使用されてもよい。
第2負極合材層24は、負極活物質である黒鉛25を含むが、負極活物質である酸化珪素26および、結着材であるPAA27を含まない。すなわち、第2負極合材層24は、黒鉛25を含み、かつ酸化珪素26およびPAA27を含まない。黒鉛25は、たとえば1〜30μmの平均粒径を有してもよい。なお、黒鉛25は、天然黒鉛であってもよいし、人造黒鉛であってもよい。黒鉛25の形状は特に限定されず、球形状であってもよいし、鱗片状であってもよいし、鱗状であってもよいし、その他の形状であってもよい。また、第2負極合材層24に含まれる黒鉛25は、第1負極合材層23に含まれる黒鉛25と同じであってもよいし、異なっていてもよい。
正極は、正極集電体と、正極集電体の主面上に形成された正極合材層とを含む。正極集電体は、たとえばアルミニウム(Al)箔等であってもよい。Al箔は、純Al箔であってもよいし、Al合金箔であってもよい。正極集電体は、たとえば10〜30μmの厚さを有してもよい。
正極合材層は、正極活物質、導電材およびバインダを含む。正極合材層は、たとえば80〜98重量%の正極活物質、1〜15重量%以下の導電材および1〜5重量%以下のバインダを含んでもよい。正極合材層は、たとえば100〜200μmの厚さを有してもよい。
正極活物質、導電材およびバインダは特に限定されるべきではない。正極活物質は、たとえばLiCoO2、LiNiO2、LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2(NCM)、LiMnO2、LiMn2O4、LiFePO4等であってもよい。導電材は、たとえばアセチレンブラック(AB)、ファーネスブラック、気相成長炭素繊維(VGCF)、黒鉛等であってもよい。バインダは、たとえばPVdF、PTFE等であってもよい。
セパレータは、電気絶縁性の多孔質膜である。セパレータは、正極と負極とを電気的に隔離する。セパレータは、たとえば5〜30μmの厚さを有してもよい。セパレータは、たとえば多孔質ポリエチレン(PE)膜、多孔質ポリプロピレン(PP)膜等により構成され得る。セパレータは、多層構造を含んでもよい。たとえばセパレータは、多孔質PP膜、多孔質PE膜、および多孔質PP膜がこの順序で積層されることにより構成されていてもよい。セパレータは、その表面に耐熱層を含んでいてもよい。耐熱層は、耐熱材料を含む。耐熱材料としては、たとえばアルミナ等の金属酸化物粒子、ポリイミド等の高融点樹脂等が挙げられる。
電解液は、リチウム塩および溶媒を含む。溶媒は非プロトン性である。溶媒は、たとえば環状カーボネートと鎖状カーボネートとの混合物でよい。環状カーボネートと鎖状カーボネートとの混合比は、体積比で、たとえば環状カーボネート:鎖状カーボネート=1:9〜5:5でよい。環状カーボネートとしては、たとえばエチレンカーボネート(EC)、プロピレンカーボネート(PC)、ブチレンカーボネート(BC)等であってもよい。鎖状カーボネートは、たとえばジメチルカーボネート(DMC)、エチルメチルカーボネート(EMC)、ジエチルカーボネート(DEC)等であってもよい。電解液は、たとえば0.5〜2.0mоl/Lのリチウム塩を含む。リチウム塩は、たとえばLiPF6、LiBF4、Li[N(FSO2)2]、Li[N(CF3SO2)2]等であってもよい。
電池ケースは、たとえば角形(扁平直方体)であってもよいし、円筒形であってもよいし、袋状であってもよい。たとえばアルミニウム(Al)、Al合金等の金属が電池ケースを構成する。ただし、電池ケースが所定の密閉性を有する限り、たとえば金属および樹脂の複合材が電池ケースを構成してもよい。金属および樹脂の複合材としては、たとえばアルミラミネートフィルム等が挙げられる。電池ケースは、外部端子、注液孔、ガス排出弁、電流遮断機構(CID)等を備えていてもよい。
リチウムイオン二次電池は、正極と、負極と、正極と負極との間に配置されたセパレータとを有する電極体を備え、この電極体が電解液とともに電池ケースに配置されて構成されている。電極体は、セパレータを挟んで正極と負極とが巻回または積層されて構成されている。
1.負極の製造
以下の材料が準備された。
負極活物質:黒鉛、酸化珪素
結着材:PAA、CMC、SBR
導電材:鱗片状黒鉛
溶媒:水
集電箔:Cu箔(厚さ=10μm)
負極合材層の長さ:5835mm
負極の厚さ:144μm
以下の材料が準備された
正極活物質:LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2(NCM)
導電材:AB
結着材:PVdF
溶媒:N−メチル−2−ピロリドン
集電箔:アルミニウム(Al)箔(厚さ=15μm)
正極合材層の長さ:5681mm
正極の厚さ:142μm
20μmの厚さを有するセパレータが準備された。セパレータは、ポリプロピレン多孔質膜、ポリエチレン多孔質膜、およびポリプロピレン多孔質膜がこの順序で積層されることにより構成されるものである。
溶媒:[EC:DMC:EMC=3:4:3(体積比)]
ECはエチレンカーボネートを示し、DMCはジメチルカーボネートを示し、EMCはエチルメチルカーボネートを示す。
下記表1に示すように、第1負極合材層に含まれるPAAの含有量を変更したことを除いては、実施例1と同じ製造方法により負極が製造され、電池が製造された。
プラネタリミキサにより、黒鉛95重量部、酸化珪素5重量部、CMC1.50重量部、SBR1重量部および水が混合された。これによりペーストが調製された。ダイコータにより、当該ペーストが集電箔の表面に塗布され、乾燥された。これにより、単層の負極合材層が形成された。これを除いては、実施例1と同じ製造方法により、負極が製造され、電池が製造された。
プラネタリミキサにより、黒鉛95重量部、酸化珪素5重量部、CMC1.50重量部、SBR0.7重量部、PAA10.5重量部および水が混合された。これによりペーストが調製された。ダイコータにより、当該ペーストが集電箔の表面に塗布され、乾燥された。これにより、単層の負極合材層が形成された。これを除いては、実施例1と同じ製造方法により、負極が製造され、電池が製造された。
プラネタリミキサにより、黒鉛95重量部、酸化珪素5重量部、CMC1.50重量部、SBR0.7重量部、PAA10.5重量部、鱗片状黒鉛5重量部および水が混合された。これによりペーストが調製された。ダイコータにより、当該ペーストが集電箔の表面に塗布され、乾燥された。これにより、単層の負極合材層が形成された。これを除いては、実施例1と同じ製造方法により、負極が製造され、電池が製造された。
プラネタリミキサにより、黒鉛95重量部、酸化珪素5重量部、CMC1重量部、PAA5重量部および水が混合された。これによりペーストが調製された。ダイコータにより、当該ペーストが集電箔の表面に塗布され、乾燥された。これにより、単層の負極合材層が形成された。これを除いては、実施例1と同じ製造方法により、負極が製造され、電池が製造された。
以下の定電流充電および定電流放電の一巡が1サイクルとされ、500サイクルが実施された。
定電流放電:電流=2C、終止電圧=2.5V
なお、1Cの電流とは、電池の充電状態が100%に調整された電池を放電して、ちょうど1時間で放電終了となる一定の電流である。
初期状態の各実施例および比較例に係る電池に対して、IV抵抗測定試験を行った。初期状態の各実施例および比較例に係る電池を温度25℃の環境下で充電を行い、SOC50%の充電状態に調整した。その後、25℃において5Cの電流で10秒間のパルス放電を行い、放電開始から10秒後の電圧降下量からIV抵抗値(mΩ)が算出された。結果は下記表1に示されている。下記表1中、「初期IV抵抗」の欄に示される値は、各例のIV抵抗値が比較例1のIV抵抗値で除された値である。値が小さい程、抵抗が小さいことを示している。
上記表1に示されるように、実施例1〜4は比較例1〜4と比較して、サイクル耐久性の低下が抑制されている。実施例1〜4においては酸化珪素とPAAとが第1負極合材層に局在しているため、酸化珪素とPAAとが局在していない比較例1〜4と比べて、負極合材層内で多くの酸化珪素とPAAとが結着したものと考えられる。したがって、サイクル耐久性の低下が抑制された、負極に酸化珪素を含む電池が提供されることが期待される。
Claims (1)
- 集電箔と、
負極合材層とを備え、
前記負極合材層は、第1負極合材層および第2負極合材層を含み、
前記第1負極合材層は、前記集電箔上に配置され、
前記第2負極合材層は、前記第1負極合材層上に配置され、
前記第1負極合材層は、黒鉛、酸化珪素およびポリアクリル酸を含み、
前記第2負極合材層は、黒鉛を含み、かつ酸化珪素およびポリアクリル酸を含まない、
リチウムイオン二次電池用負極。
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