JP2018170142A - リチウムイオン二次電池 - Google Patents
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Abstract
Description
すなわち、上記課題を解決するため、以下の手段を提供する。
図1は、本実施形態にかかるリチウムイオン二次電池の断面模式図である。図1に示すリチウムイオン二次電池100は、複数の積層体40と、複数の積層体40を区切る正極集電体22及び負極集電体32と、積層体40を密閉した状態で収容するケース50と、積層体40に接続された一対のリード60、62とを備えている。また図示されていないが、積層体40とともに電解液が、ケース50内に収容されている。
集電体は、正極活物質層24に接続されるものを正極集電体22、負極活物質層34に接続されるものを負極集電体32、と便宜上名付けているだけであり、いずれも差はない。いずれも導電性の板材であればよく、例えば、アルミニウム、銅、ニッケル箔の金属薄板を用いることができる。
複数の積層体40は、正極活物質層24の密度の異なる第1積層体40Aと第2積層体40Bとを有する。複数の積層体40は、正極活物質層24、セパレータ10、負極活物質層34の積層順を反転させながら、正極集電体22又は負極集電体32を介して積層される。そのため、正極集電体22に接続される層は正極活物質層24となり、負極集電体32に接続される層は負極活物質層34となる。
正極活物質層24は、正極活物質と、導電助剤と、必要に応じてバインダーとを含む。そのため、これらの充填度によって第1正極活物質層24A及び第2正極活物質層24Bの密度が決まる。
正極活物質層24に用いる正極活物質は、リチウムイオンの吸蔵及び放出、リチウムイオンの脱離及び挿入(インターカレーション)、又は、リチウムイオンとリチウムイオンのカウンターアニオン(例えば、PF6−)とのドープ及び脱ドープを可逆的に進行させることが可能な電極活物質を用いることができる。
導電助剤は、例えば、カーボンブラック類等のカーボン粉末、カーボンナノチューブ、炭素材料、銅、ニッケル、ステンレス、鉄等の金属微粉、炭素材料及び金属微粉の混合物、ITO等の導電性酸化物が挙げられる。これらの中でも、カーボンブラック等の炭素材料が好ましい。正極活物質のみで十分な導電性を確保できる場合は、リチウムイオン二次電池100は導電助剤を含んでいなくてもよい。
バインダーは、活物質同士を結合すると共に、活物質と正極集電体22とを結合する。バインダーは、上述の結合が可能なものであればよく、例えば、ポリフッ化ビニリデン(PVDF)、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)、テトラフルオロエチレン−ヘキサフルオロプロピレン共重合体(FEP)、テトラフルオロエチレン−パーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体(PFA)、エチレン−テトラフルオロエチレン共重合体(ETFE)、ポリクロロトリフルオロエチレン(PCTFE)、エチレン−クロロトリフルオロエチレン共重合体(ECTFE)、ポリフッ化ビニル(PVF)等のフッ素樹脂が挙げられる。
負極は、負極活物質層を有する。負極活物質層は、負極活物質を有し、必要に応じて負極バインダーと導電助剤とをさらに有する。
負極活物質はリチウムイオンを吸蔵・放出可能な化合物であればよく、公知のリチウム二次電池用の負極活物質を使用できる。負極活物質としては、例えば、金属リチウム、リチウムイオンを吸蔵・放出可能な黒鉛(天然黒鉛、人造黒鉛)、カーボンナノチューブ、難黒鉛化炭素、易黒鉛化炭素、低温度焼成炭素等の炭素材料、アルミニウム、シリコン、スズ等のリチウムと化合することのできる金属、SiOx(0<x<2)、二酸化スズ等の酸化物を主体とする非晶質の化合物、チタン酸リチウム(Li4Ti5O12)等を含む粒子が挙げられる。
導電助剤としては、例えば、カーボンブラック類等のカーボン粉末、カーボンナノチューブ、炭素材料、銅、ニッケル、ステンレス、鉄等の金属微粉、炭素材料及び金属微粉の混合物、ITO等の導電性酸化物が挙げられる。
負極に用いるバインダーは正極と同様のものを使用できる。またこの他に、バインダーとして、例えば、セルロース、スチレン・ブタジエンゴム、エチレン・プロピレンゴム、ポリイミド樹脂、ポリアミドイミド樹脂、アクリル樹脂等を用いてもよい。
セパレータ10は、電気絶縁性の多孔質構造から形成されていればよく、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン又はポリオレフィンからなるフィルムの単層体、積層体や上記樹脂の混合物の延伸膜、或いはセルロース、ポリエステル及びポリプロピレンからなる群より選択される少なくとも1種の構成材料からなる繊維不織布が挙げられる。
電解液には、リチウム塩を含む電解質溶液(電解質水溶液、有機溶媒を使用する電解質溶液)を使用することができる。ただし、電解質水溶液は電気化学的に分解電圧が低いため、充電時の耐用電圧が低く制限される。そのため、有機溶媒を使用する電解質溶液(非水電解質溶液)であることが好ましい。
ケース50は、その内部に積層体40及び電解液を密封するものである。ケース50は、電解液の外部への漏出や、外部からのリチウムイオン二次電池100内部への水分等の侵入等を抑止できる物であれば特に限定されない。
リード60、62は、アルミ等の導電材料から形成されている。そして、公知の方法により、リード60、62を正極集電体22、負極集電体32にそれぞれ溶接し、正極20の正極活物質層24と負極30の負極活物質層34との間にセパレータ10を挟んだ状態で、電解液と共にケース50内に挿入し、ケース50の入り口をシールする。
次いで、リチウムイオン二次電池100を製造する方法について具体的に説明する。
まず第1正極活物質層を有する正極を作製した。正極活物質として、平均粒径10μmのLiNi0.83Co0.12Al0.05O2を準備した。この正極活物質90質量部と、アセチレンブラック4質量部と、ポリフッ化ビニリデン(PVDF)4質量部と、をそれぞれ秤量し、N−メチル−2−ピロリドン(NMP)中に分散させ、スラリーを調製した。この際、ミキサー回転数は3000rpmとし、1分間×3回行った。
第1正極活物質層を有する正極の作製条件と、第2正極活物質層を有する正極の作製条件とをそれぞれ変更した。第1正極活物質層を作製する過程において、構成比率を正極活物質90質量部、アセチレンブラック4.1質量部、ポリフッ化ビニリデン(PVDF)3.9質量部とし、圧延時の線圧を3100kgf/cmとした。また第2正極活物質層を作製する過程において、圧延時の線圧を5100kgf/cmとした。その他の条件は、実施例1と同じにした。
第1正極活物質層を有する正極の作製条件と、第2正極活物質層を有する正極の作製条件とをそれぞれ変更した。第1正極活物質層を有する正極を作製する過程において、構成比率を正極活物質90質量部、アセチレンブラック4.2質量部、ポリフッ化ビニリデン(PVDF)3.8質量部とし、圧延時の線圧を3500kgf/cmとした。また第2正極活物質層を有する正極を作製する過程においてスラリー作製時のミキサー処理時間を10分間×5回とし、圧延時の線圧を5200kgf/cmとした。その他の条件は、実施例1と同じにした。
第1正極活物質層を有する正極の作製条件と、第2正極活物質層を有する正極の作製条件とをそれぞれ変更した。第1正極活物質層を有する正極を作製する過程において、構成比率を正極活物質96質量部、アセチレンブラック1.7質量部、ポリフッ化ビニリデン(PVDF)2.3質量部とし、圧延時の線圧を3600kgf/cmとした。また第2正極活物質層を有する正極を作製する過程において、スラリー作製時のミキサー処理時間を10分間×5回とし、圧延時の線圧を5200kgf/cmとした。その他の条件は、実施例1と同じにした。
第1正極活物質層を有する正極の作製条件と、第2正極活物質層を有する正極の作製条件とをそれぞれ変更した。第1正極活物質層を有する正極を作製する過程において、構成比率を正極活物質96質量部、アセチレンブラック1.8質量部、ポリフッ化ビニリデン(PVDF)2.2質量部とし、圧延時の線圧を3700kgf/cmとした。また第2正極活物質層を有する正極を作製する過程において、スラリー作製時のミキサー処理時間を1分間×3回とし、圧延時の線圧を5300kgf/cmとした。その他の条件は、実施例1と同じにした。
第1正極活物質層を有する正極の作製条件と、第2正極活物質層を有する正極の作製条件とをそれぞれ変更した。第1正極活物質層を有する正極を作製する過程において、構成比率を正極活物質96質量部、アセチレンブラック1.9質量部、ポリフッ化ビニリデン(PVDF)2.1質量部とし、圧延時の線圧を3700kgf/cmとした。また第2正極活物質層を有する正極を作製する過程において、スラリー作製時のミキサー処理時間を1分間×3回とし、圧延時の線圧を5400kgf/cmとした。その他の条件は、実施例1と同じにした。
第1正極活物質層を有する正極の作製条件と、第2正極活物質層を有する正極の作製条件とをそれぞれ変更した。第1正極活物質層を有する正極を作製する過程において、構成比率を正極活物質97質量部、アセチレンブラック2質量部、ポリフッ化ビニリデン(PVDF)1質量部とし、スラリー作製時のミキサー処理時間を1分間×4回とした。また第2正極活物質層を有する正極を作製する過程において、スラリー作製時のミキサー処理時間を1分間×3回とした。その他の条件は、実施例1と同じにした。
第1正極活物質層を有する正極の作製条件と、第2正極活物質層を有する正極の作製条件とをそれぞれ変更した。第1正極活物質層を有する正極を作製する過程において、構成比率を正極活物質97質量部、アセチレンブラック2質量部、ポリフッ化ビニリデン(PVDF)1質量部とし、スラリー作製時のミキサー処理時間を1分間×4回とした。また第2正極活物質層を有する正極を作製する過程において、スラリー作製時のミキサー処理時間を1分間×3回とした。その他の条件は、実施例1と同じにした。
第1正極活物質層を有する正極の作製条件と、第2正極活物質層を有する正極の作製条件とをそれぞれ変更した。第1正極活物質層を有する正極を作製する過程において、構成比率を正極活物質97質量部、アセチレンブラック2質量部、ポリフッ化ビニリデン(PVDF)1質量部とし、スラリー作製時のミキサー処理時間を1分間×5回とし、圧延時の線圧を3200kgf/cmとした。また第2正極活物質層を有する正極を作製する過程において、スラリー作製時のミキサー処理時間を1分間×4回とし、圧延時の線圧を5100kgf/cmとした。その他の条件は、実施例1と同じにした。
第1正極活物質層を有する正極の作製条件と、第2正極活物質層を有する正極の作製条件とをそれぞれ変更した。第1正極活物質層を有する正極を作製する過程において、構成比率を正極活物質97質量部、アセチレンブラック2質量部、ポリフッ化ビニリデン(PVDF)1質量部とし、スラリー作製時のミキサー処理時間を1分間×6回とし、圧延時の線圧を3200kgf/cmとした。また第2正極活物質層を有する正極を作製する過程において、圧延時の線圧を5100kgf/cmとした。その他の条件は、実施例1と同じにした。
第1正極活物質層を有する正極の作製条件と、第2正極活物質層を有する正極の作製条件とをそれぞれ変更した。第1正極活物質層を有する正極を作製する過程において、構成比率を正極活物質97質量部、アセチレンブラック2質量部、ポリフッ化ビニリデン(PVDF)1質量部とし、スラリー作製時のミキサー処理時間を1分間×7回とし、圧延時の線圧を3500kgf/cmとした。また第2正極活物質層を有する正極を作製する過程において、スラリー作製時のミキサー処理時間を1分間×2回とし、圧延時の線圧を5200kgf/cmとした。その他の条件は、実施例1と同じにした。
第1正極活物質層を有する正極の作製条件と、第2正極活物質層を有する正極の作製条件とをそれぞれ変更した。第1正極活物質層を有する正極を作製する過程において、構成比率を正極活物質97質量部、アセチレンブラック2質量部、ポリフッ化ビニリデン(PVDF)1質量部とし、スラリー作製時のミキサー処理時間を1分間×8回とし、圧延時の線圧を3500kgf/cmとした。また第2正極活物質層を有する正極を作製する過程において、スラリー作製時のミキサー処理時間を1分間×3回とし、圧延時の線圧を5200kgf/cmとした。その他の条件は、実施例1と同じにした。
第1正極活物質層を有する正極の作製条件と、第2正極活物質層を有する正極の作製条件とをそれぞれ変更し、積層体の配置を変更した。第1正極活物質層を有する正極を作製する過程において、構成比率を正極活物質97質量部、アセチレンブラック2質量部、ポリフッ化ビニリデン(PVDF)1質量部とし、スラリー作製時のミキサー処理時間を回転数2500rpmで1分間×1回とし、圧延時の線圧を3600kgf/cmとした。また第2正極活物質層を有する正極を作製する過程において、スラリー作製時のミキサー処理時間を1分間×3回とし、圧延時の線圧を5300kgf/cmとした。その他の条件は、実施例1と同じにした。
第1正極活物質層を有する正極の作製条件と、第2正極活物質層を有する正極の作製条件とをそれぞれ変更し、積層体の配置を変更した。第1正極活物質層を有する正極を作製する過程において、構成比率を正極活物質97質量部、アセチレンブラック2質量部、ポリフッ化ビニリデン(PVDF)1質量部とし、スラリー作製時のミキサー処理時間を回転数2500rpmで1分間×1回とし、圧延時の線圧を3600kgf/cmとした。また第2正極活物質層を有する正極を作製する過程において、スラリー作製時のミキサー処理時間を1分間×3回とし、圧延時の線圧を5300kgf/cmとした。その他の条件は、実施例1と同じにした。
第1正極活物質層を有する正極の作製条件と、第2正極活物質層を有する正極の作製条件とをそれぞれ変更し、積層体の配置を変更した。第1正極活物質層を有する正極を作製する過程において、構成比率を正極活物質97質量部、アセチレンブラック2質量部、ポリフッ化ビニリデン(PVDF)1質量部とし、スラリー作製時のミキサー処理回転数を2500rpmで10分間×3回とし、圧延時の線圧を3700kgf/cmとした。また第2正極活物質層を有する正極を作製する過程において、圧延時の線圧を5400kgf/cmとした。その他の条件は実施例1と同じにした。
第1正極活物質層を有する正極の作製条件と、第2正極活物質層を有する正極の作製条件とをそれぞれ変更し、積層体の配置を変更した。第1正極活物質層を有する正極を作製する過程において、構成比率を正極活物質97質量部、アセチレンブラック2質量部、ポリフッ化ビニリデン(PVDF)1質量部とし、スラリー作製時のミキサー処理回転数を2500rpmで10分間×3回とし、圧延時の線圧を3700kgf/cmとした。また第2正極活物質層を有する正極を作製する過程において、圧延時の線圧を5400kgf/cmとした。その他の条件は、実施例1と同じにした。
比較例1では、第1正極活物質層を有する正極のみを用いてリチウムイオン二次電池を作製した。その他の条件は、実施例1と同じとした。
比較例2では、第2正極活物質層を有する正極のみを用いてリチウムイオン二次電池を作製した。その他の条件は、実施例1と同じとした。
比較例3では、第1正極活物質層を有する正極を圧延する際の線圧を2700kgf/cmとし、第2正極活物質層を有する正極を圧延する際の線圧を6000kgf/cmとした。その他の条件は、実施例1と同じとした。
比較例4では、第1正極活物質層を有する正極を圧延する際の線圧を4000kgf/cmとし、第2正極活物質層を有する正極を圧延する際の線圧を6000kgf/cmとした。その他の条件は、実施例1と同じとした。
Claims (5)
- 正極活物質層と、負極活物質層と、これらの間に配設されたセパレータと、をそれぞれ備える複数の積層体と、
前記複数の積層体の間に挟まれ、前記正極活物質層又は前記負極活物質層に接続された集電体と、を備え、
前記複数の積層体は、正極活物質層の密度の異なる第1積層体と第2積層体とを有し、
前記第1積層体が有する第1正極活物質層の密度は、2.0g/cm3以上3.5g/cm3未満であり、
前記第2積層体が有する第2正極活物質層の密度は、3.5g/cm3以上4.2g/cm3以下である、リチウムイオン二次電池。 - 集電体の両面に配設された前記正極活物質層が、いずれも第1正極活物質層又は第2正極活物質層である、請求項1に記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記第1正極活物質層は、層が延在する面と交差する面で切断した断面において、含有する正極活物質の面積率(S1a)と導電助剤の面積率(S1b)との比(S1b/S1a)が、0.45以上0.76以下である、請求項1又は2に記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記第2正極活物質層は、層が延在する面と交差する面で切断した断面において、含有する正極活物質の面積率(S2a)と導電助剤の面積率(S2b)との比(S2b/S2a)が、0.15以上0.45以下である、請求項1〜3のいずれか一項に記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記第1積層体が前記第2積層体より内側に配設されている、請求項1〜4のいずれか一項に記載のリチウムイオン二次電池。
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