JP2018123305A - 低温性能及びウェットトラクションのためのトレッドを有するタイヤ - Google Patents
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Abstract
Description
トレッドゴム性能のそのようなバランスを達成するために、すなわち硬化ゴム組成物の剛性の低下を有益に促進してタイヤトレッドの寒冷気候性能を改良しつつ、タイヤトレッドのウェットトラクション能力も実質的に維持するために、高Tg(ガラス転移温度)エラストマーと共により低いTgを有するエラストマーも一緒に含有するトレッドゴム組成物を提供することについて評価することが求められる。
(A)100phrの共役ジエン系エラストマーの組合せ、すなわち
(1)約10〜約50、あるいは約10〜約30phrの有機溶媒重合調製高Tgスチレン/ブタジエンエラストマー(高Tg S−SBR)であって、約−40℃〜約−30℃の範囲のTg及び約30〜約35パーセントの範囲のスチレン含量を有し、前記高Tg S−SBRは、前記高Tg S−SBR100重量部あたり約10〜約38重量部のトリグリセリド植物油で伸展されている(望ましくは石油系油展を除く)高Tg S−SBRと、
(2)約10〜約50、あるいは約20〜約40phrの水性乳化重合調製スチレン/ブタジエンエラストマー(E−SBR)であって、約−65℃〜約−45℃の範囲のTg及び約15〜約30パーセントの範囲のスチレン含量を有するE−SBRと、そして
(3)約20〜約60、あるいは約30〜約50phrのシス1,4−ポリブタジエンゴムであって、少なくとも約95パーセントのシス1,4−異性体含量及び約−90℃〜約−108℃の範囲のTgを有するシス1,4−ポリブタジエンゴムと
を含む共役ジエン系エラストマーの組合せ、
(B)約50〜約250、あるいは約75〜約175phrのゴム補強フィラーであって、沈降シリカ(アモルファス合成沈降シリカ)とゴム補強カーボンブラックを含み、約2〜約10phrの前記ゴム補強カーボンブラックを含有し、前記沈降シリカは、
(1)予備疎水化沈降シリカ(ゴム組成物への添加前に疎水化されている)であって、アルコキシ有機メルカプトシラン又はビス(3−トリエトキシシリルプロピル)ポリスルフィド(そのポリスルフィド橋中に平均約2〜約4個の連結硫黄原子を含有する)、望ましくはアルコキシ有機メルカプトシランで予備疎水化(予備反応)され、それらの複合体を形成している沈降シリカを含む予備疎水化沈降シリカ、
(2)約140〜約220m2/gの範囲の窒素表面積を有する沈降シリカ+前記沈降シリカ上のヒドロキシル基(例えばシラノール基)と反応する部分と前記ジエン系エラストマーと相互作用する別の異なる部分とを有するシリカカップラー、及び
(3)約90〜約130m2/gの範囲の窒素表面積を有する沈降シリカ+前記沈降シリカ上のヒドロキシル基(例えばシラノール基)と反応する部分と前記ジエン系エラストマーと相互作用する別の異なる部分とを有するシリカカップラー
の少なくとも一つを含むゴム補強フィラー、
(C)約5〜約45、あるいは約7〜約25phrのトラクション促進樹脂であって、テルペン、クマロンインデン及びスチレン−アルファメチルスチレン樹脂の少なくとも一つを含み、そのような樹脂は望ましくは約60℃〜約150℃の範囲内の軟化点(ASTM E28)を有するトラクション促進樹脂
を含むゴム組成物である。
さらに本発明に従って、前記トレッドを有する前記タイヤは硫黄硬化されたものとして提供される。
一態様において、高TgのS−SBRは、望ましくは、高分子量を有することにより、約60〜約120の範囲の未硬化ムーニー粘度(ML1+4)、100℃を有する。
一態様において、トレッドゴム組成物は、官能化エラストマーを含有しうる(例えば、沈降シリカ上に含有されるヒドロキシル基と反応するアミン、シロキシ、チオール及びカルボキシル基の少なくとも一つを含む官能基を含有する高Tg官能化スチレン/ブタジエンエラストマー)。
一態様において、前記トラクション促進樹脂は、約60℃〜約125℃、あるいは約80℃〜約90℃の範囲の軟化点(ASTM E28)と、例えば約10〜約30パーセントのスチレン含量を有するスチレン−アルファメチルスチレン樹脂でありうる。
(A)無機砂(inorganic sand)由来の沈降シリカ(二酸化ケイ素ベースの砂)、又は
(B)モミ殻由来の沈降シリカ(二酸化ケイ素含有モミ殻)
を含む。
ゴム補強カーボンブラックの代表例は、例えば、制限するつもりはないが、The Vanderbilt Rubber Handbook,第13版、1990年、417及び418ページにそれらのASTM規格と共に参照される。そのようなゴム補強カーボンブラックは、例えば60〜240g/kgの範囲のヨウ素吸収値及び34〜150cc/100gの範囲のDBP値を有しうる。
(A)ビス(3−トリアルコキシシリルアルキル)ポリスルフィド(その連結橋中に平均約2〜約4、あるいは約2〜約2.6又は約3.2〜約3.8個の範囲の硫黄原子を含有する)、又は
(B)アルコキシ有機メルカプトシラン、又は
(C)それらの組合せ
である。
前記予備疎水化沈降シリカは、望ましくは、沈降シリカとアルコキシ有機メルカプトシランの生成物である。
本実施例において、ウェットトラクション及び寒冷気候(冬季)性能を促進するための使用について評価するために、タイヤトレッド用の例示的ゴム組成物を製造した。
2有機溶媒重合調製スチレン/ブタジエンゴム(S−SBR−B)(約−35℃のTg及び約33パーセントのスチレン含量を有する)、The Goodyear Tire & Rubber Company社製、100重量部のS−SBR−Bあたり約20重量部の大豆油で伸展されている
3水性乳化重合調製スチレン/ブタジエンゴム(E−SBR)(約−55℃のTg及び約23.5パーセントのスチレン含量を有する)として、The Goodyear Tire & Rubber Company社製PLF1502
4シス1,4−ポリブタジエンエラストマー(約96パーセントのシス1,4−含量及び約−106℃のTgを有する)として、The Goodyear Tire & Rubber Company社製BUD1223TM
5ゴムプロセスオイル、主にナフテン系油を含む
6スチレン/ブタジエンゴムの伸展に使用されないという意味でゴム組成物に自由に添加された大豆油として、Stratus Food Company社製Sterling Oil又はトリグリセリド大豆油としてCargill社製Master Chef Soybean Oil 22393
7トラクション促進樹脂としてのスチレン−アルファメチルスチレンコポリマー(約80℃〜90℃の範囲の軟化点(ASTM E28)及び約10〜約30パーセントの範囲のスチレン含量を有する)として、Eastman Chemical社製Eastman ImperaTM P1504
8沈降シリカとして、Solvay社製Zeosil 1165MPTM(無機砂由来)
9ビス(3−トリエトキシシリルプロピル)ポリスルフィド(そのポリスルフィド橋中に平均約2〜約2.6個の範囲の連結硫黄原子を含有する)を含むシリカカップラーとして、Evonik社製Si266。カップラーは担体としてのカーボンブラックなしに使用された。
11脂肪酸(ステアリン酸、パルミチン酸及びオレイン酸を含む)
12硫黄硬化促進剤としてスルフェンアミド一次促進剤及びジフェニルグアニジン又はジベンジルジチオカルバミン酸亜鉛
ゴムサンプルは同様の混合手順によって製造した。すなわち、エラストマー及び配合成分を第一のノンプロダクティブ混合段階(NP1)で密閉式ゴムミキサーにて約4分間、約140℃〜約160℃の温度になるまで一緒に混合した。得られた混合物をその後、連続した第二のノンプロダクティブ混合段階(NP2)で密閉式ゴムミキサーにて約140℃〜約160℃の温度になるまで混合した。任意に、ゴム組成物はその後、連続した第三のノンプロダクティブ混合段階(NP3)で密閉式ゴムミキサーにて約140℃〜約160℃の温度になるまで混合した。ゴム組成物はその後、プロダクティブ混合段階(P)で密閉式ゴムミキサーにて、硫黄硬化パッケージ、すなわち硫黄及び硫黄硬化促進剤と約2分間、約115℃の温度になるまで混合した。ゴム組成物は、各混合工程後、その密閉式ミキサーからそれぞれ取り出され、各個々のノンプロダクティブ混合段階の合間及び最終のプロダクティブ混合段階の前に40℃未満に冷却された。
低温(寒冷気候)性能予測を確立するために、硬化ゴムの剛性(貯蔵弾性率G’)試験を−20℃で実施し、100℃におけるリバウンド値を転がり抵抗性能予測として使用した。
サイズ215/60R 16の実験乗用車用空気入りタイヤを、実施例Iの対照ゴム組成物Aならびに実験ゴム組成物B、C及びDを含むトレッドを用いて製造し、それに応じてそれぞれ対照Aトレッド搭載タイヤ、実験B、C及びDトレッド搭載タイヤとして識別した。
本実施例では、ウェットトラクション及び寒冷気候(冬季)性能を促進するための使用について評価するために、タイヤトレッド用の追加の例示的ゴム組成物を製造した。
3水性乳化重合調製スチレン/ブタジエンゴム(E−SBR)(約−55℃のTg及び約23.5パーセントのスチレン含量を有する)として、The Goodyear Tire & Rubber Company社製PLF1502
4シス1,4−ポリブタジエンエラストマー(約96パーセントのシス1,4−含量及び約−106℃のTgを有する)として、The Goodyear Tire & Rubber Company社製BUD1223TM
6スチレン/ブタジエンゴムの伸展に使用されていないという意味でゴム組成物に自由に添加された大豆油として、Stratus Food Company社製Sterling Oil又はトリグリセリド大豆油としてCargill社製Master Chef Soybean Oil 22393
7トラクション促進樹脂としてのスチレン−アルファメチルスチレンコポリマー(約80℃〜90℃の範囲の軟化点(ASTM E28)及び約10〜約30パーセントの範囲のスチレン含量を有する)として、Eastman Chemical社製Eastman ImperaTM P1504
9ビス(3−トリエトキシシリルプロピル)ポリスルフィド(そのポリスルフィド橋中に平均約2〜約2.6個の範囲の連結硫黄原子を含有する)を含むシリカカップラーとして、Evonik社製Si266。カップラーは担体としてのカーボンブラックなしに使用された。
11脂肪酸(ステアリン酸、パルミチン酸及びオレイン酸を含む)
12硫黄硬化促進剤としてスルフェンアミド一次促進剤及びジフェニルグアニジン又はジベンジルジチオカルバミン酸亜鉛
13沈降シリカとして、Solvay社製Zeosil 1165MPTM(報告BET窒素表面積約160m2/gを有する)
14沈降シリカとして、Madhu Silica社製MFILTM(報告BET窒素表面積約125m2/gを有する)
ゴムサンプルは同様の混合手順によって製造した。すなわち、エラストマー及び配合成分を第一のノンプロダクティブ混合段階(NP1)で密閉式ゴムミキサーにて約4分間、約140℃〜約160℃の温度になるまで一緒に混合した。得られた混合物をその後、連続した第二のノンプロダクティブ混合段階(NP2)で密閉式ゴムミキサーにて約140℃〜約160℃の温度になるまで混合した。任意に、ゴム組成物はその後、連続した第三のノンプロダクティブ混合段階(NP3)で密閉式ゴムミキサーにて約140℃〜約160℃の温度になるまで混合した。ゴム組成物はその後、プロダクティブ混合段階(P)で密閉式ゴムミキサーにて、硫黄硬化パッケージ、すなわち硫黄及び硫黄硬化促進剤と約2分間、約115℃の温度になるまで混合した。ゴム組成物は、各混合工程後、その密閉式ミキサーからそれぞれ取り出され、各個々のノンプロダクティブ混合段階の合間及び最終のプロダクティブ混合段階の前に40℃未満に冷却された。
低温(寒冷気候)性能予測を確立するために、硬化ゴムの剛性(貯蔵弾性率G’)試験を−20℃で実施し、100℃におけるリバウンド値を転がり抵抗性能予測として使用した。
1.ゴム組成物の周方向ゴムトレッドを有する空気入りタイヤであって、100重量部のエラストマーあたりの重量部(phr)を基にして:
(A)100重量部の共役ジエン系エラストマーの組合せ、すなわち
(1)約10〜約50phrの有機溶媒重合調製高Tgスチレン/ブタジエンエラストマーであって、約−40℃〜約−30℃の範囲のTg及び約30〜約35パーセントの範囲のスチレン含量を有し、前記高TgのS−SBRは、前記高Tgスチレン/ブタジエンエラストマー100重量部あたり約10〜約38重量部のトリグリセリド植物油で伸展されている有機溶媒重合調製高Tgスチレン/ブタジエンエラストマーと、
(2)約10〜約50phrの水性乳化重合調製スチレン/ブタジエンエラストマーであって、約−65℃〜約−45℃の範囲のTg及び約15〜約30パーセントの範囲のスチレン含量を有する水性乳化重合調製スチレン/ブタジエンエラストマーと、そして
(3)約20〜約60phrのシス1,4−ポリブタジエンゴムであって、少なくとも約95パーセントのシス1,4−異性体含量及び約−100℃〜約−108℃の範囲のTgを有するシス1,4−ポリブタジエンゴムと
を含む共役ジエン系エラストマーの組合せ、
(B)約50〜約250phrのゴム補強フィラーであって、沈降シリカとゴム補強カーボンブラックを含み、約2〜約10phrの前記ゴム補強カーボンブラックを含有し、前記沈降シリカは、
(1)予備疎水化沈降シリカであって、アルコキシ有機メルカプトシラン又はビス(3−トリエトキシシリルプロピル)ポリスルフィド(そのポリスルフィド橋中に平均約2〜約4個の連結硫黄原子を含有する)で予備疎水化され、それらの複合体を形成している沈降シリカを含む予備疎水化沈降シリカ、
(2)約140〜約220m2/gの範囲の窒素表面積を有する沈降シリカと共に、前記沈降シリカ上のヒドロキシル基と反応する部分と前記ジエン系エラストマーと相互作用する別の異なる部分とを有するシリカカップラーも含む沈降シリカ、及び
(3)約90〜約130m2/gの範囲の窒素表面積を有する沈降シリカと共に、前記沈降シリカ上のヒドロキシル基と反応する部分と前記ジエン系エラストマーと相互作用する別の異なる部分とを有するシリカカップラーも含む沈降シリカ
の少なくとも一つを含むゴム補強フィラー、
(C)約5〜約45phrのトラクション促進樹脂であって、テルペン、クマロンインデン及びスチレン−アルファメチルスチレン樹脂の少なくとも一つを含み、約60℃〜約150℃の範囲内の軟化点を有するトラクション促進樹脂
を含むゴム組成物の周方向ゴムトレッドを有する空気入りタイヤ。
3.前記沈降シリカが、アルコキシ有機メルカプトシラン又はビス(3−トリエトキシシリルプロピル)ポリスルフィド(そのポリスルフィド橋中に平均約2〜約4個の連結硫黄原子を含有する)で予備疎水化され、それらの複合体を形成している沈降シリカを含む予備疎水化沈降シリカである、1記載のタイヤ。
5.前記沈降シリカが、約140〜約220m2/gの範囲の窒素表面積を有する沈降シリカと共に、前記沈降シリカ上のヒドロキシル基と反応する部分と前記ジエン系エラストマーと相互作用する別の異なる部分とを有し、アルコキシ有機メルカプタン及びビス(3−トリエトキシシリルプロピル)ポリスルフィドの少なくとも一つを含むシリカカップラーも含む沈降シリカである、1記載のタイヤ。
8.前記ゴム組成物が、ビス(3−トリエトキシシリルプロピル)ポリスルフィド(そのポリスルフィド橋中に平均約2〜約4個の連結硫黄原子を有する)を含む追加のシリカカップリング剤を含有する、3記載のタイヤ。
10.前記ゴム組成物が、追加の沈降シリカと共に、ビス(3−トリエトキシシリルプロピル)ポリスルフィド(そのポリスルフィド橋中に平均約2〜約4個の連結硫黄原子を有する)を含むシリカカップリング剤を含有する、4記載のタイヤ。
14.前記自由に添加された植物トリグリセリド油が、飽和及び不飽和エステルの組合せを含み、前記不飽和エステルは、オレイン酸エステル、リノール酸エステル及びリノレン酸エステルの少なくとも一つを含む、2記載のタイヤ。
16.前記自由に添加された植物トリグリセリド油が大豆油を含む、2記載のタイヤ。
18.前記スチレン/ブタジエンエラストマーがスズ又はケイ素結合されている、1記載のタイヤ。
Claims (20)
- ゴム組成物の周方向ゴムトレッドを有する空気入りタイヤであって、前記ゴム組成物が、100重量部のエラストマーあたりの重量部(phr)を基にして:
(A)100重量部の共役ジエン系エラストマーの組合せ、ここで前記組合せは、
(1)10〜50phrの有機溶媒重合調製高Tgスチレン/ブタジエンエラストマーであって、−40℃〜−30℃の範囲のTg及び30〜35パーセントの範囲のスチレン含量を有し、前記高TgのS−SBRは、前記高Tgスチレン/ブタジエンエラストマー100重量部あたり10〜38重量部のトリグリセリド植物油で伸展されている有機溶媒重合調製高Tgスチレン/ブタジエンエラストマーと、
(2)10〜50phrの水性乳化重合調製スチレン/ブタジエンエラストマーであって、−65℃〜−45℃の範囲のTg及び15〜30パーセントの範囲のスチレン含量を有する水性乳化重合調製スチレン/ブタジエンエラストマーと、そして
(3)20〜60phrのシス1,4−ポリブタジエンゴムであって、少なくとも95パーセントのシス1,4−異性体含量及び−100℃〜−108℃の範囲のTgを有するシス1,4−ポリブタジエンゴムと
を含む、
(B)50〜250phrのゴム補強フィラー、ここで前記ゴム補強フィラーは沈降シリカと2〜10phrのゴム補強カーボンブラックを含み、そして前記沈降シリカは、
(1)予備疎水化沈降シリカであって、アルコキシ有機メルカプトシラン又はポリスルフィド橋中に平均2〜4個の連結硫黄原子を含有するビス(3−トリエトキシシリルプロピル)ポリスルフィドで予備疎水化され、それらの複合体を形成している沈降シリカを含む予備疎水化沈降シリカ、
(2)140〜220m2/gの範囲の窒素表面積を有する沈降シリカ、及びこの沈降シリカ上のヒドロキシル基と反応する部分と前記ジエン系エラストマーと相互作用する別の異なる部分とを有するシリカカップラー、及び
(3)90〜130m2/gの範囲の窒素表面積を有する沈降シリカ、及びこの沈降シリカ上のヒドロキシル基と反応する部分と前記ジエン系エラストマーと相互作用する別の異なる部分とを有するシリカカップラー
の少なくとも一つを含む、
(C)5〜45phrのトラクション促進樹脂、ここで前記トラクション促進樹脂は、テルペン、クマロンインデン及びスチレン−アルファメチルスチレン樹脂の少なくとも一つを含み、かつ60℃〜150℃の範囲内の軟化点を有する
を含むことを特徴とする、空気入りタイヤ。 - 前記ゴム組成物が、5〜50phrの自由に添加された植物トリグリセリド油を含有することを特徴とする、請求項1に記載のタイヤ。
- 前記沈降シリカが、アルコキシ有機メルカプトシラン又はポリスルフィド橋中に平均2〜4個の連結硫黄原子を含有するビス(3−トリエトキシシリルプロピル)ポリスルフィドで予備疎水化され、それらの複合体を形成している沈降シリカを含む予備疎水化沈降シリカであることを特徴とする、請求項1に記載のタイヤ。
- 前記沈降シリカが、アルコキシ有機メルカプトシランで予備疎水化され、それらの複合体を形成している沈降シリカを含む予備疎水化沈降シリカであることを特徴とする、請求項1に記載のタイヤ。
- 前記沈降シリカが、140〜220m2/gの範囲の窒素表面積を有する沈降シリカ、及び前記沈降シリカ上のヒドロキシル基と反応する部分と前記ジエン系エラストマーと相互作用する別の異なる部分とを有し、かつアルコキシ有機メルカプタン及びビス(3−トリエトキシシリルプロピル)ポリスルフィドの少なくとも1つを含むシリカカップラーであることを特徴とする、請求項1に記載のタイヤ。
- 前記沈降シリカが、90〜130m2/gの範囲の窒素表面積を有する沈降シリカ、及び前記沈降シリカ上のヒドロキシル基と反応する部分と前記ジエン系エラストマーと相互作用する別の異なる部分とを有し、かつアルコキシ有機メルカプタン及びビス(3−トリエトキシシリルプロピル)ポリスルフィドの少なくとも一つを含むシリカカップラーであることを特徴とする、請求項1に記載のタイヤ。
- 前記ゴム組成物が追加の沈降シリカを含有することを特徴とする、請求項3に記載のタイヤ。
- 前記ゴム組成物が、ポリスルフィド橋中に平均2〜4個の連結硫黄原子を有するビス(3−トリエトキシシリルプロピル)ポリスルフィドを含む追加のシリカカップリング剤を含有することを特徴とする、請求項3に記載のタイヤ。
- 前記ゴム組成物が追加の沈降シリカを含有する、請求項4に記載のタイヤ。
- 前記ゴム組成物が、追加の沈降シリカと共に、ポリスルフィド橋中に平均2〜4個の連結硫黄原子を有するビス(3−トリエトキシシリルプロピル)ポリスルフィド)を含むシリカカップリング剤を含有することを特徴とする、請求項4に記載のタイヤ。
- 前記スチレン/ブタジエンエラストマーの油展のための前記植物トリグリセリド油が、飽和及び不飽和エステルの組合せを含み、前記不飽和エステルは、オレイン酸エステル、リノール酸エステル及びリノレン酸エステルの少なくとも一つを含むことを特徴とする、請求項1に記載のタイヤ。
- 前記スチレン/ブタジエンエラストマーの油展のための前記植物トリグリセリド油が、大豆油、ヒマワリ油、菜種油及びキャノーラ油の少なくとも一つを含むことを特徴とする、請求項1に記載のタイヤ。
- 前記スチレン/ブタジエンエラストマーの油展のための前記植物トリグリセリド油が大豆油を含む、請求項1に記載のタイヤ。
- 前記自由に添加された植物トリグリセリド油が、飽和及び不飽和エステルの組合せを含み、前記不飽和エステルは、オレイン酸エステル、リノール酸エステル及びリノレン酸エステルの少なくとも一つを含むことを特徴とする、請求項2に記載のタイヤ。
- 前記自由に添加された植物トリグリセリド油が、大豆油、ヒマワリ油、菜種油及びキャノーラ油の少なくとも一つを含むことを特徴とする、請求項2に記載のタイヤ。
- 前記自由に添加された植物トリグリセリド油が大豆油を含むことを特徴とする、請求項2に記載のタイヤ。
- 前記高Tgスチレン/ブタジエンエラストマーが、60〜120の範囲のムーニー粘度(ML1+4)、100℃を有することを特徴とする、請求項1に記載のタイヤ。
- 前記スチレン/ブタジエンエラストマーがスズ又はケイ素結合されていることを特徴とする、請求項1に記載のタイヤ。
- 前記スチレン/ブタジエンエラストマーが、前記沈降シリカ上のヒドロキシル基と反応するアミン、シロキシ、チオール及びカルボキシル基の少なくとも一つを含有する官能化エラストマーであることを特徴とする、請求項1に記載のタイヤ。
- 前記トラクション促進樹脂が、60℃〜125℃の範囲の軟化点及び10〜30パーセントのスチレン含量を有するスチレン/アルファメチルスチレン樹脂であることを特徴とする、請求項1に記載のタイヤ。
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