JP2018097943A - 有機エレクトロルミネッセンス発光装置 - Google Patents
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Abstract
Description
しかしながら、有機EL素子70は一般的に、電極取出し部(図7において図示せず)を設ける必要があることなどから、バリア性基材71の形成寸法と比較すると封止材層77の形成寸法が小さい構成となっている。そのため、水分や酸素などは形成寸法の小さい封止材層77側から容易に侵入する。
1.バリア性基材の一方の面の上に、前記バリア性基材よりも形成寸法の小さい第1電極、有機エレクトロルミネッセンス層、第2電極、第1接着剤層、第1封止材層がこの順で形成された積層体を備える有機エレクトロルミネッセンス素子と、前記積層体の上面及び側面並びに前記バリア性基材における前記積層体が形成された面のうち前記積層体が形成されていない領域を被覆する第2接着剤層と、前記第2接着剤層の上に形成され、形成寸法が前記積層体よりも大きい第2封止材層と、を有することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス発光装置。
以下に本発明を実施するための形態について詳細に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
本実施形態に係る有機エレクトロルミネッセンス(有機EL)発光装置1は、後記する本実施形態に係る有機EL素子10(図2、図3参照)を備えるものであり、図1に示すように、当該有機EL装置1の少なくとも一方の面が発光を放射する発光面1Aとして機能する。なお、有機EL素子10は、第1電極3、有機EL層4、第2電極5(いずれも図2、図3参照)が重なる領域が発光する。図1では発光領域1Bをドットで示している。
また、この有機EL発光装置1は、前記積層体15の上面及び側面並びに前記バリア性基材2における前記積層体15が形成された面のうち前記積層体15が形成されていない領域を被覆する第2接着剤層8を有している。
そして、この有機EL発光装置1は、前記第2接着剤層8の上に形成(接着)され、前記有機EL素子10よりも形成寸法の大きい第2封止材層9を有している。
なお、以上に説明した構成は、本発明の各実施形態に共通するものである。
前記したように、有機EL素子10は、バリア性基材2上に第1電極3、有機EL層4、第2電極5、第1接着剤層6、第1封止材層7が順に形成されてなる。
はじめに、有機EL素子10におけるこれらの構成要素について説明し、次いで、第2接着剤層8及び第2封止材層9について説明する。
バリア性基材2は、樹脂フィルムにガスバリア層を形成したものか、金属フィルムである。バリア性基材2は、JIS K 7129−1992に準拠した方法で測定された温度25±0.5℃、相対湿度90±2%RHにおける水蒸気透過度が、1×10−3g/m2・24h以下であるのが好ましい。バリア性基材2は、さらには、JIS K 7126−1987に準拠した方法で測定された酸素透過度が、1×10−3ml/m2・24h・atm(1atmは、1.01325×105Paである)以下であって、温度25±0.5℃、相対湿度90±2%RHにおける水蒸気透過度が、1×10−3g/m2・24h以下であるのが好ましい。
樹脂フィルムを用いたバリア性基材2の場合、当該樹脂フィルム上にガスバリア層(図示せず)を形成する。ガスバリア層を形成すると、有機EL層4への水分や酸素などの侵入を防止することや、有機EL素子10の機械的強度を高めることができる。
前記した第1電極3及び第2電極5はそれぞれ、その端部が取り出し電極13と接続されており、当該取り出し電極13は、導電性接着剤11により電極リード12と接着され、接続される。取り出し電極13は、公知の素材を好適に使用できる。取り出し電極13は、例えば、3層構造からなるMAM電極(Mo/Al・Nd合金/Mo)等の金属膜を用いることができる。また、導電性接着剤11としては、例えば、異方導電性フィルム(ACF)を用いることができる。
バインダとしては、例えば、エポキシ樹脂、フェノール樹脂等の熱硬化樹脂、ポリアミドイミド等の熱可塑性樹脂等を用いることができるが、樹脂の流動性、接続信頼性、コスト、ポットライフ等の観点からフィルム状のエポキシ樹脂を用いるのが好適である。また同様な構成の導電性ペースト(ACP)を用いてもよい。ACPを用いる場合は、電極リード12上に当該ACPを印刷等で塗布する。
さらに、本実施形態においては、ニッケルファイバー(繊維状)をフィラーとして配向させたACF等も使用できる。
また、導電性接着剤11の代わりに半田付けすることとしてもよい。
例えば、図2、図4に示すように、バリア性基材2上に第1電極3、有機EL層4及び第2電極5を形成した後、第1電極3及び第2電極5のそれぞれの端部に取り出し電極13を蒸着法等の適宜の方法で形成する。そして、この取り出し電極13に導電性接着剤11を塗布し、電極リード12を仮接着する。その後、第1電極3及び第2電極5のそれぞれと、電極リード12との接合部を位置合わせして、両者を接着させる。この接着は導電性接着剤11の圧着条件で行うことが好ましい。導電性接着剤11を用いて例えば圧力0.1〜10MPa程度、温度80〜180℃程度で数秒から数分間熱圧着することで電気的に接続することができる。なお、この場合、この後に第1接着剤層6、第1封止材層7、第2接着剤層8、及び第2封止材層9を順次形成する。
本実施形態においては、図5に示すように、第2電極5と第1接着剤層6との間に保護膜層14を形成した有機EL発光装置51とすることもできる。具体的には、有機EL層4を挟みバリア性基材2と対向する側の第2電極5の外側に、該第2電極5と有機EL層4とを被覆し、バリア性基材2と接する形で保護膜層14を形成することが封止機能の観点より好ましい。保護膜層14を形成することにより、有機EL層4への水分や酸素などの侵入をさらに防止できるとともに、有機EL素子10の機械的強度を高めることができる。保護膜層14は、バリア性基材2で説明したガスバリア層と同様の規格、材料、形成方法、及び厚さにて形成することができる。
第1接着剤層6は、第2電極5と第1封止材層7の間に形成され、これらを接着して固定する。また、前記したように保護膜層14を形成した場合、第1接着剤層6は、保護膜層14と第1封止材層7の間に形成され、これらを接着して固定する。
第1接着剤層6に用いられる接着剤としては、例えば、アクリル酸系オリゴマー、メタクリル酸系オリゴマー等の反応性ビニル基を有する光硬化及び熱硬化型接着剤、並びに2−シアノアクリル酸エステル等の湿気硬化型接着剤等を挙げることができる。また、エポキシ系等の熱及び化学硬化型(二液混合)接着剤を挙げることができる。また、ホットメルト型のポリアミド、ポリエステル及びポリオレフィンを挙げることができる。さらに、カチオン硬化タイプの紫外線硬化型エポキシ樹脂接着剤を挙げることができる。これらの中でも、エポキシ系熱硬化性樹脂が好ましい。
作業性の観点から、接着剤は第1封止材層7に塗布し、当該接着剤が塗布された面を第2電極5と接着するのが好ましい。第1封止材層7への接着剤の塗布は、市販のディスペンサーを使ってもよいし、スクリーン印刷のように印刷してもよい。
第1封止材層7は、有機EL素子10を保護するために形成される。本実施形態における第1封止材層7の機能としては3点挙げられる。まず1点目は、第1電極3及び第2電極5と電極リード12の接続は大気環境下で行われるが、その際に有機EL層4などが大気環境中の酸素や水分によって劣化するのを防ぐ機能である。2点目は、前記接続時に有機EL層4などが外部から物理的ダメージを受けないように保護する機能である。そして、3点目は、本実施形態においては、後記する第2接着剤層8及び/又は第2封止材層9から水分や酸素などが発生するが、第1封止材層7を設けることにより、当該水分や酸素が有機EL素子10に直接到達しないようにする機能である。
第1封止材層7は、第1接着剤層6を介して第2電極5上又は保護膜層14上に形成される。いずれにしても、第1封止材層7は、有機EL素子10の発光領域1Bを覆うように配置されていればよく、凹板状でも、平板状でもよい。また、透明性及び電気絶縁性は特に限定されない。
第2接着剤層8は、積層体15の上面及び側面並びにバリア性基材2における積層体15が形成された面のうち積層体15が形成されていない領域を被覆している。換言すると、第2接着剤層8は、バリア性基材2上の少なくとも一部の領域において、形成されている第1電極3、有機EL層4、第2電極5、第1接着剤層6、及び第1封止材層7(即ち、積層体15)を覆うように設けられている。第2接着剤層8は、バリア性基材2上で取り出し電極13、電極リード12が設けられている部分については、取り出し電極13、電極リード12を覆うように設けられている。
第2封止材層9は、第2接着剤層8の上に形成(接着)され、形成寸法が積層体15よりも大きい。第2封止材層9の形成範囲は、第2接着剤層8の形成範囲と同じとするのが好ましい。第2封止材層9は、第2接着剤層8の側面をさらに封止するように形成してもよい。このようにするとさらに水分や酸素などの侵入を防ぐことができる。
第2封止材層9は、第1封止材層7と同様の材料及び手法で形成することができる。
なお、本実施形態においては、第2封止材層9が透光性を有していることが好ましい。ここで、第2封止材層9について透光性を有しているとは、第2接着剤層8と同様、可視光が透けて視認できる状態であって、可視光透過率が50%以上をいう。このようにすると、ベゼルが透明な領域を作り出すことができるので、実際のパネル寸法に対し、見かけのパネル寸法を比較的小さく作ることができる。そのため、パネルをタイリングして非発光部を少なくするなど、デザインの自由度を向上させることができる。
以上の構成を有しているので、本実施形態においては、第2封止材層9は、第1接着剤層6及び第1封止材層7よりも形成寸法が大きくなる。即ち、前記したように、第2接着剤層8及び第2封止材層9は、バリア性基材2上に形成された第1電極3、有機EL層4、第2電極5、第1接着剤層6、及び第1封止材層7(即ち、積層体15)を覆っている。
このような構成としているので、本実施形態に係る有機EL素子10は、第2封止材層9によって装置外から有機EL層4への水分や酸素などの侵入を防ぐことができる。
また、本実施形態に係る有機EL素子10は、第1封止材層7と第2封止材層9との間に第2接着剤層8が形成されており、これらの間を満たしているので、接着剤が満たされていない場合と比較して、側面からの水分や酸素が侵入することによる有機EL素子10の劣化が抑制される。
前述したように、バリア性基材2は、近年のハイバリア化によりそのガスバリア性は非常に高くなっており、バリア性基材2を透過して水分や酸素が侵入することは殆どない。
そのため、本実施形態に係る有機EL発光装置1、51は、バリア性基材2における積層体15が形成されていない他方の面を第2接着剤層8及び第2封止材層9で被覆しなくてもよい。このようにすると、有機EL素子10への水分や酸素の侵入を防止しつつ、フレキシブル性をより高くすることができるので好ましい。
従って、本実施形態に係る有機EL素子10を有する有機EL発光装置1、51は、比較的簡略な構成としているにも拘らず、有機EL層4への水分及び酸素の侵入がほぼ完全に防止され、ダークスポット(DS)が生じ難くなっている。そのため、このような構成を採用する本実施形態に係る有機EL発光装置1、51は、DSによる外観不良が抑制されている。また、本実施形態に係る有機EL素子10を有する有機EL発光装置1、51は、比較的簡略な構成であるので、高いフレキシブル性を備えている。
本実施形態に係る有機EL発光装置1、51は、発光部の発光素子として、前記した本実施形態に係る有機EL素子10を有する。有機EL発光装置1、51に必要な構成は当該技術分野で公知のものを適用することができる。
本実施形態における有機EL素子10の製造方法の一例として、バリア性基材2/陽極(第1電極3)/正孔注入層/正孔輸送層/発光層/正孔阻止層/電子輸送層/陰極(第2電極5)からなる有機EL素子10の製造方法について説明する。
次に、この上に有機EL素子材料である正孔注入層、正孔輸送層、発光層、正孔阻止層、電子輸送層の有機化合物薄膜を順次形成する。
これらの層を形成後、その上に陰極用物質からなる薄膜を1μm以下、好ましくは50nmから200nmの範囲の膜厚になるように、例えば、蒸着やスパッタリング等の方法により形成させ、陰極を設けることにより所望の有機EL素子10が得られる。
当該加熱処理の加熱温度は、製造工程の効率化の観点より高い方がよく、好ましくは70℃以上であり、より好ましくは100℃以上であり、さらに好ましくは130℃以上である。ただし、当該加熱処理の加熱温度は、正孔注入層、正孔輸送層、発光層、正孔阻止層、電子輸送層などの有機化合物層を形成するすべての有機化合物のガラス転移点Tg未満とする。
なお、第2電極5(陰極)と第1接着剤層6との間に保護膜層14を形成することによって、有機EL発光装置51を製造することができる。
《試料の作製》
(バリア性基材の作製)
(第1のガスバリア層の形成)
大気圧プラズマ製膜装置(特開2008−56967号公報の図3に記載のロールツーロール形態の大気圧プラズマCVD装置)を用いて、大気圧プラズマ法により、透明樹脂基材(きもと社製クリアハードコート層(CHC)付ポリエチレンテレフタレート(PET)フィルム、PETの厚さ125μm、CHCの厚さ6μm)上に、以下の薄膜形成条件で酸化珪素の第1のガスバリア層(100nm)を形成した。
放電ガス :窒素ガス 94.9体積%
薄膜形成ガス:テトラエトキシシラン 0.1体積%
添加ガス :酸素ガス 5.0体積%
〈第1電極側〉
電源種類:ハイデン研究所 100kHz(連続モード) PHF−6k
周波数 :100kHz
出力密度:10W/cm2
電極温度:120℃
〈第2電極側〉
電源種類:パール工業 13.56MHz CF−5000−13M
周波数 :13.56MHz
出力密度:10W/cm2
電極温度:90℃
上記方法に従って形成した第1のガスバリア層は、酸化珪素(SiO2)で構成されている。
上記方法で形成した第1のガスバリア層の上に、パーヒドロポリシラザン(PHPS、アクアミカ NN120−10、無触媒タイプ、AZエレクトロニックマテリアルズ(株)製)の10質量%ジブチルエーテル溶液をワイヤレスバーにて、乾燥後の(平均)膜厚が、0.10μmとなるように塗布し、塗布試料を得た。
得られた塗布試料を、温度85℃、湿度55%RHの雰囲気下で1分間処理し、乾燥試料を得た。
乾燥試料をさらに温度25℃、湿度10%RH(露点温度−8℃)の雰囲気下に10分間保持し、除湿処理を行った。
除湿処理を行った試料に対し、下記の条件で改質処理を施して、第2のガスバリア層を形成した。改質処理時の露点温度は−8℃で実施した。
装置:株式会社 エム・ディ・コム製エキシマ照射装置MODEL:MECL−M−1−200
波長:172nm
ランプ封入ガス:Xe
改質処理装置の稼動ステージ上に固定した試料を、以下の条件で改質処理を行って、第2のガスバリア層を形成した。
エキシマ光強度 :130mW/cm2(172nm)
試料と光源の距離 :1mm
ステージ加熱温度 :70℃
照射装置内の酸素濃度:1.0%
エキシマ照射時間 :5秒
ここまで作製した有機EL素子を大気圧の通常環境下に取り出し、日立化成社製異方導電フィルム(ACF)MF−331を用いて、電極リード(圧延銅箔18μm付きポリイミドフィルム(12.5μm))を、温度170℃(別途熱電対を用いて測定したACF温度140℃)、圧力2MPa、10秒、電極リード側からこの条件で加温、加圧して接着した。
そして、第2封止材層(尾池工業社製VX−50T)に第2接着剤層(Three Bond社製TB1655)を貼り合わせ、当該有機EL素子を覆うようにして上記第1封止材層と同様の方法で封止し、実施例に係るサンプルを作製した(図1〜4参照)。
《試料の作製》
実施例と同様にして有機EL素子を製造し、電極リードを接続した。そして、この有機EL素子を一対の第2封止基板(尾池工業社製VX−50T)で挟み込み、それぞれの第2封止基板に設けられた第2接着剤(Three Bond社製TB1655)同士を実施例1と同様の方法で封止し、比較例1に係るサンプルを作製した(比較例1に係るサンプルの構成として図8参照)。なお、この比較例1に係るサンプルは、特許文献1の実施例相当品である。
《試料の作製》
実施例と同様にして図6に示すように、有機EL素子10を製造し、電極リード(図6において図示せず)を接続した。そして、第2封止材層61の内周部、特にバリア性基板2と接触する部分のみ第2接着剤層62を貼り合わせ、実施例1と同様の方法で有機EL素子10を封止し、比較例2に係るサンプルを作製した(図6参照)。
優(○):DS未発生
良(△):100μmφ未満のDSが1個以下
劣(×):100μmφ未満のDSが2個以上であるか、100μmφ以上のDSが1個以上であるか、又は非点灯
また、実施例に係るサンプルは、平置き(試験A)、R50mmの屈曲(試験B)、R20mmの屈曲(試験C)のいずれにおいてもDSの発生状況に関する評価が優(○)又は良(△)となり、合格となった。
これらのことから、本発明の実施例に係るサンプルは、DSによる外観不良を抑制しつつ、フレキシブル性が高いことが確認された。
また、実施例に係るサンプルは、第1封止材層を形成した後に大気圧の通常環境下に取り出して電極リード及び第2封止材層を形成したが、第1封止材層を形成していたため有機EL層などが大気環境中の酸素や水分によって劣化するのを防いだことが確認された。
このような構成としているため、実施例に係るサンプルは、第2封止材層及び第1封止材層により、外部の水分及び酸素が面直方向に侵入するのを防ぐことができたと考えられる。さらに、第2接着剤層及び/又は第2封止材層で発生した水分や酸素も第1封止材層によって有機EL素子に侵入し難くなっていたため、前記したように、DSによる外観不良を抑制できたと考えられる。
これは、比較例1に係るサンプルを屈曲させる際にバリア性基材のガスバリア層が破壊されたり、密着力の弱い層間で剥離が発生したりしたことが原因であると考えられる。
2 バリア性基材
3 第1電極
4 有機EL層
5 第2電極
6 第1接着剤層
7 第1封止材層
8 第2接着剤層
9 第2封止材層
10 有機EL素子
14 保護膜層
15 積層体
L 形成寸法
Claims (5)
- バリア性基材の一方の面の上に、前記バリア性基材よりも形成寸法の小さい第1電極、有機エレクトロルミネッセンス層、第2電極、第1接着剤層、第1封止材層がこの順で形成された積層体を備える有機エレクトロルミネッセンス素子と、
前記積層体の上面及び側面並びに前記バリア性基材における前記積層体が形成された面のうち前記積層体が形成されていない領域を被覆する第2接着剤層と、
前記第2接着剤層の上に形成され、形成寸法が前記積層体よりも大きい第2封止材層と、を有する
ことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス発光装置。 - 前記第2封止材層及び前記第2接着剤層が透光性を有していることを特徴とする請求項1に記載の有機エレクトロルミネッセンス発光装置。
- 前記第2接着剤層がエポキシ系熱硬化性樹脂であることを特徴とする請求項1又は請求項2に記載の有機エレクトロルミネッセンス発光装置。
- 前記第1封止材層が金属箔であることを特徴とする請求項1から請求項3のいずれか1項に記載の有機エレクトロルミネッセンス発光装置。
- 前記第2電極と前記第1接着剤層との間に保護膜層が形成されていることを特徴とする請求項1から請求項4のいずれか1項に記載の有機エレクトロルミネッセンス発光装置。
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