JP7029406B2

JP7029406B2 - 有機電界発光素子パネルの製造方法

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Publication number: JP7029406B2
Application number: JP2018550048A
Authority: JP
Inventors: 有章志田
Original assignee: Merck Patent GmbH
Current assignee: Merck Patent GmbH
Priority date: 2016-11-09
Filing date: 2017-09-07
Publication date: 2022-03-03
Anticipated expiration: 2037-09-07
Also published as: WO2018088011A1; JPWO2018088011A1

Description

本発明は有機電界発光素子パネルの製造方法に関し、特には耐光性に優れた有機電界発光素子パネルの製造方法に関する。

有機材料のエレクトロルミネッセンス（electroluminescence：以下ＥＬと記す）を利用した有機電界発光素子は、２枚の電極間に有機発光機能層を挟持した自発光型の素子であり、フィルム基板上に形成することによってフレキシブルに屈曲する発光パネルを実現することができる。このような構成の有機電界発光素子パネルは、有機発光機能層の劣化を防止するために、有機電界発光素子の支持体としてガスバリア性フィルムを用いている（下記特許文献１，２参照）。

特開２０１１－１５６７５２号公報特開２０１４－９４５７２号公報

近年、以上のような有機電界発光素子パネルに対し、屋外環境への設置が求められている。しかしながら、有機電界発光素子パネルは、光透過性を有する光取り出し面側からの屋外光（特に紫外線）の侵入によって有機発光機能層が劣化する。このため、屋外環境下に設置した状態においての経時的な使用によって、輝度が低下したり駆動電圧が上昇する問題があった。

そこで本発明は、ガスバリア性と共に耐光性を有することにより、屋外環境への設置も可能な有機電界発光素子パネルの製造方法を提供することを目的とする。

このような目的を達成するための本発明は、ガスバリア性を有する透明支持基板を準備し、前記透明支持基板の一主面上に有機電界発光素子を形成する工程と、前記有機電界発光素子を覆う状態で前記透明支持基板の一主面上に封止構造体を形成する工程と、ガスバリア性を有する透明バリア性基板を準備し、前記透明支持基板の他主面上に接着層を介して前記透明バリア性基板を貼り合わせる工程とを有し、前記有機電界発光素子を形成する工程の後、前記透明バリア性基板を貼り合わせる工程の前に、前記透明支持基板側から前記有機電界発光素子に対して発光パターンを形成するためのパターン露光を行ない、前記透明支持基板の他主面上に接着層を介して前記透明バリア性基板を貼り合わせる工程では、前記透明バリア性基板および前記接着層の少なくとも一方を紫外線非透過性を有するものとし、前記透明支持基板、前記接着層、および前記透明バリア性基板の少なくとも何れか１つが紫外線非透過性を有する有機電界発光素子パネルの製造方法である。
また、他の本発明は、ガスバリア性を有する透明支持基板を準備し、前記透明支持基板の一主面上に有機電界発光素子を形成する工程と、前記有機電界発光素子を覆う状態で前記透明支持基板の一主面上に封止構造体を形成する工程と、ガスバリア性を有する透明バリア性基板を準備し、前記透明支持基板の他主面上に接着層を介して前記透明バリア性基板を貼り合わせる工程とを有し、前記封止構造体を形成する工程では、前記透明支持基板の一主面上に前記有機電界発光素子を囲んで光硬化性の接着剤層を形成し、前記光硬化性の接着剤層で囲まれた部分に前記有機電界発光素子を封止する状態で樹脂層を充填し、前記透明支持基板との間に前記有機電界発光素子を挟持する状態で前記光硬化性の接着剤層および前記樹脂層を介して前記透明支持基板の一主面上に封止フィルムを設けて前記有機電界発光素子を封止し、前記封止構造体を形成する工程の後、前記透明バリア性基板を貼り合わせる工程の前に、前記透明支持基板側から前記光硬化性の接着剤層を硬化させるための光照射を行ない、前記透明支持基板の他主面上に接着層を介して前記透明バリア性基板を貼り合わせる工程では、前記透明バリア性基板および前記接着層の少なくとも一方を紫外線非透過性を有するものとし、前記透明支持基板、前記接着層、および前記透明バリア性基板の少なくとも何れか１つが紫外線非透過性を有する有機電界発光素子パネルの製造方法である。

このような本発明によれば、ガスバリア性と共に耐光性をも有することにより、有機電界発光素子パネルを屋外環境に設置することが可能となる。

第１実施形態の有機電界発光素子パネルの概略構成図である。第１実施形態の有機電界発光素子パネルに用いる透明支持基板の概略断面図である。第１実施形態の有機電界発光素子パネルに用いる透明バリア性基板の概略断面図である。第１実施形態の有機電界発光素子パネルの製造工程図である。第２実施形態の有機電界発光素子パネルの概略構成図である。第２実施形態の有機電界発光素子パネルの製造工程図である。

以下、本発明の各実施の形態を、有機電界発光素子パネルの構成、および有機電界発光素子パネルの製造方法の順に、図面に基づいて詳細に説明する。

≪第１実施形態≫
―有機電界発光素子パネルの構成―
図１は、第１実施形態の有機電界発光素子パネル１の概略を示す断面構成図である。この図に示す有機電界発光素子パネル１は、ガスバリア性を有する透明支持基板１０と、透明支持基板１０の一主面上に設けられた有機電界発光素子ＥＬと、有機電界発光素子ＥＬを覆う封止構造体２０とを備えている。

また特に、有機電界発光素子パネル１は、透明支持基板１０の他主面上に、接着層１１を介してガスバリア性を有する透明バリア性基板１２を備えている。そして透明支持基板１０、接着層１１、および透明バリア性基板１２の少なくとも何れか１つが紫外線非透過性を有する。

なお、ここでいう「ガスバリア性」とは、ＪＩＳＫ７１２９－１９９２に準拠した方法で測定された水蒸気透過度（６０±０．５℃、相対湿度（９０±２）％ＲＨ）が、１×１０^－３ｇ／（ｍ^２・２４ｈ）以下であり、ＪＩＳＫ７１２６－１９８７に準拠した方法で測定された酸素透過度が、１×１０^－３ｍｌ／ｍ^２・２４ｈ・ａｔｍ以下（１ａｔｍとは、１．０１３２５×１０^５Ｐａである）であることをいう。

このような有機電界発光素子パネル１は、有機電界発光素子ＥＬで発生させた発光光Ｈが、透明支持基板１０および透明バリア性基板１２を透過し、透明バリア性基板１２側から取り出されるボトムエミッション構成である。また有機電界発光素子パネル１は、可撓性を有するものであり、フレキシブルに屈曲する照明装置または表示装置として用いられる。

ここで上記各構成要素の紫外線非透過性は、材料そのものが紫外線非透過性を有するものであるか、または紫外線吸収剤Ｇを含有することによって付与された紫外線非透過性であってもよい。各構成要素に含有させる紫外線吸収剤Ｇが特に限定されることはなく、下記に示す一般的な紫外線吸収剤Ｇを用いることができる。また以降に説明するように、複数の構成要素が紫外線吸収剤Ｇを含有する場合、各構成要素に含有させる紫外線吸収剤Ｇが同一である必要はない。

紫外線吸収剤Ｇの具体例としては、テレフタリジンジカンファスルホン酸、ドロメトリゾールトリシロキサン、ベンジルイリデンマロネートポリシロキサン、ジエチルヘキシルブタミドトリアゾン、メチレン-ビス-ベンゾトリアゾリルテトラメチルブチルフェノール、フェニルジベンズイミダゾール四スルホン酸二ナトリウム、ビス-エチルヘキシルオキシフェノールメトキシフェニルトリアジン、ジエチルアミノヒドロキシベンゾイルヘキシルベンゾエートやメトキシケイヒ酸オクチル等が例示される。これらの紫外線吸収剤Ｇは、必要に応じてそれらの２種以上を用いることもできる。

ここで、紫外線吸収剤Ｇは、紫外線の照射によって化学的に変化して着色する。このため、紫外線吸収剤Ｇは、透明支持基板１０、接着層１１、および透明バリア性基板１２を構成するできるだけ多くの構成要素に対して所定量を分配して含有させることが好ましい。これにより透明支持基板１０、接着層１１、および透明バリア性基板１２中における紫外線吸収剤Ｇの分散密度を低く抑え、紫外線吸収剤Ｇの化学的な変化による着色が、有機電界発光素子ＥＬの発光光Ｈの取り出しに影響を与えることを防止できる。なお、上述した所定量とは、例えば有機電界発光素子パネル１を屋外環境下に設置した場合に、有機電界発光素子パネル１の信頼性を確保するべき補償期間内において、外光中の紫外線の有機電界発光素子ＥＬへの透過を防止できる程度の量であることとする。

以下、有機電界発光素子パネル１の各構成要素の詳細を、透明支持基板１０、接着層１１、透明バリア性基板１２、有機電界発光素子ＥＬ、および封止構造体２０を構成する各層の順に説明する。

＜透明支持基板１０＞
図２は有機電界発光素子パネル１に用いる透明支持基板１０の概略断面図である。この図に示すように、透明支持基板１０は、有機電界発光素子ＥＬを支持するための基板である。有機電界発光素子パネル１が可撓性を有する場合、透明支持基板１０は、可撓性を有するフィルム状のものが好ましく用いられる。

この透明支持基板１０は、基材１０ａの一主面上に、塗布膜１０ｂ、蒸着膜１０ｃ、および塗布膜１０ｄをこの順に設けた３層構造のガスバリア層を設けたことにより、ガスバリア性を有する構成である。有機電界発光素子パネル１は、透明支持基板１０のガスバリア層側に、有機電界発光素子ＥＬを設けている。またここでの図示は省略したが、透明支持基板１０は、基材１０ａの他主面上にもガスバリア層を有していてもよい。

なお、透明支持基板１０のガスバリア層は、上述した３層構造に限定されることはない。しかしながら、ガスバリア層は、例えば無機物、有機物の被膜またはその両者のハイブリッド被膜が好ましく、さらにガスバリア層の強度をより向上させるために、無機層と有機層とからなる積層構造とすることが好ましい。無機層と有機層との積層順は特に制限されないが、両者を交互に複数回積層させることが好ましい。また、透明支持基板１０が紫外線非透過性を有する場合、ガスバリア層は、塗布膜１０ｂ，１０ｄを用いて構成されていることが好ましく、これにより、塗布膜１０ｂ，１０ｄに対して紫外線吸収剤Ｇを含有させることができる。

次に、透明支持基板１０の構成要素を、基材１０ａ、塗布膜１０ｂ，１０ｄ、蒸着膜１０ｃの順に説明する。

［基材１０ａ］
基材１０ａは、有機電界発光素子ＥＬで発生させた発光光Ｈに対する光透過性を有する。このような基材１０ａとしては、樹脂材料からなるフィルム基板を挙げることができるが、可撓性を有する厚さであればガラスまたは石英であってもよい。ただし、有機電界発光素子ＥＬを構成する有機発光機能層が、光照射によって一部を変質させた発光パターンＰを有するものである場合、基材１０ａは有機発光機能層のパターン露光に用いる露光光（例えば紫外線）に対する光透過性を有することとする。このパターン露光については、以降の製造方法において詳細に説明する。

本発明において、基材１０ａを構成する樹脂材料は、従来公知の樹脂材料が用いられ、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）等のポリエステル、ポリエチレン、ポリプロピレン、セロファン、セルロースジアセテート、セルローストリアセテート（ＴＡＣ）、セルロースアセテートブチレート、セルロースアセテートプロピオネート（ＣＡＰ）、セルロースアセテートフタレート、セルロースナイトレート等のセルロースエステル類又はそれらの誘導体、ポリ塩化ビニリデン、ポリビニルアルコール、ポリエチレンビニルアルコール、シンジオタクティックポリスチレン、ポリカーボネート、ノルボルネン樹脂、ポリメチルペンテン、ポリエーテルケトン、ポリイミド、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリフェニレンスルフィド、ポリスルホン類、ポリエーテルイミド、ポリエーテルケトンイミド、ポリアミド、フッ素樹脂、ナイロン、ポリメチルメタクリレート、アクリルあるいはポリアリレート類、アートン（商品名、ＪＳＲ社製）あるいはアペル（商品名、三井化学社製）といったシクロオレフィン系樹脂等が挙げられる。

また透明支持基板１０が紫外線非透過性を有する場合、基材１０ａを構成する樹脂材料は、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）のような紫外線非透過性を有するものであることが好ましい。また基材１０ａは、樹脂材に紫外線吸収剤Ｇを含有することによって紫外線非透過性を有する構成であってもよい。ただし、有機電界発光素子ＥＬを構成する有機発光機能層が、光照射によって一部を変質させた発光パターンＰを有するものである場合、基材１０ａは、紫外線非透過性を備えていないこととする。

このような基材１０ａは、従来公知の一般的な方法により製造することが可能である。例えば、材料となる樹脂を押し出し機により溶融し、環状ダイやＴダイにより押し出して急冷することにより、実質的に無定形で配向していない未延伸の支持体を製造することができる。また、未延伸の支持体を一軸延伸、テンター式逐次二軸延伸、テンター式同時二軸延伸、チューブラー式同時二軸延伸等の公知の方法により、支持体の流れ（縦軸）方向、または支持体の流れ方向と直角（横軸）方向に延伸することにより延伸支持体を製造することができる。この場合の延伸倍率は、支持体の原料となる樹脂に合わせて適宜選択することできるが、縦軸方向及び横軸方向にそれぞれ２～１０倍が好ましい。

また、紫外線吸収剤Ｇを含有する基材１０ａを作製する場合、溶融させた基材１０ａの材料樹脂に紫外線吸収剤Ｇを分散させればよい。

なお、以上のような基材１０ａは、その一主面側が、次に説明するガスバリア層との密着性を確保するための前処理（例えばコロナ処理）が施されたものであったりアンカーコート剤層で覆われたものであってもよい。また基材１０ａは、その一主面側が、平滑層やその他の層で覆われたものであってもよい。

［塗布膜１０ｂ，１０ｄ］
塗布膜１０ｂ，１０ｄは、ガスバリア層を構成する層であって、例えばポリシラザン含有液を用いた塗布成膜によって形成された層である。また塗布膜１０ｂ，１０ｄは、上述した紫外線吸収剤Ｇを含有してもよい。ただし、有機電界発光素子ＥＬを構成する有機発光機能層が、光照射によって一部を変質させた発光パターンＰを有するものである場合、塗布膜１０ｂ，１０ｄは、紫外線吸収剤Ｇを含有しないこととする。

以上のような塗布膜１０ｂ，１０ｄは、次のようにして形成される。まず、ポリシラザン化合物を含有するポリシラザン含有液を基材１０ａ上に塗布する。塗布法は、任意の適切な方法であればよく、乾燥後の膜厚が所望の膜厚となるように塗布を行う。この際、塗布膜１０ｂ，１０ｄが紫外線吸収剤Ｇを含有するものであれば、紫外線吸収剤Ｇを分散させたポリシラザン含有液を用いればよい。

次に、基材１０ａ上に塗布したポリシラザン含有液の液膜を乾燥させ、ポリシラザン含有膜を形成する。この際、パリシラザン含有液の液膜中の溶媒および水分を除去するために、例えば基材１０ａに対して影響を及ぼすこととのない条件範囲での段階的な乾燥を実施する。これにより、ポリシラザン含有膜中の水分率を検出限界以下とすることが好ましい。

その後、ポリシラザン含有膜に対して改質処理を施すことにより、ポリシラザン含有膜中のポリシラザン化合物を酸化ケイ素化合物または酸化窒化ケイ素化合物に転化させた塗布膜１０ｂ，１０ｄを形成する。このような改質処理は、公知の方法から選択することができるが、基材１０ａへの影響を抑えるためには、低温での転化が可能なプラズマ処理、オゾン処理、または紫外線照射処理を適用することが好ましい。ただし、ポリシラザン含有膜が、紫外線吸収剤Ｇを含有している場合であれば、紫外線吸収剤Ｇの化学変化の防止と改質処理による転化の効率を考慮してプラズマ処理またはオゾン処理による改質処理を実施することが好ましい。

［蒸着膜１０ｃ］
蒸着膜１０ｃは、ガスバリア層を構成する層であって、真空蒸着法、スパッタリング法、反応性スパッタリング法、分子線エピタキシー法、クラスターイオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法、大気圧プラズマ重合法、プラズマＣＶＤ（化学的気相蒸着）法、レーザーＣＶＤ法、熱ＣＶＤ法などの蒸着法によって形成された層である。

具体的には、ＳｉｘＮｙ、ＳｉｘＯｙ、ＳＩＯＣ、ＳｉＯＮ、ＳｉＯＣＮ、ＳｉＣ、ＭｇＯ、Ａｌ_２Ｏ_３、ＧｅＯ、ＮｉＯ、ＣａＯ、ＢａＯ、Ｆｅ_２Ｏ_３、Ｙ_２Ｏ_３、ＴｉＯ_２、Ｃｒ_２Ｏ_３、Ｔａ_２Ｏ_３、ＺｒＮ、ＴｉＣ、ＰＳＧ（Phosphorus Silicon Glass）、ＤＬＣ（Diamond Like Carbon）、さらにはこれらの複合積層膜等が挙げられる。

＜接着層１１＞
図１に戻り、接着層１１は、透明支持基板１０の有機電界発光素子ＥＬが形成された面とは逆側の他主面上に、透明バリア性基板１２を貼り合わせるための層である。この接着層１１は、光透過性を有する層であって、接着剤を用いて構成され、さらに必要に応じた添加物が含有されていてもよい。添加物としては、例えば紫外線吸収剤Ｇおよび水蒸気透過度を下げるためのフィラー、さらにはその他の必要に応じた添加物である。

接着層１１を構成する接着剤は、硬化性樹脂であれば特に制約されない。硬化性樹脂としては、熱硬化型樹脂と光硬化型樹脂のいずれか、あるいは両者を使用することができる。接着剤の代表例としては、光硬化型の液体接着剤、熱硬化型の液体接着剤等が挙げられる。具体的には例えば、アクリル酸系オリゴマー、メタクリル酸系オリゴマー等の反応性ビニル基を有する光硬化および熱硬化型シール剤、２－シアノアクリル酸エステル等の湿気硬化型等の接着剤、エポキシ系等の熱および化学硬化型（二液混合）等の接着剤、カチオン硬化タイプの紫外線硬化型エポキシ樹脂接着剤等が挙げられる。

また接着剤としては、耐湿性、耐水性に優れ、揮発成分が少なく、硬化時の収縮が少ない樹脂を用いることが好ましい。光硬化型樹脂においては、紫外線等を透過させるために、有機電界発光素子ＥＬの構成物品に制約が生じるが、熱硬化型樹脂では、そのような制約がないため、より好ましい。また接着層１１が、紫外線吸収剤Ｇを含有している場合であれば、紫外線吸収剤Ｇの化学変化による劣化を考慮して、熱硬化型樹脂で有ることが好ましい。

熱硬化型樹脂としては、例えば、エポキシ樹脂系、アクリル樹脂系、シリコーン樹脂系、ユリア樹脂系、メラミン樹脂系、フェノール樹脂系、レゾルシノール樹脂系、不飽和ポリエステル樹脂系、ポリウレタン樹脂系等の熱硬化型樹脂が挙げられる。難燃性の観点からは、特に熱硬化型のエポキシ系接着剤が好ましい。

接着層３３を構成する接着剤に添加されるフィラーは、接着剤の水蒸気透過度を下げるためのものであり、例えばソーダガラス、無アルカリガラス或いはシリカ、二酸化チタン、酸化アンチモン、チタニア、アルミナ、ジルコニアや酸化タングステン等の金属酸化物等が挙げられる。

接着層１１が、紫外線吸収剤Ｇやフィラー等の添加物を含有する場合、硬化前の接着剤に対してこれらの添加物を分散させればよい。ただし、接着剤として例えば液体接着剤を用いる場合、液体接着剤の塗布は、貼合安定性、貼合部内への気泡混入防止、可撓性部材の平面性保持等の観点から、１×１０^－２Ｐａ以上、１０Ｐａ以下の減圧下で行うことが好ましい。

＜透明バリア性基板１２＞
図３は有機電界発光素子パネルに用いる透明バリア性基板の概略断面図である。この図に示す透明バリア性基板１２は、有機電界発光素子パネル１が可撓性を有する場合、可撓性を有するフィルム状のものが好ましく用いられる。このような透明バリア性基板１２は、基材１２ａの一主面上に、塗布膜１２ｂ、蒸着膜１２ｃ、および塗布膜１２ｄをこの順に設けた３層構造のガスバリア層を設けたことにより、ガスバリア性を有する構成である。基材１２ａおよびガスバリア層は、透明支持基板１０を構成する基材１０ａおよびガスバリア層と同様であるが、同一である必要はない。

また、透明バリア性基板１２の基材１２ａは、紫外線非透過性を有する材料からなるか、または紫外線吸収剤Ｇを含有することが好ましい。さらにガスバリア層を構成する塗布膜１２ｂ，１２ｄは、紫外線吸収剤Ｇを含有することが好ましい。

このような透明バリア性基板１２は、塗布膜１２ｂ、蒸着膜１２ｃ、および塗布膜１２ｄの３層構造のガスバリア層側において透明支持基板１０に貼り合わせられていてもよいし、基材１２ａ側において透明支持基板１０に貼り合わせられていてもよい。また透明バリア性基板１２は、透明支持基板１０と同様に、基材１２ａの両側にガスバリア層を設けたものであってもよい。

＜有機電界発光素子ＥＬ＞
再び図１に戻り、有機電界発光素子ＥＬは、透明支持基板１０側から順に、透明電極、有機発光機能層、および対向電極を積層した構成である。このような構成の有機電界発光素子ＥＬは、透明電極と対向電極とで有機発光機能層を挟持した部分が発光領域となる。この発光領域で発生した発光光Ｈは、透明バリア性基板１２から取り出される。これらの各部材の構成が限定されることはないが、以下に一例を説明する。

［透明電極および対向電極］
透明電極および対向電極は、有機発光機能層に対して何れか一方が陽極として用いられ、何れか他方が陰極として用いられる。それぞれが、陰極または陽極として適する仕事関数を有する材料を用いて構成される。

このうち透明支持基板１０側に設けられる透明電極は、光透過性に優れた導電性材料を用いて構成されることが好ましく、例えば薄銀（Ａｇ）、酸化インジウム錫（ＩＴＯ）、酸化インジウム亜鉛等の光透過性を有する電極材料により構成されている。また透明電極は、導電性材料で構成された層の他に、必要に応じて下地層を備えたものであってもよい。例えば薄銀を用いた透明電極であれば、窒素や硫黄を含有する有機材料を用いた下地層を有し、この上部に薄銀層を設けた構成とすることにより、光透過性と導電性とを兼ね備えた透明電極とすることができる。

［有機発光機能層］
有機発光機能層は、少なくとも有機発光材料を用いて構成された発光層を有する。この有機発光機能層は、透明電極と対向電極の何れか一方を陽極とし、何れか他方を陰極とし、陽極から供給される正孔と陰極から供給される電子とを、内部の発光層内で再結合させることによって発光を生じる。

このような有機発光機能層は、発光層を有していればよく、その構成が限定されることはないが、一例として陽極側から順に正孔注入層／正孔輸送層／発光層／電子輸送層／電子注入層を積層した構成とすることができる。なお、有機電界発光素子ＥＬは、中間層を介して複数の有機発光機能層を積層させたものであってもよい。この場合、各有機発光機能層は、それぞれが必要に応じた層構成であればよい。また中間層は、中間電極であってもよい。

また有機発光機能層を構成する各層の何れかは、光照射によって一部を変質させた構成であってもよい。この場合、透明電極と対向電極とで有機発光機能層を挟持した部分のうち、光照射による変質のない部分が発光パターンＰとなる。

＜封止構造体２０＞
封止構造体２０は、有機電界発光素子ＥＬを覆って透明支持基板１０の一主面上に設けられた絶縁性封止層２１と、その上部の接着層２２と、接着層２２上の封止フィルム２３とを備えている。これらの部材は、以下のような構成である。

［絶縁性封止層２１］
絶縁性封止層２１は、無機材料で構成された膜が好ましく用いられ、例えば絶縁性の無機蒸着膜が用いられる。このような絶縁性の無機蒸着膜としては、透明支持基板１０や透明バリア性基板１２のガスバリア層を構成する蒸着膜と同様のものであってよく、同様にして成膜される。

絶縁性封止層２１の膜厚は特に制限されない。ただし、絶縁性封止層２１が例えば絶縁性の無機蒸着膜により構成される場合、無機蒸着膜の形成のし易さの観点から、膜厚は、通常５ｎｍ以上、好ましくは１０ｎｍ以上、また、通常１０００ｎｍ以下、好ましくは３００ｎｍ以下である。

［接着層２２］
接着層２２は、透明支持基板１０の有機電界発光素子ＥＬが形成された面に、封止フィルム２３を貼り合わせるための層である。この接着層２２は、有機電界発光素子ＥＬを完全に覆う状態で絶縁性封止層２１上に設けられ、透明支持基板１０と封止フィルム２３との間に充填されている。このような接着層２２は、透明支持基板１０と透明バリア性基板１２との間の接着層１１と同様のものが用いられ、そのうち熱硬化型樹脂が好ましく用いられる。ただし、紫外線吸収剤Ｇが含有されている必要はない。

［封止フィルム２３］
封止フィルム２３は、例えば樹脂フィルム２３ａの一主面側に金属箔２３ｂを設けた構造のものが好ましく用いられる。このような封止フィルム２３は、樹脂フィルム２３ａと金属箔２３ｂとをラミネート加工によって積層させたものであり、金属箔２３ｂ側を有機電界発光素子ＥＬ側に向けた状態で、接着層２２によって貼り合わせられている。

（樹脂フィルム２３ａ）
樹脂フィルム２３ａは、可撓性を有する材料で有ればよく、樹脂材料からなるフィルム基板やガラスまたは石英であってもよい。樹脂フィルム２３ａを構成する樹脂材料は、光透過性を有している必要はないが、透明支持基板１０を構成する基材１０ａを構成する樹脂基材と同様のものを用いることができる。またこの樹脂フィルム２３ａは、紫外線非透過性を有している必要はない。

（金属箔２３ｂ）
金属箔２３ｂは、金属の種類に特に限定はなく、例えば銅（Ｃｕ）箔、アルミニウム（Ａｌ）箔、金（Ａｕ）箔、黄銅箔、ニッケル（Ｎｉ）箔、チタン（Ｔｉ）箔、銅合金箔、ステンレス箔、スズ（Ｓｎ）箔、高ニッケル合金箔等が挙げられる。これらの各種の金属箔の中で特に好ましい金属箔としてはＡｌ箔が挙げられる。

金属箔２３ｂの厚さは６～５０μｍが好ましい。６μｍ未満の場合は、金属箔２３ｂに用いる材料によっては使用時にピンホールが空き、必要とするバリア性（透湿度、酸素透過率）が得られなくなる場合がある。５０μｍを越えた場合は、金属箔２３ｂに用いる材料によってはコストが高くなったり、有機光電変換素子が厚くなったりフィルムのメリットが少なくなる場合がある。

―有機電界発光素子パネルの製造方法―
図４は、第１実施形態の有機電界発光素子パネル１の製造方法を説明するための断面工程図である。次にこの図に基づいて第１実施形態の有機電界発光素子パネル１の製造方法を説明する。

先ず図４Ａに示すように、ガスバリア性を有する透明支持基板１０を準備する。ここでは、透明支持基板１０は、紫外線非透過性を備えていないものであることとする。

そして準備した透明支持基板１０が、図２を用いて説明したように、基材１０ａ上にガスバリア層を備えたものであれば、例えば透明支持基板１０におけるガスバリア層側の上部に、有機電界発光素子ＥＬを形成する。有機電界発光素子ＥＬの形成方法は、公知の任意の方法を適用することが可能であるため、その説明を省略する。次いで、有機電界発光素子ＥＬを覆う状態で、透明支持基板１０の一主面側に絶縁性封止層２１を任意の蒸着成膜法によって形成する。

次に図４Ｂに示すように、樹脂フィルム２３ａ上に金属箔２３ｂをラミネートした封止フィルム２３を作製し、金属箔２３ｂ上に接着剤を塗布する。その後、塗布した接着剤に対して有機電界発光素子ＥＬを覆って設けられた絶縁性封止層２１を対向させるように透明支持基板１０を配置し、透明支持基板１０と封止フィルム２３と接着剤を介して貼り合わせる。この状態で接着剤を硬化させて接着層２２とし、透明支持基板１０と封止フィルム２３との間に充填された接着層２２中に有機電界発光素子ＥＬを封止する。

その後図４Ｃに示すように、透明支持基板１０側から露光光Ｈ１（例えば紫外線）を照射するパターン露光により、有機電界発光素子ＬＥをパターニングして発光パターンＰを形成する。この際、必要に応じて露光マスクを用いたパターン露光を実施する。

この際、透明支持基板１０として、紫外線非透過性を備えていないものを用いることにより、露光光Ｈ１として紫外線を用いた有機電界発光素子ＥＬのパターン露光が可能である。

次いで図４Ｄに示すように、ガスバリア性を有する紫外線非透過性の透明バリア性基板１２を準備し、準備した透明バリア性基板１２の何れか一方の面上、または透明支持基板１０の有機電界発光素子ＥＬが設けられていない面上に接着剤を塗布する。その後、塗布した接着剤を介して透明支持基板１０と透明バリア性基板１２とを貼り合わせ、接着剤を硬化させて接着層１１とする。これにより、図１を用いて説明した有機電界発光素子パネル１を完成させる。

―第１実施形態の効果―
以上説明した構成の有機電界発光素子パネル１によれば、有機電界発光素子ＥＬで発生した発光光Ｈを取り出す側を、ガスバリア性を有する透明支持基板１０と透明バリア性基板１２との積層構造とした。これにより、有機電界発光素子ＥＬに対するガスバリア性の向上を図ることができる。

しかも、透明支持基板１０、透明バリア性基板１２、およびこれらの間に挟持された接着層１１のうちの少なくとも何れか１つが紫外線非透過性を有する構成であるため、有機電界発光素子パネル１の発光面側からの紫外線を含む外光の侵入を抑えることができる。これにより、紫外線による有機電界発光素子ＥＬの劣化、具体的には屋外環境下での経時的な使用による輝度の低下、駆動電圧の上昇、および特に大型の有機電界発光素子パネルにおいては紫外線の入射分布によって発生する輝度ムラの発生を防止することが可能である。

以上の結果、有機電界発光素子パネル１の耐光性の向上を図ることが可能になり、有機電界発光素子パネル１を屋外環境に設置した場合の長期信頼性が確保され、屋外環境への設置を実現することが可能となる。

また上述した有機電界発光素子パネル１の製造手順は、透明バリア性基板１２を貼り合わせる前に、有機電界発光素子ＥＬのパターン露光を行う構成である。これにより、透明バリア性基板１２を構成する部材や接着層１１に紫外線吸収剤Ｇが含有されている場合であっても、この紫外線吸収剤Ｇに対して有機電界発光素子ＥＬをパターニングする際の露光光Ｈ１が影響を及ぼすことはない。したがって、有機電界発光素子ＥＬに発光パターンＰが形成された構成でありながらも、紫外線吸収剤Ｇにおける紫外線吸収の効果が維持され耐光性に優れた有機電界発光素子パネル１を得ることができる。

なお、有機電界発光素子ＥＬのパターニングを実施しない場合であれば、透明支持基板１０は、紫外線非透過性を有するものであってよく、紫外線吸収剤Ｇを含有していてもよい。これにより、より多くの層に対して紫外線吸収剤Ｇを含有させた構成とすることができるため、紫外線吸収剤Ｇの分散密度が低く抑えられ、紫外線吸収剤Ｇの化学変化による着色が、有機電界発光素子ＥＬの発光光Ｈの取り出しに影響を与えることを防止できる。

≪第２実施形態≫
―有機電界発光素子パネルの構成―
図５は、第２実施形態の有機電界発光素子パネル２の概略を示す断面構成図である。この図に示す有機電界発光素子パネル２が、第２実施形態の有機電界発光素子パネル１と異なるところは、封止構造体２０’の構造にあり、他の構成は同様である。このため以下においては、第１実施形態と同一の構成要素には同一の符号を付して封止構造体２０’の説明を行い、重複する構成の説明は省略する。

＜封止構造体２０’＞
封止構造体２０’は、有機電界発光素子ＥＬを覆って透明支持基板１０の一主面上に設けられた絶縁性封止層２１と、有機電界発光素子ＥＬを囲む接着剤層３１と、有機電界発光素子ＥＬを覆う樹脂層３２と、その上部の封止フィルム２３とを備えている。このうち絶縁性封止層２１および封止フィルム２３は、第１実施形態と同様のものである。したがって、以下においては接着剤層３１と樹脂層３２の構成を説明する。

［接着剤層３１］
接着剤層３１は、光硬化性の接着剤によって構成され、絶縁性封止層２１で覆われた透明支持基板１０の一主面上に、有機電界発光素子ＥＬを囲むダム状に設けられた層である。このような接着剤層３１は、有機電界発光素子ＥＬを超える高さを有して設けられている。この接着剤層３１を構成する光硬化性の接着剤は、第１実施形態において接着層１１を構成する硬化型樹脂として例示した材料のうち、光硬化型のものを、ダム状が形成できる程度に高粘度にして用いられる。

接着剤層３１の形成は、ある程度の粘度を有する光硬化性樹脂を、ディスペンサーを用いて有機電界発光素子ＥＬを囲むダム状に供給し、封止フィルム２３を貼り合わせた後に光照射によって硬化させることによってなされる。

［樹脂層３２］
樹脂層３２は、接着剤層３１で囲まれた部分に、有機電界発光素子を封止する状態で充填された層である。このような樹脂層３２は、第１実施形態において接着層１１を構成する硬化型樹脂として例示した材料が用いられる。

樹脂層３２の形成は、接着剤層３１によって形成されたダム状の内部に、有機電界発光素子ＥＬを覆う状態で液体または粘度の低い接着剤を充填し、その後、光照射さらには加熱によって液体接着剤を硬化させることによってなされる。

―有機電界発光素子パネルの製造方法―
図６は、第２実施形態の有機電界発光素子パネルの製造方法を説明するための断面工程図である。次にこの図に基づいて第２実施形態の有機電界発光素子パネルの製造方法を説明する。

先ず図６Ａに示すように、透明支持基板１０を準備し、透明支持基板１０の一主面上に有機電界発光素子ＥＬを形成し、これを覆って絶縁性封止層２１を形成するまでを、第１実施形態と同様に行う。透明支持基板１０は、紫外線非透過性を備えていないものであることとする。

次いで、ある程度の粘度を有する光硬化性樹脂を、ディスペンサーを用いて有機電界発光素子ＥＬを囲むように供給し、樹脂ダム３１ａを形成する。その後、樹脂ダム３１ａで囲まれた部分に、有機電界発光素子ＥＬを覆う高さで充填剤を充填し、充填剤の種類に合わせた適切な処理によって充填剤を硬化させて樹脂層３２を形成する。

次に図６Ｂに示すように、樹脂フィルム２３ａ上に金属箔２３ｂをラミネートした封止フィルム２３を作製し、金属箔２３ｂを樹脂層３２側に対向させる状態で、透明支持基板１０と封止フィルム２３とを貼り合わせる。

次に図６Ｃに示すように、透明支持基板１０側からの光Ｈ２の照射によって、光硬化性樹脂からなる樹脂ダム３１ａを硬化させる。この際、必要に応じてマスクを用いた光照射を実施する。これにより、透明支持基板１０と封止フィルム２３との間に有機電界発光素子ＥＬを封止する。

次いで図６Ｄに示すように、紫外線非透過性の透明バリア性基板１２を準備し、準備した透明バリア性基板１２の何れか一方の面上、または透明支持基板１０の有機電界発光素子ＥＬが設けられていない面上に接着剤を塗布する。その後、塗布した接着剤を介して透明支持基板１０と透明バリア性基板１２とを貼り合わせ、接着剤を硬化させて接着層１１とする。これにより、図５を用いて説明した有機電界発光素子パネル２を完成させる。

―第２実施形態の効果―
以上説明した有機電界発光素子パネル２も、有機電界発光素子ＥＬで発生した発光光Ｈを取り出す側を、透明支持基板１０、透明バリア性基板１２、およびこれらの間に挟持された接着層１１とし、このうちの少なくとも何れか１つが紫外線非透過性を有する構成である。このため、第１実施形態と同様に、有機電界発光素子パネル２の耐光性の向上を図ることが可能になり、有機電界発光素子パネル２を屋外環境に設置した場合の長期信頼性が確保され、屋外環境への設置を実現することが可能となる。

また上述した有機電界発光素子パネル２の製造手順は、透明バリア性基板１２を貼り合わせる前に、光硬化性樹脂からなる樹脂ダム３１ａを硬化させる構成である。これにより、透明バリア性基板１２を構成する部材や接着層１１に紫外線吸収剤Ｇが含有されている場合であっても、この紫外線吸収剤Ｇに対して樹脂ダム３１ａを硬化させるための光Ｈ２の照射が影響を及ぼすことはない。したがって、紫外線吸収剤Ｇにおける紫外線吸収の効果が維持され耐光性に優れた有機電界発光素子パネル２を得ることができる。

以下、図１～図４を参照した実施例により本発明の有機電界発光素子パネルを具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。

≪実施例１≫
実施例１では、透明バリア性基板１２を構成する基材１２ａが紫外線非透過性材料からなる有機電界発光素子パネル１を、以下のようにして作製した。

＜透明支持基板１０の作製＞
［基材１０ａの準備］
先ず、図２を参照し、透明支持基板１０用の基材１０ａとして、厚さ１２５μｍのポリエチレンテレフタレートフィルム（帝人デュポンフィルム株式会社製、極高透明品ＰＥＴＴｙｐｅＫ）を用意した。

［塗布膜１０ｂの形成］
下記ポリシラザン含有液を、乾燥後の平均膜厚が３００ｎｍとなるように基材１０ａの一主面上に塗布し、温度８５℃、湿度５５％ＲＨの雰囲気下で１分間加熱処理して乾燥させた。次いで、温度２５℃、湿度１０％ＲＨ（露点温度－８℃）の雰囲気下に１０分間保持し、除湿処理を行うことにより、基材１０ａ上にポリシラザンを含有する塗布膜１０ｂを形成した。

（ポリシラザン含有液）
ポリシラザン含有液として、パーヒドロポリシラザン（アクアミカＮＮ１２０－１０、無触媒タイプ、ＡＺエレクトロニックマテリアルズ（株）製）の１０質量％ジブチルエーテル溶液を用いた。

その後、塗布膜１０ｂを形成した基材１０ａを、エキシマ照射装置ＭＥＣＬ－Ｍ－１－２００（株式会社エム・ディ・コム製）の稼動ステージ上に固定し、下記の改質処理条件で改質処理を行い、ポリシラザンを含有する塗布膜１０ｂの表面に改質処理を施した。

（改質処理条件）
照射波長：１７２ｎｍ
ランプ封入ガス：Ｘｅ
エキシマランプ光強度：１３０ｍＷ／ｃｍ２（波長１７２ｎｍ）
試料と光源の距離：１ｍｍ
ステージ加熱温度：７０℃
照射装置内の酸素濃度：０．５％
エキシマランプ照射時間：５秒

［蒸着膜１０ｃの形成］
次に、プラズマＣＶＤ法により、塗布膜１０ｂの上部に、二酸化ケイ素（ＳｉＯ_２）からなる蒸着膜１０ｃを膜厚５００ｎｍで形成した。

［塗布膜１０ｄの形成］
その後、蒸着膜１０ｃ上に、塗布膜１０ｂの形成と同様の手順で、表面に改質処理が施された膜厚３００ｎｍのポリシラザンを含有する塗布膜１０ｄを形成し、基材１０ａの一主面上に、塗布膜１０ｂ、蒸着膜１０ｃ、および塗布膜１０ｄをこの順に設けた３層構造のガスバリア層を設けた透明支持基板１０を作製した。

＜有機電界発光素子ＥＬの作製＞
次に、図４Ａを参照し、透明支持基板１０においてガスバリア層で覆われた一主面上に、次のように有機電界発光素子ＥＬを形成した。

［下地層の形成］
先ず、透明支持基板１０において、上記ガスバリア層で覆われた一主面上に、公知の蒸着法により、下記化合物Ｒ－１を厚さ２５ｎｍで蒸着して下地層（不図示）を形成した。

［透明電極の形成］
次いで、下地層上に、公知の蒸着法により、銀を１０ｎｍの厚さで蒸着し、陽極となる透明電極を形成した。

［有機発光機能層の形成］
次に、透明電極上に、次のようにして有機発光機能層を形成した。

先ず、真空蒸着装置内の蒸着用るつぼの各々に、各層の構成材料を、各々素子作製に最適量を充填した。蒸着用るつぼはモリブデン製またはタングステン製の抵抗加熱用材料で作製されたものを用いた。そして、真空蒸着装置内に、透明電極までが形成された透明支持基板１０を所定状態で固定した。その後、真空蒸着装置の内部を真空度１×１０^－４Ｐａまで減圧した状態で、順次に各るつぼを通電によって加熱し、以下の各層を透明電極上に順に蒸着した。

（正孔注入層の形成）
その後、先ず下記化合物Ｍ－４を蒸着速度０．１ｎｍ／秒で蒸着し、層厚１５ｎｍの正孔注入層を形成した。

（第１正孔輸送層の形成）
次いで、下記化合物Ｍ－２を蒸着速度０．１ｎｍ／秒で蒸着し、層厚４０ｎｍの第１正孔輸送層を形成した。

（第２正孔輸送層の形成）
次いで、４，４’－ビス〔Ｎ－（１－ナフチル）－Ｎ－フェニルアミノ〕ビフェニル（ＮＰＤ）を蒸着速度０．１ｎｍ／秒で蒸着し、層厚４０ｎｍの第２正孔輸送層を形成した。

（蛍光発光層の形成）
次いで、下記化合物ＢＤ－１および化合物Ｈ－１を、化合物ＢＤ－１が５％の濃度、化合物Ｈ－１が９５％の濃度になるように蒸着速度０．１ｎｍ／秒で共蒸着し、層厚１５ｎｍの青色発光を呈する蛍光発光層を形成した。

（リン光発光層の形成）
次いで、下記化合物ＧＤ－１、化合物ＲＤ－１、および化合物Ｈ－２を、化合物ＧＤ－１が１７％の濃度、化合物ＲＤ－１が０．８％の濃度、化合物Ｈ－２が８２．２％の濃度となるように蒸着速度０．１ｎｍ／秒で共蒸着し、層厚１５ｎｍの黄色を呈するリン光発光層を形成した。

（電子輸送層の形成）
その後、下記化合物Ｅ－１を蒸着速度０．１ｎｍ／秒で蒸着し、層厚３０ｎｍの電子輸送層を形成した。

（電子注入層の形成）
更に、ＬｉＦを蒸着し、層厚１．５ｎｍの電子注入層を形成した。

（対向電極の形成）
そして、アルミニウムを蒸着し、層厚１１０ｎｍの陰極となる対向電極を形成した。以上により、透明支持基板１０のガスバリア層上に、下地層を介して有機電界発光素子ＥＬを作製した。

＜封止構造体２０の作製＞
［絶縁性封止層２１の形成］
次に、プラズマＣＶＤ法により、透明支持基板１０の一主面上に、有機電界発光素子ＥＬを覆う状態で、膜厚５００ｎｍの窒化ケイ素（ＳｉｘＮｙ）からなる絶縁性封止層２１を形成した。

［封止フィルム２３の貼り合わせ］
次いで図４Ｂを参照し、先ず膜厚５０μｍのポリエチレンテレフタレートフィルムからなる樹脂フィルム２３ａを用意し、この一主面上に金属箔２３ｂとして３０μｍ厚のアルミニウム箔をラミネートして封止フィルム２３を作製した。

次いで、封止フィルム２３の金属箔２３ｂの面上に、接着剤としてエポキシ系熱硬化型接着剤（巴川製紙所社製エレファンＣＳ）を塗布して接着層２２を形成し、接着層２２に対して、透明支持基板１０の有機電界発光素子ＥＬの形成面を対向して配置した。

その後図４Ｃに示すように、接着層２２を介して、透明支持基板１０と封止フィルム２３とを真空プレスした。この真空プレスは、酸素濃度１０ｐｐｍ以下、水分濃度１０ｐｐｍ以下のグローブボックス内で、８０℃、０．０４ＭＰａ荷重下、減圧（１×１０^－３ＭＰａ以下）吸引を２０秒、プレスを２０秒の条件で実施した。次いで、グローブボックス内において、１１０℃のホットプレート上で封止フィルム２３側を３０分間加熱して接着層２２を熱硬化させ、有機電界発光素子ＥＬを封止する封止構造体２０を作製した。なお、ここでは有機電界発光素子ＥＬのパターニングは省略した。

＜透明バリア性基板１２の作製＞
図３を参照し、透明バリア性基板１２用の基材１２ａとして、厚さ７０μｍのポリエチレンナフタレートフィルム（帝人デュポンフィルム株式会社製）を用意した。ポリエチレンナフタレートフィルムは、紫外線非透過性を有する材料である。これ以外は、透明支持基板１０の作製と同様の手順を実施した。これにより、紫外線非透過性を有する基材１２ａの一主面上に、塗布膜１２ｂ、蒸着膜１２ｃ、および塗布膜１２ｄをこの順に設けた３層構造のガスバリア層を設けた透明バリア性基板１２を作製した。

＜透明バリア性基板の貼り合わせ＞
次いで図４Ｄを参照し、透明バリア性基板１２のガスバリア層形成面上に、エポキシ系熱硬化型接着剤（巴川製紙所社製エレファンＣＳ）を塗布して接着層１１を形成した。接着層１１の形成は、酸素濃度１０ｐｐｍ以下、水分濃度１０ｐｐｍ以下のグローブボックス内で実施し、次の貼り合わせを実施するまで０℃以下の冷凍庫で保管した。

その後、有機電界発光素子ＥＬが形成された透明支持基板１０の他主面側に、接着層１１を介して透明バリア性基板１２を対向配置させた。

そして図１に示すように、接着層１１を介して、透明支持基板１０と透明バリア性基板１２とを酸素濃度１０ｐｐｍ以下、水分濃度１０ｐｐｍ以下のグローブボックス内で貼り合わせて真空プレスした。この真空プレスは、８０℃、０．０４ＭＰａ荷重下、減圧（１×１０－３ＭＰａ以下）吸引を２０秒、プレスを２０秒の条件で実施した。次いで、グローブボックス内において、１１０℃のホットプレート上で透明バリア性基板１２側を３０分間加熱して接着層１１を熱硬化させ、有機電界発光素子パネル１を完成させた。

≪実施例２≫
実施例２では、透明バリア性基板１２を構成する基材１２ａが紫外線吸収剤Ｇを含有することにより、透明バリア性基板１２が紫外線非透過性を有する有機電界発光素子パネル１を作製した。

ここでは、実施例１で説明した有機電界発光素子パネルの作製手順において、透明バリア性基板１２を構成する基材１２ａを紫外線透過性のものに変更し、この基材１２ａに対して紫外線吸収剤Ｇを含有させたことのみが実施例１の手順と異なる。したがって、ここでは透明バリア性基板１２の作製のみを説明する。

＜透明バリア性基板１２の作製＞
ポリエチレンテレフタレートフィルムの原料チップを溶解させる溶解炉に、紫外線吸収剤Ｇとして０．１～６質量％のテレフタリジンジカンファスルホン酸を投入した。そして、紫外線吸収剤Ｇを含有する厚さ１２５μｍのポリエチレンテレフタレートフィルムを作製し、透明バリア性基板１２用の基材１２ａとした。この基材１２ａは、紫外線透過性であるポリエチレンテレフタレートに、紫外線吸収剤Ｇが分散されたもとなった。

この基材１２ａの一主面上に、実施例１と同様の手順によって、塗布膜１２ｂ、蒸着膜１２ｃ、および塗布膜１２ｄをこの順に形成した。これにより、紫外線吸収剤Ｇを含有する基材１２ａの一主面上に、塗布膜１２ｂ、蒸着膜１２ｃ、および塗布膜１２ｄをこの順に設けた３層構造のガスバリア層を設けた透明バリア性基板１２を作製した。

≪実施例３≫
実施例３では、透明支持基板１０と透明バリア性基板１２とを貼り合わせる接着層１１に紫外線吸収剤Ｇを含有させた有機電界発光素子パネル１を作製した。ここでは、実施例１で説明した有機電界発光素子パネルの作製手順において、透明バリア性基板１２を構成する基材１２ａを紫外線透過性のものに変更し、接着層１１に紫外線吸収剤Ｇを含有させたことのみが実施例１の手順と異なる。したがって、ここでは透明バリア性基板１２の作製と透明バリア性基板１２の貼り合わせのみを説明する。

＜透明バリア性基板１２の作製＞
透明バリア性基板１２の基材１２ａとして、厚さ１２５μｍのポリエチレンテレフタレートフィルム（帝人デュポンフィルム株式会社製、極高透明品ＰＥＴＴｙｐｅＫ）を準備した。ポリエチレンテレフタレートは、紫外線透過性である。この基材１２ａの一主面上に、実施例１と同様の手順によって、塗布膜１２ｂ、蒸着膜１２ｃ、および塗布膜１２ｄの３層構造のガスバリア層を形成し、透明バリア性基板１２を作製した。この透明バリア性基板１２は、紫外線透過性である。

＜透明バリア性基板の貼り合わせ＞
以下の接着剤を調整した。エポキシ系熱硬化型接着剤（巴川製紙所社製エレファンＣＳ）７０質量％、フィラーとしてのタルク１０質量％、有機系部材とフィラーとの密着性向上するための機能性ポリマー１０質量％、低分子成分剤１０質量％を含有する接着剤を作製した。このうち、機能性ポリマーや低分子成分剤に紫外線吸収剤Ｇとしてテレフタリジンジカンファスルホン酸を２質量％含有させることにより、紫外線吸収剤Ｇを含有する接着剤とした。

次いで図４Ｄを参照し、透明バリア性基板１２のガスバリア層形成面上に、作製した接着剤を塗布して紫外線吸収剤Ｇを含有する接着層１１を形成した。接着剤の塗布は実施例１と同様の手順で実施した。

その後は、実施例１と同様の手順を実施することにより、有機電界発光素子ＥＬが形成された透明支持基板１０の他主面側に、紫外線吸収剤Ｇを含有する接着層１１を介して透明バリア性基板１２を貼り合わせ、接着層１１を熱硬化させて有機電界発光素子パネル１を完成させた。

≪実施例４≫
実施例４では、透明支持基板１０のガスバリア層を構成する塗布膜１０ｂ，１０ｄが紫外線吸収剤Ｇを含有することにより、透明支持基板１０が紫外線非透過性を有する有機電界発光素子パネル１を作製した。

ここでは、実施例１で説明した有機電界発光素子パネルの作製手順において、塗布膜１０ｂ，１０ｄの形成に用いたポリシラザン含有液に紫外線吸収剤Ｇを含有させたこと、さらに透明バリア性基板１２を構成する基材１２ａを紫外線透過性のものに変更したことのみが実施例１の手順とは異なる。

すなわち、透明支持基板１０の作製において基材１０ａの一主面上に塗布膜１０ｂ，１０ｄを形成する際には、実施例１で用いたポリシラザン含有液に対し、紫外線吸収剤Ｇとしてテレフタリジンジカンファスルホン酸を２質量％含有させたものを用いた。

また透明バリア性基板１２を構成する基材１２ａとしては、実施例３と同様の厚さ１２５μｍのポリエチレンテレフタレートフィルムを準備した。

≪実施例５≫
実施例５では、透明バリア性基板１２のガスバリア層を構成する塗布膜１２ｂ，１２ｄが紫外線吸収剤Ｇを含有することにより、透明バリア性基板１２が紫外線非透過性を有する有機電界発光素子パネル１を作製した。

ここでは実施例１で説明した有機電界発光素子パネルの作製手順において、透明バリア性基板１２を構成する基材１２ａを紫外線透過性のものに変更し、透明バリア性基板１２の塗布膜１２ｂ，１２ｄの形成に用いたポリシラザン含有液に紫外線吸収剤Ｇを含有させたことのみが実施例１の手順とは異なる。

すなわち、透明バリア性基板１２を構成する基材１２ａとしては、実施例３と同様の厚さ１２５μｍのポリエチレンテレフタレートフィルムを準備した。

そして、透明バリア性基板１２の作製において基材１２ａの一主面上に塗布膜１２ｂ，１２ｄを形成する際には、実施例１で用いたポリシラザン含有液に対し、紫外線吸収剤Ｇとしてテレフタリジンジカンファスルホン酸を２質量％含有させたものを用いた。

≪比較例≫
比較例では、透明支持基板１０、接着層１１、および透明バリア性基板１２の何れも紫外線透過性である有機電界発光素子パネルを作製した。ここでは実施例１で説明した有機電界発光素子パネルの作製手順において、透明バリア性基板１２を構成する基材１２ａを紫外線透過性のものに変更したことのみが実施例１の手順とは異なる。透明バリア性基板１２を構成する基材１２ａとしては、実施例３と同様の厚さ１２５μｍのポリエチレンテレフタレートフィルムを準備した。

≪評価結果≫
次に、実施例１～実施例５、および比較例で作製した各有機電界発光素子パネルに対し、以下のように耐光性試験を実施した前後での評価結果を示す。

各有機電界発光素子パネルに対して、初期輝度が３０００ｃｄ／ｍ^２となるように電流を印可し、その際の駆動電圧を初期電圧として測定した。その後、有機電界発光素子パネルに対し、耐光性試験として、ＪＩＳＤ０２０５に従い、ブラックパネル温度６５℃、５５％環境で、５００時間のカーボンアーク試験を実施した。

また試験実施後に、各有機電界発光素子パネルに対して、初期輝度および初期電圧が得られた際の値の電流を印加し、その際の輝度および電圧を測定し、初期輝度に対する輝度低下率および初期電圧に対する電圧差（電圧上昇幅）を算出した。また、各有機電界発光素子パネルの光取り出し面を顕微鏡で観察することにより、発光ムラおよび非点灯時の外観検査を実施した。以上の結果を、下記表１に示す。

表１に示すように、透明支持基板１０、接着層１１、および透明バリア性基板１２の何れかを構成する部材が紫外線非透過性を有する実施例１～実施例５の有機電界発光素子パネルは、このような構成となっていない比較例の有機電界発光素子パネルと比較して、耐光性試験後においての輝度低下率および電圧差が小さく抑えられている。この結果、透明支持基板１０、接着層１１、および透明バリア性基板１２の何れかを構成する部材が紫外線非透過性を有する構成とすることによって、有機電界発光素子パネルの耐光性の向上が図られることが確認された。

なお、実機テストとして、本実施例１～実施例５で作製した有機電界発光素子パネルを屋外へ放置して屋外環境テストを実施し、同様の評価を行った。この結果も良好であった。この屋外環境テストにおいては、雨やほこりなどの輝度特性評価への影響を防ぐため、各有機電界発光素子パネルを０．７ｍｍのガラス（旭硝子製AK-7）の下に設置した。実施期間は、４月～６月の３か月であり、その間の積算照度は１６．４ＭＪ／ｍ^２であった。この積算照度は、５年保管環境を考慮した際の５％程度であるため、参考程度であるが、上述した耐光性試験の前後の評価結果も含め、本発明を適用することにより、屋外で使用しても発光特性が変化しないＵＶ耐性のある有機電界発光素子パネルを提供することが可能であることが確認された。

１，２…有機電界発光素子パネル
１０…透明支持基板
１０ａ…基材
１０ｂ，１０ｄ…塗布層（ガスバリア層）
１０ｃ…蒸着層（ガスバリア層）
１１…接着層
１２…透明バリア性基板
１２ａ…基材
１２ｂ，１２ｄ…塗布膜（ガスバリア層）
１２ｃ…蒸着膜（ガスバリア層）
２０，２０’…封止構造体
２１…絶縁性封止層
２２…接着層
２３…封止フィルム
２３ａ…樹脂フィルム
２３ｂ…金属箔
３１…光硬化性の接着剤層
３２…樹脂層
ＥＬ…有機電界発光素子
Ｇ…紫外線吸収剤
Ｐ…発光パターン

Claims

ガスバリア性を有する透明支持基板を準備し、前記透明支持基板の一主面上に有機電界発光素子を形成する工程と、
前記有機電界発光素子を覆う状態で前記透明支持基板の一主面上に封止構造体を形成する工程と、
ガスバリア性を有する透明バリア性基板を準備し、前記透明支持基板の他主面上に接着層を介して前記透明バリア性基板を貼り合わせる工程とを有し、
前記有機電界発光素子を形成する工程の後、前記透明バリア性基板を貼り合わせる工程の前に、前記透明支持基板側から前記有機電界発光素子に対して発光パターンを形成するためのパターン露光を行ない、
前記透明支持基板の他主面上に接着層を介して前記透明バリア性基板を貼り合わせる工程では、前記透明バリア性基板および前記接着層の少なくとも一方を紫外線非透過性を有するものとし、
前記透明支持基板、前記接着層、および前記透明バリア性基板の少なくとも何れか１つが紫外線非透過性を有する
有機電界発光素子パネルの製造方法。
ガスバリア性を有する透明支持基板を準備し、前記透明支持基板の一主面上に有機電界発光素子を形成する工程と、
前記有機電界発光素子を覆う状態で前記透明支持基板の一主面上に封止構造体を形成する工程と、
ガスバリア性を有する透明バリア性基板を準備し、前記透明支持基板の他主面上に接着層を介して前記透明バリア性基板を貼り合わせる工程とを有し、
前記封止構造体を形成する工程では、
前記透明支持基板の一主面上に前記有機電界発光素子を囲んで光硬化性の接着剤層を形成し、
前記光硬化性の接着剤層で囲まれた部分に前記有機電界発光素子を封止する状態で樹脂層を充填し、
前記透明支持基板との間に前記有機電界発光素子を挟持する状態で前記光硬化性の接着剤層および前記樹脂層を介して前記透明支持基板の一主面上に封止フィルムを設けて前記有機電界発光素子を封止し、
前記封止構造体を形成する工程の後、前記透明バリア性基板を貼り合わせる工程の前に、前記透明支持基板側から前記光硬化性の接着剤層を硬化させるための光照射を行ない、
前記透明支持基板の他主面上に接着層を介して前記透明バリア性基板を貼り合わせる工程では、前記透明バリア性基板および前記接着層の少なくとも一方を紫外線非透過性を有するものとし、
前記透明支持基板、前記接着層、および前記透明バリア性基板の少なくとも何れか１つが紫外線非透過性を有する
有機電界発光素子パネルの製造方法。