JP2018073947A - 軟磁性合金、軟磁性合金粉末及び磁性部品 - Google Patents

Abstract

【課題】成形体の粉末充填率Ｆを高め、磁性部品の初透磁率μiを高めることができる軟磁性合金、軟磁性合金粉末及び磁性部品を提供する。【解決手段】軟磁性合金は、アモルファス相領域１１と、アモルファス相領域１１中に分散した、結晶粒径が０．５ｎｍ以上６０ｎｍ以下の第１の結晶粒１２と、アモルファス相領域１１中に分散した、結晶粒径が１００ｎｍ以上５００ｎｍ以下の第２の結晶粒１３とを含む。【選択図】図１

Description

本発明は軟磁性合金、この軟磁性合金を含む軟磁性合金粉末、更にはこの軟磁性合金粉末が結着材により成形された磁性部品に関する。

これまでのアモルファス合金粉末やナノ結晶合金粉末を用いた圧粉磁心は、初透磁率μ_iを高めることが困難であった。アモルファス合金やナノ結晶合金粉末は塑性変形の降伏応力が高く、変位も小さいため、圧粉磁心内部の隙間を埋めることが難しいためである。圧粉磁心中の空隙は圧粉磁心の初透磁率μ_iを著しく低下させるため初透磁率μ_iの限界は５０程度であった。

圧粉磁心の空隙を少なくする従来技術として、図７に示すようなアモルファス合金粉末２１やナノ結晶合金２２を用いて圧粉磁心を構成し、アモルファス合金粉末２１やナノ結晶合金２２の間に銅粉末２５が分散させた構造が提案されている（特許文献１参照。）。

特許文献１等に記載された発明では、アモルファス合金粉末２１やナノ結晶合金２２と樹脂バインダ２４に微小な銅粉末２５を混ぜることで、圧粉磁心の空隙率を少なくすることを目的としている。しかし、特許文献１等に記載された発明では、銅粉末２５が強磁性を示さないため、軟磁性材料の粉末充填率は依然として低く、この結果、初透磁率μ_iが低いという問題があった。

特開２０１４−１７５５８０号公報

本発明は、成形体の粉末充填率Ｆを高めることができ、その結果として磁性部品の初透磁率μ_iを高めることができる軟磁性合金、この軟磁性合金を含む軟磁性合金粉末、更にはこの軟磁性合金粉末が結着材により成形された磁性部品を提供することを目的とする。

上記目的を達成するために、本発明の第１の態様は(a)アモルファス相領域と、(b)アモルファス相領域中に分散した結晶粒径が０．５ｎｍ以上６０ｎｍ以下の第１の結晶粒と、(c)アモルファス相領域中に分散した結晶粒径が１００ｎｍ以上５００ｎｍ以下の第２の結晶粒を含む軟磁性合金であることを要旨とする。

本発明の第２の態様は、上記の第１の態様で述べた軟磁性合金を含む軟磁性合金粉末であることを要旨とする。

本発明の第３の態様は、上記の第２の態様で述べた軟磁性合金粉末が結着材により成形された磁性部品であることを要旨とする。

本発明によれば、成形体の粉末充填率Ｆを高めることができ、その結果として磁性部品の初透磁率μ_iを高めることができる軟磁性合金、この軟磁性合金を含む軟磁性合金粉末、更にはこの軟磁性合金粉末が結着材により成形された磁性部品を提供することができる。

本発明の一実施形態に係る磁性部品の概略構造を説明する模式図である。 本発明の一実施形態に係る軟磁性合金中の第１及び第２の結晶粒の結晶粒径を、透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）写真から求める方法を説明する図である。 回折角２θを２０°から９０°の範囲として一実施形態に係る軟磁性合金粉末に対し粉末Ｘ線回折測定をして得られたプロファイルの一例を説明する代表図である。 一実施形態に係る軟磁性合金粉末１の回折強度は、図４に示したＸ線回折のピークの面積で求められることを説明する模式図である。 実施例１〜１１及び比較例１〜６の試料の第１及び第２の結晶粒の結晶粒径、粉末Ｘ線回折法による回折強度比を示す一覧表である。 実施例１〜１１及び比較例１〜６の試料のＦｅ濃度、磁心充填率、初透磁率を示す一覧表である。 従来技術に係る磁性部品の概略構造を説明する模式図である。

次に、図面を参照して、本発明の一実施形態を説明する。以下の図面の記載において、同一又は類似の部分には同一又は類似の符号を付している。ただし、図面は模式的なものであり、厚みと平面寸法との関係、各層の厚みの比率等は現実のものとは異なることに留意すべきである。したがって、具体的な厚みや寸法は以下の説明を参酌して判断すべきものである。又、図面相互間においても互いの寸法の関係や比率が異なる部分が含まれていることは勿論である。

又、以下に示す一実施形態や実施例１〜１１等は、本発明の技術的思想を具体化するための装置や方法を例示するものであって、本発明の技術的思想は、構成部品の材質、形状、構造、配置等を下記のものに特定するものでない。本発明の技術的思想は、特許請求の範囲に記載された請求項が規定する技術的範囲内において、種々の変更を加えることができる。

（一実施形態）
本発明の一実施形態に係る軟磁性合金は、アモルファス相領域１１と、アモルファス相領域１１中に分散した結晶粒径が０．５ｎｍ以上６０ｎｍ以下の第１の結晶粒１２と、アモルファス相領域１１中に分散した結晶粒径が１００ｎｍ以上５００ｎｍ以下の第２の結晶粒１３とを含む。

なお、第１の結晶粒１２の結晶粒径Ｄ₁及び第２の結晶粒１３の結晶粒径Ｄ₂は、図２に示したような透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）写真から求めることが可能である。具体的には、軟磁性合金のＴＥＭ写真において、任意に選択したｎ個（ｎ≧３０）の第１の結晶粒１２及び第２の結晶粒１３の長径Ｄ_Ｌ及び短径Ｄ_Ｓを測定し、下記の式（１）を用いることにより、結晶粒径Ｄ₁及びＤ₂を算出することができる。

Ｄ₁，Ｄ₂＝Σ（Ｄ_Ｌ＋Ｄ_Ｓ）／２ｎ ……（１）

金属の機械的性質は、同じ組成の材料であっても結晶粒径によって大きく変化する。ｄを結晶粒径、σを結晶粒径ｄのときの降伏点や引張強さ、σ_０を基準とする降伏点や引張強さ、ｋを比例定数とすると、金属の降伏点や引張強さは結晶粒径が細かくなるほど大きくなり：

σ ＝ σ_０ ＋ ｋ・ｄ^−１／２ ……（２）

と表される。式（２）に示されるホールペッチ（Hall-Petch）則によれば、金属の降伏点や引張強さは、結晶粒径の−１／２乗に比例して大きくなる。このため、本発明の一実施形態に係る軟磁性合金によれば、第１の結晶粒１２の結晶粒径を０．５ｎｍ以上６０ｎｍ以下として、第２の結晶粒１３の結晶粒径を１００ｎｍ以上５００ｎｍ以下とすることで、軟磁性合金の降伏応力を制御できる。

この結果、図１に示したように、一実施形態に係る軟磁性合金を含む軟磁性合金粉末１を構成して、この軟磁性合金粉末１を結着材（バインダ）１４により成形して圧粉磁心（圧粉コア）等の磁性部品を製造する際には、軟磁性合金粉末１の充填率を高めることができる。その結果、磁性部品の初透磁率μ_iを高めることができる。

＜軟磁性合金粉末１の作製＞
本発明の一実施形態に係る軟磁性合金粉末１の製造に際しては、先ず、純鉄（Ｆｅ）、金属シリコン（Ｓｉ）、フェロボロン（Ｆｅ−Ｂ）、りん鉄（Ｆｅ−Ｐ）、純銅（Ｃｕ）、グラファイト（Ｃ）等の原料を秤量する。そして、目的の合金組成になるように調製された原材料を、高周波誘導加熱法により、アルミナルツボの中で１４００℃で溶解して溶融金属（合金溶湯）を生成する。この溶融金属を銅の金型に鋳込むことで冷却し母合金を得る。

そして、例えば、水アトマイズ法、ガスアトマイズ法、回転水流アトマイズ法、スプレー法、キャビテーション法、スパークエロージョン法等の各種粉末化法により一実施形態に係る軟磁性合金粉末１がそれぞれ製造される。水アトマイズ法、ガスアトマイズ法、回転水流アトマイズ法等のアトマイズ法は、母合金を高周波誘導加熱装置で溶解し、母合金の溶湯をノズルから高速で噴射してできた合金溶湯の流れに冷却媒体（液体又は気体）を衝突させて、合金溶湯を微細化すると共に急冷し、金属粉末として軟磁性合金粉末１を得る方法である。

一実施形態に係る軟磁性合金粉末１をこのようなアトマイズ法によって製造することにより、極めて微小な軟磁性合金粉末１を効率よく製造することができる。又、アトマイズ法によれば、得られる軟磁性合金粉末１の粒子形状が表面張力の作用により球形状に近くなる。特に、一実施形態に係る軟磁性合金粉末１の粒子断面の円形度が０．５以上であるようにすれば、軟磁性合金粉末１を用いて磁性部品を製造したときの粉末充填率Ｆを７８vol.％以上の高い値が得られるので好ましい。すなわち、アトマイズ法によれば、粉末充填率Ｆを高くして、初透磁率μ_iの高い磁性部品を製造可能な軟磁性合金粉末１を得ることができる。

アトマイズ法のうち、水アトマイズ法を採用すれば、製造装置の大型化が可能で、合金溶湯を高圧で噴出可能であるので量産性を向上でき、又、一般的に水アトマイズ法では、アルゴンなどの不活性ガスや窒素及び空気などの各種気体を用いるガスアトマイズ法と比べて冷却速度が高いので、アモルファス化しやすい。水アトマイズ法においては、高圧の水を採用することができ、高速回転する金属ロールや金属板に合金溶湯を衝突させることにより粉末化することとしてもよい。更には、微細化と急冷とに異なる媒体を用いて実施してもよい。なお、液体急冷法により製造された急冷薄帯であると、アモルファス合金を得やすい半面、薄帯を均一微細な扁平粉に粉砕することが困難であるのでアトマイズ法を使用し、最初から球状粉末状で一実施形態に係る軟磁性合金粉末１を製造することが好適である。

図５の表に示した実施例１〜１１等では、回転水流アトマイズ法（高速回転水流アトマイズ法）により軟磁性合金粉末１を作製した。回転水流アトマイズ法によれば、溶湯を極めて高速で冷却することができるので、溶融金属における無秩序な原子配置が高度に維持された状態で固化に至らせることができ、アモルファス化度の特に高い軟磁性合金粉末１を効率よく製造することができる。例えば、一実施形態に係る軟磁性合金粉末１としてＦｅ、Ｓｉ、Ｂ、Ｐ、Ｃｕ、Ｃを含む合金粉末が回転水流アトマイズ法により製造できる。軟磁性合金粉末１内の元素分布に関わらず、一実施形態に係る軟磁性合金粉末１の組成式をＦｅ_ａＢ_ｂＳｉ_ｃＰ_ｘＣ_ｙＣｕ_ｚと表したときに、平均値としての原子比換算で

７９≦ａ≦８６at.％、
５≦ｂ≦１３at.％、
０＜ｃ≦８at.％、
０＜ｘ≦１０at.％、
０≦ｙ≦５at.％、
０．４≦ｚ≦１．４at.％、
０．０８≦ｚ／ｘ≦１．２

を満たすことが一実施形態に係る軟磁性合金粉末１の組成として好ましい。図５の表中に示した実施例１〜１１等においては、粉末組成ａ＝８５．７at.％、ｂ＝９．５at.％、ｃ＝０．５at.％、ｘ＝３．５at.％、ｙ＝１at.％、ｚ＝０．８at.％、ｚ／ｘ＝０．２３として(Fe_85.7Si_0.5B_9.5P_3.5Cu_0.8)₉₉C₁の軟磁性合金粉末１を作製した。

回転水流アトマイズ法では、冷却用筒体の内周面に沿って冷却液を噴出供給し、冷却用筒体の内周面に沿って旋回させることにより、内周面に冷却液層を形成する。一方、アモルファス合金の原材料を溶融し、得られた溶融金属を自然落下させつつ、これに液体又は気体のジェットを吹き付ける。これにより溶融金属が飛散させ、飛散した溶融金属は冷却液層に取り込まれる。その結果、飛散して微粉化した溶融金属が急速冷却されて固化し、軟磁性合金粉末１がそれぞれ得られる。

＜熱処理工程＞
次に、軟磁性合金粉末１を赤外線ランプ加熱装置にてアルゴン雰囲気中にて、第１の結晶粒１２及び第２の結晶粒１３が析出できる温度以上で熱処理することで、図５の表中に示した実施例１〜１１に示したようなサイズの第１の結晶粒１２及び第２の結晶粒１３がアモルファス相領域１１中に分散するように析出する。第１の結晶粒１２及び第２の結晶粒１３は、結晶構造が体心立方格子を有することが好ましい。

図５に示すように、実施例１の第１の結晶粒径Ｄ₁は１９ｎｍであり、実施例１〜１１の中では最も小さな値である。実施例１の第２の結晶粒Ｄ₂は１３５ｎｍである。又、実施例２の第１の結晶粒径Ｄ₁は２５ｎｍ、第２の結晶粒Ｄ₂は１４３ｎｍであり、実施例３の第１の結晶粒径Ｄ₁は２７ｎｍ、第２の結晶粒Ｄ₂は１３８ｎｍであり、実施例４の第１の結晶粒径Ｄ₁は２９ｎｍ、第２の結晶粒Ｄ₂は１７８ｎｍであり、実施例５の第１の結晶粒径Ｄ₁は２４ｎｍ、第２の結晶粒Ｄ₂は１２９ｎｍである。実施例５の第２の結晶粒Ｄ₂の値は、実施例１〜１１の中では最も小さな値となっている。

図５に示すように、実施例６の第１の結晶粒径Ｄ₁は３３ｎｍ、第２の結晶粒Ｄ₂は１４７ｎｍであり、実施例７の第１の結晶粒径Ｄ₁は４７ｎｍ、第２の結晶粒Ｄ₂は１３４ｎｍである。実施例８の第１の結晶粒径Ｄ₁は５９ｎｍとなり、実施例１〜１１の中では最も大きな値となっている。実施例８の第２の結晶粒Ｄ₂は１４５ｎｍである。

実施例９の第１の結晶粒径Ｄ₁は２４ｎｍ、第２の結晶粒Ｄ₂は１５３ｎｍであり、実施例１０の第１の結晶粒径Ｄ₁は２４ｎｍ、第２の結晶粒Ｄ₂は２９０ｎｍである。実施例１０の第２の結晶粒Ｄ₂の値は、実施例１〜１１の中で２番目に大きな値となっている。実施例１１の第１の結晶粒径Ｄ₁は２９ｎｍであり、第２の結晶粒Ｄ₂は４８１ｎｍであり、実施例１１の第２の結晶粒Ｄ₂の値は、実施例１〜１１の中では最も大きな値となっている。

図５の下段に示すように、比較例１の第１の結晶粒径Ｄ₁は６５ｎｍであり、第２の結晶粒Ｄ₂は５３３ｎｍである。一方、比較例２の第１の結晶粒径Ｄ₁は２７１ｎｍであり、第２の結晶粒Ｄ₂は２１８４ｎｍであり、比較例２の第１の結晶粒径Ｄ₁及び第２の結晶粒Ｄ₂はいずれも非常に大きな値となっている。比較例３の第１の結晶粒径Ｄ₁は２８ｎｍ、第２の結晶粒Ｄ₂は１７８ｎｍである。比較例４の第１の結晶粒径Ｄ₁は２６ｎｍ、第２の結晶粒Ｄ₂は１３６ｎｍであり、比較例５の第１の結晶粒径Ｄ₁は２２ｎｍ、第２の結晶粒Ｄ₂は１２３ｎｍであり、比較例６の第１の結晶粒径Ｄ₁は２６ｎｍ、第２の結晶粒Ｄ₂は１８９ｎｍである。

＜粉末Ｘ線回折＞
粉末Ｘ線回折法による回折強度の解析方法を図３及び図４に示した模式図によって説明する。図３は粉末Ｘ線回折法の回折角２θを２０°から９０°の範囲として一実施形態に係る軟磁性合金粉末１を測定したデータの代表図である。図３に示すＸ線回折プロファイルの５本の各Ｘ線回折ピークからの回折強度は、図４に示すような各Ｘ線回折ピークの面積Ｓで求められる。なお、Ｘ線回折ピークの位置を示す回折角２θはその材質に依存し、軟磁性合金粉末１の組成や軟磁性合金粉末１を構成する相、及び高熱伝導性粉末の材質によって決定され、本発明の一実施形態に係る粉末Ｘ線回折データは図３に例示したＸ線回折プロファイルに限られたものではない。

Ｘ線回折ピークからの一実施形態に係る軟磁性合金粉末１の回折強度は、図４に示したピークの面積で求められる。一実施形態に係る軟磁性合金粉末１のアモルファス相領域１１からの回折パターンＰ_３は、粉末Ｘ線回折法の２θの凡そ４０°から５０°の範囲に、図４の破線で示したようなブロードなハローパターンとして測定されるが、アモルファス相領域１１からの回折パターンＰ_３の回折強度は、回折パターンＰ_３の面積Ｉ_３として求められる。

一実施形態に係る軟磁性合金粉末１の第１の結晶粒１２と第２の結晶粒１３の回折ピークＰ_１，Ｐ_２は、図４に示すように回折角２θが凡そ４４°から４５°の範囲に測定される。の回折ピークＰ_１，Ｐ_２は、ほぼ同じ回折角２θ位置に測定されるため、回折ピークＰ_１と回折ピークＰ_２を互いに分離することが困難である。回折ピークＰ_１と回折ピークＰ_２を合計した回折強度（＝Ｐ_１＋Ｐ_２）は、回折ピークＰ_１と回折ピークＰ_２の面積Ｉ₁＋Ｉ₂で求められる。

回折ピークＰ_１と回折ピークＰ_２を合計した回折強度（Ｉ₁＋Ｉ₂）の、全体の回折強度の合計Ｉ_total＝Ｉ₁＋Ｉ₂＋Ｉ_３に対する回折強度比（Ｉ₁＋Ｉ₂）／Ｉ_totalは、以下の式（３）で算出され、アモルファス相領域１１からの回折パターンＰ_３の全体の回折強度の合計Ｉ_totalに対する回折強度比Ｉ_３／Ｉ_totalは以下の式（４）で算出される。

（Ｉ₁＋Ｉ₂）／Ｉ_total＝（Ｉ₁＋Ｉ₂）／（Ｉ₁＋Ｉ₂＋Ｉ_３） ……（３）

Ｉ_３／Ｉ_total＝Ｉ_３／（Ｉ₁＋Ｉ₂＋Ｉ_３） ……（４）

一実施形態に係る軟磁性合金粉末１の体積１００％に対して、粉末Ｘ線回折法で求められる第１の結晶粒１２の回折強度Ｉ₁と第２の結晶粒１３の回折強度Ｉ₂の和（Ｉ₁＋Ｉ₂）の、全体の回折強度の合計Ｉ_total＝Ｉ₁＋Ｉ₂＋Ｉ_３に対する回折強度比（Ｉ₁＋Ｉ₂）／Ｉ_totalが、３０％〜９９．９％であることが好ましい。図５では実施例１〜１１に係る回折強度比（Ｉ₁＋Ｉ₂）／Ｉ_totalが、３３％〜９９％であることが示されている。実施例１〜１１の中で最も第２の結晶粒径Ｄ₂が小さな値となっている実施例５の第２の結晶粒径Ｄ₂の回折強度比（Ｉ₁＋Ｉ₂）／Ｉ_totalが、３３％と最も小さな値になっている。

第１の結晶粒径Ｄ₁及び第２の結晶粒Ｄ₂が、実施例１〜１１に係る軟磁性合金粉末１よりも大きな比較例１及び比較例２の回折強度比（Ｉ₁＋Ｉ₂）／Ｉ_totalは、５２％〜９９％であるが、第１の結晶粒径Ｄ₁及び第２の結晶粒Ｄ₂が実施例１〜１１に係る軟磁性合金粉末１と同程度な比較例３〜６においては、回折強度比（Ｉ₁＋Ｉ₂）／Ｉ_totalが、０％〜２０％である。

粉末Ｘ線回折法で求められる一実施形態に係る軟磁性合金粉末１のアモルファス相領域１１の回折強度Ｉ_３の全体の回折強度の合計Ｉ_totalに対する回折強度比Ｉ_３／Ｉ_totalは、０．１％〜７０％であることが好ましい。図５では実施例１〜１１に係る回折強度比Ｉ_３／Ｉ_totalが、１％〜６７％であることが示されている。実施例１〜１１の中で最も第２の結晶粒径Ｄ₂が小さな値となっている実施例５の第２の結晶粒径Ｄ₂の回折強度比Ｉ_３／Ｉ_totalが、６７％と最も大きな値になっている。

第１の結晶粒径Ｄ₁及び第２の結晶粒Ｄ₂が、実施例１〜１１に係る軟磁性合金粉末１よりも大きな比較例１及び比較例２の回折強度比Ｉ_３／Ｉ_totalは、１％〜４８％であるが、第１の結晶粒径Ｄ₁及び第２の結晶粒Ｄ₂が実施例１〜１１に係る軟磁性合金粉末１と同程度な比較例３〜６においては、回折強度比Ｉ_３／Ｉ_totalが、８０％〜１００％である。

＜Ｆｅ濃度の測定＞
一実施形態に係る軟磁性合金粉末１の平均の鉄（Ｆｅ）濃度は、ＴＥＭ測定とエネルギー分散型Ｘ線分析（ＥＤＳ）とを組み合わせることにより求めることができる。具体的には、軟磁性合金粉末１のＴＥＭ写真において、任意に選択したｎ個（ｎ≧５）の第１の結晶粒１２及び第２の結晶粒１３、アモルファス相領域１１のｎ箇所について中心位置におけるＥＤＳ測定を行い、Ｆｅ元素のカウント数及び酸素を除いた合金の主成分元素カウント数からＦｅ濃度をat.％で算出し、その平均値を平均Ｆｅ濃度とすることができる。

一実施形態に係る軟磁性合金粉末１のアモルファス相領域１１のＦｅ濃度が第１の結晶粒１２及び第２の結晶粒１３のＦｅ濃度よりも少ないことが好ましい。

図６に示すように、実施例１〜１１の第１の結晶粒１２のＦｅ濃度は８６〜８９at.％であり、実施例１〜１１の第２の結晶粒１３のＦｅ濃度は８２〜８５at.％である。実施例１〜１１の中で最も第２の結晶粒径Ｄ₂が小さな値となっている実施例５の第２の第１の結晶粒１２のＦｅ濃度が８９at.％で、第２の結晶粒１３のＦｅ濃度が８５at.％で最も大きな値になっている。図６にから分かるように、実施例１のアモルファス相領域１１のＦｅ濃度は７９at.％であり、第２の結晶粒１３のＦｅ濃度の８４at.％よりも小さい。同様に、実施例２のアモルファス相領域１１のＦｅ濃度は８０at.％であり、第２の結晶粒１３のＦｅ濃度の８４at.％よりも小さく、実施例３のアモルファス相領域１１のＦｅ濃度は８０at.％であり、第２の結晶粒１３のＦｅ含有割合の８３at.％よりも小さい。

更に、実施例４のアモルファス相領域１１のＦｅ濃度は７９at.％であり、第２の結晶粒１３のＦｅ濃度の８２at.％よりも小さく、実施例５のアモルファス相領域１１のＦｅ濃度は８３at.％であり、第２の結晶粒１３のＦｅ濃度の８５at.％よりも小さく、実施例６のアモルファス相領域１１のＦｅ濃度は８０at.％であり、第２の結晶粒１３のＦｅ濃度の８４at.％よりも小さい。又、実施例７のアモルファス相領域１１のＦｅ濃度は８０at.％であり、第２の結晶粒１３のＦｅ濃度の８３at.％よりも小さく、実施例８のアモルファス相領域１１のＦｅ濃度は８１at.％であり、第２の結晶粒１３のＦｅ濃度の８３at.％よりも小さく、実施例９のアモルファス相領域１１のＦｅ濃度は８０at.％であり、第２の結晶粒１３のＦｅ濃度の８３at.％よりも小さく、実施例１０のアモルファス相領域１１のＦｅ濃度は８０at.％であり、第２の結晶粒１３のＦｅ濃度の８４at.％よりも小さく、実施例１１のアモルファス相領域１１のＦｅ濃度は８０at.％であり、第２の結晶粒１３のＦｅ濃度の８３at.％よりも小さい。

図６に示すように、比較例４の第１の結晶粒１２のＦｅ濃度は測定不能であるが、比較例１〜３，５〜６の第１の結晶粒１２のＦｅ濃度は８４〜９０at.％であり、比較例１〜６の第２の結晶粒１３のＦｅ濃度は７８〜８６at.％であり、実施例１〜１１の第１の結晶粒１２のＦｅ濃度合及び第２の結晶粒１３のＦｅ濃度と同程度である。しかし、比較例１のアモルファス相領域１１のＦｅ濃度は８０at.％であり、第２の結晶粒１３のＦｅ濃度の８５at.％よりも大きい。同様に、比較例２のアモルファス相領域１１のＦｅ濃度は７７at.％であり、第２の結晶粒１３のＦｅ濃度の８６at.％よりも大きく、比較例３のアモルファス相領域１１のＦｅ濃度は８４at.％であり、第２の結晶粒１３のＦｅ濃度の８４at.％と等しい。更に、比較例４のアモルファス相領域１１のＦｅ濃度は８４at.％であり、第２の結晶粒１３のＦｅ濃度の８４at.％と等しい。又、比較例５のアモルファス相領域１１のＦｅ濃度は８０at.％であり、第２の結晶粒１３のＦｅ濃度の７９at.％よりも大きく、比較例６のアモルファス相領域１１のＦｅ濃度は７９at.％であり、第２の結晶粒１３のＦｅ濃度の７８at.％よりも大きい。

なお、図５の表には記載していないが、本発明の一実施形態に係る軟磁性合金粉末１のアモルファス相領域１１、第１の結晶粒１２及び第２の結晶粒１３は、原子比換算でホウ素（Ｂ）を５at．％以上含み、アモルファス相領域１１のホウ素含有割合が第１の結晶粒１２及び第２の結晶粒１３のホウ素含有割合よりも多いことが好ましい。

＜磁性部品の成形＞
本発明の一実施形態に係る磁性部品の製造方法は、上記のように、軟磁性合金粉末１を作製する粉末作製工程と、軟磁性合金粉末１を熱処理して軟磁性合金粉末１中に第１の結晶粒１２及び第２の結晶粒１３を生成する熱処理工程の後、軟磁性合金粉末１を用いて磁性部品を作製する成形工程とを含む。すなわち、一実施形態に係る磁性部品は、一実施形態に係る軟磁性合金粉末１と結着材（バインダ）１４と有機溶媒とを混合し、得られた混合物を成形金型に供給するとともに、加圧・成形して得られる。

磁性部品の作製に用いられる結着材１４（バインダ樹脂）の構成材料としては、例えば、シリコーン系樹脂、エポキシ系樹脂、フェノール系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリイミド系樹脂、ポリフェニレンサルファイド系樹脂等の有機材料、リン酸マグネシウム、リン酸カルシウム、リン酸亜鉛、リン酸マンガン、リン酸カドミウムのようなリン酸塩、ケイ酸ナトリウムのようなケイ酸塩（水ガラス）等の熱硬化性無機材料等が挙げられるが、図５及び図６の表中に示した実施例１〜１１ではフェノール系樹脂を３ｕｔ％となるように混合し、造粒粉を得る。これらの結着材１４を構成している樹脂材料は、磁性部品の製造容易性及び耐熱性を高めることができる。

又、軟磁性合金粉末１の総量に対する結着材１４の割合は、作製する磁性部品の目的とする飽和磁束密度Ｂsや機械的特性、許容される鉄損Ｐcv等に応じて若干異なるが、０．５質量％以上５質量％以下程度であるのが好ましく、１質量％以上３質量％以下程度であるのがより好ましい。これにより、軟磁性合金粉末１の各粒子同士を確実に絶縁しつつ、磁性部品の密度をある程度確保して、磁性部品の飽和磁束密度Ｂsや初透磁率μ_iが著しく低下するのを防止することができる。その結果、より飽和磁束密度Ｂs及び初透磁率μ_iが高く、且つ、より低い鉄損Ｐcvの磁性部品が得られる。

又、結着材１４を溶解させる有機溶媒としては、結着材１４を溶解し得るものであれば特に限定されないが、例えば、エタノール、イソプロピルアルコール、アセトン、メチルエチルケトン、トルエン、クロロホルム、酢酸エチル等の各種溶媒が挙げられる。

金型からの脱型性を高めるため潤滑剤としては、例えば、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸アルミニウム、ステアリン酸バリウム、ステアリン酸マグネシウム、ステアリン酸カルシウム及びステアリン酸ストロンチウム等のステアリン酸金属塩が挙げられる。これらのステアリン酸金属塩は、１種を単独で又は２種以上を組み合わせて潤滑剤として用いることができる。

図５及び図６の表中に示した実施例１〜１１では、いわゆるスプリングバックが小さいという観点から、ステアリン酸亜鉛を潤滑剤として用いる。潤滑剤を用いる場合には、その添加量は、好ましくは軟磁性合金粉末１の総量の１００重量部に対して、０．１〜０．９重量部であり、より好ましくは軟磁性合金粉末１の総量の１００重量部に対して、０．３〜０．７重量部である。潤滑剤が少なすぎると、成形後の金型からの脱型が困難となり、成形クラックが生じやすい傾向にある。

一方、潤滑剤が多すぎると、成形密度の低下を招き、初透磁率μ_iが減少してしまう。潤滑剤としてステアリン酸亜鉛を用いる場合には、得られる磁性部品中の、亜鉛（Ｚｎ）の含有量が、０．００４〜０．２質量％の範囲内となる、添加量を調整することが好ましい。Ｚｎの含有量が多すぎると、磁性部品としての十分な強度が得られない傾向にある傾向がある。

図５及び図６の表中に示した実施例１〜１１では、乳鉢に軟磁性合金粉末１とエタノールで溶解させたフェノール樹脂を入れ、乳鉢混合により均一に混合し、フェノール系樹脂３ｕｔ％の造粒粉を得た後に、エタノールを乾燥させる。なお、金型への充填性を高めるために、粗大な凝集物を乳棒で解砕する。実施例１〜１１では以下の条件で造粒粉を形成した：

合金粉末： １０ｇ
結着材１４： ０．５３ｇ
潤滑剤： ０．３０ｇ

混錬時間： １０分
乾燥温度： １００℃
溶剤揮発時間：３０分

本発明の一実施形態に係る磁性部品を圧粉磁心として例示すれば、圧粉磁心の形状としては、トロイダル型、ＦＴ型、ＥＴ型、ＥＩ型、ＵＵ型、ＥＥ型、ＥＥＲ型、ＵＩ型、ドラム型、ポット型、カップ型等が例示できる。図５及び図６の表中に示した実施例１〜１１及び比較例１〜３では、トロイダル型の圧粉磁心を製造した。このため、上記の造粒粉を内径８ｍｍ，外径１３ｍｍ，高さ３ｍｍのトロイダル形状の金型に充填し、油圧ハンドプレス装置で１．５ＧＰａの圧力を加えることで圧粉磁心の形状に成形し、磁心厚さ３．５ｍｍの成形体を得た。

次に、得られた成形体を加熱することにより、結着材１４を硬化させ、圧粉磁心を得る。このとき、加熱温度は、結着材１４の組成等に応じて若干異なるものの、結着材１４が有機材料で構成されている場合、好ましくは１００℃以上５００℃以下程度とされ、より好ましくは１２０℃以上２５０℃以下程度とされる。図５及び図６の表中に示した実施例１〜１１では加熱温度１６０℃とした。又、加熱時間は、加熱温度に応じて異なるものの、０．５時間以上５時間以下程度とされるが、図５及び図６の表中に示した実施例１〜１１では加熱時間１時間とした。

＜充填特性の測定＞
本発明の一実施形態に係る圧粉磁心の粉末充填率Ｆ（単位：vol.％）は、次の方法で測定する。先ず、圧縮成形に供される、軟磁性合金粉末１及び結着材１４を有する造粒粉の組成から、造粒粉中の軟磁性合金粉末１の含有量Ｃ（単位：質量％）を求める。次に、熱処理前の成形体の質量Ｗ_０（単位：ｇ）を測定し、熱処理前の成形体に含有される軟磁性合金粉末１の質量Ｗ_Ｍ（単位：ｇ）を以下の式（５）から求めることができる：

Ｗ_Ｍ＝Ｗ_０×Ｃ／１００ ……（５）

次に、熱処理後の成形体の体積Ｖ_１（単位：ｃｍ³）を求める。例えば、成形体がトロイダル型の形状を有している場合は：

Ｖ_１＝｛（外径／２）^２−（内径／２）^２｝×π×高さ ……（６）

として求められる。ここで、外径、内径及び高さはいずれも熱処理後の成形体の測定値（単位：ｃｍ）である。式（５）から求められるＷ_Ｍ及び式（６）から求められるＶ_１並びに軟磁性合金粉末１の真比重ρ（単位：ｇ／ｃｍ³）に基づき、熱処理後の成形体の粉末充填率Ｆ（単位：vol.％）は式（７）により求められる。

Ｆ＝Ｗ_Ｍ／Ｖ_１／ρ×１００ ……（７）

図６から分かるように、実施例１〜１１に係る圧粉磁心の粉末充填率Ｆは７８〜７９vol.％である。一方、比較例１及び２に係る圧粉磁心の粉末充填率Ｆはそれぞれ８１vol.％及び８４vol.％と実施例１〜１１に係る圧粉磁心の粉末充填率Ｆよりも大きな値であるのに対し、比較例３〜６の粉末充填率Ｆは７５〜７６vol.％で、実施例１〜１１に係る圧粉磁心の粉末充填率Ｆよりも小さい。

＜磁気的特性の測定＞
図６には、実施例１〜１１に係る圧粉磁心に導電性部材を巻き、初透磁率（複素比透磁率の実数部）μ_iを測定した結果を示している。初透磁率μ_iは、実施例１〜１１に係る圧粉磁心に直径０．３ｍｍの被覆銅線を導電性部材として巻きつけてコイル部品を作製した後に測定している。被覆銅線による一次巻き線と二次巻き線の巻き数は３２ターンであった。アジレント（Agilent）テクノロジー株式会社製のインピーダンスアナライザ４２９４Ａを用いて、測定周波数１００ｋＨｚにおけるコイル部品のインダクタを測定し、実施例１〜１１に係る成形体の寸法を用いて初透磁率μ_iを算出した。

図６から分かるように、比較例１〜６に係る圧粉磁心の初透磁率μ_iは２８〜３１であるのに対し、実施例１〜１１に係る圧粉磁心の初透磁率μ_iは３２〜３７であり、本発明の一実施形態に係る圧粉磁心の初透磁率μ_iが向上していることが分かる。これは、実施例１〜１１に係る圧粉磁心の粉末充填率Ｆが、比較例３〜６の粉末充填率Ｆよりも大きな値となっていることに起因していると考えられる。

（その他の実施形態）
上記のように、本発明は一実施形態によって記載したが、この開示の一部をなす論述及び図面は本発明を限定するものであると理解すべきではない。この開示から当業者には様々な代替実施の形態、実施例及び運用技術が明らかとなろう。

例えば、上記の一実施形態の説明では圧粉磁心を本発明の磁性部品と一つとして例示し、圧粉磁心に導電性部材を巻きつけたコイル部品について説明したが、本発明の実施形態に係る磁性部品は圧粉磁心や圧粉磁心を用いたコイル部位品に限定されるものではない。本発明は、リアクトル、トランス、インダクタ、モータ、ノイズフィルタ等ノイズ関連、チョークコイルなどの磁力を利用する各種の磁性部品に適用可能である。

本発明の実施例１〜１１等では、磁性部材である圧粉磁心（圧粉コア）とコイル状の形状を有する導電性部材とを備える構造を説明したが、本発明の実施形態に係る磁性部材は磁性シートでもよい。他の磁性部品の例としての磁性シートには、両面テープなど他の固定用部材等が含まれていてもよい。又、磁性部材の成形体の内部にコイルが埋設されている構造であっても構わない。導電性部材は、磁性部材の内部に埋設可能であれば、その形状及び組成は限定されない。

本発明の実施形態に係る磁性部品を備えることにより、本発明の実施形態に係る電気・電子機器を構成できる。本発明の実施形態に係る磁性部品がインダクタンス素子からなる場合には、このインダクタンス素子が実装された機器が本発明の実施形態に係る電気・電子機器に対応し、本発明の実施形態に係る磁性部品が磁性シートからなる場合には、この磁性シートが、例えば筐体や基板に貼付された機器が、本発明の実施形態に係る電気・電子機器に対応する。具体的には、スイッチング電源、電圧昇降回路、平滑回路等を備えた電源装置、インバータ装置、ノート型パソコンや携帯電話等の小型情報機器、薄型ＣＲＴ、フラットパネルディスプレイなどが、本発明の実施形態に係る電気・電子機器として例示される。

このように、本発明はここでは記載していない様々な実施の形態等を含むことは勿論である。したがって、本発明の技術的範囲は上記の説明から妥当な特許請求の範囲に係る発明特定事項によってのみ定められるものである。

磁気部品を製造する産業分野や、この磁性部品を用いたノート型パソコン、小型携帯機器、薄型ディスプレイなどの電気・電子機器の製造の技術分野に利用可能である。

１…軟磁性合金粉末
１１…アモルファス相領域
１２…第１の結晶粒
１３…第２の結晶粒
１４…結着材
２１…アモルファス合金粉末
２２…ナノ結晶合金
２４…樹脂バインダ
２５…銅粉末
３ｕｔ…フェノール系樹脂

Claims (10)

1. アモルファス相領域と、
   前記アモルファス相領域中に分散した、結晶粒径が０．５ｎｍ以上６０ｎｍ以下の第１の結晶粒と、
   前記アモルファス相領域中に分散した、結晶粒径が１００ｎｍ以上５００ｎｍ以下の第２の結晶粒と、
   を含むことを特徴とする軟磁性合金。
2. 前記軟磁性合金の体積１００％に対して、粉末Ｘ線回折法で求められる前記第１の結晶粒の回折強度Ｉ₁と前記第２の結晶粒の回折強度Ｉ₂の和（Ｉ₁＋Ｉ₂）の、全体の回折強度の合計Ｉ_totalに対する回折強度比（Ｉ₁＋Ｉ₂）／Ｉ_totalが、３０％〜９９．９％であることを特徴とする請求項１に記載の軟磁性合金。
3. 前記アモルファス相領域、前記第１の結晶粒及び前記第２の結晶粒は、それぞれ鉄（Ｆｅ）を含み、前記アモルファス相領域のＦｅ濃度が前記第１の結晶粒及び前記第２の結晶粒のＦｅ濃度よりも少ないことを特徴とする請求項１又は２に記載の軟磁性合金。
4. 前記アモルファス相領域、前記第１の結晶粒及び前記第２の結晶粒は、ホウ素（Ｂ）を含み、前記アモルファス相領域のホウ素含有割合が前記第１の結晶粒及び前記第２の結晶粒のホウ素含有割合よりも多いことを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載の軟磁性合金。
5. 前記第１の結晶粒の結晶構造が体心立方格子を有することを特徴とする請求項１〜４のいずれか１項に記載の軟磁性合金。
6. 請求項１〜５のいずれか１項に記載の前記軟磁性合金を含むことを特徴とする軟磁性合金粉末。
7. 粉末Ｘ線回折法で求められる前記アモルファス相領域の回折強度Ｉ_３の全体の回折強度の合計Ｉ_totalに対する回折強度比Ｉ_３／Ｉ_totalが、０．１％〜７０％であることを特徴とする請求項６に記載の軟磁性合金粉末。
8. 前記軟磁性合金粉末の粒子断面の円形度が０．５以上であることを特徴とする請求項６又は７に記載の軟磁性合金粉末。
9. 前記軟磁性合金粉末は、前記アモルファス相領域、前記第１の結晶粒及び前記第２の結晶粒の集合体の全体としてＦｅ、Ｓｉ、Ｂ、Ｐ、Ｃｕ、Ｃを含み、Ｆｅ_ａＢ_ｂＳｉ_ｃＰ_ｘＣ_ｙＣｕ_ｚの組成式で表したときに、平均値としての原子比換算で７９≦ａ≦８６at％、５≦ｂ≦１３at％、０＜ｃ≦８at％、０＜ｘ≦１０at％、０≦ｙ≦５at％、０．４≦ｚ≦１．４at％、及び０．０８≦ｚ／ｘ≦１．２の条件を満たすことを特徴とする請求項６〜８のいずれか１項に記載の軟磁性合金粉末。
10. 請求項６〜９のいずれか１項に記載の前記軟磁性合金粉末が結着材により成形されたことを特徴とする磁性部品。