JP2018073818A - リチウム金属電極およびそれに関連するリチウム金属電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】リチウム金属電極10は、集電体102、リチウム金属層106、絶縁フレーム104、多孔性電気絶縁層110、およびイオン拡散層108を備える。集電体102は少なくとも1つのウェルWを有する。リチウム金属層106は、ウェルWの底面上に配置される。絶縁フレーム104は、ウェルWの開口部だけに配置される。絶縁フレーム104は、開口部の外側に放射状に延在して、集電体102の上面を部分的に覆い、ウェルWの内側の側壁に向かって垂直に延在する。リチウムデンドライトは、大部分ウェルW内に析出し、阻止層のために上方に析出しない。したがって、リチウムデンドライトは電気絶縁体を貫通せず、その結果、リチウム金属電池の安全性を大きく改善できる。
【選択図】図1
Description
リチウム電池システムの研究の歴史によれば、最も早く開発されたリチウム電池は、再充電可能なリチウム金属電池であり、この電池はかなり高いエネルギー密度を有するが、その一方で、電解質に対する化学反応能力が高いために、安定性および安全性に関して深刻な問題がある。リチウム金属電池システムの安全性の問題を考慮すれば、再充電可能なリチウム電池の開発は、再充電可能なリチウム合金電池システムおよび再充電可能なリチウムイオン電池システムに徐々に集中している。
集電体102は、内側の側壁、およびリチウム金属層106が配置される底面を有する、少なくとも1つのウェルWを有する。多孔性電気絶縁層110は、ウェルWの開口部を覆い、複数のスルーホールHを有する。多孔性イオン拡散層108はウェルWの内部に配置され、完全に多孔性電気絶縁層110およびスルーホールHの下にある。スルーホールHの直径は、ウェルWの直径よりも小さい。
ウェルWの面のどこかの部分が露出した場合、リチウムデンドライトは、リチウムの反応電圧により近い反応電圧を有する集電体102のウェルWの露出した面上に直接形成し、循環した後に、より多くのリチウムイオンが使い尽くされる。イオン拡散層108は、集電体102のウェルWの内部に配置され、リチウム金属層106に隣接する。イオン拡散層108は、リチウム金属層106と直接または間接的に接触してもよい、または特定の条件の下では、リチウム金属層106と全く接触さえしない。
イオン拡散層108は、完全にウェルWの内部に配置される。イオン拡散層108は、全部がウェルWの内部に位置決めされ、多孔性電気絶縁層110の中に入り込まない。すなわち、イオン拡散層108は、多孔性電気絶縁層110のスルーホールHの中に位置しない。
事実上、一様なスルーホールHを有する多孔性電気絶縁層110は、1つだけのウェルWを有する集電体102と、一様なサイズのウェルWを有する集電体102と、または一様ではないサイズのウェルWを有する集電体102と調和できる。対照的に、一様ではないスルーホールHを有する多孔性電気絶縁層110は、セル設計の異なる要件に応じて、上述のすべてのタイプの集電体102と調和できる。上述のどのような種類の組合せであっても。スルーホールHの直径はウェルWの直径よりも小さくなければならない。より正確には、スルーホールHの直径は1ミクロン以下であり、ウェルWの直径は50ミクロン以上である。ウェルWの直径は、主に電池の活性範囲に依存する。さらに、ウェルWの深さは15〜40ミクロンの範囲である。
絶縁重合体材料は、ポリイミド、ポリエチレンテレフタレート、ポリウレタン、ポリアクリレート、エポキシ樹脂、またはシリコーンを含む。絶縁ガラス繊維材料は、FR4−クラスのエポキシガラス繊維材料を含む。多孔性電気絶縁層110は、多層構造であるとき、上述の材料の他に、電気的に絶縁された材料、電気的に絶縁されたコーティングを有する任意の材料、または電気的に絶縁された材料によって完全に覆われた任意の材料から作られる。
さらに、イオン拡散層108は多孔性であり、重合体材料、セラミック材料、ガラス材料、繊維材料、およびそれらの任意の組合せから作られることが可能である。イオン拡散層108の小孔は、粒子スタッキングおよび/または繊維交差によって作られてもよい。粒子は、セラミック粒子、重合体粒子、および/またはガラス粒子を含む。繊維は、重合体繊維および/またはガラス繊維を含む。イオン拡散層108の面は、アニオンおよび/またはカチオンを運ぶ帯電面を生成するようにさらに処理されてもよい。たとえば、イオン拡散層108のカチオンで帯電した面は、電気二重層効果を低減でき、その結果、充電中のリチウムイオン移動の偏りを低減できる。イオン拡散層108のアニオンで帯電した面は、リチウムイオンを分布させるのに役立つ可能性がある。
第1の密着層AD1の材料は、シリコーン、ポリエチレン、ポリプロピレン、熱可塑性ポリイミドなどのような電解質不活性材料から選択される方がさらによい。したがって、第1の密着層AD1は電解質と、具体的には、液相電解質および/またはゲル相電解質と反応せず、その結果、第1の密着層AD1の密着能力は低減しない。さらに、第2の密着層AD2は、絶縁フレーム104(および/または集電体102、図示せず)および多孔性電気絶縁層110を密着させるように加えられる。
第2の密着層AD2の材料は、第1の密着層AD1に関して言及した材料から選択されても、されなくてもよい。同様に、第2の密着層AD2の材料は、電解質と、具体的には、液相電解質および/またはゲル相電解質と反応しない材料を選ぶ方がさらによく、その結果、第2の密着層AD2は溶解しない、膨潤しない、および/または劣化しない。電極をより薄くするために、第1の密着層AD1の厚さは1〜30ミクロンの範囲である方がさらによく、第2の密着層AD2の厚さは、同様に1〜30ミクロンの範囲である方がさらによい。それに応じて、リチウム金属電極10内部でのリチウムイオンの移動距離は低減されず、その結果、電池の容量は減少しない。
第1の密着層AD1と第2の密着層AD2の両方が図3に示されているが、実際には、第1の密着層AD1および第2の密着層AD2を加えることは、異なる要件に応じて選択できる。
電気絶縁体20は、正極電極30とリチウム金属電極10の間に配置される。密封フレーム40は、絶縁フレーム104に対応して配置され、リチウム金属電池50bを密封するために絶縁フレーム104に密着する。より正確には、各ウェルWは密封フレーム40によって密封されている。場合によっては、密封フレーム40は、さらに第3の密着層(図示せず)によって絶縁フレーム104に密着する。
リチウムイオンは、イオン拡散層の粒子および/または繊維によって形成された小孔を通って転送されることが可能である。場合によっては、リチウムイオンはデンドライトとして析出する、またはイオン拡散層の外面上にSEIを形成する。リチウムデンドライトはイオン拡散層の小孔の内部で析出し、剥離する。析出の間、リチウムデンドライトはイオン拡散層の粒子および/または繊維に付着して、固体電解質界面(SEI)の強度を、特に帯電面を有するイオン拡散層の強度を高める。すなわち、SEIの表面張力は、イオン拡散層にうまく付着することによって解放され、その結果、SEIははるかに安定する。
SEIの厚さ(およそ10〜50ナノメートル)と比較して、リチウムデンドライトの析出/剥離の体積変化(15〜20ミクロン)はあまりにも大きすぎ、SEIは、イオン拡散層からの支持を提供することがなければ、リチウムデンドライトの析出および/または剥離の間にひどく損傷する。粒子および/または繊維を有するイオン拡散層は、SEIのための支持を提供して、電池の容量損失を低減でき、特定の条件の下で、SEIを形成する反応と反応さえできる。
電池50aおよび50bの両方の電気的性能および安全性能は、異なる方法で包まれていてさえ、良好に保たれる。これら2つの実施形態の間の最も際だった特徴は、周囲だけを密封された実施形態がよりよい屈曲能力を有することである。各ウェルを個々に密封された実施形態は、より剛性があり、可撓性は劣る。
Claims (26)
- 内側の側壁および底面を有する少なくとも1つのウェルを有する集電体と、
前記ウェルの前記底面上にあるとともに当該ウェルの前記内側の側壁を部分的に覆う、所定の厚さを有する少なくとも1つのリチウム金属層と、
前記ウェルの開口部の周囲のみにあって当該開口部の外側に放射状に延在するとともに前記集電体の上面を部分的に覆い、当該ウェルの前記内側の側壁に向かって垂直方向に延在するとともに前記リチウム金属層の上面と接触することによって、前記ウェルの前記内側の側壁が電気的に絶縁されるように完全に覆われる少なくとも1つの絶縁フレームと、
前記ウェルの前記開口部を覆う、前記ウェルの直径よりも小さい直径の複数のスルーホールを有する多孔性電気絶縁層と、
前記ウェルの内部で、前記多孔性電気絶縁層および前記複数のスルーホールの下に完全にあるように配置された、多孔性を有する少なくとも1つのイオン拡散層と、
を備えたことを特徴とするリチウム金属電極。 - 前記集電体の厚さは16−50ミクロンの範囲であることを特徴とする、請求項1に記載のリチウム金属電極。
- 前記ウェルの深さは15−40ミクロンの範囲であることを特徴とする、請求項1に記載のリチウム金属電極。
- 前記ウェルを除く前記集電体の厚さは1−10ミクロンの範囲であることを特徴とする、請求項1に記載のリチウム金属電極。
- 前記少なくとも1つの絶縁フレームは単層構造または多層構造であることを特徴とする、請求項1に記載のリチウム金属電極。
- 前記少なくとも1つの絶縁フレームの材料は、電気的に絶縁された材料、電気的に絶縁されたコーティングを有する材料、または電気的に絶縁された材料で完全に覆われた材料からなることを特徴とする、請求項5に記載のリチウム金属電極。
- 前記多孔性電気絶縁層は単層構造または多層構造であることを特徴とする、請求項1に記載のリチウム金属電極。
- 前記多孔性電気絶縁層は、電気的に絶縁された材料、電気的に絶縁されたコーティングを有する材料、または電気的に絶縁された材料で完全に覆われた材料からなること特徴とする、請求項7に記載のリチウム金属電極。
- 前記多孔性電気絶縁層の開口比は25−80%の範囲であることを特徴とする、請求項1に記載のリチウム金属電極。
- 前記複数のスルーホールの直径は一様である、または、一様ではないことを特徴とする、請求項1に記載のリチウム金属電極。
- 前記複数のスルーホールの直径は1ミクロン以下であることを特徴とする、請求項10に記載のリチウム金属電極。
- 前記多孔性電気絶縁層の厚さは1−25ミクロンの範囲であることを特徴とする、請求項1に記載のリチウム金属電極。
- 前記多孔性電気絶縁層は前記少なくとも1つの絶縁フレームの外側に放射状にさらに延在し、当該少なくとも1つの絶縁フレームを少なくとも部分的に覆うことを特徴とする、請求項1に記載のリチウム金属電極。
- 前記集電体はさらに第1の密着層によって前記少なくとも1つの絶縁フレームに密着することを特徴とする、請求項1に記載のリチウム金属電極。
- 前記第1の密着層の厚さは1−30ミクロンの範囲であることを特徴とする、請求項14に記載のリチウム金属電極。
- 前記少なくとも1つの絶縁フレームはさらに第2の密着層によって前記多孔性電気絶縁層に密着することを特徴とする、請求項1に記載のリチウム金属電極。
- 前記第2の密着層の厚さは1−30ミクロンの範囲であることを特徴とする、請求項16に記載のリチウム金属電極。
- 前記少なくとも1つのイオン拡散層の材料は、重合体材料、セラミック材料、ガラス材料、繊維材料、およびそれらの組合せからなる群から選択されることを特徴とする、請求項1に記載のリチウム金属電極。
- 前記少なくとも1つのイオン拡散層は、アニオンおよび/またはカチオンを運ぶ帯電面を有するようにさらに処理されることを特徴とする、請求項1に記載のリチウム金属電極。
- 前記少なくとも1つのリチウム金属層の厚さは0.3−5ミクロンの範囲であることを特徴とする、請求項1に記載のリチウム金属電極。
- リチウム金属電極であって、
内側の側壁および底面を有する少なくとも1つのウェルを有する第1の集電体と、
前記ウェルの前記底面上にあるとともに当該ウェルの前記内側の側壁を部分的に覆う、所定の厚さを有する少なくとも1つのリチウム金属層と、
前記ウェルの開口部の周囲のみにあって当該開口部の外側に放射状に延在するとともに前記第1の集電体の上面を部分的に覆い、当該ウェルの前記内側の側壁に向かって垂直方向に延在するとともに前記リチウム金属層の上面と接触することによって、前記ウェルの前記内側の側壁が電気的に絶縁されるように完全に覆われる少なくとも1つの絶縁フレームと、
前記ウェルの前記開口部を覆う、前記ウェルの直径よりも小さい直径の複数のスルーホールを有する多孔性電気絶縁層と、
前記ウェルの内部で、前記多孔性電気絶縁層および前記複数のスルーホールの下に完全にあるように配置された、多孔性を有する少なくとも1つのイオン拡散層と
を有するリチウム金属電極と、
前記リチウム金属電極に対応して配置され、第2の集電体および正極活物質層を有する正極電極と、
前記正極電極と前記リチウム金属電極の間に配置され、少なくとも1つの電解質を有する電気絶縁体と、
密封のため、前記リチウム金属電極の前記第1の集電体と前記正極電極の前記第2の集電体との双方の内周のみに配置された密封フレームと、
を備えたことを特徴とするリチウム金属電池。 - 前記電気絶縁体は、イオン導電性であり、重合体セパレータ、コーティングを有する重合体セパレータ、セラミックセパレータ、または固体電解質であることを特徴とする、請求項21に記載のリチウム金属電池。
- 前記密封フレームの大部分は、前記リチウム金属電極および/または前記正極電極の周囲内に直交して配置されることを特徴とする、請求項21に記載のリチウム金属電池。
- リチウム金属電極であって、
内側の側壁および底面を有する少なくとも1つのウェルを有する第1の集電体と、
前記ウェルの前記底面上にあるとともに当該ウェルの前記内側の側壁を部分的に覆う、所定の厚さを有する少なくとも1つのリチウム金属層と、
前記ウェルの開口部の周囲のみにあって当該開口部の外側に放射状に延在するとともに前記第1の集電体の上面を部分的に覆い、当該ウェルの前記内側の側壁に向かって垂直方向に延在するとともに前記リチウム金属層の上面と接触することによって、前記ウェルの前記内側の側壁が電気的に絶縁されるように完全に覆われる少なくとも1つの絶縁フレームと、
前記ウェルの前記開口部を覆う、前記ウェルの直径よりも小さい直径の複数のスルーホールを有する多孔性電気絶縁層でと、
前記ウェルの内部で、前記多孔性電気絶縁層および前記複数のスルーホールの下に完全にあるように配置された、多孔性を有する少なくとも1つのイオン拡散層と
を有するリチウム金属電極と、
前記リチウム金属電極に対応して配置され、第2の集電体および正極活物質層を有する正極電極と、
前記正極電極と前記リチウム金属電極の間に配置され、少なくとも1つの電解質を有する電気絶縁体と、
前記少なくとも1つの絶縁フレームに対応して配置され、密封のために当該少なくとも1つの絶縁フレームに密着する密封フレームと、
を備えたことを特徴とするリチウム金属電池。 - 前記電気絶縁体は、イオン導電性であり、重合体セパレータ、コーティングを有する重合体セパレータ、セラミックセパレータ、または固体電解質であることを特徴とする、請求項24に記載のリチウム金属電池。
- 前記密封フレームの大部分は、さらに第3の密着層によって前記少なくとも1つの絶縁フレームに密着することを特徴とする、請求項24に記載のリチウム金属電池。
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