KR20180040496A - 리튬 금속 전극 및 이와 관련된 리튬 금속 배터리 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 리튬 금속 전극 및 이와 관련된 리튬 금속 배터리에 관한 것이다. 리튬 금속 전극은 집전체(current collector), 리튬 금속층, 절연 프레임(insulation frame), 다공성 전기 절연층 및 이온 확산층을 포함한다. 집전체는 적어도 하나의 웰(well)을 갖는다. 리튬 금속층은 웰의 하부 표면 상에 배치된다. 절연 프레임은 웰의 개구부에만 배치된다. 절연 프레임은 개구부의 반경 방향 외측으로 연장되어 집전체의 상부 표면을 부분적으로 덮고 있으며, 웰의 내부 측벽을 향해 수직으로 연장된다. 리튬 덴드라이트(lithium dendrites)는 주로 웰 내에 도금되며, 억제층으로 인해 상향으로 도금되지 않는다. 따라서, 리튬 덴드라이트는 전기 절연체를 관통하지 않으므로 리튬 금속 배터리의 안전성을 크게 향상시킬 수 있다.

Description

리튬 금속 전극 및 이와 관련된 리튬 금속 배터리{LITHIUM METAL ELECTRODE AND ITS RELATED LITHIUM METAL BATTERY}
본 발명은 전극, 특히 리튬 금속 전극 및 그와 관련된 리튬 금속 배터리에 관한 것이다.
현재의 비 리튬 배터리 시스템과 비교하여, 리튬 배터리 시스템은 높은 동작 전압(최대 3.6V), 높은 에너지 밀도(최대 120Wh/kg), 가벼운 무게, 더 긴 사이클 수명, 환경 친화적 등의 이점을 가진다. 리튬 배터리 시스템의 연구 이력에 따르면, 초기 개발된 리튬 배터리는 충전 밀도가 매우 높지만 전해액에 대한 높은 화학 반응성으로 인해 안정성(stability)과 안전성(safety)에 심각한 문제가 있었다. 리튬 금속 배터리 시스템의 안전성 문제를 고려할 때, 재충전 가능한 리튬 배터리의 개발은 재충전 가능한 리튬-합금 배터리 시스템 및 재충전 가능한 리튬-이온 배터리 시스템에 점차 초점을 맞추었다.
배터리 시스템의 성능은 안전 요건을 제외하고는 배터리 시스템의 용량이 장치의 작동 시간을 지원하기에 충분한지 보장하는 것이 중요하다. 결과적으로, 배터리 시스템의 용량이 중요한 발전 이슈로 재기되었다. 과거에 리튬 금속 배터리 시스템의 개발은 안전성 문제로 인해 연기되었다. 리튬-이온 및 리튬 폴리머 시스템과 비교할 때, 리튬 금속 시스템의 에너지 밀도는 다른 시스템보다 매우 높다. 그러나, 리튬 금속은 화학적 활성(activity)이 높기 때문에 적절한 조건에서 리튬 금속을 저장하거나 작동시키지 않으면 극단적인 산화-환원 반응이 일어난다. 실질적으로 리튬 금속 배터리 시스템은 리튬 금속의 안전성, 처리 및 저장 문제가 해결 될 수 있다면 현재 스마트 전기 장치에 매우 적합하다.
그러나, 리튬 이온 배터리 시스템의 전해질은 유기 용매를 포함하는 액체이므로 증발, 점화 문제는 필연적으로 발생한다. 또한, 전해액은 배터리의 열악한 밀봉으로 인해 누출되어 안전 문제를 야기한다. 최근 안전성을 확보하기 위해 충전식 리튬 폴리머 배터리 시스템이 개발되었다. 최초의 유기 용매는 리튬 배터리 시스템의 안전성을 향상시키기 위해 폴리머 전해질로 대체되었다.
따라서, 전술한 문제점을 해결하기 위한 리튬 금속 전극이 제공된다.
본 발명의 목적은 리튬 금속 전극 및 그와 관련된 리튬 금속 배터리를 제공하는 것이다. 리튬 금속 전극의 다공성 전기 절연층의 절연층은 리튬 덴드라이트(dendrite) 도금을 위한 특정 영역을 제공할 수 있다.
본 발명의 목적은 리튬 금속 전극 및 그와 관련된 리튬 금속 배터리를 제공하는 것이다. 다공성 전기 절연층은 억제층의 구조적 강도로 인해 충전 중에 리튬 덴드라이트의 플레이팅 높이를 효과적으로 억제한다. 리튬 덴드라이트는 주로 수평으로 플레이팅하므로 다공성 전기 절연층을 통해 형성된 특정 영역은 리튬 데트라이트 플레이팅에 매우 효율적으로 이용된다. 따라서 리튬 덴드라이트는 배터리의 내부 단락을 피하기 위해 전기 절연체를 관통하지 않는다. 한편, 리튬 덴드라이트 플레이트는 수직 방향 대신에 방사 방향을 향하므로 배터리의 두께는 극단적으로 버티파이(verify)되지 않는다.
본 발명의 목적은 리튬 금속 전극 및 그와 관련된 리튬 금속 배터리를 제공하는 것이다. 웰(well) 내측에 배치된 이온 확산층은 다공성이며 입자 및/또는 파이버로 제조된다. 리튬 덴드라이트는 이온 확산층의 기공 내부를 플레이트하고 스트립(strip)한다. 플레이팅 중에, 리튬 덴드라이트는 이온 확산층의 입자 및/또는 파이버에 부착되어 고체 전해질 인터페이스(SEI)의 강도를 향상시킨다. SEI의 두께(약 10~50 나노미터)와 비교하여, 리튬 덴드라이트의 플레이팅/스트리핑의 체적 변화(15~20 미크론)는 매우 격렬하며 리튬 덴드라이트의 플레이팅 및/또는 스트리핑 도중 이온 확산층으로부터의 지지를 제공함이 없이 SEI는 심각하게 손상된다.. 입자 및/또는 파이버를 갖는 이온 확산층은 배터리의 용량 손실을 감소시키기 위해 SEI에 대한 지지를 제공할 수 있으며 심지어 특정 조건 하에서 SEI를 형성하는 반응과 반응할 수 있다.
본 발명의 목적은 리튬 금속 전극 및 그와 관련된 리튬 금속 배터리를 제공하는 것이다. 이온 확산층의 입자 및/또는 파이버를 통해 생성된 표면 및/또는 기공은 액체 및/또는 겔 전해질의 전환 수단(diversion)으로서 작용하여 리튬 덴드라이트의 플레이팅/스트리핑은 전해질의 연속된 인터페이스에 대해 보다 효율적일 수 있다. 또한, 리튬 덴드라이트와 전해질 사이의 인터페이스는 완전하게 유지될 수 있어서 인터페이스의 저항이 감소될 수 있고 인터페이스의 과전압 제어를 통해 리튬 덴드라이트 플레이팅의 균일성이 드러날 수 있다.
본 발명은 집전체, 적어도 리튬 금속층, 적어도 절연 프레임, 다공성 전기 절연층 및 이온 확산층을 포함하는 리튬 금속 전극을 개시한다. 집전체는 내부 측벽과 하부면을 구비하는 웰(well)을 가지며, 여기서 리튬 금속층이 그 위에 배치된다. 절연 프레임은 웰의 개구 둘레를 따라 배치된다. 상기 절연 프레임은 집전체의 상부 표면을 부분적으로 덮도록 상기 개구의 방사상 외측으로 연장하고 상기 웰의 내부 측벽을 향해 수직으로 연장된다. 절연 프레임은 리튬 금속층의 상부 표면과 접촉하여, 웰의 내부 측벽이 전기적으로 절연되도록 완전히 덮어진다. 다공성 전기 절연층은 웰의 개구를 덮고 복수의 관통홀을 갖는다. 다공성 이온 확산층은 웰 내부에 배치되고 다공성 전기 절연층 및 관통홀 아래에 있다. 관통홀의 직경은 웰의 직경보다 작다.
본 발명은 리튬 금속 전극, 캐소드 전극, 전기 절연체 및 밀봉 프레임을 포함하는 리튬 금속 배터리를 개시하고, 상기 리튬 금속 전극은 집전체, 적어도 리튬 금속층, 적어도 하나의 절연 프레임, 다공성 전기 절연층 및 이온 확산층을 포함한다. 집전체는 내부 측벽과 하부면을 구비하는 웰(well)을 가지며, 여기서 리튬 금속층이 그 위에 배치된다. 절연 프레임은 웰의 개구 둘레를 따라 배치된다. 상기 절연 프레임은 집전체의 상부 표면을 부분적으로 덮도록 상기 개구의 방사상 외측으로 연장하고 상기 웰의 내부 측벽을 향해 수직으로 연장된다. 절연 프레임은 리튬 금속층의 상부 표면과 접촉하여, 웰의 내부 측벽이 전기적으로 절연되도록 완전히 덮어진다. 다공성 전기 절연층은 웰의 개구를 덮고 복수의 관통홀을 갖는다. 다공성 이온 확산층은 웰 내부에 배치되고 다공성 전기 절연층 및 관통홀 아래에 있다. 관통홀의 직경은 웰의 직경보다 작다. 밀봉 프레임은 리튬 금속 전극의 제1 집전체와 캐소드 전극의 제2 집전체의 내주부에 배치되어 밀봉된다.
본 발명은 리튬 금속 전극, 캐소드 전극, 전기 절연체 및 밀봉 프레임을 포함하는 리튬 금속 배터리를 개시하고, 리튬 금속 전극은 집전체, 적어도 리튬 금속층, 적어도 하나의 절연 프레임, 다공성 전기 절연층 및 이온 확산층을 포함한다.집전체는 적어도 내부 측벽과 하부면을 구비하는 웰(well)을 가지며, 여기서 리튬 금속층이 그 위에 배치된다. 절연 프레임은 웰의 개구 둘레를 따라 배치된다. 상기 절연 프레임은 상기 집전체의 상부 표면을 부분적으로 덮도록 상기 개구의 방사상 외측으로 연장하고 상기 웰의 내부 측벽을 향해 수직으로 연장된다. 절연 프레임은 리튬 금속층의 상부 표면과 접촉하여, 웰의 내부 측벽이 전기적으로 절연되도록 완전히 덮어진다. 다공성 전기 절연층은 웰의 개구를 덮고 복수의 관통홀을 갖는다. 다공성 이온 확산층은 웰 내부에 배치되고 다공성 전기 절연층 및 관통홀 아래에 있다. 관통홀의 직경은 웰의 직경보다 작다. 밀봉 프레임은 절연 프레임에 대응하여 배치되어 배터리는 밀봉 프레임과 절연 프레임 모두를 통해 밀봉될 수 있다.
리튬 금속 전극 및 그와 관련된 리튬 금속 배터리에 따르면, 리튬 덴드라이트는 집전체의 웰, 절연 프레임, 다공성 절연층 및 이온 확산층을 통해 한정된 특정 영역 내에서만 플레이팅된다. 따라서, 리튬 덴드라이트는 배터리의 전기 절연체를 관통하지 않는다. 배터리의 내부 단락이 발생하지 않으며 배터리의 안전성이 향상된다.
본 발명의 적용 범위는 이하의 상세한 설명으로부터 명백해질 것이다. 그러나, 본 발명의 바람직한 실시예를 포함하는 상세한 설명 및 특정예는 본 발명의 사상 및 범위 내에서 다양하게 변경 및 수정될 수 있음이 발명의 상세한 설명으로부터 자명하므로 단지 예시로서 주어진 것임을 이해해야 한다.
본 발명에 따르면 전술한 과제를 해결할 수 있다.
본 발명은 이하에 예시를 위해 설명된 상세한 설명으로부터 명확하게 이해될 수 있다.
도 1은 본 발명의 리튬 금속 전극의 단면도이다.
도 2는 본 발명의 리튬 금속 전극의 단면도이다.
도 3은 본 발명의 리튬 금속 전극의 단면도이다.
도 4는 본 발명의 리튬 금속 배터리의 단면도이다.
도 5는 본 발명의 리튬 금속 배터리의 단면도이다.
도 1에 도시된 바와 같이, 리튬 금속 전극(10)은 집전체(102), 적어도 리튬 금속층(106), 적어도 절연 프레임(104), 다공성 전기 절연층(110) 및 이온 확산층(108)을 포함한다. 집전체(102)는 내부 측벽 및 하부면을 갖는 웰(well)(W)을 가지며, 여기서 적어도 리튬 금속층(106)이 그 위에 배치된다. 다공성 전기 절연층(110)은 웰(W)의 개구부를 덮고 복수의 관통홀(H)을 구비한다. 상기 다공성 이온 확산층(108)은 웰(W)의 내부에 위치하며 상기 다공성 전기 절연층(110) 및 관통홀(H)의 아래에 있다. 관통홀(H)의 직경은 웰(W)의 직경보다 작다.
리튬 금속층(106)의 두께로 인해, 웰(W)의 바닥면은 리튬 금속층(106)을 통해 덮여지는 것 외에도, 웰(W)의 내부 측벽의 일부는 리튬 금속층(106)을 통해 덮여진다. 웰(W)의 내부 측벽의 나머지는 절연 프레임(104)을 통해 덮여 진다. 절연 프레임(104)은 웰(W)의 상부 표면과 직접 접촉한다. 따라서, 웰(W)의 내측 측벽 및 바닥면 전체가 모두 덮여 진다. 웰(W)의 표면의 어느 부분도 노출되지 않기 때문에, 리튬 이온 플레이트 및/또는 스트립과 같이, 리튬 덴드라이트의 대부분은 리튬 금속층(106)의 표면 상에 형성될 수 있다. 리튬 덴드라이트의 나머지는 리튬 금속층(106) 근처에 형성될 것이다. 웰(W)의 표면의 임의의 부분이 노출되면, 리튬 덴드라이트는 집전체(102)의 웰(W)의 노출된 표면 상에 직접 형성될 것이며, 이는 리튬의 반응 전압에 더 가까운 반응 전압을 가지며 사이클링 후에 더 많은 리튬 이온이 소모될 것이다. 이온 확산층(108)은 집전체(102)의 웰(W) 내부에 배치되어 리튬 금속층(106)에 인접한다. 이온 확산층(108)은 리튬 금속층(106)과 직접적으로 또는 간접적으로 접촉하거나, 특정 조건하에서 확산층(108)은 리튬 금속층(106)과 전혀 접촉하지 않을 수도 있다. 이온 확산층(108)은 웰(W) 내에 완전히 배치된다. 이온 확산층(108)은 전체적으로 웰(W) 내에 위치되고 다공성 전기 절연층(110) 내에 침투하지 않는다. 즉, 이온 확산층(108)은 다공성 전기 절연층(110)의 관통홀(H) 내에 위치하지 않는다.
도 1에 도시된 바와 같이, 다공성 전기 절연층(110)의 관통홀(H)은 균일하고, 즉, 다공성 전기 절연층(110)의 모든 관통홀(H)의 직경은 동일하다. 반면,도 2에 도시된 바와 같이, 다공성 전기 절연층(110)의 관통홀(H)은 균일하지 않고, 즉, 다공성 전기 절연층(110)의 관통홀(H)의 직경이 동일하지 않다. 집전체(102)의 웰(W)에 있어서 집전체(102)는 복수의 웰(W)을 가질 수 있다. 집전체(102)의 웰(W)은 균일하거나 균일하지 않다. 실질적으로, 균일한 관통홀(H)을 갖는 다공성 전기 절연층(110)은 하나의 웰(W)을 가진 집전체, 균일한 크기의 웰(W)을 갖는 집전체(102) 또는 균일하지 않은 크기의 웰(W)을 가진 집전체(102)와 매칭될 수 있다. 대조적으로, 불균일한 관통홀(H)을 갖는 다공성 전기 절연층(110)은 셀 디자인의 상이한 요건에 따라 전술한 모든 유형의 집전체(102)와 매칭될 수 있다. 전술한 어떤 조합에서도, 관통홀(H)의 직경은 웰(W)의 직경보다 작아야 한다. 보다 정확하게는, 관통홀(H)의 직경은 1 미크론보다 크지 않으며; 웰(W)의 직경은 50 미크론 이상이다. 웰(W)의 직경은 주로 배터리의 활성 영역에 의존한다. 또한, 웰(W)의 깊이는 15~40 미크론이다.
다공성 전기 절연층(110)의 개구율은 25~80%이다. 집전체(102)의 개구율은 40~99.5%의 범위를 가지며, 높은 개구율은 경계가 좁은 리튬 금속 전극(도시되지 않음)의 경우 나타난다. 다공성 전기 절연층(110)의 두께는 1~23 미크론이고, 집전체(102)의 두께는 16~50 미크론이다. 집전체(102)의 두께 및 웰(W)의 깊이에 따라, 집전체(102)의 웰(W)을 제외한 두께는 1~10 미크론이다.
집전체(102)의 재료는 금속이거나, 구리, 니켈, 스틸 또는 이들의 임의의 조합과 같은 임의의 다른 전도성 재료일 수 있다. 용량 및 설계 요건에 기초하여, 리튬 금속층(106)의 두께는 0.3~5 미크론이다. 다공성 전기 절연층(110)의 외측 표면은 비도전성 재료로 이루어진다. 다공성 전기 절연층(110)은 단층 구조이면 다공성 전기 절연층(110)의 재질은 절연 폴리머 재료, 절연 세라믹 재료, 절연 글래스 재료, 절연 글래스 파이버 재료 및 이들의 임의의 조합과 같이 절연성을 갖는다. 절연 폴리머 재료는 폴리이미드, 폴리에틸렌 테레프탈레이트, 폴리우레탄, 폴리아크릴레이트, 에폭시 또는 실리콘을 포함한다. 절연 글래스 파이버 재료는 FR4 클래스 에폭시 글래스 파이버 재료를 포함한다. 다공성 전기 절연층(110)이 다층 구조이면, 전술한 재료 외에도, 전기 절연 재료, 전기 절연 코팅을 갖는 재료 또는 전기 절연 재료을 통해 완전히 코팅된 임의의 재료로 이루어진다. 또한, 이온 확산층(108)은 다공성이며, 폴리머 재료, 세라믹 재료, 글래스 재료, 파이버 재료 및 이들의 임의의 조합으로 제조될 수 있다. 이온 확산층(108)의 기공은 입자 적층(particle stacking) 및/또는 파이버 크로싱(fiver crossing)을 통해 형성될 수 있다. 입자는 세라믹 입자, 폴리머 입자 및/또는 글래스 입자를 포함한다. 파이버(fiber)는 폴리머 파이버 및/또는 글래스 파이버를 포함한다. 이온 확산층(108)의 표면은 음이온 및/또는 양이온을 운반하는(carrying) 대전된 표면을 갖도록 처리될 수 있다. 예를 들면, 이온 확산층(108)의 양이온(cation)로 대전된 표면은 전기 이중층 효과(electic double effect)를 감소시킬 수 있으므로 충전 동안 리튬 이온 이동(magration)의 분극(polarization)을 일으킨다. 이온 확산층(108)의 음이온(anion)으로 대전된 표면은 리튬 이온의 분포에 기여한다.
도 3에있어서, 절연 프레임(104)은 다층 구조로 도시되어 있다. 절연 프레임(104)은 접착을 위한 제1 접착층(AD1)을 갖는다. 제1 접착층(AD1)의 재료는 열경화성 폴리머, 열가소성 폴리머 및 이들의 임의의 조합으로 이루어진 그룹으로부터 선택되며, 열경화성 폴리머는 실리콘, 에폭시, 아크릴산 수지 및 이들의 임의의 조합으로 이루어진 그룹으로부터 선택되며, 열가소성 폴리머는 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 열가소성 폴리이미드, 열가소성 폴리우레탄 및 이들의 임의의 조합으로 이루어진 그룹으로부터 선택된다. 제1 접착층(AD1)의 재료는 실리콘, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 열가소성 폴리이미드 등과 같은 전해질 불활성 재료 중에서 바람직하게 선택될 수 있다. 따라서, 제1 접착층(AD1)은 전해질, 특히 액상 전해질 및/또는 겔상 전해질과 반응하지 않으므로, 제1 접착층(AD1)의 접착력이 감소되지 않는다. 또한, 절연 프레임(104)(및/또는 집전체(102), 미도시)과 다공성 전기 절연층(110)을 접착하기 위해 제2 접착층(AD2)가 적용될 수 있다. 제2 접착층의 재료는 제1 접착층(AD1)에서 언급된 재료로부터 선택되거나 선택되지 않을 수 있다. 제2 접착층(AD2)의 재료는제2 접착층(AD2)이 용해, 팽창 및/또는 열화되지 않도록 전해질, 특히 액상 전해질 및/또는 겔상 전해질과 반응하지 않는 재료를 선택하는 것이 더 바람직하다. 전극을 더 얇게하기 위해, 제1 접착층(AD1)의 두께는 1~30 미크론인 것이 바람직하고; 제2 접착층(AD2)의 두께는 1~30 미크론인 것이 바람직하다. 따라서, 리튬 금속 전극(10) 내부의 리튬 이온의 이동 거리가 증가하지 않아 배터리 용량이 저하하지 않는다. 제1 접착층(AD1) 및 제2 접착층(AD2) 모두 도 3에 도시되어 있지만, 실제 제1 접착층(AD1) 및 제2 접착층(AD2)의 사용은 상이한 요건에 따라 선택될 수 있다.
도 4에는 리튬 금속 배터리가 도시되어있다. 리튬 금속 배터리(50a)는 리튬 금속 전극(10), 캐소드 전극(30), 전기 절연체(20) 및 밀봉 프레임(40)을 포함한다. 제2 집전체(302)와 캐소드 활성 물질층(304)을 포함하는 캐소드 전극(30)은 리튬 금속 전극(10)에 대응하여 배치된다. 전기 절연체(20)는 캐소드 전극(30)과 리튬 금속 전극(10) 사이에 배치된다. 리튬 금속 전극(10)의 제1 집전체(102)와 캐소드 전극(30)의 제2 집전체(302)의 모두의 내주부(inner periphery)에 밀봉을 위해 밀봉 프레임(40)이 배치된다. 밀봉 프레임(40)의 대부분은 리튬 금속 전극(10) 및/또는 캐소드 전극(30)의 둘레에 직교하게 배치된다. 즉, 밀봉 프레임(40)의 대부분은, 리튬 금속 전극(10)의 제1 집전체(102)와 캐소드 전극(30)의 제2 집전체(302) 모두의 외측 둘레로 돌출하는 대신 리튬 금속 전극(102)의 내부면과 캐소드 전극(302)의 내부면 상에 배치된다.
물론 전술한 것은 대부분의 밀봉 프레임(40)에 관한 것이며, 특정한 경우, 예를 들면 제1 집전체(102)와 제2 집전체(302)가 동일한 면적을 갖지 않는 경우, 밀봉 프레임(40)의 일부분이 리튬 금속 전극(10)의 제1 집전체(102)와 캐소드 전극(30)의 제2 집전체(302) 모두의 외측 둘레로 돌출될 수 있다.
도 5에 리튬 금속 배터리가 도시되어 있다. 리튬 금속 배터리(50b)는 리튬 금속 전극(10), 캐소드 전극(30), 전기 절연체(20) 및 밀봉 프레임(40)을 포함한다. 제2 집전체(302)와 캐소드 활성 물질층(304)을 포함하는 캐소드 전극(30)은 리튬 금속 전극(10)에 대응하여 배치된다. 전기 절연체(20)는 캐소드 전극(30)과 리튬 금속 전극(10) 사이에 배치된다. 밀봉 프레임(40)은 절연 프레임(104)에 대응하여 배치되고, 밀봉 프레임(40)은 절연 프레임(104)에 접착되어 밀봉 금속 리튬 금속 배터리(50b)를 밀봉한다. 보다 구체적으로, 각각의 웰(W)은 밀봉 프레임(40)을 통해 밀봉된다. 일부의 경우, 밀봉 프레임(40)은 제3 접착층(도시되지 않음)을 통해 절연 프레임(104)에 더 부착된다.
전술한 전기 절연체(20)는 이온 전도성이며, 폴리머 세퍼레이터, 코팅을 갖는 폴리머 세퍼레이터, 세라믹 세퍼레이터 또는 고체 전해질 일 수 있다. 리튬 금속 배터리(50a, 50b)의 전해질 시스템은 액상 전해질, 겔상 전해질 또는 하이브리드상 전해질을 가지므로, 전기 절연체(20)는 폴리머 세퍼레이터, 코팅을 갖는 폴리머 세퍼레이터 및/또는 세라믹 세퍼레이터 중에서 선택될 수 있다. 리튬 금속 배터리(50a, 50b)의 전해질은 고상 전해질이기 때문에, 전기 절연체(20)는 고체 전해질 일 수 있다.
본 발명의 메카니즘에 대해 이하에 설명한다. 다공성 전기 절연층은 집전체 상에 배치된다. 리튬 금속층은 집전체의 웰의 바닥면에 배치된다. 이온 확산층은 웰 내부에 배치된다. 따라서, 전해질로부터의 리튬 이온은 다공성 전기 절연층의 관통홀을 통해 이동하여 이온 확산층에 접근하고 집전체의 웰 내부에서 액체 전해질 및/또는 겔 전해질과 함께 습윤(moistened)되거나 결합된다. 리튬 이온은 이온 확산층의 입자 및/또는 파이버를 통해 형성된 기공을 통해 전달될 수 있다. 일부 경우에 리튬 이온이 수상 돌기(dendrite)로 플레이팅되거나 이온 확산층의 외부 표면에 SEI를 형성한다. 리튬 덴드라이트는 이온 확산층의 기공 내부에서 플레이트하거나 스트립한다. 플레이팅 중에, 리튬 덴드라이트는 이온 확산층의 입자 및/또는 파이버에 부착되어 특히 대전된 표면을 가진 이온 확산층인 고체 전해질 인터페이스(SEI)의 강도를 향상시킨다. 즉, SEI의 표면 장력은 이온 확산층에 웰(well)의 부착을 통해 완화되어 SEI가 훨씬 더 안정된다. SEI의 두께(약 10~50 나노미터)와 비교하여, 리튬 덴드라이트의 플레이팅/스트리핑의 체적 변화(15~20 미크론)는 매우 격렬하며 이온 확산층으로부터 지지를 제공함이 없이 SEI는 리튬 덴드라이트의 플레이팅 및/또는 스트리핑 중에 심각하게 손상된다. 입자 및/또는 파이버를 갖는 이온 확산층은 배터리의 용량 손실을 감소시키기 위해 SEI에 대한 지지를 제공할 수 있으며 심지어 특정 조건 하에서 SEI를 형성하는 반응과 반응할 수 있다.
집전체의 웰과 다공성 전기 절연층은, 다공성 전기 절연층의 구조적 강도에 의해, 충전 중에 리튬 덴드라이트의 플레이팅 높이를 효율적으로 억제한다. 리튬 덴드라이트는 주로 수평으로 플레이팅되므로 웰 내부의 특정 영역이 리튬 덴드라이트 플레이팅에 매우 효율적으로 이용된다. 따라서 리튬 덴드라이트는 전기 절연체를 관통하지 않아 배터리의 내부 단락을 피할 수 있다. 한편, 리튬 덴드라이트 플레이트는 수직 방향 대신에 방사 방향을 향하여 플레이팅되어, 배터리의 두께가 극단적으로 버티파이(verify)되지 않는다.
이온 확산층의 입자 및/또는 파이버를 통해 생성된 표면 및/또는 기공은 액체 및/또는 겔 전해질의 전환수단(diversions)으로서 작용하여 리튬 덴드라이트의 플레이팅/스트리핑이보다 전해질의 연속적인 인터페이스에 대해 보다 효율적으로 이루어질 수 있다. 또한, 리튬 덴드라이트와 전해질 사이의 인터페이스는 완전하게 유지될 수 있어 인터페이스의 저항이 감소될 수 있고 인터페이스의 과전압 제어를 통해 리튬 덴드라이트 플레이팅의 균일성이 드러날 수 있다.
전술한 리튬 금속 배터리의 두 가지 실시예는 패키지 모듈에 주로 차이점이 있다. 도 4에 도시된 바와 같이, 하나는 전체 배터리의 주변을 밀봉하는 것이며; 도 5에 도시된 바와 같이, 다른 하나는 각각의 웰을 개별적으로 밀봉하는 것이다. 배터리(50a, 50b) 모두의 전기 및 안전 성능은 상이한 방식으로 패킹되어도 양호하게 유지된다. 이 두가지 실시예 사이의 가장 두드러진 특징은 주변을 따라 밀봉된 것이 밴등능력(bending)이 더 우수하다. 개별적으로 웰을 밀봉한 것은 더 단단하며 유연성이 떨어진다.
결과적으로, 절연층 및 억제층은 모두 리튬 덴드라이트의 형성 방향을 억제하기에 충분한 구조 강도를 가지므로, 절연층 및 억제층의 영률(Young's modulus)이 충분히 높아진다. 또한, 리튬 금속 배터리는 배터리가 주변을 따라 밀봉될 때 보다 유연성을 갖는다. 대조적으로, 리튬 금속 배터리는 각각의 웰이 개별적으로 밀봉될 때 더욱 강성을 갖는다.
본 발명에 따른 리튬 금속 전극 및 그와 관련된 리튬 금속 배터리는 종래 기술과 비교하여 전기 절연된 다공성 전기 절연층을 통해 배터리의 안전성을 향상시켜 리튬 덴드라이트의 형성 방향 및 영역을 억제할 수 있다.
이와 같이 본 발명을 설명 하였지만, 전술한 것은 다양한 방식으로 변경될 수 있음은 자명 할 것이다. 이러한 변형은 본 발명의 사상 및 범위로부터 벗어나는 것으로 간주되어서는 안되며, 당업자에게 자명한 그러한 모든 변형은 다음의 청구항의 범위 내에 포함되는 것으로 간주되여야 한다.

Claims (26)

  1. 리튬 금속 전극에 있어서,
    내부 측벽 및 바닥면을 구비한 적어도 하나의 웰을 갖는 집전체;
    상기 웰의 바닥면에 배치되고, 상기 웰의 내부 측벽의 일부를 덮으며, 두께를 가진 적어도 하나의 리튬 금속층;
    상기 웰의 개구의 주변을 따라 배치되는 적어도 하나의 절연 프레임으로서, 상기 절연 프레임은 집전체의 상부 표면을 부분적으로 덮도록 개구의 외측으로 방사상으로 연장되고 상기 웰의 내부 측벽을 향해 수직방향으로 연장하며, 상기 절연 프레임은 상기 웰의 측벽이 전기 절연을 위해 완전히 덮여지도록 리튬 금속층의 상부 표면에 접촉하는 절연 프레임;
    상기 웰의 개구부를 덮고 복수의 관통홀을 갖는 다공성 전기 절연층으로서 상기 관통홀의 직경은 상기 웰의 직경보다 작은 다공성 전기 절연층; 및
    상기 웰 내부에 배치되고 상기 다공성 전기 절연층 및 상기 관통홀 아래에 배치되는 다공성의 적어도 하나의 이온 확산층;
    을 포함하는 것을 특징으로 하는 리튬 금속 전극.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 집전체의 두께는 16~50 미크론인
    리튬 금속 전극.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 웰의 깊이는 15~40 미크론인
    리튬 금속 전극.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 웰을 제외한 상기 집전체의 두께는 1~10 미크론인
    리튬 금속 전극.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 절연 프레임은 단층 구조 또는 다층 구조인
    리튬 금속 전극.
  6. 제5항에 있어서,
    상기 절연 프레임의 재료는 전기 절연 재료, 전기 절연된 코팅을갖는 재료 또는 전기 절연 재료를 통해 완전히 코팅된 재료로 이루어지는
    리튬 금속 전극.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 다공성 전기 절연층은 단층 구조 또는 다층 구조인
    리튬 금속 전극.
  8. 제7항에 있어서,
    상기 다공성 전기 절연층의 재질은 전기 절연 재료, 전기 절연된 코팅을 갖는 재료 또는 전기 절연 재료를 통해 완전히 코팅된 재료로 이루어지는
    리튬 금속 전극.
  9. 제1항에 있어서,
    상기 다공성 전기 절연층의 개구율은 25~80%인
    리튬 금속 전극.
  10. 제1항에 있어서,
    상기 관통홀의 직경은 균일하거나 균일하지 않은
    리튬 금속 전극.
  11. 제10항에 있어서,
    상기 관통홀의 직경은 1 미크론 이하인
    리튬 금속 전극.
  12. 제1항에 있어서,
    상기 다공성 전기 절연층의 두께는 1~25 미크론인
    리튬 금속 전극.
  13. 제1항에 있어서,
    상기 다공성 전기 절연층은 상기 절연 프레임의 외측으로 방사상으로 연장되고 상기 절연 프레임을 적어도 부분적으로 덮는
    리튬 금속 전극.
  14. 제1항에 있어서,
    상기 집전체는 제1 접착층을 통해 상기 절연 프레임에 접착되는
    리튬 금속 전극.
  15. 제14항에 있어서,
    상기 제1 접착층의 두께는 1~30 미크론인
    리튬 금속 전극.
  16. 제1항에 있어서,
    상기 절연 프레임은 제2 접착층을 통해 다공성 전기 절연층에 더 접착되는
    리튬 금속 전극.
  17. 제16항에 있어서,
    상기 제2 접착층의 두께는 1~30 미크론인
    리튬 금속 전극.
  18. 제1항에 있어서,
    상기 이온 확산층의 재질은 폴리머 재료, 세라믹 재료, 글래스 재료, 파이버 재료 및 이들의 조합으로 이루어진 그룹에서 선택되는
    리튬 금속 전극.
  19. 제1항에 있어서,
    상기 이온 확산층은 대전된 표면을 갖도록 추가로 처리되고, 상기 대전된 표면은 음이온 및/또는 양이온을 운반(carry)하는
    리튬 금속 전극.
  20. 제1항에 있어서,
    상기 리튬 금속층의 두께는 0.3~5 미크론인
    리튬 금속 전극.
  21. 리튬 금속 배터리에 있어서,
    리튬 금속 전극 - 상기 리튬 금속 전극은,
    내부 측벽 및 바닥면을 구비한 적어도 하나의 웰을 갖는 집전체;
    상기 웰의 바닥면에 배치되고, 상기 웰의 내부 측벽의 일부를 덮으며, 두께를 가진 적어도 하나의 리튬 금속층;
    상기 웰의 개구의 주변을 따라 배치되는 적어도 하나의 절연 프레임으로서, 상기 절연 프레임은 집전체의 상부 표면을 부분적으로 덮도록 개구의 외측으로 방사상으로 연장되고 상기 웰의 내부 측벽을 향해 수직방향으로 연장하며, 상기 절연 프레임은 상기 웰의 측벽이 전기 절연을 위해 완전히 덮여지도록 리튬 금속층의 상부 표면에 접촉하는 절연 프레임;
    상기 웰의 개구부를 덮고 복수의 관통홀을 갖는 다공성 전기 절연층으로서 상기 관통홀의 직경은 상기 웰의 직경보다 작은 다공성 전기 절연층; 및
    상기 웰 내부에 배치되고 상기 다공성 전기 절연층 및 상기 관통홀 아래에 배치되는 다공성의 적어도 하나의 이온 확산층을 포함함 - ;
    캐소드 전극 - 상기 캐소드 전극은 리튬 금속 전극에 대응하여 배치되고 제2 집전체 및 캐소드 활성 물질층을 구비함 - ;
    전기 절연체 - 상기 전기 절연체는 캐소드 전극과 리튬 금속 전극 사이에 배치되고 적어도 전해질을 구비함 - ; 및
    밀봉 프레임 - 밀봉을 위해 리튬 금속 전극의 제1 집전체와 캐소드 전극의 제2 집전체 모두를 따라 내측 주변부(inner periphery) 상에 배치됨 - ;
    를 포함하는 것을 특징으로 하는 리튬 금속 배터리.

  22. 제21항에 있어서,
    상기 전기 절연체는 이온 전도성이고, 상기 전기 절연체는 폴리머 세퍼레이터, 코팅을 갖는 폴리머 세퍼레이터, 세라믹 세퍼레이터 또는 고체 전해질인
    리튬 금속 배터리.
  23. 제21항에 있어서,
    상기 밀봉 프레임의 대부분은 상기 리튬 금속 전극 및/또는 상기 캐소드 전극의 외주부 내에 직교하여 배치되는
    리튬 배터리.
  24. 리튬 금속 배터리에 있어서,
    리튬 금속 전극 - 상기 리튬 금속 전극은,
    내부 측벽 및 바닥면을 구비한 적어도 하나의 웰을 갖는 집전체;
    상기 웰의 바닥면에 배치되고, 상기 웰의 내부 측벽의 일부를 덮으며, 두께를 가진 적어도 하나의 리튬 금속층;
    상기 웰의 개구의 주변을 따라 배치되는 적어도 하나의 절연 프레임으로서, 상기 절연 프레임은 집전체의 상부 표면을 부분적으로 덮도록 개구의 외측으로 방사상으로 연장되고 상기 웰의 내부 측벽을 향해 수직방향으로 연장하며, 상기 절연 프레임은 상기 웰의 측벽이 전기 절연을 위해 완전히 덮여지도록 리튬 금속층의 상부 표면에 접촉하는 절연 프레임;
    상기 웰의 개구부를 덮고 복수의 관통홀을 갖는 다공성 전기 절연층으로서 상기 관통홀의 직경은 상기 웰의 직경보다 작은 다공성 전기 절연층; 및
    상기 웰 내부에 배치되고 상기 다공성 전기 절연층 및 상기 관통홀 아래에 배치되는 다공성의 적어도 하나의 이온 확산층을 포함함 - ;
    캐소드 전극 - 상기 캐소드 전극은 리튬 금속 전극에 대응하여 배치되고 제2 집전체 및 캐소드 활성 물질층을 구비함 - ;
    전기 절연체 - 상기 전기 절연체는 캐소드 전극과 리튬 금속 전극 사이에 배치되고 적어도 전해질을 구비함 - ; 및
    밀봉 프레임 - 절연 프레임에 대응하여 배치되고 밀봉을 위해 절연 프레임에 부착됨 - ;
    를 포함하는 것을 특징으로 하는 리튬 금속 배터리.
  25. 제24항에 있어서,
    상기 전기 절연체는 이온 전도성이고, 상기 전기 절연체는 폴리머 세퍼레이터, 코팅을 갖는 폴리머 세퍼레이터, 세라믹 세퍼레이터 또는 고체 전해질인
    리튬 금속 배터리.
  26. 제24항에 있어서,
    상기 밀봉 프레임의 대부분은 제3 접착층을 통해 상기 절연 프레임에 더 부착되는
    리튬 금속 배터리.
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