KR101305460B1 - 세라믹 세퍼레이터 형성방법 - Google Patents

세라믹 세퍼레이터 형성방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 세라믹 세퍼레이터 형성방법에 관한 것으로, 활물질이 도포된 극판 위에 세라믹 층을 균일하게 코팅함으로써, 안전성을 향상시킬 수 있는 세라믹 세퍼레이터 형성방법에 관한 것이다.
본 발명은 집전체에 활물질을 도포하여 형성된 극판의 일측에 세라믹 세퍼레이터용 페이스트에 첨가되는 용매를 코팅하여, 상기 활물질의 간극을 상기 용매로 메우도록 하는 1차 코팅 단계, 상기 1차 코팅된 극판에 세라믹 세퍼레이터용 페이스트를 코팅하는 2차 코팅 단계 및 상기 2차 코팅된 극판을 건조시키는 단계를 포함하는 세라믹 세퍼레이터 형성방법인 것을 특징으로 한다.
따라서, 세라믹 세퍼레이터용 페이스트를 도포하기 전에 다공막의 활물질이 도포된 극판에 용매를 도포하는 과정을 거침으로써, 페이스트(paste) 및 혼합 용매가 다공질의 간극 사이로 침투하여 표면에 발생되는 핀 홀 현상을 방지할 수 있다.
또한, 세라믹 세퍼레이터 층을 균일하게 할 수 있으며, 안전성을 향상시킬 수 있다.
세라믹 세퍼레이터, 용매, 페이스트, 핀 홀

Description

세라믹 세퍼레이터 형성방법{Method for forming ceramic separator}
도1은 본 발명의 실시예에 따른 그라비아 롤 방식의 측면도를 나타낸 것이다.
도2a 및 도2b는 본 발명의 실시예에 따른 그라비아 롤의 형상을 나타낸 것이다.
[도면의 주요부호에 대한 설명]
100 : 극판 110 : 제1 안내 롤
120 : 제2 안내 롤 210 : 제1 그라비아 롤
212a, 212b : 주면 214a : 홈
214b : 양각 단차부 220 : 제2 그라비아 롤
310 : 용매 320 : 용매조
330 : 페이스트 340 : 페이스트조
본 발명은 세라믹 세퍼레이터 형성방법에 관한 것으로, 활물질이 도포된 극판 위에 세라믹 층을 균일하게 코팅함으로써, 안전성을 향상시킬 수 있는 세라믹 세퍼레이터 형성방법에 관한 것이다.
이차 전지는 충전과 방전을 거듭하며 반복 사용할 수 있으므로 일회용인 건전지에 비해 경제적이며, 근래에는 적은 부피에 고용량을 구현할 수 있게 됨에 따라, 휴대폰, 캠코더, 노트북 컴퓨터 등 휴대용 전자/전기기기의 구동 전원으로 널리 사용되고 있다.
이러한 이차 전지로는, 예를 들면, 니켈-카드뮴 전지, 니켈-수소 전지, 니켈-아연 전지, 리튬 이차 전지 등이 있다.
이들 중에서 리튬 이차 전지는 소형 및 대용량화가 가능하며, 작동 전압이 높고, 단위 중량당 에너지 밀도가 높다는 장점 때문에 가장 널리 사용되고 있다.
리튬 이차 전지는 양극판, 음극판 및 세퍼레이터로 이루어지는 전극 조립체를 수용하는 외장재의 형태에 따라 캔형 및 파우치형으로 구분되며, 캔형은 원통형과 각형으로 분류할 수 있다.
리튬 이차 전지가 캔형으로 이루어지는 경우, 외장재는 일반적으로 알루미늄 등의 금속으로 형성되며, 원통형 혹은 각기둥형이나 모서리에 곡면을 형성한 기둥형 등의 형상을 갖는다.
캔의 상부에 개구부를 형성하고, 개구부를 통해 캔 내부에 전극 조립체를 삽입하고, 전해액을 주입한다.
이후, 캔의 상부에 형성된 개구부에 해당하는 크기와 형상을 갖는 캡 조립체로 캔을 마감하여 밀봉된 베어 셀을 형성한다.
리튬 이차 전지가 파우치형으로 이루어지는 경우, 외장재는 전극 조립체를 수용하기 위한 공간을 구비하는 파우치 외장재의 하면에 전극 조립체를 수용한다.
이후, 파우치 외장재의 상면을 이용하여 상기 하면을 덮고, 상기 파우치 외장재의 상면 및 하면의 가장자리에 형성되는 실링부를 접합하여 밀봉함으로써 베어 셀을 형성한다.
상기와 같이 형성된 베어 셀은 과충전, 과방전, 과전류 등의 이상 동작으로 인한 안전사고를 예방하기 위한 보호소자를 구비하고 있는 보호회로기판과 전기적으로 연결된다.
일반적으로, 베어 셀과 보호회로기판은 리드 단자를 이용하여 전기적으로 연결되며, 이런 상태의 이차 전지를 코어 팩이라 할 수 있다.
코어 팩을 별도의 외장 케이스에 수납하거나 핫 멜트(hot-melt) 수지로 간극을 채우고, 얇은 외장재로 튜빙, 라벨링 등의 방법으로 배터리 팩을 이루게 된다.
리튬 이차 전지의 세퍼레이터는 양극판과 음극판을 분리하여 단락을 방지하는 역할을 하며, 또한, 전지의 과열을 방지하는 안전 장치의 역할도 하게 된다.
세퍼레이터의 일반적 재료가 되는 폴리올레핀 계통의 미다공성 막은 전지의 이상으로 인하여 일정 이상의 온도가 되면, 연화되고 부분적으로 용융 상태가 된다.
따라서, 리튬 이온의 통로가 되는 미다공성 막의 미세 통공이 폐쇄되어 리튬 이온의 이동은 중단되고, 전류의 흐름이 차단되어 전류에 의한 전지의 온도 상승도 멈추게 된다.
그러나, 전지의 온도가, 예를 들면 내부 단락이나 과충전 등의 이유로 갑자기 상승할 경우, 세퍼레이터의 미세 통공 폐쇄에도 불구하고, 전지의 온도 상승이 일정 시간 계속되면 세퍼레이터의 파손이 생길 수 있다.
즉, 세퍼레이터가 부분적으로 녹아 그 부분에서 전지의 두 극이 직접 닿아 내부 단락을 일으킬 수 있으며, 세퍼레이터가 수축되고, 수축으로 인하여 줄어든 위치에서 전지의 두 극이 맞닿아 단락될 수도 있다.
이러한 단락은 발화, 파열, 폭발 등의 심각한 위험성을 가지게 된다.
이러한 상황에서는 세퍼레이터의 개공 폐쇄에 의한 전류 차단도 중요하지만 전지의 과열시 세퍼레이터가 용융되거나 수축되는 문제가 더욱 중요하게 된다.
즉, 전극 사이의 내부 단락을 수백 ℃ 이상의 비교적 높은 온도에서도 안정적으로 방지하는 것이 필요하게 됨에 따라, 세라믹 입자가 바인더와 결합되어 이루어지는 다공막을 가지는 세라믹 세퍼레이터를 적용하게 되었다.
이때, 세라믹 세퍼레이터 막을 형성하는 기존의 방법의 경우에는 극판에 도포된 다공막 구조의 활물질 상에 세라믹 층을 코팅하였기 때문에, 점도가 낮은 세라믹 세퍼레이터용 페이스트(paste) 및 혼합 용매가 다공질의 간극 사이로 침투하여 표면에 발생되는 구멍이나 기포(핀 홀 : pin hole) 또는 이것에 의한 줄무늬가 발생된다.
따라서, 극판 상에 세라믹 세퍼레이터 층이 균일하게 코팅되지 않게 되며, 핀 홀이 발생된 부분에는 절연 역할을 하는 세퍼레이터가 형성되지 않으므로 안전성의 문제점이 있었다.
본 발명은 상기와 같은 종래의 문제점을 해결하기 위하여 고안된 것으로, 세라믹 세퍼레이터용 페이스트 및 혼합 용매가 다공질의 간극 사이로 침투되어 발생하는 핀 홀 현상을 방지하여 세라믹 세퍼레이터 층을 균일하게 할 수 있으며, 안전성을 향상시킬 수 있는 세라믹 세퍼레이터 형성방법을 제공한다.
본 발명은 집전체에 활물질을 도포하여 형성된 극판의 일측에 세라믹 세퍼레이터용 페이스트에 첨가되는 용매를 코팅하여, 상기 활물질의 간극을 상기 용매로 메우도록 하는 1차 코팅 단계, 상기 1차 코팅된 극판에 세라믹 세퍼레이터용 페이스트를 코팅하는 2차 코팅 단계 및 상기 2차 코팅된 극판을 건조시키는 단계를 포함하는 세라믹 세퍼레이터 형성방법을 제공한다.
본 발명의 상기 1차 코팅 및 상기 2차 코팅은 딥 코팅 방식으로 이루어지는 것을 특징으로 한다.
본 발명의 상기 1차 코팅 및 상기 2차 코팅은 딥 코팅 방식으로 이루어지는 것을 특징으로 한다.
본 발명의 상기 1차 코팅 및 상기 2차 코팅은 스프레이 방식으로 이루어지는 것을 특징으로 한다.
이하, 첨부된 도면을 참고로 하여 본 발명의 세라믹 세퍼레이터 형성방법을 설명하면 다음과 같다.
도1은 본 발명의 실시예에 따른 그라비아 롤 방식의 측면도를 나타낸 것이다.
도1을 참조하면, 극판(100)을 사이에 두고 일측에는 일정한 간격을 두고 배치된 제1 안내 롤(110) 및 제2 안내 롤(120)이 위치하며, 또 다른 일측에는 일정한 간격을 두고 배치된 제1 그라비아 롤(210) 및 제2 그라비아 롤(220)이 위치한다.
상기 극판(100)은 양극 집전체에 양극 활물질이 도포된 양극판일 수 있으며, 음극 집전체에 음극 활물질이 도포된 음극판일 수도 있다.
상기 양극 활물질은 리튬 이온을 흡장 또는 탈리할 수 있는 물질로서, 코발트, 망간, 니켈에서 선택되는 최소한 1종 및 리튬과의 복합산화물 중 1종의 이상의 것이 바람직하다.
상기 음극 활물질은 리튬 이온을 흡장 또는 탈리할 수 있는 물질로서, 결정질 탄소, 비정질 탄소, 탄소 복합체, 탄소 섬유 등의 탄소 재료, 리튬 금속, 리튬 합금 등이 사용될 수 있다.
예를 들면, 비정질 탄소로는 하드카본, 코크스, 1500℃ 이하에서 소성한 메조카본 마이크로비즈(MCMP), 메조페이스피치계 탄소섬유(MPCF) 등이 있다.
결정질 탄소로는 흑연계 재료가 있으며, 구체적으로는 천연흑연, 흑연화 코크스, 흑연화 MCMB, 흑연화 MPCF 등이 있다.
리튬 합금으로는 리튬과 알루미늄, 아연, 비스무스, 카드뮴, 안티몬, 실리 콘, 납, 주석, 갈륨 또는 인듐과의 합금이 사용될 수 있다.
상기 양극 집전체로는 스테인레스강, 니켈, 알루미늄, 티탄 또는 이들의 합금, 알루미늄 또는 스테인레스강의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은을 표면 처리시킨 것 등을 사용할 수 있고, 이들 중 알루미늄 또는 알루미늄 합금이 바람직하다.
상기 음극 집전체로는 스테인레스강, 니켈, 구리, 티탄 또는 이들의 합금, 구리 또는 스테인레스강의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은을 표면 처리시킨 것 등을 사용할 수 있고, 이들 중 구리 또는 구리 합금이 바람직하다.
상기 양극 집전체 및 음극 집전체의 형태로는 호일, 필름, 시트, 펀칭된 것, 다공질체, 발포제 등을 들 수 있으며, 두께는 통상 1~50μm, 바람직하게는 1~30μm이며, 본 발명에서 형태 및 두께를 한정하는 것은 아니다.
또한, 상기 양극판 및 음극판은 전도성을 향상시키기 위한 도전제를 더 포함할 수 있으며, 도전제로는 흑연계 도전제, 카본 블랙계 도전제, 금속 또는 금속 화합계물계 도전제로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나를 사용할 수 있다.
상기 제1 안내 롤(110) 및 제2 안내 롤(120)은 극판(100)을 한 방향으로 이동시키는 역할을 하며, 도1에서는 2개의 안내 롤이 도시되어 있으나, 안내 롤의 수를 본 실시예에서 한정하는 것은 아니다.
상기 제1 그리비아 롤(210)의 일측에는 세라믹 세퍼레이트용 페이스트에 첨가되는 용매(310)만을 채운 용매조(320)가 설치되어 있다.
상기 용매로는 비수용매 또는 수계용매를 사용할 수 있으며, 메틸에틸케톤(MEK : methylethy ketone), n-메틸피로리돈(NMP : n-methylpyrollidone), 디메 틸포름아미드(DMF : Dimethylformamide), 에틸렌옥사이드(ethylene oxide) 등을 들 수 있다. 하지만, 본 발명에서 상기 용매의 물질을 한정하는 것은 아니다.
제1 그라비아 롤(210)의 아래측의 둘레면은 용매(310)의 액면보다도 아래쪽에 위치한다.
따라서, 제1 그라비아 롤(210)이 회전하면, 용매(310)가 제1 그라비아 롤(210)의 둘레면에 도포된다.
제1 그라비아 롤(210)의 둘레면에 도포된 용매(310)는, 그 후, 안내 롤(110, 120)에 의해 이동되고 있는 극판(100)의 아랫면에 전사된다.
따라서, 용매가 극판에 도포된 다공성의 활물질의 간극 사이로 침투하여 간극을 메우게 되어, 이후 세라믹 세퍼레이터용 페이스트가 코팅되더라도 종래와 같이 페이스트(paste) 및 혼합 용매가 다공질의 간극 사이로 침투하여 표면에 발생되는 핀 홀 현상을 방지할 수 있다.
상기 제2 그라비아 롤(220)의 일측에는 세라믹 재료에 바인더 및 용매를 섞은 세라믹 세퍼레이트용 페이스트(330)를 채운 페이스트조(340)가 설치되어 있다.
제2 그라비아 롤(220)의 아래측의 둘레면은 페이스트(330)의 액면보다도 아래쪽에 위치한다.
따라서, 제2 그라비아 롤(220)이 회전하면, 페이스트(330)가 제2 그라비아 롤(220)의 둘레면에 도포된다.
제2 그라비아 롤(220)의 둘레면에 도포된 페이스트(330)는, 그 후, 안내 롤(110, 120)에 의해 이동되어 오는 용매가 코팅된 극판(100)의 아랫면에 전사된 다.
이때, 제2 그라비아 롤(220)은 도2a 및 도2b에 도시한 바와 같은 형태를 가질 수 있다.
도2a를 참조하면, 제2 그라비아 롤(220)의 표면에 주면(212a)을 따라 일정 깊이와 폭을 구비한 홈(214a)이 형성된다.
제2 그라비아 롤(220)의 홈(214a) 부분에는 세라믹 세퍼레이터용 페이스트가 묻어 있지 않으므로, 홈(214a) 부분이 지나가는 극판(100)에는 세라믹 물질이 도포되지 않는다.
따라서, 홈(214a) 부분이 지나가는 위치를 탭이 용접되는 무지부와 동일하도록 조절함으로써, 무지부 상에 세라믹 물질이 코팅되지 않으므로, 별도로 무지부에 코팅되는 세라믹 세퍼레이터 막을 제거할 필요가 없게 된다.
상기 홈(214a)은 사각형, 삼각형 또는 반원 형상으로 형성될 수 있으며, 이 외에도 세라믹 물질이 묻지 않는 한도 내에서 다양한 형상이 개시될 수 있을 것이다.
또한, 도2b를 참조하면, 제2 그라비아 롤(220)의 표면에 주면(212b)을 따라 일정 높이와 폭을 구비하는 양각 단차부(214b)를 형성할 수 있다.
세라믹 층의 도포 시 양각 단차부(214b)에 해당하는 부분은 다른 부분에 비해 극판(100)과 극도로 밀착됨으로써, 양각 단차부(214b)에 묻은 세라믹 물질이 극판 외부로 밀려나게 된다.
따라서, 양각 단차부(214b)가 지나가는 위치를 탭이 용접되는 무지부와 동일 하도록 조절함으로써, 무지부 상에 세라믹 물질이 코팅되지 않으므로, 별도로 무지부에 코팅되는 세라믹 세퍼레이터 막을 제거할 필요가 없게 된다.
또한, 세라믹 세퍼레이터용 페이스트를 코팅하기 전에 용매에 의해 극판에 도포된 다공성의 활물질의 간극이 메워져 있기 때문에, 세라믹 세퍼레이터용 페이스트가 간극 사이로 침투하는 핀 홀 현상이 발생되지 않으므로, 극판 상에 세라믹 세퍼레이터용 페이스트가 균일하게 코팅된다.
이후, 용매(310) 및 세라믹 세퍼레이터용 페이스트(330)가 코팅된 극판(100)은 건조로에서 증발 과정을 거치게 되며, 이때, 용매(310) 및 세라믹 세퍼레이터용 페이스트(330)에 혼합된 용매는 증발된다.
또한, 본 실시예는 그라비아 롤 방식에 의해 용매 및 세라믹 세퍼레이터용 페이스타가 코팅되는 것을 설명하고 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
가령, 용매를 코팅하는 1차 코팅 및 세라믹 세퍼레이터용 페이스트를 코팅하는 2차 코팅 시에, 코팅할 극판을 용매 및 세라믹 세퍼레이터용 페이스트에 잠기게 하여 코팅하는 딥 코팅(dip coating) 방식에 의해 코팅될 수도 있다.
또한, 용매를 코팅하는 1차 코팅 및 세라믹 세퍼레이터용 페이스트를 코팅하는 2차 코팅 시에, 코팅할 극판에 용매 및 세라믹 세퍼레이터용 페이스트를 스프레이 장치를 이용하여 분사함으로써 코팅하는 스프레이(spray) 방식에 의해 코팅될 수도 있다.
본 발명은 이상에서 살펴본 바와 같이 바람직한 실시예를 도시하고 있으나, 상기한 실시예에 한정되지 아니하며 본 발명을 벗어나지 않는 범위 내에서 당해 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의해 다양한 변경과 수정이 가능할 것이다.
상기와 같은 본 발명에 따르면, 세라믹 세퍼레이터용 페이스트를 코팅하기 전에 다공막의 활물질이 도포된 극판에 용매를 도포하는 과정을 거침으로써, 페이스트(paste) 및 혼합 용매가 다공질의 간극 사이로 침투하여 표면에 발생되는 핀 홀 현상을 방지할 수 있다.
따라서, 세라믹 세퍼레이터 층을 균일하게 할 수 있으며, 안전성을 향상시킬 수 있다.

Claims (7)

  1. 집전체에 활물질을 도포하여 형성된 극판의 일측에 세라믹 세퍼레이터용 페이스트에 첨가되는 용매를 코팅하여, 상기 활물질의 간극을 상기 용매로 메우도록 하는 1차 코팅 단계;
    상기 1차 코팅된 극판에 세라믹 세퍼레이터용 페이스트를 코팅하는 2차 코팅 단계; 및
    상기 2차 코팅된 극판을 건조시키는 단계를 포함하는 세라믹 세퍼레이터 형성방법.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 1차 코팅 및 상기 2차 코팅은 그라비아 롤 방식으로 이루어지는 것을 특징으로 하는 세라믹 세퍼레이터 형성방법.
  3. 제 1 항에 있어서,
    상기 1차 코팅 및 상기 2차 코팅은 딥 코팅 방식으로 이루어지는 것을 특징으로 하는 세라믹 세퍼레이터 형성방법.
  4. 제 1 항에 있어서,
    상기 1차 코팅 및 상기 2차 코팅은 스프레이 방식으로 이루어지는 것을 특징으로 하는 세라믹 세퍼레이터 형성방법.
  5. 제 2 항에 있어서,
    상기 그라비아 롤 표면에 주면을 따라 일정 깊이와 폭을 갖는 홈이 형성되는 것을 특징으로 하는 세라믹 세퍼레이터 형성방법.
  6. 제 5 항에 있어서,
    상기 홈은 사각형, 삼각형 또는 반원 중 어느 하나의 형상인 것을 특징으로 하는 세라믹 세퍼레이터 형성방법.
  7. 제 2 항에 있어서,
    상기 그라비아 롤 표면에 주면을 따라 일정 높이와 폭을 갖는 양각 단차부가 형성되는 것을 특징으로 하는 세라믹 세퍼레이터 형성방법.
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