JP2018056213A - フレキシブル太陽電池及びフレキシブル太陽電池の製造方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】基板上に複数の太陽電池セルを有するフレキシブル太陽電池であって、前記複数の太陽電池セルは、それぞれ、下部電極と、上部電極と、前記下部電極と前記上部電極との間に配置された光電変換層とを有する積層体からなり、前記複数の太陽電池セルは、前記上部電極が、隣接する太陽電池セルの前記下部電極と接続することで電気的に接続しており、前記基板及び/又は前記下部電極の上面の端部にアライメント用マークが付与されているフレキシブル太陽電池。
【選択図】図7
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そこで、近年、中心金属に鉛、スズ等を用いたペロブスカイト構造を有する有機無機ペロブスカイト化合物を光電変換層に用いた、ペロブスカイト太陽電池が注目されている(例えば、特許文献1、非特許文献1)。ペロブスカイト太陽電池は、高い光電変換効率が期待できるうえに、印刷法によって製造できることから製造コストを大幅に削減することができる。
フレキシブル太陽電池の製造においては、生産性の観点から、フレキシブル基材を連続的に搬送したり、ステップ送り(断続的に搬送)したりしながら複数の層を積層する、いわゆるロール−to−ロール方式が注目されている。しかしながら、フレキシブル太陽電池の製造においては、複数の層を積層する必要があるうえ各層についてパターニングを行うこともあり、製造工程が複雑となることから、充分な性能を有するフレキシブル太陽電池が得られないことがあった。
以下、本発明を詳述する。
図1に示すように、一般的に、従来の太陽電池1’は、基板2’上に複数の太陽電池セルを有しており、上記複数の太陽電池セルは、それぞれ、下部電極3’と、上部電極4’と、下部電極3’と上部電極4’との間に配置された光電変換層5’とを有する積層体からなる。上記複数の太陽電池セルは、上部電極4’が、隣接する太陽電池セルの下部電極3’と接続することで電気的に接続している。必要に応じて、上部電極4’上を覆って上記複数の太陽電池セルを封止するバリア層7’が形成される。
従来、光電変換層のパターニングを行う際(上記工程(2))には、例えば、先に形成された下部電極のパターニングライン(加工ライン)の座標を画像認識により読み取り、読み取った座標から、光電変換層の加工ラインの座標を計算していた。そして、下部電極のそれぞれの加工ラインから一定距離ずらした位置に、光電変換層のそれぞれの加工ラインを形成していた。本発明者らは、このような方法では、多数の加工ラインの座標を読み取る必要があり、例えば部分的に加工ラインが歪んでいる場合等には、光電変換層の加工ラインの座標を正確に計算することができず、また、光電変換層のすべての加工ラインを正確に形成することができず、結果としてパターニングの精度が低下し、フレキシブル太陽電池の性能が低下するのではないかと考えた。
本発明者らは、下部電極のパターニングを行う際(上記工程(1))に基板及び/又は下部電極の上面の端部にアライメント用マークを付与することにより、光電変換層のパターニングを行う際(上記工程(2))にアライメント用マークに基づいて精度よくパターニングを行うことができ、また、上部電極のパターニングを行う際(上記工程(3))にアライメント用マークに基づいて精度よくパターニングを行うことができることを見出した。このような方法では、多数のパターニングライン(加工ライン)ではなく数箇所(例えば、2〜4箇所)のアライメント用マークの座標を読み取ればよいため、パターニングに要する時間を短縮することもできる。
即ち、本発明者らは、フレキシブル太陽電池の基板及び/又は下部電極の上面の端部にアライメント用マークを付与することにより、各層が精度よくパターニングされており、優れた性能を有するフレキシブル太陽電池とすることができることを見出し、本発明を完成させるに至った。
上記複数の太陽電池セルは、それぞれ、下部電極と、上部電極と、上記下部電極と上記上部電極との間に配置された光電変換層とを有する積層体からなる。上記複数の太陽電池セルは、上記上部電極が、隣接する太陽電池セルの上記下部電極と接続することで電気的に接続している。
上記アライメント用マークを付与することにより、上記アライメント用マークに基づいて精度よくパターニングを行うことができるため、本発明のフレキシブル太陽電池を、各層が精度よくパターニングされており、優れた性能を有するフレキシブル太陽電池とすることができる。
なお、本発明のフレキシブル太陽電池が電子輸送層、及び/又は、ホール輸送層を有する場合には、上記光電変換層の上面の端部とは、上記下部電極の上面に接する、電子輸送層、光電変換層及びホール輸送層を合わせた層の上面の端部を意味する。
上記アライメント用マークが付与される位置は、パターニングの精度が向上することから、ロール−to−ロール方式における幅方向にできるだけ離れた複数の位置であることが好ましい。
上記アライメント用マークを付与する方法として、例えば、メカニカルスクライブの刃により削ることで上記アライメント用マークを形成する方法、レーザーにより削ることで上記アライメント用マークを形成する方法、又は、穴を開けることでアライメント用マークを形成する方法が好ましい。上記メカニカルスクライブの刃、及び、上記レーザーは、上記下部電極又は上記光電変換層のパターニングを行う際に用いられるものであることが好ましい。上記穴をあける方法として、例えば、パンチング方式により加工する方法が挙げられる。
図7に示すように、フレキシブル太陽電池1は、基板2上に複数の太陽電池セルを有しており、上記複数の太陽電池セルは、それぞれ、下部電極3と、上部電極4と、下部電極3と上部電極4との間に配置された光電変換層5とを有する積層体からなる。上記複数の太陽電池セルは、上部電極4が、隣接する太陽電池セルの下部電極3と接続することで電気的に接続している。図示しないが、必要に応じて、上部電極4上を覆って上記複数の太陽電池セルを封止するバリア層が形成される。
フレキシブル太陽電池1においては、基板2、下部電極3、及び、光電変換層5の上面の端部にアライメント用マーク6が付与されている。より具体的には、基板2、下部電極3、及び、光電変換層5のそれぞれの上面の4箇所の角部分に、アライメント用マーク6が付与されている。なお、アライメント用マーク6の形状、アライメント用マーク6が付与される位置、及び、アライメント用マーク6が付与される数は、図7に限定されるものではない。
上記金属箔を構成する金属は特に限定されないが、耐久性に優れ、かつ、上記下部電極として用いることができる導電性を有するものが好ましく、例えば、アルミニウム、チタン、銅、金等の金属や、ステンレス鋼(SUS)等の合金を用いることができる。これらの材料は単独で用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
上記絶縁層は特に限定されないが、絶縁樹脂層又は金属酸化物層からなる絶縁層が好ましい。より具体的には、ポリイミド樹脂、シリコーン樹脂等の絶縁樹脂や、ジルコニア、シリカ、ハフニア等の金属酸化物を用いて上記絶縁層を形成することが好ましい。
上記絶縁層の厚みの好ましい下限は0.1μm、好ましい上限は10μmである。上記絶縁層の厚みが上記範囲内であれば、上記金属箔と上記下部電極とを確実に絶縁することができる。
なお、本明細書中、「層」とは、明確な境界を有する層だけではなく、含有元素が徐々に変化する濃度勾配のある層をも意味する。なお、層の元素分析は、例えば、フレキシブル太陽電池の断面のFE−TEM/EDS線分析測定を行い、特定元素の元素分布を確認する等によって行うことができる。また、本明細書中、層とは、平坦な薄膜状の層だけではなく、他の層と一緒になって複雑に入り組んだ構造を形成しうる層をも意味する。
上記Rは、具体的には例えば、メチルアミン、エチルアミン、プロピルアミン、ブチルアミン、ペンチルアミン、ヘキシルアミン、ジメチルアミン、ジエチルアミン、ジプロピルアミン、ジブチルアミン、ジペンチルアミン、ジヘキシルアミン、トリメチルアミン、トリエチルアミン、トリプロピルアミン、トリブチルアミン、トリペンチルアミン、トリヘキシルアミン、エチルメチルアミン、メチルプロピルアミン、ブチルメチルアミン、メチルペンチルアミン、ヘキシルメチルアミン、エチルプロピルアミン、エチルブチルアミン、イミダゾール、アゾール、ピロール、アジリジン、アジリン、アゼチジン、アゼト、イミダゾリン、カルバゾール、メチルカルボキシアミン、エチルカルボキシアミン、プロピルカルボキシアミン、ブチルカルボキシアミン、ペンチルカルボキシアミン、ヘキシルカルボキシアミン、ホルムアミジニウム、グアニジン、アニリン、ピリジン及びこれらのイオン(例えば、メチルアンモニウム(CH3NH3)等)やフェネチルアンモニウム等が挙げられる。なかでも、メチルアミン、エチルアミン、プロピルアミン、プロピルカルボキシアミン、ブチルカルボキシアミン、ペンチルカルボキシアミン、ホルムアミジニウム、グアニジン及びこれらのイオンが好ましく、メチルアミン、エチルアミン、ペンチルカルボキシアミン、ホルムアミジニウム、グアニジン及びこれらのイオンがより好ましい。なかでも、高い光電変換効率が得られることから、メチルアミン、ホルムアミジニウム及びこれらのイオンが更に好ましい。
図8は、体心に金属原子M、各頂点に有機分子R、面心にハロゲン原子又はカルコゲン原子Xが配置された立方晶系の構造である、有機無機ペロブスカイト化合物の結晶構造の一例を示す模式図である。詳細は明らかではないが、上記構造を有することにより、結晶格子内の八面体の向きが容易に変わることができるため、上記有機無機ペロブスカイト化合物中の電子の移動度が高くなり、フレキシブル太陽電池の光電変換効率が向上すると推定される。
上記有機無機ペロブスカイト化合物が結晶性半導体であれば、上記有機無機ペロブスカイト化合物中の電子の移動度が高くなり、フレキシブル太陽電池の光電変換効率が向上する。また、上記有機無機ペロブスカイト化合物が結晶性半導体であれば、フレキシブル太陽電池に光を照射し続けることによる光電変換効率の低下(光劣化)、特に短絡電流の低下に起因する光劣化が抑制されやすくなる。
上記有機無機ペロブスカイト化合物の結晶化度の好ましい下限は30%である。上記結晶化度が30%以上であれば、上記有機無機ペロブスカイト化合物中の電子の移動度が高くなり、フレキシブル太陽電池の光電変換効率が向上する。また、上記結晶化度が30%以上であれば、フレキシブル太陽電池に光を照射し続けることによる光電変換効率の低下(光劣化)、特に短絡電流の低下に起因する光劣化が抑制されやすくなる。上記結晶化度のより好ましい下限は50%、更に好ましい下限は70%である。
また、上記有機無機ペロブスカイト化合物の結晶化度を上げる方法として、例えば、熱アニール(加熱処理)、レーザー等の強度の強い光の照射、プラズマ照射等が挙げられる。
上記有機無機ペロブスカイト化合物の結晶子径が5nm以上であれば、フレキシブル太陽電池に光を照射し続けることによる光電変換効率の低下(光劣化)、特に短絡電流の低下に起因する光劣化が抑制される。また、上記有機無機ペロブスカイト化合物中の電子の移動度が高くなり、フレキシブル太陽電池の光電変換効率が向上する。上記結晶子径のより好ましい下限は10nm、更に好ましい下限は20nmである。
上記有機半導体として、例えば、ポリ(3−アルキルチオフェン)等のチオフェン骨格を有する化合物等が挙げられる。また、例えば、ポリパラフェニレンビニレン骨格、ポリビニルカルバゾール骨格、ポリアニリン骨格、ポリアセチレン骨格等を有する導電性高分子等も挙げられる。更に、例えば、フタロシアニン骨格、ナフタロシアニン骨格、ペンタセン骨格、ベンゾポルフィリン骨格等のポルフィリン骨格、スピロビフルオレン骨格等を有する化合物や、表面修飾されていてもよいカーボンナノチューブ、グラフェン、フラーレン等のカーボン含有材料も挙げられる。
これらの加熱操作は真空又は不活性ガス下で行われることが好ましく、露点温度は10℃以下が好ましく、7.5℃以下がより好ましく、5℃以下が更に好ましい。
上記電子輸送層の材料は特に限定されず、例えば、N型導電性高分子、N型低分子有機半導体、N型金属酸化物、N型金属硫化物、ハロゲン化アルカリ金属、アルカリ金属、界面活性剤等が挙げられ、具体的には例えば、シアノ基含有ポリフェニレンビニレン、ホウ素含有ポリマー、バソキュプロイン、バソフェナントレン、ヒドロキシキノリナトアルミニウム、オキサジアゾール化合物、ベンゾイミダゾール化合物、ナフタレンテトラカルボン酸化合物、ペリレン誘導体、ホスフィンオキサイド化合物、ホスフィンスルフィド化合物、フルオロ基含有フタロシアニン、酸化チタン、酸化亜鉛、酸化インジウム、酸化スズ、酸化ガリウム、硫化スズ、硫化インジウム、硫化亜鉛等が挙げられる。
上記ホール輸送層の材料は特に限定されず、例えば、P型導電性高分子、P型低分子有機半導体、P型金属酸化物、P型金属硫化物、界面活性剤等が挙げられ、具体的には例えば、ポリ(3−アルキルチオフェン)等のチオフェン骨格を有する化合物等が挙げられる。また、例えば、トリフェニルアミン骨格、ポリパラフェニレンビニレン骨格、ポリビニルカルバゾール骨格、ポリアニリン骨格、ポリアセチレン骨格等を有する導電性高分子等も挙げられる。更に、例えば、フタロシアニン骨格、ナフタロシアニン骨格、ペンタセン骨格、ベンゾポルフィリン骨格等のポルフィリン骨格、スピロビフルオレン骨格等を有する化合物、酸化モリブデン、酸化バナジウム、酸化タングステン、酸化ニッケル、酸化銅、酸化スズ、硫化モリブデン、硫化タングステン、硫化銅、硫化スズ等、フルオロ基含有ホスホン酸、カルボニル基含有ホスホン酸、CuSCN、CuI等の銅化合物、カーボンナノチューブ、グラフェン等のカーボン含有材料等が挙げられる。
上記バリア層の材料としてはバリア性を有していれば特に限定されないが、熱硬化性樹脂、熱可塑性樹脂又は無機材料等が挙げられる。
なお、上記無機層の厚みは、光学干渉式膜厚測定装置(例えば、大塚電子社製のFE−3000等)を用いて測定することができる。
上記スパッタリング法においては、金属ターゲット、及び、酸素ガス又は窒素ガスを原料とし、上記複数の太陽電池セル上に原料を堆積して製膜することにより、無機材料からなる無機層を形成することができる。
上記バリア層の材料は、上記熱硬化性樹脂又は熱可塑性樹脂と、上記無機材料との組み合わせでもよい。
これにより、各層が精度よくパターニングされており、優れた性能を有するフレキシブル太陽電池を得ることができる。このような方法では、多数のパターニングライン(加工ライン)ではなく数箇所(例えば、2〜4箇所)のアライメント用マークの座標を読み取ればよいため、パターニングに要する時間を短縮することもできる。
なお、上記ロール−to−ロール方式以外にも、例えば、枚葉方式等を用いることができる。
図2に、本発明のフレキシブル太陽電池の製造方法において、工程(1A)が完了した後の状態の一例を示す断面図を示す。図2に示すように、工程(1A)が完了した後の状態では、基板2上に下部電極3が製膜されている。
上記パターニングを行う方法は特に限定されないが、例えば、メカニカルスクライブ法、又は、レーザースクライブ法が好ましい。なかでも、比較的安価であることから、メカニカルスクライブ法がより好ましい。
上記アライメント用マークを付与する方法としては、例えば、メカニカルスクライブの刃により削ることで上記アライメント用マークを形成する方法、レーザーにより削ることで上記アライメント用マークを形成する方法、又は、穴を開けることでアライメント用マークを形成する方法が好ましい。
図3に示すように、工程(1B)が完了した後の状態では、下部電極3がパターニングされており、かつ、基板2及び下部電極3の上面の端部にアライメント用マーク6が付与されている。より具体的には、基板2及び下部電極3のそれぞれの上面の4箇所の角部分に、アライメント用マーク6が付与されている。なお、アライメント用マーク6の形状、アライメント用マーク6が付与される位置、及び、アライメント用マーク6が付与される数は、図3に限定されるものではない。
図4に、本発明のフレキシブル太陽電池の製造方法において、工程(2A)が完了した後の状態の一例を示す断面図を示す。図4に示すように、工程(2A)が完了した後の状態では、基板2上に下部電極3が設けられた積層体(1)上に、更に、光電変換層5が製膜されている。
上記アライメント用マークに基づいてパターニングを行う方法としては、例えば、CCDカメラ等の装置を用いて、上記アライメント用マークの座標を画像認識により読み取り、読み取った座標から加工ラインの座標を計算し、パターニングを行う方法が挙げられる。
上記パターニングを行う方法としては、上記工程(1B)と同様の方法が挙げられる。
これにより、工程(3B)において、上記光電変換層の上面の端部のアライメント用マークにも基づいて上記上部電極のパターニングを行うことができる。
上記アライメント用マークを付与する方法としては、上記工程(1B)と同様の方法が挙げられる。
図5に示すように、工程(2B)が完了した後の状態では、光電変換層5がパターニングされており、かつ、光電変換層3の上面の端部にアライメント用マーク6が付与されている。より具体的には、光電変換層5の上面の4箇所の角部分に、アライメント用マーク6が付与されている。なお、アライメント用マーク6の形状、アライメント用マーク6が付与される位置、及び、アライメント用マーク6が付与される数は、図5に限定されるものではない。
図6に、本発明のフレキシブル太陽電池の製造方法において、工程(3A)が完了した後の状態の一例を示す断面図を示す。図6に示すように、工程(3A)が完了した後の状態では、基板2上に下部電極3及び光電変換層5が設けられた積層体(2)上に、更に、上部電極4が製膜されている。
上記アライメント用マークに基づいてパターニングを行う方法としては、上記工程(2B)と同様の方法が挙げられる。
上記パターニングを行う方法としては、上記工程(1B)及び(2B)と同様の方法が挙げられる。
アルミ箔(UACJ社製、汎用アルミ材A1N30グレード)の上に、絶縁層として厚み500nmのSiN膜をスパッタリング法によって形成した。SiN膜上に厚み100nmのAl膜を形成し、更に、Al膜上に厚み100nmのTi膜をスパッタリング法によって形成し、陰極(Ti/Al膜)とした。
続いて、メカニカルスクライブ機(三星ダイヤモンド工業社製、KMPD100)を用いてメカニカルパターニングによりTi/Al膜のパターニングを行うとともに、アルミ箔の上面の端部(4箇所の角部分)及びTi/Al膜の上面の端部(4箇所の角部分)にアライメント用マーク(十字状)を付与した。パターニング及びアライメント用マークを形成するときの削り幅は40μmであった。これにより、積層体(1)を得た(工程(1B))。
工程(1B)及び工程(2B)において、各層の上面の端部の4箇所の角部分に加えて、上面の端部の片側に2箇所ずつアライメント用マーク(十字状)の追加形成を行ったこと以外は実施例1と同様にして、フレキシブル太陽電池を得た。
アルミ箔(UACJ社製、汎用アルミ材A1N30グレード)に代えてPEN基板(帝人デュポンフィルム社製、Q65HA)の上に、厚み100nmのAl膜を形成し、更に、Al膜上に厚み100nmのTi膜をスパッタリング法によって形成したこと以外は実施例1と同様にして、フレキシブル太陽電池を得た。
工程(1B)及び工程(2B)において、各層の上面の端部の4箇所の角部分にアライメント用マーク(十字状)を付与しなかったこと、工程(2B)及び工程(3B)において、パターニング装置の機械搬送精度にて位置決めを行い、メカニカルパターニングにより各層のパターニングを行ったこと以外は実施例1と同様にして、フレキシブル太陽電池を得た。
工程(1B)及び工程(2B)において、各層の上面の端部の4箇所の角部分にアライメント用マーク(十字状)を付与しなかったこと、工程(2B)において、工程(1B)でメカニカルパターニングにより加工を行った削り形状(加工ライン)を画像認識カメラで読み取りアライメントを行った後、メカニカルパターニングにより電子輸送層、光電変換層及びホール輸送層を合わせた層のパターニングを行ったこと、工程(3B)において、工程(2B)でメカニカルパターニングにより加工を行った削り形状(加工ライン)を画像認識カメラで読み取りアライメントを行った後、メカニカルパターニングによりITO膜のパターニングを行ったこと以外は実施例1と同様にして、フレキシブル太陽電池を得た。
実施例、比較例で得られたフレキシブル太陽電池について、下記の評価を行った。結果を表1に示した。
太陽電池の電極間に電源(KEITHLEY社製、236モデル)を接続し、強度100mW/cm2のソーラーシミュレーション(山下電装社製)を用い、露光面積0.01cm2で光電変換効率を測定した。
実施例1で得られた太陽電池の光電変換効率を1.0として、実施例、比較例で得られた太陽電池の光電変換効率を規格化した。規格化した光電変換効率が0.9以上を○、0.9未満〜0.7以上を△、0.7未満を×とした。
実施例、比較例の製造方法を用いてフレキシブル太陽電池を連続生産する場合の生産性を判定した。なお、全ての製造方法において各層のパターニング(削り加工)を行うときの削り幅は同じであるものとして、同じ面積のフレキシブル太陽電池を製造するときに必要となる時間を比較した。
生産性が高い場合を○、○に準ずる生産性である場合を△、位置合わせ精度の高いフレキシブル太陽電池を製造する場合には生産性に難を要し採用が難しい場合を×とした。
1’ 一般的なフレキシブル太陽電池
2,2’ 基板
3,3’ 下部電極
4,4’ 上部電極
5,5’ 光電変換層
6 アライメント用マーク
7’ バリア層
Claims (7)
- 基板上に複数の太陽電池セルを有するフレキシブル太陽電池であって、
前記複数の太陽電池セルは、それぞれ、下部電極と、上部電極と、前記下部電極と前記上部電極との間に配置された光電変換層とを有する積層体からなり、
前記複数の太陽電池セルは、前記上部電極が、隣接する太陽電池セルの前記下部電極と接続することで電気的に接続しており、
前記基板及び/又は前記下部電極の上面の端部にアライメント用マークが付与されている
ことを特徴とするフレキシブル太陽電池。 - 基板は、金属箔であり、前記金属箔の上面の端部にアライメント用マークが付与されていることを特徴とする請求項1記載のフレキシブル太陽電池。
- 更に、光電変換層の上面の端部にもアライメント用マークが付与されていることを特徴とする請求項1又は2記載のフレキシブル太陽電池。
- 請求項1記載のフレキシブル太陽電池を製造する方法であって、
基板上に下部電極を製膜する工程(1A)、
前記下部電極のパターニングを行うとともに、前記基板及び/又は前記下部電極の上面の端部にアライメント用マークを付与し、積層体(1)を得る工程(1B)、
前記積層体(1)上に光電変換層を製膜する工程(2A)、
前記基板及び/又は前記下部電極の上面の端部のアライメント用マークに基づいて前記光電変換層のパターニングを行い、積層体(2)を得る工程(2B)、
前記積層体(2)上に上部電極を製膜する工程(3A)、及び、
前記基板及び/又は前記下部電極の上面の端部のアライメント用マークに基づいて前記上部電極のパターニングを行い、積層体(3)を得る工程(3B)を有する
ことを特徴とするフレキシブル太陽電池の製造方法。 - 工程(2B)において、光電変換層のパターニングを行うとともに、前記光電変換層の上面の端部にアライメント用マークを付与し、かつ、工程(3B)において、基板及び/又は下部電極の上面の端部、並びに、前記光電変換層の上面の端部のアライメント用マークに基づいて前記上部電極のパターニングを行うことを特徴とする請求項4記載のフレキシブル太陽電池の製造方法。
- 工程(1B)及び/又は工程(2B)において、アライメント用マークを付与する方法は、メカニカルスクライブの刃により削ることでアライメント用マークを形成する方法、レーザーにより削ることでアライメント用マークを形成する方法、又は、穴を開けることでアライメント用マークを形成する方法であることを特徴とする請求項4又は5記載のフレキシブル太陽電池の製造方法。
- 工程(1B)、工程(2B)及び/又は工程(3B)において、パターニングを行う方法は、メカニカルスクライブ法、又は、レーザースクライブ法であることを特徴とする請求項4、5又は6記載のフレキシブル太陽電池の製造方法。
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