JP2018053136A - フィラー含有粘着テープ及びフィラー含有粘着テープの製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】揮発成分の発生を抑制しつつ、優れた粘着力を有するフィラー含有粘着テープの提供。
【解決手段】本発明に係るフィラー含有粘着テープは、アクリル系ポリマーを含む粘着樹脂と、前記粘着樹脂中に分散されるフィラーとを有する粘着剤層を備え、前記アクリル系ポリマーは、炭素数が１〜２０である直鎖状又は分岐鎖状のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸アルキルエステルに由来する構成単位と、含窒素モノマーに由来する構成単位と、カルボキシル基含有モノマーに由来する構成単位とを少なくとも含み、かつ前記含窒素モノマーに由来する構成単位に対する前記カルボキシル基含有モノマーに由来する構成単位の割合（質量比）が、０．０１〜４０であることを特徴とする。
【選択図】図１

Description

本発明は、フィラー含有粘着テープ及びフィラー含有粘着テープの製造方法に関する。

粘着剤層中に、様々な機能を発現させるためのフィラーが添加されているフィラー含有粘着テープが知られている。フィラー含有粘着テープは、打ち抜き加工等により、所定形状に加工し易く、しかも取り扱いが容易である等の理由により、様々な技術分野で広く用いられている。このような粘着テープとしては、例えば、導電性粒子が粘着剤層中に添加されている導電性粘着テープ等が挙げられる（例えば、特許文献１参照）。

フィラー含有粘着テープの粘着剤層は、通常、主成分として粘着性を有するポリマー（粘着樹脂）を含んでいる。粘着剤層を構成するポリマーは、例えば、モノマーと溶媒を含むモノマー溶液を利用した溶液重合、溶媒を含まないモノマー組成物液を利用した熱又は光重合等の公知の重合方法を用いて重合される。

特開２０１５−１２７３９２号公報

粘着剤層中には、通常、ポリマーの重合に使用した溶媒や未反応のモノマーがある程度、残存することがある。例えば、粘着剤層を構成するポリマーを、光重合開始剤又は熱重合開始剤を利用して重合する場合、照射された光がフィラーによって遮られて、粘着剤層の内部に光が到達し難くなることや、フィラー分散が不十分な場合に熱が均一に行き渡らないことがある。そのため、粘着剤層の内部では、重合反応が進み難く、未反応のモノマーが残存し易くなっている。

このような残存成分は、所謂、揮発性有機化合物（ＶＯＣ：volatile organic compounds）であり、粘着テープの保管時や使用時等に、粘着剤層から徐々に大気中に放出される。そのため、揮発した残存成分が、環境負荷や作業環境の悪化の原因となる場合があった。また、粘着剤層に含まれる揮発成分の種類によっては、粘着テープの周囲にある部材（例えば、回路基板の配線部分）を腐食させ、機器の誤作動の原因となってしまうことがあった。このような事情等により、近年、粘着剤層から放出される揮発成分量の低減が求められている。

また、このような粘着剤層における揮発成分の低減と共に、粘着剤層に必要な粘着力を確保することは難しく、問題となっていた。

本発明の目的は、揮発成分の発生を抑制しつつ、優れた粘着力を有するフィラー含有粘着テープ等を提供することである。

本発明者らは、前記目的を達成すべく鋭意検討を行った結果、アクリル系ポリマーを含む粘着樹脂と、前記粘着樹脂中に分散されるフィラーとを有する粘着剤層を備え、前記アクリル系ポリマーは、炭素数が１〜２０である直鎖状又は分岐鎖状のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸アルキルエステルに由来する構成単位と、含窒素モノマーに由来する構成単位と、カルボキシル基含有モノマーに由来する構成単位とを少なくとも含み、かつ前記含窒素モノマーに由来する構成単位に対する前記カルボキシル基含有モノマーに由来する構成単位の割合（質量比）が、０．０１〜４０であることを特徴とするフィラー含有粘着テープが、揮発成分の発生を抑制しつつ、優れた粘着力を有することを見出し、本発明の完成に至った。

前記フィラー含有粘着テープにおいて、前記アクリル系ポリマーは、前記含窒素モノマーに由来する構成単位を、１質量％以上５０質量％以下含むことが好ましい。

前記フィラー含有粘着テープにおいて、前記粘着樹脂に対する前記フィラーの配合割合（質量比）が、０．１〜３であることが好ましい。

前記フィラー含有粘着テープにおいて、前記粘着剤層中における前記フィラーの体積分率（体積％）が、１０〜７０体積％であることが好ましい。

前記フィラー含有粘着テープにおいて、前記フィラーの平均粒径は、１μｍ〜２００μｍであることが好ましい。

前記フィラー含有粘着テープにおいて、前記粘着剤層の厚みは、５μｍ〜２００μｍであることが好ましい。

前記フィラー含有粘着テープにおいて、前記アクリル系ポリマーは、前記（メタ）アクリル酸アルキルエステルに由来する構成単位と、前記含窒素モノマーに由来する構成単位とを少なくとも含む第１アクリル系ポリマーと、前記（メタ）アクリル酸アルキルエステルに由来する構成単位と、前記含窒素モノマーに由来する構成単位と、前記カルボキシル基含有モノマーに由来する構成単位とを少なくとも含む第２アクリル系ポリマーとを有することが好ましい。

前記フィラー含有粘着テープにおいて、前記第２アクリル系ポリマーは、重合性の官能基を２個以上有する多官能モノマーに由来する構成単位を含むことが好ましい。

前記フィラー含有粘着テープにおいて、前記フィラーは、導電性粒子であることが好ましい。

また、本発明に係るフィラー含有粘着テープの製造方法は、炭素数が１〜２０である直鎖状又は分岐鎖状のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸アルキルエステルと、含窒素モノマーと、カルボキシル基含有モノマーと、フィラーと、光重合開始剤とを少なくとも含む組成物に対して光が照射され、前記組成物が重合されてなるアクリル系ポリマーを含む粘着樹脂の中に前記フィラーが分散されてなる粘着剤層が得られる重合工程を備え、前記重合工程において、前記組成物中における前記カルボキシル基含有モノマーの配合割合（質量比）は、前記含窒素モノマーの全量に対して、０．０１〜４０である前記何れか１つに記載のフィラー含有粘着テープの製造方法である。

前記フィラー含有粘着テープの製造方法において、前記重合工程は、前記（メタ）アクリル酸アルキルエステルと、前記含窒素モノマーと、前記光重合開始剤とを少なくとも含むモノマー組成物に対して光が照射され、前記モノマー組成物の一部が重合されてなる第１アクリル系ポリマーを含むシロップ状のモノマー組成物が得られる第１重合工程と、前記第１重合工程後の前記シロップ状のモノマー組成物と、前記カルボキシル基含有モノマーと、前記フィラーと、多官能モノマーとを少なくとも含む粘着剤組成物に対して光が照射され、前記（メタ）アクリル酸アルキルエステル、前記含窒素モノマー及び前記カルボキシル基含有モノマーが少なくとも重合されてなる第２アクリル系ポリマーが得られると共に、前記第１アクリル系ポリマー及び前記第２アクリル系ポリマーを含む粘着樹脂の中に前記フィラーが分散されてなる粘着剤層が得られる第２重合工程とを備え、前記第２重合工程において、前記粘着剤組成物中における前記カルボキシル基含有モノマーの配合割合（質量比）は、前記第１アクリル系ポリマー及び前記第２アクリル系ポリマーの各重合に利用される前記含窒素モノマーの全量に対して、０．０１〜４０であることが好ましい。

本発明によれば、揮発成分の発生を抑制しつつ、優れた粘着力を有するフィラー含有粘着テープ等を提供することができる。

粘着剤層のみからなる粘着テープの模式図 基材の両面にそれぞれ粘着剤層が形成された粘着テープの模式図 基材の片面に粘着剤層が形成された粘着テープの模式図 フィラーの真密度の算出に用いられるフィラーの断面ＳＥＭ画像を模式的に表した説明図 抵抗値（Ｚ軸方向）の測定方法を模式的に表した説明図 抵抗値（ＸＹ軸方向）の測定方法を模式的に表した説明図

本実施形態に係るフィラー含有粘着テープ（以下、単に「粘着テープ」と称する場合がある）は、アクリル系ポリマーを含む粘着樹脂と、粘着樹脂中に分散されるフィラーとを有する粘着剤層を備える。

なお、一般的に「粘着テープ」は、「粘着シート」、「粘着フィルム」等と異なった名称で呼ばれることもあるが、本明細書では、表現を「粘着テープ」に統一する。また、粘着テープにおける粘着剤層の表面を、「粘着面」と称する場合がある。

本実施形態の粘着テープは、テープの両面が粘着面となっている両面粘着型であってもよいし、テープの片面のみが粘着面となっている片面粘着型であってもよい。

両面粘着型の粘着テープとしては、金属箔等の基材を備えていない、いわゆる基材レス両面粘着テープであってもよいし、前記基材を備えている、いわゆる基材付き両面粘着テープであってもよい。

前記基材レス両面粘着テープとしては、例えば、図１に示されるように、粘着剤層２のみからなる粘着テープが挙げられる。これに対し、前記基材付き両面粘着テープとしては、例えば、図２に示されるように、基材３の両面にそれぞれ粘着剤層２が形成された粘着テープ１Ａが挙げられる。

また、片面粘着型の粘着テープとしては、例えば、図３に示されるように、金属箔等の基材３の片面に、粘着剤層２が形成された粘着テープ１Ｂが挙げられる。なお、図１〜３において、粘着剤層２中に含まれるフィラー４（大径フィラー４ａ，小径フィラー４ｂ）が模式的に示されている。

なお、本実施形態の粘着テープは、基材、粘着剤層以外にも、本発明の目的を損なわない範囲において、他の層（例えば、中間層、下塗り層等）を備えていてもよい。

〔粘着剤層〕
粘着剤層は、粘着テープの粘着面を提供しつつ、導電性（電気伝導性）等の機能を備える層となっている。例えば、粘着剤層が導電性を備える場合、粘着剤層の粘着面が、導体等の被着体に貼り付けられると、被着体と粘着剤層との間の電気的導通が確保される。

粘着剤層は、少なくとも粘着樹脂と、フィラーとを含有している。なお、粘着剤層は、本発明の目的を損なわない範囲で、その他の成分（添加材）を含有してもよい。

（粘着樹脂）
粘着樹脂は、粘着剤層の粘着力を確保等するための成分である。粘着剤層に用いられる粘着樹脂としては、例えば、アクリル系ポリマー、シリコーン系ポリマー、ウレタン系ポリマー、ゴム系ポリマー等が挙げられ、ポリマーの設計の容易さ、粘着力の調整のし易さ、フィラー（例えば、導電性粒子）の分散性の確保等の観点より、アクリル系ポリマーが好ましく用いられる。アクリル系ポリマーは、後述するように、第１アクリル系ポリマーと、第２アクリル系ポリマーとを含む。粘着剤層中には、第１アクリル系ポリマー及び第２アクリル系ポリマーの混合物が含まれている。

粘着樹脂の含有量は、粘着剤層の全質量（１００質量％）に対し、好ましくは２０質量％以上であり、より好ましくは２５質量％以上であり、さらに好ましくは３０質量％以上であり、好ましくは６０質量％以下であり、より好ましくは５５質量％以下である。

また、アクリル系ポリマーの含有量は、粘着樹脂の全質量（１００質量％）に対し、好ましくは８０質量％以上であり、より好ましくは８５質量％以上であり、好ましくは１００質量％以下であり、より好ましくは９０質量％以下である。

第１アクリル系ポリマーは、炭素数が１〜２０である直鎖状又は分岐鎖状のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸アルキルエステル（以下、単に「（メタ）アクリル酸アルキルエステル」と称する）に由来する構成単位と、含窒素モノマーに由来する構成単位とを少なくとも含む。なお、本明細書において「（メタ）アクリル」とは、「アクリル」及び／又は「メタクリル」（「アクリル」及び「メタクリル」のうち、何れか一方又は両方）を表すものとする。

前記（メタ）アクリル酸アルキルエステとしては、例えば、（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチル、（メタ）アクリル酸プロピル、（メタ）アクリル酸イソプロピル、（メタ）アクリル酸ｎ−ブチル、（メタ）アクリル酸イソブチル、（メタ）アクリル酸ｓ−ブチル、（メタ）アクリル酸ｔ−ブチル、（メタ）アクリル酸ペンチル、（メタ）アクリル酸イソペンチル、（メタ）アクリル酸ヘキシル、（メタ）アクリル酸ヘプチル、（メタ）アクリル酸オクチル、（メタ）アクリル酸２−エチルヘキシル、（メタ）アクリル酸イソオクチル、（メタ）アクリル酸ノニル、（メタ）アクリル酸イソノニル、（メタ）アクリル酸デシル、（メタ）アクリル酸イソデシル、（メタ）アクリル酸ウンデシル、（メタ）アクリル酸ドデシル、（メタ）アクリル酸トリデシル、（メタ）アクリル酸テトラデシル、（メタ）アクリル酸ペンタデシル、（メタ）アクリル酸ヘキサデシル、（メタ）アクリル酸ヘプタデシル、（メタ）アクリル酸オクタデシル、（メタ）アクリル酸ノナデシル、（メタ）アクリル酸エイコシル、（メタ）アクリル酸ｔ−ペンチル、（メタ）アクリル酸ネオペンチル、（メタ）アクリル酸イソヘキシル、（メタ）アクリル酸イソヘプチル、（メタ）アクリル酸２−プロピルヘプチル、（メタ）アクリル酸イソウンデシル、（メタ）アクリル酸イソドデシル、（メタ）アクリル酸イソミリスチル、（メタ）アクリル酸イソペンタデシル、（メタ）アクリル酸イソヘキサデシル、（メタ）アクリル酸イソヘプタデシル、（メタ）アクリル酸イソステアリル等が挙げられる。このような（メタ）アクリル酸アルキルエステルは、単独で又は２種以上を組み合わせて使用されてもよい。

前記（メタ）アクリル酸アルキルエステルとしては、粘着力、凝集力等の観点から、アルキル基の炭素数が４〜１２の（メタ）アクリル酸アルキルエステルが好ましく、アルキル基の炭素数が４〜８の（メタ）アクリル酸アルキルエステルがより好ましい。具体的には、（メタ）アクリル酸ｎ−ブチル、（メタ）アクリル酸２−エチルヘキシル等が好ましい。

前記含窒素モノマーは、（メタ）アクリル酸アルキルエステルとの共重合により、アクリル系ポリマーの凝集力を高めることができる。

このような含窒素モノマーとしては、窒素原子を含むと共に、前記窒素原子にビニル基が直接結合した構造を含む化合物（Ｎ−ビニル化合物）が利用される。具体的な含窒素モノマーとしては、例えば、Ｎ−ビニル−２−ピロリドン（ＮＶＰ）、Ｎ−ビニル−ε−カプロラクタム（ＮＶＣ）、Ｎ−ビニルピペリドン（１−ビニルピペリジン−２−オン）、Ｎ−ビニル−３，５−モルホリンジオン（４−ビニル−３，５−モルホリンジオン）、Ｎ−ビニル−３−モルホリノン（４−ビニル−３−モルホリノン）、Ｎ−ビニル−１，３−オキサジン−２−オン（テトラヒドロ−３−ビニル−２Ｈ−１，３−オキサジン−２−オン）、Ｎ−ビニルホルムアミド、Ｎ−メチル−Ｎ−ビニルホルムアミド、Ｎ−ビニルアセトアミド、Ｎ−メチル−Ｎ−ビニルアセトアミド等が挙げられる。これらの含窒素モノマーは、単独で又は２種以上を組み合わせて用いてもよい。

なお、含窒素モノマーとしては、ビニル基が直接結合している窒素原子に、更にカルボニル基が直接結合した構造を含む化合物が好ましく、特に複素環構造を含む化合物が好ましい。

含窒素モノマーとしては、Ｎ−ビニル−２−ピロリドン（ＮＶＰ）、Ｎ−ビニル−ε−カプロラクタム（ＮＶＣ）が好ましく、特にＮ−ビニル−２−ピロリドン（ＮＶＰ）が好ましい。

前記含窒素モノマーは、重合開始剤（例えば、光重合開始剤）から発生したラジカルとの反応性が極めて高いという性質を備えている。また、ラジカル化した含窒素モノマー同士の反応性は低いものの、ラジカル化した含窒素モノマーと、（メタ）アクリル酸アルキルエステル等の（メタ）アクリレート等との反応性は高いという性質を備えている。

本発明の目的を損なわない限り、（メタ）アクリル酸アルキルエステ及び含窒素モノマー以外に、他のモノマーが第１アクリル系ポリマーに利用されてもよい。ただし、第１アクリル系ポリマーは、後述するカルボキシル基含有モノマーに由来する構成単位を含有しないか、あるいは１質量％以下の割合で含有する。何故ならば、第１アクリル系ポリマーがカルボキシル基含有モノマーに由来する構成単位を、１質量％を超える割合で含有すると、粘着剤層の製造過程において、カルボキシル基がフィラー（例えば、表面が金属製のフィラー）に作用する等して、第１アクリル系ポリマーがフィラーの周りに絡まるように付着し、フィラーの分散性を悪化させてしまうからである。

なお、第１アクリル系ポリマーには、カルボキシル基以外に、水酸基、スルホン酸基、アミノ基等の活性水素を有する官能基を備えたモノマーについても、フィラーの分散性等の観点より、使用されないことが好ましい。

第２アクリル系ポリマーは、（メタ）アクリル酸アルキルエステルに由来する構成単位と、含窒素モノマーに由来する構成単位と、カルボキシル基含有モノマーに由来する構成単位とを少なくとも含む。

第２アクリル系ポリマーに利用される（メタ）アクリル酸アルキルエステとしては、第１アクリル系ポリマーに利用されるものと同じであり、詳細説明は省略する。なお、第２アクリル系ポリマーに利用される（メタ）アクリル酸アルキルエステとしては、第１アクリル系ポリマーと同様に、アルキル基の炭素数が４〜１２の（メタ）アクリル酸アルキルエステルが好ましく、アルキル基の炭素数が４〜８の（メタ）アクリル酸アルキルエステルがより好ましい。

また、第２アクリル系ポリマーに利用される含窒素モノマーとしては、第１アクリル系ポリマーに利用されるものと同じであり、詳細説明は省略する。なお、第２アクリル系ポリマーに利用される含窒素モノマーとしては、第１アクリル系ポリマーと同様に、Ｎ−ビニル−２−ピロリドン（ＮＶＰ）、Ｎ−ビニル−ε−カプロラクタム（ＮＶＣ）が好ましく、特にＮ−ビニル−２−ピロリドン（ＮＶＰ）が好ましい。

また、第２アクリル系ポリマーに利用されるカルボキシル基含有モノマーとしては、カルボキシル基を少なくとも１つ有すると共に、重合性不飽和結合を含む化合物が利用される。このようなカルボキシル基含有モノマーとしては、例えば、（メタ）アクリル酸、イタコン酸、マレイン酸、フマル酸、クロトン酸、イソクロトン酸等が挙げられる。また、これらのカルボキシル基含有モノマーの酸無水物（例えば、無水マレイン酸、無水イタコン酸等の酸無水物基含有モノマー）も、カルボキシル基含有モノマーとして用いることが可能である。カルボキシル基含有モノマーは、単独で又は２種以上を組み合わせて使用してもよい。カルボキシル基含有モノマーとしては、アクリル酸、メタクリル酸、イタコン酸が好ましく、アクリル酸が特に好ましい。

本発明の目的を損なわない限り、（メタ）アクリル酸アルキルエステル、含窒素モノマー及びカルボキシル基含有モノマー以外に、他のモノマーが第２アクリル系ポリマーに利用されてもよい。このような他のモノマーとしては、例えば、多官能モノマーが挙げられる。

多官能モノマーは、重合性の官能基を２個以上有するモノマーからなる。多官能性モノマーとしては、例えば、ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート、ブタンジオールジ（メタ）アクリレート、（ポリ）エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、（ポリ）プロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールジ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、テトラメチロールメタントリ（メタ）アクリレート、アリル（メタ）アクリレート、ビニル（メタ）アクリレート、ジビニルベンゼン、エポキシアクリレート、ポリエステルアクリレート、ウレタンアクリレート等が挙げられる。これらの多官能性モノマーは、単独で又は２種以上を組み合わせて使用されてもよい。

多官能モノマー以外の他のモノマーとしては、特に制限されないが、例えば、（メタ）アクリル酸２−メトキシエチル、（メタ）アクリル酸２−エトキシエチル、（メタ）アクリル酸メトキシトリエチレングリコール、（メタ）アクリル酸３−メトキシプロピル、（メタ）アクリル酸３−エトキシプロピル、（メタ）アクリル酸４−メトキシブチル、（メタ）アクリル酸４−エトキシブチル等の（メタ）アクリル酸アルコキシアルキルエステル；シクロペンチル（メタ）アクリレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート、イソボルニル（メタ）アクリレート等の脂環式炭化水素基を有する（メタ）アクリル酸エステル；フェニル（メタ）アクリレート等の（メタ）アクリル酸アリールエステル；酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル等のビニルエステル類；スチレン、ビニルトルエン等の芳香族ビニル化合物；エチレン、ブタジエン、イソプレン、イソブチレン等のオレフィン又はジエン類；ビニルアルキルエーテル等のビニルエーテル類；塩化ビニル等が挙げられる。これらは、単独で又は２種以上を組み合わせて使用されてもよい。

アクリル系ポリマーにおいて、含窒素モノマーに由来する構成単位に対するカルボキシル基含有モノマーに由来する構成単位の割合（質量比）は、０．０１以上であり、好ましくは０．１以上、４０以下であり、好ましくは２０以下、より好ましくは１０以下、更に好ましくは０．８以下である。前記割合がこのような範囲であると、粘着力の向上と低ＶＯＣを実現できる。

アクリル系ポリマーは、（メタ）アクリル酸アルキルエステルに由来する構成単位を、好ましくは５０質量％以上、より好ましくは５５質量％以上、更に好ましくは６０質量％以上、好ましくは９９質量％以下、より好ましくは９８質量％以下、更に好ましくは９７質量％以下含む。アクリル系ポリマー中の（メタ）アクリル酸アルキルエステルに由来する構成単位の含有量がこのような範囲であると、被着体に対する追従性が確保でき、粘着特性を向上できる。

アクリル系ポリマーは、含窒素モノマーに由来する構成単位を、好ましくは１質量％以上、より好ましくは５質量％以上、更に好ましくは１５質量％以上、好ましくは５０質量％以下、より好ましくは３０質量％以下、更に好ましくは２０質量％以下含む。アクリル系ポリマー中の含窒素モノマーに由来する構成単位の含有量がこのような範囲であると、粘着力の向上と低ＶＯＣを実現できる。

アクリル系ポリマーは、カルボキシル基含有モノマーに由来する構成単位を、好ましくは０．１質量％以上、より好ましくは１質量％以上、更に好ましくは２質量％以上、好ましくは３０質量％以下、より好ましくは１０質量％以下、更に好ましくは５質量％以下含む。アクリル系ポリマー中のカルボキシル基含有モノマーに由来する構成単位の含有量がこのような範囲であると、粘着力の向上と低ＶＯＣを実現できる。

アクリル系ポリマーは、含窒素モノマーに由来する構成単位に対する、カルボキシル基含有モノマーに由来する構成単位の割合（質量比）が、好ましくは０．０１以上であり、より好ましくは０．０５以上であり、更に好ましくは０．１以上であり、好ましくは４０以下であり、より好ましくは１０以下であり、更に好ましくは０．８以下である。前記割合がこのような範囲であると、粘着力の向上と低ＶＯＣを実現できる。

アクリル系ポリマーは、多官能モノマーに由来する構成単位を、好ましくは０．００１質量％以上、より好ましくは０．０１質量％以上、更に好ましくは０．０２質量％以上、好ましくは１質量％以下、より好ましくは０．１質量％以下、更に好ましくは０．０５質量％以下含む。アクリル系ポリマー中の多官能モノマーに由来する構成単位の含有量がこのような範囲であると、粘着剤層の凝集力が高くなり過ぎず、粘着力を向上させることができる。

アクリル系ポリマーは、公知乃至慣用の重合方法を用いて調製することができる。重合方法としては、例えば、溶液重合法、乳化重合法、塊状重合法、光重合法等が挙げられる。なかでも、アクリル系ポリマーの調製に際して、熱重合開始剤や光重合開始剤等の重合開始剤を用いた熱や活性エネルギー線（例えば、紫外線）による硬化反応を利用することが、フィラー（例えば、導電性粒子等）の分散性等の観点より、好ましい。特に、重合時間の短縮等の利点を有することより、光重合開始剤を用いた硬化反応を利用することが好ましい。

例えば、光重合開始剤が配合されたモノマー組成物に、活性エネルギー線（例えば、紫外線）を照射して、モノマーを重合させることによって、アクリル系ポリマーを調製することができる。また、アクリル系ポリマーの調製時に、重合開始剤と共に、粘着剤層に含ませるその他の成分を配合してもよい。なお、モノマー組成物を含む無溶剤型の粘着剤組成物を用いたアクリル系ポリマーの調製方法は、後述する（粘着剤層の形成方法）の項目において、詳細に説明する。

アクリル系ポリマーの調製に利用される熱重合開始剤や光重合開始剤等の重合開始剤は、単独で、又は２種以上を組み合せて用いてもよい。

熱重合開始剤としては、例えば、アゾ系重合開始剤［例えば、２，２’−アゾビスイソブチロニトリル、２，２’−アゾビス−２−メチルブチロニトリル、２，２’−アゾビス（２−メチルプロピオン酸）ジメチル、４，４’−アゾビス−４−シアノバレリアン酸、アゾビスイソバレロニトリル、２，２’−アゾビス（２−アミジノプロパン）ジヒドロクロライド、２，２’−アゾビス［２−（５−メチル−２−イミダゾリン−２−イル）プロパン］ジヒドロクロライド、２，２’−アゾビス（２−メチルプロピオンアミジン）二硫酸塩、２，２’−アゾビス（Ｎ，Ｎ’−ジメチレンイソブチルアミジン）ジヒドロクロライド等］、過酸化物系重合開始剤（例えば、ジベンゾイルペルオキシド、ｔ−ブチルペルマレエート、過酸化ラウロイル等）、レドックス系重合開始剤等が挙げられる。熱重合開始剤の使用量としては、特に制限されず、従来、熱重合開始剤として利用可能な範囲であればよい。

光重合開始剤としては、例えば、ベンゾインエーテル系光重合開始剤、アセトフェノン系光重合開始剤、α−ケトール系光重合開始剤、芳香族スルホニルクロリド系光重合開始剤、光活性オキシム系光重合開始剤、ベンゾイン系光重合開始剤、ベンジル系光重合開始剤、ベンゾフェノン系光重合開始剤、ケタール系光重合開始剤、チオキサントン系光重合開始剤、アシルフォスフィンオキサイド系光重合開始剤等が挙げられる。

ベンゾインエーテル系光重合開始剤としては、例えば、ベンゾインメチルエーテル、ベンゾインエチルエーテル、ベンゾインプロピルエーテル、ベンゾインイソプロピルエーテル、ベンゾインイソブチルエーテル、２，２−ジメトキシ−１，２−ジフェニルエタン−１−オン［ＢＡＳＦ社製、商品名：イルガキュア６５１］、アニソールメチルエーテル等が挙げられる。前記アセトフェノン系光重合開始剤としては、例えば、１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン［ＢＡＳＦ社製、商品名：イルガキュア１８４］、４−フェノキシジクロロアセトフェノン、４−ｔ−ブチル−ジクロロアセトフェノン、１−［４−（２−ヒドロキシエトキシ）−フェニル］−２−ヒドロキシ−２−メチル−１−プロパン−１−オン［ＢＡＳＦ社製、商品名：イルガキュア２９５９］、２−ヒドロキシ−２−メチル−１−フェニル−プロパン−１−オン［ＢＡＳＦ社製、商品名：ダロキュアー１１７３］、メトキシアセトフェノン等が挙げられる。前記α−ケトール系光重合開始剤としては、例えば、２−メチル−２−ヒドロキシプロピオフェノン、１−［４−（２−ヒドロキシエチル）−フェニル］−２−ヒドロキシ−２−メチルプロパン−１−オン等が挙げられる。

芳香族スルホニルクロリド系光重合開始剤としては、例えば、２−ナフタレンスルホニルクロライド等が挙げられる。前記光活性オキシム系光重合開始剤としては、例えば、１−フェニル−１，１−プロパンジオン−２−（ｏ−エトキシカルボニル）−オキシム等が挙げられる。前記ベンゾイン系光重合開始剤には、例えば、ベンゾイン等が含まれる。前記ベンジル系光重合開始剤には、例えば、ベンジル等が含まれる。前記ベンゾフェノン系光重合開始剤には、例えば、ベンゾフェノン、ベンゾイル安息香酸、３，３’−ジメチル−４−メトキシベンゾフェノン、ポリビニルベンゾフェノン、α−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン等が含まれる。前記ケタール系光重合開始剤には、例えば、ベンジルジメチルケタール等が含まれる。前記チオキサントン系光重合開始剤には、例えば、チオキサントン、２−クロロチオキサントン、２−メチルチオキサントン、２，４−ジメチルチオキサントン、イソプロピルチオキサントン、２，４−ジクロロチオキサントン、２，４−ジエチルチオキサントン、イソプロピルチオキサントン、２，４−ジイソプロピルチオキサントン、ドデシルチオキサントン等が含まれる。

アシルフォスフィンオキサイド系光重合開始剤としては、例えば、ビス（２，６−ジメトキシベンゾイル）フェニルホスフィンオキシド、ビス（２，６−ジメトキシベンゾイル）（２，４，４−トリメチルペンチル）ホスフィンオキシド、ビス（２，６−ジメトキシベンゾイル）−ｎ−ブチルホスフィンオキシド、ビス（２，６−ジメトキシベンゾイル）−（２−メチルプロパン−１−イル）ホスフィンオキシド、ビス（２，６−ジメトキシベンゾイル）−（１−メチルプロパン−１−イル）ホスフィンオキシド、ビス（２，６−ジメトキシベンゾイル）−ｔ−ブチルホスフィンオキシド、ビス（２，６−ジメトキシベンゾイル）シクロヘキシルホスフィンオキシド、ビス（２，６−ジメトキシベンゾイル）オクチルホスフィンオキシド、ビス（２−メトキシベンゾイル）（２−メチルプロパン−１−イル）ホスフィンオキシド、ビス（２−メトキシベンゾイル）（１−メチルプロパン−１−イル）ホスフィンオキシド、ビス（２，６−ジエトキシベンゾイル）（２−メチルプロパン−１−イル）ホスフィンオキシド、ビス（２，６−ジエトキシベンゾイル）（１−メチルプロパン−１−イル）ホスフィンオキシド、ビス（２，６−ジブトキシベンゾイル）（２−メチルプロパン−１−イル）ホスフィンオキシド、ビス（２，４−ジメトキシベンゾイル）（２−メチルプロパン−１−イル）ホスフィンオキシド、ビス（２，４，６−トリメチルベンゾイル）（２，４−ジペントキシフェニル）ホスフィンオキシド、ビス（２，６−ジメトキシベンゾイル）ベンジルホスフィンオキシド、ビス（２，６−ジメトキシベンゾイル）−２−フェニルプロピルホスフィンオキシド、ビス（２，６−ジメトキシベンゾイル）−２−フェニルエチルホスフィンオキシド、ビス（２，６−ジメトキシベンゾイル）ベンジルホスフィンオキシド、ビス（２，６−ジメトキシベンゾイル）−２−フェニルプロピルホスフィンオキシド、ビス（２，６−ジメトキシベンゾイル）−２−フェニルエチルホスフィンオキシド、２，６−ジメトキシベンゾイルベンジルブチルホスフィンオキシド、２，６−ジメトキシベンゾイルベンジルオクチルホスフィンオキシド、ビス（２，４，６−トリメチルベンゾイル）−２，５−ジイソプロピルフェニルホスフィンオキシド、ビス（２，４，６−トリメチルベンゾイル）−２−メチルフェニルホスフィンオキシド、ビス（２，４，６−トリメチルベンゾイル）−４−メチルフェニルホスフィンオキシド、ビス（２，４，６−トリメチルベンゾイル）−２，５−ジエチルフェニルホスフィンオキシド、ビス（２，４，６−トリメチルベンゾイル）−２，３，５，６−テトラメチルフェニルホスフィンオキシド、ビス（２，４，６−トリメチルベンゾイル）−２，４−ジ−ｎ−ブトキシフェニルホスフィンオキシド、２，４，６−トリメチルベンゾイルジフェニルホスフィンオキシド、ビス（２，６−ジメトキシベンゾイル）−２，４，４−トリメチルペンチルホスフィンオキシド、ビス（２，４，６−トリメチルベンゾイル）イソブチルホスフィンオキシド、２，６−ジメチトキシベンゾイル−２，４，６−トリメチルベンゾイル−ｎ一ブチルホスフィンオキシド、ビス（２，４，６−トリメチルベンゾイル）フェニルホスフィンオキシド、ビス（２，４，６−トリメチルベンゾイル）−２，４−ジブトキシフェニルホスフィンオキシド、１，１０−ビス［ビス（２，４，６−トリメチルベンゾイル）ホスフィンオキシド］デカン、トリ（２−メチルベンゾイル）ホスフィンオキシド等が挙げられる。

光重合開始剤の使用量は、光重合反応によってアクリル系ポリマーを形成することができれば、特に制限されないが、例えば、アクリル系ポリマーを形成するために利用される全モノマー成分１００質量部に対して、好ましくは０．０１質量部以上であり、より好ましくは０．０３質量部以上であり、さらに好ましくは０．０５質量部以上であり、好ましくは５質量部以下であり、より好ましくは３質量部以下であり、さらに好ましくは２質量部以下である。光重合開始剤の使用量が、このような範囲であると、十分に重合反応を行うことができ、生成するポリマーの分子量の低下を抑制することができる。

光重合開始剤の活性化に際しては、活性エネルギー線が利用される。このような活性エネルギー線としては、例えば、α線、β線、γ線、中性子線、電子線などの電離性放射線や、紫外線等が挙げられ、特に、紫外線が好適である。また、活性エネルギー線の照射エネルギー、照射時間、照射方法などは特に制限されず、光重合開始剤を活性化させて、モノマー成分の反応を生じさせることができればよい。

（フィラー）
フィラーとしては、例えば、粘着剤層に導電性を付与するための導電性粒子が利用される。

導電性粒子としては、金属粉等の導電性を有する粒子が利用される。導電性粒子に利用される材質としては、例えば、ニッケル、鉄、クロム、コバルト、アルミニウム、アンチモン、モリブデン、銅、銀、白金、金等の金属、半田、ステンレス等の合金、金属酸化物、カーボンブラック等のカーボン等の導電性材料が挙げられる。導電性粒子としては、前記導電性材料からなる粒子（粉末）であってもよいし、ポリマー粒子、ガラス粒子、セラミック粒子等の粒子の表面を、金属被覆した金属被覆粒子（金属コート粒子）であってもよい。また、金属粒子の表面に、他の金属を被覆したものを導電性粒子として用いてもよい。

導電性粒子の形状は、球状、フレーク状（薄片状）、スパイク状（毬栗状）、フィラメント状等の様々な形状からなり、公知のものから適宜、選択される。なお、導電性粒子の形状としては、粘着力の確保や、粘着剤層中における導電性粒子による導電路の形成し易さ等の観点より、球状が好ましい。

フィラーとしては、導電性粒子以外のもの（例えば、熱伝導性粒子）を用いてもよい。

フィラーの真密度は、０よりも大きくかつ８ｇ／ｃｍ^３未満のものが好ましい。上記のような低密度の粒子を用いると少なくとも粘着剤組成物が硬化されて安定な粘着層となるまで、実質的に均一な分布を保ってフィラーが懸濁される状態を保つのに適している。フィラーが、例えば、導電性材料のみからなる場合には、その導電性材料の比重が真密度となる。これに対し、上述した金属被覆粒子のように、非導電性の粒子の表面に金属被覆が形成されている場合には、以下に示される方法で、フィラーの真密度が求められる。なお、下記の方法でフィラーの真密度を測定できない場合には、従来公知の真密度の測定方法を適宜用いて測定すればよい。

ここでは、フィラー４として、球状のガラスビーズ（ガラス層）４１の表面を、銀（銀コート層）４２で被覆したもの（いわゆる銀コートガラス粒子からなる導電性粒子）を例に挙げて説明する。フィラー４の真密度は、フィラー４の画像を、走査型電子顕微鏡（Scanning Electron Microscope、ＳＥＭ）を用いて撮影し、得られた画像（断面ＳＥＭ画像）から、フィラー４の粒径（半径Ｒ）、銀コート層４２の厚みＴ、ガラス層４１の粒径（半径ｒ）等が測定され、その得られた測定値を用いて算出される。以下、真密度の算出方法をより詳細に説明する。

ここでは、ＳＥＭを用いたフィラー４の画像撮影について説明する。図４は、フィラー４の真密度の算出に用いられるフィラー４の断面ＳＥＭ画像を模式的に表した説明図である。ＳＥＭを用いてフィラー４の画像を撮影する前に、予め、試料であるフィラー４の調整が行われる。具体的には、フィラー４を重金属で染色（重金属染色）し、その染色されたフィラー４をイオンミリング加工し、更に、それに導電処理を施すことが行われる。このように調整されたフィラー４についてＳＥＭ観察（撮影）が行われる。撮影されたＳＥＭ画像には、フィラー４の断面が示される。

分析装置（ＳＥＭ）としては、例えば、製品名「Ｓ−４８００」、株式会社日立製作所製を用いることができる。また、分析装置（ＳＥＭ）の測定条件については、観察像が反射電子像であり、加速電圧が１０ｋＶとされる。

撮影されたフィラー４の断面ＳＥＭ画像を用いて、銀コート層４２の厚みＴが測定される。次いで、得られた銀コート層４２の厚みＴ（測定値）を用いて、フィラー４の１個あたりにおける銀コート層４２の体積ｖ２、及びフィラー４の１個あたりの質量ｍ２が算出される。その算出に際し、銀の比重（一般的な文献値：１０ｇ／ｃｍ^３）が用いられる。

また、撮影されたフィラー４の断面ＳＥＭ画像を用いて、ガラス層４１の粒径（半径ｒ）が測定される。次いで、得られたガラス層４１の粒径（半径ｒ、測定値）を用いて、フィラー４の１個あたりにおけるガラス層４１の体積ｖ１、及びフィラー４の１個あたりにおけるガラス層４１の質量ｍ１が算出される。その算出に際し、ガラスの比重（一般的な文献値：２．５ｇ／ｃｍ^３）が用いられる。

なお、ガラス層４１の粒径（半径ｒ）は、フィラー４の粒径（半径Ｒ）の測定値、及び銀コート層４２の厚みＴの測定値から算出してもよい。

上記のように算出された各値ｖ１、ｖ２、ｍ１、ｍ２を用い、以下に示される式より、フィラー４の真密度が算出される。
真密度＝（ｍ１＋ｍ２）／（ｖ１＋ｖ２）

なお、中空状のフィラー（例えば、ガラス層４１が中空状であるフィラー）の場合も、上述した算出方法により、真密度を求めることができる。

また、粘着剤層中に含まれるフィラーの粒度分布曲線（粒径範囲、ピークトップ等）は、例えば、以下の手順に従って求められる。

先ず、粘着テープの粘着剤層を焼いて、その中からフィラーを抽出する。抽出されたフィラーのＳＥＭ画像（例えば、倍率：６００倍）を撮影し、そのＳＥＭ画像に対して、画像解析ソフト（Ａ像くん（登録商標）、旭化成エンジニアリング社製）を用いたコンピュータ画像解析を行うことで、ＳＥＭ画像中のフィラーの粒子情報（粒径等）を得る。

なお、画像解析（円形粒子解析）の設定条件は、特に制限はないが、例えば、画像転送時の縮尺スケール値：０．１７８５７１、粒子の明度：明、抽出方法：自動・手動、処理速度：高速、雑音除去フィルタ：有、結果表示単位：μｍ、計測直径範囲：２μｍ〜７０μｍ、円度閾値：１０、重なり度：９０、で行われる。また、解析結果において、粒子状でない部分や粒子同士が互いにくっついたものを１つの粒子として計測している場合には、適宜、手動補正により粒子の追加・削除を行って、１粒子毎の粒径が求められる。

以上のような解析を、ＳＥＭ画像の異なる位置で複数回(例えば、合計１０回）行い、それらの結果の平均より、フィラーの粒度分布曲線（粒径範囲、ピークトップ等）が求められる。

フィラーの粒度分布曲線は、フィラーの形状が球状の場合のみならず、球状以外の場合でも、上記のような画像解析により求められる。

なお、本実施形態において、フィラーの粒径範囲は、例えば、１μｍ以上が好ましく、５μｍ以上がより好ましく、１０μｍ以上が更に好ましく、２００μｍ以下が好ましく、１００μｍ以下がより好ましく、８０μｍ以下が更に好ましく、５０μｍ以下が特に好ましい。フィラーの粒径範囲がこのような範囲であると、粘着剤層の粘着力を低下させることなく、粘着剤層の導電性等の機能を確保することができる。

また、フィラーの粒度分布曲線は、例えば、１５μｍ以上５０μｍ以下の粒径範囲にピークトップを少なくとも１つ有し、かつ１μｍ以上１２μｍ以下の粒径範囲とに少なくとも１つピークトップを有するものであってもよい。

本実施形態において、フィラーは、粘着剤層（粘着樹脂）中において実質的に均一に分散されている。そのため、本実施形態の粘着テープが備える粘着剤層は、後述するように十分な粘着力と、十分な導電性等の機能とが確保される。

粘着剤層中において、粘着樹脂（アクリル系ポリマー等）に対するフィラーの含有割合（質量比）は、好ましくは０．１以上、より好ましくは０．３以上であり、更に好ましくは１．０以上であり、好ましくは３．０以下、より好ましくは２．５以下であり、更に好ましくは２以下である。前記割合がこのような範囲であると、粘着樹脂による粘着力とフィラーが持つ導電等の機能を両立することができる。

粘着剤層中におけるフィラーの体積分率（体積％）は、好ましくは１０体積％以上、より好ましくは２０体積％以上、更に好ましくは３０体積％、好ましくは７０体積％以下、より好ましくは６０体積％以下、更に好ましくは５０体積％以下である。粘着剤層中におけるフィラーの体積分率（体積％）が、このような範囲であると、粘着樹脂による粘着力とフィラーが持つ導電等の機能を両立することができる。

粘着剤層は、本願発明の目的を損なわない範囲で、粘着樹脂として、例えば、ゴム系粘着剤、ビニルアルキルエーテル系粘着剤、シリコーン系粘着剤、ポリエステル系粘着剤、ポリアミド系粘着剤、ウレタン系粘着剤、フッ素系粘着剤、エポキシ系粘着剤等の粘着剤を含んでもよい。これらは、単独で、又は２種以上を組み合せて用いてもよい。

また、粘着剤層は、本願発明の目的を損なわない範囲で、水素添加型粘着付与樹脂等の各種粘着付与樹脂を含んでもよい。水素添加型粘着付与樹脂としては、例えば、石油系樹脂、テルペン系樹脂、クマロン・インデン系樹脂、スチレン系樹脂、ロジン系樹脂、アルキルフェノール樹脂、キシレン樹脂等の粘着付与樹脂に水素添加した誘導体を用いることができる。例えば、水素添加型石油系樹脂としては、芳香族系、ジシクロペンタジエン系、脂肪族系、芳香族−ジシクロペンタジエン共重合系等から適宜、選択される。また、水素添加型テルペン系樹脂としては、テルペンフェノール樹脂、芳香族テルペン樹脂等から適宜、選択される。これらは、単独で、又は２種以上を組み合せて用いてもよい。

また、粘着剤層は、本願発明の目的を損なわない範囲で、架橋剤を含んでもよい。架橋剤は、粘着剤層の凝集力を調整等する目的で利用されてもよい。架橋剤として、例えば、エポキシ系架橋剤、イソシアネート系架橋剤、シリコーン系架橋剤、オキサゾリン系架橋剤、アジリジン系架橋剤、シラン系架橋剤、アルキルエーテル化メラミン系架橋剤、金属キレート系架橋剤等を挙げることができる。これらは、単独で、又は２種以上を組み合せて用いてもよい。

また、粘着剤層は、本願発明の目的を損なわない範囲で、架橋促進剤、シランカップリング剤、老化防止剤、着色剤（顔料、染料等）、紫外線吸収剤、酸化防止剤、連鎖移動剤、可塑剤、軟化剤、帯電防止剤、溶剤、導電性繊維、重量平均分子量（Ｍｗ）が１，０００〜１０，０００のオリゴマー等を含んでもよい。これらは、単独で、又は２種以上を組み合せて用いてもよい。

（粘着剤層の形成方法）
粘着テープに利用される粘着剤層は、例えば、粘着剤組成物を用いて形成される。前記粘着剤組成物としては、上述した本実施形態の粘着剤層を形成できるものであれば、特に制限はなく、目的に応じて、適宜選択される。一例として、前記粘着剤組成物としては、作業性等の観点より、アクリル系ポリマーを形成するために利用される各モノマー成分からなるモノマー組成物と、前記モノマー成分を重合させるための重合開始剤と、フィラーと、必要に応じて添加されるその他の成分との混合物を含む硬化型の粘着剤組成物を用いることが好ましい。

特に、前記粘着剤組成物としては、前記重合開始剤として光重合開始剤を用いる光硬化型の粘着剤組成物が好ましい。前記硬化型の粘着剤組成物は、いわゆる無溶剤型の粘着剤組成物であり、前記モノマー組成物に対して、前記重合開始剤等が混合されることによって調製される。

調製された後の前記硬化型の粘着剤組成物は、基材や剥離ライナー等の適当な支持体上に層状に塗布される。その後、層状の前記粘着剤組成物に対して、硬化工程が施される。また、必要に応じて硬化工程の前後に、乾燥工程が施さる。前記粘着剤組成物が重合開始剤として熱重合開始剤を含んでいる場合、前記粘着剤組成物は、加熱によって重合反応が開始されて硬化される。これに対して、前記粘着剤組成物が重合開始剤として光重合開始剤を含んでいる場合、前記粘着剤組成物は、紫外線等の光（活性エネルギー線）の照射によって重合反応が開始されて、硬化（光硬化）される。このようにして前記粘着剤組成物が硬化されると、粘着テープに利用可能な、粘着剤層が得られる。

また、前記粘着剤組成物の塗布（塗工）には、公知乃至慣用のコーティング法を用いることが可能であり、一般的なコーター（例えば、グラビアロールコーター、リバースロールコーター、キスロールコーター、ディップロールコーター、バーコーター、ナイフコーター、スプレーコーター、コンマコーター、ダイレクトコーター等）を用いることができる。

また、粘着剤層は、本願発明の目的を損なわない限り、上述した硬化型の粘着剤組成物以外の粘着剤組成物（例えば、溶剤型の粘着剤組成物、エマルション型の粘着剤組成物）を利用して形成されてもよい。ただし、揮発成分の発生が抑制され、フィラーを粘着剤層中に確実に均一に分散させ、優れた粘着力が得られる等の観点より、粘着剤層は、硬化型の粘着剤組成物（いわゆる無溶剤型の粘着剤組成物）から作製されることが好ましく、特に光硬化型の粘着剤組成物から作製されることが好ましい。

ここで、一例として、光硬化型の粘着剤層組成物を利用した粘着テープの製造方法について説明する。なお、粘着剤層組成物中の各種成分の配合量は、上述した粘着剤層中の各種成分の含有割合となるように、適宜、設定される。

粘着テープの製造方法において、粘着剤層を構成するアクリル系ポリマーは、第１重合工程と、２段階に分けて重合される。１段階目の第１重合工程で重合されるアクリル系ポリマーは、第１アクリル系ポリマーであり、２段階目の第２重合工程で重合されるアクリル系ポリマーは、第２アクリル系ポリマーである。

（第１重合工程）
第１重合工程は、炭素数が１〜２０である直鎖状又は分岐鎖状のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸アルキルエステルと、含窒素モノマーと、第１光重合開始剤とを少なくとも含むモノマー組成物に対して光が照射され、前記モノマー組成物の一部が重合されてなる第１アクリル系ポリマーを含むシロップ状のモノマー組成物が得られる工程である。

第１光重合開始剤は、第１重合工程で利用される光重合開始剤のことであり、例えば、上述した光重合開始剤が使用される。

第１重合工程における第１光重合開始剤の使用量は、光重合反応によって第１アクリル系ポリマーを形成することができれば、特に制限されないが、例えば、アクリル系ポリマーを形成するために利用される全モノマー成分１００質量部に対して、好ましくは０．０１質量部以上であり、より好ましくは０．０３質量部以上であり、さらに好ましくは０．０５質量部以上であり、好ましくは５質量部以下であり、より好ましくは３質量部以下であり、さらに好ましくは２質量部以下である。光重合開始剤の使用量が、このような範囲であると、十分に重合反応を行うことができ、生成するポリマーの分子量の低下を抑制することができる。

第１重合工程において、モノマー組成物中には、第１アクリル系ポリマーに必要なモノマー（（メタ）アクリル酸アルキルエステル、含窒素モノマー）が含まれている。なお、モノマー組成物中には、第１アクリル系ポリマーに必要なモノマー以外に、第２アクリル系ポリマーに必要な一部のモノマーも含まれている。

第１重合工程において、モノマー組成物に対して、紫外線等の光（活性エネルギー線）が照射されると、光重合開始剤が活性化されてラジカルが発生し、モノマー組成物中のモノマーの重合（ラジカル重合）が開始する。

なお、第１重合工程では、モノマー組成物中のすべてのモノマーが重合されるのではなく、一部のモノマーが重合される。第１重合工程におけるモノマー組成物は、モノマー成分の種類や組成比等によって粘性の程度は異なるものの、通常は、液状をなしている。そのため、前記モノマー組成物の粘度を高くして、作業性（取扱性）を向上させること等を目的として、前記モノマー組成物中に含まれているモノマー成分を部分的に重合して、第１アクリル系ポリマーが重合される。第１重合工程後のモノマー組成物中には、第１アクリル系ポリマーと、第１重合工程で利用されずに残ったモノマーとが含まれている。第１重合工程で利用されずに残ったモノマーは、第２重合工程で第２アクリル系ポリマーを重合する際に利用される。

第１重合工程において、モノマー組成物中の全モノマー量（質量％）に対して、第１アクリル系ポリマーに利用されるモノマー量（質量％）は、例えば、５質量％以上が好ましく、７質量％以上がより好ましく、１５質量％以下が好ましく、１０質量％以下がより好ましい。第１アクリル系ポリマーの重合率は、例えば、モノマー組成物の粘度と前第１アクリル系ポリマーの重合率との相関関係を予め把握しておき、その相関関係に基づき前記モノマー組成物の粘度を調節することによって、適宜、調節できる。

モノマー組成物中に含まれている含窒素モノマーは、重合開始剤から発生したラジカルとの反応性が極めて高い。そのため、モノマー組成物中に添加されている光重合開始剤（第１光重合開始剤）から発生したラジカルは、主に含窒素モノマーと反応していると推測される。なお、ラジカル化された含窒素モノマー同士の反応性は低いため、ラジカル化された含窒素モノマーは、（メタ）アクリル酸アルキルエステルと選択的に反応すると推測される。そして、ラジカル化された（メタ）アクリル酸アルキルエステルは、含窒素モノマーと選択的に反応すると推測される。このように、モノマー組成物中に、ある程度の含窒素モノマーが含まれていると、モノマーと重合開始剤との反応性が向上する。

第１重合工程において、モノマー組成物中には、カルボキシル基含有モノマーは含有されないか、あるいは１質量％以下の割合で含有されることが好ましい。

第１重合工程において、モノマー組成物中に、カルボキシル基含有モノマーが含有されないか、あるいは１質量％以下の割合で含有されていれば、この後、添加されるフィラーの表面とポリマー中に含有されるカルボキシル基との相互作用が低減し、粘着剤組成物の流動性が悪化せずに、フィラーが粘着剤組成物中に均一に分散され易くなる。

（第２重合工程）
第２重合工程は、第１重合工程後のシロップ状のモノマー組成物と、カルボキシル基含有モノマーと、フィラーと、多官能モノマーとを少なくとも含む粘着剤組成物に対して光が照射され、前記（メタ）アクリル酸アルキルエステル、前記含窒素モノマー及び前記カルボキシル基含有モノマーが少なくとも重合されてなる第２アクリル系ポリマーが得られると共に、前記第１アクリル系ポリマー及び前記第２アクリル系ポリマーを含む粘着樹脂の中に前記フィラーが分散されてなる粘着剤層が得られる工程である。

第２重合工程において、第１光重合開始剤とは別に、第２光重合開始剤を更に含んでもよい。第２光重合開始剤は、第２重合工程で利用される光重合開始剤であり、本実施形態の場合、上述した光重合開始剤と同種のものからなる。なお、第２光重合開始剤としては、第１光重合開始剤と同種のものを用いてもよいし、異なる種類の光重合開始剤を用いてもよい。なお、残存している第１重合開始剤を利用して、第２重合工程を行ってもよい。

第２重合工程における第２光重合開始剤の使用量は、光重合反応によって第２アクリル系ポリマーを形成することができれば、特に制限されないが、例えば、アクリル系ポリマーを形成するために利用される全モノマー成分１００質量部に対して、好ましくは０．０１質量部以上であり、より好ましくは０．０３質量部以上であり、さらに好ましくは０．０５質量部以上であり、好ましくは５質量部以下であり、より好ましくは３質量部以下であり、さらに好ましくは２質量部以下である。光重合開始剤の使用量が、このような範囲であると、十分に重合反応を行うことができ、生成するポリマーの分子量の低下を抑制することができる。

また、粘着剤組成物中に、多官能モノマーが含まれることで、アクリル系ポリマー中に架橋構造を導入することができる。多官能モノマーは、第１重合工程において、モノマー組成物中に添加してもよいが、適度な粘着剤層の凝集力や粘着力、及びフィラーの分散性等を考慮すると、第２重合工程において、粘着剤組成物中に、添加することが好ましい。

なお、第２重合工程において、粘着剤組成物は、適当な支持体（例えば、基材、剥離ライナー）上に、上述した公知の塗布方法を用いて層状に塗布される。

第２重合工程において、粘着剤組成物に対して、紫外線等の光（活性エネルギー線）が照射されると、光重合開始剤が活性化されてラジカルが発生し、モノマー組成物中のモノマーの重合（ラジカル重合）が開始する。第２重合工程においても、光重合開始剤から発生したラジカルは、粘着剤組成物中に存在している含窒素モノマーと優先的（選択的）に反応すると推測される。

含窒素モノマーは、上記のようにラジカルとの反応性が極めて高いため、粘着剤組成物中にフィラーが添加されていても、照射された光により活性化された光重合開始剤と、高い確率で反応することができる。そのため、第２重合工程の粘着剤組成物では、効率的に重合反応が進行し、残存モノマーが少なくなる。

また、第２重合工程において、重合前の粘着剤組成物中には、フィラーと共にカルボキシル基含有モノマーが添加される。粘着剤組成物中において、カルボキシル基含有モノマーは、ポリマーではなく、モノマーの状態であるため、カルボキシル基の作用によりフィラーの表面にカルボキシル基含有モノマーが付着しても、フィラーの分散性は阻害されず、粘着剤組成物中にフィラーを均一に分散させることができる。このように、カルボキシル基含有モノマーを、シロップ状のモノマー組成物に対して、後添加することで、粘着剤組成物の増粘を抑制することが可能であり、粘着剤組成物の粘度を、塗工可能な範囲（例えば、２５Ｐａ・Ｓ以下）に制御することができる。また、カルボキシル基含有モノマーを、モノマー組成物に対して、後添加することで、含窒素モノマーと併用した際の立体障害等の問題も低減され、モノマーが残存し難くなる。

カルボキシル基含有モノマーは、第２重合工程において、第２アクリル系ポリマー中に取り込まれ、粘着剤層（粘着樹脂）の粘着力の向上等に寄与している。

粘着剤層の形成時において、紫外線等の光（活性エネルギー線）の照射は、層状の粘着剤組成物の片面側から行ってもよいし、両面側から行ってもよい。このようにして前記粘着剤組成物が硬化されると、粘着テープに利用可能な、粘着剤層が得られる。

なお、光照射（光硬化）を行う際、重合反応が空気中の酸素によって阻害されないように、公知乃至慣用の酸素遮断方法（例えば、層状の前記粘着剤組成物（粘着剤層）上に、剥離ライナーや基材等の適当な支持体を貼り合わせること、窒素雰囲気下で光硬化反応を行うこと）が適宜、施されてもよい。

上記のような製法で得られた粘着剤層は、例えば、酢酸エチル、トルエン等の溶剤を用いて、溶剤不溶分と溶剤可溶分とに分けることができる。このとき、溶剤不溶分としては、多官能モノマー等を添加している第２アクリル系ポリマーが多く含有されており、溶剤可溶分としては、第１アクリル系ポリマーが多く含有されている。そのため、溶剤不溶分中のアクリル酸量は、溶剤可溶分中のアクリル酸量より多い。あるいは粘着剤層全体のアクリル酸量は、溶剤可溶分中のアクリル酸量より多い。これらのアクリル酸量は、ＮＭＲや酸化等で検出することができる。

（粘着剤層の厚み）
粘着剤層の厚み（μｍ）は、特に制限されないが、例えば、好ましくは１５μｍ以上であり、更に好ましくは２０μｍ以上であり、好ましくは１００μｍ以下であり、更に好ましくは８０μｍ以下である。

なお、粘着剤層の厚みは、ＪＩＳ Ｂ ７５０３に規定されたダイヤルゲージを用いて測定される。具体的には、ダイヤルゲージの接触面を平面とし、径を例えば、５ｍｍとする。そして、１／１０００ｍｍ目盛りのダイヤルゲージで幅方向に等間隔で５点の厚みを測定し、その測定結果の平均値を粘着剤層の厚みとする。

粘着テープが２つの粘着剤層を備える場合、それの厚みらは互いに同じであってもよいし、互いに異なっていてもよい。

（基材）
基材は、粘着剤層を支持する部材であり、特に制限はなく、目的に応じて公知の物の中から適宜、選択される。基材としては、例えば、導電性粘着テープに利用される導電性を有する導電性基材が挙げられる。

導電性基材は、金属箔等の導電性を有する薄手の基材からなる。導電性基材としては、粘着剤層を支持可能であり、導電性を有するものであれば、特に制限はなく、目的に応じて適宜、選択される。導電性基材としては、金属箔が好ましい。導電性基材に利用される金属箔の材質としては、例えば、銅、アルミニウム、ニッケル、銀、鉄、鉛、及びこれらの合金等が挙げられる。それらの中でも、導電性、加工性、コスト等の観点より、アルミニウム箔、銅箔が好ましく、より好ましくは銅箔である。なお、前記金属箔には、錫メッキ、銀メッキ、金メッキ等の各種表面処理が施されていてもよい。前記金属箔としては、腐食による導電性の低下や外観不良等を抑制する等の理由により、錫メッキによるコーティングが施された銅箔（錫コート銅箔）が好ましい。

なお、基材としては、導電性基材以外の基材（例えば、プラスチック基材）が利用されてもよい。

基材の厚みは、特に制限されないが、例えば、好ましくは５μｍ以上であり、より好ましくは８μｍ以上であり、更に好ましくは１０μｍ以上であり、好ましくは２００μｍ以下であり、より好ましくは１５０μｍ以下であり、更に好ましくは１００μｍ以下である。基材の厚みが、このような範囲であると、粘着テープの強度が十分確保され、加工や貼付等の作業性が向上する。

（剥離ライナー）
粘着テープは、使用時までは、各粘着剤層の粘着面を保護するための剥離ライナーを備えていてもよい。このような剥離ライナーとしては、特に限定されるものではなく、公知の剥離ライナーから適宜選択して用いることができる。

剥離ライナーとしては、例えば、シリコーン系、長鎖アルキル系、フッ素系、硫化モリブデン等の剥離剤により表面処理されたプラスチックフィルム、紙等の剥離層を有する基材；ポリテトラフルオロエチレン、ポリクロロトリフルオロエチレン、ポリフッ化ビニル、ポリフッ化ビニリデン、テトラフルオロエチレン・ヘキサフルオロプロピレン共重合体、クロロフルオロエチレン・フッ化ビニリデン共重合体等のフッ素系ポリマーからなる低接着性基材；オレフィン系樹脂（例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン等）等の無極性ポリマーからなる低接着性基材等が挙げられる。

（粘着力）
粘着テープにおいて、粘着剤層の粘着力（Ｎ／２５ｍｍ）は、好ましくは８Ｎ／２５ｍｍ以上であり、より好ましくは１０Ｎ／２５ｍｍ以上である。粘着剤層の粘着力の上限は、特に制限されないが、例えば、３０Ｎ／２５ｍｍ以下に設定される。粘着剤層の粘着力は、後述するＪＩＳ Ｚ ０２３７に準拠した１８０°剥離試験により測定される。

（導電性）
粘着テープが導電性粘着テープの場合、粘着剤層は、Ｚ軸方向（厚み方向）の抵抗値が例えば、１００ｍΩ以下であり、好ましくは２０ｍΩ以下である。また、粘着剤層のＸＹ方向（平面方向）の抵抗値は、１０Ω以下であり、好ましくは６Ω以下である。粘着剤層のＺ軸方向（厚み方向）の抵抗値及びＸＹ方向（平面方向）の抵抗値の測定方法は、後述する。

（ＶＯＣ）
粘着テープの粘着剤層から発生するＶＯＣ（揮発性有機化合物）は、４０００μｇ／ｇ以下であり、好ましくは３５００μｇ／ｇ以下であり、より好ましくは１０００μｇ／ｇ以下であり、更に好ましくは８００μｇ／ｇ以下である。このように粘着テープはＶＯＣの発生が抑制されている。なお、ＶＯＣの測定方法は、後述する。

（用途）
粘着テープが導電性粘着テープの場合、例えば、プリント配線基板の接地、電子機器の外装シールドケースの接地、静電気防止用のアース取り等のグランド（アース）用途に用いることができる。また、導電性粘着テープは、電源装置や電子機器等（例えば、携帯型情報端末、液晶表示装置、有機ＥＬ（エレクトロルミネッセンス）表示装置、ＰＤＰ（プラズマディスプレイパネル）、電子ペーパー等の表示装置、太陽電池等）の内部配線等の用途にも用いることができる。また、導電性粘着テープは、離隔した２か所間を電気的に導通させる用途、電気・電子機器やケーブルの電磁波シールド用途等にも用いることができる。

また、導電性粘着テープは、例えば、小型の電子・電気機器（例えば、携帯型情報端末、スマートフォン、タブレット端末、携帯電話、カーナビゲーションシステム等）に好適に用いることができる。また、導電性粘着テープは、電子部材に利用することができる。電子部材としては、例えば、配線基板（ＦＰＣ、リジッドサーキットボード等）、カメラ、ＣＰＵ、駆動回路、アンテナ、配線基板用補強板等が挙げられる。

また、粘着テープは、導電性粘着テープ以外の用途にも用いることができる。例えば、フィラーとして、熱伝導性粒子を含む場合、粘着テープを熱伝導用途、放熱用途等に利用することができる。

以上のように、本実施形態の粘着テープは、揮発成分（ＶＯＣ）の発生が抑制され、かつ優れた粘着力を有する。

（１） アクリル系ポリマーを含む粘着樹脂と、前記粘着樹脂中に分散されるフィラーとを有する粘着剤層を備え、前記アクリル系ポリマーは、炭素数が１〜２０である直鎖状又は分岐鎖状のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸アルキルエステルに由来する構成単位と、含窒素モノマーに由来する構成単位とを少なくとも含み、かつ前記含窒素モノマーに由来する構成単位に対する前記カルボキシル基含有モノマーに由来する構成単位の割合（質量比）が、０．０１〜４０であることを特徴とするフィラー含有粘着テープ。
（２） 前記アクリル系ポリマーは、前記含窒素モノマーに由来する構成単位を、１質量％以上５０質量％以下含む前記（１）に記載のフィラー含有粘着テープ。
（３） 前記粘着樹脂に対する前記フィラーの配合割合（質量比）が、０．１〜３である前記（１）又は（２）に記載のフィラー含有粘着テープ。
（４） 前記粘着剤層中における前記フィラーの体積分率（体積％）が、１０〜７０体積％である前記（１）〜（３）の何れか１つに記載のフィラー含有粘着テープ。
（５） 前記フィラーの平均粒径は、１μｍ〜５０μｍである前記（１）〜（４）の何れか１つに記載のフィラー含有粘着テープ。
（６） 前記粘着剤層の厚みは、５μｍ〜２００μｍである前記（１）〜（５）の何れか１つに記載のフィラー含有粘着テープ。
（７） 前記アクリル系ポリマーは、前記（メタ）アクリル酸アルキルエステルに由来する構成単位と、前記含窒素モノマーに由来する構成単位と、前記カルボキシル基含有モノマーに由来する構成単位とを少なくとも含む第１アクリル系ポリマーと、前記（メタ）アクリル酸アルキルエステルに由来する構成単位と、前記含窒素モノマーに由来する構成単位と、前記カルボキシル基含有モノマーに由来する構成単位とを少なくとも含む第２アクリル系ポリマーとを有する前記（１）〜（６）の何れか１つに記載のフィラー含有粘着テープ。
（８） 前記第２アクリル系ポリマーは、重合性の官能基を２個以上有する多官能モノマーに由来する構成単位を含む前記（７）に記載のフィラー含有粘着テープ。
（９） 前記フィラーは、導電性粒子である前記（１）〜（８）の何れか１つに記載のフィラー含有粘着テープ。
（１０） 前記アクリル系ポリマーは、カルボキシル基含有モノマーに由来する構成単位を、０．１質量％以上３０質量％以下の割合で含有する前記（１）〜（９）の何れか１つに記載のフィラー含有粘着テープ。
（１１） 前記粘着剤層中に含まれる酸の量は、前記粘着剤層の溶剤可溶分に含まれる酸の量より多い前記（１）〜（１０）の何れか１つに記載のフィラー含有粘着テープ。
（１２） 前記クリル系ポリマーは、前記（メタ）アクリル酸アルキルエステルとして、（メタ）アクリル酸ｎ−ブチル、又は（メタ）アクリル酸２−エチルヘキシルの何れかを含有する前記（１）〜（１１）の何れか１つに記載のフィラー含有粘着テープ。
（１３） 前記フィラーは、芯層と、前記芯層を覆う表層を有し、前記表層が金属層からなる前記（１）〜（１２）の何れか１つに記載のフィラー含有粘着テープ。
（１４） 前記フィラーは、芯層と、前記芯層を覆う表層を有し、前記芯層と前記表層とは、互いに組成が異なる前記（１）〜（１３）の何れか１つに記載のフィラー含有粘着テープ。
（１５） 前記フィラーの前記表層は、Ａｇ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ａｕの何れかである前記（１３）又は（１４）に記載のフィラー含有粘着テープ。
（１６） 前記フィラーの前記芯層は、ポリマー樹脂、ガラス、又はセラミックの何れかである前記（１３）〜（１５）の何れか１つに記載のフィラー含有粘着テープ。
（１７） 炭素数が１〜２０である直鎖状又は分岐鎖状のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸アルキルエステルと、含窒素モノマーと、カルボキシル基含有モノマーと、フィラーと、光重合開始剤とを少なくとも含む組成物に対して光が照射され、前記組成物が重合されてなるアクリル系ポリマーを含む粘着樹脂の中に前記フィラーが分散されてなる粘着剤層が得られる重合工程を備え、前記重合工程において、前記組成物中における前記カルボキシル基含有モノマーの配合割合（質量比）は、前記含窒素モノマーの全量に対して、０．０１〜４０である前記（１）〜（１６）の何れか１つに記載のフィラー含有粘着テープの製造方法。
（１８） 前記重合工程において、前記組成物中における全モノマー量（１００質量％）に対する前記含窒素モノマーの配合割合が、１質量％以上５０質量％以下である前記（１）〜（１７）の何れか１つに記載のフィラー含有粘着テープの製造方法。
（１９） 前記重合工程は、前記（メタ）アクリル酸アルキルエステルと、前記含窒素モノマーと、前記光重合開始剤とを少なくとも含むモノマー組成物に対して光が照射され、前記モノマー組成物の一部が重合されてなる第１アクリル系ポリマーを含むシロップ状のモノマー組成物が得られる第１重合工程と、前記第１重合工程後の前記シロップ状のモノマー組成物と、前記カルボキシル基含有モノマーと、前記フィラーと、多官能モノマーとを少なくとも含む粘着剤組成物に対して光が照射され、前記（メタ）アクリル酸アルキルエステル、前記含窒素モノマー及び前記カルボキシル基含有モノマーが少なくとも重合されてなる第２アクリル系ポリマーが得られると共に、前記第１アクリル系ポリマー及び前記第２アクリル系ポリマーを含む粘着樹脂の中に前記フィラーが分散されてなる粘着剤層が得られる第２重合工程とを備え、前記第２重合工程において、前記粘着剤組成物中における前記カルボキシル基含有モノマーの配合割合（質量比）は、前記第１アクリル系ポリマー及び前記第２アクリル系ポリマーの各重合に利用される前記含窒素モノマーの全量に対して、０．０１〜４０である前記（１７）又は（１８）に記載のフィラー含有粘着テープの製造方法。

以下、実施例に基づいて本発明を更に詳細に説明する。なお、本発明はこれらの実施例により何ら限定されるものではない。

〔実施例１〕
（シロップ組成物Ａの作製）
モノマー成分として、アクリル酸２−エチルヘキシル（２ＥＨＡ）８４質量部及びＮ−ビニル−２−ピロリドン（ＮＶＰ）１６質量部が混合されてなる液状のモノマー混合物（モノマー組成物）に、光重合開始剤として、商品名「イルガキュア６５１（２，２−ジメトキシ−１，２−ジフェニルエタン−１−オン）」（ＢＡＳＦジャパン株式会社製）０．０５質量部及び商品名「イルガキュア１８４（１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン）」（ＢＡＳＦジャパン株式会社製）０．０５質量部を配合した後、粘度（粘度計：ＴＯＫＩＭＥＣ社製、ＶＩＳＣＯＭＥＴＥＲ（モデル：ＢＨ））が約６．４Ｐａ・ｓになるまで紫外線を照射して、上記モノマー成分の一部が重合してなる部分重合体（プレポリマー）を含むシロップ組成物Ａ（２ＥＨＡ／ＮＶＰ＝８４／１６）を得た。

（粘着剤組成物の作製）
前記シロップ組成物Ａに、アクリル酸（ＡＡ）３質量部と、１，６−ヘキサンジオールジアクリレート（ＨＤＤＡ）０．０５質量部と、導電性粒子（商品名「ＴＰ２５Ｓ１２」、ポッターズ・バロティーニ株式会社製、銀コートガラス粉末、粒度分布曲線のピークトップに相当する粒径：２６μｍ、粒径範囲：１８μｍ〜３５μｍ、真密度：２．７ｇ／ｃｍ^３）１５０質量部と、導電性粒子（商品名「ＥＳ−６０００−Ｓ７Ｎ」、ポッターズ・バロティーニ株式会社製、銀コートガラス粉末、粒度分布曲線のピークトップに相当する粒径：６μｍ、粒径範囲：２μｍ〜１０μｍ、真密度３．９ｇ／ｃｍ^３）５０質量部と、光重合開始剤として、商品名「イルガキュア６５１（２，２−ジメトキシ−１，２−ジフェニルエタン−１−オン）」（ＢＡＳＦジャパン株式会社製）０．０５質量部を配合し、前記シロップ組成物を十分混合することによって、粘着剤組成物を得た。

（粘着テープの作製）
前記粘着剤組成物を、剥離ライナーの剥離処理面上に塗布し、剥離ライナー上に塗布層を形成した。そして、前記塗布層上に剥離処理面が接するように他の剥離ライナーを貼り付け、前記塗布層を挟む形で剥離ライナー同士を貼り合わせた。なお、剥離ライナーとしては、片面が剥離処理されているポリエチレンテレフタレート基材（商品名「ＭＲＥ」、厚み３８μｍ、三菱ポリエステルフィルム株式会社製；商品名「ＭＲＦ」、厚み３８μｍ、三菱ポリエステルフィルム株式会社製）を使用した。

次いで、前記塗布層に対し、照度５ｍＷ／ｃｍ^２の紫外線を両面から３分間照射し、前記塗布層を硬化させて、厚み５０μｍの粘着剤層を得た。なお、紫外線の発生源として、東芝株式会社製の「ブラックライト」を使用した。また、紫外線の照度は、ＵＶチェッカー（商品名「ＵＶＲ−Ｔ１」、株式会社トプコン製、最大感度：３５０ｎｍで測定）を使用して調節した。

以上のようにして、実施例１の粘着テープ（剥離ライナー／粘着剤層／剥離ライナーの積層構造を有する基材レス両面粘着テープ）を得た。

なお、粘着剤層の厚みは、ＪＩＳ Ｂ ７５０３に規定されたダイヤルゲージを用いて測定した。ダイヤルゲージの接触面は平面とし、径は５ｍｍとした。幅１５０ｍｍの試験片を用いて、１／１０００ｍｍ目盛りのダイヤルゲージで幅方向に等間隔で５点の厚みを測定し、その測定結果の平均値を粘着剤層の厚みとした。以降の実施例、比較例についても同様にして、粘着剤層の厚みを求めた。

〔実施例２〕
アクリル酸（ＡＡ）の配合量を５質量部に変更したこと以外は、実施例１と同様にして、実施例２の粘着テープ（粘着剤層の厚み：５０μｍ）を作製した。

〔実施例３〕
アクリル酸（ＡＡ）の配合量を１０質量部に変更したこと以外は、実施例１と同様にして、実施例３の粘着テープ（粘着剤層の厚み：５０μｍ）を作製した。

〔実施例４〕
アクリル酸２−エチルヘキシル（２ＥＨＡ）の配合量を９２質量部に変更し、かつ１−ビニル−２−ピロリドン（ＮＶＰ）に代えて、Ｎ−ビニル−ε−カプロラクタム（ＮＶＣ）８質量部に変更したこと以外は、実施例１と同様にして、シロップ組成物Ｂ（２ＥＨＡ／ＮＶＣ＝９２／８）を作製した。シロップ組成物Ａに代えて、シロップ組成物Ｂを使用し、かつアクリル酸（ＡＡ）の配合量を、５質量部に変更したこと以外は、実施例１と同様にして、実施例４の粘着テープ（粘着剤層の厚み：５０μｍ）を作製した。

〔比較例１〕
アクリル酸２−エチルヘキシル（２ＥＨＡ）の配合量を１００質量部に変更し、かつ１−ビニル−２−ピロリドン（ＮＶＰ）を配合しないこと（配合量０）以外は、実施例１と同様にして、シロップ組成物Ｃ（２ＥＨＡ／ＮＶＰ＝１００／０）を作製した。シロップ組成物Ａに代えて、シロップ組成物Ｃを使用し、かつアクリル酸（ＡＡ）を配合しないこと（配合量０）以外は、実施例１と同様にして、比較例１の粘着テープ（粘着剤層の厚み：５０μｍ）を作製した。

〔比較例２〕
アクリル酸２−エチルヘキシル（２ＥＨＡ）の配合量を９６質量部に変更し、かつ１−ビニル−２−ピロリドン（ＮＶＰ）の配合量を４質量部に変更したこと以外は、実施例１と同様にして、シロップ組成物Ｄ（２ＥＨＡ／ＮＶＰ＝９６／４）を作製した。シロップ組成物Ａに代えて、シロップ組成物Ｄを使用し、かつアクリル酸（ＡＡ）を配合しないこと（配合量０）以外は、実施例１と同様にして、比較例２の粘着テープ（粘着剤層の厚み：５０μｍ）を作製した。

〔比較例３〕
アクリル酸２−エチルヘキシル（２ＥＨＡ）の配合量を９２質量部に変更し、かつ１−ビニル−２−ピロリドン（ＮＶＰ）の配合量を８質量部に変更したこと以外は、実施例１と同様にして、シロップ組成物Ｅ（２ＥＨＡ／ＮＶＰ＝９２／８）を作製した。シロップ組成物Ａに代えて、シロップ組成物Ｅを使用し、かつアクリル酸（ＡＡ）を配合しないこと（配合量０）以外は、実施例１と同様にして、比較例３の粘着テープ（粘着剤層の厚み：５０μｍ）を作製した。

〔比較例４〕
アクリル酸（ＡＡ）を配合しないこと（配合量０）以外は、実施例１と同様にして、実施例１と同様にして、比較例４の粘着テープ（粘着剤層の厚み：５０μｍ）を作製した。

〔比較例５〕
アクリル酸（ＡＡ）を配合せず（配合量０）、大径導電性粒子（銀コートガラス粉末）の配合量を１１２．５質量部に変更し、小径導電性粒子（銀コートガラス粉末）の配合量を３７．５質量部に変更したこと以外は、実施例１と同様にして、比較例５の粘着テープ（粘着剤層の厚み：５０μｍ）を作製した。

〔比較例６〕
アクリル酸（ＡＡ）を配合せず（配合量０）、大径導電性粒子（銀コートガラス粉末）の配合量を７５質量部に変更し、小径導電性粒子（銀コートガラス粉末）の配合量を２５質量部に変更したこと以外は、実施例１と同様にして、比較例６の粘着テープ（粘着剤層の厚み：５０μｍ）を作製した。

〔比較例７〕
アクリル酸（ＡＡ）を配合せず（配合量０）、大径導電性粒子（銀コートガラス粉末）の配合量を３７．５質量部に変更し、小径導電性粒子（銀コートガラス粉末）の配合量を１２．５質量部に変更したこと以外は、実施例１と同様にして、比較例７の粘着テープ（粘着剤層の厚み：５０μｍ）を作製した。

〔諸特性〕
各実施例及び各比較例の粘着テープについて、以下に示される方法で、フィラーの体積分率、粘着力、透過率、ＶＯＣ、抵抗値（Ｚ軸）及び抵抗値（ＸＹ軸）を測定した。

（フィラーの体積分率）
得られた粘着テープから所定の大きさの試験サンプルを切り出した。その試験サンプルについて、ＦＩＢ−ＳＥＭ装置（収束イオンビーム−走査電子顕微鏡）により、ＦＩＢ加工と、その加工断面のＳＥＭ像の撮影とを複数回繰り返して（約２００ｎｍ間隔で２００枚）、連続断面ＳＥＭ像を取得した。そして、前記装置に付属する解析ソフトを利用して、連続断面ＳＥＭ像から３次元再構成像（幅８３μｍ×長さ６４μｍ×厚み４０μｍの空間に相当）を得た。その後、画像解析ソフト「Ａｍｉｒａ」（Ｍｅｒｃｕｒｙ Ｃｏｍｐｕｔｅｒ Ｓｙｓｔｅｍｓ社製）を利用して、前記３次元再構成像をフィラーと母材部分とに２値化処理した上で、定量解析を行い、試験サンプル（粘着剤層）中に含まれるフィラーの体積分率（体積％）を算出した。結果は、表１に示した。なお、ＦＩＢ−ＳＥＭ装置としては、製品名「Ｈｅｌｌｏｓ Ｎａｎｏｌａｂ ６００」（ＦＥＩ社製）を使用した。また、ＦＩＢの加速電圧は、３０ｋＶとし、ＳＥＭの加速電圧は、１ｋＶとした。

（粘着力）
得られた粘着テープから、幅２５ｍｍ×長さ１００ｍｍの測定サンプルを切り出した。サンプルが備える一方の粘着剤層の粘着面を、ＳＵＳ板（ＳＵＳ３０４板）に対して、２３℃、６０％ＲＨの雰囲気下、重さ２．０ｋｇ、幅３０ｍｍのローラーを１往復させて貼り合わせた。なお、他方の粘着剤層の粘着面には、剥離ライナーが貼り付けられたままの状態となっている。常温（２３℃、６０％ＲＨ）で３０分間放置した後、引張試験機を用いて、ＪＩＳ Ｚ ０２３７に準拠して、引張速度３００ｍｍ／分で、１８０°剥離試験を行い、引き剥がし粘着力（Ｎ／２５ｍｍ）を測定した。結果は表１に示した。

（透過率）
得られた粘着テープから所定の大きさの試験サンプルを切り出した（幅２０ｍｍ×長さ４０ｍｍ）。その試験サンプルについてＵＶ−Ｖｉｓ装置（紫外可視光分光光度計）により、波長が３５５ｎｍである光（紫外光）の透過率を測定した。ＵＶ−Ｖｉｓ装置としては、製品名「ＵＶ−２５５０」（株式会社島津製作所製）を使用した。結果は表１に示した。

（ＶＯＣ）
得られた粘着テープから、１０ｃｍ^２の大きさ（幅２０ｍｍ×長さ５０ｍｍ）の試験サンプルを切り出した。その試験サンプルを、スクリュー管内に入れ、更にそのスクリュー管内に酢酸エチル５ｍＬを加えて、１日振とう抽出した。その後、抽出液を０．４５μｍメンブレンフィルターを用いてろ過し、そのろ液１μＬをガスクロマトグラフィに注入して、発生したガスの質量を測定した。得られたガスの質量を、粘着シート（粘着剤層）１ｇ当たりの質量（μｇ）に換算したものを、ＶＯＣの発生量（μｇ／ｇ）とした。結果は、表１に示した。なお、使用したガスクロマトグラフィは、製品名「７８９０Ｂ」（アジレント・テクノロジー株式会社製）である。また、測定条件は、以下の通りである。

カラム：製品名「ＨＰ−１」（内径０．２５０ｍｍ×長さ３０ｍ、膜厚１．０μｍ、アジレント・テクノロジー株式会社製）、カラム温度：３００℃（４０℃で３分間保ち、その後、３００℃まで１０℃／分で昇温し、更に３００℃で５分間保つ）、カラム流量：１ｍＬ／分（Ｈｅ）、カラム圧力：７５ｋＰａ（定流量モード）、注入口温度：２５０℃、注入量：１μＬ、注入方式：スプリット（スプリット比 １０：１）、検出器：ＦＩＤ、検出器温度：２５０℃

（抵抗値（Ｚ軸））
得られた粘着テープに銅箔（圧延銅箔、厚み：３５μｍ）を貼り合わせてから、幅３０ｍｍ×長さ４０ｍｍの測定サンプルを切り出した。図５の寸法となるように、ガラス板（ソーダライムガラス）５の上に、銅箔（圧延銅箔、厚み：３５μｍ）６を配置し、その銅箔６上に絶縁テープ７を重ね合わせ、銅箔６と測定サンプル８を、貼り合わせ部分９（図５の破線で囲まれた領域内）の面積が４ｃｍ^２となるように、常温環境下、ハンドローラー（幅３０ｍｍ）、圧力５．０Ｎ／ｃｍで圧着した。なお、図５の縦方向が測定サンプル８の長さ方向であり、前記粘着テープの粘着剤層の粘着面が銅箔６の表面に接するように貼り合わせた。貼り合わせた後、常温環境下で１５分放置した後、銅箔端部（図５の符号Ｔ１，Ｔ２で示される印の部分）に抵抗計（ＨＩＯＫＩ社製ＲＭ３５４４−０１）の端子を接続し、粘着テープ（粘着剤層）の厚み方向（Ｚ軸方向）の抵抗値を測定した。結果は、表１に示した。

（抵抗値（ＸＹ軸））
得られた粘着テープから、幅２５ｍｍ×長さ１００ｍｍの測定サンプル１８を切り出した。サンプルが備える粘着剤層の一方の粘着面において、その長手方向の両端に２５ｍｍ幅の銅箔（圧延銅箔、厚み：３５μｍ）１６を図６に示されるようにそれぞれ貼り付け、それら銅箔１６，１６間の抵抗値（粘着テープ（粘着剤層）の面方向（ＸＹ方向）の抵抗値）を、計測機器（マルチメータ）２０を利用して測定した。結果は、表１に示した。なお、粘着剤層の他方の粘着面には、剥離ライナーが貼り付けられたままの状態となっている。

表１に示されるように、実施例１〜４の粘着テープは、優れた粘着力を備えると共に、ＶＯＣの発生が抑制されていることが確かめられた。また、実施例１〜４の粘着テープは、抵抗値（Ｚ方向、ＸＹ方向）も低く抑えられ、導電性に優れることが確かめられた。

これに対し、比較例１〜７の粘着テープでは、粘着剤組成物中に、カルボキシル基含有モノマーであるアクリル酸が添加されていないため、得られた粘着テープ（粘着剤層）の粘着力が弱い結果となった。なお、比較例１〜７のうち、比較例２〜７は、アクリル系ポリマーを形成するために含窒素モノマーが利用されており、粘着力は弱いものの、ＶＯＣの発生量は低く抑えられている。これは、含窒素モノマーを利用することで、アクリル系ポリマーの重合が効率的に進行し、残存モノマーが少なくなったものと推測される。なお、含窒素モノマーを使用した実施例１〜４でも、同様に、ＶＯＣの発生量は低く抑えられている。

１…フィラー含有粘着テープ（導電性粘着テープ）、２…粘着剤層、３…基材（導電性基材）、４…フィラー（導電性粒子）、４ａ…大径フィラー（大径導電性粒子）、４ｂ…小径フィラー（小径導電性粒子）、５…ガラス板（ソーダライムガラス）、６，１６…銅箔、７…絶縁テープ、８，１８…測定サンプル（粘着テープ）、９…貼り合わせ部分（点線内）、２０…計測機器（マルチメータ）

Claims (11)

1. アクリル系ポリマーを含む粘着樹脂と、前記粘着樹脂中に分散されるフィラーとを有する粘着剤層を備え、
   前記アクリル系ポリマーは、
   炭素数が１〜２０である直鎖状又は分岐鎖状のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸アルキルエステルに由来する構成単位と、含窒素モノマーに由来する構成単位と、カルボキシル基含有モノマーに由来する構成単位とを少なくとも含み、かつ前記含窒素モノマーに由来する構成単位に対する前記カルボキシル基含有モノマーに由来する構成単位の割合（質量比）が、０．０１〜４０であることを特徴とするフィラー含有粘着テープ。
2. 前記アクリル系ポリマーは、前記含窒素モノマーに由来する構成単位を、１質量％以上５０質量％以下含む請求項１に記載のフィラー含有粘着テープ。
3. 前記粘着樹脂に対する前記フィラーの配合割合（質量比）が、０．１〜３である請求項１又は請求項２に記載のフィラー含有粘着テープ。
4. 前記粘着剤層中における前記フィラーの体積分率（体積％）が、１０〜７０体積％である請求項１〜請求項３の何れか一項に記載のフィラー含有粘着テープ。
5. 前記フィラーの平均粒径は、１μｍ〜２００μｍである請求項１〜請求項４の何れか一項に記載のフィラー含有粘着テープ。
6. 前記粘着剤層の厚みは、５μｍ〜２００μｍである請求項１〜請求項５の何れか一項に記載のフィラー含有粘着テープ。
7. 前記アクリル系ポリマーは、
   前記（メタ）アクリル酸アルキルエステルに由来する構成単位と、前記含窒素モノマーに由来する構成単位とを少なくとも含む第１アクリル系ポリマーと、
   前記（メタ）アクリル酸アルキルエステルに由来する構成単位と、前記含窒素モノマーに由来する構成単位と、前記カルボキシル基含有モノマーに由来する構成単位とを少なくとも含む第２アクリル系ポリマーとを有する請求項１〜請求項６の何れか一項に記載のフィラー含有粘着テープ。
8. 前記第２アクリル系ポリマーは、重合性の官能基を２個以上有する多官能モノマーに由来する構成単位を含む請求項７に記載のフィラー含有粘着テープ。
9. 前記フィラーは、導電性粒子である請求項１〜請求項８の何れか一項に記載のフィラー含有粘着テープ。
10. 炭素数が１〜２０である直鎖状又は分岐鎖状のアルキル基を有する（メタ）アクリル酸アルキルエステルと、含窒素モノマーと、カルボキシル基含有モノマーと、フィラーと、光重合開始剤とを少なくとも含む組成物に対して光が照射され、前記組成物が重合されてなるアクリル系ポリマーを含む粘着樹脂の中に前記フィラーが分散されてなる粘着剤層が得られる重合工程を備え、
    前記重合工程において、前記組成物中における前記カルボキシル基含有モノマーの配合割合（質量比）は、前記含窒素モノマーの全量に対して、０．０１〜４０である請求項１〜請求項８の何れか一項に記載のフィラー含有粘着テープの製造方法。
11. 前記重合工程は、
    前記（メタ）アクリル酸アルキルエステルと、前記含窒素モノマーと、前記光重合開始剤とを少なくとも含むモノマー組成物に対して光が照射され、前記モノマー組成物の一部が重合されてなる第１アクリル系ポリマーを含むシロップ状のモノマー組成物が得られる第１重合工程と、
    前記第１重合工程後の前記シロップ状のモノマー組成物と、前記カルボキシル基含有モノマーと、前記フィラーと、多官能モノマーとを少なくとも含む粘着剤組成物に対して光が照射され、前記（メタ）アクリル酸アルキルエステル、前記含窒素モノマー及び前記カルボキシル基含有モノマーが少なくとも重合されてなる第２アクリル系ポリマーが得られると共に、前記第１アクリル系ポリマー及び前記第２アクリル系ポリマーを含む粘着樹脂の中に前記フィラーが分散されてなる粘着剤層が得られる第２重合工程とを備え、
    前記第２重合工程において、前記粘着剤組成物中における前記カルボキシル基含有モノマーの配合割合（質量比）は、前記第１アクリル系ポリマー及び前記第２アクリル系ポリマーの各重合に利用される前記含窒素モノマーの全量に対して、０．０１〜４０である請求項１０に記載のフィラー含有粘着テープの製造方法。

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