JP2017537356A - フレキシブルプリント回路基板用の光画像形成可能なカバーレイ組成物 - Google Patents
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Abstract
フレキシブルプリント回路(FPC)基板用の感光性カバーレイ組成物であって、可撓性、耐薬品性、及び耐熱性をバランス良く有するように設計されたポリウレタン樹脂を含む。該感光性カバーレイ組成物は、感光性ポリウレタン樹脂、感光性モノマー、光開始剤、及び熱硬化性樹脂を含む。
Description
本開示は、フレキシブルプリント回路(FPC)基板用の光画像形成可能なカバーレイ組成物に関する。
従来、フレキシブルプリント回路(FPC)基板はソルダマスクと共に「カバーレイ」と呼ばれるポリイミドフィルムによって保護されており、環境や各処理に対する腐食や損傷を防ぐようにしている。そして、かかるカバーレイをFPC基板に積層するには接着材が必要となる。また、カバーレイを正確な位置に配置するためには開口を設ける必要がある。しかしながら、これらの処理は非常に複雑である。また、従来のソルダマスクは2つの成分の液体インクからなり、スクリーン印刷によりFPC基板に塗布される直前に当該成分が混ぜられるようになっている。一方で、電子機器の小型化や高集積化の要求の高まりに伴い、カバーレイ/ソルダマスクに対する薄型化や高分解能化の要求も高まっている。そのため、光画像形成可能なソルダマスクが開発され、高分解能化を実現している。しかし、ソルダマスクは通常エポキシ樹脂からなっており、FPC基板のカバーレイとしては十分な可撓性が確保できない。また、スクリーン印刷可能な液体ソルダマスクでは保護性能が十分でない。さらに、ソルダマスクインクは貯蔵寿命が極めて短いため、ドライフィルムを形成するのが困難であった。
加えて、FPC上で別体となっているカバーレイ及びソルダマスクと置き換えられる単一の光画像形成可能なカバーレイ(PIC)の製造が望まれるが、これを実現するには、該PICに対し、ソルダマスクのように高い耐熱性と高い耐薬品性に加え、カバーレイとしての可撓性が求められる。即ち、望ましいPIC材料は、許容可能な貯蔵寿命を有し、カバーレイ及びソルダマスクを単一の材料で置換可能で、かつ単一の工程により製造可能なものとされる。これにより、製造工程を大幅に簡略化できるだけでなく、各成分の分解能を向上させることも可能となる。
高い可撓性と適度な耐薬品性を有する材料として、感光性のポリウレタンアクリレートが知られているが、感光性のポリウレタンアクリレートは耐熱性が低い。これに対し、その耐熱性を向上させる先行技術が知られている。
例えば、米国特許第5,089,376号では、感光性のポリウレタンアクリレートとスチレン−無水マレイン酸共重合体とを混合することによって光画像形成可能なソルダマスクを得ることを開示する。この際、耐熱性を達成するために、適用されるスチレン−無水マレイン酸共重合体のガラス転移温度が155℃より高く設定される。しかし、高温での混合処理は熱重合を引き起こすリスクがある。また、結合剤が可撓性に影響を与えてしまうため、当該処理により硬化したコーティングはカバーレイへの適用に不向きである。
同様に、米国特許公報第2006/0178448号では、カルボン酸とスチレンを含むアクリル樹脂の利用が開示されている。しかし、この種のポリマーは耐熱性及び耐薬品性に限界があることが知られている。
また、米国特許第7,335,460号及び米国特許第7,670,752号では、変性エポキシ樹脂をポリウレタンアクリレートと混合することにより、フレキシブルで光画像形成可能なドライフィルムが得られる旨が開示されている。しかしながら、当該組成物は高い可撓性と長い貯蔵寿命を達成できるものの、リジッドエポキシ樹脂とフレキシブルポリウレタン樹脂との混合物が安定しないため相分離を引き起こしてしまう。この結果、カバーレイの持つ特性が不均質になると共に、特に高分解能でのFPC基板の性能にばらつきが生じる。一方で、ポスト熱硬化処理をしない場合、耐熱性に限界がある。
本開示は、可撓性、耐薬品性、及び耐熱性をバランス良く有するように設計されたポリウレタン樹脂を含む組成物を提供する。耐熱性を向上させるために、ポスト熱硬化処理下において、部分的にポリウレタンのカルボキシル基を硬化させるために少量のエポキシ樹脂が用いられる。当該処理により架橋結合が形成されて耐熱性及び耐水性が強化される一方、カバーレイに適用可能な可撓性は維持される。
いくつかの実施形態においては、感光性ポリウレタン樹脂と、感光性モノマーと、光開始剤と、熱硬化性樹脂とを含む感光性のカバーレイ組成物を提供する。
本発明に係る感光性のカバーレイ組成物は、(A)感光性ポリウレタン樹脂、(B)感光性モノマー、(C)光開始剤、及び(D)熱硬化性樹脂を含む。いくつかの実施形態においては、当該感光性のカバーレイ組成物はさらに、充填剤、添加剤、及び/又は、染料/顔料を含む。
段落0010の組成物における(A)、感光性ポリウレタン樹脂は、ジイソシアネート、ポリオール、カルボン酸ポリオール、及びヒドロキシル(メタ)アクリレートの共重合によって合成しても良い。カルボキシル基はアルカリ水溶液中で現像可能であり、(メタ)アクリレートが感光性をもたらす。
適当なジイソシアネートには、アルキルジイソシアネート、アルケニルジイソシアネート、アルキニルジイソシアネート、シクロアルキルジイソシアネート、及び芳香族ジイソシアネートが含まれる。例えば、適当なジイソシアネートの例としては、ヘキサメチレンジイソシアネート(HMDI);2,2,4-;又は2,4,4-トリメチル-ヘキサメチレンジイソシアネート(TMDI);テトラメチレンキシレンジイソシアネート(TMXDI);4,4'-ジフェニルメタンジイソシアネート(MDI);トルエンジイソシアネート(TDI);及びイソホロンジイソシアネート(IPDI)が挙げられるが、これらに限るものではない。このうち、シクロアルキルジイソシアネート及び芳香族ジイソシアネートについては、高い耐熱性を有することから、これらを含むのが好ましい。
ポリオールはジオール又はトリオールであっても良い。ジオールは、柔軟でかつポリマー溶液中でゲル化しておらず、線形構造をもたらすものとして好ましい。ポリオールの例としては、エチレングリコール、プロピレングリコール、ブタンジオール、ヘキサンジオール、シクロヘキサンジメタノール、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、ポリ(テラメチレンエーテル)グリコール、及びポリカプロラクトンジオールが挙げられる(ただし、これらに限られない)。ジオールの分子量は、約100〜約3,000、約500〜約2,500、又は約1,000〜約2,000の範囲とするのが好ましい。
カルボン酸ポリオールの例としては、ジメチロールブタン酸及びジメチロールプロピオン酸が挙げられるが、これらに限るものではない。また、得られるポリウレタンの酸価は、好ましくは約30mgKOH/g〜約110mgKOH/gである。
ヒドロキシル(メタ)アクリレートの例としては、2-ヒドロキシエチル(メタ)アクリレート、2-ヒドロキシプロピル(メタ)アクリレート、4-ヒドロキシブチル(メタ)アクリレート、及びフェニルグリシジルエーテルが挙げられるが、これらに限るものではない。
いくつかの実施形態では、アクリレート基の重合を避けるために、熱重合防止剤を添加することができる。防止剤の例としては、ヒドロキノン、アルキル、アリール置換ヒドロキノン、及びフェノチアジンが挙げられる。
感光対カバーレイ組成物において、組成物の全固形分質量を基準として、化合物(A)の割合は、約20質量%〜約90質量%、好ましくは約40質量%〜約70質量%である。
化合物(B)は、単官能または多官能(メタ)アクリレートモノマー又はオリゴマーであり、感光性を高めるために用いられる。このうち、より高い感光性と、耐薬品性及び耐熱性を向上させる架橋結合とをもたらすものとして、多官能(メタ)アクリレートが好ましい。適当な多官能(メタ)アクリレートモノマー又はオリゴマーの例としては、1,6ヘキサンジオールジ(メタ)アクリレート、プロポキシル化ネオペンチルグリコールジ(メタ)アクリレート、エトキシル化ビスフェノールジ(メタ)アクリレート、トリシクロデカンジメタノールジ(メタ)アクリレート、トリメチロールプロパントリ(メタ)アクリレート、トリメチロールプロパンエトキシル化トリ(メタ)アクリレート、トリメチロールプロパンプロポキシル化トリ(メタ)アクリレート、ペンタエリスリトールトリ(メタ)アクリレート、ペンタエリスリトールテトラアクリレート、及びジトリメチロールプロパンテトラアシレートが挙げられるが、これらに限るものではない。
感光性のカバーレイ組成物において、化合物(B)の割合は、約0質量%〜約30質量%、好ましくは約5質量%〜約20質量%である。
化合物(C)は、光開始剤又は光開始剤の混合物であり、UV暴露時に遊離基を提供する。遊離基は(メタ)アクリレートの重合化を開始させる。適当な光開始剤としては、2,4,6-トリメチルベンゾイル‐ジフェニルホスフィンオキシド、ビス(2,4,6-トリメチルベンゾイル)-フェニルホスフィンオキシド、[1-(4-フェニルスルファニルベンゾイル)ヘプチリデンアミノ]ベンゾエート、[1-(9-エチル-6-(2-メチルベンゾイル)カルゾール-3-イル)エチリデンアミノ]アセテート、2-メチル-1[4-(メチルチオ)フェニル]-2-モルフォリノプロパン-1-オン、2-ベンジル-2-ジエチルアミノ-1-(4-モルホリノフェニル)-ブタノン-1、2-ジメチルアミノ-2-(4-メチル-ベンジル)-1-(4-モルホリン-4-イル-フェニル)-ブタン-1-オン、2,2-ジメトキシ-1,2-ジフェニルエタン-1-オン、イソプロピルチオキサントン、2-4-ジエチルチオキサントン、ベンゾフェノン、及び1-ヒドロキシ-シクロヘキシル-フェニル-ケトンが挙げられるが、これらに限るものではない。また、光開始剤は、単体で用いても良いし、混合物として用いても良い。
光開始剤の量は、約0.5質量%〜約20質量%、好ましくは約1質量%〜約10質量%である。
熱硬化樹脂である化合物(D)は、エポキシ樹脂であることが好ましい。加熱によりエポキシ基がポリウレタンのカルボン酸基と反応し、ネットワーク化されたクロスリンク構造を形成する。これにより、耐熱性及び耐薬品性が強化される。また、該エポキシ樹脂は少なくとも2つのエポキシ基を含むものとする。エポキシ基(EP)の当量は、好ましくは約100g/eq〜約3,000g/eq、より好ましくは約150g/eq〜約1,500g/eqの範囲とする。
エポキシ樹脂の例としては、ビスフェノールA型、ビスフェノールF型、ビスフェノールS型、ノボラック型エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、又はトリグリシジルイソシアヌレート等のその他のタイプのエポキシ樹脂といった、ビスフェノール型樹脂が挙げられるが、これらに限るものではない。なお、ビスフェノール型樹脂は、フィルムの可撓性を損なうことなく良好な耐熱性及び耐薬品性を発揮できる。
本開示では、カルボン酸基の全体又は一部がエポキシ樹脂と反応する。カルボン酸基当量のエポキシ基のモル比は、約1:1から約1:3の範囲とするのが好ましい。
また、本組成物には、物理的、化学的な特性(例えば、熱安定性、可燃性、外観)を調整するための充填剤が含まれる。いくつかの実施形態にあっては、充填剤によって耐熱性が向上する。適当な充填剤としては、酸化ケイ素、酸化亜鉛、酸化アルミニウム、ケイ酸マグネシウム(タルク)、ケイ酸アルミニウム(粘土)、炭酸カルシウム、及び硫酸バリウムが挙げられる。その粒径は、約0.5μm〜約10μmが好ましい。また、充填剤の量は、約0質量%〜約50質量%、好ましくは約5質量%〜約30質量%の範囲とする。
また、耐燃性を更に強化するために、他の無機充填剤と共に、あるいは充填剤そのものとして、難燃剤を用いても良い。なお、その場合にはハロゲンフリーの難燃剤が好ましい。難燃剤の例としては、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、及び、ポリリン酸メラミンやホスフィン酸アルミニウム塩等の有機リン化合物が挙げられるが、これらに限るものではない。
その他にも、必要に応じて湿潤/分散剤や消泡剤といった添加物を用いても良い。湿潤/分散剤や消泡剤としては、Tego Dispers 650、Tego Dispers 685、 BYK430、及び FC4430が挙げられるが、これらに限るものではない。また、消泡剤としては、Tego Fomaex 805、Tego Foamex 810、及びTego Foamex Nが挙げられるが、これらに限るものではない。また、PICやFPCの接着力を強化するために接着促進剤を用いても良い。接着促進剤としては、ベンゾトリアゾール、1-クロロベンゾトリアゾール、5-クロロベンゾトリアゾール、1-ヒドロキシベンゾトリアゾール、1-カルボキシベンゾトリアゾール、1H-1,2,4-トリアゾール-3-チオール、及びメルカプトベンズイミダゾールが挙げられるが、これらに限るものではない。また、添加剤の量は、約0質量%〜約10質量%、このましくは約0質量%〜5質量%の範囲とする。
さらに、種々の有機/無機染料や顔料、カーボンブラック等を含む他の染料や顔料を添加しても良い。
また、重合化に用いられる溶媒としては、メチルエーテルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノン、メチルシクロヘキサノン、トルエン、キシレン、プロピレングリコールモノメチルエーテル、ジプロピレングリコールモノメチルエーテル、ジプロピレングリコールジエチルエーテル、ジプロピレングリコールエーテルアセテート、石油ナフサ、N-メチルピロリドン等が挙げられるが、これらに限るものではない。なお、同様の溶媒を混合組成物に使用しても良い。
以下、本開示に係る1以上の実施例について、後述する実施例を参照しながら詳細に説明する。しかしながら、これらの実施例は説明のためのものであって、本開示に係る1以上の実施形態の範囲を限定するものではない。
(ポリウレタン樹脂の合成1)
ジメチロールプロピオン酸36g、ポリカプロラクトンジオール67g、DBTL0.13g、及びN-メチルピロリドン100gを、窒素気流下65℃に設定された反応器の中で混合した。そして、溶液が透明になったところで、反応器中にIPDI96gを追加した。また、所望のイソシアネートレベルに達した後、HEA27gを追加し、イソシアネートを完全に消費させて重合化を完了した。
ジメチロールプロピオン酸36g、ポリカプロラクトンジオール67g、DBTL0.13g、及びN-メチルピロリドン100gを、窒素気流下65℃に設定された反応器の中で混合した。そして、溶液が透明になったところで、反応器中にIPDI96gを追加した。また、所望のイソシアネートレベルに達した後、HEA27gを追加し、イソシアネートを完全に消費させて重合化を完了した。
(ポリウレタン樹脂の合成2)
ジメチロールプロピオン酸40g、ポリ(テトラメチレンエーテル)グリコール36g、N-メチルピロリドン100gを窒素気流下50℃に設定された反応器内で混合した。そして、溶液が透明になったところで、反応器中にMDI124gを投入した。また、所望のイソシアネートレベルに達した後、HEA33gを追加し、イソシアネートを完全に消費させて重合化が完了した。
ジメチロールプロピオン酸40g、ポリ(テトラメチレンエーテル)グリコール36g、N-メチルピロリドン100gを窒素気流下50℃に設定された反応器内で混合した。そして、溶液が透明になったところで、反応器中にMDI124gを投入した。また、所望のイソシアネートレベルに達した後、HEA33gを追加し、イソシアネートを完全に消費させて重合化が完了した。
PIC組成物は、スクリーン印刷によってFPC基板上に直接塗布しても良い。より好ましくは、PIC組成物をプラスチック製のベースの上に塗布してドライフィルムを形成し、形成したPICドライフィルムをFPC基板上に積層する。これによりビアホールを保護すると共に、製造時の利便性がさらに向上する。即ち、穴の中に流れやすい液体インクに対し、ドライフィルムによりFPC上の穴(ビアホール等)を覆うことができるため、ビアホールを保護することができる。
プリント処理(と予備乾燥)又は積層処理の後、PICは所望のパターンを持つUV光に暴露され、アルカリ水溶液中で現像される(即ち、PICドライフィルム用のカバーフィルムを剥がす)。そして、オーブンで熱硬化処理が加えられる。本開示に係るPIC組成物は、FPC基板に用いられるものであるが、他の電子機器やそれ以外の用途にも利用可能である。
本開示に係る結果物としてのPICは優れた性能を有し、優れた外観、良好なメッキ抵抗(例えば、ENIG)、溶剤耐性、フラックス付/無ハンダへの耐性、良好な可撓性、良好な電気絶縁性、及び良好な耐湿性等を定めたIPC規格(IPC SM-840E)の要件を満たす。また、本開示に係るPICドライフィルムは長い貯蔵寿命を有し、例えば、〜5℃下で2ヵ月間保存が可能である。
Claims (19)
- 感光性ポリウレタン樹脂と、感光性モノマーと、光開始剤と、熱硬化性樹脂とを含む感光性カバーレイ組成物。
- 前記感光性ポリウレタン樹脂が、ジイソシアネート、ポリオール、カルボン酸ポリオール、及びヒドロキシル(メタ)アクリレート溶媒を含む、請求項1に記載の感光性カバーレイ組成物。
- 前記ジイソシアネートが、シクロアルキルジイソシアネート及び芳香族ジイソシアネートからなる群から選択される、請求項2に記載の感光性カバーレイ組成物。
- 前記ポリオールが、ジオール又はトリオールである、請求項2に記載の感光性カバーレイ組成物。
- 前記カルボン酸ポリオールが、ジメチロールブタン酸及びジメンチロールプロピオン酸から選択される、請求項2に記載の感光性カバーレイ組成物。
- 前記感光性ポリウレタン樹脂の量が、組成物の全固形分質量の約40質量%〜約70質量%の範囲である、請求項1から5のいずれか1項に記載の感光性カバーレイ組成物。
- 前記感光性モノマーの量が、組成物の全固形分質量の約5質量%〜約20質量%の範囲である、請求項1から6のいずれか1項に記載の感光性カバーレイ組成物。
- 前記光開始剤が、組成物の全固形分質量の約1質量%〜約10質量%の範囲である、請求項1から7のいずれか1項に記載の感光性カバーレイ組成物。
- 前記熱硬化性樹脂が、エポキシ樹脂である請求項1から8のいずれか1項に記載の感光性カバーレイ組成物。
- 前記組成物は、エポキシ基対カルボン酸基のモル比が約1:1〜約1:3の範囲である、請求項9に記載の感光性カバーレイ組成物。
- さらに充填剤を含む、請求項1から10のいずれか1項に記載の感光性カバーレイ組成物。
- 前記充填剤が、酸化ケイ素、酸化亜鉛、酸化アルミニウム、ケイ酸マグネシウム、ケイ酸アルミニウム、炭酸カルシウム、硫酸バリウム、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、ポリリン酸メラミン、ホスフィン酸アルミニウム塩、及びそれらの組合せからなる群から選択される、請求項11記載の感光性カバー例組成物。
- 前記充填剤が、組成物の全固形分質量の約5質量%〜約30質量%の範囲である、請求項11又は12に記載の感光性カバーレイ組成物。
- さらに添加剤を含む、請求項1から13のいずれか1項に記載の感光性カバーレイ組成物。
- 前記添加剤が、消泡剤、分散剤、湿潤剤、接着促進剤、及びそれらの組み合わせからなる群から選択される、請求項14に記載の感光性カバーレイ組成物。
- 前記添加剤が、組成物の全固形分質量の約0.5質量%〜約5質量%の範囲である、請求項14又は15に記載の感光性カバーレイ組成物。
- さらに顔料を含む、請求項1から16のいずれか1項に記載の感光性カバーレイ組成物。
- 前記顔料がカーボンブラック及び/又は着色顔料である、請求項17に記載の感光性カバーレイ組成物。
- 前記顔料が、組成物の全固形分質量の約0.5%〜約10%の範囲である、請求項17又は18に記載の感光性カバーレイ組成物。
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