JP2017513187A - プロトン交換膜燃料電池(pemfc)用膜/電極接合体、及び製造方法 - Google Patents
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Abstract
Description
アノード:H2 → 2H+ + 2e− (1)
カソード:O2 + 4H+ + 4e− → 2H2O (2)
E°アノード = 0V/ENH
E°カソード = 1.23V/ENH
H2 + 1/2O2 → H2O E°eq = E°カソード − E°アノード = 1.23V
− P3で表される高分子を含む1つの電解質膜;
− 電極の各々で同じであっても又は異なっていてもよく、P2a(アノード)及びP2c(カソード)で表される高分子を含む2つの電極。好ましい実施形態によると、アノード及びカソードに存在する高分子は、同一である(P2);
− P4で表される高分子を含む少なくとも1つの層であって、前記層は、膜とアノードとの間、及び/又は膜とカソードとの間の界面に位置していてよい。
− Aquivion(登録商標)型高分子(Solvay社)、140〜150℃程度のTg、及び例えば、以下の構造を有する(kは整数):
− 膜=Aquivion(登録商標);界面層=Aquivion(登録商標)、有利には、Flemion(登録商標)(ΔT=15℃)、より有利には、Nafion(登録商標)(ΔT=40℃);
− 膜=Flemion(登録商標);界面層=Flemion(登録商標)、有利には、Nafion(登録商標)(ΔT=25℃);
− 膜=Nafion(登録商標);界面層=Nafion(登録商標)
− 膜=Aquivion(登録商標);界面層=Flemion(登録商標)(ΔT=15℃)、有利には、Nafion(登録商標)(ΔT=40℃);電極=Aquivion(登録商標)又はFlemion(登録商標);
− 膜=Flemion(登録商標);界面層=Nafion(登録商標)(ΔT=25℃);電極=Flemion(登録商標);
− 膜=Flemion(登録商標);界面層=Flemion(登録商標)、有利には、Nafion(登録商標)(ΔT=25℃);電極=Aquivion(登録商標);
− 膜=Nafion(登録商標);界面層=Nafion(登録商標);電極=Flemion(登録商標)又はAquivion(登録商標)
− 膜及び/又は電極の表面の少なくとも1つの上に、プロトン伝導性高分子を含有する層を堆積する工程;
− 膜及び電極を接合する工程;
− 接合体の温度を、層の高分子のガラス転移温度よりも高いか又は等しいが、膜高分子のガラス転移温度よりも低いか又は等しい温度まで上昇させる工程;
− 場合によっては、接合体を加圧する工程
を含む。
− 膜の一表面
− 膜の両表面
− 電極の一表面;
− 2つの各電極の一表面
の上に堆積してもよい。
− 有利には、50%のカーボン及び50%の白金(乾燥触媒層中の質量%)から作られることが典型的である炭素質担体上の白金ナノ粒子である触媒;
− 特にガラス転移温度に関して上記で定めるもの等の少なくとも1つのアイオノマー;及び
− 溶媒又はキャリア液体
を含む。
アノード−層−膜−カソード;
アノード−膜−層−カソード;
及び有利には、アノード−層−膜−層−カソード
に相当し得る。
− Aquivion(登録商標)型膜(3);
1/ カーボンブラックを例とする炭素質担体上に分散された白金系触媒の72%。この集合体は、50%の白金及び50%のカーボンから形成される。
2/ Aquivion(登録商標)が好適な例であるアイオノマーの28%。
%は、乾燥触媒層中の質量パーセントとして理解されるべきである。
A/ 電極形成:
第一の工程は、Aquivion(登録商標)が好適な例である高分子及び炭素質担体を溶媒中に含む触媒インクを作製することを含む。したがって、上述した濃度が得られるように水性触媒インクが作製される。製造方法によると、乾燥抽出分は、1から20%まで変動する。熱処理により、堆積されたインクを乾燥させることができる。
次の工程は、電極(2)のうちの少なくとも1つの上に、有利には2つの電極の上に界面層(4)を堆積することを含む。
次に、界面層を備える電極表面が、Aquivion(登録商標)膜(3)に対向して配置されて、接合体が形成される。
接合体の圧縮は、以下の条件にてホットプレス中で行われる:
− 界面層4の高分子のTg(90〜100℃)よりも高いが、電極(2)及び膜(3)を形成する高分子のTg(140〜150℃)よりも低い温度。別の制限によると、良好な膜/電極界面を提供するために、接合は、有利には、存在する高分子のガラス転移温度よりも40℃高い温度で行われるべきである。好適な例では、100℃から140℃の範囲、有利には、120℃よりも高い、又は更には140℃よりも僅かに低い温度がしたがって適用されるべきである;
− 典型的には、1から5MPaの範囲、例えば3.5MPaの圧力;
− 数秒から数分間の範囲が可能であり、例えば3分間の時間
こうして得られたMEAを、単セルに搭載し、性能の試験を行う。単セルには、気体の到着を可能とする単極板、集電板、及びクランプ板が取り付けられている。
− 自動車での使用に推奨される条件に近い条件:作動温度=80℃;相対湿度=50%;気体圧力=1.5バール。
− 水分過多条件:作動温度=80℃;相対湿度=100%;気体圧力=1.5バール。
2 電極
3 膜
4 界面層
5 気体拡散層
Claims (10)
- 膜(3)及び2つの電極(2)を備える膜/電極接合体(MEA)であって、前記接合体が、前記膜と電極との界面に位置する少なくとも1つの層(4)を更に備え、
− 前記膜(3)及び前記電極(2)が、同じプロトン伝導性高分子を含有し、
− 前記層(4)が、前記膜(3)及び前記電極(2)に含有される前記プロトン伝導性高分子のガラス転移温度よりも低いガラス転移温度を有するプロトン伝導性高分子を含有し、
− 前記膜(3)及び前記電極(2)、並びに前記層(4)に含有される前記プロトン伝導性高分子が、パーフルオロスルホン化アイオノマー(PFSA)である
膜/電極接合体(MEA)。 - 前記層(4)の前記高分子が、前記膜(3)及び前記電極(2)の前記高分子よりも長いダングリング鎖を有することを特徴とする、請求項1に記載の膜/電極接合体(MEA)。
- 前記層(4)の前記高分子と前記膜(3)及び前記電極(2)の前記高分子との前記ガラス転移温度の差が、20℃以上であり、有利には、20℃よりも大きいことを特徴とする、請求項1又は2に記載の膜/電極接合体(MEA)。
- 前記層(4)の前記高分子が、100℃程度のガラス転移温度を有し、前記膜(3)及び前記電極(2)の前記高分子が、140℃程度のガラス転移温度を有することを特徴とする、請求項3に記載の膜/電極接合体(MEA)。
- 前記層(4)が、1から5マイクロメートルの範囲、有利には、2マイクロメートルに等しい厚さを有することを特徴とする、請求項1から5のいずれか一項に記載の膜/電極接合体(MEA)。
- 請求項1から6のいずれか一項に記載の膜/電極接合体(MEA)を含む燃料電池(PEMFC)。
- 請求項1から6のいずれか一項に記載の膜/電極接合体(MEA)を製造する方法であって、
− 前記膜(3)及び/又は前記電極(2)の表面の少なくとも1つの上に、プロトン伝導性高分子を含有する層(4)を堆積する工程、
− 前記膜及び前記電極を接合する工程、
− 前記接合体の温度を、前記層(4)の前記高分子の前記ガラス転移温度以上であるが、前記膜(3)及び前記電極(2)の前記高分子の前記ガラス転移温度以下の温度まで上昇させる工程、
− 場合によっては、前記接合体を加圧する工程
を含む方法。 - 前記層(4)が、前記2つの電極(2)の前記表面のうちの1つの上に堆積され、前記接合体が、前記電極上に堆積された前記層と前記膜(3)とを互いに対向するように配置することによって形成されることを特徴とする、請求項8に記載の膜/電極接合体(MEA)製造方法。
- 前記接合の前に、有利には前記層(4)の堆積の前に、前記電極(2)が、有利には前記電極に含有される前記高分子の前記ガラス転移温度以上の温度で、熱処理に供されることを特徴とする、請求項8又は9に記載の膜/電極接合体(MEA)製造方法。
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