JP2017167161A - 放射性セシウム処理システム及び放射性セシウム処理方法 - Google Patents

Abstract

【課題】固体物から放射性セシウムを抽出するための前処理を用いた放射性セシウムの処理装置及び処理方法を提供する。
【解決手段】放射性セシウム処理システム１は、放射性セシウム抽出装置２０と、放射性セシウムの硝酸塩の水溶液または重水溶液を用いて構造体表面に放射性セシウムを添加する放射性セシウム添加部３０と、構造体に添加された放射性セシウムを他の安定元素に核種変換される核種変換部１０とを備える。放射性セシウム抽出装置２０は、ハロゲン除去部２１と、硝酸または重硝酸に固体物を浸漬させて放射性セシウムを抽出させる抽出部２２と、抽出液から放射性セシウム硝酸塩を作製する濃縮部２３と、放射性セシウムの硝酸塩の水溶液または重水溶液を作製する調整部２４とを備える。
【選択図】図１

Description

本発明は、固体物に吸着している放射性セシウムを抽出する装置及び方法により固体物から分離された放射性セシウムを核種変換により処理する装置及び方法に関する。

原子力発電所の事故に伴い、多量の放射性物質が環境中に放出される。具体的に、福島第一原子力発電所事故での例を挙げると、建屋の水素爆発により放射性物質が大気中に放出され、土壌や樹木、瓦礫等に付着する。また、原子炉の破損により冷却水等が放射性物質に汚染される。

特に福島第一原子力発電所事故では、放射性セシウムを高濃度に含む汚染水の処理が問題となっている。原子炉内でのウラン燃料の核分裂により生成する放射性セシウムとしては、^１３７Ｃｓ（半減期：約３０．１年）と^１３４Ｃｓ（半減期：２．０５６２年）がある。現状、これらの放射性セシウムを含む汚染水は、内部に吸着材（ゼオライト、シリカサンド、プルシアンブルー等）カートリッジを配置したセシウム吸着装置を通過させることによって処理されている。一定量のセシウムを吸着すると、カートリッジが交換される。

しかしながら、土壌や瓦礫、吸着材カートリッジは、放射性セシウムにこれ以上の処理がされない状態で隔離保管されるのみである。放射線の影響が小さくなるには長年必要であるので、使用済みの吸着材カートリッジは増加する一方である。このため、保管のために膨大な土地と施設が必要である上、長期間に亘る管理方法の問題が生じている。

一方、特許文献１乃至特許文献３には、セシウムの安定核種である^１３３Ｃｓをプラセオジム（^１４１Ｐｒ）に核種変換する技術が開示されている。

特許第４３４６８３８号公報 特許第４３４７２６１号公報 特許第４３４７２６２号公報

上述のように放射性セシウムの保管では、放射線の影響が懸念される。そこで、核種変換技術を利用して放射性セシウムを安定核種に変換して、放射線の影響を削減することが期待できる。

本発明は、放射性セシウムを核種変換処理するにあたり、吸着材カートリッジ等の固体物から放射性セシウムを抽出するための前処理に用いる装置及び方法を含めた放射性セシウムの処理装置及び処理方法を提供することを目的とする。

本発明の一態様に係る放射性セシウム抽出装置は、放射性セシウムが吸着している固体物を水で洗浄して、前記固体物からハロゲンを除去するハロゲン除去部と、硝酸または重硝酸に前記ハロゲンが除去された前記固体物を浸漬させて前記固体物から前記放射性セシウムを抽出させ、抽出液を生成させる抽出部と、前記抽出液を加熱して前記抽出液から前記硝酸または前記重硝酸を蒸発させて、前記放射性セシウムの硝酸塩を作製する濃縮部と、前記放射性セシウムの硝酸塩を水または重水に溶解させ、所定濃度の前記放射性セシウムの硝酸塩の水溶液または重水溶液を作製する調整部と、を備える。

本発明の一態様に係る放射性セシウム抽出方法は、放射性セシウムが吸着している固体物が水で洗浄され、前記固体物からハロゲンが除去されるハロゲン除去工程と、前記ハロゲンが除去された前記固体物が硝酸または重硝酸に浸漬されて、前記放射性セシウムが前記固体物から前記硝酸または重硝酸に抽出される抽出工程と、前記放射性セシウムが抽出された抽出液を加熱して、前記抽出液から前記硝酸または前記重硝酸を蒸発させて、前記放射性セシウムの硝酸塩が生成する濃縮工程と、前記放射性セシウムの硝酸塩が水又は重水に溶解されて、所定濃度の前記放射性セシウムの硝酸塩の水溶液または重水溶液に調液される調整工程と、を備える。

本発明では、核種変換反応を行うための前処理として、硝酸（ＨＮＯ_３）または重硝酸（ＤＮＯ_３）を用いて固体物に吸着した放射性セシウムを抽出分離する。
後述する核種変換反応では、重水素が構造体を透過する際に構造体においてセシウムから他の安定元素への核種変換が発生する。しかし、本願発明者らの検討の結果、ハロゲン類（ヨウ素）が存在する場合には重水素の透過が阻害されることが判明した。そこで本発明では、固体物から放射性セシウムを抽出分離する前に、ハロゲン除去部を設置して固体物に付着するハロゲン類を除去する工程が行われる。
セシウム吸着装置の吸着材カートリッジを対象とする場合、放射性セシウムを多量に吸着したカートリッジは、放射性セシウムの崩壊により発生する熱のために高温となっている。ハロゲン除去部で吸着材カートリッジ（固体物）を水洗することにより、カートリッジを冷却できるという効果も奏する。
放射性セシウムの抽出液を蒸発乾固することより、余剰の硝酸または重硝酸が除去された硝酸塩を作製する。その後、核種変換を行うために適切な濃度の放射性セシウムの硝酸塩（硝酸セシウム）の水溶液または重水溶液に調整することにより、核種変換反応を行うために十分な純度の放射性セシウムの硝酸塩を得ることが可能となる。

上記放射性セシウム抽出装置において、前記抽出部が、常圧下において、硝酸または重硝酸の濃度が６ｍｏｌ／Ｌ以上、かつ、９０℃以上の前記硝酸または前記重硝酸に前記固体物を浸漬させることが好ましい。

上記放射性セシウム抽出方法において、常圧下において、濃度が６ｍｏｌ／Ｌ以上、かつ、９０℃以上の前記硝酸または前記重硝酸に前記固体物が浸漬されて、前記放射性物質が前記硝酸または前記重硝酸に抽出されることが好ましい。

上記条件で抽出を行うことにより、高回収率で固体物に吸着した放射性セシウムを抽出させることができる。
放射性セシウムの抽出の結果、抽出処理後の固体物に残留する放射性セシウム量を大幅に低減され、処理後の固体物から放出される放射線量を大幅に低減できる。従って、処理後の固体物の取扱いが容易となる。

上記放射性セシウム抽出装置において、前記抽出部が、１６気圧以上の圧力で、硝酸または重硝酸の濃度が０．５ｍｏｌ／Ｌ以上５．０ｍｏｌ／Ｌ以下、かつ、２００℃以上の前記硝酸または前記重硝酸に前記固体物を浸漬させることが好ましい。

上記放射性セシウム抽出方法において、１６気圧以上の圧力下において、濃度が０．５ｍｏｌ／Ｌ以上５．０ｍｏｌ／Ｌ以下、かつ、２００℃以上の前記硝酸または前記重硝酸に前記固体物が浸漬されて、前記放射性物質が前記硝酸または前記重硝酸に抽出されることが好ましい。

上記条件で抽出を行うことにより、放射性セシウムの抽出率を向上させることができるとともに、処理後の固体物の放射線量を低減することができる。
例えば吸着材カートリッジを対象とする場合は、上記条件で抽出するとゼオライト等の吸着材の破損を防止することができる。上記条件の抽出を行えば、抽出後の固体物を再利用することが可能となる。

上記放射性セシウム抽出装置において、前記蒸発した前記硝酸または前記重硝酸を回収して冷却し、液体となった前記硝酸または前記重硝酸を前記抽出部に供給する冷却部を更に備えることが好ましい。

上記放射性セシウム抽出方法において、前記蒸発した前記硝酸または前記重硝酸を回収して冷却し、液体となった前記硝酸または前記重硝酸を前記抽出工程に供給する循環工程を更に備えることが好ましい。

上記構成とすることにより、硝酸または重硝酸の使用量を低減することが可能となる。

本発明の一態様に係る放射性セシウム処理システムは、上記態様の放射性セシウム抽出装置と、前記調整部で生成した前記放射性セシウムの硝酸塩の水溶液を用いて、パラジウムまたはパラジウム合金、あるいは、パラジウム以外の水素吸蔵金属またはパラジウム合金以外の水素吸蔵合金を含む構造体の一表面に前記放射性セシウムを添加する放射性セシウム添加部と、前記構造体に添加された前記放射性セシウムを他の安定元素に核種変換される核種変換部と、を備え、前記放射性セシウム添加部が、前記放射性セシウムの硝酸塩の水溶液を収容する容器と、前記構造体の前記一表面と対向して配置される陽極と、前記構造体を陰極として、前記陽極と前記構造体の間に電圧を与える電圧発生部と、を備え、前記核種変換部が、前記放射性セシウムが添加された前記構造体と、前記構造体を両側から挟み込むようにして配置され、前記構造体により密封可能な閉空間をなす重水素高圧部及び重水素低圧部と、前記重水素高圧部を、前記重水素低圧部に対して重水素の圧力が高い状態とする高圧化手段と、前記重水素低圧部を、前記重水素高圧部に対して相対的に重水素の圧力が低い状態とする低圧化手段と、を備え、前記重水素が前記重水素高濃度部から前記重水素低濃度部に向かって前記構造体を透過することにより、前記構造体表面に添加された前記放射性セシウムが核種変換される。

本発明の一態様に係る放射性セシウム処理方法は、上記態様の放射性セシウム抽出方法により抽出された前記放射性セシウムを処理する放射性セシウム処理方法であって、放射性セシウム添加工程と、核種変換工程とを含み、前記放射性セシウム添加工程が、前記放射性セシウムの硝酸塩の水溶液に、パラジウムまたはパラジウム合金、あるいは、パラジウム以外の水素吸蔵金属またはパラジウム合金以外の水素吸蔵合金を含む構造体が浸漬される工程と、前記水溶液中で陽極が前記構造体に対向して配置され、前記構造体を陰極として前記構造体と前記陽極との間に電圧が付与されることにより、前記構造体の前記陽極に対向する面に前記放射性セシウムが電着により添加される電着工程と、を有し、前記核種変換工程が、前記構造体の前記放射性セシウムが添加された面側の重水素高圧部に重水素が供給され、前記構造体の前記放射性セシウムが添加された面と反対側の重水素低圧部が、前記重水素高圧部よりも相対的に前記重水素の圧力が低い状態にされて、前記構造体を挟んで前記重水素高圧部と前記重水素低圧部との間に前記重水素の圧力差が発生し、該圧力差により前記重水素が前記構造体を透過する透過工程と、前記重水素が前記構造体を透過する際に、前記放射性セシウムが他の安定元素に核種変換する変換工程とを含む。

上記態様では、上述した抽出装置及び抽出方法で調整した放射性セシウムの硝酸塩水溶液を用いた電着により、パラジウムまたはパラジウム合金、あるいは、パラジウム以外の水素吸蔵金属またはパラジウム合金以外の水素吸蔵合金を含む構造体の一表面に放射性セシウムを添加する。構造体表面に高濃度でセシウムが存在するために、高効率で核種変換が発生する。
上記態様では、前処理により添加された放射性セシウム中のハロゲン濃度は大幅に低下されている。従って、核種変換時に重水素が構造体を透過することができ、核種変換率の低下が抑制される。

本発明の別の態様に係る放射性セシウム処理システムは、上記態様の放射性セシウム抽出装置と、前記調整部で生成した前記放射性セシウムの硝酸塩の重水溶液を用いて、パラジウムまたはパラジウム合金、あるいは、パラジウム以外の水素吸蔵金属またはパラジウム合金以外の水素吸蔵合金を含む構造体の一表面に前記放射性セシウムを添加する放射性セシウム添加部と、前記調整部で生成した前記放射性セシウムの硝酸塩の重水溶液を用いて、前記放射性セシウムを他の安定元素に変換する核種変換部とを備え、前記放射性セシウム添加部が、前記放射性セシウムの硝酸塩の重水溶液を収容する容器と、前記構造体の前記一表面と対向して配置される陽極と、前記構造体を陰極として、前記陽極と前記構造体の間に電圧を与える電圧発生部と、を備え、前記核種変換部が、前記放射性セシウムが添加された前記構造体と、前記構造体を両側から挟み込むようにして配置され、前記構造体により隔離される重水素高濃度部及び重水素低濃度部と、前記構造体の前記重水素高濃度部側の表面近傍で重水素の濃度が高い状態とする高濃度化手段と、前記重水素低濃度部を、前記重水素高濃度部に対して前記重水素の濃度が低い状態とする低濃度化手段と、を備え、前記高濃度化手段が、電圧発生部と、前記構造体の重水素高濃度部側の面と間隔をあけて対向配置される陽極と、前記重水素高濃度部に前記放射性セシウムの硝酸塩の重水溶液を供給する電解溶液供給部と、を有し、前記構造体を陰極として、前記電圧発生部により前記構造体及び前記陽極との間に電圧差を与えて前記重水溶液を電気分解して、前記重水素を発生させ、前記重水素が前記重水素高濃度部から前記重水素低濃度部に向かって前記構造体を透過することにより、前記構造体において前記放射性セシウムが他の安定元素に核種変換される。

本発明の別の態様に係る放射性セシウム処理方法は、上記態様の放射性セシウム抽出方法により抽出された前記放射性セシウムを処理する放射性セシウム処理方法であって、放射性セシウム添加工程と、核種変換工程とを含み、前記放射性セシウム添加工程が、前記放射性セシウムの硝酸塩の重水溶液に、パラジウムまたはパラジウム合金、あるいは、パラジウム以外の水素吸蔵金属またはパラジウム合金以外の水素吸蔵合金を含む構造体が浸漬される工程と、前記水溶液中で陽極が前記構造体に対向して配置され、前記構造体を陰極として前記構造体と前記陽極との間に電圧が付与されることにより、前記構造体の前記陽極に対向する面に前記放射性セシウムが電着により添加される電着工程と、を有し、前記核種変換工程が、前記構造体の前記放射性セシウムが添加された面側の重水素高濃度部に、前記調整工程で得られた前記放射性セシウムの硝酸塩の重水溶液が供給される重水溶液供給工程と、前記重水素高濃度部の前記重水溶液内に陽極が前記構造体に対向して配置され、前記構造体を陰極として前記構造体と前記陽極との間に電圧が印加されることにより、前記重水が電気分解されて重水素が発生し、前記構造体の他方の面側の重水素低濃度部が、前記重水素高濃度部に対して相対的に前記重水素の濃度が低い状態にされることにより、前記構造体を挟んで前記重水素高濃度部と前記重水素低濃度部との間に前記重水素の濃度差が発生し、該濃度差により前記重水素が前記構造体を透過する透過工程と、前記重水素が前記構造体を透過する際に、前記構造体の前記重水素高濃度部側の表面において前記放射性セシウムが他の安定元素に核種変換する変換工程とを含む核種変換工程を有する。

上記態様では、上述した抽出装置及び抽出方法で調整した放射性セシウムの硝酸塩重水溶液にパラジウムまたはパラジウム合金、あるいは、パラジウム以外の水素吸蔵金属またはパラジウム合金以外の水素吸蔵合金を含む構造体が浸漬され、電気分解により発生した重水素が構造体を透過することにより、構造体の表面で放射性セシウムの核種変換を起こさせている。構造体表面に高濃度でセシウムが存在するために、高効率で核種変換が発生する。
上記態様においても、前処理により添加された放射性セシウム中のハロゲン濃度は大幅に低下されているため、ハロゲンが重水素の透過を阻害することによる核種変換率の低下が抑制される。

本発明では、放射性セシウムは放射能を有さない他の安定元素に核種変換される。本発明における「安定元素」とは、α線、β線、γ線、中性子などの放射線を人体に有害なレベルで放出しない元素を意味する。従って、本発明により、放射能レベルを低減させることができる。

本発明により、固体物から放射性セシウムを高収率で抽出することができ、放射性セシウムの処理率を高めることができる。また、抽出後の固体物の放射線量を大幅に低減できるため、その後の固体物の取扱いが容易となる。また、抽出された放射性セシウムは安定な他の安定元素に変換されるので、放射能レベルを低減させることができる。
従って本発明は、放射性セシウムの自然崩壊に比べて短時間で、放射性セシウムを安全な状態まで処理することができる。この結果、放射性セシウムが付着した固体物の処理が促進されて保管場所を小さくすることができ、廃棄物の管理が容易となる。

第１実施形態に係る放射性セシウム処理システムの概略図である。 放射性セシウム添加部の概略図である。 構造体の一例の縦断面図である。 第１実施形態の核種変換部の概略図である。 第２実施形態に係る放射性セシウム処理システムの概略図である。 第２実施形態の核種変換部の概略図である。 ガス透過法による核種変換実験で用いた試験装置の概略図である。 ガス透過法による核種変換実験前後での構造体表面のＳＩＭＳスペクトルである。 電気分解法による核種変換実験で用いた試験装置の概略図である。 電気分解法による核種変換実験を行った後の構造体表面のＳＩＭＳスペクトルである。 構造体の中央部及び端部でのＸＰＳスペクトルである。 ガラス管の断面概略図である。 ^１３７Ｃｓの添加に用いた装置の概略図である。 ^１３７Ｃｓを添加した構造体を保管する容器の断面概略図である。 核種変換実験前後での^１３７Ｃｓの放射能測定結果である。

＜第１実施形態＞
第１実施形態では、固体物に吸着した放射性セシウム（^１３４Ｃｓ、^１３７Ｃｓ）が処理対象である。特に^１３７Ｃｓは半減期が長く、瓦礫や汚染水などに含まれる放射性セシウムの大半を占める。

この固体物としては、土壌、伐採木、建造物等の瓦礫、セシウム吸着材などがある。セシウム吸着材は、ゼオライト、シリカサンド、プルシアンブルー（ヘキサシアノ鉄（ＩＩ）酸化カリウム鉄（ＩＩ）、ＫＦｅ［Ｆｅ（ＣＮ）_６］_３）などがある。このセシウム吸着材は、放射性セシウムが溶解した汚染水を浄化するセシウム吸着装置で用いられる。セシウム吸着装置は、具体的にはＫｕｒｉｏｎ社製の処理装置、東芝製の処理装置（ＳＡＲＲＹ）などである。

図１は、第１実施形態に係る放射性セシウム処理システムの概略図である。
放射性セシウム処理システム１は、核種変換により放射性セシウムを処理する核種変換部１０と、核種変換を行うために前処理を実施する放射性セシウム抽出装置２０とで構成される。放射性セシウム抽出装置２０は、ハロゲン除去部２１、抽出部２２、濃縮部２３、及び、調整部２４を含む。放射性セシウム抽出装置２０は更に、冷却部２５を備える。冷却部２５は、抽出部２２及び濃縮部２３に連結する。

第１実施形態の放射性セシウム処理システム１は、調整部２４と核種変換部１０との間に、放射性セシウム添加部３０が設置されている。

以下では、第１実施形態の放射性セシウム処理システム１及び放射性セシウム処理方法を具体的に説明する。
［放射性セシウムの抽出］
まず、放射性セシウム抽出装置２０により、固体物に吸着した放射性セシウムの抽出が行われる。

＜ハロゲン除去部、ハロゲン除去工程＞
ハロゲン除去工程において、ハロゲン除去部２１は、放射性セシウムが吸着した固体物を収容し、固体物を水で洗浄する。これにより、固体物に付着しているハロゲン（ヨウ素、塩素など）が除去される。
ハロゲン除去部２１は、固体物を水で洗浄するための洗浄部を備える。洗浄部は具体的に、容器内の固体物に向けて水を噴射するスプレーでも良く、容器内に水を供給して固体物を浸漬させるものであっても良い。

固体物が汚染水から放射性セシウムを除去するセシウム吸着装置の吸着材カートリッジである場合、放射性セシウムの崩壊により発生する熱のために高温になっている。例えば、Ｋｕｒｉｏｎ社製のセシウム吸着装置のカートリッジでは中心温度が３６０℃程度であり、東芝製のセシウム吸着装置のカートリッジでは中心温度が４５０℃程度である。本工程の水洗浄により、カートリッジは水冷される。

＜抽出部、抽出工程＞
抽出工程において、抽出部２２は、ハロゲン除去部２１から排出された固体物を収容する。抽出部２２内に硝酸または重硝酸が供給され、固体物が硝酸または重硝酸に浸漬される。固体物に吸着した放射性セシウムは、硝酸塩または重硝酸塩として溶解することにより、硝酸または重硝酸により抽出される。
この抽出工程では、放射性セシウムを十分に抽出させるために、浸漬時に以下の２条件のいずれかが採用される。

（条件１）
圧力：常圧（１気圧程度）、
硝酸または重硝酸濃度：６ｍｏｌ／Ｌ以上、
硝酸または重硝酸温度：９０℃以上、
固液比（固体物に対する液体の重量比）：１以上。

（条件２）
圧力：１６気圧以上、
硝酸または重硝酸濃度：０．５ｍｏｌ／Ｌ以上５．０ｍｏｌ／Ｌ以下、
硝酸または重硝酸温度：２００℃以上、
固液比：２００以上。

上記条件で抽出工程を実施することにより、固体物からの放射性セシウムの抽出量を増大させることができる。
抽出工程での温度の上限値は、各条件の圧力で硝酸または重硝酸が液体として存在できる温度とする。また、条件２の場合は、圧力容器に硝酸または重硝酸を収容することになる。この場合、容器内で硝酸または重硝酸が沸騰しない温度及び圧力が選択される。
条件２（高圧下での抽出）では、硝酸又は重硝酸濃度が高いとゼオライトが破壊される。従って、条件２における硝酸又は重硝酸濃度の上限値は５．０ｍｏｌ／Ｌとすることが好ましい。

条件１は、条件２に比べて圧力、温度が低く、同量の固体物を処理するために必要な硝酸または重硝酸の量が少なくて済むという利点がある。条件１では、放射性セシウムを十分に抽出させるためには、６ｍｏｌ／Ｌ以上の濃硝酸または濃重硝酸が必要である。ゼオライト（吸収材カートリッジ）をこの濃度で抽出した場合、ゼオライトの構造が破壊される。
一方、条件２は低濃度の硝酸または重硝酸で抽出が行われる。この濃度では、ゼオライトの破壊は起こらない。

プルシアンブルーの分解温度は２３０℃である。固体物がプルシアンブルーである場合には、条件２で抽出を行うに当たり、プルシアンブルーの分解温度以下で抽出を行えば、プルシアンブルーの構造が破壊されない。

抽出工程後、抽出液と固体物とが別々に抽出部２２から取り出される。

抽出部２２から排出された固体物は処理部４０に搬送される。処理部４０は固体物を収容し、固体物に付着している硝酸または重硝酸を中和処理する。中和処理には、例えばＮａＯＨが使用できる。中和処理後、固体物が水洗処理される。

水洗処理され処理部４０から排出された固体物は、規制値以下の放射性レベルとなっていれば、一般廃棄物として処理することが可能である。
上記抽出工程において条件２で処理した場合ゼオライトが破壊されないことから、ゼオライト製の吸着材カートリッジは中和処理及び水洗処理の後、再利用可能となる。
また、上記抽出工程において、プルシアンブルーが分解されずに処理された場合、プルシアンブルーは中和処理及び水洗処理の後、再利用可能となる。

ハロゲン除去部２１での水洗処理後の洗浄液、及び、処理部４０での中和処理及び水洗処理後の処理水には、放射性物質（放射性セシウム）が含まれている可能性がある。そこで、これらの処理水は汚染水を処理するセシウム吸着装置５０に送給され、放射性物質の吸着処理を実施してから清浄な処理水として排出される。排出された性状な処理水は、逆浸透膜等の処理装置を通したのち、冷却水やハロゲン除去部２１での洗浄水に再利用されても良い。
なお、図１におけるセシウム吸着装置５０の吸着材カートリッジは、固体物として本実施形態の放射性物質抽出方法により処理される。

＜濃縮部、濃縮工程＞
濃縮部２３は、抽出部２２から排出された抽出液を受け入れる。濃縮部２３内において、抽出液を蒸発乾固させる。この時の加熱温度は、１２０．５℃以上である。
あるいは、濃縮部２３は抽出液を真空乾燥しても良い。真空乾燥は、２０００Ｐａ以下の条件で実施され、抽出液の量に応じて真空乾燥時間が適宜設定される。
この濃縮工程の結果、放射性セシウムの硝酸塩（ＣｓＮＯ_３）の結晶が回収される。

＜冷却部、循環工程＞
濃縮部２３で蒸発した気体（硝酸または重硝酸）は、冷却部２５に搬送される。冷却部２５において、硝酸または重硝酸が沸点以下の温度に冷却されて凝縮する。具体的に、硝酸または重硝酸は１２０．５℃以下に冷却される。
凝縮した硝酸または重硝酸は抽出部２２に循環供給される。

硝酸または重硝酸が凝縮した後の空気は、環境中に放出される。放出前にエアフィルタ６０を通すことにより空気に残留する放射性物質の除去が行われても良い。
放射性物質が吸着したエアフィルタ６０のフィルタ部は、固体物として本実施形態の放射性セシウム抽出方法による処理が実施された後、再利用されても良い。

＜調整部、調整工程＞
濃縮部２３で回収された放射性セシウムの硝酸塩は、調整部２４に搬送される。調整工程では、調整部２４において、放射性セシウムの硝酸塩が後工程である核種変換に適した溶液に調整される。

具体的に、調整部２４に搬送された放射性セシウムの硝酸塩は、水（軽水）に添加されて、所定の濃度の水溶液に調整される。当該水溶液にｐＨ調整剤が添加されて、所定のｐＨに調整されても良い。本実施形態で使用されるｐＨ調整剤は、ＣｓＯＨ（Ｃｓは放射性同位体でなくても良い）などのアルカリや、ＨＮＯ_３などの酸が使用できる。但し、ＨＣｌなどのハロゲンを含む酸は本実施形態では使用しない。
本実施形態において、後段の放射性セシウム添加工程での処理を考慮すると、放射性セシウムの硝酸塩水溶液は、濃度が０．００１〜１ｍｏｌ／Ｌ、ｐＨが７〜１３程度に調整されることが好ましい。

［放射性セシウムの処理］
＜放射性セシウム添加部、放射性セシウム添加工程＞
調整部２４で調整された硝酸塩水溶液は、放射性セシウム添加部３０に搬送される。
図２は放射性セシウム添加部３０の概略図である。放射性セシウム添加部３０は、容器３１、電源３２、及び、電源３２に接続する陽極３３を備える。陽極３３は白金などとされる。陰極側には構造体７０が取り付けられ、電源３２に接続される。容器３１には、調整部２４で調整された放射性セシウムの硝酸塩水溶液が収容され、陽極３３及び構造体７０が浸漬される。

図３に、構造体７０の一例を示す。図３に示す構造体７０は、バルクのＰｄ（パラジウム）基板７１上に、ＣａＯ層７２（厚さ：２ｎｍ）とＰｄ層７３（厚さ：２０ｎｍ）とが交互に１０層積層された構成とされる。ＣａＯ層７２及びＰｄ層７３は、アルゴンイオンビームスパッタ法によって、エッチング処理後のＰｄ基板７１上に交互に製膜される。最表面はＰｄ層７３である。

Ｐｄは水素吸蔵性を有する金属であり、ＣａＯはＰｄに対して相対的に仕事関数が低い物質である。構造体７０には、Ｐｄに代えて、Ｐｄ合金、Ｐｄ以外の水素吸蔵金属またはＰｄ合金以外の水素吸蔵合金が用いられても良い。また、ＣａＯに代えて、Ｐｄ合金、Ｐｄ以外の水素吸蔵金属またはＰｄ合金以外の水素吸蔵合金に対して相対的に仕事関数が低い物質が用いられても良い。相対的に仕事関数が低い物質とは、仕事関数が３ｅＶ未満の物質であり、Ｙ_２Ｏ_３、ＴｉＣなどである。

図２において、構造体７０はＰｄ層７３を陽極３３に対向して配置される。陽極３３及び構造体７０間に所定の電圧を印加して、硝酸塩水溶液を構造体７０のＰｄ層７３表面に放射性セシウムを電着する。放射性セシウム層が形成されることにより、構造体７０に放射性セシウムが添加される。

印加する電圧及び印加時間は、構造体への放射性セシウム添加量や水溶液濃度に応じて適宜設定する。例えば、１ｍＭ放射性セシウム硝酸塩水溶液を用いる場合、１Ｖの電圧で１０秒間電着を実施する。

＜核種変換部、核種変換工程＞
図４は、第１実施形態の核種変換部の概略図である。本実施形態では、ガス透過法により核種変換反応を実施する。
図４の核種変換部１０は、構造体７０を挟んで、構造体７０のＰｄ層７３側には重水素高圧部１１、Ｐｄ基板７１側には重水素低圧部１２が内部を気密保持可能に形成されている。構造体７０は、上記の放射性セシウム添加工程によりＰｄ層７３表面に放射性セシウム層が形成されている。重水素高圧部１１は、高圧化手段として重水素ボンベ１３を備える。低圧化手段として真空ポンプ１４を備える。

図４の核種変換部１０を用いて、以下の工程により核種変換を実施する。
重水素ボンベ１３は、例えば１．０１３２５×１０^５Ｐａの圧力で、重水素高圧部１１に重水素（Ｄ_２）ガスを導入する。重水素低圧部１２は、真空ポンプ１４は重水素低圧部１２内を排気する。これにより、重水素低圧部１２内の重水素の圧力が、重水素高圧部１１内よりも低い状態となり、重水素低圧部１２と重水素高圧部１１との間で重水素の圧力差が発生する。この圧力差によって、重水素が重水素高圧部１１から重水素低圧部１２に向かって構造体７０を透過する。

本実施形態では、放射性セシウム抽出装置２０にハロゲン除去部２１を設けることによって、抽出される放射性セシウムにハロゲンが混入することを防止している。また、放射性セシウム抽出工程においてハロゲンを含む薬品を使用していない。このため、構造体７０に添加される放射性セシウム層中のハロゲン濃度が極めて小さい。この結果、本工程でハロゲンによる重水素の透過阻害が発生しない。

重水素が構造体７０を透過する際に、構造体７０において以下の反応が発生し、放射性セシウムが他の安定元素に変換する。ここでの「安定元素」とは、α線、β線、γ線、中性子などの放射線を人体に有害なレベルで放出しない元素を意味する。例えば、^１３７Ｃｓは^１５３Ｅｕなどに、^１３４Ｃｓは^１３８Ｌａなどに変換することが予想される。
重水素ガスの透過は所定時間、例えば数十〜数百時間とする。核種変換量は重水素の透過時間が長くなるのに伴って増加する傾向がある。

＜第２実施形態＞
図５は、第２実施形態に係る放射性セシウム処理システムの概略図である。図５では、第１実施形態と同じ構成には同じ符号を付す。
第２実施形態の放射性セシウム処理システム１０１は、放射性セシウム抽出装置１２０の構成が第１実施形態と同じである。放射性セシウム処理システム１０１は、第１実施形態と異なる核種変換部１１０が設置される。

以下では、第２実施形態の放射性セシウム処理システム１０１及び放射性セシウム処理方法を具体的に説明する。
［放射性セシウムの抽出］
ハロゲン除去工程〜濃縮工程は、第１実施形態と同様にして実施される。
＜調整部、調整工程＞
第２実施形態の調整工程では、調整部１２４に搬送された放射性セシウムの硝酸塩は、重水に添加されて、所定濃度の重水溶液に調整される。当該重水溶液にｐＨ調整剤が添加されて、所定のｐＨに調整されても良い。本実施形態で使用されるｐＨ調整剤は、ＣｓＯＨ（Ｃｓは放射性同位体でなくても良い）などのアルカリや、ＨＮＯ_３などの酸が使用できる。但し、ＨＣｌなどのハロゲンを含む酸は本実施形態では使用しない。
本実施形態において、核種変換工程を考慮すると、放射性セシウムの硝酸塩重水溶液は、濃度が０．００１〜１ｍｏｌ／ｌ、ｐＨが７〜１３に調整されることが好ましい。

［放射性セシウムの処理］
＜放射性セシウム添加部、放射性セシウム添加工程＞
調整部１２４で調整された硝酸塩重水溶液は、放射性セシウム添加部３０に搬送される。放射性セシウム添加部３０において、第１実施形態と同様の工程により、構造体表面に放射性セシウム層が形成される。

＜核種変換部、核種変換工程＞
図６は、第２実施形態の核種変換部の概略図である。本実施形態では、電解法により核種変換反応を実施する。
図６の核種変換部１１０は、構造体７０、重水素高濃度部１１１、重水素低濃度部１１２、高濃度化手段１１３、及び低濃度化手段を備えている。

構造体７０は、第１実施形態の構造体と同じ構成である。構造体７０を挟んで、Ｐｄ層側には重水素高濃度部１１１、Ｐｄ基板側には重水素低濃度部１１２が、各々内部を気密保持可能に形成されている。
重水素高濃度部１１１は高濃度化手段１１３を備え、重水素低濃度部１１２よりも重水素の濃度が高い状態に維持される。

高濃度化手段１１３は、電圧発生装置１１５、陽極１１６、及び、電解溶液供給部１１７から構成されている。陽極１１６は白金などとされる。陽極１１６は、重水素高濃度部１１１内に、構造体７０のＰｄ層側の面と間隔をあけて対向配置されている。電圧発生装置１１５は、重水素高濃度部１１１の外に位置し、陽極１１６と陰極（構造体７０）との間に電圧差を与え得る。

電解溶液供給部１１７は、放射性セシウム抽出装置２０の調整部１２４に接続し、調整部１２４で調整された放射性セシウムの硝酸塩重水溶液を電解溶液として重水素高濃度部１１１に供給する。この時、電解溶液供給部１１７は、窒素（Ｎ_２）やアルゴン（Ａｒ）などの不活性ガスとともに電解溶液を重水素高濃度部１１１に供給する。
セシウムの硝酸塩（硝酸セシウム）は電解質であり、重水溶液中では硝酸イオンとして存在する。

ガス排出経路１１４は、重水素高濃度部１１１内のガスを外部に排出できるよう逆止弁（＜１気圧）を介して重水素高濃度部１１１に接続されている。

重水素低濃度部１１２は低濃度化手段を備えている。低濃度化手段は図６では示されていないが、ターボ分子ポンプ及びドライポンプなどの排気装置とされ、真空引きすることで重水素低濃度部１１２内を重水素高濃度部１１１よりも重水素圧力が低い状態に維持する。

図６の核種変換部１１０を用いて、以下の工程により核種変換を実施する。
調整部１２４で所定濃度に調整された放射性セシウムの硝酸塩重水溶液が、電解溶液供給部１１７を介して重水素高濃度部１１１に供給される。硝酸塩重水溶液により、構造体７０及び陽極１１６が硝酸塩重水溶液に浸漬される。

次に、低濃度化手段により重水素低濃度部１１２内を重水素圧力の低い状態とする。詳細には、真空ポンプを用いて、重水素低濃度部１１２内を真空状態とし、これを維持する。重水素低濃度部１１２内の圧力は＜０．１Ｐａとされると良い。

次に、電圧発生装置１１５にて陽極１１６に電圧を印加し、陽極１１６と陰極（構造体７０）との間に電圧差を発生させる。この時、水の電気分解の閾値（１．２３Ｖ）以上の電圧差を印加する。これにより、構造体７０の表面（Ｐｄ層）上で重水（Ｄ_２Ｏ）が電気分解されて、重水素（Ｄ_２）が発生する。電気分解反応速度等を考慮すると、電圧差は少なくとも１．５Ｖ以上とされ、数Ｖ〜数十Ｖの範囲で電気分解が実施される。
重水の電気分解により、重水素高濃度部１１１内の硝酸塩重水溶液量が減少する。そこで、陽極１１６及び構造体７０の浸漬が確保できるように、電解溶液供給部１１７から継続的に硝酸塩重水溶液が供給される。

低濃度化工程及び高濃度化工程によって、構造体７０の重水素高濃度部１１１側と重水素低濃度部１１２側との間に重水素の濃度勾配が生じる。これにより、重水素高濃度部１１１側の重水素が構造体７０を透過し、重水素低濃度部１１２側へと移動する。この時、構造体７０表面の放射性セシウム層中の放射性セシウムが他の安定元素に変換される。
重水素ガスの透過は所定時間、例えば数十〜数百時間とする。核種変換量は重水素の透過時間が長くなるのに伴って増加する傾向がある。

また、硝酸セシウムは電解質であり、水または重水中で放射性セシウムはイオンとして存在する。陽極１１６と構造体７０との電圧差により、セシウムイオンは構造体７０に向かって移動する。セシウムイオンが構造体７０の陽極１１６との対向面に接触すると、重水素透過時にセシウムイオンが他の案定元素に核種変換される。

放射性セシウムの硝酸塩重水溶液を電解すれば、当然、重水素高濃度部１１１における放射性セシウム濃度および重水濃度が高くなる。よって、本実施形態では、核種変換部１１０が放射性セシウム添加部と一体化していても良い。すなわち、核種変換部１１０の重水素高濃度部１１１、電圧発生装置１１５、陽極１１６が、図３で説明した放射性セシウム添加部と同じ機能を果たす。こうすることにより、放射性セシウム処理システム１０１の装置構成を簡略化することが可能である。

この場合、核種変換部１１０で核種変換を実施する前に（低濃度化手段の作動により重水素が構造体７０を透過可能とされる前に）、電圧発生装置１１５が陽極１１６と構造体７０との間に電圧を印加して、構造体７０の表面に放射性セシウムを電着して放射性セシウム層が形成されることにより、放射性セシウムが添加される。その後、上述した工程により核種変換工程が行われる。

以下では、実験例により第１実施形態及び第２実施形態の放射性セシウム処理方法を説明する。
まず、上記実施形態で採用した核種変換工程の実現性について説明する。

〔ガス透過法による核種変換実験〕
ガス透過法によりＣｓの核種変換を確認する実験を行った。なお、本実験では実験を行う上での安全性を考慮して、^１３３Ｃｓを用いた。
（１）構造体の作製
構造体は、Ｐｄ基板（２５ｍｍ×２５ｍｍ×厚さ０．１ｍｍ、純度９９．５％以上）をアセトン中で所定時間に亘って超音波洗浄することにより脱脂した。その後、真空中（例えば、１．３３×１０^-5Ｐａ以下）において、例えば９００℃の温度で所定時間（例えば、１０時間）に亘ってアニール処理を行った。
次に、例えば室温でアニール後のＰｄ基板を重王水により所定時間（例えば、１００秒間）に亘ってエッチング処理を施して表面の不純物を除去した。

次に、アルゴンイオンビームによるスパッタリング法を用いて、エッチング処理後のＰｄ基板上に、スパッタリング法によりＣａＯ層とＰｄ層とを交互に形成した。例えば厚さ１０ｎｍのＣａＯ層と、厚さ１０ｎｍのＰｄ層とを交互に積層し、最上部にＰｄ層を４０ｎｍで成膜することにより、構造体を形成した。

（２）Ｃｓ添加
本実験ではイオン注入法を用いて、構造体のＰｄ層表面に^１３３Ｃｓを添加した。イオン注入は、加速エネルギ：２０ｋｅＶ、ドーズ量：１０^１６ｉｏｎｓ／ｃｍ^２で行った。

（３）核種変換実験
図７に示す試験装置２００内の試料ステージに上記工程により作製した構造体２１０を配置した。構造体２１０は、^１３３Ｃｓ添加面を吸蔵室（重水素高圧部）２０１側に向けて配置した。
構造体配置後、バルブＶ１を開放した状態で、ターボ分子ポンプ２０４及びロータリーポンプ２０５を用いて吸蔵室２０１及び放出室（重水素低圧部）２０２を１×１０^−５Ｐａ以下に排気した。構造体２１０を７０℃程度に加熱した。

真空度が十分安定し、構造体２１０温度が安定した後、バルブＶ１を閉鎖した。次いで、バルブＶ２，Ｖ３を開放し、重水素タンク２０３から吸蔵室２０１に重水素を連続的に供給した。吸蔵室２０１の圧力は１．０１３×１０^５Ｐａ（１ａｔｍ）とした。
重水素ガス導入から１５０時間経過後に、バルブＶ２，Ｖ３を閉鎖し、バルブＶ１を開放して、吸蔵室２０１内の重水素を排気した。その後、ターボ分子ポンプ２０４及びロータリーポンプ２０５を停止して、吸蔵室２０１及び放出室２０２を大気開放した。大気開放後、構造体２１０を取出した。

（４）構造体表面の元素分析
核種変換実験前及び実験後の構造体について、ＳＩＭＳ（二次イオン質量分析装置）を用いてＰｄ層側の表面の元素分析を行った。図８は、ＳＩＭＳスペクトルである。同図において、横軸は質量数、縦軸はＳＩＭＳカウント数である。
実験前の構造体では、質量数１３３（^１３３Ｃｓ）のみが計測された。実験後の構造体では、実験前に比べて質量数１３３の計測数が減少し、質量数１４１が計測された。これは、核種変換により^１３３Ｃｓが^１４１Ｐｒに変換されたことを意味する。
この核種変換では、以下に示す反応が起こっていると考えられる。

なお、図８によると、質量数１３７（^１３７Ｌａ、半減期：６万年）も計測されたが、計測数は少なかった。

以上の結果から、構造体を重水素が透過する際に、セシウムが核種変換されて他の安定元素（本実験の場合は^１４１Ｐｒ）に変換されることが確認できた。

〔電気分解法による核種変換実験〕
電気分解法によりＣｓの核種変換を確認する実験を行った。なお、本実験では実験を行う上での安全性を考慮して、^１３３Ｃｓを用いた。

（１）構造体の作成
上述したガス透過法と同様の工程で構造体を作製した。

（２）Ｃｓ添加
上述したガス透過法と同様の工程及び条件で、構造体のＰｄ層表面に^１３３Ｃｓを添加した。

（３）核種変換実験
図９は本実験で用いた試験装置の概略図である。試験装置３００は円筒状の容器３０１を有し、容器３０１の底部に図３と同様の構造体３１０を設置した。この時、構造体３１０のＰｄ基板を容器３０１底部側に向けて設置した。構造体３１０を陰極として電源（不図示）に接続した。
容器３０１内のＰｄ層側の空間に０．１ＭＣｓＮＯ_３−Ｄ_２Ｏ溶液を入れ、溶液に陽極（白金電極）３０２を構造体３１０に対向させて浸漬した。
構造体３１０を挟んで容器３０１内部と反対側の空間は、不図示のポンプにより減圧（１×１０^−５Ｐａ以下）した。構造体３１０と陽極３０２との間に４．５Ｖの電圧を２５０時間印加し、重水を電気分解した。電気分解後、構造体３１０を取出した。

（４）構造体表面の元素分析
ＳＩＭＳを用いてＰｄ層側の表面の元素分析を行った。ここで、構造体の中央部及び端部の２箇所を計測した。図９の試験装置３００では、容器底部において壁面が容器の径方向内側に突出している。このため、構造体３１０の中央では重水素が透過可能であるが、構造体３１０の端部側では重水素は透過できないようになっている。
図１０は、構造体の中央部及び端部でのＳＩＭＳスペクトルである。同図において、横軸は質量数、縦軸はカウント数である。構造体中央部では、構造体端部に比べて質量数１３３（^１３３Ｃｓ）のカウント数が減少している。構造体端部では質量数１３３以外は検出されなかったが、構造体中央部では主として質量数１３９及び１４０が検出された。

質量数１３９及び１４０となり得る複合物（２つの元素の組み合わせ）はいくつか考えられる。しかしながら、天然存在比を考慮すると、天然に存在する元素の組み合わせで質量数１３９及び１４０となるものはない。従って、質量数１３９及び質量数１４０は、それぞれ安定元素である^１３９Ｌａ及び^１４０Ｃｅと推測される。

以上の結果から、構造体を重水素が透過する際に、セシウムが核種変換されて他の安定元素（本実験の場合は^１３９Ｌａ及び^１４０Ｃｅ）に変換されることが確認できた。

以下の実験で、仕事関数が低い物質としてＹ_２Ｏ_３層を形成した構造体を用いて、核種変換反応の有無を検証した。
ＣａＯ層をＹ_２Ｏ_３層に置換した以外は、上述したガス透過法と同様の工程で構造体を作製した。また、上述したガス透過法と同様の工程及び条件で、構造体のＰｄ層表面に^１３３Ｃｓを添加した。

図９の試験装置を用い、核種変換反応を実施した。なお、本実験では０．５ＭＣｓＮＯ_３−Ｄ_２Ｏ溶液を用いた。
図１１は、構造体の中央部及び端部でのＸＰＳスペクトルである。同図において、横軸はエネルギ、縦軸はカウント数である。上述のように、構造体中央部で重水素が透過し、端部側では重水素が透過していない。図１１に示すように、構造体中央部でＰｒのピークが検出されたが、端部では検出されなかった。
以上の結果から、仕事関数が低い物質としてＹ_２Ｏ_３を適用した場合でも、核種変換が起こることが確認できた。

〔ハロゲン除去の効果の検証〕
本実施形態の放射性セシウム抽出方法におけるハロゲン除去の必要性を、以下の実験により説明する。
図３の構造体（大きさ：２５ｍｍ×２５ｍｍ×０．１ｍｍ）の表面に、ヨウ素を（ａ）電着法、（ｂ）イオン注入法により添加した。
（ａ）電着法の条件
電解溶液：１ｍＭ ＮａＩ−Ｄ_２Ｏ溶液
電圧：１Ｖ
電気分解時間：１０秒
ヨウ素添加量：８０ｎｇ／ｃｍ^２
（ｂ）イオン注入法
加速エネルギ：１８ｋｅＶ
注入量：１．０×１０^１４ｉｏｎｓ／ｃｍ^２

電着法及びイオン注入法の各々でヨウ素を添加した構造体のＰｄ層表面に、電着により核種変換物質として^１３３Ｃｓを添加した。

ヨウ素を添加した構造体を重水素高圧部と重水素低圧部との間に設置した。重水素高圧部に、重水素ガスを圧力１．０１３２５×１０^５Ｐａとなるように供給した。重水素低圧部は、圧力が１×１０^−４Ｐａとなるように真空ポンプで排気した。
表１に、各構造体を透過した重水素量を示す。重水素透過量をマスフローコントローラーで流量構成した真空ゲージで計測した。

本実験の条件で核種変換を発生させるには、重水素透過量は１ｓｃｃｍ必要である。上記結果から、ヨウ素により重水素の透過が阻害されることが確認できた。

〔放射性セシウムの抽出及び核種変換実験〕
第１実施形態で説明した放射性セシウム処理方法の実証実験を以下で説明する。

［１］^１３７Ｃｓの抽出
本実験では、固体物に吸着した^１３７Ｃｓの硝酸による抽出可否を検討した。
（１）イオン交換樹脂への吸着
イオン交換樹脂（三菱樹脂株式会社製）１ｃｃを図１２に示すガラス管に充填した。ガラス管の先端にグラスウールが詰められているが、これはイオン交換樹脂がガラス管から吐出するのを防止するためである。
イオン交換樹脂を充填したガラス管に、１Ｎ塩酸を１ｃｃ注入し、イオン交換樹脂を洗浄した。この操作を２回繰り返した。
次いで、ガラス管に１Ｎ硝酸を１ｃｃ注入し、イオン交換樹脂を洗浄した。この操作を８回繰り返した。
次いで、ガラス管に純水を１ｃｃ注入し、イオン交換樹脂を洗浄した。この操作を１０回繰り返した。
ガラス管に、^１３７Ｃｓ試薬溶液（０．１Ｎ塩酸溶液、１．８５ＭＢｑ）を０．５ｃｃ注入した。その後、ガラス管に純水を０．１ｃｃずつ計３回注入する操作を行った。
^１３７Ｃｓ試薬溶液の注入及びその後の純粋の注入で、ガラス管下部にビーカーを設置してイオン交換樹脂を通過した液体を回収した。Ｇｅ計測器により回収された液体の^１３７Ｃｓ放射能を計測したが、検出されなかった。

（２）^１３７Ｃｓの抽出
ＰＦＡ製容器をガラス管の下に設置した。^１３７Ｃｓ吸着イオン交換樹脂が充填されたガラス管に、１Ｎ硝酸を１ｃｃ注入した。この操作を５回繰り返した。ガラス管を通過した液体は、ＰＦＡ製容器で回収した。
ポータブル放射線計測器により回収された液体の^１３７Ｃｓ放射能を計測したところ、検出限界以下であった。

［２］放射性セシウムの濃縮
ホットプレート（最高温度５０℃）上にアルミ板を設置し、その上にＰＦＡ製容器を固定した。
アルミ板の上にガラス製ベルジャーを設置し、ロータリーポンプを用いてベルジャー内を排気した。排気後２ｋＰａ（１５Ｔｏｒｒ）まではバルブを半開として、ＰＦＡ製容器内の液体の飛散防止を図った。２ｋＰａ未満になった後で、バルブを全開にし、２時間真空乾燥を実施した。

［３］硝酸塩重水溶液の調整
ＰＦＡ製容器内に重水０．５ｃｃを入れた。容器に蓋をし、容器内壁面に付着したＣｓＮＯ_３（^１３７Ｃｓの硝酸塩）を溶解させた。このときのＣｓＮＯ_３濃度は１ｍＭであった。

［４］構造体への^１３７Ｃｓ添加
（１）構造体の作製
〔ガス透過法による核種変換実験〕で説明した工程と同様にして、図３と同じ構成の構造体を作製した。

（２）^１３７Ｃｓ添加
図１３に^１３７Ｃｓの添加に用いた装置の概略図を示す。セシウム添加装置４００では、構造体４１０がＳＵＳ製ホルダ４０１上に設置される。この時、Ｐｄ基板をＳＵＳ製ホルダ４０１に接触させて配置する。ＳＵＳ製ホルダ４０１が陰極として電源（不図示）に接続される。
構造体４１０上にテフロン製ホルダ４０２が載置され、ＳＵＳ製ホルダ４０１及びテフロン製ホルダ４０２により構造体４１０が固定される。このテフロン製ホルダ４０２は、中央部に構造体４１０よりも小さい開口部４０３を有している。テフロン製ホルダ４０２と構造体４１０との接触により、開口部４０３は液密とされている。

開口部４０３に上記で調整されたセシウム硝酸塩重水溶液を入れた。その後、陽極（白金電極）４０４を硝酸塩重水溶液の液面に接触させて固定した。陽極４０４は電源（不図示）に接続される。
電源により陽極４０４と構造体４１０との間に１．０Ｖの電位差を２０秒間与えて電着を行い、Ｐｄ層上に放射性セシウム（^１３７Ｃｓ）層を形成した。この際、電流計にて電流値をモニタリングした。
電着後、溶液をピペットで吸出し回収した。

構造体４１０をホルダから取り外し、大気中で５〜１０分程度乾燥させた。その後、構造体４１０を超純水５０ｃｃに１０秒浸漬した。これにより、表面に残留するＣｓＮＯ_３を除去した。その後、構造体４１０を大気中で５〜１０分程度乾燥させた。
上記工程により作製した構造体４１０を、図１４に示すようにアクリル製容器４２０内にＣｓ層を上側にして収容した。この状態で、Ｇｅ計測器により^１３７Ｃｓの放射能を計測した。

［５］ガス透過法による核種変換実験
上記工程により作製した構造体を用いて、図７の試験装置を用いてガス透過法により^１３７Ｃｓの核種変換実験を行った。実験は〔ガス透過法による核種変換実験〕の（３）で説明した条件で行った。
放射性セシウム添加装置４００から取り出した構造体は、図１４の容器４２０内に収容した。この状態で、Ｇｅ計測器により^１３７Ｃｓの放射能を計測した。

図１５に、核種変換実験前後での^１３７Ｃｓの放射能測定結果を示す。同図において、横軸は試料番号、縦軸は放射能量である。上記実験は、計１２サンプルについて実施した。図１５における初期値の実線は実験前の放射能量の平均値を示しており、初期値の点線は平均値からのばらつきを示している。実験前の放射能量の平均値は５６７Ｂｑであった。実験後の放射能量の平均値は５２１Ｂｑであり、実験前から８．１％減少した。

実験後の吸蔵室２０１内、放出室２０２内、及び試料ステージ周辺をスミア法により検査した結果、^１３７Ｃｓは未検出だった。すなわち、装置内への^１３７Ｃｓの飛散はなかったことが確認された。
試験装置２００ではターボ分子ポンプ２０４とロータリーポンプ２０５との間にモレキュラーシーブス２２０を設置した。実験後のモレキュラーシーブス２２０及びロータリーポンプ２０５のオイルを、Ｇｅ検出器を用いて^１３７Ｃｓのγ線計測を実施した。その結果、いずれも検出限界以下であった。すなわち、排気系への^１３７Ｃｓ飛散はなかったことが確認された。

以上の結果から、実験後の放射能量の減少は、^１３７Ｃｓが核種変換されたことが確認できた。放射線量が減少していることから、^１３７Ｃｓは安定核種に変換された。

なお、本願発明者らは第２実施形態で記載されている核種変換装置及び核種変換方法によっても、^1３７Ｃｓが安定核種に変換されたことを確認している。

なお、上記実施形態では、バルクのＰｄ基板上に、ＣａＯ層とＰｄ層とが交互に積層された構成の構造体に放射性セシウムを添加して核種変換させているが、このような反応は、例えば、他の文献（Hioki, T．et al．，Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry Study on the Increase in the Amount of Pr Atoms for Cs−Ion−Implanted Pd/CaO Multilayer Complex with Deuterium Permeation，Jpn．J．Appl．Phys．，52(2013) 107301）などでもその存在が確認されている。

Jpn．J．Appl．Physは、査読つきの雑誌であるから、それに掲載された内容は信頼できるものである。上記文献の図７では、細かく実験条件を設定した様々な対照実験を実施した結果、ＣａＯ／Ｐｄを交互に積層した構造体を有し、重水素を透過した場合においてのみ、有意なＰｒの生成が確認できることが示されている。上記文献の図７によれば、Ｃｓを添加しなかった構造体に重水素を透過させたサンプル（＃４，５，６）、Ｃｓを添加した構造体に水素を透過したサンプル（＃７，８）、Ｃｓの添加の有無に関わらず構造体に重水素も水素も透過させなかったサンプル（＃９〜２１）では、Ｐｒが１×１０１１ｃｍ^−２以下しか検出されなかったのに対し、Ｃｓを添加した構造体に重水素を透過したサンプル（＃１，２，３）では、Ｐｒが平均で１．６×１０１２ｃｍ^−２検出されている。この結果は、Ｐｄ板上にＣａＯとＰｄを交互に積層した構造体にＣｓを添加し、該構造体に重水素を透過することで、Ｐｒが生成されること、および、核種変換された物質（Ｐｒ）の検出がバックグラウンド、汚染、環境からの侵入、検出器の電圧変動・温度変動等による影響を原因とするノイズではないことを証明している。

また、第１実施形態のガス透過法では、重水素ガス（Ｄ_２）を直接供給するのに対し、第２実施形態の電気化学的手法では構造体を陰極として重水を電気分解した際に発生する重水素ガスを透過させる。重水素の供給手段が異なるが、構造体に重水素を透過させ、変換反応を起こすという基本的な原理は同じあるから、ガス透過法を電気化学的手法に替えたとしても、核種変換反応が同様に生じることは当業者にとって当然理解できることである。

１，１０１ 放射性セシウム処理システム
１０，１１０ 核種変換部
１１ 重水素高圧部
１２ 重水素低圧部
１３ 重水素ボンベ
１４ 真空ポンプ
２０，１２０ 放射性セシウム抽出装置
２１ ハロゲン除去部
２２ 抽出部
２３ 濃縮部
２４ 調整部
２５ 冷却部
３０ 放射性セシウム添加部
３１ 容器
３２ 電源
３３，１１６ 陽極
４０ 処理部
５０ セシウム吸着装置
６０ エアフィルタ
７０ 構造体
７１ Ｐｄ基板
７２ ＣａＯ層
７３ Ｐｄ層
１１１ 重水素高濃度部
１１２ 重水素低濃度部
１１３ 高濃度化手段
１１４ ガス排出経路
１１５ 電圧発生装置
１１７ 電解溶液供給部

Claims (10)

1. 放射性セシウムが吸着している固体物を水で洗浄して、前記固体物からハロゲンを除去するハロゲン除去部と、硝酸または重硝酸に前記ハロゲンが除去された前記固体物を浸漬させて前記固体物から前記放射性セシウムを抽出させ、抽出液を生成させる抽出部と、前記抽出液を加熱して前記抽出液から前記硝酸または前記重硝酸を蒸発させて、前記放射性セシウムの硝酸塩を作製する濃縮部と、前記放射性セシウムの硝酸塩を水または重水に溶解させ、所定濃度の前記放射性セシウムの硝酸塩の水溶液または重水溶液を作製する調整部と、を備える放射性セシウム抽出装置と、
   前記調整部で生成した前記放射性セシウムの硝酸塩の水溶液を用いて、パラジウムまたはパラジウム合金、あるいは、パラジウム以外の水素吸蔵金属またはパラジウム合金以外の水素吸蔵合金を含む構造体の一表面に前記放射性セシウムを添加する放射性セシウム添加部と、
   前記構造体に添加された前記放射性セシウムを他の安定元素に核種変換される核種変換部と、を備え、
   前記放射性セシウム添加部が、
   前記放射性セシウムの硝酸塩の水溶液を収容する容器と、
   前記構造体の前記一表面と対向して配置される陽極と、
   前記構造体を陰極として、前記陽極と前記構造体の間に電圧を与える電圧発生部と、
   を備え、
   前記核種変換部が、
   前記放射性セシウムが添加された前記構造体と、
   前記構造体を両側から挟み込むようにして配置され、前記構造体により密封可能な閉空間をなす重水素高圧部及び重水素低圧部と、
   前記重水素高圧部を、前記重水素低圧部に対して重水素の圧力が高い状態とする高圧化手段と、
   前記重水素低圧部を、前記重水素高圧部に対して相対的に重水素の圧力が低い状態とする低圧化手段と、
   を備え、
   前記重水素が前記重水素高濃度部から前記重水素低濃度部に向かって前記構造体を透過することにより、前記構造体表面に添加された前記放射性セシウムが核種変換される放射性セシウム処理システム。
2. 放射性セシウムが吸着している固体物を水で洗浄して、前記固体物からハロゲンを除去するハロゲン除去部と、硝酸または重硝酸に前記ハロゲンが除去された前記固体物を浸漬させて前記固体物から前記放射性セシウムを抽出させ、抽出液を生成させる抽出部と、前記抽出液を加熱して前記抽出液から前記硝酸または前記重硝酸を蒸発させて、前記放射性セシウムの硝酸塩を作製する濃縮部と、前記放射性セシウムの硝酸塩を水または重水に溶解させ、所定濃度の前記放射性セシウムの硝酸塩の水溶液または重水溶液を作製する調整部と、を備える放射性セシウム抽出装置と、
   前記調整部で生成した前記放射性セシウムの硝酸塩の重水溶液を用いて、パラジウムまたはパラジウム合金、あるいは、パラジウム以外の水素吸蔵金属またはパラジウム合金以外の水素吸蔵合金を含む構造体の一表面に前記放射性セシウムを添加する放射性セシウム添加部と、
   前記調整部で生成した前記放射性セシウムの硝酸塩の重水溶液を用いて、前記放射性セシウムを他の安定元素に変換する核種変換部とを備え、
   前記放射性セシウム添加部が、
   前記放射性セシウムの硝酸塩の重水溶液を収容する容器と、
   前記構造体の前記一表面と対向して配置される陽極と、
   前記構造体を陰極として、前記陽極と前記構造体の間に電圧を与える電圧発生部と、
   を備え、
   前記核種変換部が、
   前記放射性セシウムが添加された前記構造体と、
   前記構造体を両側から挟み込むようにして配置され、前記構造体により隔離される重水素高濃度部及び重水素低濃度部と、
   前記構造体の前記重水素高濃度部側の表面近傍で重水素の濃度が高い状態とする高濃度化手段と、
   前記重水素低濃度部を、前記重水素高濃度部に対して前記重水素の濃度が低い状態とする低濃度化手段と、を備え、
   前記高濃度化手段が、
   電圧発生部と、
   前記構造体の重水素高濃度部側の面と間隔をあけて対向配置される陽極と、
   前記重水素高濃度部に前記放射性セシウムの硝酸塩の重水溶液を供給する電解溶液供給部と、を有し、
   前記構造体を陰極として、前記電圧発生部により前記構造体及び前記陽極との間に電圧差を与えて前記重水溶液を電気分解して、前記重水素を発生させ、
   前記重水素が前記重水素高濃度部から前記重水素低濃度部に向かって前記構造体を透過することにより、前記構造体において前記放射性セシウムが他の安定元素に核種変換される放射性セシウム処理システム。
3. 前記抽出部が、常圧下において、硝酸または重硝酸の濃度が６ｍｏｌ／Ｌ以上、かつ、９０℃以上の前記硝酸または前記重硝酸に前記固体物を浸漬させる請求項１または請求項２に記載の放射性セシウム処理システム。
4. 前記抽出部が、１６気圧以上の圧力で、硝酸または重硝酸の濃度が０．５ｍｏｌ／Ｌ以上５．０ｍｏｌ／Ｌ以下、かつ、２００℃以上の前記硝酸または前記重硝酸に前記固体物を浸漬させる請求項１または請求項２に記載の放射性セシウム処理システム。
5. 前記蒸発した前記硝酸または前記重硝酸を回収して冷却し、液体となった前記硝酸または前記重硝酸を前記抽出部に供給する冷却部を更に備える請求項１または請求項２に記載の放射性セシウム処理システム。
6. 放射性セシウムが吸着している固体物が水で洗浄され、前記固体物からハロゲンが除去されるハロゲン除去工程と、前記ハロゲンが除去された前記固体物が硝酸または重硝酸に浸漬されて、前記放射性セシウムが前記固体物から前記硝酸または重硝酸に抽出される抽出工程と、前記放射性セシウムが抽出された抽出液を加熱して、前記抽出液から前記硝酸または前記重硝酸を蒸発させて、前記放射性セシウムの硝酸塩が生成する濃縮工程と、前記放射性セシウムの硝酸塩が水又は重水に溶解されて、所定濃度の前記放射性セシウムの硝酸塩の水溶液または重水溶液に調液される調整工程と、を備える放射性セシウム抽出方法により抽出された前記放射性セシウムを処理する放射性セシウム処理方法であって、
   放射性セシウム添加工程と、核種変換工程とを含み、
   前記放射性セシウム添加工程が、
   前記放射性セシウムの硝酸塩の水溶液に、パラジウムまたはパラジウム合金、あるいは、パラジウム以外の水素吸蔵金属またはパラジウム合金以外の水素吸蔵合金を含む構造体が浸漬される工程と、
   前記水溶液中で陽極が前記構造体に対向して配置され、前記構造体を陰極として前記構造体と前記陽極との間に電圧が付与されることにより、前記構造体の前記陽極に対向する面に前記放射性セシウムが電着により添加される電着工程と、を有し、
   前記核種変換工程が、
   前記構造体の前記放射性セシウムが添加された面側の重水素高圧部に重水素が供給され、前記構造体の前記放射性セシウムが添加された面と反対側の重水素低圧部が、前記重水素高圧部よりも相対的に前記重水素の圧力が低い状態にされて、前記構造体を挟んで前記重水素高圧部と前記重水素低圧部との間に前記重水素の圧力差が発生し、該圧力差により前記重水素が前記構造体を透過する透過工程と、
   前記重水素が前記構造体を透過する際に、前記放射性セシウムが他の安定元素に核種変換する変換工程とを含む放射性セシウム処理方法。
7. 放射性セシウムが吸着している固体物が水で洗浄され、前記固体物からハロゲンが除去されるハロゲン除去工程と、前記ハロゲンが除去された前記固体物が硝酸または重硝酸に浸漬されて、前記放射性セシウムが前記固体物から前記硝酸または重硝酸に抽出される抽出工程と、前記放射性セシウムが抽出された抽出液を加熱して、前記抽出液から前記硝酸または前記重硝酸を蒸発させて、前記放射性セシウムの硝酸塩が生成する濃縮工程と、前記放射性セシウムの硝酸塩が水又は重水に溶解されて、所定濃度の前記放射性セシウムの硝酸塩の水溶液または重水溶液に調液される調整工程と、を備える放射性セシウム抽出方法により抽出された前記放射性セシウムを処理する放射性セシウム処理方法であって、
   放射性セシウム添加工程と、核種変換工程とを含み、
   前記放射性セシウム添加工程が、
   前記放射性セシウムの硝酸塩の重水溶液に、パラジウムまたはパラジウム合金、あるいは、パラジウム以外の水素吸蔵金属またはパラジウム合金以外の水素吸蔵合金を含む構造体が浸漬される工程と、
   前記水溶液中で陽極が前記構造体に対向して配置され、前記構造体を陰極として前記構造体と前記陽極との間に電圧が付与されることにより、前記構造体の前記陽極に対向する面に前記放射性セシウムが電着により添加される電着工程と、を有し、
   前記核種変換工程が、
   前記構造体の前記放射性セシウムが添加された面側の重水素高濃度部に、前記調整工程で得られた前記放射性セシウムの硝酸塩の重水溶液が供給される重水溶液供給工程と、
   前記重水素高濃度部の前記重水溶液内に陽極が前記構造体に対向して配置され、前記構造体を陰極として前記構造体と前記陽極との間に電圧が印加されることにより、前記重水が電気分解されて重水素が発生し、前記構造体の他方の面側の重水素低濃度部が、前記重水素高濃度部に対して相対的に前記重水素の濃度が低い状態にされることにより、前記構造体を挟んで前記重水素高濃度部と前記重水素低濃度部との間に前記重水素の濃度差が発生し、該濃度差により前記重水素が前記構造体を透過する透過工程と、
   前記重水素が前記構造体を透過する際に、前記構造体の前記重水素高濃度部側の表面において前記放射性セシウムが他の安定元素に核種変換する変換工程とを含む核種変換工程を有する放射性セシウム処理方法。
8. 常圧下において、濃度が６ｍｏｌ／Ｌ以上、かつ、９０℃以上の前記硝酸または前記重硝酸に前記固体物が浸漬されて、前記放射性物質が前記硝酸または前記重硝酸に抽出される請求項６または請求項７に記載の放射性セシウム処理方法。
9. １６気圧以上の圧力下において、濃度が０．５ｍｏｌ／Ｌ以上５．０ｍｏｌ／Ｌ以下、かつ、２００℃以上の前記硝酸または前記重硝酸に前記固体物が浸漬されて、前記放射性物質が前記硝酸または前記重硝酸に抽出される請求項６または請求項７に記載の放射性セシウム処理方法。
10. 前記蒸発した前記硝酸または前記重硝酸を回収して冷却し、液体となった前記硝酸または前記重硝酸を前記抽出工程に供給する循環工程を更に備える請求項６または請求項７に記載の放射性セシウム処理方法。

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