JP4347261B2 - 核種変換方法 - Google Patents

Description

本発明は、例えば長寿命の放射性廃棄物を短寿命核種或いは安定核種に変換する消滅処理や自然界に豊富な元素から希少な元素を生成する技術等に係る核種変換方法に関する。

従来、例えば重イオン加速器を用いた核融合反応による重元素合成等のように、微量の核種を核種変換する方法に対して、例えば高レベル放射性廃棄物等に含まれる多量の長寿命放射性核種を短時間のうちに効率的かつ効果的に核種変換する方法として、いわゆる消滅処理が知られている。消滅処理は、高レベル放射性廃棄物に含まれるＮＰ、Ａｍ、Ｃｍ等のマイナーアクチナイドや、Ｔｃ−９９及びＩ−１２９等の長寿命核分裂生成物や、発熱性のＳｒ−９０、Ｃｓ−１３７やＲｈ、Ｐｄ等の有用な白金族元素を、各元素の特性に応じて分離（群分離）した後に、半減期の長いマイナーアクチナイド及び核分裂生成物に対して中性子等を照射して核反応を発生させて、短寿命又は非放射性の核種に変換する核種変換処理であり、高レベル放射性廃棄物中に含まれる有用元素や長寿命放射性核種を分離及び回収して有用元素の有効利用を図ると共に、長寿命放射性核種を短寿命或いは安定な核種に変換する。

消滅処理では、高速増殖炉等の原子炉やアクチノイド専焼炉での中性子照射によるアクチノイド等の消滅処理と、加速器での陽子照射によるアクチノイド等の核破砕処理と、加速器でのガンマ線照射による例えばセシウム、ストロンチウム等の消滅処理との３種類の方法が知られている。原子炉等での中性子照射では、中性子反応断面積が大きいマイナーアクチナイドを合理的に処理することができ、特に、高速の中性子を照射することで核分裂が起こりにくい超ウラン元素を直接核分裂させることができる。ただし、原子炉等の中性子照射では消滅しにくい長寿命核分裂生成物、例えば中性子反応断面積が小さいＳｒ−９０、Ｃｓ−１３７等については、加速器を利用した消滅処理が適用される。

加速器による消滅処理では、原子炉と異なって未臨界で運転できるため、臨界に関わる安全性に優れていること、設計上の自由度が大きい等の利点があり、陽子加速器と電子線加速器が利用される。陽子加速器を用いる消滅処理では、例えば５００ＭｅＶ〜２ＧｅＶ程度の高エネルギー陽子を照射して標的核を破砕する核破砕反応を利用しており、核破砕反応を直接利用して核種変換を起こすと共に、標的核の破砕に伴って発生する多数の中性子を標的核周りの未臨界ブランケットに投入して核分裂反応を発生させたり、中性子の捕獲反応によって核種変換反応を発生させる。これにより、例えばネプツニウム、アメリシウム等の超ウラン元素及び長寿命核分裂生成物を消滅することができ、しかも、未臨界ブランケットで発生した熱を回収して発電を行い、陽子加速器の運転に必要な電力を自給することができる。

また、電子線加速器を用いる消滅処理では、例えば電子線の制動輻射で発生するガンマ線や、例えば電子蓄積リングと光キャビティーを組み合わせて逆コンプトン散乱により発生させたガンマ線等による光核反応、例えば（γ、Ｎ）反応や（γ、核分裂）反応等の巨大共鳴を利用することによって、例えばストロンチウム、セシウム等の長寿命核分裂生成物や超ウラン元素等を消滅処理する。

ところで、上記従来技術の一例による消滅処理のように、原子炉や加速器を利用して核種変換を行う場合、大規模かつ高価な装置を用いなければならず、核種変換に要する費用が嵩むという問題がある。しかも、例えば長寿命核分裂生成物であるＣｓ−１３７を処理する場合において、１００万ＫＷ程度の原子力発電所から放出されるＣｓ−１３７を加速器を利用して他の核種に変換する場合に、必要な電力は数１００万ＫＷに達してしまい、高強度かつ大電流の加速器が必要になって効率が悪いという問題がある。

また、例えば軽水炉等の原子炉では熱中性子束が１×１０¹⁴／ｃｍ²／ｓｅｃ程度であるのに対して、中性子反応断面積が小さいＣｓ−１３７の核種変換に必要な中性子束は１×１０¹⁷〜１×１０¹⁸／ｃｍ²／ｓｅｃ程度となり、必要な中性子束を得ることができないという問題がある。本発明は上記事情に鑑みてなされたもので、例えば加速器や原子炉等の大規模な装置に比べて、相対的に小規模な装置で核種変換を行うことが可能な核種変換方法を提供することを目的とする。

上記課題を解決して係る目的を達成するために、本発明の参考例としての核種変換装置は、パラジウム又はパラジウム合金、或いは、パラジウム以外の水素吸蔵金属又はパラジウム合金以外の水素吸蔵合金からなる構造体（実施の形態での構造体１１、多層構造体３２、陰極７２、多層構造体８９、多層構造体１０２）と、前記構造体を両側から挟み込むようにして配置され、前記構造体により密封可能な閉空間をなす吸蔵部（実施の形態での吸蔵室３１又は吸蔵容器１０３又は電解セル８３）及び放出部（実施の形態での放出室３４又は放出容器１０１又は真空容器８５）と、前記構造体の一方の表面側とされる前記吸蔵部側を、相対的に重水素の圧力が高い状態とする高圧化手段（実施の形態での重水素ボンベ３５又は重水素ボンベ１０６又は電源８１）と、前記構造体の他方の表面側とされる前記放出部側を、相対的に重水素の圧力が低い状態とする低圧化手段（実施の形態での、ターボ分子ポンプ３８，１１０及びロータリーポンプ３９，１１１又は真空排気ポンプ９１）と、前記構造体の一方の表面上に核種変換を施す物質（実施の形態での¹³³Ｃｓ、¹²Ｃ、²³Ｎａ）を接触させる変換物質接触手段（実施の形態での、ステップＳ０４又はステップＳ２２又はステップＳ４４又はステップＳ０４ａ）とを備えていることを特徴としている。

上記構成の核種変換装置によれば、多層構造をなす構造体の一方の表面上に核種変換を施す物質が接触させられた状態で、構造体の一方の表面側と他方の表面側との間に重水素の圧力差を設けて、構造体の内部で一方の表面側から他方の表面側へと向かう重水素の流束を生成することで、重水素と核種変換を施す物質とに対して、再現性良く核種変換反応を発生させることができる。

さらに、本発明の参考例としての核種変換装置は、前記高圧化手段は前記吸蔵部に重水素ガスを供給する重水素供給手段（実施の形態での重水素ボンベ３５，１０６）を備え、前記低圧化手段は前記放出部を真空状態にする排気手段（実施の形態での、ターボ分子ポンプ３８，１１０及びロータリーポンプ３９，１１１）を備えていることを特徴としている。

上記構成の核種変換装置によれば、重水素供給手段によって吸蔵部を加圧すると共に、排気手段によって放出部を真空状態に減圧することによって、構造体に重水素の圧力差を形成することができる。

さらに、本発明の参考例としての核種変換装置は、前記高圧化手段は、前記吸蔵部に重水素を含む電解溶液（実施の形態での電解溶液８４）を供給して前記構造体を陰極として前記電解溶液を電気分解する電気分解手段（実施の形態での電源８１）とを備え、前記低圧化手段は前記放出部を真空状態にする排気手段（実施の形態での真空排気ポンプ９１）を備えていることを特徴としている。

上記構成の核種変換装置によれば、構造体を陰極として、構造体の一方の表面側で電解溶液を電気分解することによって実効的に大きな圧力で構造体に重水素を吸蔵させることができ、さらに、排気手段によって放出部を真空状態に減圧することによって、構造体に重水素の圧力差を形成することができる。

さらに、本発明に関連する核種変換装置は、前記変換物質接触手段は、前記構造体の一方の表面上に前記核種変換を施す物質を積層する変換物質積層手段（実施の形態でのステップＳ０４又はステップＳ４４又はステップＳ０４ａ）を備えていることを特徴としている。

上記構成の核種変換装置によれば、変換物質積層手段、例えば電着、蒸着、スパッタリング等の成膜処理によって構造体の一方の表面上に核種変換を施す物質を積層することができる。

さらに、本発明の参考例としての核種変換装置は、前記変換物質接触手段は、前記吸蔵部に前記核種変換を施す物質を供給して前記構造体の一方の表面を前記核種変換を施す物質を含む気体又は液体に曝す変換物質供給手段（実施の形態でのステップＳ２２）を備えていることを特徴としている。

上記構成の核種変換装置によれば、例えば重水素を含む気体又は液体に核種変換を施す物質を混入することで、構造体の一方の表面上に核種変換を施す物質を接触させることができる。

さらに、本発明の参考例としての核種変換装置は、前記構造体は、前記他方の表面側から前記一方の表面側に向かい、順次、パラジウム又はパラジウム合金或いはパラジウム以外の水素吸蔵金属又はパラジウム合金以外の水素吸蔵合金からなる基材（実施の形態でのＰｄ基板２３）と、前記基材の表面上に形成され、パラジウム又はパラジウム合金或いはパラジウム以外の水素吸蔵金属又はパラジウム合金以外の水素吸蔵合金と、これらに対して相対的に仕事関数が低い物質（実施の形態でのＣａＯ）とからなる積層体（実施の形態での混合層２２）と、前記混合層の表面上に形成され、パラジウム又はパラジウム合金或いはパラジウム以外の水素吸蔵金属又はパラジウム合金以外の水素吸蔵合金からなる表面層（実施の形態でのＰｄ層２１）とを備えて構成されていることを特徴としている。

上記構成の核種変換装置によれば、多層構造をなす構造体に、仕事関数が低い物質を含む混合層を設けることで、核種変換反応の発生の再現性を向上させることができる。

また、本発明の核種変換方法は、パラジウム又はパラジウム合金、或いは、パラジウム以外の水素吸蔵金属又はパラジウム合金以外の水素吸蔵合金からなる構造体（実施の形態での構造体１１、多層構造体３２、多層構造体８９、多層構造体１０２）に対して、前記構造体の一方の表面側を相対的に重水素の圧力が高い状態とする高圧化処理（実施の形態でのステップＳ０７又はステップＳ４６）と、前記構造体の他方の表面側を相対的に重水素の圧力が低い状態とする低圧化処理（実施の形態でのステップＳ０５又はステップＳ４５）と、前記構造体の一方の表面上に核種変換を施す物質を接触させる変換物質接触処理（実施の形態での、ステップＳ０４又はステップＳ４４又はステップＳ０４ａ）とを含むことを特徴としている。

上記のような核種変換方法によれば、多層構造をなす構造体の一方の表面上に核種変換を施す物質が接触させられた状態で、構造体の一方の表面側と他方の表面側との間に重水素の圧力差を設けて、構造体の内部で一方の表面側から他方の表面側へと向かう重水素の流束を生成することで、重水素と核種変換を施す物質とに対して、再現性良く核種変換反応を発生させることができる。

さらに、本発明に関連する核種変換方法では、前記変換物質接触処理は、前記構造体の一方の表面上に前記核種変換を施す物質を積層する変換物質積層処理（実施の形態でのステップＳ０４又はステップＳ４４又はステップＳ０４ａ）を含むことを特徴としている。

上記のような核種変換方法によれば、変換物質積層処理、例えば電着、蒸着、スパッタリング等の成膜処理によって構造体の一方の表面上に核種変換を施す物質を積層することで、構造体の一方の表面上に核種変換を施す物質を接触させることができる。

さらに、本発明の参考例としての核種変換方法では、前記変換物質接触処理は、前記核種変換を施す物質を前記構造体の一方の表面上に接触させることを特徴としている。

上記のような核種変換方法によれば、核種変換を施す物質を同位体比構成が類似した核種へと変換させることで、核種変換反応の発生を促進することができる。

本発明の参考例による核種変換装置によれば、例えば原子炉や加速器等に比べて相対的に小規模な構成で核種変換を行うことができ、構造体の一方の表面側と他方の表面側との間に重水素の圧力差を設けて、構造体の内部で一方の表面側から他方の表面側へと向かう重水素の流束を生成することで、重水素と核種変換を施す物質とに対して、再現性良く核種変換反応を発生させることができる。
さらに、本発明の参考例による核種変換装置によれば、重水素供給手段によって吸蔵部を加圧すると共に、排気手段によって放出部を真空状態に減圧することによって、構造体に重水素の圧力差を容易に形成することができる。
さらに、本発明の参考例による核種変換装置によれば、構造体の一方の表面側で電解溶液を電気分解することによって実効的に大きな圧力で構造体に重水素を吸蔵させることができ、さらに、排気手段によって放出部を真空状態に減圧することによって、構造体に重水素の圧力差を容易かつ確実に形成することができる。

さらに、本発明の参考例による核種変換装置によれば、変換物質積層手段、例えば電着、蒸着、スパッタリング等の成膜処理によって構造体の一方の表面上に核種変換を施す物質を容易に積層することができる。
さらに、本発明の参考例による核種変換装置によれば、重水素を含む気体又は液体に核種変換を施す物質を混入することで、構造体の一方の表面上に核種変換を施す物質を容易に接触させることができる。
さらに、本発明の参考例による核種変換装置によれば、多層構造をなす構造体に、仕事関数が低い物質を含む積層体を設けることで、核種変換反応の発生の再現性を向上させることができる。なお、本発明の核種変換装置において、核種変換を施す物質を同位体比構成が類似した核種へと変換させることで、核種変換反応の発生を促進することができ、核種変換反応の発生に対して再現性を向上させることができる。

また、本発明に関連する核種変換方法によれば、構造体の内部で一方の表面側から他方の表面側へと向かう重水素の流束を生成することで、重水素と核種変換を施す物質とに対して、再現性良く核種変換反応を発生させることができる。
さらに、本発明に関連する核種変換方法によれば、例えば電着、蒸着、スパッタリング等の成膜処理によって構造体の一方の表面上に核種変換を施す物質を積層することで、構造体の一方の表面上に核種変換を施す物質を容易に接触させることができる。
さらに、本発明の参考例による核種変換方法によれば、核種変換を施す物質を同位体比構成が類似した核種へと変換させることで、核種変換反応の発生を促進することができ、核種変換反応の発生に対して再現性を向上させることができる。

以下、本発明の第１の実施形態に係る核種変換装置及び核種変換方法ついて添付図面を参照しながら説明する。図１は本発明の第１の実施形態に係る核種変換方法の原理を説明する図であり、図２は、本発明の第１の実施形態に係る核種変換方法にて使用される構造体１１を示す断面構成図であり、図３は、本発明の第１の実施形態に係る核種変換装置３０の構成図であり、図４は、図３に示す核種変換装置３０での多層構造体３２を示す断面構成図であり、図５（ａ）は混合層（積層体）２２の断面構成図であり、図５（ｂ）は混合層２２を含む構造体１１の断面構成図であり、図６は、構造体１１に核種変換を施される物質を添加する装置の構成図である。

本実施の形態による核種変換方法を実現する装置１０は、例えば図１に示すように、パラジウム（Ｐｄ）またはＰｄの合金、あるいはその他の水素を吸蔵する金属（例えば、Ｔｉ等）またはこれらの合金等からなる、例えば略板状の構造体１１と、この構造体１１の両面のうち、一方の表面１１Ａ上に付着された核種変換を施す物質１４とを備え、構造体１１の一方の表面１１Ａ側が例えば加圧あるいは電気分解等により重水素の圧力が高い領域１２とされ、他方の表面１１Ｂ側が例えば真空排気等により重水素の圧力が低い領域１３とされることで構造体１１内に重水素の流れ１５が生成され、重水素と核種変換を施す物質１４とが反応することによって核種変換が行われる装置である。ここで、構造体１１は、例えば図２に示すように、好ましくはＰｄ基板２３の表面上に、相対的に仕事関数が低い物質つまり電子を放出し易い物質（例えば、仕事関数が３ｅＶ未満の物質）とＰｄとの混合層２２が形成され、この混合層２２の表面上にＰｄ層２１が積層されて形成されている。

図３に示すように、本実施の形態による核種変換装置３０は、内部が気密保持可能とされた吸蔵室３１と、この吸蔵室３１の内部にて多層構造体３２を介して気密保持可能に設けられた放出室３４と、バリアブルリークバルブ３３を介して吸蔵室３１内に重水素を供給する重水素ボンベ３５と、放出室３４内の真空度を検出する放出室真空計３６と、例えば多層構造体３２から生成されるガス状の反応生成物を検出すると共に放出室３４内の重水素量を計測することにより多層構造体３２を透過する重水素の透過量を評価する質量分析器３７と、放出室３４内を常に真空状態に保つターボ分子ポンプ３８と、放出室３４及びターボ分子ポンプ３８内を荒引きするためのロータリーポンプ３９とを備えて構成されている。

さらに、核種変換装置３０は、例えばＸ線や電子線、粒子線等の照射により励起された多層構造体３２の表面上の原子から放出される光電子やイオン等を検出する静電アナライザー４０と、多層構造体３２の両面のうち吸蔵室３１内の重水素に曝される表面上にＸ線を照射するＸＰＳ（X-ray Photo-electron Spectrometry：Ｘ線照射光電子スペクトル分析）用のＸ線銃４１と、内部に重水素が導入された吸蔵室３１内の圧力を検出する圧力計４２と、例えばベリリウム窓４３を有する高純度ゲルマニウム検出器４４からなるＸ線検出器と、吸蔵室３１内の真空度を検出する吸蔵室真空計４５と、例えば重水素の導入以前等に吸蔵室３１内を真空状態に保持する真空バルブ４６と、吸蔵室３１を真空状態にするターボ分子ポンプ４７と、吸蔵室３１及びターボ分子ポンプ４７内を荒引きするためのロータリーポンプ４８とを備えて構成されている。

そして、多層構造体３２の吸蔵室３１側を相対的に重水素の圧力が高い状態とし、多層構造体３２の放出室３４側を相対的に重水素の圧力が低い状態として、多層構造体３２の両面において重水素の圧力差を形成することで、吸蔵室３１側から放出室３４側へ重水素の流れを作り出す。ここで、例えば図４に示すように、多層構造体３２は、Ｐｄ基板２３の表面上に相対的に仕事関数が低い物質（例えば、仕事関数が３ｅＶ未満の物質）とＰｄとの混合層２２が形成され、この混合層２２の表面上にＰｄ層２１が積層され、さらに、Ｐｄ層２１の表面上に核種変換を施す物質としてセシウム（Ｃｓ）層５２が添加されて構成されている。

本実施の形態による核種変換装置３０は上記構成を備えており、次に、この核種変換装置３０を用いて核種変換を行う方法について添付図面を参照しながら説明する。

先ず、例えば図２に示すＰｄ基板２３（例えば、縦２５ｍｍ×横２５ｍｍ×厚さ０．１ｍｍ、純度９９．５％以上）をアセトン中で所定時間に亘って超音波洗浄することにより脱脂する。そして、真空中（例えば、１．３３×１０^-5Ｐａ以下）において、例えば９００℃の温度で所定時間（例えば、１０時間）に亘ってアニールつまり加熱処理を行う（ステップＳ０１）。次に、例えば室温でアニール後のＰｄ基板２３を重王水により所定時間（例えば、１００秒間）に亘ってエッチング処理を施して表面の不純物を除去する（ステップＳ０２）。

次に、アルゴンイオンビームによるスパッター法を用いて、エッチング処理後のＰｄ基板２３上に成膜処理を施して構造体１１を作成する。ここで、例えば図２に示すＰｄ層２１の厚さは４００・１０^-10ｍとし、仕事関数の低い物質とＰｄとの混合層２２は、例えば図５（ａ）に示すように、例えば厚さ１００・１０^-10ｍのＣａＯ層５７と、例えば厚さ１００・１０^-10ｍのＰｄ層５６とを交互に積層して形成し、この混合層２２の厚さを１０００・１０^-10ｍとした。そして、混合層２２の表面上にＰｄ層２１を４００・１０^-10ｍで成膜することにより、構造体１１を形成した（ステップＳ０３）。

次に、ＣｓＮＯ₃のＤ₂Ｏ希薄溶液（ＣｓＮＯ₃／Ｄ₂Ｏ溶液）の電気分解により、核種変換を施す物質として、例えばＣｓを構造体１１の成膜処理表面に添加する。例えば、図６に示す電着装置６０のように、１ｍＭのＣｓＮＯ₃／Ｄ₂Ｏ溶液を電解液６２として、電源６１の陽極に白金陽極６３を接続し、陰極に構造体１１を接続して、例えば１Ｖの電圧で１０秒間に亘って電気分解を行い、構造体１１の表面上で下記化学式（１）に示す反応を発生させてＣｓ層５２を添加して、多層構造体３２を形成する（ステップＳ０４）。

そして、多層構造体３２のＣｓ層５２を吸蔵室３１側に向けて、多層構造体３２を介在させて吸蔵室３１と放出室３４とをそれぞれ気密状態に閉塞して、先ず、放出室３４をロータリーポンプ３９およびターボ分子ポンプ３８により真空排気する。そして、バリアブルリークバルブ３３を閉じ、真空バルブ４６を開いて吸蔵室３１をロータリーポンプ４８およびターボ分子ポンプ４７により真空排気する（ステップＳ０５）。次に、吸蔵室３１の真空度が充分安定した後（例えば、１×１０^-5Ｐａ以下の状態）に、ＸＰＳにより吸蔵室３１側の多層構造体３２の表面上に存在する元素を分析する（ステップＳ０６）。すなわち、Ｘ線銃４１からのＸ線を多層構造体３２の表面に照射して、このＸ線の照射により励起された多層構造体３２の表面上の原子から放出される光電子のエネルギーを静電アナライザー４０により検出する。これにより、多層構造体３２の吸蔵室３１側の表面上に存在する元素を同定する。

次に、多層構造体３２を、加熱装置（図示略）により例えば７０℃の温度で加熱した後、真空バルブ４６を閉じて吸蔵室３１の真空排気を停止して、バリアブルリークバルブ３３を開いて吸蔵室３１内に所定のガス圧力で重水素ガスを導入して、核種変換の実験を開始する。ここで、重水素ガスを導入する際の所定のガス圧力は例えば１．０１３２５×１０⁵Ｐａ（いわゆる１気圧）とした。そして、放出室３４の質量分析器３７でガス状の反応生成物（例えば、質量数Ａ＝１〜１４０）の測定を行い、多層構造体３２を透過して放出室３４内に放出された重水素の拡散挙動の評価を行う。また、多層構造体３２の吸蔵室３１側の高純度ゲルマニウム検出器４４によりＸ線の測定を行う（ステップＳ０７）。なお、多層構造体３２を透過して放出室３４内に放出された重水素量は、例えば放出室真空計３６により検出される放出室３４内の真空度と、ターボ分子ポンプ３８の排気速度とに基づいて算出する。

吸蔵室３１内に重水素ガスの導入を開始してから所定時間、例えば数十時間後に、多層構造体３２の温度を常温に戻す。そして、バリアブルリークバルブ３３を閉じて吸蔵室３１内への重水素ガスの導入を停止して、さらに、真空バルブ４６を開いて吸蔵室３１を真空排気して核種変換の実験を終了する。そして、吸蔵室３１内の真空度が充分安定した後（例えば、１×１０^-5Ｐａ以下の状態）に、ＸＰＳにより吸蔵室３１側の多層構造体３２の表面上に存在する元素を分析して生成物の測定を行う（ステップＳ０８）。

そして、上述したステップＳ０６〜ステップＳ０７の処理を繰り返して、核種変換反応の時間変化を測定する（ステップＳ０９）。そして、多層構造体３２を核種変換装置３０から取り出して、核種変換の実験を終了する（ステップＳ１０）。

以下に、上述した本実施形態による核種変換方法により行った核種変換実験での２つの実験結果、すなわち同一の実験を２回実施した際の実施例１及び実施例２について図７及び図８を参照しながら説明する。図７は、図４に示す多層構造体３２の表面上におけるＸＰＳによるＰｒのスペクトルを示すグラフ図であり、図８は図４に示す多層構造体３２の表面上におけるＣｓ及びＰｒの原子数の時間変化を表すグラフ図である。実施例１及び実施例２でのＸＰＳの分析結果により、実施例１及び実施例２にて、多層構造体３２のＣｓ（原子番号Ｚ＝５５）は時間が経過するにつれて減少して、例えば図７に示すＸＰＳによるＰｒのスペクトルのように、Ｐｒ（プラセオジウム、原子番号Ｚ＝５９）が増加した。以下に、ＸＰＳによるＣｓ及びＰｒに対するスペクトルから、各元素の原子数を算出する方法について説明する。

なお、ＸＰＳでの測定時にＸ線銃４１から多層構造体３２に対して照射されるＸ線の強度は常に一定とし、これらのＸ線が照射されている領域は実施例１及び実施例２の各測定において同一であると仮定した。さらに、多層構造体３２の表面上でＸ線が照射されている領域は、例えば直径５ｍｍの円形領域とし、放出される光電子の脱出深さの見積もりから、ＸＰＳにて分析可能な深さは例えば２０・１０^-10ｍとした。また、Ｐｄ基板２３を構成するＰｄはｆｃｃ（面心立方格子）結晶なので、ＸＰＳにより得られたＰｄのスペクトルのピーク強度から、Ｐｄの原子数は３．０×１０¹⁵個と算出した。

そして、各元素のイオン化断面積、すなわち元素の内殻電子が例えばＸ線等を吸収して励起する割合を参照して、ＸＰＳにより得られる各元素のスペクトルのピーク強度とＰｄのスペクトルのピーク強度とを比較することによって、各元素の原子数を算出する。なお、表１には、各元素のイオン化断面積の計算値を、Ｃの１ｓ軌道に対する値（２．２２×１０^-24ｍ²）を「１」とした場合の相対値として示した。なお、下記表１において、Ｓｉの２ｐ及びＳの２ｐ及びＣｌの２ｐについては、２ｐ_3/2と２ｐ_1/2の和として算出した。

図８に示すように、実施例１では、初期状態で１．３×１０¹⁴個存在していたＣｓが、４８時間後には８×１０¹³個に減少し、１２０時間後には５×１０¹³個に減少している。一方、実験開始以前には存在しなかったＰｒが４８時間後には３×１０¹³個検出され、１２０時間後には７×１０¹³個に増加しているのが観測された。同様にして、実施例２においても実験開始からの時間経過に伴って、Ｃｓの原子数の減少と、Ｐｒの生成及びＰｒの原子数の増加が観測され、実施例１とほぼ同様の傾向を示している。これにより、ＣｓからＰｒへの核種変換が起きていると解釈できる。

なお、以下において、検出されたＰｒが不純物に由来するものであるか否かについて考察する。上述した本実施形態に係る実施例１及び実施例２では、多層構造体３２を吸蔵室３１及び放出室３４からなる真空容器から取り出すことなく元素分析を行っているので、不純物が混入する原因として考えられるのは重水素ガス（Ｄ₂ガス）に含まれる不純物と多層構造体３２内部の不純物である。Ｄ₂ガスは例えば純度９９．６％であり、不純物としては、Ｎ₂及びＤ₂０が１０ｐｐｍ以下で、Ｏ₂及びＣＯ₂及びＣＯが５ｐｐｍ以下とされており、核種変換装置３０内でＤ₂ガスを分析した場合にも、これらの不純物及び炭化水素以外のガスは検出されなかった。

一方、多層構造体３２においては、Ｐｄの純度は９９．５％、ＣａＯ及びＣｓＮＯ₃の純度は９９．９％である。また、グロー放電質量分析法（ＧＤ−ＭＳ）によって実験開始以前の多層構造体３２に対してランタノイド（₅₇Ｌａ〜₇₁Ｌｕ）の定量分析を行った結果、Ｎｄが０．０２ｐｐｍ検出され、Ｎｄ以外の他のランタノイドは検出限界以下、つまり０．０１ｐｐｍ以下であった。ここで、実施例１及び実施例２で使用した多層構造体３２（例えば、０．７g≒７×１０^-3ｍｏｌ）内に、検出限界である０．０１ｐｐｍのＰｒが存在していると仮定すると、多層構造体３２中にＰｒの原子が４．２×１０¹³個存在することになる。

この場合、実施例１及び実施例２にて検出されたＰｒ原子は、上記仮定に基づく検出限界以下のＰｒ原子に起因すると仮定すると、これらの検出限界以下の全てのＰｒ原子が多層構造体３２の表面上から数１０・１０^-10ｍの深さの領域に濃縮するようにして配置されていると仮定する必要があり、多層構造体３２中に不純物として分散配置されているＰｒ原子が、多層構造体３２の表面近傍にのみ集中するような物理現象は熱力学的に不可能であり、実施例１及び実施例２にて検出されたＰｒ原子が、予め多層構造体３２中に含まれていた不純物であると結論することはできない。しかも、予め多層構造体３２中に含まれていた不純物であれば、原子数の時間変化は観測されずに一定値を保持すると判断できる。以上より、実施例１及び実施例２にて検出されたＰｒは、核種変換反応の結果として生成されたと結論できる。

なお、上述した実施例１及び実施例２での実験結果は、例えば、米国原子力学会が発行しているFusion Technology誌（Y. Iwamura, T. Itoh, Ｎ. Gotoh andI.
Toyoda, "Detection of Anomalous Elements, X-ray and Excess Heat in aD2-Pd
System and its Interpretation by the Electron-Induced Nuclear Reaction
Model", Fusion Technology, vol.33, No.４,P.476,1998）に掲載されたＥＩＮＲモデルによって非常に良く説明できる。このＥＩＮＲモデルによれば、ＰｒはＣｓから下記数式（１）及び（２）によって生成されると考えられる。なお、下記化学式（２）及び（３）において、ｄは重水素、ｅは電子、²ｎはダイニュートロン、νはニュートリノをそれぞれ示している。

化学式（２）に示すように、ＥＩＮＲモデルでは重水素が電子を捕獲してダイニュートロンが生成し、同時にＣｓ等の物質と反応して核種変換が起きると考えている。なお、化学式（３）でβ崩壊、すなわち¹⁴¹Ｃｓ（＝¹³³Ｃｓ＋４²ｎ）から¹⁴¹Ｐｒへ向かうβ^-崩壊の記号は省略した。

上述したように、本実施の形態による核種変換装置１０によれば、例えば原子炉や加速器等の相対的に大規模な装置を必要とせずに、相対的に小規模な構成で核種変換の処理を施すことができる。また、本実施の形態による核種変換方法によれば、実験開始以前には検出されず核種変換の実験開始後に増加傾向に検出されたＰｒの原子数が、供給されたＤ₂ガスや多層構造体３２中に予め含まれていた不純物に起因して検出された可能性を廃して、ＣｓからＰｒへの核種変換反応が生じていることを再現性良く確実に示すことができる。

なお、上述した本実施の形態においては、Ｐｄ層２１の表面上に核種変換を施す物質としてセシウム（Ｃｓ）層５２を添加して多層構造体３２を構成したが、これに限定されず、核種変換を施す物質としてＣｓの代わりに、例えば炭素（Ｃ）等のその他の物質を添加しても良い。以下に、本実施形態の第１変形例として、Ｐｄ層２１の表面上に核種変換を施す物質として例えば炭素（Ｃ）を添加した場合について図９及び図１０を参照しながら説明する。図９は実施例３にて、多層構造体３２の表面上におけるＣ及びＭｇ及びＳｉ及びＳの各原子数の時間変化を表すグラフ図であり、図１０は実施例４にて、多層構造体３２の表面上におけるＣ及びＭｇ及びＳｉ及びＳの各原子数の時間変化を表すグラフ図である。

この第１変形例において、上述した第１の実施形態と大きく異なる点は多層構造体３２を形成する方法、特に、上述したステップＳ０４での処理である。すなわち、上述したステップＳ０３の後に、Ｐｄ基板２３及び混合層２２及びＰｄ層２１からなる構造体１１を大気中に曝すことで、Ｐｄ層２１の表面上に大気中の炭素（Ｃ）を付着させて多層構造体３２を形成する（ステップＳ１４）。そして、Ｃが付着したＰｄ層２１を吸蔵室３１側に向けて、多層構造体３２を介在させて吸蔵室３１と放出室３４とを閉塞して、吸蔵室３１及び放出室３４の双方をそれぞれ真空排気する（ステップＳ１５）。そして、上述したステップＳ０６以下の処理を行う。

以下に、この本実施形態の第１変形例による核種変換方法により行った核種変換実験での２つの実験結果、すなわち同一の実験を２回実施した際の実施例３及び実施例４について添付図面を参照しながら説明する。この場合、実施例３及び実施例４でのＸＰＳの分析結果により、実施例３及び実施例４にて、多層構造体３２のＣは時間が経過するにつれて減少して、反応生成物であるＳｉ及びＳと、中間生成物であるＭｇとが検出された。そして、上述した本実施の形態と同様にして、ＸＰＳによるＣ及びＭｇ及びＳｉ及びＳに対するスペクトルから、各元素の原子数を算出した。

図９に示すように、実施例３では、炭化水素に由来するＣの原子数は、実験開始後の４４時間後に減少しているのに対し、実験開始以前には存在しなかったＭｇが４４時間後には検出され、しかも、１１６時間後にはやや減少している。さらに、実験開始以前には存在しなかったＳｉ及びＳは、４４時間後、１１６時間後において単調増加している。

図１０に示すように、実施例４では、炭化水素に由来するＣの原子数は、実験開始後の２４時間後、７６時間後、１１６時間後において単調減少しているのに対し、実験開始以前には存在しなかったＭｇが２４時間後には生成して、しかも、７６時間後、１１６時間後において単調減少している。さらに、実験開始以前には存在しなかったＳｉ及びＳは、２４時間後、７６時間後、１１６時間後において単調増加している。

以上の結果より、本実施形態の第１変形例に係る核種変換方法によって、Ｃが核種変換して、Ｍｇ及びＳｉ及びＳが生成されたと結果できる。この場合、上述したＥＩＮＲモデルによると、Ｃの核種変換は上記化学式（２）及び下記化学式（４）にて表される。なお、化学式（４）においては、ダイニュートロンクラスター（６²ｎ、２²ｎ）による反応を示した。

以下に、本実施形態の第２変形例として、Ｐｄ層２１の表面上に核種変換を施す物質として例えばストロンチウム（Ｓｒ）を添加した場合について図１１から図１７を参照しながら説明する。図１１は、本実施形態の第２変形例に係る多層構造体３２を示す断面構成図であり、図１２は、図１１に示す多層構造体３２の表面上におけるＸＰＳによるＭｏのスペクトルを示すグラフ図であり、図１３および図１４は、図１１に示す多層構造体３２の表面上におけるＳｒ及びＭｏの原子数の時間変化を表すグラフ図である。図１５は天然に存在するＭｏの同位体存在比を質量数の変化と共に示すグラフ図であり、図１６は第５実施例にて多層構造体３２の表面上に観測されたＭｏの同位体存在比を質量数の変化と共に示すグラフ図であり、図１７は核種変換を施す物質として添加された天然に存在するＳｒの同位体存在比を質量数の変化と共に示すグラフ図である。

この第２変形例では、上述した第１の実施形態の多層構造体３２において、核種変換を施す物質からなるＣｓ層５２の代わりにＳｒ層５３を添加した。すなわち、上述した第１の実施形態と大きく異なる点は多層構造体３２を形成する方法、特に、上述したステップＳ０４での処理である。なお、この第２変形例では、Ｐｄ基板２３として、例えば、縦２５ｍｍ×横２５ｍｍ×厚さ０．１ｍｍ、純度９９．９％以上を用いた。この第２変形例では、上述したステップＳ０３の後に、ＳｒＯのＤ₂Ｏ希薄溶液（Ｓｒ（ＯＤ）₂／Ｄ₂Ｏ溶液）の電気分解により、核種変換を施す物質として、例えばＳｒを構造体１１の成膜処理表面に添加する。例えば、図６に示す電着装置６０において、１ｍＭのＳｒ（ＯＤ）₂／Ｄ₂Ｏ溶液を電解液６２として、電源６１の陽極に白金陽極６３を接続し、陰極に構造体１１を接続して、例えば１Ｖの電圧で１０秒間に亘って電気分解を行い、構造体１１の表面上で下記化学式（５）に示す反応を発生させてＳｒ層５３を添加して、多層構造体３２を形成する（ステップＳ０４ａ）。

そして、多層構造体３２のＳｒ層５３を吸蔵室３１側に向けて、上述したステップＳ０５以下の処理を行う。

以下に、この本実施形態の第２変形例による核種変換方法により行った核種変換実験での２つの実験結果、すなわち同一の実験を２回実施した際の実施例５及び実施例６について添付図面を参照しながら説明する。実施例５及び実施例６でのＸＰＳの分析結果により、実施例５及び実施例６にて、多層構造体３２のＳｒ（原子番号Ｚ＝３８）は時間が経過するにつれて減少して、例えば図１２に示すＸＰＳによるＭｏのスペクトルのように、Ｍｏ（モリブデン、原子番号Ｚ＝４２）が増加した。

ここで、ＸＰＳにより得られるＳｒ及びＭｏに対するスペクトルから、各元素の原子数を算出する際には、上述した第１の実施形態と同様の方法を用いた。すなわち、ＸＰＳでの測定時にＸ線銃４１から多層構造体３２に対して照射されるＸ線の強度は常に一定とし、これらのＸ線が照射されている領域は実施例５及び実施例６の各測定において同一であると仮定した。さらに、多層構造体３２の表面上でＸ線が照射されている領域は、例えば直径５ｍｍの円形領域とし、放出される光電子の脱出深さの見積もりから、ＸＰＳにて分析可能な深さは例えば２０・１０^-10ｍとした。また、Ｐｄ基板２３を構成するＰｄはｆｃｃ（面心立方格子）結晶なので、ＸＰＳにより得られたＰｄのスペクトルのピーク強度から、Ｐｄの原子数は３．０×１０¹⁵個と算出した。

そして、各元素のイオン化断面積、すなわち元素の内殻電子が例えばＸ線等を吸収して励起する割合を参照して、ＸＰＳにより得られる各元素のスペクトルのピーク強度とＰｄのスペクトルのピーク強度とを比較することによって、各元素の原子数を算出した。

図１３に示すように、実施例５では、初期状態で１．２×１０¹⁴個存在していたＳｒが、８０時間後には１．０×１０¹⁴個に減少し、２４０時間後には８×１０¹³個に減少し、４００時間後には４×１０¹³個に減少している。一方、実験開始以前には存在しなかったＭｏが８０時間後には約２．２×１０¹³個検出され、２４０時間後には約３．２×１０¹³個に増加し、４００時間後には３．８×１０¹³個に増加しているのが観測された。同様にして、図１４に示す実施例６においても、実験開始からの時間経過に伴って、Ｓｒの原子数の減少と、実験開始以前には存在しなかったＭｏの生成及びＭｏの原子数の増加が観測され、実施例５とほぼ同様の傾向を示している。また、実施例５および実施例６の両方において、Ｓｒの原子数の減少の時間変化と、Ｍｏの原子数の生成および増加の時間変化とが、ほぼ一致していることから、ＳｒからＭｏへの核種変換が起きていると解釈できる。しかも、実施例５および実施例６の両方において、定性的に再現性の良い実験結果が得られていると結論することができる。

さらに、実施例５においては、核種変換の実験終了後、つまり上述したステップＳ１０の後に、多層構造体３２の表面を二次イオン質量分析（ＳＩＭＳ：Secondary Ion Mass Spectroscopy）により分析して、生成されたＭｏの同位体存在比を算出した。例えば図１５に示す天然に存在するＭｏの同位体存在比に比べて、例えば図１６に示す第５実施例にて観測されたＭｏの同位体存在比では、特定の同位体、すなわち⁹⁶Ｍｏのみが突出して高い存在率を示していることが分かる。ここで、例えば図１７に示すように、核種変換を施す物質として多層構造体３２に添加された天然に存在するＳｒの同位体存在比では、特定の同位体、すなわち⁸⁸Ｓｒのみが突出して高い存在率を示していることが分かる。すなわち、核種変換を施す物質（Ｓｒ）の同位体存在比と、実験開始以前には存在せずに、実験終了後に生成された物質（Ｍｏ）の同位体存在比とが、強い相関関係にあると結論することができ、実施例５および実施例６にて検出されたＭｏは、Ｓｒに対する核種変換により生成されたと結論できる。

さらに、実施例５及び実施例６での実験結果は、例えば、上述したＥＩＮＲモデルによって非常に良く説明することができ、例えば⁹⁶Ｍｏは上記化学式（２）及び下記化学式（６）によって生成されると考えられる。なお、化学式（６）でβ崩壊、すなわち⁹⁶Ｓｒ（＝⁸⁸Ｓｒ＋４²ｎ）から⁹⁶Ｍｏへ向かうβ^-崩壊の記号は省略した。

以下、本発明の参考例に係る核種変換装置及び核種変換方法ついて添付図面を参照しながら説明する。図１８は本発明の参考例に係る核種変換方法の原理を説明する図であり、図１９は本発明の参考例に係る核種変換装置８０の構成図である。

本参考例による核種変換方法を実現する装置７０は、例えば図１８に示すように、例えば白金等の陽極７１と、パラジウム（Ｐｄ）またはＰｄの合金、あるいはその他の水素を吸蔵する金属（例えば、Ｔｉ等）またはこの合金等からなる陰極７２と、陽極７１と陰極７２の一方の表面とを浸す重水溶液７３と、陰極７２により液密とされ、例えば核種変換を施す物質が含まれた重水溶液７３が満たされた電解セル７４と、陰極７２により気密とされた真空容器７５とを備え、陰極７２の一方の表面７２Ａ側が例えば電気分解等により重水素の圧力が高い領域とされ、他方の表面７２Ｂ側が例えば真空排気等により重水素の圧力が低い領域とされることで陰極７２内部に重水素の流れが生成され、重水素と核種変換を施す物質とが反応することによって核種変換が行われる装置である。ここで、陰極７２は、例えば図２に示す構造体１１と同様の構成を有しており、好ましくはＰｄ基板２３の表面上に、相対的に仕事関数が低い物質つまり電子を放出し易い物質（例えば、仕事関数が３ｅＶ未満の物質）とＰｄとの混合層２２が形成され、この混合層２２の表面上にＰｄ層２１が積層されて形成されている。

図１９に示すように、本参考例による核種変換装置８０は、電源８１と、圧力計８２を備えた電解セル８３と、電解セル８３内に貯溜される電解溶液８４と、真空容器８５と、電解セル８３内の電解溶液８４を冷却する螺旋状の例えば絶縁性の樹脂等からなる冷却管８６と、触媒８７と、電源８１の陰極に接続されて電解溶液８４に浸漬された白金等の陽極電極８８と、電解セル８３内を液密に保持すると共に、真空容器８５内を気密に保持して、電源８１の陰極に接続された多層構造体８９と、電解セル８３及び真空容器８５を格納して温度を制御する恒温槽９０と、真空容器８５内を真空状態とする真空排気ポンプ９１とを備えて構成されている。

ここで、例えば絶縁性の樹脂等からなる電解セル８３及び例えばステンレス等からなる真空容器８５のそれぞれは、耐薬品性に優れた例えばカルレッツＯリング等を介して多層構造体８９によって、液密及び気密状態に封止されており、いわば多層構造体８９を介して接続されている。また、電解セル８３内に貯溜された電解溶液８４は、核種変換を施す物質として例えばセシウム（Ｃｓ）が含まれた重水溶液、例えば濃度が３．１ｍｏｌ／ｌのＣｓ₂（ＳＯ₄）重水溶液とされている。なお、触媒８７は、白金上に白金黒を電着したものより構成され、電解溶液８４の電気分解により発生した大部分の水素及び酸素から水を生成して、再び、電解溶液８４に戻す。

本参考例による核種変換装置８０は上記構成を備えており、次に、この核種変換装置８０を用いて核種変換を行う方法について添付図面を参照しながら説明する。

先ず、上述した第１の実施形態に係る核種変換方法におけるステップＳ０１〜ステップＳ０３と同様にして構造体１１を作成する。そして、この構造体１１を多層構造体８９として、この多層構造体８９のＰｄ層２１を電解セル８３側に向けて、電解セル８３及び真空容器８５をそれぞれ液密及び気密状態に封止する（ステップＳ２１）。次に、電解セル８３内に電解溶液８４として、例えば濃度が３．１ｍｏｌ／ｌのＣｓ₂（ＳＯ₄）重水溶液を注入する。さらに、電解セル８３内部で電解溶液８４が満たされていない空間を窒素ガスで置換して封入し、電解セル８３内の圧力を例えば１．５ｋｇ／ｃｍ²に保持する（ステップＳ２２）。

そして、真空容器８５内を真空ポンプ９１にて排気して真空状態に保持する（ステップＳ２３）。そして、例えば絶縁性の樹脂等からなる冷却管８６内に冷媒を供給して、電解セル８３内の温度を所定の一定温度に保持する（ステップＳ２４）。そして、電解セル８３内で電解溶液８４に浸漬された例えば白金からなる陽極電極８８と、陰極とされる多層構造体８９とを電源８１に接続して、電源８１から供給される電力により電気分解反応を発生させる（ステップＳ２５）。ここで、電気分解時に供給する電流は、例えば３時間で徐々に１Ａから２Ａへ上昇させ、この後、２Ａを保持する。

そして、電気分解開始後、１２時間後に恒温槽９０の温度を７０℃として、以後、この温度を保持する（ステップＳ２６）。この電気分解を所定時間、例えば７日間持続した後に電気分解を停止して、恒温槽９０の温度を常温にする（ステップＳ２７）。そして、核種変換装置８０から多層構造体８９を取り外して、多層構造体８９の表面を二次イオン質量分析（ＳＩＭＳ：Secondary Ion Mass Spectroscopy）により分析する（ステップＳ２８）。

以下に、上述した本実施形態による核種変換方法により行った核種変換実験での実験結果、すなわち実施例７について図２０及び図２１を参照しながら説明する。図２０は、図１９に示す核種変換装置８０を用いた実験後の多層構造体８９の電解セル８３側の表面を示す図であり、図２１は、図１９に示す核種変換装置８０を用いた実験後の多層構造体８９の表面のＳＩＭＳ分析結果を示すグラフ図である。

図２０に示す重水素が透過した部分９６と、図２０に示す重水素が透過していない部分９５とに対して、図２１に示すように、¹⁴⁰Ｃｅについては二次イオンの強度が一致しているが、¹³⁹Ｌａ及び¹⁴¹Ｐｒでは重水素が透過した部分９６、すなわち核種変換反応が発生している部分の方が、二次イオンの強度が大きくなっている。また、質量数Ａ＝１４２については、¹⁴²Ｃｅと¹⁴²Ｎｄとの何れかであるかを判別することはできないが、重水素が透過した部分９６の方が、二次イオンの強度が大きくなっている。これにより、少なくとも¹⁴¹Ｐｒは、Ｃｓが核種変換されて生成された物質であると結論できる。

上述したように、本参考例による核種変換装置８０によれば、例えば原子炉や加速器等の相対的に大規模な装置を必要とせずに、相対的に小規模な構成で核種変換の処理を施すことができる。しかも、上述した第１の実施の形態に係る核種変換装置３０とは異なる構成でありながら、ＣｓからＰｒへの核種変換反応が生じていることを示す実験結果を得ることができ、本発明の本質的手段の有効性を示すことができる。また、本参考例による核種変換方法によれば、多層構造体８９における重水素が透過した部分９６と、重水素が透過していない部分９５との比較から、少なくともＣｓからＰｒへの核種変換反応が生じていることを確実に示すことができる。

なお、本参考例においては、電解溶液８４として核種変換を施す物質を含む重水溶液を用いるとしたが、これに限定されず、多層構造体８９の一方の表面上に、例えば真空蒸着やスパッター法の成膜処理によって核種変換を施す物質、例えばＣｓを積層して、このＣｓが積層された面を電解セル８３の内部に向けて、電解セル８３に貯溜された重水溶液からなる電解溶液８４に浸しても良い。この場合、重水溶液には核種変換を施す物質、つまりＣｓを含有させる必要はない。

なお、上述した本参考例においては、電解溶液８４としてＣｓを含む重水溶液を用いるとしたが、これに限定されず、核種変換を施す物質としてＣｓの代わりに、例えばナトリウム（Ｎａ）等のその他の物質を添加しても良い。以下に、本参考例の変形例として、核種変換を施す物質として例えばナトリウム（Ｎａ）を重水溶液に添加した場合について説明する。

この変形例において、上述した参考例と大きく異なる点は、上述したステップＳ２２以下の処理である。すなわち、上述したステップＳ２１の後に、電解セル８３内に電解溶液８４として、例えばナトリウムが４００ｐｐｍだけ添加された、濃度が４．３ｍｏｌ／ｌのＬｉＯＤ重水溶液を注入する。さらに、電解セル８３内部で電解溶液８４が満たされていない空間を窒素ガスで置換して封入し、電解セル８３内の圧力を例えば１．５ｋｇ／ｃｍ²に保持する（ステップＳ３２）。

そして、真空容器８５内を真空ポンプ９１にて排気して真空状態に保持する（ステップＳ３３）。そして、例えば絶縁性の樹脂等からなる冷却管８６内に冷媒を供給して、電解セル８３内の温度を所定の一定温度に保持する（ステップＳ３４）。そして、電解セル８３内で電解溶液８４に浸漬された例えば白金からなる陽極電極８８と、陰極とされる多層構造体８９とを電源８１に接続して、電源８１から供給される電力により電気分解反応を発生させる（ステップＳ３５）。ここで、電気分解時に供給する電流は、例えば６時間で徐々に０．５Ａから２Ａへ上昇させ、この後、２Ａを保持する。

そして、この電気分解を所定時間、例えば７日間持続した後に電気分解を停止して、恒温槽９０の温度を常温にする（ステップＳ３６）。そして、核種変換装置８０から多層構造体８９を取り外して、多層構造体８９の表面を電子プローブ・マイクロ・アナライザー（ＥＰＭＡ：Electron Probe Microanalysis）により分析する（ステップＳ３７）。

以下に、上述した本発明の本参考例の変形例に係る核種変換方法により行った３つの核種変換実験での実験結果、すなわち同一の実験を３回実施した際の実施例８及び実施例９及び実施例１０について説明する。なお、下記表２には、実施例８及び実施例９及び実施例１０に対して、誘導励起プラズマ−オージェ電子スペクトル分析（ＩＣＰ−ＡＥＳ：Inductive Coupled Plasma - Auger Electron Spectrometry）による電解溶液８４の分析結果について示した。なお、実験開始以前における電解溶液８４の分析結果を比較例とした。

表２に示すように、実験開始以前の電解溶液８４にはＮａが４３０ｐｐｍ、Ａｌは検出限界以下の１ｐｐｍ以下である。一方、核種変換の実験後には、Ｎａの方が一桁程度低い値の数十ｐｐｍとなり、Ａｌが数百ｐｐｍとなった。実験の開始前後での電解溶液８４の変化は、電源８１から電流を与えて電気分解を行うだけであり、外部から他の物質が添加されることはない。また、原子数（表２での、Ａｔｏｍ）では、減少したＮａの原子数は２．２×１０²¹から２．０×１０²¹程度であり、Ａｌの増加量にほぼ一致していることが確認できる。

この結果は、上述したＥＩＮＲモデルでは上記化学式（２）及び下記化学式（７）で表される。

ここで、Ｎａは²³Ｎａの天然存在率が１００％であり、Ａｌは²⁷Ａｌの天然存在率が１００％である。従来の実験データから帰納的に同位体比構成の類似した核種同士の間で核種変換が生じやすいと判断でき、ＮａがＡｌに変換する可能性が高いことは、Ｎａ、Ａｌの両元素とも安定に存在する同位体が唯一であることからも類推できる。また、多層構造体８９の表面をＥＰＭＡによって分析した結果、多層構造体８９の中心部、すなわち重水素が透過した部分からもＡｌが検出された。Ａｌは両性金属であるため、電解溶液８４中に溶解可能であるが、多層構造体８９の中心部表面からもＡｌが検出されていることで、Ｎａが核種変換されてＡｌが生成されたと結論することができる。

なお、本参考例においては、電解溶液８４として核種変換を施す物質を含む重水溶液を用いるとしたが、これに限定されず、多層構造体８９の一方の表面上に、例えば真空蒸着やスパッター法の成膜処理によって核種変換を施す物質、例えばＮａを積層して、このＮａが積層された面を電解セル８３の内部に向けて、電解セル８３に貯溜された重水溶液からなる電解溶液８４に浸しても良い。この場合、重水溶液には核種変換を施す物質、つまりＮａを含有させる必要はない。

以下、本発明の第２の実施形態に係る核種変換装置及び核種変換方法ついて添付図面を参照しながら説明する。図２２は本発明の第２の実施形態に係る核種変換装置１００の構成図である。

本実施の形態による核種変換装置１００は、内部が気密保持可能とされた放出容器１０１と、この放出容器１０１の内部にて多層構造体１０２を介して気密保持可能に設けられた吸蔵容器１０３と、レギュレータバルブ１０４およびバルブ１０５を介して吸蔵容器１０３内に重水素を供給する重水素ボンベ１０６と、吸蔵容器１０３内の圧力を検出する圧力計１０７と、真空バルブ１０８を介して放出容器１０１内と吸蔵容器１０３内とを接続する接続配管１０９と、放出容器１０１内を真空状態に保つターボ分子ポンプ１１０と、放出容器１０１内及び吸蔵容器１０３内及びターボ分子ポンプ１１０内を荒引きするためのロータリーポンプ１１１と、放出容器１０１内の真空度を検出する真空計１１２とを備えて構成されている。

本実施の形態による核種変換装置１００は上記構成を備えており、次に、この核種変換装置１００を用いて核種変換を行う方法について添付図面を参照しながら説明する。

先ず、例えば図２に示すＰｄ基板２３（例えば、直径７０ｍｍ×厚さ０．１ｍｍ、純度９９．９％以上）をアセトン中で所定時間に亘って超音波洗浄することにより脱脂する。そして、Ａｒガス雰囲気中において、例えば９００℃の温度で所定時間（例えば、１０時間）に亘ってアニールつまり加熱処理を行う（ステップＳ４１）。次に、アニール後のＰｄ基板２３に対して、例えば室温にて１．５倍希釈の王水により所定時間（例えば、１００秒間）に亘ってエッチング処理を施して表面の不純物を除去する（ステップＳ４２）。

次に、上述したステップＳ０３と同様にして、アルゴンイオンビームによるスパッター法を用いて、エッチング処理後のＰｄ基板２３上に成膜処理を施して構造体１１を作成する（ステップＳ４３）。そして、上述したステップＳ０４と同様にして、ＣｓＮＯ₃のＤ₂Ｏ希薄溶液（ＣｓＮＯ₃／Ｄ₂Ｏ溶液）の電気分解により、核種変換を施す物質としてＣｓ層を構造体１１の成膜処理表面に添加して、多層構造体１０２を形成する（ステップＳ４４）。

そして、多層構造体１０２のＣｓ層を吸蔵容器１０３側に向けて、多層構造体１０２を介在させて吸蔵容器１０３と放出容器１０１とをそれぞれ気密状態に閉塞する。そして、先ず、バルブ１０５を閉じ、接続配管１０９の真空バルブ１０８を開いて、放出容器１０１および吸蔵容器１０３をロータリーポンプ１１１およびターボ分子ポンプ１１０により真空排気する（ステップＳ４５）。

次に、多層構造体１０２を、加熱装置（図示略）により例えば７０℃の温度に加熱した後、真空バルブ１０８を閉じて吸蔵容器１０３の真空排気を停止して、バルブ１０５を開いて吸蔵容器１０３内に所定のガス圧力で重水素ガスを導入して、核種変換の実験を開始する。ここで、重水素ガスを導入する際の所定のガス圧力はレギュレータバルブ１０４によって調整し、例えば１．０１３２５×１０⁵Ｐａ（いわゆる１気圧）とした（ステップＳ４６）。なお、多層構造体１０２を透過して放出容器１０１内に出てきた重水素量は、例えば真空計１１２により検出される放出容器１０１内の真空度と、ターボ分子ポンプ１１０の排気速度とに基づいて算出する。

吸蔵容器１０３内に重水素ガスの導入を開始してから所定時間、例えば数十時間後に、多層構造体１０２の温度を常温に戻す。そして、バルブ１０５を閉じて吸蔵容器１０３内への重水素ガスの導入を停止して、さらに、真空バルブ１０８を開いて吸蔵容器１０３を真空排気して核種変換の実験を終了する（ステップＳ４７）。そして、核種変換装置１００から多層構造体１０２を取り外して、この多層構造体１０２に王水でエッチング処理を施して、多層構造体１０２の表面上に存在する元素を溶かした溶液を作成する。この溶液に対して、高周波誘導結合プラズマ−質量分析（ＩＣＰ−ＭＳ：Inductive Coupled Plasma - Mass Spectrometry）を適用して、多層構造体１０２の表面上に存在する元素の定量分析を行う（ステップＳ４８）。

以下に、上述した本実施形態による核種変換方法により行った核種変換実験での２つの実験結果、すなわち同一の実験を２回実施した際の実施例１１及び実施例１２について表３を参照しながら説明する。なお、下記表３には、実施例１１及び実施例１２に対して、ＩＣＰ−ＭＳによる分析結果について示した。なお、実験開始以前における多層構造体１０２に王水でエッチング処理を施して生成した溶液の分析結果を比較例とした。

表３に示すように、比較例での実験開始以前の多層構造体１０２から得た溶液では、Ｐｒの重量が０．００８μｇ、Ｃｓの重量は３．８μｇである。このＰｒの量は計測器の検出限界値であり、バックグラウンドノイズとしての値である。これに対して、実施例１２ではＰｒの重量が、バックグラウンドに対し十分高い値の０．１２μｇであった。さらに、実施例１１にて、Ｐｒの重量は実施例１２と比べて１桁程度高い値の１．３μｇに増大し、Ｃｓの重量が２．３μｇに減少した。すなわち、実施例１１及び実施例１２にて検出されたＰｒの増大は、ＣｓからＰｒへの核種変換反応が発生した結果であると結論できる。しかも、反応断面積を大きくすることで、反応量を増大することができた。

上述したように、本実施の形態による核種変換装置１００によれば、例えば原子炉や加速器等の相対的に大規模な装置を必要とせずに、相対的に小規模な構成で核種変換の処理を施すことができる。しかも、上述した第１の実施の形態に係る核種変換装置３０とは異なる装置構成および異なる形状の多層構造体１０２でありながら、ＣｓからＰｒへの核種変換反応が生じていることを示す実験結果を得ることができ、本発明の本質的手段の有効性を示すことができる。

また、上述した本発明の第１の実施形態及び第２の実施形態においては、水素を吸蔵する金属としてパラジウム（Ｐｄ）を使用したが、これに限定されず、Ｐｄの合金、或いは、例えばＴｉ、Ｎｉ、Ｖ、Ｃｕ等のその他の水素を吸蔵する金属、又はこれらの合金等であってもよい。

本発明の第１の実施形態に係る核種変換方法の原理を説明する図である。 本発明の第１の実施形態に係る核種変換方法にて使用される構造体を示す断面構成図である。 本発明の第１の実施形態に係る核種変換装置の構成図である。 図３に示す核種変換装置で使用する多層構造体を示す断面構成図である。 図５（ａ）は混合層の断面構成図であり、図５（ｂ）は混合層を含む構造体の断面構成図である。 構造体に核種変換を施す物質を添加する装置の構成図である。 図４に示す多層構造体の表面上におけるＸＰＳによるＰｒのスペクトルを示すグラフ図である。 図５に示す多層構造体の表面上におけるＣｓ及びＰｒの原子数の時間変化を表すグラフ図である。 実施例３にて、多層構造体の表面上におけるＣ及びＭｇ及びＳｉ及びＳの各原子数の時間変化を表すグラフ図である。 実施例４にて、多層構造体の表面上におけるＣ及びＭｇ及びＳｉ及びＳの各原子数の時間変化を表すグラフ図である。 本実施形態の第２変形例に係る多層構造体３２を示す断面構成図である。 図１１に示す多層構造体の表面上におけるＸＰＳによるＭｏのスペクトルを示すグラフ図である。 図１１に示す多層構造体の表面上におけるＳｒ及びＭｏの原子数の時間変化を表すグラフ図である。 図１１に示す多層構造体の表面上におけるＳｒ及びＭｏの原子数の時間変化を表すグラフ図である。 天然に存在するＭｏの同位体存在比を質量数の変化と共に示すグラフ図である。 第５実施例にて多層構造体の表面上に観測されたＭｏの同位体存在比を質量数の変化と共に示すグラフ図である。 核種変換を施す物質として添加された天然に存在するＳｒの同位体存在比を質量数の変化と共に示すグラフ図である。 本発明の参考例に係る核種変換方法の原理を説明する図である。 本発明の参考例に係る核種変換装置の構成図である。 図１９に示す核種変換装置を用いた実験後の多層構造体の電解セル側の表面を示す図である。 図１９に示す核種変換装置を用いた実験後の多層構造体の表面のＳＩＭＳ分析結果を示すグラフ図である。 本発明の第２の実施形態に係る核種変換装置の構成図である。

符号の説明

１０，３０，７０，８０，１００ 核種変換装置
１１ 構造体
２１ Ｐｄ層（表面層）
２２ 混合層（積層体）
２３ Ｐｄ基板（基材）
３１ 吸蔵室（吸蔵部）
３２，８９，１０２ 多層構造体（構造体）
３４ 放出室（放出部）
３５，１０６ 重水素ボンベ（高圧化手段、重水素供給手段）
３８，１１０ ターボ分子ポンプ（低圧化手段、排気手段）
３９，１１１ ロータリーポンプ（低圧化手段、排気手段）
７２ 陰極（構造体）
８１ 電源（高圧化手段、電気分解手段）
８３ 電解セル（吸蔵部）
８４ 電解溶液
８５ 真空容器（放出部）
９１ 真空排気ポンプ（低圧化手段、排気手段）
１０１ 放出容器（放出部）
１０２ 吸蔵容器（吸蔵部）

Claims (1)

1. パラジウム又はパラジウム合金、或いは、パラジウム以外の水素吸蔵金属又はパラジウム合金以外の水素吸蔵合金と、これらに対して相対的に仕事関数が低い物質とを有する構造体の一方の表面上に接触させられた核種変換を施される物質に対して、前記構造体の前記一方の表面側から他方の表面側へ向けて重水素を流す核種変換方法であって、
   前記構造体は、前記他方の表面側から前記一方の表面側に向かい、順次、パラジウム又はパラジウム合金或いはパラジウム以外の水素吸蔵金属又はパラジウム合金以外の水素吸蔵合金からなる基材と、
   該基材の表面上に形成され、パラジウム又はパラジウム合金或いはパラジウム以外の水素吸蔵金属又はパラジウム合金以外の水素吸蔵合金と、これらに対して相対的に仕事関数が低い物質とからなる積層体と、
   該積層体の表面上に形成され、パラジウム又はパラジウム合金或いはパラジウム以外の水素吸蔵金属又はパラジウム合金以外の水素吸蔵合金からなる表面層と、を備えて構成され、
   前記核種変換を施される物質を、前記構造体の前記表面層に添加し、
   前記構造体を両側から挟み込むようにして配置され、前記構造体により密封可能な閉空間をなす吸蔵部及び放出部と、
   前記構造体の前記一方の表面側とされる前記吸蔵部側を、相対的に重水素の圧力が高い状態とする高圧化手段と、
   前記構造体の他方の表面側とされる前記放出部側を、相対的に重水素の圧力が低い状態とする低圧化手段と、を設け、
   前記高圧化手段は、前記吸蔵部に重水素ガスを供給する重水素供給手段を備え、
   前記低圧化手段は、前記放出部を真空状態にする排気手段を備え、
   前記構造体に核種変換を施す物質を接触させた後に、前記重水素を流すことを特徴とする核種変換方法。

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