TWI485381B

TWI485381B - 將放射性核種植入基材之方法

Info

Publication number: TWI485381B
Application number: TW102133228A
Authority: TW
Inventors: Tsuey Lin Tsai; Janelon Huang; Huan Niu; Chien Hsu Chen
Original assignee: Inst Nuclear Energy Res Atomic Energy Council
Priority date: 2013-09-13
Filing date: 2013-09-13
Publication date: 2015-05-21
Also published as: TW201510498A

Description

將放射性核種植入基材之方法

本發明關於一種將放射性核種植入基材之方法，尤其關於一種用於放射性同位素活度分析之前處理程序之將放射性核種植入基材之方法。

在習知的放射性核種(radioactive nuclide)分析之前處理程序中，採用將欲分析之放射性核種，例如α衰變核種，電鍍於作為基材之金屬片上，再由儀器量測基材上之放射性核種之活度。由於電鍍為電化學反應，其藉由氧化還原反應將溶液中之金屬離子沈積於電極上，因此，習知的前處理程序需要於具有放射性核種陽離子之水相酸性電解液中置入作為電極之兩金屬片，再將兩金屬片接至直流電源，使得放射性核種陽離子被還原並沈積於陰極之金屬片上，從而將放射性核種固著於金屬片上而可供後續分析作業之用。

然而，在上述前處理程序中，因為在電鍍過程中，隨著放射性核種陽離子持續地被還原，電解液中之水亦被電解成氧氣及氫離子，而造成電解液中的氫離子濃度上升，使得電解液的酸性增加。因此，電解液的pH值將隨著時間改變而無法固定地維持在適合的數值下，故造成電鍍效率不佳。此外，在電鍍期間電流不斷通過兩電極而產生之熱量使得電解液升溫，而由於在氧化還原反應中，反應溫度增加導致反應驅力減弱，從而降低放射性核種之還原反應速率。當電鍍完成後，由於放射性核種僅附著於電極之表面，故容易因受到外力而脫落，造成後續分析之放射性核種之樣品減少。

另一方面，美國專利第4124802號揭露一種放射性氣體之佈植方法，其將欲分析之放射性氣體離子化並加速後植入基材中。但該佈植方法需要使用多種器材，例如氣體儲存槽、分離裝置、暫儲存裝置及離子束所通過之管線等等，因此在執行該佈植方法時該等器材均會因為與放射性氣體接觸而被污染，故所使用之器材係難以再應用於其他非放射性樣品之分析之前處理程序。此外，由於在進行此佈植方法前，須先將欲分析之放射性核種氣化並進行分離作業，因此前置作業複雜而造成此佈植方法之成本昂貴。再者，由於此佈植方法只能藉由電磁場來加速單一放射性核種(即原子序相近之元素)，以進行植入程序，而無法同時將複合之放射性核種植入基材中，造成處理的不便。

有鑑於先前技術之缺憾，本發明之目的在於揭示一種利用粒子碰撞之物理現象將液態放射性核種植入基材之方法，相較於先前技術中的其他方法，本發明之方法能夠減少操作變因、避免汙染、降低成本且簡化處理程序。

為達成上述之目的，本發明提供一種將放射性核種佈植於基材中之方法，其包含以下步驟：(1)將具有至少一放射性核種之一溶液提供於一基材之一表面上；(2)將該溶液中之溶劑蒸發，以使該放射性核種殘留在該基材之表面上；以及(3)將該基材置於一真空腔體中，再以離子束撞擊殘留於該基材之表面之放射性核種，以將該放射性核種佈植於該基材中。

在上述步驟(1)中，該放射性核種可為α衰變核種或β衰變核種，例如U-238。

在上述步驟(1)中，該基材之材質可為不鏽鋼、鈦合金、矽或玻璃。

在上述步驟(3)中，離子束可由金離子或銅離子所組成。

在上述步驟(3)中，該離子束之佈植能量可為20-70keV。

在上述步驟(3)中，該離子束之佈植劑量可為5×10¹⁵ ions/cm² 。

此外，本發明之方法可進一步包含以下步驟：(4)清洗該基材，以去除該基材之表面所殘留之放射性核種。

在上述步驟(4)中，清洗之次數可為三次。

在上述步驟(4)中，清洗時所使用之清洗劑可為氟化氫或硝酸。

據此，本發明以單純物理現象取代複雜的化學反應，將離子藉由加速獲得高動能以形成離子束，再將該離子束照射散佈於基材表面之欲佈植之放射性核種，以利用碰撞方式使放射性核種獲得動能，從而將放射性核種植入基材中。因此，本發明之方法具有處理程序簡單之優點，且藉由本發明之方法所佈植之放射性核種由於被嵌入基材內部而具有不易脫落之優點。

S11~S14‧‧‧步驟

第1圖為本發明之方法之流程圖。

第2圖表示矽基材清洗次數與矽基材表面殘留之放射性核種之放射性活度的關係圖。

第3圖為經過本發明之方法處理後矽基材之RBS圖譜分析之結果。

第4圖為第3圖之局部放大圖。

為充分瞭解本發明之目的、特徵及功效，茲藉由下述具體之實施例，並配合所附之圖式，對本發明做一詳細說明，說明如後：

製程說明

請參考第1圖，本發明之將放射線核種佈植於基材中之方法包含以下步驟：溶液提供S11、基材乾燥S12、核種佈植S13及基材清洗S14。以下係就上述各步驟之細節進行說明，以使本發明所屬技術領域中具有通常知識者能了解其內容並據以實現。

溶液提供S11

本發明之方法為進行放射線核種分析前之前處理程序。為了配合後續放射性核種分析儀器的需求，放射性核種之樣品須被固定於基材中。

在此溶液提供步驟中，首先將放射性核種溶於溶液中之後，再將該溶液提供於基材之表面上。

由於溶液可包含多種放射性核種而不限於單一放射性核種，故當需要提供複合之放射性核種時，能夠藉由單次操作即能完成此溶液提供步驟，提升操作效率。此外，由於溶液為液態而非氣態，故該溶液能夠以滴落或噴灑的方式直接提供於基材上，而不需另外的管線輸送具有放射性核種之溶液，從而減少與放射性核種接觸的器材的數量，以避免過多的器材受到放射性核種的汙染。

在本發明中，放射性核種之種類可為α衰變核種或β衰變核種，但不可為γ衰變核種，此係由於γ衰變核種穿透力過強而不利於操作程序進行，故不適合利用離子束撞擊之佈值方法將γ衰變核種植入基材。舉例而言，在本發明之實施例中，放射性核種為α衰變核種，而α衰變核種為U-238。

在本發明中，基材之材質可為但不限於不鏽鋼、鈦合金、矽或玻璃。

基材乾燥S12

在提供上述溶液於基材後，即可進行基材乾燥。為了將溶液中的放射性核種沈積於基材上，需要乾燥基材以蒸發基材上之溶液中之溶劑，以使放射性核種殘留於基材之表面上。

因為放射性核種均勻地溶於溶液中，故當乾燥基材後，殘留之放射性核種將均勻地分布於基材表面上。

一般而言，乾燥基材之手段並不特別限制，例如可將溶液靜置待其溶劑蒸發或的採用加熱方式。

在本發明之實施例中，乾燥基材之手段係藉由將基材置於紅外線加熱燈泡下烘烤而達成。

核種佈植S13

於完成基材乾燥後，為了使放射性核種嵌入基材，本發明之方法藉由經加速之離子束撞擊上述殘留於基材表面之放射性核種，使得放射性核種獲得足夠的動能而被植入基材。

在此核種佈植步驟中，先將乾燥後之基材置於真空腔體中，接著利用離子加速器所產生之離子束朝向基材之殘留放射性核種之表面發射，以藉由離子束中之離子與放射性核種之碰撞來移動放射性核種至基材中。

在本發明之實施例中，所使用之離子加速器為9SDH-II串級式加速器(tandem accelerator)，其中離子加速器之離子源可為SNICS(Source of Negative Ion by Cesium Sputtering)，而離子加速器所產生之離子束之來源元素一般並不特別限制，即該來源元素之原子序大小一般並不特別限制，例如該來源元素可為金或銅。較佳者，該離子束係由金離子所組成，因為金之原子核較大，金離子與放射性核種之間發生碰撞之機率較高而可增加佈植的效率；且因為針對離子源所提供之動能而言，金元素經動能轉換形成離子束後所獲得之動能最高且轉換效率最佳。

此外，佈值能量(即離子束所具有的能量)及佈值劑量(即離子束之提供量)與欲佈植的放射性核種之原子質量有關，若其原子質量愈大，所需之佈值能量與佈值劑量則隨之增加。

針對佈植能量而言，其主要亦取決於放射性核種位於基材中之深度的要求，若佈植能量越低則深度越淺)，且基於儀器取得之方便性及離子束是否易於控制的考量，佈植能量較佳為數十keV。至於佈植劑量，其較佳係介於10¹⁵ ~10¹⁶ ions/cm² 。

在一較佳實施例中，上述離子束之佈植能量為20-70keV，以使離子束具備足夠的能量而在撞擊放射性核種後，可使放射性核種到達基材中足夠之深度。

在一較佳實施例中，上述離子束之佈植劑量為5×10¹⁵ ions/cm² ，以使在基材表面上之放射性核種能夠充分地受到撞擊。

基材清洗S14

當核種佈植完成後，在進行後續放射性核種分析前，應先將基材以清洗劑快速清洗其表面，以去除基材之表面所殘留之放射性核種，避免在後續進行放射性核種分析時，殘留之放射性核種干擾分析結果。在一較佳實施例中，清洗之時間約為10-20秒。

此基材清洗步驟可重複進行多次，以充分去除殘留在基材表面上之放射性核種。

在本發明之實施例中，清洗劑可為能夠腐蝕基材表面之物質或易於溶解放射性核種之溶劑。舉例而言，若基材之材質為矽，則較佳之清洗劑可選擇氟化氫(例如濃度1%之氟化氫溶液)，以腐蝕基材表面；若放射性核種之來源為UO₂ (NO₃ )₂ ，則較佳之清洗劑可選擇硝酸(例如濃度1M之硝酸溶液)，以溶解UO₂ (NO₃ )₂ 。

在基材清洗步驟結束後，即完成本發明之將放射性核種佈植於基材中之方法，接著若欲進一步分析基材中放射性核種之分布狀況，則可將基材送入拉塞福背向散射分析儀(Rutherford backscattering spectrometer,RBS)檢測。

由於本發明之方法利用單純之物理現象(即粒子碰撞)而非過程複雜之化學反應(例如電鍍)，故能夠精確地控制放射性核種與基材之間的結合過程。此外，由於藉由本發明之方法可將放射性核種嵌入基材中而非附著於基材表面，故利用本發明之方法能夠避免放射性核種自基材脫落之問題。此外，由於本發明之方法並非直接將放射性核種氣化並離子化來佈植於基材中，而是藉由另一離子束撞擊放射性核種而將放射性核種佈植於基材中，故不但不需要透過高溫將放射性核種氣化且不需要將放射性核種解離，而簡化佈植之程序，且亦能夠降低佈植之成本。

實施例

在實施例中，放射性核種為約10貝克之U-238，其來源為穩定的UO₂ (NO₃ )₂ 。將UO₂ (NO₃ )₂ 溶於水後獲得具有放射性核種之溶液後，將該溶液滴到乾淨的矽基材之表面上。

接著，將表面具有該溶液之矽基材放置於紅外線加熱燈泡下烘烤，其中紅外線加熱燈泡之加熱功率為375W。烘烤該基材約5-10分鐘，觀察溶液之水分蒸發且矽基材乾燥後即可停止烘烤，此時放射性核種係均勻地殘留在該基材之表面上。

接著，將乾燥後之矽基材置於真空腔體中，該真空腔體之真空條件為10^-6 torr，再將由9SDH-II串級式加速器所產生之金離子束朝向該基材之表面照射以撞擊放射性核種，以使放射性核種佈植於矽基材中，其中，9SDH-II串級式加速器之離子源為SNICS，金離子束之佈植能量約為20-70keV、佈植劑量為5×10¹⁵ ions/cm² 、而照射時間約為4小時。

最後，以濃度1%之氟化氫溶液清洗經過照射後之矽基材表面，以去除殘留之放射性核種，其中清洗時間為10-20秒。再請見第2圖，圖中表示矽基材清洗次數與矽基材表面殘留之放射性核種之放射性活度的關係，其中放射性活度以百分比表示，並以矽基材未清洗時其表面之放射性活度為100%。由第2圖中可發現，當清洗次數為3次時，矽基材表面之放射性活度已大幅降低。

分析

將上述經過清洗後之矽基材送入RBS，以分析矽基材中佈植之放射性核種之相對濃度及深度分布。

請見第3圖及第4圖，其為RBS圖譜分析之結果，其中第4圖為第3圖之局部放大圖。第4圖中顯示兩個主要波峰，如圖中所標示，左側之波峰意味著金(Au)存在於矽基材中，右側之波峰意味者放射性核種U-238亦存在於矽基材中。

而分析所得之數據係列於下表1中。

其中，組成以矽(Si)之數量為基準。

由上表1可知，放射性核種U-238佈植於矽基材中之深度可達50Å，因此，藉由本發明之方法所佈植之核種可深入基材內部而不脫落。

本發明在上文中已以較佳實施例揭露，然熟習本項技術者應理解的是，該實施例僅用於描繪本發明，而不應解讀為限制本發明之範圍。應注意的是，舉凡與該實施例等效之變化與置換，均應視為涵蓋於本發明之範疇內。因此，本發明之保護範圍當以申請專利範圍所界定者為準。

S11~S14‧‧‧步驟

Claims

一種將放射性核種佈植於基材中之方法，其包含以下步驟：(1)將具有至少一放射性核種之一溶液提供於一基材之一表面上；(2)將該溶液中之溶劑蒸發，以使該放射性核種殘留在該基材之表面上；以及(3)將該基材置於一真空腔體中，再以離子束撞擊殘留於該基材之表面之放射性核種，以將該放射性核種佈植於該基材中。
如申請專利範圍第1項所述之方法，其中在步驟(1)中，該放射性核種為α衰變核種或β衰變核種。
如申請專利範圍第2項所述之方法，其中該放射性核種為U-238。
如申請專利範圍第1項所述之方法，其中在步驟(1)中，該基材之材質為不鏽鋼、鈦合金、矽或玻璃。
如申請專利範圍第1項所述之方法，其中在步驟(3)中，離子束係由金離子或銅離子所組成。
如申請專利範圍第1項所述之方法，其中在步驟(3)中，該離子束之佈植能量為20-70keV。
如申請專利範圍第1項所述之方法，其中在步驟(3)中，該離子束之佈植劑量為5×10¹⁵ ions/cm² 。
如申請專利範圍第1項所述之方法，其進一步包含以下步驟：(4)清洗該基材，以去除該基材之表面所殘留之放射性核種。
如申請專利範圍第8項所述之方法，其中在步驟(4)中，清洗之次數為三次。
如申請專利範圍第8項所述之方法，其中在步驟(4)中，清洗時所使用之清洗劑為氟化氫或硝酸。