JP2017105683A

JP2017105683A - 積層基板用フォルステライト磁器組成物、フォルステライト磁器組成物の積層基板、積層基板用フォルステライト磁器組成物の製造方法、及び積層基板用フォルステライト磁器組成物の積層基板の製造方法

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Publication number: JP2017105683A
Application number: JP2015242265A
Authority: JP
Inventors: 小川　宏隆; Hirotaka Ogawa; 宏隆小川; 菅　章紀; Akinori Suga; 章紀菅; 亮介平林; Ryosuke Hirabayashi
Original assignee: Meijo University
Current assignee: Meijo University
Priority date: 2015-12-11
Filing date: 2015-12-11
Publication date: 2017-06-15
Anticipated expiration: 2035-12-11
Also published as: JP7064279B2

Abstract

【課題】品質の良好な積層基板を容易に製造することができる積層基板用フォルステライト磁器組成物、フォルステライト磁器組成物の積層基板、積層基板用フォルステライト磁器組成物の製造方法、及び積層基板用フォルステライト磁器組成物の積層基板の製造方法の提供。【解決手段】ＭｇＯとＳｉＯ２を２：１モル比で混合し、更に該混合物とＬｉＦとを（１−Ｘ）：Ｘ（但し、Ｘは０．０３以上）モル比で混合したものを、８５０〜９００℃で、０．５時間〜５０時間焼成することにより得られる積層基板用フォルステライト磁器組成物。前記混合工程において、有機バインダも合わせて混合し、前記工程により混合した混合物を平板状に成形し、得られた平板状の前記混合物パターンを形成し、形成された複数の平板状の前記混合物を積層し、積層した前記混合物を焼成する積層基板の製造方法。【選択図】図１

Description

本発明は積層基板用フォルステライト磁器組成物、フォルステライト磁器組成物の積層基板、積層基板用フォルステライト磁器組成物の製造方法、及び積層基板用フォルステライト磁器組成物の積層基板の製造方法に関するものである。

回路を形成する電極と誘電体基板から成る伝送回路基板において、同種の電極材料と用いた場合、電気信号を高速かつ高効率に伝送するためには、小さい比誘電率（ε_ｒ）と大きい品質係数（Ｑ・ｆ、Ｑ＝１／ｔａｎδ、ｔａｎδ：誘電正接,ｆ：周波数）を持つ誘電体材料が必要である。つまり、比誘電率（ε_ｒ）をより小さくし、品質係数より大きくすることによって回路上に流れる電気信号の減衰をより小さくすることができる。回路上に流れる電気信号の減衰の大きさは減衰係数に依存する。減衰係数とは回路上に電気信号が流れた際に、電気信号の減衰のしやすさを表す係数であり、通信に利用される電気信号の周波数ｆと比誘電率（ε_ｒ）との平方根に比例し、Ｑ値に反比例する。例えば、減衰係数が小さい誘電体材料の場合、回路上に流れる電気信号が減衰し難い。また、減衰係数が大きい誘電体材料の場合、回路上に流れる電気信号が減衰し易い。このため、ミリ波等の高周波帯域での通信には、低い比誘電率と高い品質係数を兼ね備えた誘電体材料が必要となる。さらに、スマートフォンなどの移動体通信機器の小型化・高機能化に伴い、通信機器に内蔵されるモジュールにおいて、ＩＣチップ等の素子の高密度実装が進んでいる。これにより、通信機器に内蔵されるモジュールは回路の積層化が進んでいる。このため、ミリ波通信等に適した上述の高周波特性を有し、回路となる電極材料（例えばＡｇ（銀）やＡｕ（金））と基板となる誘電体材料とが同時に焼成することができる低温同時焼成セラミックス（Low temperature co-fired ceramics：ＬＴＣＣ）の開発が重要となってきている。

特許文献１は従来の高周波用低温焼成磁器組成物を開示している。この高周波用低温焼成磁器組成物は主材料として、ＭｇＯ（酸化マグネシウム）、ＭｎＯ（酸化マンガン）、及びＳｉＯ₂（酸化ケイ素）を用いている。この高周波用低温焼成磁器組成物は焼結助剤としてＢｉ₂Ｏ₃（酸化ビスマス）、及びＬｉ₂Ｏ（酸化リチウム）を用いている。この高周波用低温焼成磁器組成物は、先ず、主材料から複合酸化物であるＭｇ₂ＳｉＯ₄（フォルステライト）を得る。そして、このＭｇ₂ＳｉＯ₄（フォルステライト）に焼結助剤の質量％を２％以上にして主材料及び焼結助剤を混合する。次に、混合したＭｇ₂ＳｉＯ₄（フォルステライト）及び焼結助剤を８５０℃〜９００℃の焼成温度で焼成する。こうして、１×１０⁴ＧＨｚ以上のＱ・ｆ値を有する高周波用低温焼成磁器組成物を得ることができる。

特開２００８−６３１６１号公報

しかし、特許文献１の高周波用低温焼成磁器組成物は焼結助剤として用いられるＬｉ₂Ｏ（酸化リチウム）が吸湿性を有している。これにより、この高周波用低温焼成磁器組成物は主材料が凝集し易い。このため、仮に、この高周波用低温焼成磁器組成物を平板状に形成しようとすると、均一な厚さに形成することが難しい。また、この高周波用低温焼成磁器組成物は、主材料から複合酸化物であるＭｇ₂ＳｉＯ₄（フォルステライト）を得た後、このＭｇ₂ＳｉＯ₄（フォルステライト）に焼結助剤を混合して、さらに焼成している。このため、この高周波用低温焼成磁器組成物は製造するのに手間がかかる。

本発明は、上記従来の実情に鑑みてなされたものであって、品質の良好な積層基板用フォルステライト磁器組成物を容易に提供することを解決すべき課題としている。

本発明の積層基板用フォルステライト磁器組成物は、Ｑ・ｆ値が１．５×１０⁴ＧＨｚ以上であることを特徴とする。

本発明の積層基板用フォルステライト磁器組成物は減衰係数をより小さくすることができる。これにより、この積層基板用フォルステライト磁器組成物を用いて積層基板を製造した場合、積層基板の回路上に高い周波数の電気信号を流しても、電気信号が減衰することを抑えることができる。

また、本発明のフォルステライト磁器組成物の積層基板は請求項１又は２に記載の積層基板用フォルステライト磁器組成物にＡｇ（銀）の回路パターンが形成されていることを特徴とする。このため、このフォルステライト磁器組成物の積層基板は他の元素に比べて電気抵抗率が低いＡｇ（銀）で回路パターンを形成するため、積層基板の回路上に流れる電気信号が減衰することを抑えることができる。

また、本発明の積層基板用フォルステライト磁器組成物の製造方法は、２：１のモル比で混合した単体の酸化物であるＭｇＯ（酸化マグネシウム）、及びＳｉＯ₂（酸化ケイ素）と、ＬｉＦ（フッ化リチウム）とのモル比を（１−ｘ）：ｘとして、このｘの値を０．０３以上で混合する混合工程と、前記混合工程を実行して混合された混合物を８５０℃〜９００℃で０．５時間〜５０時間焼成する焼成工程とを備えていることを特徴とする。このため、この積層基板用フォルステライト磁器組成物の製造方法は主材料である２：１のモル比で混合した単体の酸化物であるＭｇＯ（酸化マグネシウム）、及びＳｉＯ₂（酸化ケイ素）と焼結助剤であるＬｉＦ（フッ化リチウム）とを混合して焼成するだけでＭｇ₂ＳｉＯ₄（フォルステライト）を容易に得ることができる。また、この積層基板用フォルステライト磁器組成物の製造方法は主材料である２：１のモル比で混合した単体の酸化物であるＭｇＯ（酸化マグネシウム）、及びＳｉＯ₂（酸化ケイ素）に対する焼結助剤であるＬｉＦ（フッ化リチウム）のモル比が小さいため、結晶品質の良好な積層基板用フォルステライト磁器組成物を製造することができる。また、この積層基板用フォルステライト磁器組成物の製造方法は、焼結助剤を用いないでフォルステライト磁器組成物を焼成する場合に比べて焼成温度が低い。これにより、この積層基板用フォルステライト磁器組成物の製造方法を用いて積層基板を製造する際、Ａｇ（銀）を用いて回路パターンを形成して焼成することができる。このため、この積層基板用フォルステライト磁器組成物の製造方法は、積層基板を容易に製造することができる積層基板用フォルステライト磁器組成物を製造することができる。

また、本発明の積層基板用フォルステライト磁器組成物の積層基板の製造方法は、請求項４に記載の混合工程において、有機バインダも合わせて混合し、請求項４に記載の焼成工程を実行する前に、前記混合工程を実行して混合された前記混合物を平板状に成形する成形工程と、前記成形工程を実行して成形された平板状の前記混合物に回路パターンを形成するパターン形成工程と、前記パターン形成工程を実行して形成された複数の平板状の前記混合物を積層する積層工程とを実行することを特徴とする。このため、この積層基板用フォルステライト磁器組成物の積層基板の製造方法は１回の焼成で積層基板を製造することができる。つまり、この積層基板用フォルステライト磁器組成物の積層基板の製造方法は積層基板を容易に製造することができる。

したがって、本発明の積層基板用フォルステライト磁器組成物、フォルステライト磁器組成物の積層基板、積層基板用フォルステライト磁器組成物の製造方法、及び積層基板用フォルステライト磁器組成物の積層基板の製造方法は品質の良好な積層基板を容易に製造することができる。

実施例１〜５、８、９、１１、及び比較例１のサンプルをＸＲＤ（Ｘ線回折）で測定した結果である。実施例１〜１２のサンプルのＬｉＦ（フッ化リチウム）の添加量に対する密度を示したグラフである。実施例１〜１２のサンプルのＬｉＦ（フッ化リチウム）の添加量に対する比誘電率（ε_ｒ）を示したグラフである。実施例１〜１２のサンプルのＬｉＦ（フッ化リチウム）の添加量に対するＱ・ｆ値を示したグラフである。実施例１３〜１５のサンプルをＸＲＤ（Ｘ線回折）で測定した結果である。実施例１４〜１７のサンプルの焼成時間に対する比誘電率（ε_ｒ）を示したグラフである。実施例１４〜１７のサンプルの焼成時間に対するＱ・ｆ値を示したグラフである。実施例１８〜２２、及び比較例２のサンプルをＸＲＤ（Ｘ線回折）で測定した結果である。実施例１８〜２４のサンプルの焼成時間に対する比誘電率（ε_ｒ）を示したグラフである。実施例１８〜２４のサンプルの焼成時間に対するＱ・ｆ値を示したグラフである。実施例２５の積層基板を示す模式図である。

本発明における好ましい実施の形態を説明する。

本発明の積層基板用フォルステライト磁器組成物は比誘電率（ε_ｒ）が７以下であり得る。この場合、この積層基板用フォルステライト磁器組成物は減衰係数をさらに小さくすることができる。これにより、この積層基板用フォルステライト磁器組成物を用いて積層基板を製造した場合、積層基板の回路上に高い周波数の電気信号を流しても、電気信号が減衰することをさらに抑えることができる。

次に、本発明の積層基板用フォルステライト磁器組成物を具体化した実施例１〜２４について、図面を参照しつつ説明する。

＜実施例１〜２４、比較例１、２＞
単体の酸化物であるＭｇＯ（酸化マグネシウム）とＳｉＯ₂（酸化ケイ素）とを混合した粉末状の混合物を１１００℃以上の温度で焼成すると、単相のＭｇ₂ＳｉＯ₄（フォルステライト）が得られることが分かっている。また、焼成する温度が１１００℃未満の場合、単体の酸化物であるＭｇＯ（酸化マグネシウム）とＳｉＯ₂（酸化ケイ素）とを混合した粉末状の混合物から単相のＭｇ₂ＳｉＯ₄（フォルステライト）を得ることが難しいことが分かっている。また、ＭｇＯ（酸化マグネシウム）、及びＳｉＯ₂（酸化ケイ素）は一般的な材料であり原料コストが安価である。また、ＭｇＯ（酸化マグネシウム）、及びＳｉＯ₂（酸化ケイ素）は人体への影響が小さい。つまり、ＭｇＯ（酸化マグネシウム）、及びＳｉＯ₂（酸化ケイ素）は容易に取り扱うことができる。

先ず、ＭｇＯ（酸化マグネシウム）、及びＳｉＯ₂（酸化ケイ素）に対して焼結助剤としてＬｉＦ（フッ化リチウム）を添加した混合物を焼成した際に生成されるＭｇ₂ＳｉＯ₄（フォルステライト）にＬｉＦ（フッ化リチウム）が及ぼす効果について検討する実験を実施した。この実験を実施するため、実施例１〜１２、及び比較例１のサンプルを用意した。

実施例１〜１２サンプルは、表１に示すように、２：１のモル比で混合した単体の酸化物であるＭｇＯ（酸化マグネシウム）、及びＳｉＯ₂（酸化ケイ素）と、ＬｉＦ（フッ化リチウム）とのモル比を（１−ｘ）：ｘとして、このｘの値をそれぞれ変更している。実施例１〜１２のサンプルはそれぞれが９００℃で４時間焼成されている。

図１に実施例１〜５、８、９、１１、及び比較例１のサンプルのＸＲＤ（Ｘ線回折）評価結果を示す。なお、比較例１のサンプルは２：１のモル比で混合した単体の酸化物であるＭｇＯ（酸化マグネシウム）、及びＳｉＯ₂（酸化ケイ素）と、ＬｉＦ（フッ化リチウム）とのモル比を（１−ｘ）：ｘとして、このｘの値を０としている。つまり、比較例１のサンプルはＬｉＦ（フッ化リチウム）が添加されていない。

実施例１〜５、８、９、１１のサンプルは、Ｍｇ₂ＳｉＯ₄（フォルステライト）に由来するピークが現れている。これは、ＬｉＦ（フッ化リチウム）が焼結助剤として作用して、ＭｇＯ（酸化マグネシウム）及びＳｉＯ₂（酸化ケイ素）からＭｇ₂ＳｉＯ₄（フォルステライト）が生成する反応を促進しているものと考えられる。比較例１のサンプルはＭｇＯ（酸化マグネシウム）及びＳｉＯ₂（酸化ケイ素）に由来するピークが現れている。また、比較例１のサンプルは、Ｍｇ₂ＳｉＯ₄（フォルステライト）に由来するピークが現れていない。つまり、比較例１のサンプルは焼結助剤としてＬｉＦ（フッ化リチウム）が添加されていないため、９００℃の焼成温度で焼成しても単体の酸化物であるＭｇＯ（酸化マグネシウム）、及びＳｉＯ₂（酸化ケイ素）からＭｇ₂ＳｉＯ₄（フォルステライト）が生成する反応が生じない。これらの結果は、ＬｉＦ（フッ化リチウム）を添加することによって、８５０℃〜９００℃の焼成温度で焼成してＭｇ₂ＳｉＯ₄（フォルステライト）が生成できることを示しており、ＬｉＦ（フッ化リチウム）を添加した効果である。

図２に、実施例１〜１２のサンプルのＬｉＦ（フッ化リチウム）の添加量に対する密度の変化を示す。実施例５のサンプルの密度は３．１ｇ／ｃｍ³である。これは、ＭｇＯ（酸化マグネシウム）及びＳｉＯ₂（酸化ケイ素）を１１００℃以上である１４００℃で焼成して得られたＭｇ₂ＳｉＯ₄（フォルステライト）の密度とほぼ同じである(図示せず。)。このことから、ＭｇＯ（酸化マグネシウム）及びＳｉＯ₂（酸化ケイ素）にＬｉＦ（フッ化リチウム）を添加して９００℃で焼成することによって、１４００℃で焼成した際に得られるＭｇ₂ＳｉＯ₄（フォルステライト）とほぼ同じ密度のＭｇ₂ＳｉＯ₄（フォルステライト）を得られることが分かった。つまり、実施例５のサンプルは従来に比べておよそ５００℃低い焼成温度で焼成することによって従来のＭｇ₂ＳｉＯ₄（フォルステライト）とほぼ同じ密度のＭｇ₂ＳｉＯ₄（フォルステライト）が生成されていることが分かった。これにより、融点が９６０．５℃であるＡｇ（銀）を電極に用いて積層基板を形成することができる。

図３に実施例１〜１２のサンプルのＬｉＦ（フッ化リチウム）の添加量に対する比誘電率（ε_ｒ）の変化を示す。実施例１〜１２のサンプルは比誘電率（ε_ｒ）がおよそ５〜６．８である。つまり、実施例１〜１２のサンプルは比誘電率（ε_ｒ）が７以下である。この値はＭｇＯ（酸化マグネシウム）及びＳｉＯ₂（酸化ケイ素）を１１００℃以上である１４００℃で焼成して得られたＭｇ₂ＳｉＯ₄（フォルステライト）の比誘電率（ε_ｒ）とほぼ同じ値である（図示せず。）。これは、焼結助剤として添加されたＬｉＦ（フッ化リチウム）の量がＭｇＯ（酸化マグネシウム）及びＳｉＯ₂（酸化ケイ素）の量に対してとても少ないため、Ｍｇ₂ＳｉＯ₄（フォルステライト）の生成の反応が主要な部分を占めているためと考えられる。

図４に実施例１〜１２のサンプルのＬｉＦ（フッ化リチウム）の添加量に対するＱ・ｆ値の変化を示す。１４００℃で焼成して得られたＭｇ₂ＳｉＯ₄（フォルステライト）のＱ・ｆ値は２．４×１０⁵ＧＨｚである（図示せず。）。これに対して、実施例１〜１２のサンプルのＱ・ｆ値は小さい。これは、焼結助剤として添加されたＬｉＦ（フッ化リチウム）による影響であると考えられる。しかし、実施例１〜１２のサンプルは、ＭｇＯ（酸化マグネシウム）及びＳｉＯ₂（酸化ケイ素）の量に対して焼結助剤であるＬｉＦ（フッ化リチウム）の添加される量がとても少ない。このため、実施例１〜１２のサンプルは、１４００℃で焼成して得られたＭｇ₂ＳｉＯ₄（フォルステライト）に比べてＱ・ｆ値が極端に小さくなることが抑えられていると考えられる。また、実施例１〜１２のサンプルはＱ・ｆ値が１．５×１０⁴ＧＨｚ以上の値である。さらに、実施例９、１１、１２のサンプルはＱ・ｆ値が１×１０⁵ＧＨｚ以上の値である。つまり、実施例９、１１、１２のサンプルはミリ波通信等に適した高周波特性を有している。

次に、ＭｇＯ（酸化マグネシウム）、及びＳｉＯ₂（酸化ケイ素）に対して焼結助剤としてＬｉＦ（フッ化リチウム）を添加した混合物を８５０℃の焼成温度で焼成時間を変更して焼成した際に生成されるＭｇ₂ＳｉＯ₄（フォルステライト）について検討する実験を実施した。この実験を実施するため、実施例１３〜１７のサンプルを用意した。

実施例１３〜１７のサンプルは、表２に示すように、それぞれが８５０℃の焼成温度で焼成されている。実施例１３〜１７のサンプルはそれぞれの焼成時間を０．５〜５０時間に変更している。また、実施例１３〜１７のサンプルは２：１のモル比で混合した単体の酸化物であるＭｇＯ（酸化マグネシウム）、及びＳｉＯ₂（酸化ケイ素）と、ＬｉＦ（フッ化リチウム）とのモル比を（１−ｘ）：ｘとして、このｘの値を０．０９としている。

図５に実施例１３〜１５のサンプルのＸＲＤ（Ｘ線回折）評価結果を示す。実施例１３〜１５のサンプルはＭｇ₂ＳｉＯ₄（フォルステライト）に由来するピークが現れている。これは、ＬｉＦ（フッ化リチウム）が焼結助剤として作用して、ＭｇＯ（酸化マグネシウム）及びＳｉＯ₂（酸化ケイ素）からＭｇ₂ＳｉＯ₄（フォルステライト）が生成する反応を促進しているものと考えられる。また、焼成時間が４時間以上である実施例１４、１５のサンプルにおいて、Ｍｇ₂ＳｉＯ₄（フォルステライト）が主相となっていることが分かった。

図６に実施例１４〜１７のサンプルの焼成時間に対する比誘電率（ε_ｒ）の変化を示す。実施例１４〜１７のサンプルは比誘電率（ε_ｒ）がおよそ６．３〜６．７である。つまり、実施例１４〜１７のサンプルは比誘電率（ε_ｒ）が７以下である。この値はＭｇＯ（酸化マグネシウム）及びＳｉＯ₂（酸化ケイ素）を１１００℃以上である１４００℃で焼成して得られたＭｇ₂ＳｉＯ₄（フォルステライト）の比誘電率（ε_ｒ）とほぼ同じ値である（図示せず。）。これは、焼結助剤として添加されたＬｉＦ（フッ化リチウム）の量がＭｇＯ（酸化マグネシウム）及びＳｉＯ₂（酸化ケイ素）の量に対してとても少ないため、Ｍｇ₂ＳｉＯ₄（フォルステライト）の生成の反応が主要な部分を占めているためと考えられる。

図７に実施例１４〜１７のサンプルの焼成時間に対するＱ・ｆ値の変化を示す。１４００℃で焼成して得られたＭｇ₂ＳｉＯ₄（フォルステライト）のＱ・ｆ値は２．４×１０⁵ＧＨｚである（図示せず。）。これに対して、実施例１４〜１７のサンプルのＱ・ｆ値は小さい。これは、焼結助剤として添加されたＬｉＦ（フッ化リチウム）による影響であると考えられる。しかし、実施例１４〜１７のサンプルは、ＭｇＯ（酸化マグネシウム）及びＳｉＯ₂（酸化ケイ素）の量に対して焼結助剤であるＬｉＦ（フッ化リチウム）の添加される量がとても少ない。このため、実施例１４〜１７のサンプルは、１４００℃で焼成して得られたＭｇ₂ＳｉＯ₄（フォルステライト）に比べてＱ・ｆ値が極端に小さくなることが抑えられていると考えられる。また、実施例１４〜１７のサンプルはＱ・ｆ値が１×１０⁵ＧＨｚ以上の値である。つまり、実施例１４〜１７のサンプルはミリ波通信等に適した高周波特性を有している。

次に、ＭｇＯ（酸化マグネシウム）、及びＳｉＯ₂（酸化ケイ素）に対して焼結助剤としてＬｉＦ（フッ化リチウム）を添加した混合物を９００℃の焼成温度で焼成時間を変更して焼成した際に生成されるＭｇ₂ＳｉＯ₄（フォルステライト）について検討する実験を実施した。この実験を実施するため、実施例１８〜２４及び、比較例２のサンプルを用意した。

実施例１８〜２４のサンプルは、表３に示すように、それぞれが９００℃の焼成温度で焼成されている。実施例１８〜２４のサンプルはそれぞれの焼成時間を０．５〜５０時間に変更している。また、実施例１８〜２４のサンプルは２：１のモル比で混合した単体の酸化物であるＭｇＯ（酸化マグネシウム）、及びＳｉＯ₂（酸化ケイ素）と、ＬｉＦ（フッ化リチウム）とのモル比を（１−ｘ）：ｘとして、このｘの値を０．０９としている。

図８に実施例１８〜２２、及び比較例２のサンプルのＸＲＤ（Ｘ線回折）評価結果を示す。なお、比較例２のサンプルは９００℃の焼成温度で焼成時間が１０分で焼成されている。また、比較例２のサンプルは２：１のモル比で混合した単体の酸化物であるＭｇＯ（酸化マグネシウム）、及びＳｉＯ₂（酸化ケイ素）と、ＬｉＦ（フッ化リチウム）とのモル比を（１−ｘ）：ｘとして、このｘの値を０．０９としている。

実施例１８〜２２、及び比較例２のサンプルは、Ｍｇ₂ＳｉＯ₄（フォルステライト）に由来するピークが現れている。これは、ＬｉＦ（フッ化リチウム）が焼結助剤として作用して、ＭｇＯ（酸化マグネシウム）及びＳｉＯ₂（酸化ケイ素）からＭｇ₂ＳｉＯ₄（フォルステライト）が生成する反応を促進しているものと考えられる。また、焼成時間が０．５時間以上である実施例１８〜２２のサンプルにおいて、Ｍｇ₂ＳｉＯ₄（フォルステライト）が主相となっていることが分かった。

図９に実施例１８〜２４のサンプルの焼成時間に対する比誘電率（ε_ｒ）の変化を示す。実施例１８〜２４のサンプルは比誘電率（ε_ｒ）がおよそ６．４〜６．８である。つまり、実施例１８〜２４のサンプルは比誘電率（ε_ｒ）が７以下である。この値はＭｇＯ（酸化マグネシウム）及びＳｉＯ₂（酸化ケイ素）を１１００℃以上である１４００℃で焼成して得られたＭｇ₂ＳｉＯ₄（フォルステライト）の比誘電率（ε_ｒ）とほぼ同じ値である（図示せず。）。これは、焼結助剤として添加されたＬｉＦ（フッ化リチウム）の量がＭｇＯ（酸化マグネシウム）及びＳｉＯ₂（酸化ケイ素）の量に対してとても少ないため、Ｍｇ₂ＳｉＯ₄（フォルステライト）の生成の反応が主要な部分を占めているためと考えられる。

図１０に実施例１８〜２４のサンプルの焼成時間に対するＱ・ｆ値の変化を示す。１４００℃で焼成して得られたＭｇ₂ＳｉＯ₄（フォルステライト）のＱ・ｆ値は２．４×１０⁵ＧＨｚである（図示せず。）。これに対して、実施例１８〜２４のサンプルのＱ・ｆ値は小さい。これは、焼結助剤として添加されたＬｉＦ（フッ化リチウム）による影響であると考えられる。しかし、実施例１８〜２４のサンプルは、ＭｇＯ（酸化マグネシウム）及びＳｉＯ₂（酸化ケイ素）の量に対して焼結助剤であるＬｉＦ（フッ化リチウム）の添加される量がとても少ない。このため、実施例１８〜２４のサンプルは、１４００℃で焼成して得られたＭｇ₂ＳｉＯ₄（フォルステライト）に比べてＱ・ｆ値が極端に小さくなることが抑えられていると考えられる。また、実施例１８〜２３のサンプルはＱ・ｆ値が１．５×１０⁴ＧＨｚ以上の値である。さらに、実施例１９〜２２のサンプルはＱ・ｆ値が１×１０⁵ＧＨｚ以上の値である。つまり、実施例１９〜２２のサンプルはミリ波通信等に適した高周波特性を有している。

次に、本発明の積層基板用フォルステライト磁器組成物の積層基板の製造方法を具体化した実施例２５について、図面を参照しつつ説明する。
＜実施例２５＞

積層基板１である実施例２５のサンプルは、図１１に示すように、複数の基板１０、複数の回路パターン１１、及び複数の半導体素子１２を有している。

先ず、２：１のモル比で混合した単体の酸化物であるＭｇＯ（酸化マグネシウム）及びＳｉＯ₂（酸化ケイ素）と、ＬｉＦ（フッ化リチウム）とを所定の割合で混合する（混合工程。）。詳しくは、２：１のモル比で混合した単体の酸化物であるＭｇＯ（酸化マグネシウム）及びＳｉＯ₂（酸化ケイ素）と、ＬｉＦ（フッ化リチウム）とのモル比を（１−ｘ）：ｘとして、このｘの値を０．０３以上で混合する。また、混合工程において有機バインダも合わせて混合する。こうして混合工程を終了する。

次に、混合工程を実行して混合された混合物を平板状に成形する（成形工程。）。詳しくは、混合工程を実行して混合された混合物を合成樹脂製の平板状をなした膜の表面に平板状に延ばして乾燥させる。平板状に延ばして成形された混合物をグリーンシート１４という。また、グリーンシート１４は後述する焼成工程を実行することによってＭｇＯ（酸化マグネシウム）及びＳｉＯ₂（酸化ケイ素）からＭｇ₂ＳｉＯ₄（フォルステライト）が生成され基板１０を形成する。こうして成形工程を終了する。

次に、ビアホール１３を形成する。ビアホール１３はグリーンシート１４に板厚方向に貫通して設けられる貫通孔である。ビアホール１３は積層される複数のグリーンシート１４のそれぞれに形成された回路パターン１１を互いに電気的に接続するために用いられる。

次に、成形工程を実行して成形されたグリーンシート１４に複数の回路パターン１１を形成する（パターン形成工程。）。詳しくは、グリーンシート１４の表面にペースト状のＡｇ（銀）をスクリーン印刷等で複数の回路パターン１１の形状に形成する。このとき、ビアホール１３内にペースト状のＡｇ（銀）が充填される。また、複数の回路パターン１１は素子と素子とを電気的に接続する配線構造を形成するだけでなく、形成する形状によってコンデンサ、インダクタ、及びフィルタ等として動作する素子構造を形成することもできる（図示せず。）。つまり、Ｑ・ｆ値が１．５×１０⁴ＧＨｚ以上であり、比誘電率（ε_ｒ）が７以下である実施例２５のサンプルはＡｇ（銀）の回路パターン１１が形成されている。こうしてパターン形成工程を終了する。

次に、パターン形成工程を実行して形成された複数のグリーンシート１４を積層する（積層工程。）。詳しくは、表面にペースト状のＡｇ（銀）の複数の回路パターン１１を印刷して形成されたグリーンシート１４を複数積層する。そして、積層された複数のグリーンシート１４に対して、グリーンシート１４の板厚方向に所定の圧力を加える。これにより、積層されたグリーンシート１４を互いに密着させる。このとき、ビアホール１３内に充填されたペースト状のＡｇ（銀）の下端が、１層下に積層されたグリーンシート１４に形成された回路パターン１１の表面に当接して密着する。こうして積層工程を終了する。そして、積層されて密着した複数のグリーンシート１４の最も表面に複数の半導体素子１２を載置する。このとき、半導体素子１２の足１２Ａ（リード）はペースト状のＡｇ（銀）が印刷されて形成された複数の回路パターン１１の表面に当接している。つまり、後述する焼成工程を実行する前に、成形工程、パターン形成工程、及び積層工程を実行する。

次に、こうして形成され積層された複数のグリーンシート１４を焼成する（焼成工程。）。詳しくは、積層されて密着した複数のグリーンシート１４、及び複数のグリーンシート１４の最も表面に載置された複数の半導体素子１２を所定の温度に設定されたリフロー炉内にセットする。このとき、リフロー炉内の温度は８５０℃〜９００℃である。そして、リフロー炉内に０．５時間〜５０時間放置して焼成する。つまり、混合工程を実行して混合された混合物であるグリーンシート１４を８５０℃〜９００℃で０．５時間〜５０時間焼成する。これにより、焼成された複数のグリーンシート１４はＭｇＯ（酸化マグネシウム）及びＳｉＯ₂（酸化ケイ素）からＭｇ₂ＳｉＯ₄（フォルステライト）が生成され基板１０を形成し、複数の回路パターン１１の形状に形成されたペースト状のＡｇ（銀）は溶融して複数の回路パターン１１として導電性を示す。また、このとき、ペースト状のＡｇ（銀）が印刷されて形成された複数の回路パターン１１の表面に当接した半導体素子１２の足１２Ａ（リード）は、ペースト状のＡｇ（銀）が溶融するのに伴い、Ａｇ（銀）と電気的に結合する。また、ビアホール１３内に充填されたペースト状のＡｇ（銀）が溶融して、１層下に積層されたグリーンシート１４に形成された回路パターン１１に電気的に結合する。また、このとき、複数のグリーンシート１４にそれぞれ設けられたビアホール１３の位置を合わせることによって、積層された複数のグリーンシート１４を貫通して直接的に隣接して積層されていないグリーンシート１４に形成された複数の回路パターン１１を互いに電気的に結合することができる。こうして焼成工程を終了して積層基板１を製造することができる。

このように、この積層基板用フォルステライト磁器組成物は減衰係数をより小さくすることができる。これにより、この積層基板用フォルステライト磁器組成物を用いて積層基板１を製造した場合、積層基板１の回路上に高い周波数の電気信号を流しても、電気信号が減衰することを抑えることができる。

また、このフォルステライト磁器組成物の積層基板１は請求項１又は２に記載の積層基板用フォルステライト磁器組成物にＡｇ（銀）の回路パターン１１が形成されている。このため、このフォルステライト磁器組成物の積層基板１は他の元素に比べて電気抵抗率が低いＡｇ（銀）で回路パターン１１を形成するため、積層基板１の回路上に流れる電気信号が減衰することを抑えることができる。

また、この積層基板用フォルステライト磁器組成物の製造方法は、２：１のモル比で混合した単体の酸化物であるＭｇＯ（酸化マグネシウム）及びＳｉＯ₂（酸化ケイ素）と、ＬｉＦ（フッ化リチウム）とのモル比を（１−ｘ）：ｘとして、このｘの値を０．０３以上で混合する混合工程と、混合工程を実行して混合された混合物を８５０℃〜９００℃で０．５時間〜５０時間焼成する焼成工程とを備えている。このため、この積層基板用フォルステライト磁器組成物の製造方法は主材料である２：１のモル比で混合した単体の酸化物であるＭｇＯ（酸化マグネシウム）、及びＳｉＯ₂（酸化ケイ素）と焼結助剤であるＬｉＦ（フッ化リチウム）とを混合して焼成するだけでＭｇ₂ＳｉＯ₄（フォルステライト）を容易に得ることができる。また、この積層基板用フォルステライト磁器組成物の製造方法は主材料である２：１のモル比で混合した単体の酸化物であるＭｇＯ（酸化マグネシウム）、及びＳｉＯ₂（酸化ケイ素）に対する焼結助剤であるＬｉＦ（フッ化リチウム）のモル比が小さいため、結晶品質の良好な積層基板用フォルステライト磁器組成物を製造することができる。また、この積層基板用フォルステライト磁器組成物の製造方法は、焼結助剤を用いないでフォルステライト磁器組成物を焼成する場合に比べて焼成温度が低い。これにより、この積層基板用フォルステライト磁器組成物の製造方法を用いて積層基板１を製造する際、Ａｇ（銀）を用いて回路パターン１１を形成して焼成することができる。このため、この積層基板用フォルステライト磁器組成物の製造方法は、積層基板１を容易に製造することができる積層基板用フォルステライト磁器組成物を製造することができる。

また、この積層基板用フォルステライト磁器組成物の積層基板の製造方法は、請求項４に記載の混合工程において、有機バインダも合わせて混合し、請求項４に記載の焼成工程を実行する前に、混合工程を実行して混合された混合物を平板状に成形する成形工程と、成形工程を実行して成形された平板状の混合物に回路パターン１１を形成するパターン形成工程と、パターン形成工程を実行して形成された複数の平板状の混合物を積層する積層工程とを実行する。このため、この積層基板用フォルステライト磁器組成物の積層基板の製造方法は１回の焼成で積層基板１を製造することができる。つまり、この積層基板用フォルステライト磁器組成物の積層基板の製造方法は積層基板１を容易に製造することができる。

したがって、本発明の積層基板用フォルステライト磁器組成物、フォルステライト磁器組成物の積層基板、積層基板用フォルステライト磁器組成物の製造方法、及び積層基板用フォルステライト磁器組成物の積層基板の製造方法も品質の良好な積層基板１を容易に製造することができる。

また、この積層基板用フォルステライト磁器組成物は比誘電率（ε_ｒ）が７以下である。このため、この積層基板用フォルステライト磁器組成物は減衰係数をさらに小さくすることができる。これにより、この積層基板用フォルステライト磁器組成物を用いて積層基板１を製造した場合、積層基板１の回路上に高い周波数の電気信号を流しても、電気信号が減衰することをさらに抑えることができる。

本発明は上記記述及び図面によって説明した実施例１〜２５に限定されるものではなく、例えば次のような実施例も本発明の技術的範囲に含まれる。
（１）実施例１〜１２、１８〜２４では、焼成温度を９００℃とし、実施例１３〜１７では、焼成温度を８５０℃として焼成しているが、これに限らず、焼成温度を８５０℃〜９５０℃として焼成しても良い。
（２）実施例２５では、回路パターンにＡｇ（銀）を用いているが、これに限らず、回路パターンにＡｕ（金）やＣｕ（銅）を用いても良い。
（３）実施例２５では、グリーンシートの表面にペースト状のＡｇ（銀）をスクリーン印刷等で回路パターンの形状に形成しているが、これに限らず、グリーンシートの表面及び裏面にペースト状のＡｇ（銀）をスクリーン印刷等で回路パターンの形状に形成しても良い。
（４）実施例２５では、グリーンシートを４枚積層しているが、これに限らず、グリーンシートの枚数を３枚以下積層しても良く、５枚以上積層しても良い。

本発明は、ＷｉＦｉ（２．４ＧＨｚ、５ＧＨｚ通信）の次世代規格であるＷｉＧｉｇ（６０ＧＨｚ通信）等に用いられる高周波モジュールに利用できる可能性がある。

１…積層基板
１１…回路パターン

Claims

Ｑ・ｆ値が１．５×１０⁴ＧＨｚ以上であることを特徴とする積層基板用フォルステライト磁器組成物。
比誘電率（ε_ｒ）が７以下であることを特徴とする請求項１に記載の積層基板用フォルステライト磁器組成物。
請求項１又は２に記載の積層基板用フォルステライト磁器組成物にＡｇ（銀）の回路パターンが形成されていることを特徴とするフォルステライト磁器組成物の積層基板。
２：１のモル比で混合した単体の酸化物であるＭｇＯ（酸化マグネシウム）及びＳｉＯ₂（酸化ケイ素）と、ＬｉＦ（フッ化リチウム）とのモル比を（１−ｘ）：ｘとして、このｘの値を０．０３以上で混合する混合工程と、
前記混合工程を実行して混合された混合物を８５０℃〜９００℃で０．５時間〜５０時間焼成する焼成工程と、
を備えていることを特徴とする積層基板用フォルステライト磁器組成物の製造方法。
請求項４に記載の混合工程において、有機バインダも合わせて混合し、
請求項４に記載の焼成工程を実行する前に、
前記混合工程を実行して混合された前記混合物を平板状に成形する成形工程と、
前記成形工程を実行して成形された平板状の前記混合物に回路パターンを形成するパターン形成工程と、
前記パターン形成工程を実行して形成された複数の平板状の前記混合物を積層する積層工程と、
を実行することを特徴とする積層基板用フォルステライト磁器組成物の積層基板の製造方法。