JP2017098484A - 軟磁性粉末、磁性コア、軟磁性粉末の製造方法、および磁性コアの製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】磁気特性と機械的強度に優れる磁性コアを作製することができる軟磁性粉末を提供する。
【解決手段】Ｓｉを含むＦｅ合金で構成される軟磁性粉末であって、前記軟磁性粉末の軟磁性粒子は、粒子表面に形成されるＳｉＯ_２層と、前記ＳｉＯ_２層の直上に形成される表面層と、を備え、前記表面層は、マトリックスを構成する第一材料と、前記マトリックス中に分散して存在する第二材料と、を備え、前記第一材料は、シリコーンまたはリン酸塩であり、前記第二材料は、シリコーンまたはリン酸塩のうち、前記第一材料とは異なる方である。
【選択図】図１

Description

本発明は、リアクトルなどの磁性部品に備わる磁性コアの材料となる軟磁性粉末とその製造方法に関する。また、本発明は、上記磁性部品に備わる磁性コアと、その製造方法に関する。

自動車、電気機器、産業機械などの各種製品の部品として、巻線を巻回してなるコイルと、コイルが配置される磁性コアと、を備える磁性部品が用いられている。磁性部品の具体例としては、例えば、リアクトル、チョークコイル、トランス、モータなどが挙げられる。

磁性コアとして、軟磁性粉末と樹脂との混合物を成形し、樹脂を固化させた複合材料で構成される磁性コアが知られている（例えば、特許文献１〜３などを参照）。磁性コアを構成する複合材料では、樹脂に対する軟磁性粉末の量を調整することで、その比透磁率を調整し易いという利点を有している。そのため、複合材料で構成される磁性コアは、広範な用途に用いることができると期待される。

軟磁性粉末としてＦｅ系の軟磁性粉末を用いる場合、複合材料における軟磁性粒子同士の絶縁を確保するために、軟磁性粒子の表面に絶縁層を形成することが行なわれている。絶縁層としては、例えば、リン酸塩の層やシリコーンの層などを挙げることができる。

特開２００８−１４７４０３号公報 特開２０１２−２１２８５５号公報 特開２０１２−２１２８５６号公報

近年、エネルギーの有効活用に対する関心が高まる中、従来よりも磁気特性に優れる複合材料で構成される磁性コアが求められている。磁性コアに求められる磁気特性としては、例えば、直流重畳特性が良いこと、即ち低磁界中から高磁界中まで比透磁率が変化し難い恒透磁率性を備えることが挙げられる。また、磁性コアに求められる磁気特性として、エネルギー損失（具体的には鉄損）が少ないことなどを挙げることができる。また、ハイブリッド自動車などのリアクトルに用いられる磁性コアは、激しい振動に曝されるため、機械的強度に優れることが求められている。

本発明は上記事情に鑑みてなされたものであり、その目的の一つは、磁気特性と機械的強度に優れる磁性コアを作製することができる軟磁性粉末とその製造方法を提供することにある。

また、本発明の別の目的は、磁気特性と機械的強度に優れる磁性コアとその製造方法を提供することにある。

本発明の一態様に係る軟磁性粉末は、Ｓｉを含むＦｅ合金で構成される軟磁性粉末であって、前記軟磁性粉末の軟磁性粒子は、粒子表面に形成されるＳｉＯ_２層と、前記ＳｉＯ_２層の直上に形成される表面層と、を備える。前記表面層は、マトリックスを構成する第一材料と、前記マトリックス中に分散して存在する第二材料と、を備え、前記第一材料は、シリコーンまたはリン酸塩であり、前記第二材料は、シリコーンまたはリン酸塩のうち、前記第一材料とは異なる方である。

本発明の一態様に係る磁性コアは、軟磁性粉末と樹脂とを含む複合材料で構成される磁性コアであって、軟磁性粉末は、本発明の一態様に係る軟磁性粉末であり、前記複合材料に占める前記軟磁性粉末の割合は、体積％で５０％以上８５％以下である。この磁性コアにおいて、前記複合材料の飽和磁束密度をＢ_ｓ、最大透磁率をμ_ｍとしたとき、Ｂ_ｓ／μ_ｍが０．０５６以上である。

本発明の一態様に係る軟磁性粉末の製造方法は、準備工程と、焼鈍工程と、表面処理工程を備える。
・準備工程では、Ｓｉを含むＦｅ合金で構成される原料粉末を用意する。
・焼鈍工程では、前記原料粉末を、６００℃以上１０００℃以下で０．５時間以上３時間以下の条件下で焼鈍する。
・表面処理工程では、焼鈍後の前記原料粉末に、１００℃以下の温間雰囲気下で表面処理剤を混合する。前記表面処理剤は、リン酸溶液とシリコーンの混合物である。

本発明の一態様に係る磁性コアの製造方法は、混合工程と、成形工程と、を備える。
・混合工程では、上記軟磁性粉末の製造方法で得られた軟磁性粉末と、樹脂とを混合する。前記混合物における前記軟磁性粉末の含有量を、体積％で５０％以上８５％以下とする。
・成形工程では、前記混合工程で得られた混合物を所望の形状に成形し、磁性コアを得る。

本発明の一態様に係る軟磁性粉末は、磁性コアに用いたときに、磁気特性と機械的強度に優れる磁性コアを得ることができる。

本発明の一態様に係る磁性コアは、磁気特性と機械的強度に優れる。

本発明の一態様に係る軟磁性粉末の製造方法は、本発明の一態様に係る軟磁性粉末を生産性良く作製することができる。

本発明の一態様に係る磁性コアの製造方法は、本発明の一態様に係る磁性コアを作製することができる。

試験例に係る軟磁性粉末を構成する軟磁性粒子の透過型電子顕微鏡写真を示す図である。 実施形態に記載されるリアクトルの概略斜視図である。

・本発明の実施形態の説明
最初に本発明の実施態様を列記して説明する。

＜１＞実施形態に係る軟磁性粉末は、Ｓｉを含むＦｅ合金で構成される軟磁性粉末であって、前記軟磁性粉末の軟磁性粒子は、粒子表面に形成されるＳｉＯ_２層と、前記ＳｉＯ_２層の直上に形成される表面層と、を備える。前記表面層は、マトリックスを構成する第一材料と、前記マトリックス中に分散して存在する第二材料と、を備え、前記第一材料は、シリコーンまたはリン酸塩であり、前記第二材料は、シリコーンまたはリン酸塩のうち、前記第一材料とは異なる方である。

表面にＳｉＯ_２層と表面層を備える軟磁性粒子は樹脂との濡れ性が良い。そのため、磁性コア（複合材料）の作製にあたり軟磁性粉末と樹脂とを混合する際、樹脂中に軟磁性粉末が均一的に分散する。その結果、実施形態に係る軟磁性粉末を用いて作製した磁性コアは、高磁界中でも比透磁率が維持される恒透磁率性を備える磁性コアとなる。

上記軟磁性粒子では、その表面に形成されるＳｉＯ_２層と表面層とによって絶縁性が確保されている。そのため、この軟磁性粉末を磁性コアの作製に利用した場合、渦電流損が低く抑えられた磁性コアとすることができる。また、後述する軟磁性粉末の製造方法に示すように、上記軟磁性粉末のＳｉＯ_２層は焼鈍によって形成されるため、軟磁性粒子中の歪みが解消されている。そのため、この軟磁性粉末を磁性コアの作製に利用した場合、ヒステリシス損が低く抑えられた磁性コアとすることができる。つまり、実施形態に係る軟磁性粉末を利用することで、鉄損が低減された磁性コアを作製することができる。

さらに、上記軟磁性粉末を磁性コアの作製に利用した場合、磁性コアは機械的特性に優れる。樹脂中における軟磁性粉末の分散が均一的であるため、全体的に均一な強度を備える磁性コアとなっているからである。また、ＳｉＯ_２層と表面層の存在によって軟磁性粒子と樹脂の接合強度が高いことも、磁性コアの機械的強度が向上する要因である。代表的な機械的強度の指標として、曲げ強度を挙げることができる。

＜２＞実施形態に係る軟磁性粉末の一形態として、前記第一材料がリン酸塩で、前記第二材料がシリコーンである形態を挙げることができる。

リン酸塩の方がシリコーンよりもＳｉＯ_２との密着性が良い。そのため、表面層のマトリックスがリン酸塩で構成されていれば、ＳｉＯ_２層と表面層との密着性を向上させることができる。その結果、表面層の剥離が生じ難く、表面層の剥離に伴う不具合の発生を抑制することができる。不具合としては、例えば軟磁性粒子同士の接触による渦電流損の低下や、剥離した部分が強度的な弱点となることによる機械的強度の低下などが挙げられる。

＜３＞実施形態に係る軟磁性粉末の一形態として、前記ＳｉＯ_２層の平均厚さは５ｎｍ以上２００ｎｍ以下である形態を挙げることができる。

ＳｉＯ_２層の平均厚さが５ｎｍ以上であれば、ＳｉＯ_２層の上に表面層を形成するときに表面層の厚さを均一的にできる。その結果、磁性コアにおける軟磁性粒子同士の絶縁性を向上させることができ、軟磁性粒子と樹脂との接合強度を向上させることもできる。また、ＳｉＯ_２層の平均厚さが２００ｎｍ以下であれば、軟磁性粉末と樹脂とを混合して磁性コアを製造する際、ＳｉＯ_２層に割れや剥離が生じることを抑制できる。

＜４＞実施形態に係る軟磁性粉末の一形態として、前記表面層の平均厚さは０．５μｍ以上１０μｍ以下である形態を挙げることができる。

表面層の平均厚さが０．５μｍ以上であれば、磁性コアにおける軟磁性粒子同士の絶縁性を向上させることができる。また、表面層の平均厚さが１０μｍ以下であれば、厚過ぎる表面層の存在によって磁性コアの磁気特性や機械的強度が低下することを抑制できる。

＜５＞実施形態に係る軟磁性粉末の一形態として、前記Ｆｅ合金中のＳｉの含有量は、質量％で４．５％以上８．０％以下である形態を挙げることができる。

Ｓｉの含有量を上記範囲とすることで、実施形態に係る軟磁性粉末を用いた磁性コアの鉄損を低減することができる。

＜６＞実施形態に係る磁性コアは、軟磁性粉末と樹脂とを含む磁性コアで構成される磁性コアであって、前記軟磁性粉末は、上記＜１＞〜＜５＞のいずれかの軟磁性粉末であり、前記磁性コアに占める前記軟磁性粉末の割合は、体積％で５０％以上８５％以下である。この磁性コアにおいて、前記磁性コアの飽和磁束密度をＢ_ｓ、最大透磁率をμ_ｍとしたとき、Ｂ_ｓ／μ_ｍが０．０５６以上である。

上記磁性コアは、恒透磁率性を有し、低鉄損で、機械的強度に優れる。その理由は、上記＜１＞の軟磁性粉末の説明で既に述べた通りである。

＜７＞実施形態に係る磁性コアの一形態として、前記樹脂は、ポリフェニレンサルファイドである形態を挙げることができる。

ポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）は、入手が容易で成形性に優れる。その反面、Ｆｅ−Ｓｉ合金の軟磁性粒子との濡れ性は芳しくない。しかし、本実施形態の磁性コアでは軟磁性粒子に均一的な表面層が形成されており、この表面層はＰＰＳとの濡れ性に優れる。そのため、磁性コアの磁気特性や機械的特性を落とすことなく、ＰＰＳの利点を活かすことができる。

＜８＞実施形態に係る軟磁性粉末の製造方法は、準備工程と、焼鈍工程と、表面処理工程を備える。
・準備工程では、Ｓｉを含むＦｅ合金で構成される原料粉末を用意する。
・焼鈍工程では、前記原料粉末を、６００℃以上１０００℃以下で０．５時間以上３時間以下の条件下で焼鈍する。
・表面処理工程では、焼鈍後の前記原料粉末に、１００℃以下の温間雰囲気下で表面処理剤を混合する。前記表面処理剤は、リン酸溶液とシリコーンの混合物である。

実施形態に係る軟磁性粉末の製造方法では、焼鈍工程によって、軟磁性粒子の歪が除去されると共に、表面層を均一的に形成するための下地となるＳｉＯ_２層が形成される。また、実施形態に係る軟磁性粉末の製造方法では、表面処理工程によってＳｉＯ_２層の上に均一的な表面層が形成される。その結果、実施形態に係る軟磁性粉末が得られる。このように、実施形態に係る軟磁性粉末の製造方法は、その工程がシンプルで、実施形態に係る軟磁性粉末を生産性良く製造することができる。

＜９＞実施形態に係る磁性コアの製造方法は、混合工程と、成形工程と、を備える。
・混合工程では、上記軟磁性粉末の製造方法で得られた軟磁性粉末と、樹脂とを混合する。前記混合物における前記軟磁性粉末の含有量を、体積％で５０％以上８５％以下とする。
・成形工程では、前記混合工程で得られた混合物を所望の形状に成形し、磁性コアを得る。

上記磁性コアの製造方法によれば、実施形態に係る磁性コアを製造することができる。

・本発明の実施形態の詳細
以下、本発明の実施形態を説明する。なお、本発明は実施形態に示される構成に限定されるわけではなく、特許請求の範囲によって示され、特許請求の範囲と均等の意味および範囲内の全ての変更が含まれることを意図する。

＜磁性コア＞
実施形態の磁性コアは、複数の軟磁性粒子で構成される軟磁性粉末と、この軟磁性粉末が分散された状態で内包される樹脂と、を有する。この磁性コアは、次の要件Ａ〜Ｃを満たす。
［Ａ］軟磁性粒子の表面には、軟磁性粒子を予備焼鈍することによって形成されるＳｉＯ_２層を備える。
［Ｂ］軟磁性粒子のＳｉＯ_２層の直上にさらに表面層を備える。
［Ｃ］磁性コアに占める軟磁性粉末（酸化膜を含む）の含有量が、５０体積％以上８５体積％以下である。
以下、磁性コアの各構成を詳細に説明する。

≪軟磁性粉末≫
［軟磁性粒子］
軟磁性粉末を構成する各軟磁性粒子は、Ｆｅ−Ｓｉ合金である。Ｆｅ−Ｓｉ合金は、最も含有量が多い元素がＦｅで、その次に含有量が多い元素がＳｉであって、Ｓｉの含有量が４．５質量％以上８．０質量％の合金である。Ｆｅ−Ｓｉ合金には、Ｓｉの含有量未満であればＳｉ以外の添加元素を含むことは許容される。より好ましいＳｉの含有量は、５質量％以上７質量％以下である。Ｆｅ−Ｓｉ合金の組成は、例えば高周波誘導プラズマ発光分析法（ＩＣＰ−ＡＥＳ；Ｉｎｄｕｃｔｉｖｅｌｙ Ｃｏｕｐｌｅｄ Ｐｌａｓｍａ Ａｔｏｍｉｃ Ｅｍｉｓｓｉｏｎ Ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ）によって求めることができる。

軟磁性粉末（軟磁性粒子）の平均粒径（Ｄ５０；質量基準）は、１０μｍ以上３００μｍ以下とすることが好ましい。軟磁性粒子の平均粒径を１０μｍ以上とすることで、粒子の流動性が低くなり過ぎることを回避できる。また、平均粒径を３００μｍ以下とすることで、磁性コアの渦電流損を効果的に低減できる。より好ましい軟磁性粒子の平均粒径は、４５μｍ以上２５０μｍ以下である。

軟磁性粒子の形状は、特に限定されない。真球に近い形状であっても良いし、歪な形状であっても良い。ガスアトマイズで得られる軟磁性粒子は球形に近い形状になる傾向にあり、水アトマイズで得られる軟磁性粒子は歪な形状になる傾向にある。

［ＳｉＯ_２層］
軟磁性粒子の表面には、Ｆｅ−Ｓｉ合金に含まれるＳｉに由来するＳｉＯ_２層が形成されている。このＳｉＯ_２層は、絶縁膜として機能すると共に、その上に均一的な表面層を形成するためのものであって、実質的にＳｉとＯとで構成される層（ＳｉとＯ以外の元素の含有量が不純物レベルの層）である。ＳｉＯ_２層は自然酸化膜とは区別される。自然酸化膜には相当程度のＦｅが含まれている。当該ＳｉＯ_２層は、Ｆｅ−Ｓｉ合金の軟磁性粒子（軟磁性粉末）を焼鈍することで形成される。焼鈍の条件は、後述する。

上記ＳｉＯ_２層の平均厚さは５ｎｍ以上２００ｎｍ以下であることが好ましい。ＳｉＯ_２層の平均厚さが５ｎｍ以上であれば、ＳｉＯ_２層の上に形成する表面層を均一的に形成できる効果を得ることができる。また、ＳｉＯ_２層の平均厚さが２００ｎｍ以下であれば、軟磁性粉末と樹脂とを混合して磁性コアを製造する際、ＳｉＯ_２層に割れや剥離が生じることを抑制できる。より好ましいＳｉＯ_２層の平均厚さは１０ｎｍ以上５０ｎｍ以下である。

ＳｉＯ_２層の平均厚さは、例えば、透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ；Ｔｒａｎｓｍｉｓｓｉｏｎ Ｅｌｅｃｔｒｏｎ Ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｅ）の画像から求めることができる。具体的にはＴＥＭ画像における例えば１０以上の軟磁性粒子を任意に抽出し、各粒子における複数箇所（例えば、１０箇所以上）でＳｉＯ_２層の厚さを測定する。その測定値の平均値をＳｉＯ_２層の平均厚さと見做す。ＴＥＭ画像におけるＳｉが特に多く存在する部分がＳｉＯ_２層である。ＳｉＯ_２層の平均厚さは、オージェ電子分光法（ＡＥＳ；Ａｕｇｅｒ Ｅｌｅｃｔｒｏｎ Ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ）によって特定することもできる。ＡＥＳは、軟磁性粒子のＳｉＯ_２層近傍の組成を膜厚方向に連続的に測定することができ、実質的にＳｉとＯで構成される部分の厚みを求める。これを複数（例えば、Ｎ＝１０以上）の軟磁性粒子について行い、測定値を平均する。その平均値をＳｉＯ_２層の平均厚さとすることができる。

磁性コアにおける軟磁性粉末の含有量は、５０体積％以上８５体積％以下とする。軟磁性粉末の含有量がこの範囲にあれば、所望の磁気特性を有する磁性コアとすることができる。より好ましい軟磁性粒子の含有量は、６０体積％以上８０体積％以下である。

軟磁性粉末の含有量は、磁性コアの断面写真を画像解析することで求めることができる。例えば、断面写真における軟磁性粒子と樹脂の面積割合を求め、その面積割合を体積割合と見做すことで求めることができる。この場合、画像解析のサンプル数を多くするほど、正確な体積割合を求めることができる。例えば、５０個以上の軟磁性粉末を含む視野を一視野として、１０視野以上で上記画像解析を行い、各視野での面積割合の平均値を体積割合と見做すことが挙げられる。その他、軟磁性粉末の含有量は、軟磁性材料を構成する軟磁性粉末と樹脂の密度に基づいて計算によって求めることもできる。

［表面層］
表面層は、マトリックスを構成する第一材料と、前記マトリックス中に分散して存在する第二材料と、を備える。第一材料は、シリコーンまたはリン酸塩であり、前記第二材料は、シリコーンまたはリン酸塩のうち、前記第一材料とは異なる方である。つまり、本例の軟磁性粒子に形成される表面層は、［１］リン酸塩のマトリックス中にシリコーンが分散した表面層、または［２］シリコーンのマトリックス中にリン酸塩が分散した表面層である。リン酸塩の方がシリコーンよりもＳｉＯ_２との密着性が良いので、上記［１］の表面層の方が好ましい。

表面層におけるリン酸塩はＳｉＯ_２層と馴染み易く、表面層とＳｉＯ_２層との密着性を向上させると考えられる。また、表面層におけるシリコーンは樹脂との濡れ性が良く、軟磁性粉末を樹脂と混合する際に樹脂中に軟磁性粉末を分散させ易くすると共に、樹脂の硬化後に表面層と樹脂との密着性を向上させると考えられる。

上記表面層の平均厚さは０．５μｍ以上１０μｍ以下であることが好ましい。表面層の平均厚さが０．５μｍ以上であれば、軟磁性粒子の樹脂との濡れ性を向上できる。また、表面層の平均厚さが１０μｍ以下であれば、表面層が厚くなり過ぎて磁性コアの磁気特性が低下することを回避できる。より好ましい表面層の平均厚さは１μｍ以上５μｍ以下である。表面層の平均厚さは、ＳｉＯ_２層の平均厚さと同様に、ＴＥＭ画像やＡＥＳから求めることができる。

表面層におけるマトリックス（第一材料）中での第二材料の分散状態は、ＴＥＭ画像で確認することができる。後述する図１のＴＥＭ写真に示すように、表面層のマトリックス中に第二材料が島状に分散している部分が形成される場合もある。

≪樹脂≫
軟磁性粉末と共に磁性コアを構成する樹脂としては、熱可塑性樹脂を用いることができる。例えば、ポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）樹脂、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）樹脂、液晶ポリマー（ＬＣＰ）、ナイロン１２やポリアミド９Ｔといったポリアミド（ＰＡ）樹脂、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）樹脂、アクリロニトリル・ブタジエン・スチレン（ＡＢＳ）樹脂などが挙げられる。特に、ＰＰＳ樹脂は、入手が容易で成形性に優れるため好ましい。

［その他］
樹脂中には、軟磁性粉末の他に、アルミナなどのセラミックスフィラーを含有していても構わない。そうすることで、磁性コアの放熱性を向上させることができる。磁性コアに占めるセラミックスフィラーの含有量は０．１体積％以上１０体積％以下とすることが好ましい。

≪磁性コアの磁気特性≫
ＳｉＯ_２層と表面層を備える軟磁性粒子からなる軟磁性粉末を、５０体積％以上８５体積％以下含有する磁性コアは、低磁界中での比透磁率が、高磁界中でも維持される性質（恒透磁率性）を有する。磁性コアの恒透磁率性は、磁性コアを構成する複合材料の飽和磁束密度をＢ_ｓ、最大透磁率をμ_ｍとしたとき、Ｂ_ｓ／μ_ｍが０．０５６以上であることによって評価することができる。より好ましいＢ_ｓ／μ_ｍの値は０．０６０以上、さらに好ましいＢ_ｓ／μ_ｍの値は０．０６２以上である。上述した磁性コアの恒透磁率性は、樹脂における軟磁性粉末の分散が均一であること、樹脂に対する軟磁性粒子の濡れ性が良好であること、に関連して得られる性質であると推察される。

≪磁性コアの機械的特性≫
表面層が均一的に形成された軟磁性粒子は樹脂との濡れ性が良い。そのため、軟磁性粉末を樹脂と混合する際、樹脂中に軟磁性粉末が均一的に分散し易い。つまり、軟磁性粉末と樹脂との混合物を成形して磁性コアを作製したとき、磁性コアにおいて軟磁性粉末の偏在が生じ難く、磁性コアに機械的な弱点ができ難い。加えて、濡れ性の向上によって軟磁性粒子と樹脂との接合強度が増すため、実施形態の磁性コアは、従来のものに比べて機械的特性に優れる。機械的特性として代表的には、曲げ強度を挙げることができる。例えば、磁性コアの曲げ強度は７０ＭＰａ超であることが好ましく、より好ましくは８０ＭＰａ以上である。

＜磁性コアの製造方法＞
本実施形態に係る磁性コアは、準備工程と、焼鈍工程と、表面処理工程と、混合工程と、成形工程と、を備える磁性コアの製造方法によって製造することができる。これらの工程のうち、準備工程と焼鈍工程と表面処理工程とは、実施形態に係る軟磁性粉末を作製するための軟磁性粉末の製造方法に備わる工程である。以下、各工程を説明する。

≪準備工程≫
準備工程は、被覆を有さない軟磁性粒子で構成される原料粉末を用意する工程である。軟磁性粒子は、軟磁性粉末の説明の際に項目を設けて既に説明したように、Ｆｅ−Ｓｉ合金で構成されており、そのＳｉ含有量は４．５質量％以上８．０質量％以下である。

≪焼鈍工程≫
焼鈍工程は、原料粉末を高温で焼鈍する工程であって、軟磁性粒子の表面にＳｉＯ_２層を形成するための工程である。焼鈍条件は、６００℃以上１０００℃以下で０．５時間以上３時間以下とすると良い。この焼鈍条件であれば、軟磁性粒子の製造の際に軟磁性粒子に導入された歪を除去でき、かつ不必要に高温・長時間の処理を行なうことなく効率的に適切な厚みのＳｉＯ_２層を形成できる。軟磁性粒子の歪はヒステリシス損の原因となるため、歪を除去することで磁性コアの鉄損を低減できる。焼鈍の温度を高くしたり、時間を長くしたりすることで、ＳｉＯ_２層を厚くすることができる。ＳｉＯ_２層の平均厚さをどの程度とするかによって、焼鈍の温度や時間を決定すると良い。

≪表面処理工程≫
表面処理工程は、１００℃以下の温間雰囲気下で焼鈍後の原料粉末に表面処理剤を混合する工程であって、ＳｉＯ_２層の上に表面層を形成するための工程である。表面処理剤は、リン酸溶液とシリコーンの混合物である。リン酸溶液とシリコーンの質量比（リン酸溶液：シリコーン）は、１：１〜１：０．２５とすることが好ましい。既に述べたように、リン酸塩のマトリックス中にシリコーンが分散した表面層の方が、ＳｉＯ_２層との密着性の点で、シリコーンのマトリックス中にリン酸塩が分散した表面層よりも好ましい。そのため、表面処理剤におけるリン酸溶液の割合を高くすることが好ましい。

表面処理剤の混合量は、原料粉末の量や表面層の厚さをどの程度とするかによって適宜選択することができる。例えば、質量比で、原料粉末を１００としたとき、０．５以上５以下程度の表面処理剤を原料粉末に混合することが挙げられる。原料粉末と表面処理剤との混合には、汎用の混合機を用いることができる。

以上説明した準備工程〜表面処理工程によって、ＳｉＯ_２層と表面層を備える軟磁性粉末を作製することができる。

≪混合工程≫
混合工程は、表面処理工程を経て得られた軟磁性粉末と樹脂とを混合する工程である。軟磁性粉末と樹脂の割合は、作製する磁性コアにおける軟磁性粉末と樹脂の割合とほぼ同じと考えて良い。つまり、混合時の割合が、磁性コアにおいて維持されると考えて良い。また、軟磁性粒子の平均粒径は、混合前後で維持されると考えて良い。つまり、準備工程で用意した軟磁性粒子の平均粒径は、作製される磁性コアにおける軟磁性粒子の平均粒径にほぼ等しいと考えて良い。

混合工程における軟磁性粉末と樹脂との混合時間は特に限定されない。混合する時間は、軟磁性粒子の平均粒径や、軟磁性粉末と樹脂との混合割合を考慮して適宜決定すると良い。また、混合時は、樹脂の流動性を低下させないように混合容器を加熱することが好ましい。加熱温度は樹脂の軟化温度によって適宜選択する。

≪成形工程≫
成形工程は、混合工程で得られた混合物を所望の形状に成形する工程である。例えば射出成形などによって磁性コアに成形する。成形時の圧力は、樹脂の種類によって適宜選択することができる。また、成形型を加熱しながら磁性コアを成形しても構わない。

＜試験例１＞
試験例として、実際に磁性コア（下記試料１〜試料８）を作製し、その磁気特性および機械的特性を調べた。

≪試料１≫
まず、軟磁性粒子で構成される原料粉末を用意した（準備工程）。軟磁性粒子のＳｉ含有量は６．５質量％で、残部はＦｅおよび不可避的不純物であり、軟磁性粒子の平均粒径Ｄ５０は８０μｍであった。その原料粉末を焼鈍し、軟磁性粒子の表面にＳｉＯ_２層を形成した（焼鈍工程）。焼鈍の温度条件は９００℃×２時間、大気雰囲気であった。

上記原料粉末をさらに表面処理した（表面処理工程）。より詳しくは、リン酸溶液とシリコーンとを１：１（質量比）で混合した表面処理剤を用意し、その表面処理剤を原料粉末に滴下しながら原料粉末を混合し、試料１の軟磁性粉末を完成させた。表面処理剤の混合量は、質量比で原料粉末：表面処理剤＝１００：３であった。なお、これらの条件は、原料粉末の量などによって変化する。

作製した軟磁性粉末をＴＥＭで観察したところ、軟磁性粒子の表面にＳｉＯ_２層が形成され、そのＳｉＯ_２層上にさらに表面層が形成されていることが確認できた。軟磁性粒子のＴＥＭ写真を図１に示す。図１の灰色で示される部分はＳｉが存在する部分である。図１の上寄りの黒色部分が軟磁性粒子であり、中央やや上寄りにあるＳｉの存在量が特に多い筋状の部分がＳｉＯ_２層である。そのＳｉＯ_２層の下側には、Ｓｉが分散して存在する表面層が形成されている。つまり、表面層中には、リン酸塩で構成されるマトリックス中にＳｉが分散して存在している、即ちマトリックス中にシリコーンが分散して存在していることが確認できる。この試験例で作製した軟磁性粉末では、表面層中に特にシリコーンの存在量が多い島状の部分が形成されていることが確認できる。また、ＴＥＭ写真から求めたＳｉＯ_２層の平均厚さ（ｎ＝１０）は２０ｎｍ、表面層の平均厚さ（ｎ＝１０）は０．５μｍであった。

次に、軟磁性粉末を樹脂と混合した（混合工程）。使用した樹脂はＰＰＳ樹脂、軟磁性粉末と樹脂との混合割合は体積比で６７：３３であった。つまり、混合物における軟磁性粉末の体積割合は６７体積％であった。この混合物の流動性を測定したところ、１６８０ｇ／１０ｍｉｎであった。この値は、樹脂に対する軟磁性粒子の濡れが良いほど高くなり、この値が高いほど磁性コアを成形し易くなる。

最後に、上記混合物を射出成形し、磁性コア（試料１）を完成させた。

≪試料２≫
試料２では、軟磁性粉末と樹脂との混合割合が異なる以外、試料１と同様にして磁性コアを作製した。軟磁性粉末と樹脂との混合物における軟磁性粉末の体積割合は７０体積％、その混合物のメルトフローレートは１１７３ｇ／１０ｍｉｎであった。

≪試料３≫
試料３では、軟磁性粉末と樹脂との混合割合が異なる以外、試料１と同様にして磁性コアを作製した。軟磁性粉末と樹脂との混合物における軟磁性粉末の体積割合は７２体積％、その混合物のメルトフローレートは４０３ｇ／１０ｍｉｎであった。

≪試料４≫
試料４では、準備工程で用意した原料粉末を焼鈍することなく表面処理した軟磁性粉末、即ちＳｉＯ_２層を有さない軟磁性粒子からなる軟磁性粉末を用いて磁性コアを作製した。ＳｉＯ_２層を有さないこと以外、試料４の作製条件は、試料１と同じである。つまり、試料４では軟磁性粒子の直上に表面層が形成されている。軟磁性粉末の含有量が６７体積％である混合物のメルトフローレートは１３３８ｇ／１０ｍｉｎであった。

≪試料５≫
試料５では、軟磁性粉末と樹脂との混合割合が異なる以外、試料４と同様にして磁性コアを作製した。試料５の作製に係る混合物における軟磁性粉末の体積割合は７０体積％、その混合物のメルトフローレートは８８７ｇ／１０ｍｉｎであった。

≪試料６≫
試料６では、軟磁性粉末と樹脂との混合割合が異なる以外、試料４と同様にして磁性コアの作製を試みた。しかし、試料６の作製に係る混合物の流動性が低過ぎて、磁性コアを成形することができなかった。混合物における軟磁性粉末の体積割合は７２体積％、その混合物のメルトフローレートは２９３ｇ／１０ｍｉｎであった。

≪試料７≫
試料７の磁性コアは、試料１と同様に軟磁性粒子の表面にＳｉＯ_２層を形成した後、そのＳｉＯ_２層上にシリコーン層を形成した軟磁性粉末を用いて作製した。シリコーン層の平均厚さは、試料１〜６の表面層の平均厚さと同程度となるように調整した。試料７の作製に係る混合物における軟磁性粉末の体積割合は７０体積％、その混合物のメルトフローレートは１０００ｇ／１０ｍｉｎであった。

≪試料８≫
試料８の磁性コアは、試料１と同様に軟磁性粒子の表面にＳｉＯ_２層を形成した後、そのＳｉＯ_２層上にリン酸塩の層を形成した軟磁性粉末を用いて作製した。リン酸塩の層の平均厚さは、試料１〜６の表面層の平均厚さと同程度となるように調整した。試料８の作製に係る混合物における軟磁性粉末の体積割合は７０体積％、その混合物のメルトフローレートは１１００ｇ／１０ｍｉｎであった。

≪特性の測定≫
試料１〜８の磁性コアについて、磁気特性（飽和磁束密度、比透磁率、渦電流損）と曲げ特性を測定した。各試料の組成とその測定結果を表１に示す。測定方法は以下の通りである。

磁気特性の評価には、内径２０ｍｍ、外形３４ｍｍ、厚さ５ｍｍのリング状の磁性コアに、１次側：３００巻き、２次側：２０巻きの巻線を施した試験部材を用いた。その試験部材について、ＢＨカーブトレーサ（理研電子株式会社製ＤＣＢＨトレーサ)を用いて、飽和磁束密度（Ｂ_ｓ）、最大透磁率（μ_ｍ）、および励起磁束密度Ｂｍ：１ｋＧ（＝０．１Ｔ）で測定周波数：２０ｋＨｚにおける渦電流損Ｗｅ１／２０ｋを測定した。ここで、Ｂ_ｓ／μ_ｍが０．０５６以上であることは磁性コアが恒透磁率性に優れると判断するための指標の一つである。

曲げ特性の評価には、７７ｍｍ×１３ｍｍ×３．２ｍｍの棒状試験片を用いた。この棒状試験片について、市販の曲げ試験装置を用いて３点曲げ試験を行い、曲げ強度（ＭＰａ）を測定した。曲げ試験の支点間距離は５０ｍｍ、試験速度は５ｍｍ／分であった。

≪まとめ≫
表１の試験結果に示すように、ＳｉＯ_２層と表面層の両方を備える軟磁性粉末を用いた試料１〜３のＢ_ｓ／μ_ｍは０．０５６以上で、渦電流損は３８ｋＷ／ｍ^３以下で、かつ曲げ強度は８０ＭＰａ以上であった。これに対して、表面層のみを備える軟磁性粉末を用いた試料４，５のＢ_ｓ／μ_ｍは０．０５６未満で、渦電流損は３９ｋＷ／ｍ^３以上で、かつ曲げ強度は７０ＭＰａ以下であった。さらに、ＳｉＯ_２層の上にシリコーン層を形成した試料７と、ＳｉＯ_２層上にリン酸塩の層を形成した試料８はいずれも、その磁気特性は優れるものの、その曲げ強度は低かった。

上記試料１〜３では、軟磁性粒子の表面に形成されるＳｉＯ_２層によって表面層が均一的に形成されている。均一的に形成された表面層は、軟磁性粒子同士の接触を抑制すると共に、軟磁性粒子と樹脂との濡れ性を改善する。その結果として、試料１〜３の磁気特性が向上したものと推察される。

また、試料１〜３の曲げ強度は、試料４，５，７，８の曲げ強度よりも有意に高かった。これは、試料１〜３では磁性コア中に軟磁性粉末が均一的に分散しているため、曲げの弱点となる部分が少なく、しかも軟磁性粒子の表面層と樹脂とが密着していたためと推察される。

＜磁性コアの適用例＞
次に、本実施形態の磁性コアをリアクトルに適用した例を図２に基づいて説明する。図２はリアクトル１の概略斜視図である。なお、図２に示すリアクトル１とその構成部材の形状はあくまで一例に過ぎず、このような形状に限定されるわけではない。

≪リアクトルの全体構成≫
図２に示すリアクトル１は、コイル２と磁性コア３との組合体１０である。組合体１０は、図示しない放熱板の上に接合層を介して接合されている。リアクトル１は、組合体１０を収納するケースを備える構成であっても良く、その場合、ケースの底面が放熱板として機能する。このリアクトル１のコイル２は一対の巻回部２Ａ，２Ｂを有し、磁性コア３は一対の内側コア部３１，３１と一対の外側コア部３２，３２とを備える。

≪コイル≫
コイル２は、一対の巻回部２Ａ，２Ｂと、両巻回部２Ａ，２Ｂを連結する連結部２Ｒと、を備える。コイル２は、銅やアルミニウム、その合金といった導電性材料からなる平角線や丸線などの導体の外周に、絶縁性材料からなる絶縁被膜を備える被覆線を好適に利用できる。

コイル２の両端部２ａ，２ｂは、ターン形成部分から引き延ばされて、図示しない端子部材に接続される。この端子部材を介して、コイル２に電力供給を行なう電源などの外部装置（図示せず）が接続される。

≪磁性コア≫
磁性コア３は、各巻回部２Ａ，２Ｂの内部に配置される一対の内側コア部３１，３１と、巻回部２Ａ，２Ｂから露出し、内側コア部３１，３１をその両側から挟み込む一対の外側コア部３２，３２とを備える。これら内側コア部３１および外側コア部３２の少なくとも一部を、実施形態に示す磁性コアで構成することができる。

≪リアクトルの用途≫
上記構成を備えるリアクトル１は、通電条件が、例えば、最大電流（直流）：１０Ａ〜１０００Ａ程度、平均電圧：１００Ｖ〜１０００Ｖ程度、使用周波数：５ｋＨｚ〜１００ｋＨｚ程度である用途、代表的には電気自動車やハイブリッド自動車などの車載用電力変換装置の構成部品に好適に利用することができる。

本発明の軟磁性粉末とその製造方法、および磁性コアとその製造方法は、ハイブリッド自動車などのリアクトルの作製に好適に利用可能である。

１ リアクトル
１０ 組合体
２ コイル
２Ａ，２Ｂ 巻回部 ２Ｒ 連結部
２ａ，２ｂ 端部
３ 磁性コア
３１ 内側コア部 ３２ 外側コア部

Claims (9)

1. Ｓｉを含むＦｅ合金で構成される軟磁性粉末であって、
   前記軟磁性粉末の軟磁性粒子は、粒子表面に形成されるＳｉＯ_２層と、前記ＳｉＯ_２層の直上に形成される表面層と、を備え、
   前記表面層は、マトリックスを構成する第一材料と、前記マトリックス中に分散して存在する第二材料と、を備え、
   前記第一材料は、シリコーンまたはリン酸塩であり、前記第二材料は、シリコーンまたはリン酸塩のうち、前記第一材料とは異なる方である軟磁性粉末。
2. 前記第一材料がリン酸塩で、前記第二材料がシリコーンである請求項１に記載の軟磁性粉末。
3. 前記ＳｉＯ_２層の平均厚さは５ｎｍ以上２００ｎｍ以下である請求項１または請求項２に記載の軟磁性粉末。
4. 前記表面層の平均厚さは０．５μｍ以上１０μｍ以下である請求項１〜請求項３のいずれか１項に記載の軟磁性粉末。
5. 前記Ｆｅ合金中のＳｉの含有量は、質量％で４．５％以上８．０％以下である請求項１〜請求項４のいずれか１項に記載の軟磁性粉末。
6. 軟磁性粉末と樹脂とを含む複合材料で構成される磁性コアであって、
   前記軟磁性粉末は、請求項１〜請求項５のいずれか１項に記載の軟磁性粉末であり、
   前記複合材料に占める前記軟磁性粉末の割合は、体積％で５０％以上８５％以下であり、
   前記複合材料の飽和磁束密度をＢ_ｓ、最大透磁率をμ_ｍとしたとき、Ｂ_ｓ／μ_ｍが０．０５６以上である磁性コア。
7. 前記樹脂は、ポリフェニレンサルファイドである請求項６に記載の磁性コア。
8. Ｓｉを含むＦｅ合金で構成される原料粉末を用意する準備工程と、
   前記原料粉末を、６００℃以上１０００℃以下で０．５時間以上３時間以下の条件下で焼鈍する焼鈍工程と、
   焼鈍後の前記原料粉末に、１００℃以下の温間雰囲気下で表面処理剤を混合する表面処理工程と、
   を備え、
   前記表面処理剤は、リン酸溶液とシリコーンの混合物である軟磁性粉末の製造方法。
9. 請求項８に記載の軟磁性粉末の製造方法で得られた軟磁性粉末と、樹脂とを混合する混合工程と、
   前記混合工程で得られた混合物を所望の形状に成形し、磁性コアを得る成形工程と、
   を備え、
   前記混合物における前記軟磁性粉末の含有量を、体積％で５０％以上８５％以下とする磁性コアの製造方法。