JP2017054917A - 光電変換層及び光電変換層の製造方法 - Google Patents
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Abstract
【課題】複数のバンドギャップを有し、且つ、低コストで容易に製造可能であり、高い変換効率を示す光電変換層及び光電変換層の製造方法を提供する。
【解決手段】Ｃｕ２Ｏ層と、ＣｕＯ層またはＣｕ２Ｓ層とが積層された、光電変換層。
【選択図】なし
【解決手段】Ｃｕ２Ｏ層と、ＣｕＯ層またはＣｕ２Ｓ層とが積層された、光電変換層。
【選択図】なし
Description
本発明は、光電変換層及び光電変換層の製造方法に関する。
従来、太陽光を電力に変換する代表的な再生エネルギー源である太陽電池が各種知られている。近年では、主にＳｉ系太陽電池やＣｕ（ＩｎＧａ）Ｓｅ２（ＣＩＧＳ）系太陽電池が電力供給用太陽光発電システムとして実用化され、宇宙ステーション等では超高効率多接合型太陽電池が利用されている。
太陽電池はｐ型半導体及びｎ型半導体からなる半導体素子として形成される（例えば、特許文献１参照）。このような太陽電池は、ｐ型半導体のバンドギャップエネルギーによって性能が決定される。例えば、Ｓｉ系太陽電池やＣｕ（ＩｎＧａ）Ｓｅ２（ＣＩＧＳ）系太陽電池等では光電変換層は単一であり、バンドギャップエネルギーは一種類である。次世代の超高効率太陽電池では、効率よく光電変換を行うためにバンドギャップエネルギーの異なる複数の光電変換層が必要である。このため、高効率多接合型太陽電池では、ｐｎ接合型太陽電池が複数接合されており、それぞれのｐｎ接合型太陽電池に含まれる光電変換層が、異なるバンドギャップエネルギーを有する構成となっている。
上述のような多接合型太陽電池では、ｐｎ接合型太陽電池を複数接合するために、太陽電池の積層数が非常に多くなり複雑な構造となる。このような多接合型太陽電池としては、主にＧｅ単結晶基板上にＧａＡｓＡｌ、ＩｎＧａＰ等が複数積層されたｐｎ接合の化合物系太陽電池が挙げられる。
しかしながら、当該多接合型太陽電池は、レアメタルが多用され、製造技術が非常に複雑であり、価格も高いことから、用途が限定されている。さらに、当該多接合型太陽電池においては直流接続となるため、最も短絡電流密度の小さい太陽電池層に太陽電池性能が規制されてしまうという問題がある。
よって、複数のバンドギャップを有し、且つ、低コストで容易に製造可能であり、高い変換効率を示す光電変換層及び光電変換層の製造方法の開発が求められている。
本発明は、複数のバンドギャップを有し、且つ、低コストで容易に製造可能であり、高い変換効率を示す光電変換層及び光電変換層の製造方法を提供することを目的とする。
本発明者は、鋭意研究を重ねた結果、Ｃｕ２Ｏ層、及び、ＣｕＯ層またはＣｕ２Ｓ層が積層された光電変換層によれば、上記目的を達成できることを見出し、本発明を完成するに至った。
即ち、本発明は、下記の光電変換層及び光電変換層の製造方法を提供するものである。
１．Ｃｕ２Ｏ層と、ＣｕＯ層またはＣｕ２Ｓ層とが積層された、光電変換層。
２．Ｃｕ２Ｏ層と、ＣｕＯ層とが積層された、項１に記載の光電変換層。
３．光電変換層の製造方法であって、
（１）銅塩を含有するＣｕ２Ｏ層形成用組成物中に被処理物を浸漬し、前記被処理物の表面上にＣｕ２Ｏ層を形成する工程１、
（２）前記Ｃｕ２Ｏ層に加熱処理を行うことによってＣｕＯ層またはＣｕ２Ｓ層を形成する工程２
を有する、製造方法。
４．前記工程２は、前記Ｃｕ２Ｏ層に加熱処理を行うことによってＣｕＯ層を形成する工程である、項３に記載の製造方法。
５．前記加熱処理を、酸素又は硫黄を含む雰囲気中で行う、項３に記載の製造方法。
１．Ｃｕ２Ｏ層と、ＣｕＯ層またはＣｕ２Ｓ層とが積層された、光電変換層。
２．Ｃｕ２Ｏ層と、ＣｕＯ層とが積層された、項１に記載の光電変換層。
３．光電変換層の製造方法であって、
（１）銅塩を含有するＣｕ２Ｏ層形成用組成物中に被処理物を浸漬し、前記被処理物の表面上にＣｕ２Ｏ層を形成する工程１、
（２）前記Ｃｕ２Ｏ層に加熱処理を行うことによってＣｕＯ層またはＣｕ２Ｓ層を形成する工程２
を有する、製造方法。
４．前記工程２は、前記Ｃｕ２Ｏ層に加熱処理を行うことによってＣｕＯ層を形成する工程である、項３に記載の製造方法。
５．前記加熱処理を、酸素又は硫黄を含む雰囲気中で行う、項３に記載の製造方法。
本発明の光電変換層は、Ｃｕ２Ｏ層と、ＣｕＯ層またはＣｕ２Ｓ層とが積層された構造を有することにより、複数のバンドギャップエネルギーを示すことができる。また、本発明の光電変換層は、レアメタルを用いる必要がないため、比較的低コストで製造可能である。更に、本発明の光電変換層を用いて太陽電池を形成することにより、高い変換効率を得ることが可能である。
以下、本発明の光電変換層及び光電変換層の製造方法について詳細に説明する。
１．光電変換層
本発明の光電変換層は、Ｃｕ２Ｏ層と、ＣｕＯ層またはＣｕ２Ｓ層とが積層されている。本発明の光電変換層は、バンドギャップエネルギーが異なる銅化合物層、具体的には、Ｃｕ２Ｏ層と、ＣｕＯ層またはＣｕ２Ｓ層とが積層されているので、複数のバンドギャップ（禁制帯幅）を有する光電変換層とすることができる。上記Ｃｕ２Ｏ層と、ＣｕＯ層またはＣｕ２Ｓ層とが積層されているとは、具体的には、Ｃｕ２Ｏ層と、ＣｕＯ層またはＣｕ２Ｓ層とが順次積層されている形態を示す。順次とは、例えば、Ｃｕ２Ｏ層と、ＣｕＯ層またはＣｕ２Ｓ層とが隣り合って積層されている状態を示す。
本発明の光電変換層は、Ｃｕ２Ｏ層と、ＣｕＯ層またはＣｕ２Ｓ層とが積層されている。本発明の光電変換層は、バンドギャップエネルギーが異なる銅化合物層、具体的には、Ｃｕ２Ｏ層と、ＣｕＯ層またはＣｕ２Ｓ層とが積層されているので、複数のバンドギャップ（禁制帯幅）を有する光電変換層とすることができる。上記Ｃｕ２Ｏ層と、ＣｕＯ層またはＣｕ２Ｓ層とが積層されているとは、具体的には、Ｃｕ２Ｏ層と、ＣｕＯ層またはＣｕ２Ｓ層とが順次積層されている形態を示す。順次とは、例えば、Ｃｕ２Ｏ層と、ＣｕＯ層またはＣｕ２Ｓ層とが隣り合って積層されている状態を示す。
また、太陽電池に複数のバンドギャップを導入する方法として、異なるバンドギャップエネルギーを有するｐｎ接合型太陽電池を複数積層するのではなく、バンドギャップエネルギーの異なる銅化合物層の積層体である本発明の光電変換層を用いることにより、ｐｎ接合型太陽電池の積層数を大幅に減らして構造を単純にすることができ、バンドギャップエネルギーの異なるｐｎ接合型太陽電池を複数接合した多接合型太陽電池と比較して、高い変換効率を有する太陽電池を得ることができる。
（Ｃｕ２Ｏ層）
Ｃｕ２Ｏ層は、ｐ型酸化物半導体である。上記Ｃｕ２Ｏ層のバンドギャップエネルギーは、１．８〜２．３ｅＶ程度が好ましい。Ｃｕ２Ｏ層のバンドギャップエネルギーが上記範囲であることにより、本発明の光電変換層がより高い変換効率を示すことができる。
Ｃｕ２Ｏ層は、ｐ型酸化物半導体である。上記Ｃｕ２Ｏ層のバンドギャップエネルギーは、１．８〜２．３ｅＶ程度が好ましい。Ｃｕ２Ｏ層のバンドギャップエネルギーが上記範囲であることにより、本発明の光電変換層がより高い変換効率を示すことができる。
Ｃｕ２Ｏ層の光吸収係数は、１０３ｃｍ−１以上が好ましく、１０４ｃｍ−１以上がより好ましい。Ｃｕ２Ｏ層の光吸収係数が上記範囲であることにより、本発明の光電変換層がより高い変換効率を示すことができる。
Ｃｕ２Ｏ層の厚みは特に限定されないが、０．０５〜３．０μｍが好ましく、０．５〜２．０μｍがより好ましい。Ｃｕ２Ｏ層の厚みが上記範囲であることにより、本発明の光電変換層がより高い変換効率を示すことができる。
（ＣｕＯ層またはＣｕ２Ｓ層）
本発明の光電変換層は、上記Ｃｕ２Ｏ層の上にＣｕＯ層またはＣｕ２Ｓ層が積層されている。中でも、６００〜１１００ｎｍ程度の長い波長領域の光による外部量子効率に優れる点で、ＣｕＯ層がより好ましい。
本発明の光電変換層は、上記Ｃｕ２Ｏ層の上にＣｕＯ層またはＣｕ２Ｓ層が積層されている。中でも、６００〜１１００ｎｍ程度の長い波長領域の光による外部量子効率に優れる点で、ＣｕＯ層がより好ましい。
上記ＣｕＯ層またはＣｕ２Ｓ層のバンドギャップエネルギーは、０．８〜１．５ｅＶ程度が好ましい。ＣｕＯ層またはＣｕ２Ｓ層のバンドギャップエネルギーが上記範囲であることにより、本発明の光電変換層がより高い変換効率を示すことができる。
ＣｕＯ層またはＣｕ２Ｓ層の光吸収係数は、１０３ｃｍ−１以上が好ましく、１０４ｃｍ−１以上がより好ましい。ＣｕＯ層またはＣｕ２Ｓ層の光吸収係数が上記範囲であることにより、本発明の光電変換層がより高い変換効率を示すことができる。
ＣｕＯ層またはＣｕ２Ｓ層の厚みは特に限定されないが、０．００５〜５μｍが好ましく、０．１〜２．０μｍがより好ましい。ＣｕＯ層またはＣｕ２Ｓ層の厚みが上記範囲であることにより、本発明の光電変換層がより高い変換効率を示すことができる。
本発明の光電変換層は、上記Ｃｕ２Ｏ層と、ＣｕＯ層またはＣｕ２Ｓ層とが積層された層構成であればよく、他の層を有していてもよいが、Ｃｕ２Ｏ層と、ＣｕＯ層またはＣｕ２Ｓ層とが接するように積層されていることが好ましい。当該層構成の光電変換層は、後述する本発明の光電変換層の製造方法により、Ｃｕ２Ｏ層の表面を加熱することにより、Ｃｕ２Ｏ層の表面にＣｕＯ層またはＣｕ２Ｓ層を容易に形成することができるので、本発明の光電変換層が容易に製造可能な光電変換層となる。光電変換層の構成として、Ｃｕ２Ｓ層とＣｕＳ層とが積層された光電変換層又はＣｕ２Ｓｅ層とＣｕＳｅ層とが積層された光電変換層も考えられるが、光電変換機能の点で本発明のＣｕ２Ｏ層と、ＣｕＯ層またはＣｕ２Ｓ層とが積層された光電変換層の方がより優れている。
（太陽電池）
本発明の光電変換層を用いた太陽電池は、上述の本発明の光電変換層を用いていれば層構成は特に限定されず、例えば、透明電極上にＺｎＯ層（ｎ型半導体層）、Ｃｕ２Ｏ層（ｐ型半導体層）、ＣｕＯ層（ｐ型半導体層）、電極がこの順で積層された層構成の太陽電池が挙げられる。以下、当該層構成の太陽電池について説明する。
本発明の光電変換層を用いた太陽電池は、上述の本発明の光電変換層を用いていれば層構成は特に限定されず、例えば、透明電極上にＺｎＯ層（ｎ型半導体層）、Ｃｕ２Ｏ層（ｐ型半導体層）、ＣｕＯ層（ｐ型半導体層）、電極がこの順で積層された層構成の太陽電池が挙げられる。以下、当該層構成の太陽電池について説明する。
ＺｎＯ層は、ｎ型酸化物半導体である。上記ＺｎＯ層のバンドギャップエネルギーは、３．１〜３．４ｅＶ程度が好ましい。ＺｎＯ層のバンドギャップエネルギーが上記範囲であることにより、本発明の光電変換層を用いた太陽電池がより高い変換効率を示すことができる。
ＺｎＯ層の厚みは特に限定されないが、０．０１〜１０μｍが好ましく、０．０３〜１μｍがより好ましい。ＺｎＯ層の厚みが上記範囲であることにより、本発明の光電変換層を用いた太陽電池がより高い変換効率を示すことができる。
透明電極としては、特に限定はなく、太陽電池において用いられている従来公知の透明電極を用いることができる。このような透明電極としては、例えば、ＺｎＯ電極、ＩＴＯ電極、ＳｎＯ２電極、ＮＥＳＡ電極等を用いることができる。
透明電極の厚みは特に限定されないが、０．１〜１μｍ程度とすればよい。
透明電極は、必要に応じて、透明基板上に形成してもよい。透明基板の種類についても特に限定はなく、例えば、ガラス基板、ポリマー基板等の通常の太陽電池において用いられている各種透明基板を用いることができる。透明基板の厚みは特に限定されないが、０．１〜５０ｍｍ程度とすればよい。
ＣｕＯ層上に形成される電極としては特に限定されず、例えば、上記透明電極や、銅、金、モリブデン等の金属電極を形成すればよい。
２．光電変換層の製造方法
本発明の光電変換層の製造方法は、
（１）銅塩を含有するＣｕ２Ｏ層形成用組成物中に被処理物を浸漬し、上記被処理物の表面上にＣｕ２Ｏ層を形成する工程１、
（２）上記Ｃｕ２Ｏ層に加熱処理を行うことによってＣｕＯ層またはＣｕ２Ｓ層を形成する工程２を有する製造方法である。以下、各工程について説明する。
本発明の光電変換層の製造方法は、
（１）銅塩を含有するＣｕ２Ｏ層形成用組成物中に被処理物を浸漬し、上記被処理物の表面上にＣｕ２Ｏ層を形成する工程１、
（２）上記Ｃｕ２Ｏ層に加熱処理を行うことによってＣｕＯ層またはＣｕ２Ｓ層を形成する工程２を有する製造方法である。以下、各工程について説明する。
（工程１）
工程１は、銅塩を含有するＣｕ２Ｏ層形成用組成物中に被処理物を浸漬し、上記被処理物の表面上にＣｕ２Ｏ層を形成する工程である。
工程１は、銅塩を含有するＣｕ２Ｏ層形成用組成物中に被処理物を浸漬し、上記被処理物の表面上にＣｕ２Ｏ層を形成する工程である。
銅塩としては、Ｃｕ２Ｏ層形成用組成物中に溶解することができるものであれば特に限定されず、例えば、硫酸銅，塩化銅，硝酸銅，酢酸銅等を用いることができる。これらの銅塩の中でも、電気的性質に優れる点で酢酸銅が好ましい。
Ｃｕ２Ｏ層形成用組成物中の銅塩の濃度は、０．０５〜１．０ｍｏｌ／Ｌが好ましく、０．１〜０．５ｍｏｌ／Ｌがより好ましい。Ｃｕ２Ｏ層形成用組成物中の銅塩の濃度を上記範囲とすることにより、被処理物の表面にＣｕ２Ｏ層を光電変換層を形成するのに適した厚みで、短時間で形成することができる。
Ｃｕ２Ｏ層形成用組成物は、錯化剤を含有していることが好ましい。Ｃｕ２Ｏ層形成用組成物が錯化剤を含有することにより、Ｃｕ２Ｏ層をより効率よく形成することができる。錯化剤としては、被処理物の表面にＣｕ２Ｏ層を形成することができれば特に限定されないが、例えば、乳酸、酒石酸，クエン酸、グリコール酸、オキシカルボン酸等を挙げることができる。これらの中でも、乳酸、グリコール酸が好ましい。上記銅塩を含有する水溶液等のＣｕ２Ｏ層形成用組成物はアルカリ性を示すため、錯化剤を用いることにより水酸化物の沈殿を抑制することができる。
Ｃｕ２Ｏ層形成用組成物中の錯化剤の濃度は、０．１〜５．０ｍｏｌ／Ｌが好ましく、２．０〜４．０ｍｏｌ／Ｌがより好ましい。Ｃｕ２Ｏ層形成用組成物中の錯化剤の濃度を上記範囲とすることにより、被処理物の表面にＣｕ２Ｏ層をより効率よく形成することができる。
Ｃｕ２Ｏ層形成用組成物は、溶媒を含有していてもよい。すなわち、Ｃｕ２Ｏ層形成用組成物は、上記銅塩が、溶媒中に溶解又は分散して形成されていることが好ましい。
上記溶媒としては、銅塩を溶解又は分散することができれば特に限定されず、水又は有機溶媒を用いることができる。安全性、環境保護、製造コストの点で、水を用いることが好ましい。すなわち、上記Ｃｕ２Ｏ層形成用組成物は、銅塩を含有する水溶液であることが好ましい。上記有機溶媒としては特に限定されず、例えば、エタノール、アセトン等が挙げられる。上記溶媒は、単独で用いてもよいし、２種以上を混合して用いてもよい。
上記被処理物としては、表面に本発明の光電変換層を形成するものであれば特に限定されず、透明電極上にｎ型半導体が積層された積層体、透明基板上に透明電極及びｎ型半導体が積層された積層体等が挙げられる。このような積層体を被処理物として用い、Ｃｕ２Ｏ層形成用組成物中に浸漬することで、ｎ型半導体の表面上にＣｕ２Ｏ層を形成することができ、更に後述する工程２によりＣｕ２Ｏ層に加熱処理を行うことにより、上記被処理物のｎ型半導体の層の表面上に本発明の光電変換層を形成することができ、太陽電池を製造することができる。
透明電極としては特に限定はなく、従来から太陽電池において用いられている透明電極、例えば、ＺｎＯ電極、ＩＴＯ電極、ＳｎＯ２電極、ＮＥＳＡ電極等を用いることができる。透明電極の厚みについては特に限定はないが、例えば、０．１〜１μｍ程度とすればよい。
透明電極は、必要に応じて、透明基板上に形成される。透明基板の種類についても特に限定はなく、例えば、ガラス基板、ポリマー基板等の通常の太陽電池において用いられている各種透明基板を用いることができる。透明基板の厚みについては特に限定はないが、例えば、０．１〜５０ｍｍ程度とすればよい。
上記ｎ型半導体としては特に限定されず、従来公知の金属酸化物等で形成されたｎ型半導体を用いることができる。このような金属酸化物としては、例えば、ＺｎＯを用いることができる。ＺｎＯは、３．３ｅＶという大きい禁制帯幅を有するｎ型酸化物半導体であり、ガスセンサー、温度センサー、表面弾性波素子、透明導電膜などに用いられている物質である。
ｎ型半導体の膜の厚みについては、特に限定的ではないが、通常、それぞれ０．０１〜１０μｍ程度とすればよい。
被処理物は、Ｃｕ２Ｏ層形成用組成物に浸漬され被処理物の表面上にＣｕ２Ｏ層が形成される。被処理物の表面上にＣｕ２Ｏ層を形成する方法としては、例えば、Ｃｕ２Ｏ層形成用組成物から被処理物の表面上にＣｕ２Ｏを電解めっきにより電解析出させて、Ｃｕ２Ｏ層とする方法が挙げられる。
この場合、Ｃｕ２Ｏ層形成用組成物（めっき浴）のｐＨは特に限定されないが、７〜１４程度であることが好ましく、９〜１３程度であることがより好ましい。Ｃｕ２Ｏ層形成用組成物の温度（浴温）は、３０〜７０℃程度とすることが好ましい。
電解方法としては、被処理物をカソードとして、定電位電解、定電流電解等の方法によって電解を行えばよい。特に、定電流電解が好ましい。アノードとしては、例えば、Ｃｕ板、Ｔｉ−Ｐｔ板、Ｐｔ板等を使用できる。定電流電解の場合には、電流密度を０．０１〜１０ｍＡ／ｃｍ２程度の範囲とすればよい。
以上説明した工程１により、被処理物の表面上にＣｕ２Ｏ層を形成することができる。
（工程２）
工程２は、Ｃｕ２Ｏ層に加熱処理を行うことによってＣｕＯ層またＣｕ２Ｓ層を形成する工程である。上記加熱処理としては特に限定されず、従来公知の加熱処理が挙げられるが、赤外線照射による加熱処理を行うことが好ましく、赤外線照射によるフラッシュ加熱により加熱処理を行うことがより好ましい。当該方法により加熱処理を行うことにより、Ｃｕ２Ｏ層の表面のみを高温で且つ短時間で加熱することができ、Ｃｕ２Ｏ層内部のＣｕＯまたはＣｕ２Ｓの形成を抑制することができ、Ｃｕ２Ｏ層の表面に上記ＣｕＯ層またはＣｕ２Ｓ層が積層された本発明の光電変換層を効率よく製造することができる。
工程２は、Ｃｕ２Ｏ層に加熱処理を行うことによってＣｕＯ層またＣｕ２Ｓ層を形成する工程である。上記加熱処理としては特に限定されず、従来公知の加熱処理が挙げられるが、赤外線照射による加熱処理を行うことが好ましく、赤外線照射によるフラッシュ加熱により加熱処理を行うことがより好ましい。当該方法により加熱処理を行うことにより、Ｃｕ２Ｏ層の表面のみを高温で且つ短時間で加熱することができ、Ｃｕ２Ｏ層内部のＣｕＯまたはＣｕ２Ｓの形成を抑制することができ、Ｃｕ２Ｏ層の表面に上記ＣｕＯ層またはＣｕ２Ｓ層が積層された本発明の光電変換層を効率よく製造することができる。
上記赤外線照射による加熱処理の加熱温度は、１００〜５００℃が好ましく、２００〜４００℃がより好ましい。また、上記赤外線照射による加熱処理の加熱時間は、１０秒〜２時間が好ましい。上記条件で加熱処理を行うことにより、Ｃｕ２Ｏ層内部のＣｕＯまたはＣｕ２Ｓの形成をより抑制することができ、Ｃｕ２Ｏ層の表面に上記ＣｕＯ層またはＣｕ２Ｓ層が積層された本発明の光電変換層をより効率よく製造することができる。
上記加熱処理は、ＣｕＯ層またはＣｕ２Ｓ層を形成する元素である酸素又は硫黄を含有する雰囲気中で行うことが好ましい。上記雰囲気中で加熱処理を行うことにより、Ｃｕ２Ｏ層の表面上に、ＣｕＯ層またはＣｕ２Ｓ層を効率よく形成することができる。例えば、空気中で上記加熱処理を行うことにより、空気中の酸素とＣｕ２Ｏ層の表面とが反応し、Ｃｕ２Ｏ層の表面上にＣｕＯ層が形成される。また、加熱処理を硫黄を含む雰囲気中で行うことにより、Ｃｕ２Ｏ層の表面上にＣｕ２Ｓ層が形成される。
以上説明した工程２により、Ｃｕ２Ｏ層に加熱処理を行うことによって、Ｃｕ２Ｏ層の表面上に、ＣｕＯ層またはＣｕ２Ｓ層を形成することができ、本発明の光電変換層を製造することができる。
以下に実施例及び比較例を示して本発明を具体的に説明する。但し、本発明は実施例に限定されない。
実施例１
基板としてＧａ：ＺｎＯガラス（２０Ω／□）を用い、０．０８ｍｏｌ／Ｌの硝酸亜鉛水溶液中で液温６３℃、−０．８Ｖ（Ａｇ／ＡｇＣｌ電極基準）の条件で定電位電解を行い、通電電気量−０．０３ｃｏｕｌｏｍｂ／ｃｍ２で膜厚約２００ｎｍのＺｎＯ層（ｎ型半導体層）を形成した。
基板としてＧａ：ＺｎＯガラス（２０Ω／□）を用い、０．０８ｍｏｌ／Ｌの硝酸亜鉛水溶液中で液温６３℃、−０．８Ｖ（Ａｇ／ＡｇＣｌ電極基準）の条件で定電位電解を行い、通電電気量−０．０３ｃｏｕｌｏｍｂ／ｃｍ２で膜厚約２００ｎｍのＺｎＯ層（ｎ型半導体層）を形成した。
次いで、硫酸銅０．４ｍｏｌ／Ｌと乳酸３ｍｏｌ／Ｌとを含有し、ＮａＯＨによりｐＨを１２．５に調整した水溶液中に、上記方法でＺｎＯ層を形成した試料を浸漬し、定電位電解の条件で−０．４Ｖ（Ａｇ／ＡｇＣｌ基準）電解めっきを行うことにより、ＺｎＯ層上にｐ型半導体層として、膜厚約２μｍのＣｕ２Ｏ層（禁制帯幅２．１ｅＶ）を形成した。
上記方法によって、ＺｎＯ／Ｃｕ２Ｏのｐｎヘテロ接合構造を形成した後、Ｃｕ２Ｏ層の表面を赤外線加熱炉（装置名：ＭＩＬＡ５０００、ＵＬＶＡＣ機工製）によって、空気中で２００〜５００℃で１０分〜３時間加熱処理を１回以上行った。これによりＣｕ２Ｏ層の表面に、ｐ型半導体層としてＣｕＯ層（禁制帯幅１．３５ｅＶ）を形成し、図１に示すＣｕ２Ｏ層及びＣｕＯ層が積層された光電変換層を作製した。
次いで、ＣｕＯ層上に真空蒸着法により厚さ０．２μｍの金電極を形成し、太陽電池（Ａｕ／ＣｕＯ／Ｃｕ２Ｏ／ＺｎＯ太陽電池）を作製した。
比較例１
実施例１と同様にして、Ｇａ：ＺｎＯガラス基板上にＺｎＯ層（ｎ型半導体層）、Ｃｕ２Ｏ層（ｐ型半導体層）を形成し、図２に示す光電変換層を作製した。次いで、Ｃｕ２Ｏ層上に真空蒸着法により厚さ０．２μｍの金電極を形成し、太陽電池（Ａｕ／Ｃｕ２Ｏ／ＺｎＯ太陽電池）を作製した。
実施例１と同様にして、Ｇａ：ＺｎＯガラス基板上にＺｎＯ層（ｎ型半導体層）、Ｃｕ２Ｏ層（ｐ型半導体層）を形成し、図２に示す光電変換層を作製した。次いで、Ｃｕ２Ｏ層上に真空蒸着法により厚さ０．２μｍの金電極を形成し、太陽電池（Ａｕ／Ｃｕ２Ｏ／ＺｎＯ太陽電池）を作製した。
実施例及び比較例で作製した太陽電池における光電変換層について、以下の測定方法により外部量子効率及び透過率を測定した。
（外部量子効率）
分光計器(株)社製ＳＭ−２５０ＫＢ（型番）を用いて波長３００〜１２００ｎｍで外部量子効率を測定した。
分光計器(株)社製ＳＭ−２５０ＫＢ（型番）を用いて波長３００〜１２００ｎｍで外部量子効率を測定した。
（透過率）
分光計器(株)社製ＳＭ−２５０ＫＢ（型番）を用いて波長３００〜１２００ｎｍで透過率を測定した。
分光計器(株)社製ＳＭ−２５０ＫＢ（型番）を用いて波長３００〜１２００ｎｍで透過率を測定した。
（結果）
実施例１で作製した太陽電池の外部量子効率及び透過率を図３に示す。ＣｕＯ層及びＣｕ２Ｏ層が積層された光電変換層を用いた太陽電池では、透過率が１１００ｎｍ付近から低下し、さらに６３０ｎｍ程度でも低下している。前者の吸収はＣｕＯ層、後者の吸収はＣｕ２Ｏ層によるものである。図３では、外部量子効率も１１００ｎｍから観測できており、ＣｕＯ層及びＣｕ２Ｏ層は、発電に寄与していることを示している。ＣｕＯ層とＣｕ２Ｏ層とは異なるバンドギャップを有していることから、図３により、光電変換層に異なるバンドギャップを有する層を導入できたこと、及びＣｕＯ層とＣｕ２Ｏ層とが発電に寄与していることが分かる。
実施例１で作製した太陽電池の外部量子効率及び透過率を図３に示す。ＣｕＯ層及びＣｕ２Ｏ層が積層された光電変換層を用いた太陽電池では、透過率が１１００ｎｍ付近から低下し、さらに６３０ｎｍ程度でも低下している。前者の吸収はＣｕＯ層、後者の吸収はＣｕ２Ｏ層によるものである。図３では、外部量子効率も１１００ｎｍから観測できており、ＣｕＯ層及びＣｕ２Ｏ層は、発電に寄与していることを示している。ＣｕＯ層とＣｕ２Ｏ層とは異なるバンドギャップを有していることから、図３により、光電変換層に異なるバンドギャップを有する層を導入できたこと、及びＣｕＯ層とＣｕ２Ｏ層とが発電に寄与していることが分かる。
比較例１で作製した太陽電池の外部量子効率及び透過率を図４に示す。単一のバンドギャップのＣｕ２Ｏ層及びＺｎＯ層により構成される光電変換層を用いた太陽電池では、６３０ｎｍ付近から透過率が低下して光吸収が生じており、外部量子効率も同じ波長から増加している。外部量子効率は、光を電力に変換する効率を示しており、図４により、６３０ｎｍ以下の波長で発電が低下していることが示されている。
Claims (5)
- Ｃｕ２Ｏ層と、ＣｕＯ層またはＣｕ２Ｓ層とが積層された、光電変換層。
- Ｃｕ２Ｏ層と、ＣｕＯ層とが積層された、請求項１に記載の光電変換層。
- 光電変換層の製造方法であって、
（１）銅塩を含有するＣｕ２Ｏ層形成用組成物中に被処理物を浸漬し、前記被処理物の表面上にＣｕ２Ｏ層を形成する工程１、
（２）前記Ｃｕ２Ｏ層に加熱処理を行うことによってＣｕＯ層またはＣｕ２Ｓ層を形成する工程２
を有する、製造方法。 - 前記工程２は、前記Ｃｕ２Ｏ層に加熱処理を行うことによってＣｕＯ層を形成する工程である、請求項３に記載の製造方法。
- 前記加熱処理を、酸素又は硫黄を含む雰囲気中で行う、請求項３に記載の製造方法。
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