JP2017045601A - 固体酸化物形燃料電池スタック及び固体酸化物形燃料電池モジュール - Google Patents
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Abstract
【課題】製造コストを低く抑えることができ、かつ、運転時の信頼性が高い固体酸化物形燃料電池スタックを提供すること。
【解決手段】筒状に形成され、燃料又は酸化剤ガスのうちのいずれか一方を筒状内に流通させる内側電極と、内側電極の外側面に積層され、電気的に接続された内側電極集電層と、内側電極の外側面に、内側電極集電層と長手方向に並んで積層された電解質層と、電解質層の外側面に積層され、燃料又は酸化剤ガスのうちのいずれか他方を表面に流通させる外側電極層を備えた筒形固体酸化物形燃料電池セルと、筒形固体酸化物形燃料電池セルの一端を固定可能な貫通穴を複数設けた固定部材と、複数の筒形固体酸化物形燃料電池セルを電気的に接続可能な電気接続部材を備えることを特徴とする。
【選択図】図６
【解決手段】筒状に形成され、燃料又は酸化剤ガスのうちのいずれか一方を筒状内に流通させる内側電極と、内側電極の外側面に積層され、電気的に接続された内側電極集電層と、内側電極の外側面に、内側電極集電層と長手方向に並んで積層された電解質層と、電解質層の外側面に積層され、燃料又は酸化剤ガスのうちのいずれか他方を表面に流通させる外側電極層を備えた筒形固体酸化物形燃料電池セルと、筒形固体酸化物形燃料電池セルの一端を固定可能な貫通穴を複数設けた固定部材と、複数の筒形固体酸化物形燃料電池セルを電気的に接続可能な電気接続部材を備えることを特徴とする。
【選択図】図６
Description
本発明は、複数の筒形固体酸化物形燃料電池セルが接続部材によって直列接続された固体酸化物形燃料電池スタック及び固体酸化物形燃料電池モジュールに関する。
燃料電池として、固体電解質（固体酸化物）を用いた固体電解質形燃料電池（ＳＯＦＣ）が、盛んに開発されるようになっている。このＳＯＦＣは通常、１セルあたりの電圧が１Ｖ程度であるため、数十Ｖ以上の高電圧を得るためには、複数のＳＯＦＣ間を電気的に直列に接続する必要がある。そのため、これまでにＳＯＦＣの接続に関する技術が提案されている（例えば、特許文献１、２を参照）。
特許文献１に提案されている技術では、棒状部と筒状部を傾斜した連結部により連結した金属製の電気接続部材を用いて直列接続を実現しており、棒状部が筒状セルの中心孔に嵌められように用いられている。また、特許文献２に提案されている技術では、２つの断面Ｕ字状の把持部を傾斜した連結部により連結した金属の電気接続部材を用いて直列接続を実現している。
しかしながら、これら特許文献１、２に提案されている電気接続部材は、複数部品からなる傾斜した複雑な形状の連結部を有するため、製造コストの面で必ずしも有利ではなかった。即ち、これらの電気接続部材を用いた場合、固体酸化物形燃料電池スタックの製造コストが上昇してしまうといった問題があった。
また、ＳＯＦＣは、６００℃以上の高温下で運転されるため、高温下での電気接続部材を含めた固体酸化物形燃料電池スタックの運転時の信頼性の向上が望まれていた。
また、ＳＯＦＣは、６００℃以上の高温下で運転されるため、高温下での電気接続部材を含めた固体酸化物形燃料電池スタックの運転時の信頼性の向上が望まれていた。
本発明は、上述の従来の状況に鑑みてなされたものであり、製造コストを低く抑えることができ、かつ、運転時の信頼性が高い固体酸化物形燃料電池スタックを提供することを課題としている。
即ち、本発明の固体酸化物形燃料電池スタック及び固体酸化物形燃料電池モジュールは、以下のことを特徴としている。
第１に、本発明の固体酸化物形燃料電池スタックは、筒状に形成され、燃料又は酸化剤ガスのうちのいずれか一方を筒状内に流通させる内側電極と、前記内側電極の外側面に積層され、電気的に接続された内側電極集電層と、前記内側電極の外側面に、前記内側電極集電層と長手方向に並んで積層された電解質層と、前記電解質層の外側面に積層され、前記燃料又は酸化剤ガスのうちのいずれか他方を表面に流通させる外側電極層を備えた筒形固体酸化物形燃料電池セルと、前記筒形固体酸化物形燃料電池セルの一端を固定可能な貫通穴を複数設けた固定部材と、複数の前記筒形固体酸化物形燃料電池セルを電気的に接続可能な電気接続部材を備え、複数の前記筒形固体酸化物形燃料電池セルの一端が、それぞれ離間して平行に前記セル固定部材に固定されるとともに、一の前記筒形固体酸化物形燃料電池セルの前記内側電極集電層の位置と、隣り合う他の前記筒形固体酸化物形燃料電池セルの前記外側電極層の位置が並ぶように配設され、一の前記筒形固体酸化物形燃料電池セルの前記内側電極集電層と、隣り合う他の前記筒形固体酸化物形燃料電池セルの前記外側電極層が電気接続部材によって電気的に接続されていることを特徴とする。
第２に、上記第１の発明の固体酸化物形燃料電池スタックにおいて、一の前記筒形固体酸化物形燃料電池セルの前記外側電極層と、他の前記筒形固体酸化物形燃料電池セルの前記内側電極集電層を接続する前記電気接続部材は、一の前記外側電極層及び他の前記内側電極集電層に対して略直角に交わるように接続されていることが好ましい。
第３に、上記第１又は第２の発明の固体酸化物形燃料電池スタックにおいて、前記複数の筒形固体酸化物形燃料電池セルを同一の構成とし、前記セル固定部材に固定された互いに隣り合う前記筒形固体酸化物形燃料電池セルの向きが異なるように配設されていることが好ましい。
第４に、上記第１から第３の発明の固体酸化物形燃料電池スタックにおいて、前記電気接続部材には、前記筒形固体酸化物形燃料電池セルを接続するための窪み部が形成され、前記筒形固体酸化物形燃料電池セルに前記電気接続部材を接続した状態における、前記筒形固体酸化物形燃料電池セルの長手方向に対して垂直方向の前記窪み部の断面形状は、前記筒形固体酸化物形燃料電池セルの断面形状を略半割した形状に形成されていることが好ましい。
第５に、本発明の固体酸化物形燃料電池モジュールは、上記第１から第４の発明の固体酸化物形燃料電池スタックを用いることを特徴とする。
第１の発明によれば、隣り合うように並んでいる外側電極層と内側電極集電層を電気接続部材を用いて電気的に直列接続することで、容易に高電圧を得ることができる。
第２の発明によれば、一の前記筒形固体酸化物形燃料電池セルの前記外側電極層と、他の前記筒形固体酸化物形燃料電池セルの前記内側電極集電層を電気的に直列接続するための経路を短くすることができ、電気接続部材の形状を単純化することができる。従って、電気接続部材を含めた固体酸化物形燃料電池スタックの製造コストを低減することができる。また、電気接続部材が単純な形状となることから熱衝撃による固体酸化物形燃料電池スタックの破損が少なくなり、高温運転時の信頼性も向上させることができる。
第３の発明によれば、単一種の筒形固体酸化物形燃料電池セルのみを製造し、使用することにより製造コストを低減することができる。
第４の発明によれば、固体酸化物形燃料電池スタックを組み付ける際に、筒形固体酸化物形燃料電池セルの側面から電気接続部材を容易に取り付け可能とすることにより作業性が向上し、製造コストを低減することができる。
本発明の筒形固体酸化物形燃料電池スタックは、筒状に形成された内側電極と、内側電極の外側面に積層された内側電極集電層と、内側電極の外側面に積層された電解質層と、電解質層の外側面に積層された外側電極層を備えた筒形固体酸化物形燃料電池セルと、筒形固体酸化物形燃料電池セルの一端を固定可能な固定部材と、複数の筒形固体酸化物形燃料電池セルを電気的に接続可能な電気接続部材を備えた筒形固体酸化物形燃料電池スタックである。
以下、本発明の筒形固体酸化物形燃料電池スタックの一実施形態について、図を用いて詳細に説明する。図１に、本発明に係る筒形固体酸化物形燃料電池セルの概略図を示す。
（筒形固体酸化物形燃料電池セル）
筒形固体酸化物形燃料電池セル７は、基本的な構成として、燃料極層としての内側電極１、内側電極集電層２、電解質層３及び空気極層としての外側電極層５が層状に積層されて形成されている。
筒形固体酸化物形燃料電池セル７は、基本的な構成として、燃料極層としての内側電極１、内側電極集電層２、電解質層３及び空気極層としての外側電極層５が層状に積層されて形成されている。
燃料極層としての内側電極１は、筒状に形成されており、燃料が内側電極１の一端側から他端側に向けて流通するようになっている。内側電極１を構成する材質は特に限定されないが、例えば、ＮｉやＦｅ等の金属触媒とＹ、Ｓｃ、Ｃｅ等の希土類元素から選ばれる少なくとも１種をドープした安定化ジルコニアとの混合体、ＮｉやＦｅ等の金属触媒とＧｄ、Ｙ、Ｓｍ等の希土類元素から少なくとも１種をドープしたセリアとの混合体、ＮｉやＦｅ等の金属触媒とＳｒ、Ｍｇ、Ｃｏ、Ｆｅ、Ｃｕから選ばれる少なくとも１種をドープしたランタンガレートとの混合体の少なくとも１種から形成されることが好ましい。
内側電極１を流通させる燃料としては、例えば、水素や、天然ガス等の炭化水素系燃料を改質したガスを用いることができ、これらは通常、アノードガスとも呼ばれている。
内側電極集電層２は、筒形固体酸化物形燃料電池セル７の一の端、内側電極１の外側に形成される。内側電極集電層２を構成する材質は特に限定されないが、例えば、ＡＢＯ３（Ａ＝Ｌａ、Ｓｒ、Ｂ＝Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ）ぺロブスカイト型酸化物、Ａ２ＢＯ４（Ａ、Ｂ＝Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ）スピネル型酸化物等のセラミック導電体、銀、銀−パラジウム合金、白金等金属導電体の少なくとも１種から形成されることが好ましい。
空気極層としての外側電極層５は、内側電極１（燃料極層）の外側に積層した電解質層３の表面に積層されており、表面に酸化剤ガスを流通するように設けられている。外側電極層５を構成する材質は特に限定されないが、例えば、Ｓｒ、Ｃａから選ばれた少なくとも１種をドープしたランタンマンガナイト、Ｓｒ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕから選ばれた少なくとも１種をドープしたランタンフェライト、Ｓｒ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｃｕから選ばれた少なくとも１種をドープしたランタンコバルタイト、Ｓｒ、Ｆｅから選ばれた少なくとも１種をドープしたバリウムコバルタイト、銀、銀−パラジウム合金、白金等貴金属触媒の少なくとも１種から形成されることが望ましい。
外側電極層５の表面に流通させる酸化剤ガスとしては、例えば空気を用いることができ、通常、カソードガスとも呼ばれている。
電解質層３は、内側電極１と外側電極層５との間に積層されている。また、電解質層３と外側電極層５との間には、電解質層３と外側電極層５の反応を抑制するための第二電解質層４を設けることもできる。
電解質層３及び第二電解質層４を構成する材質は特に限定されるものではないが、例えば、Ｙ、Ｓｃ、Ｃｅ等の希土類元素から選ばれる少なくとも１種をドープした安定化ジルコニア、Ｇｄ、Ｙ、Ｓｍ等の希土類元素から少なくとも１種をドープしたセリア、Ｓｒ、Ｍｇ、Ｃｏ、Ｆｅ、Ｃｕから選ばれる少なくとも１種をドープしたランタンガレートの少なくとも１種から形成されることが好ましい。
また、本発明に係る筒形固体酸化物形燃料電池セル７においては、外側電極層５の長手方向に流れる電気抵抗を低減するために、外側電極層５の表面に外側電極集電体６を形成することもできる。外側電極集電体６を構成する材質は特に限定されるものではないが、例えば、ＡＢＯ３（Ａ＝Ｌａ、Ｓｒ、Ｂ＝Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ）ぺロブスカイト型酸化物、Ａ２ＢＯ４（Ａ、Ｂ＝Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ）スピネル型酸化物等のセラミック導電体、銀、銀−パラジウム合金、白金等金属導電体を好適に用いることができる。
また、外側電極集電体６の形態は、外側電極層５の一部を表出するように、印刷機等により網目状に形成することができる。
筒形固体酸化物形燃料電池セル７の形成方法は特に限定されないが、例えば、公知の押し出し、プレス、鋳込み等の方法で内側電極を形成し、逐次、電解質層及び外側電極層を印刷、ディッピング、スラリーコート等の方法で製膜することによって形成することができる。
具体的には、筒形固体酸化物形燃料電池セル７の径方向の内側から燃料極層としての内側電極１、内側電極集電層２、電解質層３及び空気極層としての外側電極層５の順に、既述の電極材料を層状に積層し、製膜の段階で部位に応じてマスキングを行うことで、上述の内側電極が露出する部位や電解質層が露出する部位を形成することができる。また、局所的に製膜を行うことにより、任意の部位の外径を変更した筒形固体酸化物形燃料電池セルを作製することも可能である。
筒形固体酸化物形燃料電池セル７のサイズは特に限定されないが、例えば、長さは、１０〜３００ｍｍが好ましく、１０〜６０ｍｍが特に好ましい。また、直径は、１〜３０ｍｍが好ましく、１〜６ｍｍが特に好ましい。このような小型の筒形固体酸化物形燃料電池セル７を用いることにより、固体酸化物形燃料電池スタック１０の小型化が可能となる。
なお、本実施形態の筒形固体酸化物形燃料電池セル７では、全体を円筒状に形成しているが、筒形固体酸化物形燃料電池セル７の形状は筒状であれば特に限定されるものではなく、例えば、断面矩形、断面略多角形の形状とすることもできる。
また、本実施形態の筒形固体酸化物形燃料電池セル７では、径方向の内側から燃料極層としての内側電極１、電解質層３、第二電解質層４及び空気極層としての外側電極層５の順に形成されているが、径方向の内側から空気極層としての外側電極層５、第二電解質層４、電解質層３、及び燃料極層としての内側電極１の順に形成することもできる。この場合、空気極層としての外側電極層５の筒状内には酸化剤ガス（カソードガス）を流通させ、燃料極層としての内側電極１の表面には燃料（アノードガス）を流通させる。
（セル固定部材）
図２（Ａ）に、本発明に係るセル固定部材の平面視図を示し、（Ｂ）にその斜視図を示す。
セル固定部材には、筒形固体酸化物形燃料電池セル７の端部を挿入して固定できるように、筒形固体酸化物形燃料電池セル７の断面よりもやや大きい貫通穴８Ａが複数形成されている。
図２（Ａ）に、本発明に係るセル固定部材の平面視図を示し、（Ｂ）にその斜視図を示す。
セル固定部材には、筒形固体酸化物形燃料電池セル７の端部を挿入して固定できるように、筒形固体酸化物形燃料電池セル７の断面よりもやや大きい貫通穴８Ａが複数形成されている。
セル固定部材８を構成する材質は特に限定されないが、通常、例えば、アルミナ、シリカ、ジルコニア、カルシア、マグネシア等のセラミックス材、フェライト系ステンレス鋼、Ｃｒ基合金、Ｎｉ基合金等の金属材を用いることができる。これらの中でも、特にフェライト系ステンレス鋼を好適に用いることができる。なお、金属材を用いる場合は、セル固定部材８の表面が電気的に絶縁となるように、セラミックス材等の絶縁体でコーティングすることが望ましい。
また、セル固定部材８の外形の形状は、特に限定されるものではなく、図２（Ａ）、（Ｂ）に示すような矩形のセル固定部材８の他、図３（Ａ）、（Ｂ）に示すような略円形のセル固定部材８’等とすることもできる。
（電気接続部材）
図４（Ａ）に、本発明に係る電気接続部材の平面視図を示し、（Ｂ）にその斜視図を示す。電気接続部材９には、筒形固体酸化物形燃料電池セル７を配設するとともに電気的に接続するための窪み部９Ａが形成されている。この窪み部９Ａの個数は特に限定されないが、隣り合う筒形固体酸化物形燃料電池セル７を接続するためには、窪み部９Ａは、各電気接続部材９ごとに通常２つ形成される。
図４（Ａ）に、本発明に係る電気接続部材の平面視図を示し、（Ｂ）にその斜視図を示す。電気接続部材９には、筒形固体酸化物形燃料電池セル７を配設するとともに電気的に接続するための窪み部９Ａが形成されている。この窪み部９Ａの個数は特に限定されないが、隣り合う筒形固体酸化物形燃料電池セル７を接続するためには、窪み部９Ａは、各電気接続部材９ごとに通常２つ形成される。
窪み部９Ａの内側の断面は、筒形固体酸化物形燃料電池セル７の接触固定できれば特に限定されるものではないが、筒形固体酸化物形燃料電池セル７の長手方向に対して直角方向の断面形状を略半割した形状が好ましい。例えば、筒形固体酸化物形燃料電池セル７の断面形状が円の場合は、図４に示すように、窪み部９Ａの内側の断面を略円弧状とすることで、外側電極層５及び内側電極集電層２との接触面積を確保することができる。
また、筒形固体酸化物形燃料電池セル７の窪み部の断面形状を六角形とした場合には、図５（Ａ）、（Ｂ）に示すように、窪み部９Ａ’の内側の断面が矩形である電気接続部材９’とすることができる。
窪み部９Ａの内側の断面を筒形固体酸化物形燃料電池セル７の長手方向に対して直角方向の断面形状を略半割した形状とすることにより、筒形固体酸化物形燃料電池セル７の側面から電気接続部材９を取り付けることができるため製造時の作業性を向上させることができる。なお、電気接続部材９は、製造コストや加熱時の信頼性の観点から、一部材からなる一体物であることが好ましい。
電気接続部材９の材質は、導電性を有すれば特に限定されないが、例えば、フェライト系ステンレス鋼、Ｃｒ基合金、Ｎｉ基合金、銀、銀−パラジウム合金、白金等金属導電体、ＡＢＯ３（Ａ＝Ｌａ、Ｓｒ、Ｂ＝Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ）ペロブスカイト型酸化物、Ａ２ＢＯ４（Ａ、Ｂ＝Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ）スピネル型酸化物等のセラミック導電体等を用いて形成することができる。、また、電気接続部材９の熱膨張率を外側電極層５及び内側電極集電層２の熱膨張率と同程度にすることが好ましい。これにより、電気接続部材９と外側電極層５及び内側電極集電層２の被接続部とが接続されたときに、電気接続部材９と外側電極層５及び内側電極集電層２の被接続部との間において、熱膨張差に起因する空隙の発生を抑制することができる。
また、電気接続部材９の形態は、特に限定されないが、例えば、平面視の外形の形状は、矩形状、特に略長方形状が好ましい。
（固体酸化物形燃料電池スタック）
図６に、本発明に係る固体酸化物形燃料電池スタックの製造方法の概略図を示す。
固体酸化物形燃料電池スタック１０は、セル固定部材８と、セル固定部材８に立設された複数の筒形固体酸化物形燃料電池セル７と、複数の筒形固体酸化物形燃料電池セル７を直列接続する複数の電気接続部材９とを備えている。
図６に、本発明に係る固体酸化物形燃料電池スタックの製造方法の概略図を示す。
固体酸化物形燃料電池スタック１０は、セル固定部材８と、セル固定部材８に立設された複数の筒形固体酸化物形燃料電池セル７と、複数の筒形固体酸化物形燃料電池セル７を直列接続する複数の電気接続部材９とを備えている。
そして、図１に示すように、外側電極層５と内側電極集電層２とが、長手方向に並んで配置されている筒形固体酸化物形燃料電池セル７Ａの外側電極層５と、他の筒形固体酸化物形燃料電池セル７Ｂの内側電極集電層２とは、それぞれが互いに隣り合うように並んで配置される。
即ち、複数の筒形固体酸化物形燃料電池セル７がセル固定部材８に立設された状態では、一の筒形固体酸化物形燃料電池セル７Ａと、隣り合う他の筒形固体酸化物形燃料電池セル７Ｂとでは、セル固定部材８側からみた外側電極層５と内側電極集電層２の並び順が逆とされている。
固体酸化物形燃料電池スタック１０の製造方法としては、図６（Ａ）に示すように、まず、セル固定部材８の最後行に、複数の筒形固体酸化物形燃料電池セル７の一端をセル固定部材８の各貫通穴８Ａに筒形固体酸化物形燃料電池セル７を順次挿入し、立設、固定する。この際、図１に示すように、一の筒形固体酸化物形燃料電池セル７Ａと、隣り合う筒形固体酸化物形燃料電池セル７Ｂの上下が逆になるように固定する。
なお、セル固定部材８の貫通穴と筒形固体酸化物形燃料電池セル７との間は、シール部材でシールすることができる。シール部材は、特に限定されないが、シリコン系、セラミックス系、ガラス系等のシール材でシールすることができる。
互いに隣り合う筒形固体酸化物形燃料電池セル７の外側電極層５と内側電極集電層２は、電気接続部材９によって電気的に接続させる。電気接続部材９と外側電極層５及び内側電極集電層２は、導電性の接着剤により接続させることが好ましい。導電性の接着剤としては、特に限定されないが、例えば、ＡＢＯ３（Ａ＝Ｌａ、Ｓｒ、Ｂ＝Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ）ぺロブスカイト型酸化物、Ａ２ＢＯ４（Ａ、Ｂ＝Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ）スピネル型酸化物等のセラミック導電体、銀、銀−パラジウム合金、白金等金属導電体の内、少なくとも１種以上含んだ耐熱性・導電性の接着剤を用いることができる。
なお、電気接続部材９は、一の筒形固体酸化物形燃料電池セル７Ａ及び隣り合う他の筒形固体酸化物形燃料電池セル７Ｂのいずれとも略直角に交わる状態に接続することが好ましい。電気接続部材９を略直角に交わる状態で接続させることにより、一の筒形固体酸化物形燃料電池セル７Ａの外側電極層５と、隣り合う他の筒形固体酸化物形燃料電池セル７Ｂの内側電極集電層２との間の接続経路が最も短くできるため、電気抵抗の増加を抑制することができ、固体酸化物形燃料電池スタック１０のコストを更に低減することができる。
上記の方法により、図６（Ｂ）に示すように、最後行から前行に向けて１行ずつ順次筒形固体酸化物形燃料電池セル７を配設していく。なお、後行とその前行の端の筒形固体酸化物形燃料電池セル７の外側電極層５及び内側電極集電層２は、列方向に電気接続部材９を接続する。そして、これを最前行まで行うことにより、図６（Ｃ）に示すように、複数の筒形固体酸化物形燃料電池セル７を全て電気的に直列接続した、固体酸化物形燃料電池スタック１０とすることができる。
（固体酸化物形燃料電池モジュール）
固体酸化物形燃料電池モジュールは、上述の固体酸化物形燃料電池スタック１０を備える。固体酸化物形燃料電池モジュール１２は、必要に応じて、ガス供給部１１を備えることができる。
固体酸化物形燃料電池モジュールは、上述の固体酸化物形燃料電池スタック１０を備える。固体酸化物形燃料電池モジュール１２は、必要に応じて、ガス供給部１１を備えることができる。
以上、本発明の固体酸化物形燃料電池スタック及び固体酸化物形燃料電池モジュールを一実施形態に基づいて説明したが、本発明は上記の実施形態に限定されるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲内において種々の変形、変更が可能である。
例えば、上記実施形態では、筒形固体酸化物形燃料電池セル７の一端をセル固定部材８に固定したが、最終的に筒形固体酸化物形燃料電池セル７の上下両端を２枚のセル固定部材８で挟み込むように固定してもよい。
また、上記実施形態では、１の筒形固体酸化物形燃料電池セル７Ａと、隣り合う他の筒形固体酸化物形燃料電池セル７Ｂの上下が逆になるようにセル固定部材８に固定して配置したが、隣り合う筒形固体酸化物形燃料電池セル７の上下を規則的に同方向として、これらを並列接続して１ユニットとし、このユニット同士を直列接続することもできる。
以下、本発明の固体酸化物形燃料電池スタック及び固体酸化物形燃料電池モジュールについて、実施例により具体的に説明する。但し、本発明は実施例に限定されるものではない。
＜実施例１＞
（１）固体酸化物形燃料電池スタックの構成
筒形固体酸化物形燃料電池セルとして、図１に示す筒形固体酸化物形燃料電池セル７を製造した。筒形固体酸化物形燃料電池セル７は断面形状が円形であり、外径３ｍｍ、長さ５０ｍｍ、燃料極層としての内側電極１、電解質層３、第二電解質層４及び空気層としての外側電極層５を層状に積層して形成した。また、外側電極層５の外側には、外側電極集電体６を形成した。なお、各層の材料は以下のものを用いた。
内側電極１：Ｎｉ触媒とＧｄをドープしたセリアとの混合体。
内側電極集電層２：ＡＢＯ３（Ａ＝Ｌａ、Ｓｒ、Ｂ＝Ｔｉ、Ｆｅ）ぺロブスカイト型酸化物。
電解質層３：Ｙをドープした安定化ジルコニア。
第二電解質層４：Ｇｄをドープしたセリア。
外側電極層５：Ｓｒ、Ｃｏをドープしたランタンフェライト。
外側電極集電体６：銀ペーストを用いて、印刷機によって網目状に形成。
上記の構成の筒形固体酸化物形燃料電池セル７を６４本用意した。６４本の筒形固体酸化物形燃料電池セル７は全て同一のものを使用した。
（１）固体酸化物形燃料電池スタックの構成
筒形固体酸化物形燃料電池セルとして、図１に示す筒形固体酸化物形燃料電池セル７を製造した。筒形固体酸化物形燃料電池セル７は断面形状が円形であり、外径３ｍｍ、長さ５０ｍｍ、燃料極層としての内側電極１、電解質層３、第二電解質層４及び空気層としての外側電極層５を層状に積層して形成した。また、外側電極層５の外側には、外側電極集電体６を形成した。なお、各層の材料は以下のものを用いた。
内側電極１：Ｎｉ触媒とＧｄをドープしたセリアとの混合体。
内側電極集電層２：ＡＢＯ３（Ａ＝Ｌａ、Ｓｒ、Ｂ＝Ｔｉ、Ｆｅ）ぺロブスカイト型酸化物。
電解質層３：Ｙをドープした安定化ジルコニア。
第二電解質層４：Ｇｄをドープしたセリア。
外側電極層５：Ｓｒ、Ｃｏをドープしたランタンフェライト。
外側電極集電体６：銀ペーストを用いて、印刷機によって網目状に形成。
上記の構成の筒形固体酸化物形燃料電池セル７を６４本用意した。６４本の筒形固体酸化物形燃料電池セル７は全て同一のものを使用した。
次に、図６（Ａ）〜（Ｃ）に示す手順で、アルミナ、カルシア、シリカ混合体から成るセル固定部材８に、隣り合う筒形固体酸化物形燃料電池セル７が上下逆となるように一端を８列×８行で固定した。この際、隣り合う筒形固体酸化物形燃料電池セル７間の間隔は３ｍｍの等間隔となるように配設した。また、セル固定部材８の貫通穴８Ａと筒形固体酸化物形燃料電池セル７との間をシール部材としてガラス系シール材を用いてシールした。
電気接続部材９として、平面視で略長方形状で、２つの窪み部９Ａを略円弧状に形成したフェライト系ステンレス製の電気接続部材９を使用した。
筒形固体酸化物形燃料電池セル７の内側電極２に燃料が供給できるように、固体酸化物形燃料電池スタック１０をガス供給部材１１に設置し、固体酸化物形燃料電池モジュール１２とした。
（２）固体酸化物形燃料電池スタックの作用効果
本実施例の固体酸化物形燃料電池スタック１０では、一の筒形固体酸化物形燃料電池セル７Ａの外側電極層５と、互いに隣り合う他の筒形固体酸化物形燃料電池セル７Ｂの内側電極集電層２との間の経路を最も短くすることにより、固体酸化物形燃料電池スタック１０のコストを低減することができた。
本実施例の固体酸化物形燃料電池スタック１０では、一の筒形固体酸化物形燃料電池セル７Ａの外側電極層５と、互いに隣り合う他の筒形固体酸化物形燃料電池セル７Ｂの内側電極集電層２との間の経路を最も短くすることにより、固体酸化物形燃料電池スタック１０のコストを低減することができた。
また、本実施例の固体酸化物形燃料電池スタック１０では、単一種の筒形固体酸化物形燃料電池セル７のみを製造して用いたため製造コストを大幅に低減することができた。
また、本実施例の固体酸化物形燃料電池スタック１０は、電気接続部材９には、筒形固体酸化物形燃料電池セル７を配するための窪み部９Ａを形成し、窪み部９Ａの内側の断面を略円弧状としたので、固体酸化物形燃料電池スタック１０を組み付ける際に、筒形固体酸化物形燃料電池セル７の側面からの電気接続部材９の取り付けが可能となり、特に、小型の固体酸化物形燃料電池スタック１０の組み付けの作業性が向上した。
図７に、本実施例の固体酸化物形燃料電池スタック１０の６００℃における電流−電圧特性グラフを示す。図７のグラフに示すように、単一の筒形固体酸化物形燃料電池セル７では０．７〜１Ｖしか得られなかった電圧が、６４本から成る固体酸化物形燃料電池スタック１０では４０〜６４Ｖの高電圧が得られた。
また、１本当たりの筒形固体酸化物形燃料電池セル７の電気抵抗は、電流−電圧曲線の傾きから求めることができ、単一の筒形固体酸化物形燃料電池セル７及び固体酸化物形燃料電池スタック１０の抵抗値は、いずれも０．８Ωで同等であった。即ち、電気接続部材９を用いた本実施例でも、電気抵抗の増加はほとんど認められなかった。
さらに、室温から６００℃までの昇降温サイクルを１００回繰り返した結果、固体酸化物形燃料電池スタック１０の抵抗値の増加率は５％以下であった。即ち、電気接続部材９を用いた本実施例でも、固体酸化物形燃料電池モジュール１２の起動停止に問題がないことが確認された。
本発明の固体酸化物形燃料電池スタック及び固体酸化物形燃料電池モジュールは、電気化学システムの技術分野において広く利用することができる。特に、可搬型固体電解質形燃料電池小型発電機、電気分解反応による水素発生装置の技術分野において好適に利用することができる。
１ 内側電極
２ 内側電極集電層
３ 電解質層
４ 第二電解質層
５ 外側電極層
６ 外側電極集電体
７ 筒形固体酸化物形燃料電池セル
８、８’ セル固定部材
８Ａ、８’Ａ 貫通穴
９、９’ 電気接続部材
９Ａ、９Ａ’ 窪み部
１０ 固体酸化物形燃料電池スタック
１１ ガス供給部材
１２ 固体酸化物形燃料電池モジュール
２ 内側電極集電層
３ 電解質層
４ 第二電解質層
５ 外側電極層
６ 外側電極集電体
７ 筒形固体酸化物形燃料電池セル
８、８’ セル固定部材
８Ａ、８’Ａ 貫通穴
９、９’ 電気接続部材
９Ａ、９Ａ’ 窪み部
１０ 固体酸化物形燃料電池スタック
１１ ガス供給部材
１２ 固体酸化物形燃料電池モジュール
Claims (5)
- 筒状に形成され、燃料又は酸化剤ガスのうちのいずれか一方を筒状内に流通させる内側電極と、
前記内側電極の外側面に積層され、電気的に接続された内側電極集電層と、
前記内側電極の外側面に、前記内側電極集電層と長手方向に並んで積層された電解質層と、
前記電解質層の外側面に積層され、前記燃料又は酸化剤ガスのうちのいずれか他方を表面に流通させる外側電極層を備えた筒形固体酸化物形燃料電池セルと、
前記筒形固体酸化物形燃料電池セルの一端を固定可能な貫通穴を複数設けた固定部材と、
複数の前記筒形固体酸化物形燃料電池セルを電気的に接続可能な電気接続部材を備え、
複数の前記筒形固体酸化物形燃料電池セルの一端が、それぞれ離間して平行に前記セル固定部材に固定されるとともに、
一の前記筒形固体酸化物形燃料電池セルの前記内側電極集電層の位置と、隣り合う他の前記筒形固体酸化物形燃料電池セルの前記外側電極層の位置が並ぶように配設され、
一の前記筒形固体酸化物形燃料電池セルの前記内側電極集電層と、隣り合う他の前記筒形固体酸化物形燃料電池セルの前記外側電極層が電気接続部材によって電気的に接続されていることを特徴とする固体酸化物形燃料電池スタック。 - 一の前記筒形固体酸化物形燃料電池セルの前記外側電極層と、他の前記筒形固体酸化物形燃料電池セルの前記内側電極集電層を接続する前記電気接続部材は、一の前記外側電極層及び他の前記内側電極集電層に対して略直角に交わるように接続されていることを特徴とする請求項１に記載の固体酸化物形燃料電池スタック。
- 前記複数の筒形固体酸化物形燃料電池セルを同一の構成とし、
前記セル固定部材に固定された互いに隣り合う前記筒形固体酸化物形燃料電池セルの向きが異なるように配設されていることを特徴とする請求項１又は２に記載の固体酸化物形燃料電池スタック。 - 前記電気接続部材には、前記筒形固体酸化物形燃料電池セルを接続するための窪み部が形成され、
前記筒形固体酸化物形燃料電池セルに前記電気接続部材を接続した状態における、前記筒形固体酸化物形燃料電池セルの長手方向に対して垂直方向の前記窪み部の断面形状は、前記筒形固体酸化物形燃料電池セルの断面形状を略半割した形状に形成されていることを特徴とする請求項１から３のいずれか一項に記載の固体酸化物形燃料電池スタック。 - 請求項１から４のいずれか一項に記載の固体酸化物形燃料電池スタックを用いることを特徴とする固体酸化物形燃料電池モジュール。
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