JP2017021986A - 非水二次電池 - Google Patents
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Abstract
Description
<正極の作製>
正極活物質としてLiCoO2を、導電助剤としてカーボンブラックを、バインダとしてPVDFを、それぞれ用いて正極を作製した。まず、LiCoO2:93質量部とカーボンブラック:3質量部とを混合し、得られた混合物とPVDF:4質量部を予めNMPに溶解させておいたバインダ溶液とを混合して正極合剤含有ペーストを調製した。得られた正極合剤含有ペーストを厚さ15μmのアルミニウム箔からなる正極集電体の両面にアプリケータにより塗布した。なお、正極合剤含有ペーストの塗布に際しては、塗布部と未塗布部とが5cmおきに連続するように、かつ表面で塗布部とした箇所は、裏面でも塗布部となるようにした。続いて、塗布した正極合剤含有ペーストを乾燥して正極合剤層を形成し、その後、ロールプレスし、所定の大きさに切断して、帯状の正極シートを得た。なお、この正極シートは、幅を40mmとし、正極合剤層形成部の厚みが140μmとなるようにした。
負極活物質として黒鉛を、バインダとしてPVDFを、それぞれ用いて負極を作製した。黒鉛:94質量部とPVDF:6質量部を予めNMPに溶解させておいたバインダ溶液とを混合して、負極合剤含有ペーストを調製した。得られた負極合剤含有ペーストを厚さ10μmの銅箔からなる負極集電体の片面または両面にアプリケータにより塗布した。なお、負極合剤含有ペーストの塗布に際しては、塗布部と未塗布部とが5cmおきに連続するように、かつ集電体の両面に塗布したものでは、表面で塗布部とした箇所は、裏面でも塗布部となるようにした。続いて、塗布した負極合剤含有ペーストを乾燥して負極合剤層を形成し、その後、ロールプレスし、所定の大きさに切断して、帯状の負極シートを得た。なお、この負極シートは、幅を40mmとし、負極合剤層形成部の厚みを、集電体の両面に形成したものでは190μm、集電体の片面に形成したものでは100μmとなるようにした。
α−メチル−γ−ブチロラクトン(MBL)とプロピレンカーボネート(PC)との体積比が52:48の混合溶媒に、電解質であるリチウム塩として、LiBF4とLiB(C2O4)2〔LiBOB〕とを、それぞれ1mol/lおよび0.03mol/lとなる濃度で溶解し、更に、ビニレンカーボネート(VC)を5質量%添加した非水電解液を作製した。
図4に、本実施例で使用したセパレータを模式的に表した平面図を示す。前記の正極の両面に、図4に示す形状のポリエチレン製微多孔フィルム(厚み16μm)を配置し、両セパレータの主体部の周縁部の一部と張り出し部の一部とを加熱プレス(温度170℃、プレス時間2秒)により溶着し、2枚のセパレータに係る主体部の周縁部の一部および張り出し部の周縁部の一部に接合部を形成して、正極とセパレータとを一体化した。
前記のセパレータと一体化した正極3枚と、集電体の両面に負極合剤層を形成した負極2枚と、集電体の片面に負極合剤層を形成した負極2枚(このうち1枚は、集電体の露出面にPETフィルムを貼り付けたもの)とを用い、集電体の片面に負極合剤層を形成した負極が最外部の電極になるように、正極と負極とを交互に重ね、全体を結束テープで固定して積層電極体とした。
非水電解液の調製において、MBLとPCとの体積比が68:32の混合溶媒を用い、VCを添加しなかった以外は、実施例1と同様にしてコイン形非水二次電池を作製した。
非水電解液の調製において、MBLとPCとの体積比が68:32の混合溶媒を用いた以外は、実施例1と同様にしてコイン形非水二次電池を作製した。
非水電解液の調製において、VCに代えてプロパンスルトン(PS)を5質量%添加した以外は、実施例3と同様にしてコイン形非水二次電池を作製した。
非水電解液の調製において、MBLとPCとの混合溶媒に代えてMBLのみを溶媒として用いた以外は、実施例1と同様にしてコイン形非水二次電池を作製した。
非水電解液の調製において、MBLとPCとエチルメチルカーボネート(EMC)との体積比が69:22:9の混合溶媒を用いた以外は、実施例1と同様にしてコイン形非水二次電池を作製した。
セルロース製の不織布(厚み20.3μm、空孔率69%)をセパレータに用いた以外は、実施例3と同様にしてコイン形非水二次電池を作製した。
<正極の作製>
実施例1で調製した正極合剤含有ペーストを、厚みが15μmのアルミニウム箔からなる正極集電体の両面に塗布し、乾燥後、プレス処理を施して正極合剤層を形成し、正極シートを得た。得られた正極シートの正極合剤層の厚みは、集電体の片面あたり60μmであった。その後、得られた正極シートを切断することにより、正極合剤層の形成部分が幅105mm、長さ200mmであり、更に正極タブとなる正極集電体の露出部を有する正極を得た。
実施例1で調製した負極合剤含有ペーストを、厚みが10μmの銅箔からなる負極集電体の両面に塗布し、乾燥後、プレス処理を施して負極合剤層を形成し、負極シートを得た。得られた負極シートの負極合剤層の厚みは、集電体の片面あたり60μmであった。その後、得られた負極シートを切断することにより、負極合剤層の形成部分が幅110mm、長さ205mmであり、更に負極タブとなる負極集電体の露出部を有する負極を得た。
前記の正極20枚と、前記の負極21枚とを、セパレータ(厚みが25μmのポリエチレン製微多孔フィルム)を介して積層し、積層電極体とした。なお、積層電極体の両端は、いずれも負極となるように積層した。次に、前記の積層電極体の各々の正極タブを重ねて正極外部端子(長さ30mm、幅20mm、厚み0.2mmのアルミニウム板)に超音波溶接し、また、前記の積層電極体の各々の負極タブを重ねて負極外部端子(長さ30mm、幅20mm、厚み0.2mmの銅板)に超音波溶接した。さらに、ポリエステルフィルム/アルミニウムフィルム/変性ポリオレフィンフィルムからなる厚み150μmの三層構造の2枚の金属ラミネートフィルム(矩形で、サイズ130mm×230mm)を用意し、前記変性ポリオレフィンフィルムが内側になるようにして前記積層電極体を間に挟んで重ね、前記正極外部端子および前記負極外部端子の一部が、金属ラミネートフィルムの同一辺から突出するようにして、重ねた金属ラミネートフィルムの3辺を熱シールして封止し、外装体を形成した。これを70℃で15時間真空乾燥した後、ラミネートフィルム外装体の封止していない一辺から、実施例3で調製したものと同じ非水電解液を注入し、減圧状態で前記の一辺を熱シールして、ラミネート形非水二次電池を作製した。なお、ラミネートフィルム外装体の熱シールの幅は、10mmとした。
非水電解液の調製において、MBLとPCとの体積比が10:90の混合溶媒を用いた以外は、実施例1と同様にしてコイン形非水二次電池を作製した。
非水電解液の調製において、MBLとPCとの混合溶媒に代えてPCのみを溶媒として用いた以外は、実施例1と同様にしてコイン形非水二次電池を作製した。
非水電解液の調製において、MBLとPCとの混合溶媒に代えてγ−ブチロラクトン(GBL)のみを溶媒として用いた以外は、実施例1と同様にしてコイン形非水二次電池を作製した。
非水電解液の調製において、エチレンカーボネート(EC)とジエチルカーボネート(DEC)との体積比が30:70の混合溶媒を用いた以外は、実施例1と同様にしてコイン形非水二次電池を作製した。
実施例1、実施例3および比較例4で調製したものと同じ非水電解液を、電池の作製に使用したものと同じ封口板に注入した。その後、外装缶による封止を行わずに、注入された非水電解液を回収して溶媒の組成を分析し、溶媒の組成変化を調べた。
実施例1〜8および比較例1〜4の各非水二次電池について、室温(25℃)で、1Cの電流値で4.2Vになるまで定電流充電を行い、引き続いて電流値が0.1Cになるまで4.2Vで定電圧充電を行った後、2.5Vになるまで0.2Cの定電流放電を行い、標準容量を測定した。
実施例1〜8および比較例1〜4の各非水二次電池について、85℃の環境下で、1Cの電流値で4.2Vになるまで定電流充電を行い、引き続いて電流値が0.1Cになるまで4.2Vで定電圧充電を行った後、2.5Vになるまで定電流放電を行う一連の操作を1サイクルとして、50サイクルの充放電を実施し、その間の短絡の有無を調べた。
2 外装缶
3 封口板
4 絶縁ガスケット
5 正極
51 正極合剤層
52 正極集電体
5b 正極タブ部
6A、6B 負極
61 負極合剤層
62 負極集電体
6b 負極タブ部
7 セパレータ
8 絶縁シール
Claims (8)
- 正極、負極、セパレータ、および、リチウム塩と有機溶媒とを含有する非水電解液を有する非水二次電池であって、
前記非水電解液は、前記有機溶媒として、α位に置換基を有するラクトン類を含有しており、
前記非水電解液が含有する有機溶媒全量中において、前記α位に置換基を有するラクトン類の含有量が20体積%以上であることを特徴とする非水二次電池。 - 前記非水電解液は、前記リチウム塩として、LiBF4を含有している請求項1に記載の非水二次電池。
- 前記非水電解液は、前記リチウム塩として、リチウムビスオキサレートボレートを更に含有している請求項2に記載の非水二次電池。
- 前記非水電解液が含有するLiBF4とリチウムビスオキサレートボレートとの合計量を100mol%としたとき、LiBF4の割合が82〜99mol%である請求項3に記載の非水二次電池。
- 前記非水電解液におけるLiBF4の濃度が、0.3mol/l以上である請求項2〜4のいずれかに記載の非水二次電池。
- 前記非水電解液は、前記有機溶媒として、沸点が150℃以上の高沸点溶媒を、前記α位に置換基を有するラクトン類と共に含有している請求項1〜5のいずれかに記載の非水二次電池。
- 前記高沸点溶媒として、エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート、γ−ブチロラクトン、トリエチルフォスフェートおよびスルホランよりなる群から選択される少なくとも1種を、前記α位に置換基を有するラクトン類と共に含有している請求項6に記載の非水二次電池。
- コイン形の形態を有している請求項1〜7のいずれかに記載の非水二次電池。
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