JP2016505199A - 電気化学セルの電解質膜の全体にわたって還元流体の漏れを検出する方法 - Google Patents

電気化学セルの電解質膜の全体にわたって還元流体の漏れを検出する方法 Download PDF

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Abstract

本発明は、電気化学セル（１５）の電解質膜（２２）の全体にわたって還元流体の漏れを検出する方法に関するものであり、この方法は、セル（１５）にアノードストリームおよびカソードストリームを供給するステップと、アノードチャネル（３０）のアノードストリームの圧力、カソードチャネル（３２）のカソードストリームの圧力、アノードチャネル（３０）へのアノードストリームの流量、カソードチャネル（３２）へのカソードストリームの流量、および膜（２２）の２つの面の間で交換される電流の強度、といったパラメータのうちの少なくとも１つを、制御されたやり方で急激に変化させるステップと、カソードチャネル（３２）を出るカソードストリームを含んでいる第１のストリームにおける還元流体の第１の濃度を測定するステップと、還元流体の第１の測定された濃度の、時間を通じての変化に基づいて、漏れの有無を推定するステップとを連続的に含む。本発明は、対応する燃料電池システムにも関するものである。

Description

本発明は、電気化学セルの電解質膜の全体にわたって還元流体の漏れを検出する方法に関するものであり、膜は、膜の第１の面に沿って還元流体を含むアノードストリームの流れのためのアノードチャネルと、膜の第２の面に沿って酸化流体を含むカソードストリームの流れのためのカソードチャネルとの間に挟まれており、電気化学セルは膜の２つの面の間の電流の流れのための手段を備える。
この電気化学セルは、たとえば燃料電池システムの電気化学セルのスタックの一部分である。
燃料電池システムは、カソードチャネル、アノードチャネル、および２つのチャネルの間に挟まれた電解質膜をそれぞれ備える電気化学セルのスタックを備えるものとして知られている。電解質膜は、アノードチャネルを流れる還元流体とカソードチャネルを流れる酸化流体との間の障壁として働くように設計されている。電解質膜は、それにもかかわらず、還元流体と酸化流体との間の電気化学セルの酸化還元反応の発生を可能にするように、陽子が横切るのに適している。
この酸化還元反応が生成する電流が、各スタックの終端で収集されて、電荷を供給するのに用いられる。
しかしながら、セルの電解質膜は、一般に還元流体に対して完全に緊密ではなく、その緊密性は膜が老化するのにともなって低下する傾向がある。したがって、知られている燃料電池システムでは、各システムの特定の動作時間の後、システムの特定のセルの電解質膜が還元流体に対して透過性になったために、燃料電池システムの性能がかなり低下していたことが観測された。たとえば厚さが約５０μｍのＮａｆｉｏｎ１１２タイプの陽子交換膜（ＰＥＭ）については、いわゆる「クロスオーバ」電流、すなわちアノードチャネルからカソードチャネルに向かう水素の透過電流が１ｍＡ／ｃｍ２の等価電流を上回ると、緊密性のレベルが異常であると見なされる。
概して、電解質膜のシーリングの損失は、全く異なり、燃料電池システムの特定のセルにのみ影響を及ぼす。したがって、関連したセルを置換することができるように識別可能であるのが望ましい。そのために、セルの端子にわたる電圧が低下するのを識別するように、燃料電池システムの各セルの端子にわたって電圧を監視する漏れ検出方法が開発されている。
しかしながら、セルの端子にわたる電圧低下には、膜のシーリングの単なる損失とは別に、たとえばアノードチャネルまたはカソードチャネルにおける水蓄積によるセルの流体膨潤、またはセルの膜の局所的乾燥、またはセルの端子にわたる短絡現象といった原因があり得る。
さらに、セルにおける緊密性がかなり失われても、系統的なセルの電圧低下をもたらすわけではない。
この曖昧さを解消するために、漏れを検出する方法が開発されており、この方法では、燃料電池システムのセルの端子にわたる電圧の監視が、セルのスタックのカソードコレクタの外向きストリームにおける還元流体濃度の測定に結び付けて考えられ、前記コレクタが、そのスタックのすべてのセルのカソードチャネルを出るストリームを収集する。したがって、そのスタックからのセルの端子にわたる電圧低下が、還元流体の測定された濃度の増加と同一の時間に観測されると、そのセルの電解質膜の緊密性の損失から電圧低下が生じているものと推定される。
そのような方法は特許文献１から知られている。
しかしながら、この方法では、スタックのセルの膜の透過性の小さな変化を識別するのが不可能である。さらに、この方法は、電圧センサで各セルの端子にわたる電圧を測定し続ける必要があるため、燃料電池システムが高くつき、かつ複雑になる。
米国特許第５，７６３，１１３号明細書
本発明の目的の１つは、電解質膜の透過性における小さな変化を識別するのに適している方法を提案することである。別の目的には、この方法を、簡単で費用対効果が大きい燃料電池システムに対して実施可能にすることがある。
そのために、本発明は前述のタイプの方法に関するものであり、この方法は、
− セルにアノードストリームおよびカソードストリームを供給するステップであって、アノードストリームが、第１の圧力で、アノードチャネルにおいて第１の流量で流れ、カソードストリームが、第２の圧力で、カソードチャネルにおいて第２の流量で流れ、第１の強度の電流が、膜の２つの面の間で交換されるステップと、
− 少なくとも１つのパラメータを、制御されたやり方で急激に変化させるステップであって、前記パラメータが、
・アノードチャネルにおけるアノードストリームの圧力、
・カソードチャネルにおけるカソードストリームの圧力、
・アノードチャネルにおけるアノードストリームの流量、
・カソードチャネルにおけるカソードストリームの流量、および
・膜の２つの面の間で交換される電流の強度といったパラメータの中から選択されるステップと、
− カソードチャネルを出るカソードストリームを含んでいる第１のストリームにおける還元流体の第１の濃度を測定するステップと、
− 還元流体の第１の測定された濃度の、時間を通じての漸進的変化に基づいて、漏れの有無を推定するステップとを逐次的に含むものである。
本発明の好ましい実施形態によれば、この方法には、
− 第１のストリームが、カソードチャネルを出るカソードストリームから成ること、
− 電気化学セルが、複数の電気化学セルのスタックの一部分であり、前記電気化学セルのそれぞれを出るカソードストリームが、電気化学セルによって共有されるカソードコレクタに収集され、第１のストリームが、前記カソードコレクタの第１の測定点を流れるストリームであること、
− 前記検出方法が、
・カソードコレクタの第２の測定点を流れる第２のストリームにおいて第２の還元流体濃度を測定するステップと、
・第１の測定された還元流体濃度と第２の測定された還元流体濃度を互いに比較するステップと、
・前記第１の測定された濃度と前記第２の測定された濃度の互いに対する時間を通じての変化に依拠して、スタックのセルの間の漏れを突きとめるステップとを追加的に含むこと、
− 第２の測定点が、カソードコレクタにおける流体の流れの方向に関して、漏れが検出されるセルから上流に配置されること、
− 電気化学セルのスタックは、スタック、多重チャネルの弁、および二水素センサを備える燃料電池システムの一部分であり、この検出方法が、
・第１の測定点に流体連通している多重チャネルの弁の第１の入口チャネルを、二水素センサに流体連通している多重チャネルの弁の出口チャネルに流体連通させて配置するステップと、次に、
・二水素センサを使用して還元流体の第１の濃度を測定するステップとを追加的に含むこと、
− 前記検出方法が、
・第２の測定点に流体連通している多重チャネルの弁の第２の入口チャネルを、多重チャネルの弁の出口弁に流体連通させて配置するステップと、次に、
・二水素センサを使用して第２の還元流体濃度を測定するステップとを追加的に含むこと、
− 燃料電池システムが電気化学セルの第２のスタックを備え、この検出方法が、
・第２のスタックのカソードコレクタに流体連通している多重チャネルの弁の第３の入口チャネルを、多重チャネルの弁の出口チャネルに流体連通させて配置するステップと、次に、
・二水素センサを使用して、第２のスタックのカソードコレクタを流れる第３のストリームにおける第３の還元流体濃度を測定するステップとを追加的に含むこと、
− 出て来るカソードストリームの一部分をカソードチャネルの入口に再注入するによって、カソードチャネルにおけるカソードストリームの流量の急激な変化が得られること、
− 急激に変化させるステップの間、パラメータのうちの少なくとも２つが、同時にまたは逐次的に変化すること、といった、単独で考えられる、または任意の技術的に可能な１つまたは複数の組合せによって考えられる、１つまたは複数の特徴もある。
本発明は、少なくとも１つの電気化学セルを備えた燃料電池システムにも関するものであり、前記またはそれぞれの電気化学セルが、
− 電解質膜と、
− 膜の第１の面に沿って還元流体を含むアノードストリームの流れのためのアノードチャネルと、
− 膜の第２の面に沿って酸化流体を含むカソードストリームの流れのためのカソードチャネルと、
− 膜の２つの面の間の電流の流れのための手段と、
− 前記またはそれぞれのセルにアノードストリームおよびカソードストリームを供給するための手段であって、アノードストリームが、第１の圧力で、アノードチャネルにおいて第１の流量で流れ、カソードストリームが、カソードチャネルにおいて第２の流量で流れる手段と、
− 少なくとも１つのパラメータを制御するための手段であって、前記パラメータが、
・前記またはそれぞれのセルのアノードチャネルにおけるアノードストリームの圧力、
・前記またはそれぞれのセルのカソードチャネルにおけるカソードストリームの圧力、
・前記またはそれぞれのセルのアノードチャネルにおけるアノードストリームの流量、
・前記またはそれぞれのセルのカソードチャネルにおけるカソードストリームの流量、および
・前記またはそれぞれのセルの膜の２つの面の間で交換される電流の強度、からのものである手段と、
− 電気化学セルのうちの前記または少なくとも１つのカソードチャネルから出るカソードストリームを含む第１のストリームにおける第１の還元流体濃度を測定するための少なくとも１つのセンサと、
− 還元流体の第１の測定された濃度の時間を通じての漸進的変化に依拠して、１つまたは複数の電気化学セルのうちの前記または１つの電気化学セルの膜を通る還元流体の漏れを検出するための手段と、を備える。
本発明の好ましい実施形態によれば、この燃料電池システムには、
− 前記燃料電池システムが、第１のスタックの内部でグループにまとめられた複数の電気化学セルを備え、前記第１のスタックが、スタックの各電気化学セルのカソードチャネルを出るカソードストリームを収集するための第１のカソードコレクタを備え、第１のストリームが、前記カソードコレクタの第１の測定点を流れるストリームであること、
− 前記燃料電池システムが、センサを第１のカソードコレクタの第１の測定点または第２の測定点と選択的に流体連通させて配置するための多重チャネルの弁を備えること、
− 前記燃料電池システムが、第２のカソードコレクタを有する電気化学セルの第２のスタックと、センサを第２のカソードコレクタの第１の測定点または第３の測定点と選択的に流体連通させて配置するための多重チャネルの弁とを備えること、および
− 前記燃料電池システムが、前記またはそれぞれの電気化学セルを出るカソードストリームの一部分を前記またはそれぞれの電気化学セルのカソードチャネルの入口に再注入するためのデバイスを備えること、といった、単独で考えられる、または任意の技術的に可能な１つまたは複数の組合せによって考えられる、１つまたは複数の特徴もある。
本発明の他の特徴および利点は、もっぱら例示として提供され、添付図面を参照して行なわれる以下の説明を読み取ることにより明らかになるであろう。
本発明の第１の代替形態による燃料電池システムの概略断面図である。 図１のシステムの電気化学セルの、図１の切断面が参照Ｉによって具体的に表現されている概略断面図である。 本発明の第２のバージョンによる燃料電池システムの概略断面図である。 本発明の第３のバージョンによる燃料電池システムの概略断面図である。 本発明の第４のバージョンによる燃料電池システムの概略断面図である。 図３のシステムのセルのスタックにおけるアノードストリームの流量の時間を通じての漸進的変化と、測定された還元流体濃度とを示すグラフである。 ４つの測定された還元流体濃度の時間を通じての漸進的変化を示すグラフである。
図１、図３、図４および図５に示された燃料電池システム１２は、酸化流体と還元流体の間の酸化還元反応によって電流を生成するのに適するものである。そのために、燃料電池システム１２は、電気化学セル１５の長手積重ね方向に積み重ねられた２つのスタック１４Ａ、１４Ｂを備える。
２つのスタック１４Ａ、１４Ｂのこの数は単に便宜的なものであって、燃料電池システム１２は、本発明の範囲を超えることなくスタック１４Ａ、１４Ｂの任意数を備え得ることに留意されたい。
同様に、示された例では、スタック１４Ａ、１４Ｂがそれぞれ５個のセル１５を備えているが、この数は単に便宜的なものである。あるいは、スタック１４Ａ、１４Ｂ当たりのセル１５の数は、５個を下回るかまたは上回るものである。
各セル１５は、アノード導電性プレート１８とカソード導電性プレート２０の間で長手方向に挿入された膜・電極一体構造１６を備える。
膜・電極一体構造１６は、アノード２４ａとカソード２４ｂの間で長手方向に挟まれた電解質膜２２を備える。
膜２２は、酸化流体と還元流体を分離するものである。
膜２２は、一般に、陽子がそれを通って横切ることだけを可能にするのに適している陽子伝導膜である。具体的には、膜２２は自由電子に対する障壁を形成する。したがって、膜２２は、カソード２４ｂからアノード２４ａを電気的に絶縁し、カソードプレート２０からアノードプレート１８を電気的に絶縁する。
膜２２は、一般的にはポリマー材料から製作される。
アノード２４ａおよびカソード２４ｂのそれぞれが、反応を促進するために、一般的には白金または白金合金から製作された触媒を備える。アノード２４ａとカソード２４ｂは、膜２２のいずれかの面に相互に配置され、電気化学的酸化還元反応が生じるセル１５の反応部分をともに画定する。
アノードプレート１８が境界を定めるアノードチャネル３０は、アノード２４ａに沿ってこれに接触する還元流体を含むアノードストリームの流れのためのものである。そのために、プレート１８が備える少なくとも１つのチャネルは、プレート１８の表面に配置され、膜・電極一体構造１６の方へ曲げられて、前記膜・電極一体構造１６によって閉じられている。アノードプレート１８を形成する導電材料は、一般的にはグラファイト充填ポリマーで構成されている複合材である。還元流体は、たとえば二水素である。
カソードプレート２０が境界を定めるカソードチャネル３２は、カソード２４ｂに沿ってこれに接触する酸化流体を含むカソードストリームの流れのためのものである。そのために、プレート２０が備える少なくとも１つのチャネルは、プレート２０の表面に配置され、膜・電極一体構造１６に面し、前記膜・電極一体構造１６によって閉じられている。カソードプレート２０を形成する導電材料は、一般的にはグラファイト充填ポリマーで構成されている複合材である。酸化流体は、たとえば二酸素である。
アノード２４は、アノードプレート１８と電気的に接触している。カソード２４ｂは、カソードプレート２０と電気的に接触している。還元流体の酸化が生じて、アノード２４ａにおいて電子および陽子が生成される。次に、電子が、隣接セル１５のカソード２４ｂに向かってアノードプレート１８を通過して、隣接セル１５における酸化流体の還元に関与する。
各スタック１４Ａ、１４Ｂにおいて、スタック１４Ａ、１４Ｂの各セル１５のアノードプレート１８が隣接セル１５のカソードプレート２０と接触している。したがって、導電性プレート１８、２０により、スタック１４Ａ、１４Ｂのセル１５のうちの１つを流れる還元流体から、スタック１４Ａ、１４Ｂの別のセル１５を流れる酸化流体への電子の移行が保証される。好ましくは、アノードプレート１８とカソードプレート２０の間の中間面に、冷却流体の流れのためのチャネル（図示せず）が形成される。
あるいは、スタック１４Ａ、１４Ｂの２つの隣接セル１５のアノードプレート１８およびカソードプレート２０が、一体化されて互いにバイポーラプレートを形成する。
セル１５がさらに備えるシール３４、３６は、導電性プレート１８と２０の間の緊密性をもたらす一方で、他方では膜・電極一体構造１６をもたらすためのものである。アノード導電性プレート１８と膜２２の間に、第１のシール３４が長手方向に挿入されており、カソード導電性プレート２０と膜２２の間に、第２のシール３６が、第１のシール３４のところで長手方向に挿入されている。シール３４はアノード２４ａから延在しており、シール３６はカソード２４ｂから延在している。
セル１５は、スタック１４Ａ、１４Ｂの長手方向の終端に配置された２枚の把持プレート（図示せず）によって積層に保たれている。締付けボルト（図示せず）により、前記プレートをセル１５に対して押し付けるように保つ締付け力が働く。
各スタック１４Ａ、１４Ｂの各セル１５のカソードチャネル３２は、スタック１４Ａ、１４Ｂのカソード出口コレクタ４０において出て来る。カソード出口コレクタ４０は、スタック１４Ａ、１４Ｂの各セル１５を出るカソードストリームを収集するのに適している。
スタック１４Ａ、１４Ｂの長手方向に、カソード出口コレクタ４０が延在する。カソード出口コレクタ４０は、長手方向の終端４２で密閉されており、スタック１４Ａ、１４Ｂを出るカソードストリームの放出チャネル４６における反対側の長手方向の終端４４の近くで出て来る。
放出チャネル４６は、カソード出口コレクタ４０をベント４８に流体連通させる。示された例では、ベント４８は２つのスタック１４Ａ、１４Ｂによって共有されている。
燃料電池システム１２は、また、各セル１５に還元流体を供給するための供給源４９Ａと、還元流体の流量および供給圧力を調節するための弁４９Ｂと、各セル１５に酸化流体を供給するための供給源５０と、酸化流体の流量および供給圧力を調節するための弁５１とを備える。
供給源４９Ａは、一般的には還元流体貯蔵器である。
供給源５０は、一般的には空気圧縮機または酸化流体貯蔵器である。
燃料電池システム１２は、酸化流体を供給するための２つのチャネル５２も備え、それぞれが、それぞれのスタック１４Ａ、１４Ｂに固有のものである。各供給チャネル５２により、それぞれのスタック１４Ａ、１４Ｂのカソード入口コレクタ５３（図２）が供給源５０に流体連通する。
カソード入口コレクタ５３は、スタック１４Ａ、１４Ｂの各セル１５のカソードチャネル３２と流体連絡し、前記カソードチャネル３２に酸化流体を供給するのに適している。
燃料電池システム１２は、カソードストリームのための再循環デバイス５４を追加的に備える。デバイス５４は、各スタック１４Ａ、１４Ｂを出るカソードストリームの一部分を取り出して各スタック１４Ａ、１４Ｂの入口に再注入するのに適している。
そのために、再注入デバイス５４は、ベント４８を各供給チャネル５２に流体連通させる再注入チャネル５６と、チャネル５６におけるベント４８からの流体の流れを各供給チャネル５２の方へ押し進めるためのポンプ５７とを備える。
図５では、明瞭さのために、再注入デバイス５４の一部分が省略されていることに留意されたい。
スタック１４Ａ、１４Ｂは、第１の電気的接続５８を使用して、互いに電気的に直列接続されている。第２の電気的接続５９Ａは、スタック１４Ａ、１４Ｂをチャージ５９Ｂに電気的に接続する。ライン５９Ａ上のスイッチ５９Ｃは、チャージ５９Ｂをスタック１４Ａ、１４Ｂに対して選択的に接続するかまたは切り離すのに適している。
燃料電池システム１２は、
− スイッチ５９Ｃが閉であり、
− 各カソードチャネル３２におけるカソードストリームの圧力が公称のカソード圧力に等しく、
− 各アノードチャネル３０におけるアノードストリームの圧力が公称のアノード圧力に等しく、
− 各カソードチャネル３２におけるカソードストリームの流量が公称のカソード流量に等しく、
− 各アノードチャネル３０におけるアノードストリームの流量が公称のアノード流量に等しいとき、第２の電気的接続５９Ａの公称の充電電流を生成するのに適している。
燃料電池システム１２は、最後に、システム１２の少なくとも１つのセル１５を出るカソードストリームを含む第１のストリームにおける還元流体の第１の濃度Ｃ１を測定するために第１のセンサ６０（図２）を備える。
第１のセンサ６０は、第１の濃度Ｃ１が閾濃度を超過したときシステム１２のセル１５における漏れの存在を推定するのに適する漏れ検出モジュール６１と通信するのに適している。
図１および図２に示された第１のバージョンでは、第１のストリームは、システム１２のセル１５を出るカソードストリームから成る。
そのために、前記セル１５は、図２を参照して、カソードチャネル３２をバイパスするカソードバイパスチャネル６２を備える。したがって、バイパスチャネル６２は、セル１５の反応部分を横切ることなく、入口コレクタ５１を出口コレクタ４０に流体連通させる。そのチャネル６２を流れる酸化流体は還元されない。
バイパスチャネル６２は、内部を流れる流体の流量を、カソードチャネル３２を流れる流体の流量よりも少なくするのに適している。
第１のセンサ６０は、バイパスチャネル６２に配置された第１の電極６４と、カソードチャネル３２を出口コレクタ４０に接続する接続ゾーン６８に配置された第２の電極６６とを備える。第１のセンサ６０は抵抗７０も備え、これは、一方の端子で第１の電極６４に、他方の端子で第２の電極６６に、電気的に接続されている。第１のセンサ６０は、最後に、抵抗７０の両端子にわたる電圧を測定するためのフィルタ７２と、フィルタ７２によって測定された電圧の関数として濃度Ｃ１を推定するためのモジュール７４とを備える。
引き続きこの第１の代替形態において、燃料電池システム１２の互いのセル１５が、カソードバイパスチャネル６２に類似のカソードバイパスチャネルも備え、前記セル１５を出るカソードストリームにおける還元流体濃度を測定するために、第１のセンサ６０と同一のセンサが、これらの他のセル１５のそれぞれに関連付けられている。
第１のセンサ６０および他のセンサは、漏れ検出モジュール６１と通信するのに適しており、漏れ検出モジュール６１は、前記セル１５に関連したセンサによって測定された還元流体濃度が閾濃度を超過したとき、システム１２のセル１５における漏れの存在を推定するのに適している。
したがって、各セル１５に関して、前記セル１５を出るカソードストリームにおける還元流体濃度の異常な上昇が生じているかどうか検出することができる。したがって、セル１５の膜２２の緊密性の損失を識別して、各セル１５の膜２２の経時変化の非常に正確な監視を保証することが容易に可能である。
しかしながら、そのような解決策では、各スタック１４Ａ、１４Ｂの各セル１５にセンサを組み込む必要があるので高くつく。さらに、そのような解決策は、セル１５を監視するために、多数の還元流体センサを管理する必要があるので複雑である。
図３から図５に示される第２の代替形態、第３の代替形態および第４の代替形態では、第１のストリームは、スタック１４Ａ、１４Ｂのうち第１のスタック１４Ａのカソード出口コレクタ４０の第１の測定点を流れるストリームであり、第１の測定点は、カソード出口コレクタ４０の出現する終端４４から成るものである。したがって、第１のストリームはカソード出口コレクタ４０を出る流れである。
図３に示される第２の代替形態および図４に示される第３の代替形態では、燃料電池システム１２は、第２のスタック１４Ｂの少なくとも１つのセル１５を出るカソードストリームを含む第２のストリームにおける第２の還元流体濃度Ｃ２を測定するために、第２のセンサ８０も備える。第２のストリームは、具体的には第２のスタック１４Ｂのカソード出口コレクタ４０の第１の測定点を流れるストリームであり、前記第１の測定点は、前記カソード出口コレクタ４０の出現する終端４４である。したがって、第２のストリームは、第２のスタック１４Ｂの第２のカソード出口コレクタ４０を出るストリームである。
第２のセンサ８０は、検出モジュール６１と通信するのにも適している。
図３に示される第２の代替形態では、第１のセンサ６０は第１の濃度Ｃ１のみを測定するのに適しており、第２のセンサ８０は第２の濃度Ｃ２のみを測定するのに適している。
検出モジュール６１は、第１の濃度Ｃ１を第２の濃度Ｃ２と比較して、
− 濃度Ｃ１とＣ２の間の差が所定の閾値を超過する、または、
− 濃度Ｃ１とＣ２の間の差の時間に対するずれが所定の閾値を超過する、といった条件のうち１つが満たされたとき、スタック１４Ａ、１４Ｂのうち１つにおける漏れの存在を推定するのに適している。
検出モジュール６１は、最も高い濃度Ｃ１、Ｃ２または時間に対する最大のずれを測定したセンサ６０、８０に関連したスタック１４Ａ、１４Ｂにおける漏れを突きとめるのに適している。
検出モジュール６１は、
− 前記またはそれぞれのセル１５のアノードチャネル３０におけるアノードストリームの圧力、
− 前記またはそれぞれのセル１５のカソードチャネル３２におけるカソードストリームの圧力、
− 前記またはそれぞれのセル１５のアノードチャネル３０におけるアノードストリームの流量、
− 前記またはそれぞれのセル１５のカソードチャネル３２におけるカソードストリームの流量、
− 前記またはそれぞれのセル１５の膜２２の２つの面の間で交換される電流の強度、といったパラメータのうちのあるパラメータの急激な変化の瞬間ｔ０（図６）と、
測定された濃度Ｃ１、Ｃ２の顕著な変化の瞬間ｔ１（図６）との間の遅延の関数として、前記スタック１４Ａ、１４Ｂのセル１５の中から漏れを突きとめるのにも適している。
「急激な変化」という用語は、１秒以上の時間にわたって、対象となっているパラメータの時間に対するずれが、
− アノードストリームの圧力に関して、１０ミリバール／秒、好ましくは１００ミリバール／秒、または公称アノード圧力の１％／秒を上回ること、
− カソードストリームの圧力に関して、１０ミリバール／秒、好ましくは１００ミリバール／秒、または公称カソード圧力の１％／秒を上回ること、
− アノードストリームの流量に関して、公称アノード流量の１％／秒を上回ること、
− カソードストリームの流量に関して、公称カソード流量の１％／秒を上回ること、
− 電流の強度に関して、公称充電電流の１％／秒を上回ること、を意味するものである。
「顕著な変化」という用語は、測定された濃度Ｃ１、Ｃ２の時間に対するずれが、酸素中の水素の可燃限界の０．５％を表す４０ｐｐｍ／秒を上回ることを意味するものである。
図４に示される第３の代替形態では、第１のセンサ６０は、第１のスタック１４Ａのカソード出口コレクタ４０の第２の測定点８２を流れる第３のストリームにおける第３の還元流体濃度Ｃ３を測定するのに適しており、第２のセンサ８０は、第２のスタック１４Ｂのカソード出口コレクタ４０の第２の測定点を流れる第４のストリームにおける第４の還元流体濃度Ｃ４を測定するのに適している。
それぞれの第２の測定点８２は、関連するカソード出口コレクタ４０の流体の流れの方向において、対応する第１の測定点から上流にある。それぞれの第２の測定点８２は、具体的には、カソード出口コレクタ４０にカソードチャネル３２が出現するスタック１４Ａ、１４Ｂのセル１５が第２の測定点８２から上流と下流で同数になるように、スタック１４Ａ、１４Ｂの長手方向終端に対して実質的に中間の距離に配置される。
そのために、燃料電池システム１２は２つの多重チャネルの弁８４、８６を備える。多重チャネルの弁８４、８６のうち第１の弁８４は、スタック１４Ａの第１の測定点に流体連通する第１の入口８８Ａと、スタック１４Ａの第２の測定点８２に流体連通する第２の入口８８Ｂと、センサ６０に流体連通する出口８８Ｃとを備える。多重チャネルの弁８４、８６のうち第２の弁８６は、スタック１４Ｂの第１の測定点に流体連通する入口９０Ａと、スタック１４Ｂの第２の測定点８２に流体連通する第２の入口９０Ｂと、センサ８０に流体連通する出口９０Ｃとを備える。
検出モジュール６１は、濃度Ｃ１、Ｃ２、Ｃ３、Ｃ４を互いに比較して、
− 濃度Ｃ１、Ｃ２、Ｃ３、Ｃ４のうち２つの間の差が所定の閾値を超過する、または
− 濃度Ｃ１、Ｃ２、Ｃ３、Ｃ４のうち２つの間の差の時間に対するずれが所定の閾値を超過する、といった条件のうちの１つが満たされたとき、スタック１４Ａ、１４Ｂのうち１つの漏れの存在を推定するのに適している。
検出モジュール６１は、
− 濃度Ｃ３とＣ１の間の差が所定の閾値を超過するか、または前記差の時間に対するずれが所定の閾値を超過して、濃度Ｃ３が最も高い場合には、第１のスタック１４Ａの上流の半分、
− 濃度Ｃ１とＣ３の間の差が所定の閾値を超過するか、または前記差の時間に対するずれが所定の閾値を超過して、濃度Ｃ１が最も高い場合には、第１のスタック１４Ａの下流の半分、
− 濃度Ｃ４とＣ２の間の差が所定の閾値を超過するか、または前記差の時間に対するずれが所定の閾値を超過して、濃度Ｃ４が最も高い場合には、第２のスタック１４Ｂの上流の半分、または、
− 濃度Ｃ２とＣ４の間の差が所定の閾値を超過するか、または前記差の時間に対するずれが所定の閾値を超過して、濃度Ｃ２が最も高い場合には、第２のスタック１４Ｂの下流の半分、における漏れを突きとめるのに適している。
検出モジュール６１は、
− 前記またはそれぞれのセル１５のアノードチャネル３０におけるアノードストリームの圧力、
− 前記またはそれぞれのセル１５のカソードチャネル３２におけるカソードストリームの圧力、
− 前記またはそれぞれのセル１５のアノードチャネル３０におけるアノードストリームの流量、
− 前記またはそれぞれのセル１５のカソードチャネル３２におけるカソードストリームの流量、
− 前記またはそれぞれのセル１５の膜２２の２つの面の間で交換される電流の強度、といったパラメータのうちのあるパラメータの急激な変化の瞬間ｔ０（図６）と、
− 第１のスタック１４Ａの下流の半分に漏れがあると検出されている場合にはＣ１、
− 第２のスタック１４Ｂの下流の半分に漏れがあると検出されている場合にはＣ２、
− 第１のスタック１４Ａの上流の半分に漏れがあると検出されている場合にはＣ３、
− 第２のスタック１４Ｂの上流の半分に漏れがあると検出されている場合にはＣ４、といった濃度の顕著な変化の瞬間ｔ１（図６）との間の遅延の関数として、識別されたスタックのセル１５の中から漏れを突きとめるのに適している。
図５に示される第４の代替形態では、センサ６０は、濃度Ｃ１に加えて濃度Ｃ２、Ｃ３およびＣ４を測定するのに適している。そのために、燃料電池システム１２は、
− スタック１４Ａの第１の測定点に流体連通する第１の入口９４Ａと、
− スタック１４Ａの第２の測定点８２に流体連通する第２の入口９４Ｂと、
− スタック１４Ｂの第１の測定点に流体連通する第３の入口９４Ｃと、
− スタック１４Ｂの第２の測定点に流体連通する第４の入口９４Ｄと、
− センサ６０に流体連通する出口９４Ｅとを備えている多重チャネルの弁９２を備える。
多重チャネルの弁９２は、各入口９４Ａ、９４Ｂ、９４Ｃ、９４Ｄを、一定の時間間隔で連続的に出口９４Ｅに接続するようにプログラムされている。
検出モジュール６１は、濃度Ｃ１、Ｃ２、Ｃ３、Ｃ４を互いに比較して、
− 濃度Ｃ１、Ｃ２、Ｃ３、Ｃ４のうち２つの間の差が所定の閾値を超過する、または
− 濃度Ｃ１、Ｃ２、Ｃ３、Ｃ４のうち２つの間の差の時間に対するずれが所定の閾値を超過する、といった条件のうち１つが満たされたとき、スタック１４Ａ、１４Ｂのうちの１つの漏れの存在を推定するのに適している。
検出モジュール６１は、
− 濃度Ｃ３とＣ１の間の差が所定の閾値を超過するか、または前記差の時間に対するずれが所定の閾値を超過して、濃度Ｃ３が最も高い場合には、第１のスタック１４Ａの上流の半分、
− 濃度Ｃ１とＣ３の間の差が所定の閾値を超過するか、または前記差の時間に対するずれが所定の閾値を超過して、濃度Ｃ１が最も高い場合には、第１のスタック１４Ａの下流の半分、
− 濃度Ｃ４とＣ２の間の差が所定の閾値を超過するか、または前記差の時間に対するずれが所定の閾値を超過して、濃度Ｃ４が最も高い場合には、第２のスタック１４Ｂの上流の半分、または、
− 濃度Ｃ２とＣ４の間の差が所定の閾値を超過するか、または前記差の時間に対するずれが所定の閾値を超過して、濃度Ｃ２が最も高い場合には、第２のスタック１４Ｂの下流の半分、における漏れを突きとめるのに適している。
検出モジュール６１は、
− 前記またはそれぞれのセル１５のアノードチャネル３０におけるアノードストリームの圧力、
− 前記またはそれぞれのセル１５のカソードチャネル３２におけるカソードストリームの圧力、
− 前記またはそれぞれのセル１５のアノードチャネル３０におけるアノードストリームの流量、
− 前記またはそれぞれのセル１５のカソードチャネル３２におけるカソードストリームの流量、
− 前記またはそれぞれのセル１５の膜２２の２つの面の間で交換される電流の強度、といったパラメータのうち１つのパラメータの急激な変化の瞬間ｔ０（図６）と、
− 第１のスタック１４Ａの下流の半分に漏れがあると検出されている場合にはＣ１、
− 第２のスタック１４Ｂの下流の半分に漏れがあると検出されている場合にはＣ２、
− 第１のスタック１４Ａの上流の半分に漏れがあると検出されている場合にはＣ３、
− 第２のスタック１４Ｂの上流の半分に漏れがあると検出されている場合にはＣ４、といった濃度の顕著な変化の瞬間ｔ１（図６）との間の遅延の関数として、識別された半分のスタックのセル１５の中から漏れのあるセルを突きとめるのに適している。
次に、第４の実施形態による、燃料電池システム１２を使用して漏れを検出する方法を、図５から図７に照らして説明する。
この方法によれば、スタック１４Ａ、１４Ｂには、カソードストリームおよびアノードストリームが供給される。各スタック１４Ａ、１４Ｂの各セル１５に対して、
− アノードチャネル３０において、アノードストリームが第１の圧力かつ第１の流量で流れ、
− カソードチャネル３２において、カソードストリームが第２の圧力かつ第２の流量で流れ、
− ０以上である第１の強度の電流が、膜２２の２つの面の間で交換される。
燃料電池システム１２を監視するための第１のステップでは、センサ６０は、対応する測定点で濃度Ｃ１、Ｃ２、Ｃ３、Ｃ４を測定する。そのために、多重チャネルの弁９２は、各入口９４Ａ、９４Ｂ、９４Ｃ、９４Ｄを、一定の時間間隔で連続的に出口９４Ｅに接続する。
検出モジュール６１は、各濃度Ｃ１、Ｃ２、Ｃ３、Ｃ４の時間を通じての漸進的変化ならびにそれらの濃度の対の間の差を求める。
検出モジュール６１は、
− 濃度Ｃ１、Ｃ２、Ｃ３、Ｃ４のうち２つの間の差が所定の閾値を超過する、または
− 濃度Ｃ１、Ｃ２、Ｃ３、Ｃ４のうち２つの間の差の時間に対するずれが所定の閾値を超過する、といった条件のうちの１つが満たされたとき、スタック１４Ａ、１４Ｂのうち１つにおける漏れの存在を判断する。
このようにして漏れが検出されたとき、第１の監視するステップに続いて、漏れを突きとめるための第２のステップが実行される。第２のステップの間、検出モジュール６１は、上記で説明された条件の、満たされたものに基づいて、漏れが存在する半分のスタックを突きとめる。検出モジュールは、
− 濃度Ｃ３とＣ１の間の差が所定の閾値を超過するか、または前記差の時間に対するずれが所定の閾値を超過して、濃度Ｃ３が最も高い場合には、第１のスタック１４Ａの上流の半分、
− 濃度Ｃ１とＣ３の間の差が所定の閾値を超過するか、または前記差の時間に対するずれが所定の閾値を超過して、濃度Ｃ１が最も高い場合には、第１のスタック１４Ａの下流の半分、
− 濃度Ｃ４とＣ２の間の差が所定の閾値を超過するか、または前記差の時間に対するずれが所定の閾値を超過して、濃度Ｃ４が最も高い場合には、第２のスタック１４Ｂの上流の半分、
− 濃度Ｃ２とＣ４の間の差が所定の閾値を超過するか、または前記差の時間に対するずれが所定の閾値を超過して、濃度Ｃ２が最も高い場合には、第２のスタック１４Ｂの下流の半分、における漏れを突きとめる。
図７に示される例では、第１の測定瞬間τ１において濃度Ｃ１、Ｃ２、Ｃ３、Ｃ４はすべて実質的に等しい。したがって、検出モジュール６１は、瞬間τ１では漏れがないと結論を下す。しかしながら、第２の測定瞬間τ２では、濃度Ｃ１とＣ３の間の差が所定の閾値Ｓ１−３を上回り、濃度Ｃ１が最も高く、濃度Ｃ３とＣ４の間の差が所定の閾値Ｓ３−４未満であって、濃度Ｃ２とＣ４の間の差が所定の閾値Ｓ２−４未満であることが観測される。したがって、検出モジュール６１は、第１のスタック１４Ａの下流の半分に漏れがあると結論を下す。
漏れを突きとめるための第２のステップに続いて、漏れているセル１５を識別するための第３のステップがある。このステップの間、多重チャネルの弁９２は、漏れが突きとめられた半分のスタックに相当する測定点をセンサ６０に流体連通させ、対象の濃度を連続的に測定して、漏れのあるセル１５を個々に突きとめる。
具体的には、多重チャネルの弁９２は、
− 第１のスタック１４Ａの上流の半分で漏れが突きとめられた場合には、濃度Ｃ３を測定するために、第１のスタック１４Ａの第２の測定点、
− 第１のスタック１４Ａの下流の半分で漏れが突きとめられた場合には、濃度Ｃ１を測定するために、第１のスタック１４Ａの第１の測定点、
− 第２のスタック１４Ｂの上流の半分で漏れが突きとめられた場合には、濃度Ｃ４を測定するために、第２のスタック１４Ｂの第２の測定点、
− 第２のスタック１４Ｂの下流の半分で漏れが突きとめられた場合には、濃度Ｃ２を測定するために、第２のスタック１４Ｂの第１の測定点、をセンサ６０に接続する。
したがって、引用された例では、多重チャネルの弁９２は、センサ６０を第１のスタック１４Ａの第１の測定点に接続する。
次いで、瞬間ｔ０で、漏れが検出されたスタック（すなわち、引用された例では第１のスタック１４Ａ）において、
− 前記またはそれぞれのセル１５のアノードチャネル３０におけるアノードストリームの圧力、
− 前記またはそれぞれのセル１５のカソードチャネル３２におけるカソードストリームの圧力、
− 前記またはそれぞれのセル１５のアノードチャネル３０におけるアノードストリームの流量、
− 前記またはそれぞれのセル１５のカソードチャネル３２におけるカソードストリームの流量、
− 前記またはそれぞれのセル１５の膜２２の２つの面の間で交換される電流の強度、といったパラメータから選択された少なくとも１つのパラメータが、制御されたやり方で急激に変化され、上記の圧力や流量を変化させるために、たとえば再循環ポンプ５７が活性化される。
好ましくは、先のパラメータの中から少なくとも２つのパラメータが、同時に、または逐次的に変化される。
図６に示される例では、アノードストリームの流量が変化される。図６を参照して、検出モジュール６１は、識別された半分のスタックのセル１５の中から、瞬間ｔ０と、着目した濃度、すなわち、
− 第１のスタック１４Ａの下流の半分に漏れがあると検出されている場合にはＣ１、
− 第２のスタック１４Ｂの下流の半分に漏れがあると検出されている場合にはＣ２、
− 第１のスタック１４Ａの上流の半分に漏れがあると検出されている場合にはＣ３、
− 第２のスタック１４Ｂの上流の半分に漏れがあると検出されている場合にはＣ４、の顕著な変化の瞬間ｔ１との間の遅延の関数として、漏れのあるセルを識別する。
したがって、瞬間ｔ１が瞬間ｔ０に近ければ、検出モジュール６１は、漏れているセル１５を、スタック１４Ａ、１４Ｂの上流の終端に近接したものと識別し、瞬間ｔ１と瞬間ｔ０の間の時間差が大きければ、検出モジュール６１は、漏れているセル１５を、スタック１４Ａ、１４Ｂの下流の終端に近接したものと識別する。当業者なら、漏れの影響を受けたセル１５を、瞬間ｔ０とｔ１の間に観測された遅延の関数として正確に識別するように検出モジュール６１を較正するやり方を知っているであろう。
この方法は、図４に示されて、本発明の第３のバージョンによる燃料電池システムに対して容易に適合することに留意されたい。そのために、監視ステップは、第１のセンサ６０が第１の濃度Ｃ１および第３の濃度Ｃ３を測定するように、弁８４が各入口８８Ａ、８８Ｂを出口８８Ｃに対して一定の時間間隔で連続的に接続し、第２のセンサ８０が第２の濃度Ｃ２および第４の濃度Ｃ４を測定するように、弁８８が各入口９０Ａ、９０Ｂを出口９０Ｃに対して一定の時間間隔で連続的に接続するように簡単に変更され、また、漏れているセル１５を識別するためのステップは、弁８４、８６がそれぞれスタック１４Ａ、１４Ｂに対応するように簡単に変更される。このステップでは、突きとめられた漏れが、関連するセンサ６０、８０を、漏れが突きとめられた半分のスタックに相当する測定点に流体連通させる。
この方法は、図３に示された本発明の第２のバージョンによる燃料電池システムにも容易に適合され得る。そのために、弁９２の置換に関するステップが単に削除され、漏れは、第１の濃度Ｃ１と第２の濃度Ｃ２を比較することによって簡単に検出される。
本発明の第１のバージョンによる燃料電池システムを使用して実施される、図１および図２に示された漏れ検出方法は、先の方法から異なるものである。実際、この方法は、瞬間ｔ０で、スタック１４Ａ、１４Ｂのうちの少なくとも１つにおいて、
− 前記またはそれぞれのセル１５のアノードチャネル３０におけるアノードストリームの圧力、
− 前記またはそれぞれのセル１５のカソードチャネル３２におけるカソードストリームの圧力、
− 前記またはそれぞれのセル１５のアノードチャネル３０におけるアノードストリームの流量、
− 前記またはそれぞれのセル１５のカソードチャネル３２におけるカソードストリームの流量、および
− 前記またはそれぞれのセル１５の膜２２の２つの面の間で交換される電流の強度、といったパラメータの中から少なくとも１つのパラメータを、制御されたやり方で急激に変化させるステップから始まるものであり、上記の圧力や流量を変化させるために、たとえば再循環ポンプ５７が活性化される。
好ましくは、先のパラメータの中から少なくとも２つのパラメータが、このステップの間、同時に、または逐次的に変化する。
この急激な変化により、各セル１５の膜２２を通る還元流体の透過率が上昇する。各センサが、関連するセル１５を出るカソードストリームにおける還元流体濃度を測定して、検出モジュール６１が、対の測定された濃度、ならびに時間を通じての対の測定された濃度のそれぞれの漸進的変化を比較する。
検出モジュール６１は、
− 測定された濃度のうち１つが、測定された濃度の平均値を所定の閾値だけ超過する、または、
− 測定された濃度のうち１つと測定された濃度の平均値との間の差の時間に対するずれが所定の閾値を超過し、前記測定された濃度が、測定された濃度の平均値よりも高い、といった条件のうち１つが満たされたとき、セル１５のうち１つの漏れの存在を検出する。
検出モジュール６１により、漏れているセル１５は前記濃度が測定されたセル１５であると識別される。
本発明の結果として、関連するパラメータの急激な変化を還元流体のストリームの濃度測定と組み合わせて用いる漏れ検出方法により、電気化学セルの膜における漏れを、それが小さな漏れあっても識別することが可能になる。
さらに、この検出方法により、電気化学セルのスタックの漏れを検出して、次に、漏れを示す前記またはそれぞれの電気化学セルを、正確に、かつ個々に検出することが可能になる。
この方法は、簡単な燃料電池システムに対して確実かつ正確に遂行され得る。具体的には、この方法により、流体の中で用いる還元流体の濃度センサの数を減らして、特に単一のセンサを用いて、１つまたは複数のスタックの電気化学セルの中から、漏れのある電気化学セルを識別することが可能になる。
１２ 燃料電池システム
１４Ａ スタック
１４Ｂ スタック
１５ 電気化学セル
１６ 膜・電極一体構造
１８ アノード導電性プレート
２０ カソード導電性プレート
２２ 電解質膜
２４ａ アノード
２４ｂ カソード
３０ アノードチャネル
３２ カソードチャネル
３４ シール
３６ シール
４０ カソード出口コレクタ
４２ 長手方向の終端
４４ 長手方向の終端
４６ カソードストリームの放出チャネル
４８ ベント
４９Ａ 還元流体の供給源
４９Ｂ 還元流体の流量および供給圧力を調節するための弁
５０ 酸化流体の供給源
５１ 酸化流体の流量および供給圧力を調節するための弁
５２ 供給チャネル
５３ カソード入口コレクタ
５４ 再循環デバイス
５６ チャネル
５７ ポンプ
５８ 電気的接続
５９Ａ 電気的接続
５９Ｂ チャージ
５９Ｃ スイッチ
６０ センサ
６１ 漏れ検出モジュール
６２ カソードバイパスチャネル
６４ 電極
６６ 電極
６８ 接続ゾーン
７０ 抵抗
７２ フィルタ
７４ モジュール
８０ センサ
８２ 測定点
８４ 多重チャネルの弁
８６ 多重チャネルの弁
８８Ａ 入口
８８Ｂ 入口
８８Ｃ 出口
９０Ａ 入口
９０Ｂ 入口
９０Ｃ 出口
９４Ａ 入口
９４Ｂ 入口
９４Ｃ 入口
９４Ｄ 入口
９４Ｅ 出口

Claims (17)

  1. − 電解質膜（２２）の第１の面に沿って還元流体を含むアノードストリームの流れのためのアノードチャネル（３０）と、前記電解質膜（２２）の第２の面に沿って酸化流体を含むカソードストリームの流れのためのカソードチャネル（３２）との間に挟まれた、前記電解質膜（２２）の２つの面の間の電流の流れのための手段を備える電気化学セル（１５）の前記電解質膜（２２）の全体にわたって前記還元流体の漏れを検出するための方法であって、
    − 前記電気化学セル（１５）にアノードストリームおよびカソードストリームを供給するステップであって、前記アノードストリームが、第１の圧力で、前記アノードチャネル（３０）において第１の流量で流れ、前記カソードストリームが、第２の圧力で、前記カソードチャネル（３２）において第２の流量で流れ、第１の強度の電流が、前記電解質膜（２２）の２つの面の間で交換されるステップと、
    − 少なくとも１つの被制御パラメータを、制御されたやり方で急激に変化させるステップであって、前記被制御パラメータが、
    ・前記アノードチャネルにおける前記アノードストリームの圧力、
    ・前記カソードチャネルにおける前記カソードストリームの圧力、
    ・前記アノードチャネルにおける前記アノードストリームの流量、
    ・前記カソードチャネルにおける前記カソードストリームの流量、および
    ・前記電解質膜の２つの面の間で交換される前記電流の強度といったパラメータの中から選択されるステップと、
    − 前記カソードチャネルを出る前記カソードストリームを含む第１のストリームにおける還元流体の第１の濃度（Ｃ１）を測定するステップと、
    − 還元流体の第１の測定された濃度（Ｃ１）の、時間を通じての漸進的変化に基づいて、漏れの有無を推定するステップと、
    を逐次的に含むことを特徴とする検出方法。
  2. − 前記第１のストリームが、前記カソードチャネル（３２）を出る前記カソードストリームから成るものである請求項１に記載の検出方法。
  3. 前記電気化学セル（１５）が複数の電気化学セルのスタック（１４Ａ）の一部分であり、前記電気化学セルの各々を出る前記カソードストリームが、前記電気化学セルが共有するカソードコレクタ（４０）において収集され、前記第１のストリームが、前記カソードコレクタ（４０）の第１の測定点（４４）を流れるストリームである請求項１に記載の検出方法。
  4. − 前記カソードコレクタ（４０）の第２の測定点（８２）を流れる第２のストリームにおいて第２の還元流体濃度（Ｃ３）を測定するステップと、
    − 前記第１の測定された還元流体濃度（Ｃ１）と第２の測定された還元流体濃度（Ｃ３）を互いに比較するステップと、
    − 前記第１の測定された濃度（Ｃ１）と前記第２の測定された濃度（Ｃ３）の互いに対する時間を通じての変化に依拠して、前記スタック（１４Ａ）のセルの中から前記漏れを突きとめるステップと、
    を追加的に含む請求項３に記載の検出方法。
  5. − 前記第２の測定点（８２）が、前記カソードコレクタ（４０）における流体の流れの方向に関して、前記漏れが検出される前記セル（１５）から上流に配置される請求項４に記載の検出方法。
  6. − 電気化学セルの前記スタック（１４Ａ）が、前記スタック（１４Ａ）、多重チャネルの弁（８４、９２）、および二水素センサ（６０）を備える燃料電池システム（１２）の一部分である検出方法であって、
    − 前記第１の測定点（４４）に流体連通している前記多重チャネルの弁（８４、９２）の第１の入口チャネル（８８Ａ、９４Ａ）を、前記二水素センサ（６０）に流体連通している前記多重チャネルの弁（８４、９２）の出口チャネル（８８Ｃ、９４Ｅ）に流体連通させて配置するステップと、
    − 前記二水素センサ（６０）を用いて、還元流体の前記第１の濃度（Ｃ１）を測定するステップと、
    を追加的に含む請求項３から５のいずれか一項に記載の検出方法。
  7. − 第２の測定点（８２）に流体連通している前記多重チャネルの弁（８４、９２）の第２の入口チャネル（８８Ｂ、９４Ｂ）を、前記多重チャネルの弁（８４、９２）の前記出口チャネル（８８Ｃ、９４Ｅ）に流体連通させて配置するステップと、次いで、
    − 前記二水素センサ（６０）を用いて、還元流体の第２の濃度（Ｃ３）を測定するステップと、
    を追加的に含む請求項６に記載の検出方法。
  8. 前記燃料電池システム（１２）が電気化学セルの第２のスタック（１４Ｂ）を含み、前記方法が、
    − 前記第２のスタック（１４Ｂ）のカソードコレクタ（４０）に流体連通している前記多重チャネルの弁（９２）の第３の入口チャネル（９４Ｄ）を、前記多重チャネルの弁（９２）の前記出口チャネル（９４Ｅ）に流体連通させて配置するステップと、次いで、
    − 前記二水素センサ（６０）を使用して、前記第２のスタック（１４Ｂ）の前記カソードコレクタ（４０）を流れる第３のストリームにおける第３の還元流体濃度（Ｃ２）を測定するステップと、
    を追加的に含む請求項６または７に記載の検出方法。
  9. − 前記被制御パラメータの前記急激な変化の瞬間（ｔ０）と、前記第１の濃度（Ｃ１）の顕著な変化の瞬間（ｔ１）との間の遅延に基づいて前記漏れを突きとめるためのステップを含む請求項３から８のいずれか一項に記載の方法。
  10. − 前記カソードチャネル（４０）の前記カソードストリームの前記流量の前記急激な変化が、前記出て来るカソードストリームの一部分を前記カソードチャネルの入口に再注入するによって得られる請求項１から９のいずれか一項に記載の方法。
  11. − 前記急激な変化のステップの間、前記パラメータのうちの少なくとも２つが、同時にまたは逐次的に変化する請求項１から１０のいずれか一項に記載の方法。
  12. − 少なくとも１つの電気化学セル（１５）を備え、前記またはそれぞれの前記電気化学セル（１５）が、
    − 電解質膜（２２）と、
    − 前記電解質膜（２２）の第１の面に沿って還元流体を含むアノードストリームの流れのためのアノードチャネル（３０）と、
    − 前記電解質膜（２２）の第２の面に沿って酸化流体を含むカソードストリームの流れのためのカソードチャネル（３２）と、
    − 前記電解質膜（２２）の前記２つの面の間の電流の流れのための手段（５８、５９Ａ、５９Ｂ）と、
    を備える少なくとも１つの電気化学セル（１５）を備える燃料電池システム（１２）であって、
    − 前記またはそれぞれのセル（１５）にアノードストリームおよびカソードストリームを供給するための手段（４９Ａ、５０）であって、前記アノードストリームが、第１の圧力で、前記アノードチャネルにおいて第１の流量で流れ、前記カソードストリームが、前記カソードチャネルにおいて第２の流量で流れる手段（４９Ａ、５０）と、
    ・前記またはそれぞれのセルの前記アノードチャネルにおける前記アノードストリームの圧力、
    ・前記またはそれぞれのセルの前記カソードチャネルにおける前記カソードストリームの圧力、
    ・前記またはそれぞれのセルの前記アノードチャネルにおける前記アノードストリームの流量、
    ・前記またはそれぞれのセルの前記カソードチャネルにおける前記カソードストリームの流量、および
    ・前記またはそれぞれのセルの前記電解質膜の前記２つの面の間で交換される前記電流の強度といったパラメータの中から少なくとも１つの被制御パラメータを制御するための手段（４９Ｂ、５１、５７、５９Ｃ）と、
    − 前記電気化学セル（１５）のうちの前記または少なくとも１つの前記カソードチャネル（３２）から出る前記カソードストリームを含む第１のストリームにおける第１の還元流体濃度（Ｃ１）を測定するための少なくとも１つのセンサ（６０、８０）と、
    − 前記被制御パラメータまたは複数の前記被制御パラメータのうちの少なくとも１つの急激な制御された変化の後に測定される前記第１の還元流体濃度（Ｃ１）の時間を通じての漸進的変化に依拠して、電気化学セル（１５）のうちの前記または１つの前記電解質膜（２２）を通る還元流体の漏れを検出するための手段（６１）と、
    をさらに備えることを特徴とする燃料電池システム（１２）。
  13. − 第１のスタック（１４Ａ）の内部でグループにまとめられた複数の電気化学セル（１５）を備える燃料電池システム（１２）であって、前記第１のスタック（１４Ａ）が、前記第１のスタック（１４Ａ）の各電気化学セル（１５）の前記カソードチャネルを出る前記カソードストリームを収集するための第１のカソードコレクタ（４０）を備え、前記第１のストリームが、前記第１のカソードコレクタ（４０）の第１の測定点（４４）を流れるストリームである請求項１２に記載の燃料電池システム（１２）。
  14. − 前記センサ（６０）を、前記第１のカソードコレクタ（４０）の前記第１の測定点（４４）または第２の測定点（８２）と選択的に流体連通させて配置するための多重チャネルの弁（８４、９２）を備える請求項１３に記載の燃料電池システム（１２）。
  15. − 第２のカソードコレクタを有する電気化学セル（１５）の第２のスタック（１４Ｂ）と、前記センサ（６０）を前記第２のカソードコレクタの前記第１の測定点（４４）または第３の測定点と選択的に流体連通させて配置するための多重チャネルの弁（９２）とを備える請求項１３または１４に記載の燃料電池システム（１２）。
  16. − 検出手段（６１）が、前記被制御パラメータまたは複数の前記被制御パラメータのうちの少なくとも１つの前記急激な変化の瞬間（ｔ０）と、第１の還元流体濃度（Ｃ１）の顕著な変化の瞬間（ｔ１）との間の遅延に基づいて、前記第１のスタック（１４Ａ）の前記セル（１５）の中から漏れを突きとめるのに適している請求項１３から１５のいずれか一項に記載の燃料電池システム（１２）。
  17. − 前記またはそれぞれの電気化学セル（１５）を出る前記カソードストリームの一部分を、前記またはそれぞれの電気化学セル（１５）の前記カソードチャネル（３２）の入口に再注入するためのデバイス（５４）を備える請求項１２から１６のいずれか一項に記載の燃料電池システム（１２）。
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