JP2016170961A - 燃料電池単セルの製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】セパレータの突出部と支持フレームの凹部間の接着剤層の接着強度を高める。
【解決手段】燃料電池単セル１は、支持フレーム２に支持された膜電極ガス拡散層接合体５と、両側に配置されたセパレータ３ｃ、３ａとを備える。セパレータ３ｃには内面上に突出部３２が形成され、支持フレーム２の突出部に対面する箇所に凹部２２が形成され、凹部の裏側の箇所にガス流通溝２０ａが形成される。燃料電池単セルの製造方法は、突出部に接着剤１０ｓを厚みｄｓで配置し、凹部に接着剤１０ｆを厚みｄｆで配置する工程と、突出部に隣接する隣接部分３３と、凹部に隣接する隣接部分２３とを当接させ接着剤１０ｓと接着剤１０ｆとを接触させて、突出部と凹部間に接着剤層１０を形成し、セパレータ３ｃと支持フレーム２とを接着する工程と、を備える。突出部と凹部とは所定距離Ｄだけ離間し、厚みｄｓと厚みｄｆとの和は所定距離Ｄよりも大きい。
【選択図】図２

Description

本発明は、燃料電池単セルの製造方法に関する。

電解質膜の両側に電極触媒層及びガス拡散層が形成された膜電極ガス拡散層接合体と、膜電極ガス拡散層接合体の外周にて膜電極ガス拡散層接合体を支持する支持フレームと、周縁部分において支持フレームに固定され、中心部分においてガス拡散層に当接するように、膜電極ガス拡散層接合体及び支持フレームの一側及び他側に配置された第１のセパレータ及び第２のセパレータと、を備えた燃料電池単セルを、支持フレームに支持された膜電極ガス拡散層接合体の両側に第１のセパレータ及び第２のセパレータをそれぞれ固定することにより製造する、燃料電池単セルの製造方法において、支持フレームの一側及び他側と第１のセパレータ及び第２のセパレータの周縁部分とを接着剤を介して重ね、第１のセパレータ及び第２のセパレータに外側から圧力を印加しつつ加熱することにより、支持フレームの一側及び他側に第１のセパレータ及び第２のセパレータの周縁部分を接着する、燃料電池単セルの製造方法が知られている（例えば、特許文献１参照）。

特開２０１２−２０４００１号公報

特許文献１では、燃料電池単セルが燃料電池単セルの厚み方向に互いに積層されて、燃料電池スタックが形成される。燃料電池単セル同士の間にはガスケットが配置される。ガスケットを配置する箇所の構造については明記されていないが、例えば次のような構造を取り得る。すなわち、第１のセパレータの周縁部分の外面上にガスケットを受容するための窪み部が形成されると共に、周縁部分の内面上に窪み部に対応する突出部が形成されており、支持フレームの第１のセパレータ側の面のうち突出部に対面する箇所に凹部が形成されており、第１のセパレータの周縁部分の内面のうち突出部に隣接する隣接部分と、支持フレームの第１のセパレータ側の面のうち凹部に隣接する隣接部分とが互いに当接しつつ、第１のセパレータの突出部と支持フレームの凹部とが所定距離だけ互いに離間しており、支持フレームの第２のセパレータ側の面のうち凹部の裏側の箇所に複数のガス流通溝が形成されており、第２のセパレータの周縁部分の内面と支持フレームの第２のセパレータ側の面とが互いに当接され、第１のセパレータの突出部と支持フレームの凹部との間に突出部と凹部とを互いに接着する接着剤層が形成されている、という構造である。

この燃料電池単セルを製造するとき、第１のセパレータと支持フレームとを接着するには、例えば第１のセパレータの突出部に接着剤を塗布し、その後に第１のセパレータの突出部と支持フレームの凹部とが重なるように第１のセパレータと支持フレームとを重ね合わせる方法が考えられる。この場合、第１のセパレータの突出部の隣接部分と、支持フレームの凹部に隣接する隣接部分とが互いに当接すると、第１のセパレータと支持フレームとがそれ以上接近できず、第１のセパレータの突出部と支持フレームの凹部との距離が所定距離より小さくならない。このとき、第１のセパレータの突出部により支持フレーム２へ押し付けられた接着剤の押圧により、支持フレームの凹部におけるガス流通溝の底部に対応する箇所、すなわち支持フレームの厚みが最も薄い部分が、第２のセパレータ側に撓んでしまい、第１のセパレータの突出部と支持フレームの凹部におけるガス流通溝の底部に対応する箇所とのに挟まれた接着剤に十分な荷重が掛からなくなる。そのため、それゆえ第１のセパレータの突出部と支持フレームの凹部とに挟まれて形成される接着剤層の接着強度が十分に高くならないおそれがある。セパレータの突出部と支持フレームの凹部との間の接着剤層の接着強度を高めうる技術が望まれる。

本発明によれば、燃料電池スタックを構成する燃料電池単セルの製造方法であって、前記燃料電池単セルは、電解質膜の両側に電極触媒層及びガス拡散層が形成された膜電極ガス拡散層接合体と、前記膜電極ガス拡散層接合体の外周にて前記膜電極ガス拡散層接合体を支持する支持フレームと、周縁部分において前記支持フレームに固定され、中心部分において前記ガス拡散層に当接するように、前記膜電極ガス拡散層接合体及び前記支持フレームの一側及び他側に配置された第１のセパレータ及び第２のセパレータと、を備え、前記第１のセパレータの前記周縁部分の外面上にガスケットを受容するための窪み部が形成されると共に、前記周縁部分の内面上に前記窪み部に対応する突出部が形成されており、前記支持フレームの前記第１のセパレータ側の面のうち前記突出部に対面する箇所に凹部が形成されており、前記第１のセパレータの前記周縁部分の内面のうち前記突出部に隣接する隣接部分と、前記支持フレームの前記第１のセパレータ側の面のうち前記凹部に隣接する隣接部分とが互いに当接しつつ、前記第１のセパレータの前記突出部と前記支持フレームの前記凹部とが所定距離だけ互いに離間しており、前記支持フレームの前記第２のセパレータ側の面のうち前記凹部の裏側の箇所にガス流通溝が形成されており、前記第２のセパレータの前記周縁部分の内面と前記支持フレームの前記第２のセパレータ側の面とが前記ガス流通溝を除いて互いに当接しており、前記第１のセパレータの前記突出部と前記支持フレームの前記凹部との間に前記突出部と前記凹部とを互いに接着する接着剤層が形成されており、前記燃料電池単セルを、前記支持フレームに支持された前記膜電極ガス拡散層接合体の両側に前記第１のセパレータ及び前記第２のセパレータをそれぞれ固定することにより製造する、前記燃料電池単セルの製造方法において、前記第１のセパレータの前記突出部に熱可塑性を有する第１の接着剤を第１の厚みで配置すると共に、前記支持フレームの前記凹部に熱可塑性を有する第２の接着剤を第２の厚みで配置する工程であって、前記第１の厚みと前記第２の厚みとの和は前記所定距離よりも大きい、工程と、前記第１のセパレータの前記隣接部分と、前記支持フレームの前記隣接部分とを互いに当接させて前記第１の接着剤と前記第２の接着剤とを互いに接触させ、それにより前記第１のセパレータの前記突出部と前記支持フレームの前記凹部との間に前記接着剤層を形成して前記接着剤層により前記突出部と前記凹部とを互いに接着する工程と、を備える、燃料電池単セルの製造方法が提供される。

セパレータの突出部と支持フレームの凹部との間の接着剤層の接着強度を高めることができる。

燃料電池単セルの構成例を示す分解斜視図である。 燃料電池単セルの構成例を示す部分断面図である。 燃料電池単セルの製造方法を示す部分断面図である。 燃料電池単セルの製造方法を示す部分断面図である。 燃料電池単セルの製造方法を示す部分断面図である。 燃料電池単セルの製造方法を示す部分断面図である。 燃料電池単セルの製造方法を示す部分断面図である。 比較例の燃料電池単セルの構成例を示す部分断面図である。 比較例のセパレータと接着剤との界面を示すＳＥＭ写真である。 実施例のセパレータと接着剤との界面を示すＳＥＭ写真である。

燃料電池単セルの構成について説明する。図１は、燃料電池単セルの構成例を示す分解斜視図である。複数の燃料電池単セル１が燃料電池単セル１の厚み方向Ｓに積層された積層体により燃料電池スタックが形成される。燃料電池単セル同士の間にはガスケット１４が配置される。燃料電池単セル１は、燃料ガスと酸化剤ガスとの電気化学反応により電力を発生する。燃料電池単セル１で発生された電力は、積層体の両端に配置されたターミナルプレート（図示せず）から燃料電池スタックの外部に到る複数の配線（図示せず）を介して燃料電池スタックの外部に取り出される。燃料電池スタックから取り出された電力は例えば電動車両の駆動用電気モータ又は蓄電器に供給される。

燃料電池単セル１は、カソード極５ｃ及びアノード極５ａを有する膜電極ガス拡散層接合体５と、膜電極ガス拡散層接合体５を外周にて支持する支持フレーム２と、カソード極５ｃ側のセパレータ４、すなわちカソードセパレータ３ｃ（第１のセパレータ）と、アノード極５ａ側のセパレータ４、すなわちアノードセパレータ３ａ（第２のセパレータ）とを備えている。燃料電池単セル１は、カソードセパレータ３ｃ及びアノードセパレータ３ａがそれぞれ支持フレーム２及び膜電極ガス拡散層接合体５の両側に組み付けられることにより形成される。

アノードセパレータ３ａの中心部分３ａｇは、アノード極側（図に示さない側）に燃料ガス供給路用の複数の溝を有し、アノード極と逆側（図に示す側）に冷却媒体供給路用の複数の溝を有している。中心部分３ａｇの複数の溝は、アノードセパレータ３ａの一体成型で形成される。図１に示すアノードセパレータ３ａでは中心部分３ａｇの複数の溝は一方向の流路であるが、サーペンタイン型の流路であってもよい。アノードセパレータ３ａにおける中心部分３ａｇの外側の部分、すなわち周縁部分３ａｆのうち、アノードセパレータ３ａの長手方向の両端付近には、アノードマニホールド領域３ａｍ１、３ａｍ２が形成される。アノードマニホールド領域３ａｍ１、３ａｍ２は、アノードセパレータ３ａを貫通するように、酸化剤ガスマニホールド用貫通口、冷却媒体マニホールド用貫通口及び燃料ガスマニホールド用貫通口を有している。アノードセパレータ３ａの周縁部分３ａｆでは、アノードマニホールド領域３ａｍ１、３ａｍ２の各貫通口の周囲、及び、中心部分３ａｇの周囲に平坦面が形成され、平坦面上にガスケット１４が配置される。

カソードセパレータ３ｃの中心部分３ｃｇは、カソード極側（図に示す側）に酸化剤ガス供給路用の複数の溝を有し、カソード極と逆側（図に示さない側）に冷却媒体供給路用の複数の溝を有している。中心部分３ｃｇの複数の溝は、カソードセパレータ３ｃの一体成型で形成される。図１に示すカソードセパレータ３ｃでは中心部分３ｃｇの複数の溝は一方向の流路であるが、サーペンタイン型の流路であってもよい。カソードセパレータ３ｃにおける中心部分３ｃｇの外側の部分、すなわち周縁部分３ｃｆのうち、カソードセパレータ３ｃの長手方向の両端付近には、カソードマニホールド領域３ｃｍ１、３ｃｍ２が形成される。カソードマニホールド領域３ｃｍ１、３ｃｍ２は、カソードセパレータ３ｃを貫通するように、酸化剤ガスマニホールド用貫通口、冷却媒体マニホールド用貫通口及び燃料ガスマニホールド用貫通口を有している。カソードセパレータ３ｃの周縁部分３ｃｆのカソード極側（図に示す側）では、アノードマニホールド領域３ａｍ１、３ａｍ２の各貫通口の周囲、及び、中心部分３ｃｇの周囲に突出部３２が形成される。突出部３２に対応してその裏側にはガスケット１４を受容するための窪み部（図示されず）が形成される。

カソードセパレータ３ｃ及びアノードセパレータ３ａは、酸化剤ガス（例示：空気）、燃料ガス（例示：水素ガス）、冷却媒体（例示：水）を透過させず、導電性を有する材料で形成される。カソードセパレータ３ｃ及びアノードセパレータ３ａの材料としては、例えばステンレスやチタンのような金属が挙げられる。

膜電極ガス拡散層接合体５は、電解質（図示せず）を備え、カソード極５ｃは電解質の一側（図に示さない側）に設けられ、アノード極５ａは電解質の他側（図に示す側）に設けられている。カソード極５ｃ及びアノード極５ａはそれぞれ電極触媒層とガス拡散層とを含んでいる。カソード極５ｃのガス拡散層はカソードセパレータ３ｃの酸化剤ガス供給路用の複数の溝に接し、アノード極５ａのガス拡散層はアノードセパレータ３ａの燃料ガス供給路用の複数の溝に接する。

支持フレーム２は膜電極ガス拡散層接合体５を支持している。例えば、支持フレーム２の内側部分は膜電極ガス拡散層接合体５の外周縁部に接着剤で接着されている。支持フレーム２の両端部には、セルマニホールド領域２ｍ１、２ｍ２が形成される。セルマニホールド領域２ｍ１、２ｍ２は、支持フレーム２を貫通するように、酸化剤ガスマニホールド用貫通口２ｍｃ１（供給用）、２ｍｃ２（排出用）、冷却媒体マニホールド用貫通口、及び、燃料ガスマニホールド用貫通口２ｍａ１（供給用）、２ｍａ２（排出用）を有している。更に、カソードセパレータ３ｃ側（図に示さない側）の酸化剤ガスマニホールド用貫通口２ｍｃ１、２ｍｃ２とカソード極５ｃとの間には複数の酸化剤ガス流通溝２０ｃ１（供給用）、２０ｃ２（排出用）が形成され、アノードセパレータ３ａ側（図に示す側）の燃料ガスマニホールド用貫通口２ｍａ１、２ｍａ２とアノード極５ａとの間には複数の燃料ガス流通溝２０ａ１（供給用）、２０ａ２（排出用）が形成されている。支持フレーム２は電気絶縁性及び気密性を有する材料で形成される。支持フレーム２の材料としては、例えば熱可塑性のポリプロピレンが挙げられ、更にフェノール樹脂、エポキシ樹脂、ポリエチレン、ポリエチレンテレフタラートのような樹脂が挙げられる。

燃料電池単セル１が形成されるとき、支持フレーム２に支持された膜電極ガス拡散層接合体５の両側にカソードセパレータ３ｃ及びアノードセパレータ３ａが組み付けられると、カソードセパレータ３ｃ、支持フレーム２及びアノードセパレータ３ａの酸化剤ガスマニホールド用貫通口、冷却媒体マニホールド用貫通口及び燃料ガスマニホールド用貫通口が厚さ方向Ｓに互いに整列される。それにより厚さ方向Ｓに延びる通路、すなわち流体貫流路としての酸化剤ガスマニホールド、冷却媒体マニホールド及び燃料ガスマニホールドが画定される。

カソードセパレータ３ｃ及びアノードセパレータ３ａは、それぞれ中心部分３ｃｇ、３ａｇにおいて膜電極ガス拡散層接合体５のガス拡散層に当接し、周縁部分３ｃｆ、３ａｆにおいて支持フレーム２に接着剤などで固定されるように、膜電極ガス拡散層接合体５及び支持フレーム２の一側及び他側に配置されている。図２は、燃料電池単セルの構成例を示す部分断面図であり、図１のＥＥ断面を示している。すなわち、カソードセパレータ３ｃ及びアノードセパレータ３ａの周縁部分３ｃｆ、３ａｆの複数の燃料ガス流通溝２０ａ１近傍の断面を示している。

図２に示すように、カソードセパレータ３ｃの周縁部分３ｃｆの外面３ｃｓ１上にガスケット１４を受容するための窪み部３１が形成されると共に、周縁部分３ｃｆの内面３ｃｓ２上に窪み部３１に対応する突出部３２が形成されている。支持フレーム２のカソードセパレータ３ｃ側の面２ｓ１のうち突出部３２に対面する箇所に凹部２２が形成されている。カソードセパレータ３ｃの周縁部分３ｃｆの内面３ｃｓ２のうち突出部３２に隣接する隣接部分３３と、支持フレーム２のカソードセパレータ３ｃ側の面２ｓ１のうち凹部２２に隣接する隣接部分２３とは互いに当接しつつ、カソードセパレータ３ｃの突出部３２と支持フレーム２の凹部２２とが所定距離Ｄ１だけ互いに離間している。カソードセパレータ３ｃの突出部３２と支持フレーム２の凹部２２との間に突出部３２と凹部２２とを互いに接着する接着剤層１０が形成されている。

一方、支持フレーム２のアノードセパレータ３ａ側の面２ｓ２のうち凹部２２に対向する箇所に複数の燃料ガス流通溝２０ａ１が形成されている。アノードセパレータ３ａの周縁部分３ａｆの内面３ａｓ２と支持フレーム２のアノードセパレータ３ａ側の面２ｓ２とは互いに当接している。支持フレーム２の複数の燃料ガス流通溝２０ａ１の底部２４とアノードセパレータ３ａの周縁部分３ａｆの内面３ａｓ２とは所定距離Ｄ２だけ互いに離間している。アノードセパレータ３ａの周縁部分３ａｆの外面３ａｓ１は平坦である。燃料電池単セル１が厚み方向Ｓに積層されるときに外面３ａｓ１と窪み部３１との間にガスケット１４が配置される。

接着剤層１０は、熱可塑性を有する接着剤により形成される。熱可塑性を有する接着剤としては例えばホットメルト系接着剤が挙げられ、具体例としては三井化学株式会社製のアドマ−（登録商標）が挙げられる。ホットメルト系接着剤は、例えば溶融タンクを有する塗布機において融点以上に加熱されることで溶融し、その状態でノズルから吐出されて被着材に塗布され、融点よりも低い温度になることで硬化する。ホットメルト系接着剤は硬化時間が短く迅速に接着できるので好ましい。ホットメルト系接着剤は、支持フレーム２に用いているような樹脂材料に対する相溶性が高く、容易に密着し、高い接着強度となる。

次に、燃料電池単セルの製造方法について説明する。図３〜図７は、燃料電池単セル１の製造方法の各工程を示す部分断面図である。燃料電池単セルは、支持フレーム２に支持された膜電極ガス拡散層接合体５の両側にカソードセパレータ３ｃ及びアノードセパレータ３ａをそれぞれ接着剤で固定することにより製造される。

まず、図３に示すように、アノードセパレータ３ａが面２ｓ２上に配置された支持フレーム２を準備する。ただし、支持フレーム２の面２ｓ１には凹部２２が形成され、面２ｓ２のうち凹部２２に対向する箇所には複数の燃料ガス流通溝２０ａ１が形成されている。また、支持フレーム２は膜電極ガス拡散層接合体５と接着剤（図示せず）により接着され、支持フレーム２はアノードセパレータ３ａと接着剤（図示せず）により接着され、それらによりアノードセパレータ３ａの内面３ａｓ２と支持フレーム２のアノードセパレータ３ａ側の面２ｓ２とは互いに当接している。支持フレーム２の複数の燃料ガス流通溝２０ａ１の底部２４とアノードセパレータ３ａの周縁部分３ａｆの内面３ａｓ２とは所定距離Ｄ２だけ互いに離間している。

次に、図４に示すように、支持フレーム２の面２ｓ１に形成された凹部２２上に、熱可塑性を有する第２の接着剤１０ｆを第２の厚みｄｆで形成する。第２の接着剤１０ｆの形成方法としては、塗布機にて熱可塑性接着剤を溶かし、溶かした熱可塑性接着剤をノズルから吐出して凹部２２上に塗布する方法が用いられる。第２の接着剤１０ｆは、接着剤層１０の材料が用いられる。このとき、第２の接着剤１０ｆを溶融した状態で強い荷重で凹部２２上に塗布するので、第２の接着剤１０ｆと凹部２２とを密着させることができる。なお、本実施例では、支持フレーム２の凹部２２に隣接する隣接部分２３には接着剤が塗布されない。

続いて、図５に示すように、外面３ｃｓ１上にガスケット１４を受容するための窪み部３１が形成され、内面３ｃｓ２上に窪み部３１に対応する突出部３２が形成されたカソードセパレータ３ｃを準備する。そして、突出部３２上に、熱可塑性を有する第１の接着剤１０ｓを第１の厚みｄｓで形成する。第１の接着剤１０ｓは、接着剤層１０の材料が用いられる。第１の接着剤１０ｓの形成方法としては、塗布機にて熱可塑性接着剤を溶かし、溶かした熱可塑性接着剤をノズルから吐出して突出部３２上に塗布する方法が用いられる。このとき、第１の接着剤１０ｓを溶融した状態で強い荷重で突出部３２に塗布するので、第１の接着剤１０ｓと突出部３２とを密着させることができる。この場合、第１の接着剤１０ｓの被着材がカソードセパレータ３ｃのみなので、第１の接着剤１０ｓの温度をより高くすることができ、第１の接着剤１０ｓと突出部３２とをより密着させることができる。なお、本実施例では、カソードセパレータ４ｃの突出部３２に隣接する隣接部分３３には接着剤が塗布されない。

ここで、第１の接着剤１０ｓは第２の接着剤１０ｆと同じ熱可塑性接着剤を用いる。後工程において第１の接着剤１０ｓ及び第２の接着剤１０ｆを溶融させて両者を接着させるとき、第１の接着剤１０ｓと第２の接着剤１０ｆとを溶着し易くするためである。また、第１の接着剤１０ｓの第１の厚みｄｓと第２の接着剤１０ｆの第２の厚みｄｆとの和は所定距離Ｄ１よりも大きい（ｄｓ＋ｄｆ＞Ｄ１）。なお、本実施例では、第１の接着剤１０ｓの厚みｄｓを第２の接着剤１０ｆの厚みｄｆと同じとする。

次に、図６に示すように、アノードセパレータ３ａが面２ｓ２上に配置され、第２の接着剤１０ｆが面２ｓ１の凹部２２上に形成された支持フレーム２と、第１の接着剤１０ｓが突出部３２上に形成されたカソードセパレータ３ｃとを、第２の接着剤１０ｆと第１の接着剤１０ｓとが向かい合うように配置して互いに近づけることで、第２の接着剤１０ｆと第１の接着剤１０ｓとを接触させる。ただし、第１の接着剤１０ｓと第２の接着剤１０ｆとを融点以上に加熱して、溶けた状態にしておく。このとき、第２の接着剤１０ｆと第１の接着剤１０ｓとが接触しても、第１の接着剤１０ｓの第１の厚みｄｓと第２の接着剤１０ｆの第２の厚みｄｆとの和は所定距離Ｄ１よりも大きいので、カソードセパレータ３ｃの内面３ｃｓ２の突出部３２に隣接する隣接部分３３と、支持フレーム２の面２ｓ１の凹部２２に隣接する隣接部分２３とは離間し、当接しない。

続いて、図７に示すように、支持フレーム２とカソードセパレータ３ｃとを更に互いに近づける。すなわち、カソードセパレータ３ｃの内面３ｃｓ２の突出部３２に隣接する隣接部分３３と、支持フレーム２の面２ｓ１の凹部２２に隣接する隣接部分２３とを当接させる。このとき、第２の接着剤１０ｆと第１の接着剤１０ｓとが互いに圧接されて厚みＤ１の接着剤層１０が形成される。その結果、接着剤層１０により突出部３２と凹部２２とが互いに接着される。

以上の工程により、燃料電池単セル１が形成される。

このように、上記の製造方法では、図３の工程において、第２の接着剤１０ｆを溶融させた状態で強い荷重で凹部２２上に塗布し、密着させるので、第２の接着剤１０ｆと凹部２２とを隙間なく接着できる。同様に、図５の工程において、第１の接着剤１０ｓを溶融させた状態で強い荷重で突出部３２に塗布し、密着させるので、第１の接着剤１０ｓと突出部３２とを隙間なく接着できる。一方、図７の工程において、第２の接着剤１０ｆ及び第１の接着剤１０ｓをいずれも溶融させているので、第２の接着剤１０ｆと第１の接着剤１０ｓとを溶着させると、接着界面に隙間を生じさせないように接着できる。これらにより、支持フレーム２とカソードセパレータ３ｃとを接着する接着剤層１０の接着強度を十分に高くすることができる。

ここで、上記の製造方法（以下、「実施例の製造方法」と記す。）の効果を説明するために、上記の実施例の製造方法と異なる典型的な製造方法（以下、「比較例の製造方法」と記す。）について図８を参照して説明する。

比較例の製造方法は、実施例の製造方法と比較すると、図４の工程において支持フレーム１０２の凹部１２２上には接着剤層１１０が厚めに塗布され、図５の工程においてカソードセパレータ１０３ｃの突出部１３２上には接着剤層１１０が塗布されない、という点で相違している。

この比較例の製造方法において、カソードセパレータ１０３ｃと支持フレーム１０２とを互いに接着するために、カソードセパレータ１０３ｃの突出部１３２に隣接する隣接部分１３３と、支持フレーム１０２の凹部１２２に隣接する隣接部分１２３とを当接させる。そのとき、接着剤層１１０は、カソードセパレータ１０３ｃの突出部１３２と接触して、突出部１３２により厚み方向Ｓの凹部１２２向きに荷重を受ける。それにより、支持フレーム１０２の凹部１２２は、接着剤層１１０を介して突出部１３２による荷重を受けることになる。ここで、支持フレーム１０２の凹部１２２におけるガス流通溝１２０ａ１の底部１２４に対応する薄膜部分１０２ｐは薄く、かつ、薄膜部分１０２ｐの裏側はアノードセパレータ１０３ａの内面１０３ａｓ２に接していない。そのため、突出部１３２による荷重により薄膜部分１０２ｐはアノードセパレータ１０３ａ側に撓んでしまう。すなわち、ガス流通溝１２０ａ１の底部１２４とアノードセパレータ１０３ａの内面１０３ａｓ２との距離は所定距離Ｄ２よりも短くなる。それに対応して、カソードセパレータ１０３ｃの突出部１３２と支持フレーム１０２の薄膜部分１０２ｐとの距離は所定距離Ｄ１より長くなる。この状態では、カソードセパレータ１０３ｃにおける薄膜部分１０２ｐに対向する対向部分１０３ｐを、接着剤層１１０に更に押し付けようとしても、カソードセパレータ１０３ｃの突出部１３２は支持フレーム１０２の凹部１２２にそれ以上近づけないため、対向部分１０３ｐをそれ以上接着剤層１１０に押し付けることができない。その結果、接着剤層１１０と対向部分１０３ｐとの間に十分な荷重がかからず、接着剤層１１０と対向部分１０３ｐとは十分に密着しない。そのため、接着剤層１１０が硬化するときの収縮等の影響により、カソードセパレータ１０３ｃと接着剤層１１０との界面が十分に接着できないと考えられる。

一方、実施例の製造方法では、対向部分１０３ｐにより接着剤層１１０にかかる荷重よりも大きな荷重が第２の接着剤１０ｆを凹部２２に塗布するときや、第１の接着剤１０ｓを突出部３２に塗布するときにかかるため、第２の接着剤１０ｆと凹部２２との界面や、第１の接着剤１０ｓと突出部３２との界面が十分に密着される。また、第２の接着剤１０ｆと第１の接着剤１０ｓとの界面は、接着剤同士の溶着であるため、低荷重であっても界面が密着される。それにより、第２の接着剤１０ｆや第１の接着剤１０ｓが硬化するときの収縮等の影響を受けずに、接着剤層１０と凹部２２との界面や接着剤層１０と突出部３２との界面が十分に密着される。

図９及び図１０は、それぞれ比較例及び実施例の製造方法での燃料電池単セルのセパレータと接着剤との界面を示すＳＥＭ写真である。ただし、界面の分かり易さのために、ＳＥＭ写真上に界面を示す線を加えている。

比較例の製造方法で作製された燃料電池単セルでは、図９に示すように、接着剤層１１０とカソードセパレータ１０３ｃとの界面に部分的に隙間が生じている。すなわち、カソードセパレータ１０３ｃの突出部１３２と接着剤層１１０との接着強度は低い。これは、上記された理由による。接着剤層１１０の厚みを厚くすればある程度荷重の大きさを大きくできるが、接着剤層１１０の変形等により、荷重を十分に大きくすることは困難であり、接着剤層１１０の変形を抑えるべく凹部１２２を埋めるほど接着剤を使用すれば、はみ出した接着剤が支持フレーム１０２とカソードセパレータ１０３ｃとの間のシールを悪化させるおそれがあり、また製造コスト増加の要因にもなる。

一方、実施例の製造方法で作製された燃料電池単セル１では、図１０に示すように、接着剤層１０とカソードセパレータ３ｃとの界面に隙間が生じていない。これは、カソードセパレータ３ｃの突出部３２上に第１の接着剤１０ｓが形成されるとき、第１の接着剤１０ｓが溶融した状態で、図９の場合での突出部１３２により接着剤層１１０にかかる荷重よりも大きな荷重で塗布されるため、突出部３２と第１の接着剤１０ｓとの間に既に密着性が高い接着状態が形成されているからである。それゆえ、その後に第１の接着剤１０ｓが第２の接着剤１０ｆと接着されるとき、第１の接着剤１０ｓに印加される荷重が大きくなくても、接着剤層１０とカソードセパレータ３ｃとの界面に隙間が生じないことはない。したがって、カソードセパレータ３ｃの突出部３２と支持フレーム２の凹部２２との間の接着剤層１０の接着強度を十分に高くすることができる。

なお、このことは、接着剤層１０と支持フレーム２との界面についても同様である。特に、第２の接着剤１０ｆは、支持フレーム２に用いているような樹脂材料に対して高い相溶性を有するため、容易に支持フレーム２に密着し、接着強度を高くできる。また、第２の接着剤１０ｆと第１の接着剤１０ｓとの界面については、第２の接着剤１０ｆと第１の接着剤１０ｓとが互いに印加し合う荷重が大きくなくても、第２の接着剤１０ｆと第１の接着剤１０ｓとはいずれも溶融しているので、溶融した接着剤同士は容易に隙間なく密着でき、それゆえ第２の接着剤１０ｆと第１の接着剤１０ｓとの界面に隙間が生じることはない。

上記の実施例では図３の工程においてアノードセパレータ３ａが支持フレーム２に固定される。一方、図示しない別の実施例では、アノードセパレータ３ａは、図３の工程において支持フレーム２に固定されず、例えば図６〜図７の工程においてカソードセパレータ３ｃと同時に支持フレーム２に固定される。

上記の実施例では図２に示すような支持フレーム２の両側面それぞれにガスケット１４を受容する窪み部３１と複数の燃料ガス流通溝２０ａ１とを有する箇所において上記各工程は適用される。図示しない更に別の実施例では、上記各工程は、支持フレーム２の両側面それぞれに窪み部と複数のガス流通溝とを有する他の箇所に適用される。

図示しない更に別の実施例では、第１の接着剤１０ｓは第２の接着剤１０ｆと異なる熱可塑性接着剤を用いる。また、図示しない更に別の実施例では、ｄｓ＋ｄｆ＞Ｄ１を維持しつつ、第１の接着剤１０ｓの厚みｄｓを第２の接着剤１０ｆの厚みｄｆと異なる厚みとする。

図示しない更に別の実施例では、図４の工程及び図５の工程の少なくとも一つは、接着剤の塗布にディスペンサが用いられる。

なお、上記実施例では、ガスケット１４が受容される窪み部が形成されるのはカソード極側であり、ガス流通溝が形成されるのはアノード極側である。図示しない更に別の実施例では、ガスケット１４が受容される窪み部が形成されるのはアノード極側であり、ガス流通溝が形成されるのはカソード極側である。

１ 燃料電池単セル
２ 支持フレーム
３ｃ カソードセパレータ
３ａ アノードセパレータ
５ 膜電極ガス拡散層接合体
１０ 接着剤層
１０ｓ 第１の接着剤
１０ｆ 第２の接着剤
２０ａ 燃料ガス流通溝
２２ 凹部
２３ 隣接部分
３１ 窪み部
３２ 突出部
３３ 隣接部分
ｄｓ、ｄｆ 厚み
Ｄ 所定距離

Claims (1)

1. 燃料電池スタックを構成する燃料電池単セルの製造方法であって、
   前記燃料電池単セルは、
   電解質膜の両側に電極触媒層及びガス拡散層が形成された膜電極ガス拡散層接合体と、
   前記膜電極ガス拡散層接合体の外周にて前記膜電極ガス拡散層接合体を支持する支持フレームと、
   周縁部分において前記支持フレームに固定され、中心部分において前記ガス拡散層に当接するように、前記膜電極ガス拡散層接合体及び前記支持フレームの一側及び他側に配置された第１のセパレータ及び第２のセパレータと、
   を備え、
   前記第１のセパレータの前記周縁部分の外面上にガスケットを受容するための窪み部が形成されると共に、前記周縁部分の内面上に前記窪み部に対応する突出部が形成されており、
   前記支持フレームの前記第１のセパレータ側の面のうち前記突出部に対面する箇所に凹部が形成されており、
   前記第１のセパレータの前記周縁部分の内面のうち前記突出部に隣接する隣接部分と、前記支持フレームの前記第１のセパレータ側の面のうち前記凹部に隣接する隣接部分とが互いに当接しつつ、前記第１のセパレータの前記突出部と前記支持フレームの前記凹部とが所定距離だけ互いに離間しており、
   前記支持フレームの前記第２のセパレータ側の面のうち前記凹部の裏側の箇所にガス流通溝が形成されており、
   前記第２のセパレータの前記周縁部分の内面と前記支持フレームの前記第２のセパレータ側の面とが前記ガス流通溝を除いて互いに当接しており、
   前記第１のセパレータの前記突出部と前記支持フレームの前記凹部との間に前記突出部と前記凹部とを互いに接着する接着剤層が形成されており、
   前記燃料電池単セルを、前記支持フレームに支持された前記膜電極ガス拡散層接合体の両側に前記第１のセパレータ及び前記第２のセパレータをそれぞれ固定することにより製造する、
   前記燃料電池単セルの製造方法において、
   前記第１のセパレータの前記突出部に熱可塑性を有する第１の接着剤を第１の厚みで配置すると共に、前記支持フレームの前記凹部に熱可塑性を有する第２の接着剤を第２の厚みで配置する工程であって、前記第１の厚みと前記第２の厚みとの和は前記所定距離よりも大きい、工程と、
   前記第１のセパレータの前記隣接部分と、前記支持フレームの前記隣接部分とを互いに当接させて前記第１の接着剤と前記第２の接着剤とを互いに接触させ、それにより前記第１のセパレータの前記突出部と前記支持フレームの前記凹部との間に前記接着剤層を形成して前記接着剤層により前記突出部と前記凹部とを互いに接着する工程と、
   を備える、
   燃料電池単セルの製造方法。