JP2016166285A - インサート成形用樹脂組成物、成形体、リフレクター、リフレクター付き光半導体素子実装用基板、及び半導体発光装置 - Google Patents
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Abstract
【課題】成形体の樹脂流動方向に対する異方性を低減でき、高い補強効果が得られるインサート成形用樹脂組成物を提供すること。【解決手段】本発明に係るインサート成形用樹脂組成物は、熱可塑性樹脂と、フィラーと、白色顔料及び黒色顔料から選ばれる顔料と、を含むインサート成形用樹脂組成物であって、該フィラー中に、平均厚みが０．５μｍ以上１０μｍ以下であり、平均粒径が１０μｍ以上２００μｍ以下である板状フィラーが配合されてなり、該インサート成形用樹脂組成物中の灰分量が６０％以上である。【選択図】なし
Description
本発明は、インサート成形用樹脂組成物、成形体、リフレクター、リフレクター付き光半導体素子実装用基板、及び半導体発光装置に関する。
半導体発光装置は、小型で長寿命であり、省電力性に優れることから、表示灯等の光源として広く利用されている。近年では、より輝度の高い光半導体素子が比較的安価に製造されるようになったことから、蛍光ランプ及び白熱電球に替わる光源として普及しつつある。
このような光源に適用する場合、大きな照度を得るために、表面実装型ＬＥＤパッケージ、即ち、アルミニウム等の金属製の基板（光半導体素子実装用基板）上に複数の光半導体素子を配置し、各光半導体素子の周りに、光半導体素子からの光を所定方向に反射させるリフレクター（反射体）を配設する方式が多用されている。また、家電や情報機器等の軽薄短小化の傾向は著しく、半導体発光装置およびそれに配設されるリフレクターも極めて薄肉になっている。そのため、リフレクターを樹脂組成物の成形体から形成する場合には、寸法精度や剛性が要求されることから、使用される樹脂組成物に充填材を含有することが好ましい。
そこで、リフレクターを形成する樹脂組成物として、オレフィン樹脂と、特定構造を有する架橋処理剤と、白色顔料と、ガラス繊維或いはシリカ粒子等の充填材を含む樹脂組成物が提案されている（特許文献１参照）。
このような光源に適用する場合、大きな照度を得るために、表面実装型ＬＥＤパッケージ、即ち、アルミニウム等の金属製の基板（光半導体素子実装用基板）上に複数の光半導体素子を配置し、各光半導体素子の周りに、光半導体素子からの光を所定方向に反射させるリフレクター（反射体）を配設する方式が多用されている。また、家電や情報機器等の軽薄短小化の傾向は著しく、半導体発光装置およびそれに配設されるリフレクターも極めて薄肉になっている。そのため、リフレクターを樹脂組成物の成形体から形成する場合には、寸法精度や剛性が要求されることから、使用される樹脂組成物に充填材を含有することが好ましい。
そこで、リフレクターを形成する樹脂組成物として、オレフィン樹脂と、特定構造を有する架橋処理剤と、白色顔料と、ガラス繊維或いはシリカ粒子等の充填材を含む樹脂組成物が提案されている（特許文献１参照）。
この樹脂組成物は、成形性に優れ、この樹脂組成物を用いて形成されたリフレクターなどの成形体には、優れた耐熱性が得られる。
しかし、インサート成形により製造する場合において、例えば、ガラス繊維等の繊維状充填材を用いた場合には、金型へ樹脂組成物を注入する際に、樹脂組成物に含まれた繊維状充填材の長軸が樹脂組成物の流動方向に配向するため、成形後の熱工程（はんだリフロー等）の際に異方性が増長されて、成形体に歪みが発生することがあった。さらに、歪みの発生は、半導体発光装置に生じるクラックの原因になっていた。
また、シリカ粒子等の粒子状充填材を用いた場合は、成形体に異方性は発生しないが、弾性率等の機械的強度が低いことが問題であった。
そこで、成形体の樹脂流動方向に対する異方性を低減でき、高い補強効果が得られる樹脂組成物が望まれていた。
しかし、インサート成形により製造する場合において、例えば、ガラス繊維等の繊維状充填材を用いた場合には、金型へ樹脂組成物を注入する際に、樹脂組成物に含まれた繊維状充填材の長軸が樹脂組成物の流動方向に配向するため、成形後の熱工程（はんだリフロー等）の際に異方性が増長されて、成形体に歪みが発生することがあった。さらに、歪みの発生は、半導体発光装置に生じるクラックの原因になっていた。
また、シリカ粒子等の粒子状充填材を用いた場合は、成形体に異方性は発生しないが、弾性率等の機械的強度が低いことが問題であった。
そこで、成形体の樹脂流動方向に対する異方性を低減でき、高い補強効果が得られる樹脂組成物が望まれていた。
本発明は、インサート成形用樹脂組成物であって、成形体の樹脂流動方向に対する異方性を低減でき、高い補強効果が得られるインサート成形用樹脂組成物を提供することを目的とする。
本発明者等は、フィラー中に特定の板状フィラーを含ませることにより、前記課題を解決した。すなわち、本発明は、
［１］熱可塑性樹脂と、フィラーと、白色顔料及び黒色顔料から選ばれる顔料と、を含むインサート成形用樹脂組成物であって、該フィラー中に、平均厚みが０．５μｍ以上１０μｍ以下であり、平均粒径が１０μｍ以上２００μｍ以下である板状フィラーが配合されてなり、該インサート成形用樹脂組成物中の灰分量が６０％以上である、インサート成形用樹脂組成物。
［２］前記板状フィラーの線膨張係数がインサート物の線膨張係数以下である［１］に記載のインサート成形用樹脂組成物。
［３］前記インサート成形用樹脂組成物全質量基準で前記顔料が１０質量％以上９０質量％以下含まれる［１］又は［２］に記載のインサート成形用樹脂組成物。
［４］前記フィラー中における前記板状フィラーの割合が、該フィラーの全質量基準で１００質量％である［１］〜［３］のいずれかに記載のインサート成形用樹脂組成物。
［５］前記板状フィラーの平均厚みが０．５μｍ以上７μｍ以下であり、平均粒径が１５０μｍ以上１７０μｍ以下である［１］〜［４］のいずれかに記載のインサート成形用樹脂組成物。
［６］前記熱可塑性樹脂がポリオレフィン樹脂である［１］〜［５］のいずれかに記載のインサート成形用樹脂組成物。
［７］前記熱可塑性樹脂がポリメチルペンテンである［６］に記載のインサート成形用樹脂組成物。
［８］前記板状フィラーが板状ガラスである［１］〜［７］のいずれかに記載のインサート成形用樹脂組成物。
［９］［１］〜［８］のいずれかに記載のインサート成形用樹脂組成物と、インサート物とが一体に成形された成形体。
［１０］［１］〜［８］のいずれかに記載のインサート成形用樹脂組成物を用いて形成されたリフレクター。
［１１］［１０］に記載のリフレクターを備えるリフレクター付き光半導体素子実装用基板。
［１２］基板と、該基板上に配置された光半導体素子と、該基板上に配置されており該光半導体素子からの光を所定方向に反射させるリフレクターとを有し、該リフレクターが［１０］に記載のリフレクターである半導体発光装置。
［１］熱可塑性樹脂と、フィラーと、白色顔料及び黒色顔料から選ばれる顔料と、を含むインサート成形用樹脂組成物であって、該フィラー中に、平均厚みが０．５μｍ以上１０μｍ以下であり、平均粒径が１０μｍ以上２００μｍ以下である板状フィラーが配合されてなり、該インサート成形用樹脂組成物中の灰分量が６０％以上である、インサート成形用樹脂組成物。
［２］前記板状フィラーの線膨張係数がインサート物の線膨張係数以下である［１］に記載のインサート成形用樹脂組成物。
［３］前記インサート成形用樹脂組成物全質量基準で前記顔料が１０質量％以上９０質量％以下含まれる［１］又は［２］に記載のインサート成形用樹脂組成物。
［４］前記フィラー中における前記板状フィラーの割合が、該フィラーの全質量基準で１００質量％である［１］〜［３］のいずれかに記載のインサート成形用樹脂組成物。
［５］前記板状フィラーの平均厚みが０．５μｍ以上７μｍ以下であり、平均粒径が１５０μｍ以上１７０μｍ以下である［１］〜［４］のいずれかに記載のインサート成形用樹脂組成物。
［６］前記熱可塑性樹脂がポリオレフィン樹脂である［１］〜［５］のいずれかに記載のインサート成形用樹脂組成物。
［７］前記熱可塑性樹脂がポリメチルペンテンである［６］に記載のインサート成形用樹脂組成物。
［８］前記板状フィラーが板状ガラスである［１］〜［７］のいずれかに記載のインサート成形用樹脂組成物。
［９］［１］〜［８］のいずれかに記載のインサート成形用樹脂組成物と、インサート物とが一体に成形された成形体。
［１０］［１］〜［８］のいずれかに記載のインサート成形用樹脂組成物を用いて形成されたリフレクター。
［１１］［１０］に記載のリフレクターを備えるリフレクター付き光半導体素子実装用基板。
［１２］基板と、該基板上に配置された光半導体素子と、該基板上に配置されており該光半導体素子からの光を所定方向に反射させるリフレクターとを有し、該リフレクターが［１０］に記載のリフレクターである半導体発光装置。
本発明によれば、成形体の樹脂流動方向に対する異方性を低減でき、高い補強効果が得られるインサート成形用樹脂組成物を提供することができる。
［インサート成形用樹脂組成物］
本発明の実施形態に係るインサート成形用樹脂組成物について説明する。なお、本明細書において、好ましいとされる規定は任意に採用することができ、好ましいもの同士の組み合わせは、より好ましいといえる。
本実施形態に係るインサート成形用樹脂組成物は、熱可塑性樹脂と、フィラーと、白色顔料及び黒色顔料から選ばれる顔料と、を含むインサート成形用樹脂組成物であって、該フィラー中に、平均厚みが０．５μｍ以上１０μｍ以下であり、平均粒径が１０μｍ以上２００μｍ以下である板状フィラーが配合されてなり、インサート成形用樹脂組成物中の灰分量が６０％以上である。
本発明の実施形態に係るインサート成形用樹脂組成物について説明する。なお、本明細書において、好ましいとされる規定は任意に採用することができ、好ましいもの同士の組み合わせは、より好ましいといえる。
本実施形態に係るインサート成形用樹脂組成物は、熱可塑性樹脂と、フィラーと、白色顔料及び黒色顔料から選ばれる顔料と、を含むインサート成形用樹脂組成物であって、該フィラー中に、平均厚みが０．５μｍ以上１０μｍ以下であり、平均粒径が１０μｍ以上２００μｍ以下である板状フィラーが配合されてなり、インサート成形用樹脂組成物中の灰分量が６０％以上である。
ここで、板状フィラーの粒径とは、レーザー回折散乱法に基づいて測定された粒径で表わされる。また、配合前の板状フィラーの平均粒径は、レーザー回折散乱法に基づいて測定された粒度分布において、累積質量百分率が５０％に相当する粒径（Ｄ５０）のことである。
板状フィラーの厚みとは、板状フィラーの対向する２つの面に垂直な断面において最も大きい部分の長さを表す。配合前の板状フィラーの厚みは、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いて測定することができる。平均厚みとは、少なくとも１００個の板状フィラーについて測定した厚みの平均である。
板状フィラーの平均厚みと平均粒径とは、インサート成形用樹脂組成物を成形してなる成形体、リフレクター等の製品から測定することもできる。配合後の板状フィラーの厚みは、樹脂組成物又は成形体を、灰化処理した後、灰化処理後の灰分を、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）及びエネルギー分散型Ｘ線分析（ＥＤＸ）により、板状フィラーの粒径を測長する。
配合後の板状フィラーの平均粒径は、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）及びエネルギー分散型Ｘ線分析（ＥＤＸ）によって観察される板状フィラーの板面の面積Ｓの平方根として定義する。
さらに、灰分の元素分析を行って、板状フィラーの原料を特定することができる。
板状フィラーの厚みとは、板状フィラーの対向する２つの面に垂直な断面において最も大きい部分の長さを表す。配合前の板状フィラーの厚みは、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いて測定することができる。平均厚みとは、少なくとも１００個の板状フィラーについて測定した厚みの平均である。
板状フィラーの平均厚みと平均粒径とは、インサート成形用樹脂組成物を成形してなる成形体、リフレクター等の製品から測定することもできる。配合後の板状フィラーの厚みは、樹脂組成物又は成形体を、灰化処理した後、灰化処理後の灰分を、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）及びエネルギー分散型Ｘ線分析（ＥＤＸ）により、板状フィラーの粒径を測長する。
配合後の板状フィラーの平均粒径は、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）及びエネルギー分散型Ｘ線分析（ＥＤＸ）によって観察される板状フィラーの板面の面積Ｓの平方根として定義する。
さらに、灰分の元素分析を行って、板状フィラーの原料を特定することができる。
本実施形態に係るインサート成形用樹脂組成物において、板状フィラーの平均厚みは、０．５μｍ以上１０μｍ以下であることを要し、０．５μｍ以上７μｍ以下であることが好ましい。また、板状フィラーの平均粒径は、１０μｍ以上２００μｍ以下であることを要し、１５０μｍ以上１７０μｍ以下であることが好ましい。
板状フィラーの平均厚み及び平均粒径が大き過ぎると、インサート成形時における金型流路の目詰まりや板状フィラーの破損が発生し、十分な補強効果が発現できない。また、平均厚み及び平均粒径が小さ過ぎると、十分な補強効果が得られない。
本実施形態において、灰分量とは、ＴＧ−ＤＴＡ法に基づく熱重量／示差熱同時分析装置を用いて、インサート成形用樹脂組成物の加熱前の質量を測定した後、大気雰囲気下において、１０℃／分で６００℃まで昇温した後に６００℃で３０分間加熱して残る灰分量である。
本実施形態に係るインサート成形用樹脂組成物の灰分量は、加熱前の該インサート成形用樹脂組成物の全質量基準で６０％以上である。
上記灰分量が６０％未満であると、リフロー工程において要求される耐熱性を満足することができない。インサート成形用樹脂組成物を硬化させてなる硬化物の成形性を良好に保つ観点から、灰分量の上限値は９５％とすることが好ましい。
上述の観点から、灰分量の下限値は、６０％であることを要し、７５％であることがより好ましい。また、灰分量の上限値は、９５％であることが好ましく、９０％であることがより好ましい。
板状フィラーの平均厚み及び平均粒径が大き過ぎると、インサート成形時における金型流路の目詰まりや板状フィラーの破損が発生し、十分な補強効果が発現できない。また、平均厚み及び平均粒径が小さ過ぎると、十分な補強効果が得られない。
本実施形態において、灰分量とは、ＴＧ−ＤＴＡ法に基づく熱重量／示差熱同時分析装置を用いて、インサート成形用樹脂組成物の加熱前の質量を測定した後、大気雰囲気下において、１０℃／分で６００℃まで昇温した後に６００℃で３０分間加熱して残る灰分量である。
本実施形態に係るインサート成形用樹脂組成物の灰分量は、加熱前の該インサート成形用樹脂組成物の全質量基準で６０％以上である。
上記灰分量が６０％未満であると、リフロー工程において要求される耐熱性を満足することができない。インサート成形用樹脂組成物を硬化させてなる硬化物の成形性を良好に保つ観点から、灰分量の上限値は９５％とすることが好ましい。
上述の観点から、灰分量の下限値は、６０％であることを要し、７５％であることがより好ましい。また、灰分量の上限値は、９５％であることが好ましく、９０％であることがより好ましい。
＜熱可塑性樹脂＞
インサート成形用樹脂組成物に用いられる熱可塑性樹脂としては、成形温度で分解することなく、耐薬品性及び電気絶縁性に優れたものであればよく、アクリル樹脂、ポリビニルブチラールなどのポリビニルアセタール（ブチラール樹脂）、ポリエチレンテレフタレート，ポリブチレンテレフタレートなどのポリエステル樹脂、塩化ビニル樹脂、ウレタン樹脂、ポリオレフィン樹脂、ポリスチレン，α−メチルスチレンなどのスチレン系樹脂、ポリアミド、ポリカーボネート、ポリオキシメチレンなどのアセタール樹脂、エチレン−４フッ化エチレン共重合体などのフッ素樹脂、ポリイミド、ポリ乳酸、ポリビニルアセタール樹脂、液晶性ポリエステル樹脂などが挙げられ、１種単独でも又は２種以上を組み合わせて用いてもよい。２種以上組み合わせる場合は、これらの樹脂を構成するモノマーの共重合体でもよいし、それぞれの樹脂を混合して用いてもよい。
これらのなかから、成形品であるリフレクターのサイズ、リフレクターの微細構造等に応じた流動性等を鑑みて選択することができる。なかでも、耐光性に優れることからポリオレフィン樹脂を用いることが好ましい。
インサート成形用樹脂組成物に用いられる熱可塑性樹脂としては、成形温度で分解することなく、耐薬品性及び電気絶縁性に優れたものであればよく、アクリル樹脂、ポリビニルブチラールなどのポリビニルアセタール（ブチラール樹脂）、ポリエチレンテレフタレート，ポリブチレンテレフタレートなどのポリエステル樹脂、塩化ビニル樹脂、ウレタン樹脂、ポリオレフィン樹脂、ポリスチレン，α−メチルスチレンなどのスチレン系樹脂、ポリアミド、ポリカーボネート、ポリオキシメチレンなどのアセタール樹脂、エチレン−４フッ化エチレン共重合体などのフッ素樹脂、ポリイミド、ポリ乳酸、ポリビニルアセタール樹脂、液晶性ポリエステル樹脂などが挙げられ、１種単独でも又は２種以上を組み合わせて用いてもよい。２種以上組み合わせる場合は、これらの樹脂を構成するモノマーの共重合体でもよいし、それぞれの樹脂を混合して用いてもよい。
これらのなかから、成形品であるリフレクターのサイズ、リフレクターの微細構造等に応じた流動性等を鑑みて選択することができる。なかでも、耐光性に優れることからポリオレフィン樹脂を用いることが好ましい。
（ポリオレフィン樹脂）
本発明の実施形態において、インサート成形用樹脂組成物に用いられるポリオレフィン樹脂とは、主鎖が炭素−炭素結合からなる構成単位の重合体であり、炭素結合には環状の構造を含む場合もある。単独重合体でもよく、他のモノマーと共重合してなる共重合体でもよい。炭素−炭素結合は加水分解反応を起こさないので、耐水性に優れる。オレフィン樹脂としては、例えば、ノルボルネン誘導体を開環メタセシス重合させた樹脂あるいはその水素添加物、エチレン、プロピレン等のオレフィンのそれぞれ単独重合体、あるいはエチレン−プロピレンのブロック共重合体、ランダム共重合体、あるいはエチレン及び／又はプロピレンと、ブテン、ペンテン、ヘキセン等の他のオレフィンとの共重合体、更には、エチレン及び／又はプロピレンと、酢酸ビニル等の他の単量体との共重合体等が挙げられる。なかでも、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリメチルペンテンが好ましく、融点が２３０〜２４０℃と高く、成形温度が２８０℃程度でも分解せず、耐薬品性及び電気絶縁性に優れているという特性を有することからポリメチルペンテンがより好ましい。
本発明の実施形態において、インサート成形用樹脂組成物に用いられるポリオレフィン樹脂とは、主鎖が炭素−炭素結合からなる構成単位の重合体であり、炭素結合には環状の構造を含む場合もある。単独重合体でもよく、他のモノマーと共重合してなる共重合体でもよい。炭素−炭素結合は加水分解反応を起こさないので、耐水性に優れる。オレフィン樹脂としては、例えば、ノルボルネン誘導体を開環メタセシス重合させた樹脂あるいはその水素添加物、エチレン、プロピレン等のオレフィンのそれぞれ単独重合体、あるいはエチレン−プロピレンのブロック共重合体、ランダム共重合体、あるいはエチレン及び／又はプロピレンと、ブテン、ペンテン、ヘキセン等の他のオレフィンとの共重合体、更には、エチレン及び／又はプロピレンと、酢酸ビニル等の他の単量体との共重合体等が挙げられる。なかでも、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリメチルペンテンが好ましく、融点が２３０〜２４０℃と高く、成形温度が２８０℃程度でも分解せず、耐薬品性及び電気絶縁性に優れているという特性を有することからポリメチルペンテンがより好ましい。
ポリエチレンとは、エチレンの単独重合体であってもよいし、エチレンと、エチレンと共重合可能な他のコモノマー（例えば、プロピレン、１−ブテン、１−ヘキセン、１−オクテン等のα−オレフィン、酢酸ビニル、ビニルアルコール等）との共重合体であってもよい。ポリエチレン樹脂としては、例えば、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）、中密度ポリエチレン（ＭＤＰＥ）、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）、直鎖低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）、超低密度ポリエチレン（ＶＬＤＰＥ）、超高分子量ポリエチレン（ＵＨＭＷＰＥ）、架橋ポリエチレン（ＰＥＸ）等が挙げられる。これらのポリエチレンは１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
ポリプロピレンとは、プロピレンの単独重合体であってもよいし、プロピレンと、プロピレンと共重合可能な他のコモノマー（例えば、エチレン、１−ブテン、１−ヘキセン、１−オクテン等のα−オレフィン、酢酸ビニル、ビニルアルコール等）との共重合体であってもよい。これらのポリプロピレンは１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
ポリメチルペンテン樹脂としては４−メチルペンテン−１の単独重合体が好ましいが、４−メチルペンテン−１と他のα−オレフィン、例えばエチレン、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、１−テトラデセン、１−オクタデセン、１−エイコセン、３−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ペンテン等の炭素数２ないし２０のα−オレフィンとの共重合体で、４−メチル−１−ペンテンを主体とした共重合体でもよい。該共重合体である場合は、耐熱性の観点から、炭素数１０〜１８のアルケンが共重合されたものが好ましく、炭素数１６以上のアルケンが共重合されたものがより好ましい。
インサート成形用樹脂組成物に用いられるポリオレフィン樹脂の屈折率を１．４０〜１．６０とすることにより、特に、顔料として白色顔料を用いて樹脂組成物を成形して得られた成形体をリフレクターとした場合、光線反射率を向上させることができる。また、ポリオレフィン樹脂の重量平均分子量が２２０，０００〜８００，０００であることが好ましい。重量平均分子量が２２０，０００以上であると、樹脂組成物を成形して得られた成形体にクラックが発生しにくくなるので好ましい。例えば、半導体発光装置中にクラックが発生していると、水分が浸入し半導体発光素子が故障するため極端に製品寿命が短くなる。また、重量平均分子量が８００，０００以下であると、樹脂組成物を成形することが困難とならないので好ましい。ポリオレフィン樹脂の重量平均分子量の下限値は、好ましくは２３０，０００以上、より好ましくは２４０，０００以上である。また、重量平均分子量の上限値は、好ましくは７００，０００以下、より好ましくは６５０，０００以下である。なお、重量平均分子量は、ゲルパーミッションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定したポリスチレン換算の重量平均分子量が好ましいが、再現性良く重量平均分子量が測定できる手法であれば、これに限定されない。例えば、適切な溶媒で抽出した材料を例示した方法で重量平均分子量を測定することができる。
ＧＰＣによる重量平均分子量測定条件の例としては、以下の条件を例示することができる。
溶離液：ｏ−ジクロロベンゼン
温度：１４０〜１６０℃
流速：１．０ｍＬ／ｍｉｎ
試料濃度：１．０／Ｌ
注入量：３００μＬ
溶離液：ｏ−ジクロロベンゼン
温度：１４０〜１６０℃
流速：１．０ｍＬ／ｍｉｎ
試料濃度：１．０／Ｌ
注入量：３００μＬ
＜フィラー＞
本実施形態に係るインサート成形用樹脂組成物は、フィラー（以下、無機フィラーと称することもある）を含む。フィラーは、樹脂組成物の成形物及びその硬化物の強度を向上させる機能を有する。フィラーは、無機物質であり、金属酸化物、金属、金属塩及びこれらが混合されてなる無機物からなる。フィラーの形態は、繊維状、板状、その他の粒子形状等、さまざまな形状がある。なお、本発明においては、該フィラーには、後述する顔料は含まない。
本実施形態に係るインサート成形用樹脂組成物は、フィラー（以下、無機フィラーと称することもある）を含む。フィラーは、樹脂組成物の成形物及びその硬化物の強度を向上させる機能を有する。フィラーは、無機物質であり、金属酸化物、金属、金属塩及びこれらが混合されてなる無機物からなる。フィラーの形態は、繊維状、板状、その他の粒子形状等、さまざまな形状がある。なお、本発明においては、該フィラーには、後述する顔料は含まない。
（板状フィラー）
本実施形態では、板状フィラーとは、対向する２つの面と、その側面からなる形状を有するフィラーであり。板状フィラーの平均粒径Ｌに対する、板状フィラーの対向する２つの面に垂直な断面において最も厚い部分における厚みｄが、Ｌ／ｄ＞１．５のものをいう。ここでは、対向する２つの面の形状は限定されない。矩形、多角形、及び円形のいずれであってもよい。
また、板状フィラーの対向する２つの面に垂直な断面、すなわち厚み方向断面の形状は、台形、楔形、及び中間部分がくびれた形状のように、厚み方向の長さが場所によって異なる形状であってもよい。
板状フィラーとしては、ガラス；シリカ；アルミニウム、カリウム、マグネシウム、ナトリウム、鉄等の金属元素を含んだケイ酸塩鉱物（マイカと称することがある）；タルク；クレイ；グラファイト；モンモリロナイトなどのスメクタイト系鉱物を粉砕して板状にしたものから選ばれる少なくとも１種を用いることができる。
これらの板状フィラーは、金属コート又は金属酸化物コートされたものであってもよい。上記板状フィラーのなかでも、機械的強度及び形状安定性の点から、板状のガラス（板状ガラスという）を用いることが好ましい。板状ガラスは、一般的にはフロートガラスを粉砕することで作製される。
本実施形態では、板状フィラーとは、対向する２つの面と、その側面からなる形状を有するフィラーであり。板状フィラーの平均粒径Ｌに対する、板状フィラーの対向する２つの面に垂直な断面において最も厚い部分における厚みｄが、Ｌ／ｄ＞１．５のものをいう。ここでは、対向する２つの面の形状は限定されない。矩形、多角形、及び円形のいずれであってもよい。
また、板状フィラーの対向する２つの面に垂直な断面、すなわち厚み方向断面の形状は、台形、楔形、及び中間部分がくびれた形状のように、厚み方向の長さが場所によって異なる形状であってもよい。
板状フィラーとしては、ガラス；シリカ；アルミニウム、カリウム、マグネシウム、ナトリウム、鉄等の金属元素を含んだケイ酸塩鉱物（マイカと称することがある）；タルク；クレイ；グラファイト；モンモリロナイトなどのスメクタイト系鉱物を粉砕して板状にしたものから選ばれる少なくとも１種を用いることができる。
これらの板状フィラーは、金属コート又は金属酸化物コートされたものであってもよい。上記板状フィラーのなかでも、機械的強度及び形状安定性の点から、板状のガラス（板状ガラスという）を用いることが好ましい。板状ガラスは、一般的にはフロートガラスを粉砕することで作製される。
インサート成形用樹脂組成物は、半導体発光装置に使用した際の機械的強度や温度による形状安定性に優れるという観点から、フィラー中に板状フィラーを含むことを要する。フィラー中における板状フィラーの割合が、フィラーの全質量基準で５０質量％以上であることが好ましく、７０質量％以上であることがより好ましく、１００質量％であることがもっとも好ましい。
後述する顔料を除くフィラーは、熱可塑性樹脂１００質量部に対して、通常、１０〜３００質量部の範囲内で用いることができる。
また、１０質量部以上であれば十分な補強効果が得られ、３００質量部以下であれば、十分な成形性が得られる。３００質量部を超えると、インサート成形用樹脂組成物をペレットに成形することが困難となる。
フィラーの線膨張係数は、インサート物の線膨張係数以下であることが好ましい。すなわち、インサート物の線膨脹係数を測定し、その値以下の線膨脹係数を有するフィラーを用いることが好ましい。
例えば、インサート物が銅の場合には、銅の線膨張係数が１７ｐｐｍ／℃であることから、フィラーの線膨張係数は、０ｐｐｍ／℃以上１７ｐｐｍ／℃以下であることが好ましい。インサート物が銀の場合には、銀の線膨脹係数が１９ｐｐｍ／℃であることから、フィラーの線膨脹係数は、０ｐｐｍ／℃以上１９ｐｐｍ／℃以下であることが好ましい。同様に、アルミニウムの場合には、フィラーの線膨脹係数は、０ｐｐｍ／℃以上２４ｐｐｍ／℃以下であることが好ましい。
樹脂に対するフィラーの配合量を調整することで、インサート物と同等の線膨脹係数を有する樹脂組成物にすることも可能である。
後述する顔料を除くフィラーは、熱可塑性樹脂１００質量部に対して、通常、１０〜３００質量部の範囲内で用いることができる。
また、１０質量部以上であれば十分な補強効果が得られ、３００質量部以下であれば、十分な成形性が得られる。３００質量部を超えると、インサート成形用樹脂組成物をペレットに成形することが困難となる。
フィラーの線膨張係数は、インサート物の線膨張係数以下であることが好ましい。すなわち、インサート物の線膨脹係数を測定し、その値以下の線膨脹係数を有するフィラーを用いることが好ましい。
例えば、インサート物が銅の場合には、銅の線膨張係数が１７ｐｐｍ／℃であることから、フィラーの線膨張係数は、０ｐｐｍ／℃以上１７ｐｐｍ／℃以下であることが好ましい。インサート物が銀の場合には、銀の線膨脹係数が１９ｐｐｍ／℃であることから、フィラーの線膨脹係数は、０ｐｐｍ／℃以上１９ｐｐｍ／℃以下であることが好ましい。同様に、アルミニウムの場合には、フィラーの線膨脹係数は、０ｐｐｍ／℃以上２４ｐｐｍ／℃以下であることが好ましい。
樹脂に対するフィラーの配合量を調整することで、インサート物と同等の線膨脹係数を有する樹脂組成物にすることも可能である。
従来の繊維状フィラーを含む樹脂組成物は、成形時の樹脂組成物の流動方向に沿った断面において、該繊維状フィラーが流動方向に配向している。これに対して、本実施形態に係るインサート成形用樹脂組成物では、流動方向に沿った断面において、板状フィラーがランダムに配向している。このため、本実施形態に係るインサート成形用樹脂組成物は、インサート成形時に流動方向とその垂直方向に対する異方性を低減することができる。
さらに、板状フィラーとして、平均厚みと平均粒径の比率が大きいものを用いると、高い補強効果が得られる。すなわち、高い弾性率及び高い貯蔵弾性率が得られる。
本実施形態に係るインサート成形用樹脂組成物は、インサート物として金属製のフレーム部材とともにインサート成形される。この際に、本発明でのインサート成形用樹脂組成物の異方性が低いために、熱収縮挙動に異方性がない金属フレーム部材との熱変形挙動の差によって生じる歪みが低減され、熱によるクラックの発生が低減できる。
さらに、板状フィラーとして、平均厚みと平均粒径の比率が大きいものを用いると、高い補強効果が得られる。すなわち、高い弾性率及び高い貯蔵弾性率が得られる。
本実施形態に係るインサート成形用樹脂組成物は、インサート物として金属製のフレーム部材とともにインサート成形される。この際に、本発明でのインサート成形用樹脂組成物の異方性が低いために、熱収縮挙動に異方性がない金属フレーム部材との熱変形挙動の差によって生じる歪みが低減され、熱によるクラックの発生が低減できる。
（繊維状フィラー）
繊維状フィラーとは、断面の形状が、円、楕円、多角形等であり、繊維軸方向の長さを繊維長Ｌとし、断面の最も大きい部位の長さを繊維径Ｗとするとき、Ｌ／Ｗ＞１を満たすものである。繊維径は、繊維軸方向に亘って均一でなくてもよい。すなわち、繊維断面は、繊維軸方向に亘って同じ大きさでなくてもよい。例えば、繊維の端部が先細りになったものや、端部が、繊維軸方向における途中の部分よりも太くなったものでもよい。
繊維状フィラーとしては、ガラス繊維；シリカ繊維；シリカ−アルミナ繊維；窒化ホウ素繊維；窒化珪素繊維；ホウ素繊維；金属繊維；マグネシウムウィスカ、；繊維状金属酸化物；ジルコニア繊維；繊維状金属塩；炭素繊維；グラファイト繊維；ホウ酸アルミニウムウィスカ；炭化珪素、窒化ケイ素等の珪素系ウィスカ；ウォラストナイト；イモゴライト；セピオライト；スラグ繊維；ゾノライト；石膏繊維等を挙げることができる。
平均繊維径とは、少なくとも１００個の繊維状フィラーについて測定した厚みの平均である。
また、繊維状フィラーの平均長さとは、少なくとも１００個の繊維状フィラーについて測定した長さの平均である。
配合前の繊維状フィラーの径及び長さは、ＳＥＭを用いて測定することができる。配合前の繊維状フィラーの径及び長さを、インサート成形用樹脂組成物を成形してなる成形体、リフレクター等の製品から測定する場合には、成形体、リフレクター等を８００℃高温炉にて灰化処理を行い、灰分として得られたものをＳＥＭにて観察し上記要領により測定することができる。
また、繊維状フィラーにおいては、繊維の平均長さＬと繊維の平均繊維径Ｗとが、Ｌ／Ｗ＝１．５〜１００を満たすことが好ましい。
繊維状フィラーとは、断面の形状が、円、楕円、多角形等であり、繊維軸方向の長さを繊維長Ｌとし、断面の最も大きい部位の長さを繊維径Ｗとするとき、Ｌ／Ｗ＞１を満たすものである。繊維径は、繊維軸方向に亘って均一でなくてもよい。すなわち、繊維断面は、繊維軸方向に亘って同じ大きさでなくてもよい。例えば、繊維の端部が先細りになったものや、端部が、繊維軸方向における途中の部分よりも太くなったものでもよい。
繊維状フィラーとしては、ガラス繊維；シリカ繊維；シリカ−アルミナ繊維；窒化ホウ素繊維；窒化珪素繊維；ホウ素繊維；金属繊維；マグネシウムウィスカ、；繊維状金属酸化物；ジルコニア繊維；繊維状金属塩；炭素繊維；グラファイト繊維；ホウ酸アルミニウムウィスカ；炭化珪素、窒化ケイ素等の珪素系ウィスカ；ウォラストナイト；イモゴライト；セピオライト；スラグ繊維；ゾノライト；石膏繊維等を挙げることができる。
平均繊維径とは、少なくとも１００個の繊維状フィラーについて測定した厚みの平均である。
また、繊維状フィラーの平均長さとは、少なくとも１００個の繊維状フィラーについて測定した長さの平均である。
配合前の繊維状フィラーの径及び長さは、ＳＥＭを用いて測定することができる。配合前の繊維状フィラーの径及び長さを、インサート成形用樹脂組成物を成形してなる成形体、リフレクター等の製品から測定する場合には、成形体、リフレクター等を８００℃高温炉にて灰化処理を行い、灰分として得られたものをＳＥＭにて観察し上記要領により測定することができる。
また、繊維状フィラーにおいては、繊維の平均長さＬと繊維の平均繊維径Ｗとが、Ｌ／Ｗ＝１．５〜１００を満たすことが好ましい。
（その他の無機フィラー）
その他の無機フィラーとしては、粒子状、球状、塊状、多孔質状、多面体等の、板状及び繊維状以外の形態に形成された、シリカ、層状珪酸塩、有機オニウムイオンで交換された層状珪酸塩、非膨潤性雲母、グラファイト、金属、セラミックビーズ、クレイ、マイカ、セリサイト、ゼオライト、ベントナイト、ドロマイト、カオリン、粉末珪酸、長石粉、シラスバルーン、石膏、ノバキュライト、ドーソナイト、白土フラーレン等のカーボンナノ材料が挙げられる。
その他の無機フィラーとしては、粒子状、球状、塊状、多孔質状、多面体等の、板状及び繊維状以外の形態に形成された、シリカ、層状珪酸塩、有機オニウムイオンで交換された層状珪酸塩、非膨潤性雲母、グラファイト、金属、セラミックビーズ、クレイ、マイカ、セリサイト、ゼオライト、ベントナイト、ドロマイト、カオリン、粉末珪酸、長石粉、シラスバルーン、石膏、ノバキュライト、ドーソナイト、白土フラーレン等のカーボンナノ材料が挙げられる。
＜架橋処理剤＞
本実施形態に係るインサート成形用樹脂組成物は、成形体に強度を付与する観点から、架橋処理剤を配合し、電離放射線を照射して硬化させることが好ましい。本実施形態に係るインサート成形用樹脂組成物において、適用可能な架橋処理剤は、飽和もしくは不飽和の少なくとも１つの環構造を有し、環構造を形成する原子のうち少なくとも１つの原子に、アリル基、メタリル基、連結基を介したアリル基、及び連結基を介したメタリル基のいずれかのアリル系置換基が結合した構造を有する。
本実施形態における樹脂組成物は、かかる構造を有する架橋処理剤を含有することにより、良好な電子線硬化性を発揮し、優れた耐熱性を有する。
飽和もしくは不飽和の環構造としては、シクロ環、ヘテロ環、芳香環等が挙げられる。環構造を形成する原子の数は、３〜１２であることが好ましく、５〜８であることがより好ましく、６員環であることがさらに好ましい。環構造の数は１〜３であることが好ましく、１又は２であることがより好ましく、１であることがさらに好ましい。
本実施形態に係るインサート成形用樹脂組成物は、成形体に強度を付与する観点から、架橋処理剤を配合し、電離放射線を照射して硬化させることが好ましい。本実施形態に係るインサート成形用樹脂組成物において、適用可能な架橋処理剤は、飽和もしくは不飽和の少なくとも１つの環構造を有し、環構造を形成する原子のうち少なくとも１つの原子に、アリル基、メタリル基、連結基を介したアリル基、及び連結基を介したメタリル基のいずれかのアリル系置換基が結合した構造を有する。
本実施形態における樹脂組成物は、かかる構造を有する架橋処理剤を含有することにより、良好な電子線硬化性を発揮し、優れた耐熱性を有する。
飽和もしくは不飽和の環構造としては、シクロ環、ヘテロ環、芳香環等が挙げられる。環構造を形成する原子の数は、３〜１２であることが好ましく、５〜８であることがより好ましく、６員環であることがさらに好ましい。環構造の数は１〜３であることが好ましく、１又は２であることがより好ましく、１であることがさらに好ましい。
架橋処理剤の分子量は、１０００以下であることが好ましく、５００以下であることがより好ましく、３００以下であることがさらに好ましい。分子量が１０００以下であることで、樹脂組成物中において良好な分散性が得られ、電子線照射による有効な架橋反応を起こすことが可能となる。
架橋処理剤の融点は、使用するポリオレフィン樹脂の融点以下であることが好ましく、例えば、２００℃以下であることが好ましい。
架橋処理剤の融点は、使用するポリオレフィン樹脂の融点以下であることが好ましく、例えば、２００℃以下であることが好ましい。
上述した架橋処理剤であれば、成形時の流動性に優れるため、樹脂組成物の成形温度を低下させ熱負荷を軽減したり、成形時の摩擦を軽減したり、白色顔料を含む無機フィラーの含有率を増やすことができる。
架橋処理剤における連結基としては、エステル結合、エーテル結合、アルキレン基、（ヘテロ）アリーレン基等が挙げられる。環を形成する原子のうちアリル系置換基と結合しない原子は、水素、酸素、窒素等が結合した状態、又は種々の置換基が結合した状態となっている。
本実施形態において、リフレクター用樹脂組成物に使用可能な架橋処理剤としては、当該架橋処理剤の１つの環を形成する原子のうち少なくとも２つの原子に、それぞれ独立に、アリル系置換基が結合されていることが好ましい。また環構造が６員環である場合、当該環を形成する原子のうちの少なくとも２つの原子に、それぞれ独立に、アリル系置換基が結合されていることが好ましく、１つのアリル系置換基が結合された原子のメタ位に他のアリル系置換基が結合されていることが好ましい。
さらに、架橋処理剤は、下記式（１）又は（２）で表されることが好ましい。
さらに、架橋処理剤は、下記式（１）又は（２）で表されることが好ましい。
上記式（１）で表される架橋処理剤としてはトリアリルイソシアヌレート、メチルジアリルイソシアヌレート、ジアリルモノグリシジルイソシアヌル酸、モノアリルジグリシジルイソシアヌレート、トリメタリルイソシアヌレート等が挙げられる。
上記式（２）で表される架橋処理剤としてはオルトフタル酸のジアリルエステル、イソフタル酸のジアリルエステル等が挙げられる。
上記式（２）で表される架橋処理剤としてはオルトフタル酸のジアリルエステル、イソフタル酸のジアリルエステル等が挙げられる。
＜顔料＞
本実施形態に係るインサート成形用樹脂組成物に用いられる顔料として、白色顔料又は黒色顔料が好ましく用いられる。
白色顔料としては、酸化チタン、アルミナ、タルク、水酸化アルミニウム、マイカ、炭酸カルシウム、硫化亜鉛、酸化亜鉛、硫酸バリウム、チタン酸カリウム等を単独もしくは混合して用いることが可能である。白色顔料は、本実施形態に係るインサート成形用樹脂組成物を硬化させて得られる硬化物に白色系の色調を付与するために用いられるものであり、特にその色調を高度の白色とすることにより、硬化物の光線反射率を向上させることができる。
本実施形態に係るインサート成形用樹脂組成物に用いられる顔料として、白色顔料又は黒色顔料が好ましく用いられる。
白色顔料としては、酸化チタン、アルミナ、タルク、水酸化アルミニウム、マイカ、炭酸カルシウム、硫化亜鉛、酸化亜鉛、硫酸バリウム、チタン酸カリウム等を単独もしくは混合して用いることが可能である。白色顔料は、本実施形態に係るインサート成形用樹脂組成物を硬化させて得られる硬化物に白色系の色調を付与するために用いられるものであり、特にその色調を高度の白色とすることにより、硬化物の光線反射率を向上させることができる。
本実施形態に係るインサート成形用樹脂組成物を硬化させて得られる硬化物は、リフレクターとして用いることができる。特に硬化物をリフレクターとして用いる場合、良好な光線反射率が要求されるため、白色顔料としては、入手が容易で、光線反射率にも優れる酸化チタンを用いることが好ましい。白色顔料の平均粒径は成形性を考慮し、かつ高い反射率を得る観点から一次粒度分布において０．１〜１００μｍであることが好ましく、０．１〜１０μｍであることがより好ましく、０．２〜１μｍであることがさらに好ましい。平均粒径は、レーザー光回折法による粒度分布測定における質量平均値Ｄ５０として求めることができる。
また、顔料は、黒色顔料でもよく、黒色顔料とは少なくとも可視光線領域（４００〜７００ｎｍ）において、光線反射率が１％未満を示す粉末である。黒色顔料は、本実施形態に係るインサート成形用樹脂組成物を硬化させて得られる硬化物に黒色系の色調を付与するために用いられる。インサート成形用樹脂組成物に黒色顔料を含ませることにより、硬化物の光線反射率を低下させることができる。このような光線反射率を低下させた硬化物も特定用途の半導体発光装置のリフレクターとして用いられている。黒色顔料としては、カーボンブラック又はグラファイトが好ましく用いられる。
また、顔料は、黒色顔料でもよく、黒色顔料とは少なくとも可視光線領域（４００〜７００ｎｍ）において、光線反射率が１％未満を示す粉末である。黒色顔料は、本実施形態に係るインサート成形用樹脂組成物を硬化させて得られる硬化物に黒色系の色調を付与するために用いられる。インサート成形用樹脂組成物に黒色顔料を含ませることにより、硬化物の光線反射率を低下させることができる。このような光線反射率を低下させた硬化物も特定用途の半導体発光装置のリフレクターとして用いられている。黒色顔料としては、カーボンブラック又はグラファイトが好ましく用いられる。
本実施形態に係るインサート成形用樹脂組成物において、インサート成形用樹脂組成物全質量基準で、顔料が１０質量％以上９０質量％以下であることが好ましく、２０質量％以上８５質量％以下であることがより好ましく、３０質量％以上８０質量％以下であることがさらに好ましい。
顔料の含有量を上記範囲内とすることにより、顔料が、熱可塑性樹脂中においてフィラーとともに良好に分散できる。また、インサート成形用樹脂組成物をリフレクターに適用する場合には、反射率を高く維持することができる。さらにまた、インサート成形用樹脂組成物を成形する際に良好な成形性を確保することができる。
顔料の含有量を上記範囲内とすることにより、顔料が、熱可塑性樹脂中においてフィラーとともに良好に分散できる。また、インサート成形用樹脂組成物をリフレクターに適用する場合には、反射率を高く維持することができる。さらにまた、インサート成形用樹脂組成物を成形する際に良好な成形性を確保することができる。
＜その他の添加剤＞
本実施形態に係るインサート成形用樹脂組成物には、本発明の効果を損なわない限り、種々の添加剤を含有させることができる。例えば、樹脂組成物の性質を改善する目的で、流動性向上剤、種々のシリコーンパウダー，熱可塑性エラストマー，有機合成ゴム，脂肪酸エステル，グリセリン酸エステル，ステアリン酸亜鉛，ステアリン酸カルシウム等の内部離型剤、ベンゾフェノン系，サリチル酸系，シアノアクリレート系，イソシアヌレート系，シュウ酸アニリド系，ベンゾエート系，ヒンダートアミン系，ベンゾトリアゾール系，フェノール系等の酸化防止剤、ヒンダードアミン系，ベンゾエート系等の光安定剤といった添加剤を配合することができる。
本実施形態に係るインサート成形用樹脂組成物には、本発明の効果を損なわない限り、種々の添加剤を含有させることができる。例えば、樹脂組成物の性質を改善する目的で、流動性向上剤、種々のシリコーンパウダー，熱可塑性エラストマー，有機合成ゴム，脂肪酸エステル，グリセリン酸エステル，ステアリン酸亜鉛，ステアリン酸カルシウム等の内部離型剤、ベンゾフェノン系，サリチル酸系，シアノアクリレート系，イソシアヌレート系，シュウ酸アニリド系，ベンゾエート系，ヒンダートアミン系，ベンゾトリアゾール系，フェノール系等の酸化防止剤、ヒンダードアミン系，ベンゾエート系等の光安定剤といった添加剤を配合することができる。
本実施形態において、インサート成形用樹脂組成物は、上述の熱可塑性樹脂、顔料、フィラー、及び必要に応じて使用されるその他の添加剤を、溶融混練してペレット等の造粒物として製造することができる。溶融混練方法としては、溶融混練押出機、２本ロールあるいは３本ロール、ホモジナイザー、プラネタリーミキサー等の撹拌機、ポリラボシステムやラボプラストミル等の溶融混練機等の公知の溶融混練方法を用いることができる。
また、インサート成形用樹脂組成物から得られる硬化物は、該インサート成形用樹脂組成物を、インサート成形を用いて所定形状の成形体とし、その成形体を硬化処理することにより得られる。また、このようにして得られた成形体を硬化処理する方法としては、通常は、電離放射線を照射することにより硬化物を得ることができる。すなわち、インサート成形用樹脂組成物からなる成形体は、さらに電離放射線により硬化し、硬化物とされることが好ましい。電離放射線としては、電子線、紫外線等を挙げることができるが、比較的短時間で硬化物を得ることができる観点から、電子線を用いることが好ましい。
電離放射線として、電子線を用いる場合、電子線の加速電圧については、用いる樹脂組成物の大きさや成形体の厚みに応じて適宜選定し得る。例えば、厚みが１ｍｍ程度の成形体の場合は通常加速電圧２５０〜３０００ｋＶ程度で、使用した架橋処理剤を架橋し、硬化させることができる。なお、電子線の照射においては、加速電圧が高いほど透過能力が増加するため、基材として電子線により劣化する基材を使用する場合には、電子線の透過深さと成形体の厚みが実質的に等しくなるように、加速電圧を選定することにより、成形体への余分の電子線の照射を抑制することができ、過剰電子線による成形体の劣化を最小限にとどめることができる。また、電子線を照射する際の吸収線量は樹脂組成物の組成により適宜設定されるが、成形体中の架橋密度が飽和する量が好ましく、照射線量は５０〜６００ｋＧｙであることが好ましく、特に１００〜４００ｋＧｙであることが好ましい。
さらに、電子線源としては、特に制限はなく、例えばコックロフトワルトン型、バンデグラフト型、共振変圧器型、絶縁コア変圧器型、あるいは直線型、ダイナミトロン型、高周波型などの各種電子線加速器を用いることができる。
さらに、電子線源としては、特に制限はなく、例えばコックロフトワルトン型、バンデグラフト型、共振変圧器型、絶縁コア変圧器型、あるいは直線型、ダイナミトロン型、高周波型などの各種電子線加速器を用いることができる。
［成形体］
本実施形態に係る成形物は、上述したインサート成形用樹脂組成物と、インサート物とが一体に成形された成形体である。インサート物には、孔部や凹凸等が形成されており、インサート物の形状に沿ってインサート成形用樹脂組成物が入り込むことができる。これにより、接着剤等を使用することなく、インサート物とインサート成形用樹脂組成物とを一体化することができる。
本実施形態に係るインサート成形用樹脂組成物から得られる成形体は、樹脂組成物の樹脂流動方向に対する異方性を低減できるため、インサート物との熱変形挙動の差によって生じる歪みが低減される。
本実施形態に係る成形物は、上述したインサート成形用樹脂組成物と、インサート物とが一体に成形された成形体である。インサート物には、孔部や凹凸等が形成されており、インサート物の形状に沿ってインサート成形用樹脂組成物が入り込むことができる。これにより、接着剤等を使用することなく、インサート物とインサート成形用樹脂組成物とを一体化することができる。
本実施形態に係るインサート成形用樹脂組成物から得られる成形体は、樹脂組成物の樹脂流動方向に対する異方性を低減できるため、インサート物との熱変形挙動の差によって生じる歪みが低減される。
［リフレクター］
本発明の実施形態に係るリフレクターは、上述したインサート成形用樹脂組成物の硬化物から形成されている。本発明の実施形態に係るリフレクターは、主として、半導体発光装置において、光半導体素子からの光をレンズ（出光部）の方へ反射させる作用を有するものである。
本実施形態に係るリフレクターは、後述する半導体発光装置に配設されてもよいし、他の構成からなる半導体発光装置、光半導体素子実装用基板等と組み合わせて用いてもよい。 本実施形態に係るリフレクターは、種々の用途に適用することができる。例えば、耐熱性絶縁膜、耐熱性離型シート、太陽電池の光反射シートやＬＥＤを始めとした照明、テレビ用の光源のリフレクター等に適用することができる。特に、半導体発光装置のリフレクターとして使用する場合には、半導体発光装置の密封性が、半導体発光装置の寿命に影響を与えるが、本実施形態に係るリフレクターは、光半導体素子実装用基板との密着性が良好であるため、半導体発光装置において高い密封性が得られる。さらには、光半導体素子実装用基板をエッチング及びハーフエッチングで加工して作成され、素子の設置部の裏面を電極として利用するメタルサブストレート型ＬＥＤに、より好適に適用できる。
本発明の実施形態に係るリフレクターは、上述したインサート成形用樹脂組成物の硬化物から形成されている。本発明の実施形態に係るリフレクターは、主として、半導体発光装置において、光半導体素子からの光をレンズ（出光部）の方へ反射させる作用を有するものである。
本実施形態に係るリフレクターは、後述する半導体発光装置に配設されてもよいし、他の構成からなる半導体発光装置、光半導体素子実装用基板等と組み合わせて用いてもよい。 本実施形態に係るリフレクターは、種々の用途に適用することができる。例えば、耐熱性絶縁膜、耐熱性離型シート、太陽電池の光反射シートやＬＥＤを始めとした照明、テレビ用の光源のリフレクター等に適用することができる。特に、半導体発光装置のリフレクターとして使用する場合には、半導体発光装置の密封性が、半導体発光装置の寿命に影響を与えるが、本実施形態に係るリフレクターは、光半導体素子実装用基板との密着性が良好であるため、半導体発光装置において高い密封性が得られる。さらには、光半導体素子実装用基板をエッチング及びハーフエッチングで加工して作成され、素子の設置部の裏面を電極として利用するメタルサブストレート型ＬＥＤに、より好適に適用できる。
［リフレクター付き光半導体素子実装用基板］
本発明の実施形態に係るリフレクター付き光半導体素子実装用基板は、上述のインサート成形用樹脂組成物の硬化物と、光半導体素子を載置するための基板からなる。
リフレクターは、後述する半導体発光装置の一部として、組み込まれていてもよいし、他の構成からなる半導体発光装置、光半導体素子実装用基板と組み合わせてもよい。リフレクターは、主として、半導体発光装置の光半導体素子からの光をレンズ（出光部）の方へ反射させる作用を有する。リフレクターの詳細については、上述したリフレクター１２と同じであるためここでは省略する。
本発明の実施形態に係るリフレクター付き光半導体素子実装用基板は、上述のインサート成形用樹脂組成物の硬化物と、光半導体素子を載置するための基板からなる。
リフレクターは、後述する半導体発光装置の一部として、組み込まれていてもよいし、他の構成からなる半導体発光装置、光半導体素子実装用基板と組み合わせてもよい。リフレクターは、主として、半導体発光装置の光半導体素子からの光をレンズ（出光部）の方へ反射させる作用を有する。リフレクターの詳細については、上述したリフレクター１２と同じであるためここでは省略する。
光半導体素子実装用基板は、半導体発光装置の分野で用いられるものであればいかなるものであっても使用可能である。光半導体素子実装用基板の材料としては、例えば、アルミナや、窒化アルミニウム、ムライト、ガラスなどの焼結体から構成されるセラミック等を挙げることができる。これ以外にも、ポリイミド樹脂等のフレキシブル性を有する樹脂材料等を挙げることができる。特に金属よりなる光半導体素子実装用基板は、リードフレームと呼ばれることもあり、アルミニウム、銅及び銅の合金が用いられることが多く、半導体発光装置の反射率を向上させるために、これらの金属からなるリードフレームに、さらに銀などの反射率が高い貴金属を用いてメッキを施すことも多い。光半導体素子実装用基板は、光半導体素子を載置するダイパッドや、光半導体素子とワイヤーボンディングにより接続されるリード部等の端子部を有することがあるが、これらの端子部等の形状は、光半導体素子実装用基板が金属からなる場合には、もととなる金属板をハーフエッチングにより加工し、形成されていてもよい。本実施の形態においては、インサート物として上述の光半導体素子実装用基板を用いて、上述したインサート成形用樹脂組成物と光半導体素子実装用基板とを一体に射出成形することにより、インサート成形用樹脂組成物を所望のリフレクター形状に成形し、硬化させることで、本発明のリフレクター付き光半導体素子実装用基板が製造される。
本実施形態に係るリフレクター付き光半導体素子実装用基板のリフレクターのみの厚さは、０．１〜３．０ｍｍであることが好ましく、０．１〜１．０ｍｍであることがより好ましく、０．１〜０．８ｍｍであることがさらに好ましい。
本実施形態に係るリフレクター付き光半導体素子実装用基板は、これに光半導体素子を載せて、光半導体素子と光半導体素子実装用基板の端子部とを電気的に接続し、さらに公知の封止剤により封止を行うことで、半導体発光装置とすることができる。
本実施形態に係るリフレクター付き光半導体素子実装用基板は、これに光半導体素子を載せて、光半導体素子と光半導体素子実装用基板の端子部とを電気的に接続し、さらに公知の封止剤により封止を行うことで、半導体発光装置とすることができる。
［半導体発光装置］
本発明の実施形態に係る半導体発光装置について、図面を用いて説明する。図１に示すように、本実施形態に係る半導体発光装置は、光半導体素子１０と、この光半導体素子１０の周りに設けられ、光半導体素子１０からの光を所定方向に反射させる光反射面を有するリフレクター１２とを基板１４上に有してなる。光半導体素子１０は、光半導体素子であることが好ましい。半導体発光装置において、リフレクター１２は、光反射面の少なくとも一部（図１の場合は全部）が、上述したインサート成形用樹脂組成物からなる成形体で構成されている。
本発明の実施形態に係る半導体発光装置について、図面を用いて説明する。図１に示すように、本実施形態に係る半導体発光装置は、光半導体素子１０と、この光半導体素子１０の周りに設けられ、光半導体素子１０からの光を所定方向に反射させる光反射面を有するリフレクター１２とを基板１４上に有してなる。光半導体素子１０は、光半導体素子であることが好ましい。半導体発光装置において、リフレクター１２は、光反射面の少なくとも一部（図１の場合は全部）が、上述したインサート成形用樹脂組成物からなる成形体で構成されている。
光半導体素子１０は、放射光（一般に、白色光ＬＥＤにおいてはＵＶ又は青色光）を放出する、例えば、ＡｌＧａＡｓ、ＡｌＧａＩｎＰ、ＧａＰ又はＧａＮからなる活性層を、ｎ型及びｐ型のクラッド層により挟んだダブルヘテロ構造を有する半導体チップ（発光体）であり、例えば、一辺の長さが０．５ｍｍ程度の六面体の形状をしている。そして、ワイヤーボンディング実装の形態の場合には、リード線１６を介して不図示の電極（接続端子）に接続されている。
リフレクター１２の形状は、レンズ１８の端部（接合部）の形状に準じており、通常、角形、円形、楕円形等の筒状又は輪状である。図１の概略断面図においては、リフレクター１２は、筒状体（輪状体）であり、光半導体素子を載置する凹部を有している。また、その底面が光半導体素子実装用基板上に接触、固定されている。
なお、リフレクター１２の、光半導体素子を囲む光反射面は、光半導体素子１０からの光の指向性を高めるために、テーパー状に上方に広げられていてもよい（図１参照）。
また、リフレクター１２は、レンズ１８側の端部を、当該レンズ１８の形状に応じた形に加工された場合には、レンズホルダーとしても機能させることができる。
なお、リフレクター１２の、光半導体素子を囲む光反射面は、光半導体素子１０からの光の指向性を高めるために、テーパー状に上方に広げられていてもよい（図１参照）。
また、リフレクター１２は、レンズ１８側の端部を、当該レンズ１８の形状に応じた形に加工された場合には、レンズホルダーとしても機能させることができる。
図１に示すように、リフレクター全体が、本実施形態に係るインサート成形用樹脂組成物により形成されていてもよい。また、図２に示すように、リフレクター１２の光反射面側のみに、本発明のインサート成形用樹脂組成物からなる光反射層１２ｂを形成してもよい。この場合、光反射層１２ｂの厚さは、熱抵抗を低くする等の観点から、５００μｍ以下とすることが好ましく、３００μｍ以下とすることがより好ましい。光反射層１２ｂが形成される部材１２ａは、公知の耐熱性樹脂で構成することができる。
既述のようにリフレクター１２上にはレンズ１８が設けられている。レンズ１８は、樹脂製であり、目的、用途等により様々な構造が採用され、着色されることもある。
既述のようにリフレクター１２上にはレンズ１８が設けられている。レンズ１８は、樹脂製であり、目的、用途等により様々な構造が採用され、着色されることもある。
基板１４とリフレクター１２とレンズ１８とで形成される空間部は、透光性及び絶縁性を与える材料により光半導体素子等が固定された透明封止部であってよいし、必要により空隙部であってもよい。透明封止部とした場合、光半導体素子と光半導体素子実装用基板の端子部とを接続するリード線１６が、これに直接接触することにより加わる力、及び、間接的に加わる振動、衝撃等により、光半導体素子１０との接続部、及び／又は、電極との接続部から外れたり、切断したり、短絡したりし、電気的な不具合が生じることを防止することができる。また、同時に、湿気、塵埃等から光半導体素子１０を保護し、長期間に渡って信頼性を維持することができる。
この透光性及び絶縁性を与える材料としては、通常、シリコーン樹脂、エポキシシリコーン樹脂、エポキシ系樹脂、アクリル系樹脂、ポリイミド系樹脂、ポリカーボネート樹脂等が挙げられる。これらのうち、耐熱性、耐候性、低収縮性及び耐変色性の観点から、シリコーン樹脂が好ましい。
以下に、図１に示す半導体発光装置の製造方法の一例について説明する。
まず、熱可塑性樹脂と、フィラーと、白色顔料及び黒色顔料から選ばれる顔料とが配合されてなるインサート成形用樹脂組成物を準備する。
インサート成形用樹脂組成物に用いるフィラーは、該フィラー中に板状フィラーが含まれたものであり、板状フィラーの平均厚みが０．５μｍ以上１０μｍ以下であり、平均粒径が１０μｍ以上２００μｍ以下のものである。
次に、所定形状のキャビティ空間を備える金型にインサート物となる基板１４を挿入し、基板１４が挿入された金型内に上述したインサート成形用樹脂組成物を注入し、インサート成形用樹脂組成物と基板１４との一体成形物として、所定形状のリフレクター１２を成形した。
その後、別途準備した光半導体素子１０を、接着剤又は接合部材により基板１４に固定し、リード線１６により光半導体素子と基板１４の端子部を接続する。次いで、基板１４及びリフレクター１２により形成された凹部に、シリコーン樹脂等を含む透明封止剤組成物を注入し、加熱、乾燥等により硬化させて透明封止部とする。その後、透明封止部上にレンズ１８を配設して、図１に示す半導体発光装置が得られる。
なお、透明封止剤組成物が未硬化の状態でレンズ１８を載置してから、組成物を硬化させてもよい。
さらに、得られた半導体発光装置は、はんだ付けによって、用途に応じた基板などに実装される。
上述のインサート成形用樹脂組成物から得られる成形体は、成形体の樹脂流動方向に対する異方性を低減できるため、金属フレーム部材との熱変形挙動の差によって生じる歪みが低減される。さらに、半導体発光装置をはんだ付けするはんだ付けのプロセスにおいて、２５０〜２７０℃程度に加熱されても、熱変形が起こることがなく、熱によるクラックの発生が低減できる。
まず、熱可塑性樹脂と、フィラーと、白色顔料及び黒色顔料から選ばれる顔料とが配合されてなるインサート成形用樹脂組成物を準備する。
インサート成形用樹脂組成物に用いるフィラーは、該フィラー中に板状フィラーが含まれたものであり、板状フィラーの平均厚みが０．５μｍ以上１０μｍ以下であり、平均粒径が１０μｍ以上２００μｍ以下のものである。
次に、所定形状のキャビティ空間を備える金型にインサート物となる基板１４を挿入し、基板１４が挿入された金型内に上述したインサート成形用樹脂組成物を注入し、インサート成形用樹脂組成物と基板１４との一体成形物として、所定形状のリフレクター１２を成形した。
その後、別途準備した光半導体素子１０を、接着剤又は接合部材により基板１４に固定し、リード線１６により光半導体素子と基板１４の端子部を接続する。次いで、基板１４及びリフレクター１２により形成された凹部に、シリコーン樹脂等を含む透明封止剤組成物を注入し、加熱、乾燥等により硬化させて透明封止部とする。その後、透明封止部上にレンズ１８を配設して、図１に示す半導体発光装置が得られる。
なお、透明封止剤組成物が未硬化の状態でレンズ１８を載置してから、組成物を硬化させてもよい。
さらに、得られた半導体発光装置は、はんだ付けによって、用途に応じた基板などに実装される。
上述のインサート成形用樹脂組成物から得られる成形体は、成形体の樹脂流動方向に対する異方性を低減できるため、金属フレーム部材との熱変形挙動の差によって生じる歪みが低減される。さらに、半導体発光装置をはんだ付けするはんだ付けのプロセスにおいて、２５０〜２７０℃程度に加熱されても、熱変形が起こることがなく、熱によるクラックの発生が低減できる。
本発明を、実施例を用いて詳細に説明する。本発明はこれらの実施例に限定されない。
［測定方法］
＜板状フィラーの平均粒径及び平均厚み＞
板状フィラーの平均粒径は、レーザー回折散乱法に基づいて測定された粒径で表わされる。また、配合前の板状フィラーの平均粒径を、レーザー回折散乱法に基づいて測定した粒度分布において、累積質量百分率が５０％に相当する粒径（Ｄ５０）で表した。また、板状フィラーの厚みは、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いて測定し、１００個の板状フィラーについて測定した厚みの平均である。
［測定方法］
＜板状フィラーの平均粒径及び平均厚み＞
板状フィラーの平均粒径は、レーザー回折散乱法に基づいて測定された粒径で表わされる。また、配合前の板状フィラーの平均粒径を、レーザー回折散乱法に基づいて測定した粒度分布において、累積質量百分率が５０％に相当する粒径（Ｄ５０）で表した。また、板状フィラーの厚みは、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いて測定し、１００個の板状フィラーについて測定した厚みの平均である。
＜耐熱変色試験＞
試験片を、２００℃のオーブンで３５時間加熱処理する前と、加熱処理した後で、反射率測定装置ＭＣＰＤ−９８００（大塚電子株式会社製）を使用して、波長２３０〜７８０ｎｍにおける光反射率を測定した。表には、波長４５０ｎｍにおける反射率の結果を記載した。
試験片を、２００℃のオーブンで３５時間加熱処理する前と、加熱処理した後で、反射率測定装置ＭＣＰＤ−９８００（大塚電子株式会社製）を使用して、波長２３０〜７８０ｎｍにおける光反射率を測定した。表には、波長４５０ｎｍにおける反射率の結果を記載した。
＜線膨脹係数＞
線膨脹係数は、上記で得られた試料を、ＴＭＡ８３１０（株式会社リガク製）を用いて、射出成形時の樹脂の流動方向とその断面方向で、２５℃から３００℃の寸法変化を測定し、５０℃から１５０℃の変化率から算出した。また、異方性を表す指標として、流動方向とその断面方向における線膨張係数の値と、その差分をともに、第１表に示す。
線膨脹係数は、上記で得られた試料を、ＴＭＡ８３１０（株式会社リガク製）を用いて、射出成形時の樹脂の流動方向とその断面方向で、２５℃から３００℃の寸法変化を測定し、５０℃から１５０℃の変化率から算出した。また、異方性を表す指標として、流動方向とその断面方向における線膨張係数の値と、その差分をともに、第１表に示す。
＜引張弾性率＞
成形体の各試料の引張弾性率（ＭＰａ）をＪＩＳ Ｋ７１６２に準拠し、２５℃の温度環境下にて、引張圧縮試験機（Ａ＆Ｄ株式会社製 テンシロン ＲＴＦ−１３５０）を用い、引張速度０．３ｍｍ／分、チャック間距離２０ｍｍの条件で測定して得られた引張応力−ひずみ曲線の初めの直線部分から、次の式によって計算した。測定結果を下記第１表に示す。
Ｅ＝Δρ／Δε
Ｅ：引張弾性率
Δρ：直線上の２点間の元平均断面積による応力差
Δε：同じ２点間のひずみ差
成形体の各試料の引張弾性率（ＭＰａ）をＪＩＳ Ｋ７１６２に準拠し、２５℃の温度環境下にて、引張圧縮試験機（Ａ＆Ｄ株式会社製 テンシロン ＲＴＦ−１３５０）を用い、引張速度０．３ｍｍ／分、チャック間距離２０ｍｍの条件で測定して得られた引張応力−ひずみ曲線の初めの直線部分から、次の式によって計算した。測定結果を下記第１表に示す。
Ｅ＝Δρ／Δε
Ｅ：引張弾性率
Δρ：直線上の２点間の元平均断面積による応力差
Δε：同じ２点間のひずみ差
＜貯蔵弾性率＞
貯蔵弾性率は、ＲＳＡＧ２（ＴＡ ＩＮＳＴＲＵＭＥＮＴＳ製）により、測定温度２５〜４００℃、昇温速度５℃／ｍｉｎ、Ｓｔｒａｉｎ ０．１％の条件にて測定した。２７０℃での貯蔵弾性率を、下記第１表に示す。
貯蔵弾性率は、ＲＳＡＧ２（ＴＡ ＩＮＳＴＲＵＭＥＮＴＳ製）により、測定温度２５〜４００℃、昇温速度５℃／ｍｉｎ、Ｓｔｒａｉｎ ０．１％の条件にて測定した。２７０℃での貯蔵弾性率を、下記第１表に示す。
＜灰分量＞
インサート成形用樹脂組成物を、熱重量／示差熱同時分析装置を用いて、インサート成形用樹脂組成物の加熱前の質量を測定した後、大気雰囲気下において、１０℃／分で６００℃まで昇温した後に６００℃の高温炉で３０分間、灰化処理し、加熱して残る灰分量から無機分の含有量を求めた。結果を第１表に示す。また、灰分の元素成分分析をすることで、フィラーと顔料の含有量を求めることができる。さらに、フィラーのうち、板状フィラーの含有量は、顕微鏡を用いてフィラーを観察し、体積比、数量比を求め、さらに組成分析から見積もられる材料の密度を用い、これらの値から見積もった。
インサート成形用樹脂組成物を、熱重量／示差熱同時分析装置を用いて、インサート成形用樹脂組成物の加熱前の質量を測定した後、大気雰囲気下において、１０℃／分で６００℃まで昇温した後に６００℃の高温炉で３０分間、灰化処理し、加熱して残る灰分量から無機分の含有量を求めた。結果を第１表に示す。また、灰分の元素成分分析をすることで、フィラーと顔料の含有量を求めることができる。さらに、フィラーのうち、板状フィラーの含有量は、顕微鏡を用いてフィラーを観察し、体積比、数量比を求め、さらに組成分析から見積もられる材料の密度を用い、これらの値から見積もった。
＜補強性＞
補強性は、半導体発光装置のクラックの発生状態により評価した。
はんだリフロー工程を想定し、試験用の半導体発光装置に対して、２６０℃で１０秒間の加熱を３回実施した。半導体発光装置１０００個に対して同様の試験を実施し、試験後の半導体発光装置におけるクラックの発生を顕微鏡により観察した。発生頻度から、補強性の評価を行った。評価指標は下記のとおりとした。評価結果を第１表に示す。
評価Ａ：クラック発生率０％
評価Ｂ：クラック発生率〜０．５％
評価Ｃ：クラック発生率０．６〜１％
評価Ｄ：クラック発生率１％以上
補強性は、半導体発光装置のクラックの発生状態により評価した。
はんだリフロー工程を想定し、試験用の半導体発光装置に対して、２６０℃で１０秒間の加熱を３回実施した。半導体発光装置１０００個に対して同様の試験を実施し、試験後の半導体発光装置におけるクラックの発生を顕微鏡により観察した。発生頻度から、補強性の評価を行った。評価指標は下記のとおりとした。評価結果を第１表に示す。
評価Ａ：クラック発生率０％
評価Ｂ：クラック発生率〜０．５％
評価Ｃ：クラック発生率０．６〜１％
評価Ｄ：クラック発生率１％以上
［実施例１〜６、比較例１〜２］
＜インサート成形用樹脂組成物の作製＞
第１表に示す配合で、各種材料を配合し、押出機（日本プラコン株式会社製 ＭＡＸ３０：ダイス径３．０ｍｍ）とペレタイザー（株式会社東洋精機製作所 ＭＰＥＴＣ１）を用いて、インサート成形用樹脂組成物を作製し、ペレット化した。
＜インサート成形用樹脂組成物の作製＞
第１表に示す配合で、各種材料を配合し、押出機（日本プラコン株式会社製 ＭＡＸ３０：ダイス径３．０ｍｍ）とペレタイザー（株式会社東洋精機製作所 ＭＰＥＴＣ１）を用いて、インサート成形用樹脂組成物を作製し、ペレット化した。
＜評価用サンプルの作製＞
射出成形機（ソディック株式会社製 ＴＲ４０ＥＲ）を用いて、成形サイズ７５０ｍｍ×７５０ｍｍ×厚さ０．５ｍｍの成形体に成形し、加速電圧を８００ｋＶで３４０ｋＧｙの吸収線量にて電子線を照射して硬化物を得た。さらに硬化物を、適切な大きさに切断し、耐熱変色試験、引張弾性率及び貯蔵弾性率を、上述した評価方法により評価した。
また、線膨脹係数に関しては、同成形機を用いて、成形サイズ１０ｍｍ×４ｍｍ×１５０ｍｍの成形体を成形し、得られた成形体に加速電圧３０００ｋＶで３４０ｋＧｙの照射線量にて電子線を照射した硬化物を、約４ｍｍ×４ｍｍ×４ｍｍの立方体に切断した試料を使用した。
射出成形機（ソディック株式会社製 ＴＲ４０ＥＲ）を用いて、成形サイズ７５０ｍｍ×７５０ｍｍ×厚さ０．５ｍｍの成形体に成形し、加速電圧を８００ｋＶで３４０ｋＧｙの吸収線量にて電子線を照射して硬化物を得た。さらに硬化物を、適切な大きさに切断し、耐熱変色試験、引張弾性率及び貯蔵弾性率を、上述した評価方法により評価した。
また、線膨脹係数に関しては、同成形機を用いて、成形サイズ１０ｍｍ×４ｍｍ×１５０ｍｍの成形体を成形し、得られた成形体に加速電圧３０００ｋＶで３４０ｋＧｙの照射線量にて電子線を照射した硬化物を、約４ｍｍ×４ｍｍ×４ｍｍの立方体に切断した試料を使用した。
さらに、得られた樹脂組成物を、同成形機を用いて、表面に銀メッキを施した銅からなる光半導体素子実装用基板をインサート物として用いて、インサート成形し、リフレクター付き光半導体素子実装用基板の成形体を作製した。このリフレクター付き光半導体素子実装用基板の成形体に加速電圧３０００Ｖで３４０ｋＧｙの照射線量にて電子線を照射し、リフレクター付き光半導体素子実装用基板を作製した。この硬化体を補強性の評価に用いた。
さらに、このリフレクター付き光半導体素子実装用基板に、ダイボンディング及びワイヤーボンディングによりＬＥＤ素子を電気的に接合した。次に、市販の透明封止樹脂を用いて封止処理を行い、評価用の半導体発光装置を得た。
さらに、このリフレクター付き光半導体素子実装用基板に、ダイボンディング及びワイヤーボンディングによりＬＥＤ素子を電気的に接合した。次に、市販の透明封止樹脂を用いて封止処理を行い、評価用の半導体発光装置を得た。
ただし、第１表において、
＊１ ポリメチルペンテン （三井化学株式会社製、「ＴＰＸ ＭＸ００２」）
＊２ 酸化チタン粒子 ルチル型構造 平均粒径０．２１μｍ（石原産業株式会社製、「ＰＦ６９１」）
＊３ 平均厚み５μｍ、平均粒径１５μｍ（日本板硝子株式会社製、「ＲＥＦ−０１５」）
＊４ 平均厚み５μｍ、平均粒径１６０μｍ（日本板硝子株式会社製、「ＲＥＦ−１６０」）
＊５ 平均厚み０．７μｍ、平均粒径１６０μｍ（日本板硝子株式会社製、「ＭＥＧ１６０ＦＹ−Ｍ０１」）
＊６ 平均繊維長７０μ、平均繊維径１１μｍ（日東紡株式会社製、「ＰＦ７０Ｅ−００１」）
＊７ 平均繊維長１００μｍ、平均繊維径６．５μｍ（日東紡株式会社製、「ＳＳ０５ＤＥ−４１３ＳＰ」）
＊８ 架橋処理剤 トリアリルイソシアヌレート（日本化成株式会社製、「ＴＡＩＣ」）
＊９ 分散剤（信越化学株式会社製、「ＫＢＭ−３０６３」）
＊１０ 酸化防止剤 ＩＲＧＡＮＯＸ １０１０ （ＢＡＳＦジャパン株式会社製）
＊１１ 酸化防止剤 アデカスタブＰＥＰ３６ ［ビス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、株式会社ＡＤＥＫＡ製］
＊１２ 離型剤（堺化学株式会社製、「ＳＺ−２０００」）
＊１ ポリメチルペンテン （三井化学株式会社製、「ＴＰＸ ＭＸ００２」）
＊２ 酸化チタン粒子 ルチル型構造 平均粒径０．２１μｍ（石原産業株式会社製、「ＰＦ６９１」）
＊３ 平均厚み５μｍ、平均粒径１５μｍ（日本板硝子株式会社製、「ＲＥＦ−０１５」）
＊４ 平均厚み５μｍ、平均粒径１６０μｍ（日本板硝子株式会社製、「ＲＥＦ−１６０」）
＊５ 平均厚み０．７μｍ、平均粒径１６０μｍ（日本板硝子株式会社製、「ＭＥＧ１６０ＦＹ−Ｍ０１」）
＊６ 平均繊維長７０μ、平均繊維径１１μｍ（日東紡株式会社製、「ＰＦ７０Ｅ−００１」）
＊７ 平均繊維長１００μｍ、平均繊維径６．５μｍ（日東紡株式会社製、「ＳＳ０５ＤＥ−４１３ＳＰ」）
＊８ 架橋処理剤 トリアリルイソシアヌレート（日本化成株式会社製、「ＴＡＩＣ」）
＊９ 分散剤（信越化学株式会社製、「ＫＢＭ−３０６３」）
＊１０ 酸化防止剤 ＩＲＧＡＮＯＸ １０１０ （ＢＡＳＦジャパン株式会社製）
＊１１ 酸化防止剤 アデカスタブＰＥＰ３６ ［ビス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、株式会社ＡＤＥＫＡ製］
＊１２ 離型剤（堺化学株式会社製、「ＳＺ−２０００」）
上記実施例の結果から明らかなとおり、フィラーとして板状ガラスを使うことで、線膨脹係数の断面方向の値と流動方向の値の差が小さくなり、異方性を低減できる。また、異方性が低減されることにより、半導体発光装置を製造する際の熱加工工程におけるクラックの発生が低減される。引張弾性率や貯蔵弾性率で示される強度を高めることによってもクラックの発生は多少軽減できるが、異方性を低くした方が、より効果的にクラックの発生を低減することができた。熱膨張収縮挙動に異方性がある樹脂成形体と、異方性がないインサート物のインサート成形体において、樹脂成形体の異方性を軽減することで、熱膨張収縮挙動に際しての歪みによるクラックの発生を抑えることが可能となった。
さらに、耐熱変色性の評価結果から、リフレクターに求められる耐熱変色性に関しても、板状ガラスを用いることによる影響はなく、高性能を保っている。
板状ガラスの大きさがリフレクター成形の金型や基板内に形成された空孔などの樹脂組成物の流路の大きさ（数百μｍ）に対して、大き過ぎると、目詰まりや板状ガラスの破損が発生し、本来の補強効果が発現できない。また、板状ガラスの大きさが小さすぎると、補強効果が少ない。添加量に関しても、少ないと補強効果が少なく、多すぎるとペレットや成形ができない。
さらに、耐熱変色性の評価結果から、リフレクターに求められる耐熱変色性に関しても、板状ガラスを用いることによる影響はなく、高性能を保っている。
板状ガラスの大きさがリフレクター成形の金型や基板内に形成された空孔などの樹脂組成物の流路の大きさ（数百μｍ）に対して、大き過ぎると、目詰まりや板状ガラスの破損が発生し、本来の補強効果が発現できない。また、板状ガラスの大きさが小さすぎると、補強効果が少ない。添加量に関しても、少ないと補強効果が少なく、多すぎるとペレットや成形ができない。
１０…光半導体素子、 １２…リフレクター、 １４…基板、 １６…リード線、 １８…レンズ
Claims (12)
- 熱可塑性樹脂と、フィラーと、白色顔料及び黒色顔料から選ばれる顔料と、を含むインサート成形用樹脂組成物であって、
該フィラー中に、
平均厚みが０．５μｍ以上１０μｍ以下であり、平均粒径が１０μｍ以上２００μｍ以下である板状フィラーが配合されてなり、
該インサート成形用樹脂組成物中の灰分量が６０％以上である、インサート成形用樹脂組成物。 - 前記板状フィラーの線膨張係数がインサート物の線膨張係数以下である請求項１に記載のインサート成形用樹脂組成物。
- 前記インサート成形用樹脂組成物全質量基準で前記顔料が１０質量％以上９０質量％以下含まれる請求項１又は２に記載のインサート成形用樹脂組成物。
- 前記フィラー中における前記板状フィラーの割合が、該フィラーの全質量基準で１００質量％である請求項１〜３のいずれか１項に記載のインサート成形用樹脂組成物。
- 前記板状フィラーの平均厚みが０．５μｍ以上７μｍ以下であり、平均粒径が１５０μｍ以上１７０μｍ以下である請求項１〜４のいずれか１項に記載のインサート成形用樹脂組成物。
- 前記熱可塑性樹脂がポリオレフィン樹脂である請求項１〜５のいずれか１項に記載のインサート成形用樹脂組成物。
- 前記熱可塑性樹脂がポリメチルペンテンである請求項６に記載のインサート成形用樹脂組成物。
- 前記板状フィラーが板状ガラスである請求項１〜７のいずれか１項に記載のインサート成形用樹脂組成物。
- 請求項１〜８のいずれか１項に記載のインサート成形用樹脂組成物と、インサート物とが一体に成形された成形体。
- 請求項１〜８のいずれか１項に記載のインサート成形用樹脂組成物を用いて形成されたリフレクター。
- 請求項１０に記載のリフレクターを備えるリフレクター付き光半導体素子実装用基板。
- 基板と、該基板上に配置された光半導体素子と、該基板上に配置されており該光半導体素子からの光を所定方向に反射させるリフレクターとを有し、該リフレクターが請求項１０に記載のリフレクターである半導体発光装置。
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-
2015
- 2015-03-09 JP JP2015046311A patent/JP2016166285A/ja active Pending
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