JP2016121027A - 保持体、結晶製造装置および結晶の製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】溶液法による炭化珪素結晶の製造において、種結晶内の温度分布を均熱に近づけることにより、成長する結晶の品質を向上させることができる種結晶の保持体およびこれを用いた炭化珪素結晶製造方法の提供。【解決手段】種結晶４を保持する第１保持体５１と、第１保持体５１上に配置された、第１保持体５１よりも太い第２保持体５２と、第１保持体５１および第２保持体５２の内部に位置し、且つ第１保持体５１の下端に位置した開口Ｂと第２保持体５２の下部に位置した天井面Ｃとを有する空洞部Ａと、を備えた液成長法における種結晶保持体５。【選択図】図２

Description

本発明は、炭化珪素の結晶を成長させるのに用いる保持体、それを用いた結晶製造装置および結晶の製造方法に関する。

現在、トランジスタなどのデバイスを形成する基板材料として、炭素と珪素の化合物である炭化珪素（Silicon Carbide：ＳｉＣ）が注目されている。炭化珪素は、バンドギャ
ップがシリコンと比べて幅広く、絶縁破壊に至る電界強度が大きいことなどを理由に注目されている。炭化珪素の結晶は、炭素および珪素を含む溶液を用いて溶液法で製造される（例えば、特許文献１参照）。

特開２０００―２６４７９０号公報

特許文献１に記載された発明では、種結晶が単なる棒状のシードホルダー（保持体）に保持されていることから、種結晶内に温度勾配が生じやすい。その結果、例えば結晶の品質が低下するおそれがある。

本発明は、このような事情に鑑みて案出されたものであり、結晶の品質を向上させることを目的とする。

本発明の一実施形態に係る保持体は、溶液法で使用される種結晶を保持する保持体であって、種結晶を保持する第１保持体と、前記第１保持体上に配置された、前記第１保持体よりも太い第２保持体と、前記第１保持体および前記第２保持体の内部に位置し、且つ前記第１保持体の下端に位置した開口と前記第２保持体の下部に位置した天井面とを有する空洞部と、を備える。

本発明の一実施形態に係る結晶製造装置は、種結晶と、前記種結晶の上面中央部に前記開口が重なるように配置されて前記種結晶を保持する、上記した保持体と、前記保持体が出入する開口を上端に有し、炭素および珪素を含む溶液を貯留する坩堝と、を備える。

本発明の一実施形態に係る結晶の製造方法は、上記した保持体、ならびに内部に炭素および珪素を含む溶液を貯留した坩堝を準備する工程と、前記保持体の前記第１保持体の下面に炭化珪素からなる種結晶を保持する保持工程と、前記保持体に保持した前記種結晶の下面を前記坩堝内に貯留された前記溶液に接触させる接触工程と、前記種結晶を前記溶液から引き上げて、前記種結晶の下面に前記溶液から炭化珪素の結晶を成長させる結晶成長工程と、を有する。

本発明によれば、種結晶内の温度分布を均熱に近づけやすくすることができ、成長する結晶の品質を向上させることができる。

本発明の一実施形態に係る結晶製造装置を模式的に示した断面図である。 本発明の一実施形態に係る保持体の断面を拡大した拡大図である。

＜保持体および結晶製造装置＞
本発明の一実施形態に係る保持体および結晶製造装置について、図１、２を参照しつつ説明する。なお、本発明は以下の実施形態に限定されるものではない。図１は、結晶製造装置を模式的に示した断面図であり、結晶製造装置１の概略を示している。図２は、保持体の断面を模式的に拡大して示した拡大図である。

結晶製造装置１は、図１に示したように、主に、溶液２が貯留された坩堝３と、種結晶４を保持する保持体５とを備えている。結晶製造装置１は、溶液２に種結晶４を接触させて種結晶４の表面に結晶４１を成長させる。すなわち、結晶製造装置１は、溶液法によって結晶４１を製造するものである。なお、本実施形態では、種結晶４の下面を溶液２に接触させて、種結晶４の下面に結晶４１を成長させている。

溶液２は、種結晶４の下面に結晶４１を成長させるために、種結晶４に結晶４１の原料を供給するものである。溶液２は、成長させたい結晶４１と同じ材料を含んでなる。すなわち、炭化珪素の結晶４１を成長させたい場合には、溶液２は炭素と珪素とを含んでなる。本実施形態において、溶液２は、炭素（溶質）が珪素（溶媒）に溶けて構成されている。

本実施形態では、上記の通り、炭化珪素の結晶４１を成長させる方法として溶液法を用いている。溶液法では、溶液２を、種結晶４の下面において準安定状態（熱力学的に結晶４１の析出と溶出とが平衡している安定状態に極めて近い状態）に保ちつつ、種結晶４の温度を下げること等によって結晶４１の析出が溶出よりも僅かに進行する条件に制御し、種結晶４の下面に結晶４１を成長させている。すなわち、溶液２では、珪素（溶媒）に炭素（溶質）を溶解させており、炭素の溶解度は、溶媒の温度が高くなるほど大きくなる。ここで、加熱して高温になった溶液２が種結晶４への接触で冷えると、溶解した炭素が過飽和状態となって、溶液２の種結晶４近傍が局所的に準安定状態となる。そして、溶液２が安定状態（熱力学的に平衡状態）に移行しようとして、種結晶４の下面に炭化珪素の結晶４１として析出する。その結果、種結晶４の下面に結晶４１が成長していく。

坩堝３は、製造する炭化珪素の結晶４１の原料を内部で融解するものである。本実施形態では、坩堝３の中で結晶４１の原料（炭素および珪素）を融解させて、溶液２として貯留する。坩堝３は、例えば炭素（黒鉛）によって構成されている。坩堝３を炭素で構成することで、溶液２に坩堝３の一部が溶け出し、溶液２に炭素を供給することができる。また、坩堝３は、種結晶４および保持体５が出入する開口を上端に有している。

坩堝３は、図１に示したように、結晶製造装置１が備える坩堝容器６の内部に配置されている。坩堝容器６は、坩堝３を収容している。この坩堝容器６と坩堝３との間には、保温材７が坩堝３の周囲を囲んで配置されている。保温材７は、坩堝３からの放熱を抑制し、坩堝３内の温度を安定して保つことに寄与している。

坩堝３には、加熱機構８によって、熱が加えられる。本実施形態の加熱機構８は、電磁波によって坩堝３を加熱する電磁誘導加熱方式を採用しており、コイル９および交流電源１０を含んで構成されている。

コイル９は、導体によって構成され、坩堝３の周囲を囲むように配置されている。交流電源１０はコイル９に交流電流を流すためのものであり、交流電流の電流を大きくするこ
とによって坩堝３内の設定温度までの加熱時間を短縮することができる。

本実施形態では、加熱機構８として電磁誘導加熱方式を採用しているが、他の方式を用いて加熱してもよい。加熱機構８は、例えばカーボンなどの発熱抵抗体で生じた熱を伝熱する方式などの他の方式を採用することができる。この伝熱方式の加熱機構を採用する場合は、例えば坩堝３と保温材７との間に発熱抵抗体が配置される。

種結晶４は、結晶製造装置１で成長させる結晶４１の種となる。種結晶４は、例えば円板状である。種結晶４は、例えば炭素を含んだ接着剤（不図示）を介して保持体５の下面に固定されている。種結晶４の材料は、成長させたい結晶４１と同じ材料からなる。すなわち、炭化珪素の結晶４１を成長させたい場合には、種結晶４は炭化珪素からなる。

種結晶４は、搬送機構１１で上下方向（Ｚ軸方向）に移動させられることによって溶液２に接触させられる。搬送機構１１は、溶液２の中から製造した結晶４１を搬出する機能も担っている。搬送機構１１は、図１に示したように、保持体５および動力源１２を含んで構成されている。保持体５によって、種結晶４および種結晶４の下面に成長した結晶４１の搬入出が行なわれる。種結晶４は保持体５の下面に取り付けられており、この保持体５は、動力源１２によって上下方向の移動が制御される。

本実施形態では、加熱機構８の交流電源１０と搬送機構１１の動力源１２とが制御部１３に接続されて制御されている。つまり、この結晶製造装置１は、制御部１３によって、溶液２の加熱および温度制御と種結晶４の搬入出とが連動して制御されている。制御部１３は、中央演算処理装置およびメモリなどの記憶装置を含んで構成されており、例えば公知のコンピュータからなる。

保持体５は、種結晶４を保持する。また、保持体５は、種結晶４を保持することによって、種結晶４の下面に成長する結晶４１も保持する。保持体５は、柱状に形成されている。保持体５は、図２に示したように、種結晶４を保持する第１保持体５１と、第１保持体５１の上面に配された第２保持体５２とを有している。

第１保持体５１は、下面（保持体５の下面）にて種結晶４を保持するものである。第１保持体５１は、例えば炭素から構成されている。第１保持体５１は、炭化珪素からなる種結晶４との熱膨張量の差を低減する観点から、炭素を主成分とする材料によって構成されていればよい。第１保持体５１は、例えば炭素の多結晶体または炭素を焼成した焼成体などである。

第１保持体５１の外形は、例えば円柱状、または四角形状もしくは六角形状などの多角形状の底面を持つ多角柱状などの形状となっている。本実施形態では、第１保持体５１の外形は、直径が例えば１４ｍｍ以上２００ｍｍ以下である円が底面として設定され、高さが例えば５ｍｍ以上１００ｍｍ以下に設定された円柱状に形成されている。

第１保持体５１の下面の外縁は、種結晶４の上面の外縁よりも内側に位置している。言い換えれば、第１保持体５１の太さは、種結晶４の上面の直径よりも小さい。その結果、例えば、溶液２が種結晶４の側面を這い上がって第１保持体５１の側面に到達し、雑晶の発生を低減することができる。

第２保持体５２は、第１保持体５１を保持するものである。また、第２保持体５２の上端部（保持体５の上端部）は、結晶製造装置１内で動力源１２に保持されている。第２保持体５２は、例えば炭素から構成されている。第２保持体５２は、第１保持体５１との熱膨張量の差を低減する観点から、第１保持体５１と同じ材料によって構成されてもよい。
第２保持体５２は、例えば炭素の多結晶体または炭素を焼成した焼成体などである。

第２保持体５２の外形は、例えば円柱状、または四角形状もしくは六角形状などの多角形状の底面を持つ多角柱状などの形状となっている。本実施形態では、第２保持体５２の外形は、直径が例えば２０ｍｍ以上２５０ｍｍ以下である円が底面として設定され、高さが例えば１０ｍｍ以上１０００ｍｍ以下に設定された円柱状に形成されている。

第２保持体５２の太さは、第１保持体５１の太さよりも太い。言い換えれば、第２保持体５２の直径は、第１保持体５１の直径よりも大きい。その結果、第２保持体５２は、種結晶４の上面に対向する下面を有することになり、種結晶４の熱放射による温度低下を低減することができる。

第１保持体５１および第２保持体５２の内部には空洞部Ａが形成されている。そして、空洞部Ａは、第１保持体５１の下端に位置している開口Ｂと、第２保持体５２の下部に位置している天井面Ｃとを有している。なお、第１保持体５１は、種結晶４の上面中央部に空洞部Ａの開口Ｂが重なるように位置している。

本実施形態に係る保持体５は、上記の構成を有していることによって、第１保持体５１を介した熱伝導による種結晶４の放熱を低減することができ、熱放射による種結晶４の放熱を大きくすることができる。その結果、影響の大きい種結晶４の放熱経路を制限することができるため、種結晶４の温度調整をしやすくすることができる。

また、保持体５は、空洞部Ａの天井面Ｃが第２保持体５２の下面よりも上方に位置していることから、天井面Ｃを第２保持体５２の下面よりも冷やしやすくすることができる。その結果、熱放射しやすい第１保持体５１の外側の種結晶４の熱放射量と、熱放射しにくい第１保持体５１の内側の種結晶４の熱放射量との差を低減することができる。したがって、種結晶４内の温度分布を均熱に近づけやすくなり、種結晶４の下面に成長する結晶４１の品質を向上させることができる。

第１保持体５１の下面の面積は、第１保持体５１よりも外側に位置する第２保持体５２の下面の面積よりも小さくてもよい。その結果、第１保持体５１を介する熱伝導による種結晶４の温度低下を低減することができる一方で、第２保持体５２の下面を介する熱放射による種結晶４の温度低下を向上させることができる。その結果、熱放射による種結晶４の放熱を支配的にしやすくすることができる。なお、第１保持体５１の下面の面積は、例えば７０ｍｍ^２以上２０００ｍｍ^２以下に設定される。また、第１保持体５１よりも外側に位置する第２保持体５２の下面の面積は、例えば２００ｍｍ^２以上４００００ｍｍ^２以下に設定される。

また、種結晶４は、比較的に分厚く形成されてもよい。その結果、第１保持体５１を介する熱伝導による種結晶４の温度低下を低減することができ、種結晶４の温度条件を調整しやすくなる。なお、種結晶４の厚みは、例えば２ｍｍ以上４０ｍｍ以下に設定されている。

種結晶４は、種結晶４に接触している第１保持体５１の下面の幅よりも大きい厚みを有していてもよい。その結果、第１保持体５１を介する熱伝導による種結晶４の放熱を低減することができ、種結晶４の温度条件を調整しやすくすることができる。

第１保持体５１と第２保持体５２は、一体的に形成されてもよい。その結果、種結晶４の温度調整をしやすくすることができる。すなわち、例えば、保持体５が第１保持体５１および第２保持体５２が個別に準備されて接着材などで接着されて形成される場合と比較
して、接着材の不均一性に起因した種結晶４に予期せぬ温度分布が発生することを低減することができる。

空洞部Ａの天井面Ｃは、曲面でもよい。天井面Ｃを例えば凸曲面または凹曲面とすることで、天井面Ｃに対向した種結晶４の熱放射量を変化させることができる。その結果、種結晶４の天井面Ｃに対向する場所の成長速度を任意に制御することができる。なお、天井面Ｃは、平坦面であってもよい。

第２保持体５２の第１保持体５１よりも外側に位置する下面の面積は、天井面Ｃの面積よりも大きい。その結果、例えば、結晶４１を平面方向（ＸＹ平面方向）に成長させたとしても、第２保持体５２の下面を結晶４１の外周部に対向させやすくなり、結晶４１の外周部において、結晶４１が過剰に放熱することを低減することができる。なお、空洞部Ａの天井面Ｃの面積は、例えば７０ｍｍ^２以上３００００ｍｍ^２以下に設定されている。なお、天井面Ｃの面積は、種結晶４の上面の面積の１／２倍以下であってもよいし、１／４倍以下であってもよい。

空洞部Ａの天井面Ｃの面積は、種結晶４の上面に対向する第２保持体５２の下面の面積よりも大きくてもよい。その結果、熱放射しやすい種結晶４の外周部の熱放射量と、熱放射しにくい種結晶４の中央部の熱放射量との差を低減することができる。

空洞部Ａの開口Ｂの形状は、第１保持体５１の下面の外縁と相似形でもよい。その結果、第１保持体５１と種結晶４の接着箇所における接触幅を均一に近づけることができ、種結晶４の放熱を均一に近づけることができる。なお、空洞部Ａの開口Ｂの形状は、例えば、円状、または四角形状もしくは六角形状などの多角形状に形成されている。この中でも、特に円状であることが好ましい。その結果、多角形の場合と比較して、角部などで局所的に放熱することを防止することができる。

空洞部Ａの開口Ｂの形状は、第２保持体５２の下面の外縁と相似形でもよい。その結果、種結晶４の放熱を均一に近づけることができる。

空洞部Ａの開口Ｂの面積は、第１保持体５１の下面の面積よりも大きくてもよい。その結果、第１保持体５１を介する熱伝導による種結晶４の放熱を低減することができる一方で、天井面Ｃを介する熱放射による種結晶４の放熱を向上させることができる。その結果、熱放射による種結晶４の温度低下を支配的にしやすくすることができる。なお、空洞部Ａの開口Ｂの面積は、例えば７０ｍｍ^２以上３００００ｍｍ^２以下に設定される。

第１保持体５１の長さは、坩堝３の開口から溶液２の液面までの距離よりも小さくてもよい。その結果、結晶４１を長尺化した場合に、第２保持体５２の温度低下を低減することができる。坩堝３の開口から溶液２の液面までの距離は、例えば３０ｍｍ以上３００ｍｍ以下に設定される。

第２保持体５２の下面は、結晶４１の成長中において、坩堝３の開口よりも下方に位置してもよい。その結果、結晶４１を長尺化した場合に、第２保持体５２の放熱を低減することができる。

第１保持体５１の上面の外縁から第２保持体５２の下面の外縁までの距離は、第１保持体５１の長さよりも大きくてもよい。その結果、結晶４１の外周部の過剰な放熱を低減しやすくすることができる。

空洞部Ａの天井面Ｃは、結晶４１の成長中において、坩堝３の開口よりも上方に位置し
てもよい。その結果、熱放射しやすい第１保持体５１の外側の種結晶４の熱放射量と、熱放射しにくい第１保持体５１の内側の種結晶４の熱放射量との差を低減することができる。なお、空洞部Ａは、柱状に形成されている。空洞部Ａの高さは、例えば１０ｍｍ以上１０００ｍｍ以下に設定される。

第２保持体５２の下面の外縁は、種結晶４の上面の外縁よりも外側に位置してもよい。その結果、例えば、結晶４１を平面方向に成長させたとしても、種結晶４から平面方向に沿った外側の領域の熱放射量とその内側の熱放射量との差を低減することができ、結晶４１の品質を向上させることができる。

＜結晶の製造方法＞
以下、本発明の実施形態に係る結晶の製造方法について説明する。結晶の製造方法は、準備工程、保持工程、接触工程、結晶成長工程および引き離し工程を有する。なお、本発明は本実施形態に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲において種々の変更、改良等が可能である。

（準備工程および保持工程）
種結晶４を準備する。種結晶４としては、例えば昇華法等によって製造された炭化珪素の結晶のインゴットを平板状に形成したものを用いる。なお、平板状への加工は、例えば機械加工によって炭化珪素のインゴットを切断することによって行なう。

保持体５を準備し、保持体５の下面に種結晶４を固定する。具体的には、保持体５を準備した後、保持体５の下面に炭素を含有する接着剤を塗布する。次いで、接着剤を挟んで保持体５の下面上に種結晶４を配して、保持体５の下面に種結晶４を保持する。

坩堝３と、坩堝３内に貯留された、珪素溶媒に炭素を溶解した溶液２とを準備する。具体的には、まず、坩堝３を準備する。次いで、坩堝３内に、珪素の原料となる珪素粒子を入れて、坩堝３を珪素の融点（１４２０℃）以上に加熱する。このとき、融解して液化した珪素（溶媒）内に坩堝３を形成している炭素（溶質）が溶解する。その結果、坩堝３内に珪素溶媒に炭素を溶解した溶液２を準備することができる。

加熱装置１０を準備して、坩堝３を加熱装置１０内に収容する。本実施形態では、坩堝３は、加熱装置１０のコイル１１に囲われた坩堝容器８内に保温材９を介して配されることで、加熱装置１０内に収容される。

（接触工程）
種結晶４の下面を溶液２に接触させる。具体的には、種結晶４の下面を溶液２の液面中央部に接触させる。種結晶４は、保持体５を下方に移動させることで溶液２に接触させる。

種結晶４は、種結晶４の下面の少なくとも一部が溶液２の液面に接触していればよい。それゆえ、種結晶４の下面全体が溶液２に接触するようにしてもよいし、種結晶４の側面または上面が浸かるように溶液２に接触させてもよい。

種結晶４の接触は、溶液２の温度を結晶成長工程開始の温度まで上昇させて行なうとよい。溶液２の温度を上昇させてから種結晶４を接触させることによって、結晶成長工程開始の前に種結晶４の溶解を抑制することができる。結晶成長工程の開始時の溶液２の温度は、例えば１９００℃以上２１００℃以下となるように設定される。

（結晶成長工程）
溶液２に接触した種結晶４の下面に、溶液２から結晶４１を成長させる。結晶４１の成長は、種結晶４の下面を溶液２に接触させたときから始まる。すなわち、種結晶４の下面を溶液２に接触させることによって、種結晶４の下面と種結晶４の下面付近の溶液２との間に温度差ができる。そして、その温度差によって、溶液２中に溶解している炭素が過飽和状態になり、溶液２中の炭素および珪素が結晶４１として種結晶４の下面に析出し始める。したがって、結晶成長工程は接触工程の直後から開始される。なお、結晶４１は、少なくとも種結晶４の下面から成長させればよく、種結晶４の下面および下面近傍の側面から成長させてもよい。

種結晶４を引き上げることによって、結晶４１を柱状に成長させることができる。このとき、結晶４１の平面方向および下方への成長速度を調整しながら種結晶４を上方向に少しずつ引き上げることによって、一定の幅または径を保った状態で結晶４１を成長させることができる。種結晶４の引き上げの速度は、例えば５０μｍ／ｈ以上２０００μｍ／ｈ以下に設定することができる。結晶成長工程において、結晶４１の成長は、例えば１０時間以上１５０時間以下行なう。

（引き離し工程）
結晶成長工程の後、成長させた結晶４１を溶液２から引き離し、結晶成長を終了する。

本発明は上述の形態に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲において種々の変更、改良等が可能である。

１ 結晶製造装置
２ 溶液
３ 坩堝
４ 種結晶
４１ 結晶
５ 保持体
５１ 第１保持体
５２ 第２保持体
６ 坩堝容器
７ 保温材
８ 加熱機構
９ コイル
１０ 交流電源
１１ 搬送機構
１２ 動力源
１３ 制御部
Ａ 空洞部
Ｂ 開口
Ｃ 天井面

Claims (14)

1. 溶液法で使用される種結晶を保持する保持体であって、
   種結晶を保持する第１保持体と、
   前記第１保持体上に配置された、前記第１保持体よりも太い第２保持体と、
   前記第１保持体および前記第２保持体の内部に位置し、且つ前記第１保持体の下端に位置した開口と前記第２保持体の下部に位置した天井面とを有する空洞部と、を備える保持体。
2. 前記天井面は、曲面である、請求項１に記載の保持体。
3. 前記第２保持体の前記第１保持体よりも外側に位置する下面の面積は、前記天井面の面積よりも大きい、請求項１または２に記載の保持体。
4. 前記開口の形状は、前記第１保持体の下面の外縁と相似形である、請求項１〜３のいずれかに記載の保持体。
5. 前記開口の形状は、前記第２保持体の下面の外縁と相似形である、請求項１〜４のいずれかに記載の保持体。
6. 前記開口の面積は、前記第１保持体の下面の面積よりも大きい、請求項１〜５のいずれかに記載の保持体。
7. 前記第１保持体の下面の面積は、前記第１保持体よりも外側に位置する前記第２保持体の下面の面積よりも小さい、請求項１〜６のいずれかに記載の保持体。
8. 種結晶と、
   前記種結晶の上面中央部に前記開口が重なるように配置されて前記種結晶を保持する、請求項１〜７のいずれかに記載の保持体と、
   前記保持体が出入する開口を上端に有し、炭素および珪素を含む溶液を貯留する坩堝と、を備える結晶製造装置。
9. 前記天井面の面積は、前記種結晶の上面に対向する前記第２保持体の下面の面積よりも大きい、請求項８に記載の結晶製造装置。
10. 前記第１保持体の長さは、前記坩堝の開口から前記溶液の液面までの距離よりも小さい、請求項８または９に記載の結晶製造装置。
11. 前記天井面は、結晶の成長中において、前記坩堝の開口よりも上方に位置する、請求項８〜１０のいずれかに記載の結晶製造装置。
12. 前記第２保持体の下面は、結晶の成長中において、前記坩堝の開口よりも下方に位置する、請求項８〜１２のいずれかに記載の結晶製造装置。
13. 前記第１保持体の上面の外縁から前記第２保持体の下面の外縁までの距離は、前記第１保持体の長さよりも大きい、請求項８〜１２のいずれかに記載の結晶製造装置。
14. 請求項１〜７のいずれかに記載の保持体、ならびに内部に炭素および珪素を含む溶液を貯留した坩堝を準備する準備工程と、
    前記保持体の前記第１保持体の下面に炭化珪素からなる種結晶を保持する保持工程と、
    前記保持体に保持した前記種結晶の下面を前記坩堝内に保持された前記溶液に接触させる接触工程と、
    前記種結晶を前記溶液から引き上げて、前記種結晶の下面に前記溶液から炭化珪素の結晶を成長させる結晶成長工程とを有する結晶の製造方法。

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