JP2016039058A - 固体酸化物型燃料電池装置 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】固体酸化物型燃料電池装置1において、複数の燃料電池セル16と、複数の燃料電池セル16の端部を包囲し、燃料オフガスを貯留する排気集約室18と、燃料電池セル16及び排気集約室18を収容するセル収容容器8とを備え、排気集約室18は、燃料オフガスを排気するための噴出口18dと、複数の燃料電池セル16の端部の開口から流出する燃料オフガスを貯留するサブタンク室18Aと、サブタンク室18A内と噴出口18dとを連通する連通空間18Bとを備え、サブタンク室18Aは、燃料電池セル16の端部開口よりも鉛直方向において下方に位置する連通口120dによって、連通空間18Bに連通されている。
【選択図】図10
Description
まず、燃料電池セルの電解質は、活性状態で酸素イオンを空気極から燃料極へ向けて透過させることが可能となる。電解質の活性状態は温度特性を有しており、この温度特性は下限温度値を有する。即ち、電解質は、下限温度以上で活性状態となり、酸素イオンを空気極から燃料極へ透過させる。一方、燃料極は、活性状態において、燃料(水素)と電解質を透過した酸素イオンとを反応させ、水を生成すると共に電子を放出する。このような反応を生じる燃料極の触媒活性も温度特性を有しており、この温度特性も下限温度値を有する。即ち、燃料極は、下限温度以上で活性状態となり、下限温度未満では失活状態となる。燃料極は、失活状態では酸素イオンが供給されても燃料と反応させるように作用することができない。
上述のように、シャットダウン停止は、無駄な燃料消費の防止及び迅速な停止等の利点があるが、従来のように、細管等の付加的な部品を各燃料電池セルにそれぞれ配置しないと、温度降下と共に、燃料電池セルの空気極側から排気マニホールド及び燃料極側へ空気が逆流し、燃料極が酸化してしまう。燃料供給や空気供給等の制御的な手段を実行すれば、この問題を解決できるであろう。しかしながら、ブラックアウト停止のような状況では、制御的な手段の実行が不能になるので、燃料極の酸化を抑制できなくなる。したがって、制御的な手段ではなく、構造的な手段による酸化防止対策が望まれる。構造的な手段により、少なくとも燃料極の酸化が生じやすい高温帯域での酸化を抑制できれば、燃料電池セルの破損といった致命的な損害は回避することができるため、構造的な手段による酸化防止対策は非常に有効である。
このように構成された本発明によれば、燃料電池セルが上下方向に延びるように配置されているので、各燃料電池セルの端部開口の鉛直方向位置を揃えることが容易となり、各燃料電池セルの燃料極の酸化のリスクを略同一にすることができる。よって、酸化のリスクの高い一部の燃料電池セルの破損により装置全体が使用不能になることを防止することができる。
このように構成された本発明によれば、停止工程中の高温状態であっても、集電体はサブタンク室内で燃料オフガスに充満された雰囲気下に置かれ、さらに、サブタンク室に空気が進入してきても、集電体は連通口よりも上方に位置するので、集電体の鉛直方向位置に空気が到達するまでの時間を延長することができる。これにより、集電体が高温状態において酸化雰囲気に晒されるリスクを低減することが可能となり、集電体の酸化による性能劣化を抑制することができる。
このように構成された本発明によれば、複数の燃料電池セルは、その端部が排気マニホールドの底面を貫通して内部に延びて排気マニホールドにより包囲され、排気マニホールドの底面から突出する燃料電池セルの端部を覆うように、カップ形状の包囲部材が気密的に配置される。さらに、包囲部材の下方開口の縁部と排気マニホールドの底面との間の隙間が連通口として形成される。このように、簡易な構成によって、排気マニホールドの内部空間にサブタンク室を形成できるのと同時に、空気が燃料極まで到達する時間を延長させるのに適した下方位置に連通口を形成することができる。
このように構成された本発明によれば、停止工程中において、サブタンク室の内圧を連通空間の内圧よりも大きく維持することができると共に、排気マニホールド外の空間よりも連通空間の内圧を大きく維持することができる。これにより、連通空間及びサブタンク室の圧力低下を抑制し、これらの内圧を長期間にわたって高めに維持して、空気の進入時期を遅らせることができる。
このように構成された本発明によれば、仮に燃料極の酸化が起こらない低温状態になっても、燃料ガスが排気マニホールド内に保持される場合には、空気パージ処理によって燃料オフガスを外部へ排気できるので、燃料オフガスによる悪影響を回避することが可能である。
図1は、本発明の一実施形態による燃料電池モジュールを備えた固体酸化物型燃料電池装置(SOFC)を示す全体構成図である。この図1に示すように、固体酸化物型燃料電池装置(SOFC)1は、本発明の一実施形態による燃料電池モジュール2と、補機ユニット4を備えている。
さらに、燃料電池モジュール2には、燃料電池モジュール2により発電された電力を外部に供給するための電力取出部(電力変換部)であるインバータ54が接続されている。
図2に示すように、燃料電池セル収容容器8内の空間には、複数の燃料電池セル16が同心円状に配列され、その周囲を取り囲むように燃料ガス通路である燃料ガス供給流路20、排気ガス通路である排ガス排出流路21、酸化剤ガス供給流路22が順に同心円状に形成されている。
燃焼触媒器60は、排気ガス横断通路23aよりも上方に、外側円筒部材66の外周面と内側円筒容器68の内周面の間の円環状の空間に充填された触媒である。排ガス排出流路21を下降した排気ガスは、燃焼触媒器60を通過することにより一酸化炭素が除去され、排気ガス横断通路23aを通って排気ガス室23に流入する。
シースヒーター61は、燃焼触媒器60の下方の、外側円筒部材66の外周面を取り囲むように取り付けられた電気ヒーターである。固体酸化物型燃料電池装置1の起動時において、シースヒーター61に通電することにより、その近傍に配置されている燃焼触媒器60が活性温度まで加熱される。
図2に示すように、燃料ガス分散室76には、水素取出管92が接続されている。この水素取出管92は、燃料ガス分散室76の内部と連通し、断熱材板状部73aを貫通し、さらに排気ガス室23を貫通して燃料電池モジュール2の外部まで延びている。図1に示すように、水素取出管92は、補機ユニット4に内蔵された凝縮器33に接続されている。燃料ガス分散室76内の燃料ガスは、水素ガスと共に多くの水蒸気を含んでいる。凝縮器33においては、燃料ガスに含まれている水蒸気が凝縮され、水素ガスと分離される。水蒸気を分離された水素ガスは、オリフィス34及び電磁弁35を介して、燃料供給源30から供給された原燃料ガスに、燃料ブロア38の上流側で混合される。水素ガスが添加された原燃料ガスは、燃料ブロア38により脱硫器36に送り込まれる。
図4は排気集約室の部分を拡大して示す断面図であり、図5は、図2におけるV−V断面である。
図4に示すように、排気集約室18は、各燃料電池セル16の上端部に取り付けられたドーナツ型断面のチャンバーであり、この排気集約室18の中央には、酸化剤ガス噴射用パイプ74が貫通して延びている。
集約室下部材18bは、上方が開放された円形皿状の部材であり、その中央には、酸化剤ガス噴射用パイプ74を貫通させるための円筒部が設けられている。
集約室上部材18aは、下方が開放された段付き円形カップ状の部材であり、その中央には、酸化剤ガス噴射用パイプ74を貫通させるための開口部が設けられている。集約室上部材18aの下部は、集約室下部材18bの上方に開口したドーナツ型断面の領域に嵌め込まれる形状に構成されている。
なお、サブタンク室18A及び連通空間18B内において、酸素吸着材をさらに別の位置に配置してもよい。また、酸素吸着材として、金属プレートの形状ではなく、粉体形状、多孔質形状等としてもよい。この場合、側壁等にセラミック接着剤等により固定することができる。
まず、内側円筒部材64と外側円筒部材66の間の空間で構成されている燃料ガス供給流路20の下部には、水蒸気改質用の水蒸気を生成するための蒸発部86が設けられている。蒸発部86は、外側円筒部材66の下部内周に取り付けられたリング状の傾斜板86a及び水供給パイプ88から構成されている。また、蒸発部86は、排ガス排出流路21内に配置されたシースヒーター61と、排気ガス室23内に配置された断熱材板状部73aとの間に配置されている。傾斜板86aは、リング状に形成された金属の薄板であり、その外周縁が外側円筒部材66の内壁面に取り付けられる。一方、傾斜板86aの内周縁は外周縁よりも上方に位置し、傾斜板86aの内周縁と、内側円筒部材64の外壁面との間には隙間が設けられている。
CmHn+xH2O → aCO2+bCO+cH2 (1)
本発明の実施形態による燃料電池モジュール2においては、燃料電池セル16として、固体酸化物を用いた円筒横縞型セルが採用されている。各燃料電池セル16上には、複数の単セル16aが横縞状に形成されており、これらが電気的に直列に接続されることにより1本の燃料電池セル16が構成されている。各燃料電池セル16は、その一端がアノード(陽極)、他端がカソード(陰極)となるように構成され、複数の燃料電池セル16のうちの半数は上端がアノード、下端がカソードとなるように配置され、残りの半数は上端がカソード、下端がアノードとなるように配置されている。
多孔質支持体97は、本実施形態においては、フォルステライト粉末、及びバインダーの混合物を押し出し成形し、焼結することにより形成されている。
燃料極層98は、本実施形態においては、NiO粉末及び10YSZ(10mol%Y2O3−90mol%ZrO2)粉末の混合物により構成された導電性の薄膜である。
固体電解質層100は、本実施形態においては、La0.9Sr0.1Ga0.8Mg0.2O3の組成のLSGM粉末により構成された薄膜である。この固体電解質層100を介して酸化物イオンと水素又は一酸化炭素が反応することにより電気エネルギーが生成される。
インターコネクタ層102は、本実施形態においては、SLT(ランタンドープストロンチウムチタネート)により構成された導電性の薄膜である。燃料電池セル16上の隣接する単セル16aはインターコネクタ層102を介して接続される。
電極層103a、103bは、本実施形態においては、燃料極層98と同一の材料で形成されている。
リード膜層104a、104bは、本実施形態においては、固体電解質層100と同一の材料で形成されている。
まず、固体酸化物型燃料電池装置1の起動工程において、燃料ブロア38が起動され、燃料の供給が開始されると共に、シースヒーター61への通電が開始される。シースヒーター61への通電が開始されることにより、その上方に配置された燃焼触媒器60が加熱されると共に、内側に配置された蒸発部86も加熱される。燃料ブロア38により供給された燃料は、脱硫器36を介して、燃料ガス供給パイプ90から燃料ガス供給流路20に流入する。流入した燃料は、燃料ガス供給流路20内を上昇して改質部94に至り、次いで改質部94内を下降し、内側円筒部材64の下部に設けられた多数の小穴64bを通って燃料ガス分散室76に流入する。なお、固体酸化物型燃料電池装置1の起動直後においては、改質部94内の改質触媒96の温度が十分に上昇していないため、燃料の改質は行われない。
なお、蒸発部86は、シースヒーター61に隣接して配置されているため、起動後早期に温度が上昇し、水蒸気を生成できる状態となる。また、蒸発部86は、シースヒーター61と断熱材板状部73aの間に配置されているため、シースヒーター61の熱が逃げにくく、早期に温度上昇する。さらに、蒸発部86の下方、近傍には排気ガス横断通路23aが設けられているため、蒸発部86は排気ガス横断通路23a内を流れる排気ガスの熱によっても加熱される。
図7は本発明の実施形態による固体酸化物型燃料電池装置1において、シャットダウン停止が実行された場合の停止挙動の一例を模式的に時系列で表したタイムチャートである。図8は、図7のシャットダウン停止直後の状態を拡大して示すタイムチャートである。
本実施形態の固体酸化物型燃料電池装置1は、通常運転で発電を実行中には、燃料電池セル16が約650℃以上に保持されている。この状態で、停止スイッチが操作されると、停止前処理が行われた後、シャットダウン停止が実行される。
なお、空気極は、電解質層の活性下限温度Tb以上では、空気中の酸素を酸素イオンに変換可能な活性状態となっている。
しかしながら、温度帯域Tcにおいて、電解質層を通過した酸素イオンが燃料極に供給されると、燃料極中のニッケルは、電気化学的酸化反応により、酸素イオンと結びついて酸化ニッケルになり得る。この反応が生じると電子が放出される。したがって、上記の電気化学的酸化反応が起こると、通常の発電反応とは異なるメカニズムで電荷が生じる。
なお、燃料極が活性状態にある場合は、酸素イオンが燃料と結びつく通常の発電反応のみが起こり、酸素イオンがニッケルと結びつく非正常な反応は実質的に起きないと考えられる。
さらに、燃料電池モジュールの停止・起動が高頻度で繰り返されることに加え、停止及び起動工程において、特に長時間を要する停止工程において、ニッケルの電気化学的酸化反応が比較的長い時間起こる。
このように、本発明者は、温度帯域Tcにおいて、燃料極が含有する特定の物質であるニッケルが電気化学的な酸化を受ける状態にあり、電気化学的に酸化し、その後の運転時に還元を受けると、燃料極の微構造及び体積に変化を生じ、電解質層に引張り応力を与え、最終的に電解質層に微小なクラックが生じて燃料電池セルを損傷させることを発見した。
シャットダウン停止直後は、排気集約室18及び各燃料電池セル内部の燃料極側の圧力が、燃料電池セル外部の空気極側の圧力よりも高い状態が保持される。このため、排気集約室18及び各燃料電池セル16内に存在していた燃料ガスは、これらの外部の空気極側との圧力差に基づいて、空気極側に徐々に噴出される。したがって、燃料ガスは、排気集約室18の噴出口18dを通して噴出される。
そして、本実施形態では、燃料電池セル16の温度が300℃に達すると、空気流量調整ユニット45による空気冷却が開始されることにより、燃料電池セル16が強制冷却され燃料極の電気化学的酸化を抑制しつつ、いずれの酸化反応も生じない温度帯域である再起動可能温度まで低下させることができる。
本実施形態では、排気集約室18に、サブタンク室18A及び/又は酸素吸着材130a−130dという構造的な酸化防止対策を施したことにより、制御的な酸化防止対策を実行することなく、燃料極の酸化に起因する燃料電池セル16の破損のリスクを大幅に低減することができる。
2 燃料電池モジュール
4 補機ユニット
8 燃料電池セル収容容器(モジュールケース)
10 発電室
16 燃料電池セル
18 排気集約室(排気マニホールド)
18A サブタンク室
18B 連通空間
18d 噴出口(オフガス排気口)
18a 集約室上部材
18b 集約室下部材
18d 噴出口
20 燃料ガス供給流路
21 排ガス排出流路
22 酸化剤ガス供給流路
56 酸化剤ガス導入パイプ
58 排ガス排出パイプ
74 酸化剤ガス噴射用パイプ
76 燃料ガス分散室
82 集電体
94 改質部
120 包囲部材
120a 上面部(天板)
120b 側面部
120d 連通口
130a−130d 酸素吸着材
Claims (6)
- 固体酸化物型燃料電池装置において、
複数の燃料電池セルと、
前記複数の燃料電池セルの端部を包囲し、前記複数の燃料電池セルの端部の開口から流出する燃料オフガスを貯留する内部空間を有する排気マニホールドと、
前記複数の燃料電池セル及び前記排気マニホールドを収容するモジュールケースと、を備え、
前記排気マニホールドは、
貯留された燃料オフガスを排気するためのオフガス排気口と、
前記複数の燃料電池セルの端部の開口から流出する燃料オフガスを貯留するサブタンク室と、
前記サブタンク室内と前記オフガス排気口とを連通する連通空間と、を備え、
前記サブタンク室は、前記燃料電池セルの端部の開口よりも鉛直方向において下方に位置する連通口によって、前記連通空間に連通されていることを特徴とする固体酸化物型燃料電池装置。 - 前記複数の燃料電池セルは、前記モジュールケース内で上下方向に延びるように並設されていることを特徴とする請求項1に記載の固体酸化物型燃料電池装置。
- 前記複数の燃料電池セルの端部を連結する集電体を更に備え、
前記連通口は、前記集電体よりも鉛直方向において下方に位置することを特徴とする請求項1又は2に記載の固体酸化物型燃料電池装置。 - 前記サブタンク室は、下方に開口を有するカップ状の包囲部材が前記排気マニホールドの底面上に配置されることにより形成され、前記包囲部材の開口の縁部と前記排気マニホールドの底面との間の隙間により、前記連通口が形成されることを特徴とする請求項1乃至3のいずれか1項に記載の固体酸化物型燃料電池装置。
- 前記排気マニホールド内の前記連通口は、この連通口における圧力損失の方が、前記オフガス排気口における圧力損失よりも大きくなるように構成されていることを特徴とする請求項1乃至4のいずれか1項に記載の固体酸化物型燃料電池装置。
- 前記固体酸化物型燃料電池装置の停止工程において前記モジュールケース内の温度が前記複数の燃料電池セルの酸化下限温度まで低下した時点又は起動工程において、前記排気マニホールド内に貯留された燃料オフガスを空気により排気する空気パージ処理が実行されるように構成されたことを特徴とする請求項1乃至5のいずれか1項に記載の固体酸化物型燃料電池装置。
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