JP6344547B2 - 固体酸化物型燃料電池装置及びその製造方法 - Google Patents
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Description
また、特開2008−218005号公報(特許文献2)に記載の燃料電池装置では、多数の燃料電池セルの上端部間及び下端部間が、3枚の集電体を用いて電気的に接続されている。
接着剤の粘度が高いと作業性が悪くなり、燃料電池セルの全周にわたって接着剤を塗布することが難しい。しかしながら、本発明によれば、燃料電池セルの側面に沿って折れ曲がった弾性片の少なくとも一部を覆うように接着剤が配置されるので、弾性片が接着剤の垂れ防止となるため、低い粘度の接着剤を使用することができる。
このように構成された本発明によれば、集電体をセル配列に対して取り付け、接着剤を硬化する際に、少なくとも弾性片の一部が弾性力によって導電性を有する接着剤内に沈み込んだ状態で接着剤が硬化されているので、弾性片と接着剤との間の接触面積が増大する。これにより、弾性片と接着剤との間の接触抵抗を低減することができると共に、弾性片と接着剤との間の電気的及び物理的な接着をより強固とすることができる。
図1は、本発明の一実施形態による固体酸化物型燃料電池装置(SOFC)を示す全体構成図である。この図1に示すように、本発明の一実施形態による固体酸化物型燃料電池装置(SOFC)1は、燃料電池モジュール2と、補機ユニット4を備えている。
さらに、燃料電池モジュール2には、燃料電池モジュール2により発電された電力を外部に供給するための電力取出部(電力変換部)であるインバータ54が接続されている。
図2は燃料電池セル収容容器の断面図であり、図3は燃料電池セル収容容器の主な部材を分解して示した断面図である。
図2に示すように、燃料電池セル収容容器8内の空間には、複数の燃料電池セル16が同心円状に配列され、その周囲を取り囲むように燃料流路である燃料ガス供給流路20、排ガス排出流路21、酸化剤ガス供給流路22が順に同心円状に形成されている。ここで、排ガス排出流路21及び酸化剤ガス供給流路22は、酸化剤ガスを供給/排出する酸化剤ガス流路として機能する。
即ち、排ガス排出流路21は燃料ガス供給流路20を取り囲むように配置され、酸化剤ガス供給流路22は排ガス排出流路21を取り囲むように配置されている。また、燃料電池セル収容容器8の下端側の開放空間は、燃料を各燃料電池セル16に分散させる燃料ガス分散室76の底面を構成する概ね円形の分散室底部材72により塞がれている。
燃焼触媒60は、排ガス排出パイプ58よりも上方に、外側円筒部材66の外周面と内側円筒容器68の内周面の間の円環状の空間に充填された触媒である。排ガス排出流路21を下降した排気ガスは、燃焼触媒60を通過することにより一酸化炭素が除去され、排ガス排出パイプ58から排出される。
シースヒーター61は、燃焼触媒60の下方の、外側円筒部材66の外周面を取り囲むように取り付けられた電気ヒーターである。固体酸化物型燃料電池装置1の起動時において、シースヒーター61に通電することにより、燃焼触媒60が活性温度まで加熱される。
また、外側円筒容器70の下部側面には、酸化剤ガス導入パイプ56が接続されており、酸化剤ガス供給流路22が酸化剤ガス導入パイプ56に連通される。
図4は排気集約室の部分を拡大して示す断面図であり、図5は、図2におけるV−V断面である。
図4に示すように、排気集約室18は、各燃料電池セル16の上端部に取り付けられたドーナツ型断面のチャンバーであり、この排気集約室18の中央には、酸化剤ガス噴射用パイプ74が貫通して延びている。
集約室下部材18bは、上方が開放された円形皿状の部材であり、その中央には、酸化剤ガス噴射用パイプ74を貫通させるための円筒部が設けられている。
集約室上部材18aは、下方が開放された円形皿状の部材であり、その中央には、酸化剤ガス噴射用パイプ74を貫通させるための開口部が設けられている。集約室上部材18aは、集約室下部材18bの上方に開口したドーナツ型断面の領域に嵌め込まれる形状に構成されている。
また、この接合部に充填されたセラミック接着剤により形成されたセラミック接着剤層の上には、大径シールリング19aが配置され、セラミック接着剤層を覆っている。大径シールリング19aは円環状の薄板であり、セラミック接着剤の充填後、充填されたセラミック接着剤を覆うように配置され、接着剤の硬化により排気集約室18に固定される。
まず、内側円筒部材64と外側円筒部材66の間の空間で構成されている燃料ガス供給流路20の下部には、水蒸気改質用の水を蒸発させるための蒸発部86が設けられている。蒸発部86は、外側円筒部材66の下部内周に取り付けられたリング状の傾斜板86a及び水供給パイプ88から構成されている。また、蒸発部86は、発電用の空気を導入するための酸化剤ガス導入パイプ56よりも下方で、排気ガスを排出する排ガス排出パイプ58よりも上方に配置されている。傾斜板86aは、リング状に形成された金属の薄板であり、その外周縁が外側円筒部材66の内壁面に取り付けられる。一方、傾斜板86aの内周縁は外周縁よりも上方に位置し、傾斜板86aの内周縁と、内側円筒部材64の外壁面との間には隙間が設けられている。
また、燃料ガス供給パイプ90の上端は、傾斜板86aよりも下方に位置している。燃料ブロア38から送られた原燃料ガスは、傾斜板86aの下側に導入され、傾斜板86aの傾斜により流路を絞られながら傾斜板86aの上側へ上昇する。傾斜板86aの上側へ上昇した原燃料ガスは、蒸発部86で生成された水蒸気と共に上昇する。
CmHn+xH2O → aCO2+bCO+cH2 (1)
本発明の実施形態による固体酸化物型燃料電池装置1においては、燃料電池セル16として、固体酸化物を用いた円筒横縞型セルが採用されている。各燃料電池セル16上には、複数の単セル16aが横縞状に形成されており、これらが電気的に直列に接続されることにより1本の燃料電池セル16が構成されている。各燃料電池セル16は、その一端がアノード(陽極)、他端がカソード(陰極)となるように構成され、複数の燃料電池セル16のうちの半数は上端がアノード、下端がカソードとなるように配置され、残りの半数は上端がカソード、下端がアノードとなるように配置されている。
これらの電極層103b及びリード膜層104bは、燃料電池セル16端部において第1固定部材63を貫通し、第1固定部材63よりも下方に突出するように形成されている。
電極層103bは、リード膜層104bよりも下方まで形成されており、外部に露出された電極層103bに集電体82が電気的に接続されている。これにより、端部に位置する単セル16aの燃料極層98が、一体的に形成された電極層103bを介して集電体82に接続され、図中の矢印のように電流が流れる。また、第1固定部材63の挿通穴63aの縁とリード膜層104bの間の隙間には、セラミック接着剤が充填されており、燃料電池セル16は、リード膜層104bの外周で第1固定部材63に固定される。
多孔質支持体97は、本実施形態においては、フォルステライト粉末、及びバインダーの混合物を押し出し成形し、焼結することにより形成されている。
燃料極層98は、本実施形態においては、NiO粉末及び10YSZ(10mol%Y2O3−90mol%ZrO2)粉末の混合物により構成された導電性の薄膜である。
固体電解質層100は、本実施形態においては、La0.9Sr0.1Ga0.8Mg0.2O3の組成のLSGM粉末により構成された薄膜である。この固体電解質層100を介して酸化物イオンと水素又は一酸化炭素が反応することにより電気エネルギーが生成される。
インターコネクタ層102は、本実施形態においては、SLT(ランタンドープストロンチウムチタネート)により構成された導電性の薄膜である。燃料電池セル16上の隣接する単セル16aはインターコネクタ層102を介して接続される。
電極層103a、103bは、本実施形態においては、燃料極層98と同一の材料で形成されている。
リード膜層104a、104bは、本実施形態においては、固体電解質層100と同一の材料で形成されている。
また、本実施形態では、電極層103a、103bが燃料極層98と同一の多孔質材料で形成されているが、これに限らず、電極層103a、103bが、反応抑制層99や空気極層101と同一の多孔質材料を含む他の電気導電性の多孔質材料で形成されていてもよい。例えば、燃料電池セル16の端部に最も近い位置に形成された単セル16aの空気極層101を更に端部方向に延長し、その延長した部分を電極層としてもよい。
図7は、集電体82を上から見た図である。図7(a),図7(b)はそれぞれ燃料電池セル16の上端部,下端部に取り付けられる集電体82A,82Bを示している。図7(c)は、集電体82A,82Bに形成された取付孔84の拡大図である。
集電体82Aは、2つの略半円形の集電板83a,83bからなる。集電体82Aは、これら集電板83a,83bが隣接して配置されることにより、略円形の外形を有すると共に、中央部分に酸化剤ガス噴射用パイプ74を挿入するための円形の開口が形成される。
まず、固体酸化物型燃料電池装置1の起動工程において、燃料ブロア38が起動され、燃料の供給が開始されると共に、シースヒーター61への通電が開始される。シースヒーター61への通電が開始されることにより、その上方に配置された燃焼触媒60が加熱されると共に、内側に配置された蒸発部86も加熱される。燃料ブロア38により供給された燃料は、脱硫器36、熱交換器34、電磁弁35を介して、燃料ガス供給パイプ90から燃料電池セル収容容器8の内部に流入する。流入した燃料は、燃料ガス供給流路20内を上端まで上昇した後、改質部94内を下降し、内側円筒部材64の下部に設けられた小穴64bを通って燃料ガス分散室76に流入する。なお、固体酸化物型燃料電池装置1の起動直後においては、改質部94内の改質触媒96の温度が十分に上昇していないため、燃料の改質は行われない。
まず、内側円筒部材64、中間円筒部材65、外側円筒部材66、及び第1固定部材63を溶接により一体に組み立てる(図3参照)。また、内側円筒部材64と中間円筒部材65の間に設けられる改質部94には、改質触媒96を充填する。さらに、水供給パイプ88及び燃料ガス供給パイプ90も溶接により取り付ける。
このように、各燃料電池セル16が位置決めされた状態で、集約室下部材18bの上にセラミック接着剤を注入し、カバー部材19cを配置した後、乾燥炉内で加熱することによりセラミック接着剤を硬化させる。これにより、セラミック接着剤層118(図2参照)が形成される。セラミック接着剤層118により、燃料電池セル16と集約室下部材18bとのセル接合部が気密的に接合される。
なお、各燃料電池セル16は、そのリード膜層104a、104bの部分でセラミック接着剤により接着される(図6参照)。
この加熱工程により、セラミック接着剤は、以後の製造工程を実施可能な状態まで硬化される。また、後の工程において、セラミック接着剤は、第2の加熱工程を行うことにより、固体酸化物型燃料電池装置1の起動工程における温度上昇に耐え得る状態まで硬化される。
なお、還元工程は、上述の第2の加熱工程の実施後に組立体を低温に戻してから実行してもよいし、第2の加熱工程に引き続き連続して実行してもよいし、両工程を同時に実行してもよい。
先ず、図10−図12を参照して、第1実施例を説明する。
図10は集電体の固定方法の説明図であり、図11は固定方法のフローチャートであり、図12は集電体が燃料電池セルに固定された状態を示す説明図である。
各燃料電池セル16は、円筒形状の多孔質支持体97を有し、その外周面に、燃料極層98,反応抑制層99,固体電解質層100,空気極層101,電極層103a及び103b,リード膜層104a及び104bが形成されている(図6参照)。
本実施形態の電極保護層152は、主に微細なニッケル粉末からなり、電極層よりも硬い層である。そして、電極保護層152は、電極層を覆うことにより、電極層に対する外力から電極層を保護することができる。
さらに、焼結工程における緻密化の過程で、電極保護層152が弾性片84aによって加圧されるので、弾性片84aが電極層を加圧する箇所における電極保護層152の緻密性が高められる。これにより、弾性片84a付近の電気導通経路における導電性をさらに高めることができる。
さらに、本実施形態では、接着工程が緻密化工程を兼ねているので、製造工程を簡単化することができる。
上述のように第1実施例では、複数の燃料電池セル16をセル配列にモジュール化するモジュール化工程の前に、各燃料電池セル16に対して、接着剤塗布工程及びバインダー乾燥工程が実行されているが、モジュール化工程後に、セル配列に対して接着剤塗布工程及びバインダー乾燥工程を実行してもよい。
このように構成することにより、バインダー乾燥工程をセラミック接着剤の加熱工程と同時に実行することが可能となるので、製造工程の短縮化及び省エネルギー化を図ることが可能となる。
第3実施例では、先ず、複数の燃料電池セル16を、図8のように、セル配列にモジュール化する(図15のステップS21)。
次に、図14(a)に示すように、電極層103a,103bの表面に導電性の接着剤151を塗布する(図15のステップS22)。この接着剤塗布工程では、ペースト状の接着剤151を電極層の表面に対して厚めに塗布する。接着剤151は、バインダー成分151a及び導電性の固体粉末151bから成るものであり、図10に示した実施例のものと同様である。
ただし、接着剤151は、厚めに塗布できるように、塗布後に電極層上に留まることが可能な程度の粘性があることが好ましい。このため、第3実施例では、接着剤151として、図10の実施例とは異なる導電性接着剤を用いてもよい。
この乾燥工程により、図14(c)の右側の弾性片84aは、電極層の表面に接触した状態で、固体粉末151bからなる電極保護層152に一部が覆われ電極層に固定される。一方、図14(c)の左側の弾性片84aは、電極層の表面には接触していないが、電極保護層152を介して、電極層に対して固定される。
この接着工程により、弾性片84aは、電極層に強固に接着される。そして、図14(d)の右側の弾性片84aは、電極層の表面に接触した状態で、電極保護層152により電極層に接着されるため、電極層との直接的な接触により導通が確保される。一方、図14(d)の左側の弾性片84aは、電極層の表面に接触していないが、電極保護層152を介して電極層に接着されるため、導電性を有する電極保護層152を介して電極層との導通を確保することができる。
また、固体酸化物型燃料電池装置1の運転時に、集電体82が運転温度まで昇温されることによって、集電体82の弾性片84aの弾性力が低下しても、接着により、弾性片84aの電極層に対する変位が防止されるので、電極保護層152によって弾性片84aと電極層との間の導通を確保することができる。
第4実施例では、先ず、複数の燃料電池セル16を、図8のように、セル配列にモジュール化する(図17のステップS31)。
次に、図16(a)に示すように、集電体82の各集電板83a−83eをセル配列に対して位置合わせし(図16(a)の仮想線参照)、各集電板をセル配列に対して押し込む(図17のステップS32)。これにより、各燃料電池セル16が、対応する取付孔84に挿入される。所定位置まで各集電板が押し込まれると、取付孔84の弾性片84aが燃料電池セル16の電極層103a,103bに弾性的に係合する(図16(a)の実線参照)。
なお、接着剤153は、実施例1で用いた導電性の接着剤を用いてもよいし、他の導電性接着剤を用いてもよい。この場合、集電体取付工程(ステップS32)の実施後において、仮に一部の弾性片84aと電極層とが接触していなくても、接着剤153を介して導通を確保することができる。
また、接着剤153として、導電性の無い接着剤を用いてもよい。この場合、集電体取付工程の実施後に、少なくとも電極層と接触している弾性片84aについては、その弾性片84aと電極層との間では導通を確保することができる。
上述のように、燃料電池セル16は寸法誤差が比較的大きいため、集電体取付工程(ステップS32)において、集電板をセル配列に対して位置合わせしても、取付孔84に対して、対応する燃料電池セル16がずれるおそれがある。このため、比較的大きな押圧力で集電板をセル配列に対して押し付ける必要があるが、無理に集電板を押し付けると、露出した電極層103a,103bが弾性片84aによって損傷するおそれがある(例えば、電極層の剥がれ等)。このような損傷を防ぐため、弾性片84aの弾性力を小さくするように、さらに薄い板材で集電体82を形成することが考えられる。しかしながら、弾性力を小さくすると、固体酸化物型燃料電池装置1の運転時において、集電体82が高温に晒されたときに、弾性片84aの弾性力がさらに低下して、弾性片84aと電極層との間の接触が失われるおそれがある。
2 燃料電池モジュール
4 補機ユニット
16 燃料電池セル
16a 単セル
18 排気集約室
18a 集約室上部材
18b 集約室下部材
63 第1固定部材
80 バスバー
82 集電体
82A−82B 集電体
83a−83e 集電板
84 取付孔
84a 弾性片
84b 仮想線
97 多孔質支持体
98 燃料極層
99 反応抑制層
100 固体電解質層
101 空気極層
102 インターコネクタ層
103a,103b 電極層
104a,104b リード膜層
151 接着剤
151a バインダー成分
151b 固体粉末
152 電極保護層
153 接着剤
Claims (6)
- 燃料電池モジュールに収容された複数の燃料電池セルからなるセル配列と、前記セル配列を構成する複数の燃料電池セルの端部に形成された電極に電気的に接続された集電体と、を備えた固体酸化物型燃料電池装置であって、
前記集電体が、前記複数の燃料電池セルの端部をそれぞれ挿入するための複数の取付孔が形成された金属板であり、各取付孔には複数の弾性片が設けられており、
前記集電体の各取付孔に、対応する燃料電池セルの端部が挿入されることにより、前記集電体が前記弾性片によって前記セル配列に対して取り付けられており、
前記弾性片の位置が前記燃料電池セルの電極に対して変位しないように、前記弾性片が前記燃料電池セルに接着剤によって固定されていることを特徴とする固体酸化物型燃料電池装置。 - 前記弾性片は、前記燃料電池セルの側面に沿って折れ曲がることにより、前記燃料電池セルの電極に弾性的に係合しており、
前記接着剤は、少なくとも折れ曲がった前記弾性片の一部を覆うように配置されていることを特徴とする請求項1に記載の固体酸化物型燃料電池装置。 - 前記接着剤は、導電性を有し、前記弾性片と前記燃料電池セルの電極との間に配置されており、前記接着剤は、少なくとも前記弾性片の一部が前記接着剤内に沈み込んだ状態で硬化されていることを特徴とする請求項1に記載の固体酸化物型燃料電池装置。
- 燃料電池モジュールに収容された複数の燃料電池セルからなるセル配列と、前記セル配列を構成する複数の燃料電池セルの端部に形成された電極に電気的に接続された集電体と、を備えた固体酸化物型燃料電池装置の製造方法であって、
集電体を前記セル配列に対して取り付ける取付工程であって、前記集電体が、前記複数の燃料電池セルの端部をそれぞれ挿入するための複数の取付孔が形成された金属板であり、各取付孔には複数の弾性片が設けられており、前記集電体を前記セル配列に対して押し付けることにより、前記集電体の各取付孔に、対応する燃料電池セルの端部を挿入し、前記集電体を前記弾性片の弾性力によって前記セル配列に対して取り付ける、前記取付工程と、
前記弾性片の位置が前記燃料電池セルの電極に対して変位することを防止するように、前記集電体の前記弾性片を前記燃料電池セルに接着剤により接着する接着工程と、
を備えたことを特徴とする固体酸化物型燃料電池装置の製造方法。 - 燃料電池モジュールに収容された複数の燃料電池セルからなるセル配列と、前記セル配列を構成する複数の燃料電池セルの端部に形成された電極に電気的に接続された集電体と、を備えた固体酸化物型燃料電池装置の製造方法であって、
前記セル配列の各燃料電池セルの端部に形成された電極に導電性を有する接着剤を塗布する塗布工程と、
集電体を前記セル配列に対して取り付ける取付工程であって、前記集電体が、前記複数の燃料電池セルの端部をそれぞれ挿入するための複数の取付孔が形成された金属板であり、各取付孔には複数の弾性片が設けられており、前記集電体を前記セル配列に対して押し付けることにより、前記集電体の各取付孔に、対応する燃料電池セルの端部を挿入し、前記接着剤に前記弾性片を接触させた状態で、前記集電体を前記弾性片の弾性力によって前記セル配列に対して取り付ける、前記取付工程と、
前記接着剤を硬化させ、前記弾性片の位置が前記燃料電池セルの電極に対して変位することを防止する硬化工程と、
を備えたことを特徴とする固体酸化物型燃料電池装置の製造方法。 - 燃料電池モジュールに収容された複数の燃料電池セルからなるセル配列と、前記セル配列を構成する複数の燃料電池セルの端部に形成された電極に電気的に接続された集電体と、を備えた固体酸化物型燃料電池装置の製造方法であって、
複数の燃料電池セルの端部に形成された電極に導電性の接着剤を塗布する塗布工程と、
前記複数の燃料電池セルをセル配列に組み付け可能とするように、前記複数の燃料電池セルに塗布された接着剤を第1硬化させる第1硬化工程と、
前記複数の燃料電池セルにより前記セル配列を形成するモジュール化工程と、
集電体を前記セル配列に対して取り付ける取付工程であって、前記集電体が、前記複数の燃料電池セルの端部をそれぞれ挿入するための複数の取付孔が形成された金属板であり、各取付孔には複数の弾性片が設けられており、前記集電体を前記セル配列に対して押し付けることにより、前記集電体の各取付孔に、対応する燃料電池セルの端部を挿入し、前記弾性片を前記第1硬化された接着剤に弾性的に当接させた状態で、前記集電体を前記弾性片の弾性力によって前記セル配列に対して取り付ける、前記取付工程と、
前記第1硬化された接着剤を加熱して第2硬化させる第2硬化工程であって、第2硬化の進行中において、前記弾性片の弾性力により、前記弾性片の一部を前記接着剤内に沈み込ませ、前記弾性片の一部が前記接着剤内に沈み込んだ状態で前記接着剤を完全硬化させて、前記接着剤を介して前記弾性片と前記電極とを接着し、前記弾性片の位置が前記燃料電池セルの電極に対して変位することを防止する第2硬化工程と、
を備えたことを特徴とする固体酸化物型燃料電池装置の製造方法。
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