JP2015172206A - ディーゼル組成物及びその作製法 - Google Patents
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Abstract
Description
Murakamiらの米国特許第5730762号には、芳香族環上にアルキル側鎖を備え、またアルキル側鎖と一緒にヘテロ窒素化合物も備えるイオウ含量が低減したディーゼル燃料が教示されている。この組成物はまた、燃料組成物の成分としてカルバゾール及びインドール化合物も含む。
(a)イオウ含量は10ppm未満、
(b)引火点(flash point)は50℃超、
(c)式
A全=A272+10(A310)
[式中、A272は272ナノメートルでのUV吸光度であり、A310は310ナノメートルでのUV吸光度である。]によって求められるUV吸光度、A全は1.5未満、
(d)ナフテン含量は5%超、
(e)曇り点は−12℃未満、
(f)窒素含量は10ppm未満、及び
(g)5%蒸留点は300°F超、95%蒸留点は600°F超である、石油由来のディーゼル燃料組成物を対象とする。
石油由来の燃料組成物を調製するための方法であって、
(a)イオウが少なくとも50ppmであり、芳香族含量が少なくとも25重量%である炭化水素原料を、VI族又は非貴金属のVIII族又はそれらの混合物を含む水素化処理触媒上で反応器系に供給し、それによって水素化処理生成物(hydrotreated product)を生成すること、
(b)水素化処理生成物を少なくとも1つの分離ユニットに供給し、それによってイオウ含量が50重量ppm未満である生成物ストリームを分離すること、
(c)生成物ストリームを貴金属水素化触媒上で水素化反応器系に供給し、それによって水素化生成物(hydrogenated product)を生成すること、及び
(d)水素化生成物を少なくとも1つの分離ユニットに供給し、それによってディーゼル生成物ストリームを生成することであって、ディーゼル生成物ストリームは、芳香族含量が7.5重量%未満、イオウ含量が10ppm未満、引火点が50℃超であることを含む上記方法を対象とする。
石油由来の燃料組成物を調製するための方法であって、
(a)イオウが少なくとも50ppm、芳香族含量が少なくとも25重量%である炭化水素原料を、VI族元素又は非貴金属のVIII族元素又はそれらの混合物を含む水素化処理触媒上で第1の反応器系に供給し、それによって水素化処理生成物を生成すること、
(b)水素化処理生成物を水素化分解触媒上で第2の反応器系に供給し、それによって水素化分解生成物を生成すること、
(c)水素化分解生成物を少なくとも1つの分離ユニットに供給し、それによって水素化分解生成物を第1の生成物ストリームと第2の生成物ストリームとに分離すること、
(d)触媒を含む少なくとも1つの反応器に第2の生成物ストリームを供給してパラフィンをイソパラフィンに転換し、それによって脱ロウ生成物を生成すること、
(e)水素化触媒を含む少なくとも1つの反応器に脱ロウ生成物を供給して最終水素化し(hydrofinish:水素化仕上げし)、それによって最終水素化生成物を生成すること、
(f)最終水素化生成物を少なくとも1つの分離ユニットに供給し、それによって最終水素化生成物をディーゼル生成物ストリームと少なくとも1つの基油生成物ストリームとに分離することであって、ディーゼル生成物ストリームは、芳香族含量が7.5重量%未満、イオウ含量が10ppm未満、引火点が50℃超であることを含む上記方法を対象とする。
石油由来の燃料組成物を調製するための方法であって、
(a)高活性卑金属触媒を含む反応器系に炭化水素原料を供給し、それによって炭化水素原料を水素化し、水素化生成物を生成すること、並びに
(b)水素化生成物を少なくとも1つの分離ユニットに供給し、それによって水素化生成物をナフサ生成物ストリーム、ジェット生成物ストリーム及びディーゼル生成物ストリームに分離することであって、ディーゼル生成物ストリームは、芳香族含量が7.5重量%未満、イオウ含量が10ppm未満、引火点が50℃超であることを含む上記方法を対象とする。
石油由来の燃料組成物を調製するための方法であって、
(a)イオウが100重量ppm未満である炭化水素原料を高活性貴金属触媒上で反応器系に供給し、それによって水素化生成物を生成すること、及び
(b)水素化生成物を少なくとも1つの分離ユニットに供給し、それによってディーゼル生成物ストリームを生成することであって、ディーゼル生成物ストリームは、芳香族含量が7.5重量%未満、イオウ含量が10ppm未満、引火点が50℃超であることを含む上記方法を対象とする。
内燃エンジンのすすを低減する方法であって、
(a)イオウ含量は10ppm未満、
(b)引火点は50℃超、
(c)式
A全=A272+10(A310)
[式中、A272は272ナノメートルでのUV吸光度であり、A310は310ナノメートルでのUV吸光度である。]によって求められるUV吸光度、A全は1.5未満であり、
(d)ナフテン含量は5%超、
(e)曇り点は−12℃未満、
(f)窒素含量は10ppm未満、及び
(g)5%蒸留点は300°F超、95%蒸留点は600°F超である、石油由来のディーゼル燃料組成物を内燃エンジン内に射出すること、並びに、その燃料組成物を燃焼することを含む上記方法を対象とする。
HDT−「水素化処理器」を指す。
HDC−「水素化分解器」を指す。
IDW−「脱ロウ」を指す。
MUH2−「補給水素」(“makeup hydrogen”)を指す。
本発明の一実施形態は、ディーゼル燃料組成物を対象とする。ディーゼル燃料組成物は、イオウ化合物、窒素化合物、芳香族化合物及び揮発性化合物(軽留分)を含めての多様な化合物を含む。臭気が少ない又は全くないディーゼル燃料を達成するために、ヘテロ原子含有化合物、芳香族含量及び揮発性軽留分を低減する必要があることが発見された。
A全=A272+10(A310)
[式中、A272は272nmでのUV吸光度であり、A310は310nmでのUV吸光度である。]
で与えられるA全は、約1.5未満、より好ましくは、約1.0未満、最も好ましくは、約0.8未満でなければならないことを発見した。
本明細書で議論するように、数種の水素化処理又は水素化又は双方の方法(一般には、水素化転換法)は、臭気が少ないか又は全くないディーゼル組成物を生成するために用いることができる。適切な水素化転換法は、炭化水素原料の芳香族含量に基づいて決定される。
本明細書で説明された方法から生成する無臭ディーゼル燃料を使用することによって、従来の超低イオウディーゼルを用いた場合に、燃焼室で生成するすすに比較して燃焼室のすすが減少することも発見された。
(3)式
A全=Ax+10(Ay)
[式中、Axは272ナノメートルでのUV吸光度であり、Ayは310ナノメートルでのUV吸光度である。]によって求められるUV吸光度、A全は1.5未満、(4)ナフテン含量は5%超、(5)曇り点は−12℃未満、(6)窒素含量は10ppm未満、及び(7)5%蒸留点は300F超、95%蒸留点は600F超である、ディーゼル燃料組成物を用いることによって、内燃エンジンのすすを低減する方法を対象とする。
例1は、図2に対応する。図2に例示したのと同様の無臭ディーゼルを生成するために、以下の工程を追跡する。イオウが10260ppm、沸点範囲が約257F〜約759F、SFC(超臨界流体クロマトグラフィー、ASTM D5186)法によって測定した場合、芳香族含量が31重量%である炭化水素原料を、触媒系を含む反応器に、液時空間速度(LHSV)3.0[1/時間]で供給した。触媒系は、非酸性の大表面積アルミナ担体上の、リンを助触媒としたVI族及びVIII族金属触媒を含む選択された水素化処理触媒を含んでいた。全金属は、20重量%であった。詳細には、水素化処理触媒は、リンを助触媒とし、アルミナ上に担持されたニッケル及びモリブデンを含む。水素化処理反応器の温度は、659Fであった。水素320scfを消費した。水素4700scfbを水素化処理器にリサイクルした。水素の平均圧は、860psiであった。次いで、水素化処理生成物を、水素化触媒を備える水素化ユニットに供給した。水素化触媒は、シリカ/アルミナ担体上の白金/パラジウムを含んでいた。水素化反応器の温度は、580Fであった。水素420scfを消費した。2915scfbを水素化反応器にリサイクルした。水素の平均圧は、1363psiであった。
例2は、図3に対応する。図3に例示したのと同様の無臭ディーゼルを生成するために、以下の工程を追跡した。炭化水素原料は、2つの反応器床に分散した数種の触媒層を備えた第1の反応器に炭化水素原料を供給することによって水素化処理し、それによって水素化処理生成物が生成した。第1の反応器床では、第1層は、ニッケル及びモリブデンを含み、リンを助触媒とした脱金属触媒を備えていた。第2層は、例1で説明したのと同様な水素化処理層を備えていた。第3層は、アルミナ担体上でニッケル/モリブデンを含み、リンを助触媒とした水素化処理/水素化/水素化分解触媒を備えていた。水素化分解原料である水素化処理生成物は、イオウが少なくとも19600ppm、沸点範囲が約594F〜約971Fであった。水素化分解原料は、液時空間速度(LHSV)0.7[1/時間]で、触媒系を備えた第2の反応器床反応器に供給した。第2の反応器床では、第1触媒層は、アルミナ担体上でニッケル/モリブデンを含み、リンを助触媒とした水素化処理/水素化/水素化分解触媒を備えていた。第2層は、シリカ/アルミナ担体上でニッケル/モリブデン/y−ゼオライトを含む水素化分解触媒を備えていた。第3層は、本明細書で説明したように、別の水素化処理触媒層を備えていた。反応器の水素化分解区画の温度は、724Fであった。水素の平均圧は、2700psiであった。ガスリサイクル速度は、5000scfbであった。沸点範囲が約600F〜約1010Fである水素化分解生成物は、2つの生成物、即ち、ロウ状220N生成物及びロウ状100N生成物に分離した。ロウ状220N生成物は、沸点範囲が約640F〜約1010Fであり、ロウ状100N生成物は、沸点範囲が約600F〜約920Fであった。次いで、ロウ状100N生成物は、温度が625Fである脱ロウ反応器に供給し、それによって脱ロウ生成物が生成した。脱ロウ反応器は、アルミナ担体上に白金及び60重量%のSSZ−32を含む触媒を備えていた。次いで、脱ロウ生成物は、シリカ/アルミナ担体上で白金/パラジウム触媒を備え、温度が494Fである最終水素化反応器に供給した。最終水素化生成物は、沸点範囲が約240F〜約900Fであった。最終水素化生成物は、少なくとも3つの生成物ストリーム:即ち、(1)沸点範囲が約595F〜約900Fである100N基油;(2)沸点範囲が約540F〜約710Fである60N基油;及び沸点範囲が約250F〜約665Fである無臭ディーゼル生成物に分離した。
例3A及び3Bは、図4に対応する。図4に例示したのと同様に、無臭ディーゼルを生成するために、例3Aを例示する以下の工程を追跡した。イオウが10171ppm、沸点範囲が約257F〜約759F、SFC(超臨界流体クロマトグラフィー、ASTM D5186)によって測定した場合、芳香族含量が少なくとも31重量%である炭化水素原料は、液時空間速度(LHSV)0.52[1/時間]で、多層触媒系を備える反応器に供給した。多層触媒系の第1層は、アルミナ担体上でリンを助触媒としたニッケル/モリブデン層を備えていた。そして、多層触媒系の第2層は、シリカ/アルミナ担体上でニッケル/モリブデン/y−ゼオライトを備えていた。反応器の温度は、673Fであった。水素1660scfbを消費した。水素8640scfbを反応器にリサイクルした。反応器の平均圧は、2254psiであった。原料は、上記触媒上で反応器に供給し、それによって反応生成物が生成した。反応生成物は、蒸留して2つのストリーム:即ち、(1)ディーゼル生成物ストリーム及び(2)ナフサ/ジェット生成物ストリームとした。ディーゼル生成物ストリームは、イオウ含量が6ppm、全UV吸光度が0.0052、沸点範囲が328F〜約692°F、計算引火点がフロントエンド蒸留(front end distillation)から72°Cであった。
例4A及び4Bは、図5に対応する。図5に例示したのと同様に、無臭ディーゼルを生成するために、例4A及び4Bを例示する以下の工程を追跡した。炭化水素原料は、原料中のイオウ含量を低減するために水素化処理した。用いた水素化処理法は、例1で説明した方法に類似している。イオウ含量が6ppm未満、全UV吸光度が1.8774である水素化処理生成物は、シリカ/アルミナ担体上で0.5重量%の白金及び0.5重量%のパラジウムを含む高活性貴金属を含む触媒系に供給した。反応器の温度は、580Fであった。リサイクル水素2915scfbを反応器に供給した。水素420scfbを消費した。反応器の平均圧は、1600psiであった。原料は、上記触媒上で反応器に供給し、それによって反応生成物が生成した。反応生成物は、蒸留して2つのストリーム:即ち、(1)ディーゼル生成物ストリーム及び(2)ジェット生成物ストリームとした。ディーゼル生成物ストリームは、イオウ含量が6ppm未満、全UV吸光度が0.0038、沸点範囲が403F〜約768F、計算引火点が120℃であった。
例5は、図5に対応する。図5に例示したのと同様に、無臭ディーゼルを生成するために、以下の工程を追跡した。イオウが6.2ppm、沸点範囲が約231F〜約750F、SFC(超臨界流体クロマトグラフィー、ASTM D5186)によって測定した場合、芳香族含量が22.2重量%である炭化水素原料は、液時空間速度(LHSV)2.6[1/時間]で、触媒系を備える反応器に供給した。触媒系は、例4で用いられるのと同じ高活性貴金属触媒を備えていた。反応器の温度は、603Fであった。水素836scfbを消費した。水素3080scfbを反応器にリサイクルした。反応器の平均圧は、1610psiであった。原料は、上記触媒上で反応器に供給し、それによって反応生成物である中間生成物A及びBが生成した。中間生成物A及びBは、2つの別々のランの結果であった。中間生成物AもBも、イオウ含量が6ppm未満、全UV吸光度がそれぞれ、0.0044及び0.0031、沸点範囲がそれぞれ、165F〜約750F及び約135F〜約736F、計算引火点がそれぞれ、38℃及び32℃であった。次いで、中間生成物Bは、蒸留範囲が約317F〜約744°Fである蒸留カラムに供給し、それによってイオウ含量が6ppm未満、全UV吸光度が0.0047、芳香族含量が1.5未満、ASTM方法 D4529で求めた正味燃焼熱が18,875KBTU/lbである無臭ディーゼル生成物が生成した。
例2で調製したのと同様な無臭ディーゼル燃料組成物19.7mgは、燃焼室に投入した。燃料は、7秒間燃焼室に投入し、次いでスパークプラグで点火した。投入時において、室圧は、1560バールであった。燃焼室は、約15%の酸素を含み、残部が不活性ガスであるガスで満たした。燃焼室のガス密度は、22.8kg/m3であった。燃焼室の温度は、1000Kであり、燃焼室の圧力は、60バールであった。燃焼室は、4ストロークディーゼルエンジンの1気筒バージョンであった。インジェクタは、第2世代Bosch Common−Railであり、ノズル直径(1孔)が0.090mm、ノズル形状がKS1.5/0.86であった。
Claims (20)
- (a)イオウ含量は10ppm未満、
(b)引火点は50℃超、
(c)式
A全=Ax+10(Ay)
[式中、Axは272ナノメートルでのUV吸光度であり、Ayは310ナノメートルでのUV吸光度である。]によって求められるUV吸光度、A全は1.5未満であり、
(d)ナフテン含量は5%超、
(e)曇り点は−12℃未満、
(f)窒素含量は10ppm未満、及び
(g)5%蒸留点は300F超、95%蒸留点は600F超である、石油由来のディーゼル燃料組成物。 - イオウ含量が6ppm未満である、請求項1に記載の組成物。
- ASTM D2887によって測定された5%蒸留点が320°F超である、請求項1に記載の組成物。
- ASTM D2887によって測定された5%蒸留点が340°F超である、請求項1に記載の組成物。
- ASTM D2887によって測定された5%蒸留点が375°F超である、請求項1に記載の組成物。
- 潤滑添加剤パッケージをさらに含む、請求項1に記載の組成物。
- 潤滑添加剤パッケージがモノカルボキシル脂肪酸、アミド、エステル又はそれらの混合物を含む、請求項6に記載の組成物。
- 沸点範囲が約300°F〜約730°Fである、請求項1に記載の組成物。
- 芳香族含量が10重量%未満である、請求項1に記載の組成物。
- 40℃の粘度が4.1mm/Cst未満である、請求項1に記載の組成物。
- 正味の燃焼熱が18,000Btu/lb超である、請求項1に記載の組成物。
- 石油由来の燃料組成物を調製するための方法であって、
(a)イオウが少なくとも50ppmであり、芳香族含量が少なくとも25重量%である炭化水素原料を、VI族又は非貴金属のVIII族又はそれらの混合物を含む水素化処理触媒上で反応器系に供給し、それによって水素化処理生成物を生成すること、
(b)水素化処理生成物を少なくとも1つの分離ユニットに供給し、それによってイオウ含量が50重量ppm未満である生成物ストリームを分離すること、
(c)生成物ストリームを貴金属水素化触媒上で水素化反応器系に供給し、それによって水素化生成物を生成すること、及び
(d)水素化生成物を少なくとも1つの分離ユニットに供給し、それによってディーゼル生成物ストリームを生成することであって、ディーゼル生成物ストリームは、芳香族含量が7.5重量%未満、イオウ含量が10ppm未満、引火点が50℃超であることを含む上記方法。 - 水素化処理触媒が、ニッケル−モリブデン触媒、ニッケル−タングステン触媒、モリブデン−タングステン触媒、ニッケル−モリブデン触媒、及びモリブデン−コバルト触媒からなる群から選択される、請求項12に記載の方法。
- 水素化触媒が、白金、パラジウム又はそれらの混合物を含む、請求項12に記載の方法。
- 石油由来の燃料組成物を調製するための方法であって、
(a)イオウが少なくとも50ppm、芳香族含量が少なくとも25重量%である炭化水素原料を、VI族元素又は非貴金属のVIII族元素又はそれらの混合物を含む水素化処理触媒上で第1の反応器系に供給し、それによって水素化処理生成物を生成すること、
(b)水素化処理生成物を水素化分解触媒上で第2の反応器系に供給し、それによって水素化分解生成物を生成すること、
(c)水素化分解生成物を少なくとも1つの分離ユニットに供給し、それによって水素化分解生成物を第1の生成物ストリームと第2の生成物ストリームとに分離すること、
(d)触媒を含む少なくとも1つの反応器に第2の生成物ストリームを供給してパラフィンをイソパラフィンに転換し、それによって脱ロウ生成物を生成すること、
(e)水素化触媒を含む少なくとも1つの反応器に脱ロウ生成物を供給して最終水素化し、それによって最終水素化生成物を生成すること、
(f)最終水素化生成物を少なくとも1つの分離ユニットに供給し、それによって最終水素化生成物をディーゼル生成物ストリームと少なくとも1つの基油生成物ストリームとに分離することであって、ディーゼル生成物ストリームは、芳香族含量が7.5重量%未満、イオウ含量が10ppm未満、引火点が50℃超であることを含む上記方法。 - 石油由来の燃料組成物を調製するための方法であって、
(a)高活性卑金属触媒を含む反応器系に炭化水素原料を供給し、それによって炭化水素原料を水素化し、水素化生成物を生成すること、並びに
(b)水素化生成物を少なくとも1つの分離ユニットに供給し、それによって水素化生成物を、ナフサ生成物ストリーム、ジェット生成物ストリーム及びディーゼル生成物ストリームに分離することであって、ディーゼル生成物ストリームは、芳香族含量が7.5重量%未満、イオウ含量が10ppm未満、引火点が50℃超であることを含む上記方法。 - 高活性卑金属触媒が、VI族卑金属及びVIII族貴金属を含む、請求項16に記載の方法。
- 石油由来の燃料組成物を調製するための方法であって、
(a)イオウが100重量ppm未満である炭化水素原料を高活性貴金属触媒上で反応器系に供給し、それによって水素化生成物を生成すること、
(b)水素化生成物を少なくとも1つの分離ユニットに供給し、それによってディーゼル生成物ストリームを生成することであって、ディーゼル生成物ストリームは、芳香族含量が7.5重量%未満、イオウ含量が10ppm未満、引火点が50℃超であることを含む上記方法。 - 高活性貴金属触媒が、白金、パラジウム又はそれらの混合物を含む、請求項18に記載の方法。
- 請求項1に記載の燃料組成物を内燃エンジン内に射出すること、及びその燃料組成物を燃焼することを含む、内燃エンジンのすすを低減する方法。
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