JP2014511914A - 炭素酸化物耐性触媒を利用する水素処理方法 - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、一酸化炭素および/または二酸化炭素の異常に増加したレベルの一酸化炭素含有および/または二酸化炭素含有環境中で、たとえば水素含有処理ガス中でおよび/またはオレフィン系ナフサ供給物(又は原料もしくはフィード)中でうまく機能する水素化処理触媒の組み合わせの使用を含むオレフィン系ナフサ供給物の水素処理の方法に関する。
一般に、製油所自動車用ガソリンプール中のほとんどの硫黄は、FCCガソリンに由来する。FCCガソリン(または「ナフサ」)は、水素化処理して硫黄を除去することができる。しかし、FCCガソリンはオレフィン系である傾向があり、従来型水素化処理は多くの場合、ほぼ完全なオレフィン飽和のために、オクタン価損失が大きくなりすぎ得る。選択的水素化処理方法、たとえば、SCANfiningが、特定の触媒と狭い範囲の最適化運転条件での運転との組み合わせによって、減少した(最適には最小限の)オレフィン飽和とともにより高い相対水素化脱硫(relative hydrodesulfurization)を維持するために開発されてきた。SCANfiningにおける運転ウィンドウは狭い傾向があり得るので、このプロセスへのいかなる汚染物質も、この技術において非常に重大である傾向があり得る。
本発明の一実施形態は、
増加した一酸化炭素含有率の存在下でオレフィン系ナフサ供給物流(又はオレフィン系ナフサフィードストリーム)を水素化処理する方法に関し、当該方法が、
第1オレフィン系ナフサ供給物流を少なくとも部分的に水素化脱硫し、かつ/または水素化脱窒素して第1被水素化処理(又は水素化処理された)オレフィン系ナフサ生成物流を生成するのに十分な第1水素化処理条件下において、第1水素化処理反応器中で第1水素化処理触媒の存在下で第1オレフィン系ナフサ供給物流を第1水素含有処理ガス流と接触させること
を含み、
前記第1オレフィン系ナフサ供給物流および前記第1水素含有処理ガス流の合計の一酸化炭素含有率が10vppmよりも大きく、
前記第1水素化処理触媒がシリカベースの担体上に配置されるコバルトおよびモリブデンを含む。
本発明の一態様は、増加した一酸化炭素含有率の存在下でのオレフィン系ナフサ供給物流の水素化処理方法に関する。本水素化処理方法は、オレフィン系ナフサ供給物流を、オレフィン系ナフサ供給物流を少なくとも部分的に水素化脱硫する、水素化脱窒素する、および/または水素化脱酸素するのに十分な水素化処理条件下に反応器(反応器入口を有する)中で水素化処理触媒の存在下で水素含有処理ガス流と接触させることを有利には含む。
(「第1」)オレフィン系ナフサ供給物流および(「第1」)水素含有処理ガス流の合計の一酸化炭素含有率が10vppm〜100vppmである状況で、相対水素化脱硫(HDS)活性が、(「第1」)オレフィン系ナフサ供給物流および(「第1」)水素含有処理ガスの合計の一酸化炭素含有率が10vppm未満(たとえば7vppm未満、5vppm未満、3vppm未満、または1vppm未満)である状況に匹敵(又は対応)すべきであること;および、同様に
(「第1」)オレフィン系ナフサ供給物流および(「第1」)水素含有処理ガス流がまとめて反応器に流れ込む反応器入口では、平均一酸化炭素濃度が10vppmよりも大きいことが分かった状況で、相対HDS活性が、反応器入口では一酸化炭素含有率が10vppm未満(たとえば7vppm未満、5vppm未満、3vppm未満、または1vppm未満)であることが分かる状況に匹敵(又は対応)すべきであること。
オレフィン系ナフサ供給物流および水素含有処理ガス流の合計の一酸化炭素含有率が10vppmよりも大きい状況で、相対HDS活性が、オレフィン系ナフサ供給物流および水素含有処理ガスの合計の一酸化炭素含有率が10vppm未満(たとえば7vppm未満、5vppm未満、3vppm未満、または1vppm未満)である状況に匹敵(又は対応)すべきであること;および
オレフィン系ナフサ供給物流および水素含有処理ガス流がまとめて反応器に流れ込む反応器入口では、平均一酸化炭素濃度が10vppmよりも大きいことが分かった状況で、相対HDS活性が、反応器入口では、一酸化炭素含有率が10vppm未満(たとえば7vppm未満、5vppm未満、3vppm未満、または1vppm未満)であることが分かる状況に匹敵(又は対応)すべきであること。
さらにまたはあるいは、この好ましい実施形態においては、水素化処理条件は、一酸化炭素耐性の水素化処理触媒によって、同じ水素化処理条件で少なくとも1つの他の水素処理触媒よりも少なくとも5%少ない二酸化炭素(たとえば、少なくとも7%多い、少なくとも8%多い、または少なくとも10%多い二酸化炭素;さらにまたはあるいは、最大で75%少ない、50%少ない、40%少ない、30%少ない、または25%少ない二酸化炭素)が一酸化炭素に転化され得るように選択することができる。
他の水素処理触媒は、本明細書に記載される第2水素化処理触媒として利用される水素処理触媒であり得る。
増加した一酸化炭素含有率の存在下でオレフィン系ナフサ供給物流を水素化処理する方法であり、前記方法が、
第1オレフィン系ナフサ供給物流を少なくとも部分的に水素化脱硫し、かつ/または水素化脱窒素して第1被水素化処理オレフィン系ナフサ生成物流を生成するのに十分な第1水素化処理条件下において、第1水素化処理反応器中で第1水素化処理触媒の存在下で第1オレフィン系ナフサ供給物流を第1水素含有処理ガス流と接触させること
を含み、
前記第1オレフィン系ナフサ供給物流および前記第1水素含有処理ガス流の合計の一酸化炭素含有率が10vppmよりも大きく、
前記第1水素化処理触媒がシリカベースの担体上に配置されるコバルトおよびモリブデンを含む、
方法。
前記第1水素化処理触媒が、同一条件下で同一触媒の第一相対水素化脱硫活性よりも少なくとも10%大きい第1相対水素化脱硫活性を有するように前記第1水素化処理条件が選択される(ただし、前記同一条件には、前記第1オレフィン系ナフサ供給物流および前記第1水素含有処理ガスの合計の一酸化炭素含有率が10vppm未満であることが含まれる)、実施形態1の方法。
前記第1水素化処理触媒が、同一条件下で同一触媒の第1相対水素化脱硫活性よりも少なくとも20%大きい第1相対水素化脱硫活性を有するように前記第1水素化処理条件が選択される(ただし、前記同一条件には、前記第1オレフィン系ナフサ供給物流および前記第1水素含有処理ガスの合計の一酸化炭素含有率が10vppm未満であることが含まれる)、上記の実施形態のいずれかの方法。
前記第1被水素化処理オレフィン系ナフサ生成物流を少なくとも部分的に水素化脱硫し、かつ/または水素化脱窒素して第2被水素化処理オレフィン系ナフサ生成物流を生成するのに十分な第2水素化処理条件下において、第2水素化処理反応器中で第2水素化処理触媒の存在下で前記第1被水素化処理オレフィン系ナフサ生成物流の少なくとも一部を第2水素含有処理ガス流と接触させることをさらに含む、上記の実施形態のいずれかの方法。
前記第1被水素化処理オレフィン系ナフサ生成物流を第2水素化処理触媒と接触させることをさらに含み、前記第1被水素化処理オレフィン系ナフサ生物流が前記第2水素化処理触媒と接触して、前記第1水素化処理反応器から取り出される第2被水素化処理オレフィン系ナフサ生成物流を生成するように前記第1水素化処理触媒と前記第2水素化処理触媒とが前記第1水素化処理反応器内で積み重ねられた構成(の状態)にある、実施形態1〜3のいずれかの方法。
前記第1オレフィン系ナフサ供給物流がFCCナフサを含む、上記の実施形態のいずれかの方法。
前記シリカベースの担体が少なくとも85重量%のシリカを含む、上記の実施形態のいずれかの方法。
前記第1水素含有処理ガス流の一酸化炭素濃度が15vppmよりも大きい、上記の実施形態のいずれかの方法。
前記第1水素化処理触媒のコバルト含有率が約2重量%〜約7重量%(酸化物として測定され、かつ前記触媒の総重量を基準とする)であり、モリブデン含有率が約7重量%〜約25重量%(酸化物として測定され、かつ前記触媒の総重量を基準とする)である、上記の実施形態のいずれかの方法。
前記第1水素化処理触媒の平均細孔容積が約0.6cc/g〜約2.0cc/gであり、平均細孔径が約200Å(オングストロム)〜2000Å(オングストローム)の範囲内である、上記の実施形態のいずれかの方法。
前記第1水素化処理触媒が少なくとも1つの有機添加剤を含む、上記の実施形態のいずれかの方法。
前記第1オレフィン系ナフサ供給物流および前記第1水素含有処理ガス流の合計の一酸化炭素含有率が15vppmよりも大きい、上記の実施形態のいずれかの方法。
前記第1オレフィン系ナフサ供給物流および前記第1水素含有処理ガス流の合計の一酸化炭素含有率が25vppmよりも大きい、上記の実施形態のいずれかの方法。
前記第1オレフィン系ナフサ供給物流および前記第1水素含有処理ガス流の合計のCOx含有率が15vppm〜550vppmである、上記の実施形態のいずれかの方法。
前記第1水素化処理触媒によって、同じ水素化処理条件で前記第2水素化処理触媒よりも少なくとも5%少ない二酸化炭素が一酸化炭素に転化される、実施形態4〜14のいずれか1つの方法。
前記第2水素化処理触媒が、少なくとも85重量%のアルミナを含有するアルミナベースの担体上に配置されるコバルトおよびモリブデンを含む、実施形態4〜15のいずれか1つの方法。
前記第2水素化処理触媒のコバルト含有率が約0.1重量%〜約5重量%(酸化物として測定され、かつ前記触媒の総重量を基準とする)であり、モリブデン含有率が約1重量%〜約10重量%(酸化物として測定され、かつ前記触媒の総重量を基準とする)である、実施形態16の方法。
前記第2水素化処理触媒の平均細孔容積が約0.5cc/g〜約1.5cc/gであり、平均細孔径が約60Å(オングストローム)〜200Å(オングストローム)の範囲内である、実施形態17の方法。
実施例1においては、パイロットプラント試験を、様々な接触(FCC)ナフサ供給物流のSCANfining、または選択的水素化精製のための単段階製油所水素化処理装置における条件をシミュレートするために行った。図1は、任意の水素化処理触媒ベースラインと比べて、CoMo/シリカ担持水素化処理触媒についての水素化脱硫(HDS)活性データを示す。図1の三角形は、2つの異なる重質接触ナフサ(HCN)供給物でCoMo−シリカを使用するデータを示し;図1の正方形は、中間接触ナフサ(ICN)供給物でCoMo−シリカを使用するデータを示し;図1の円形は、軽質接触ナフサ(LCN)供給物でCoMo−シリカを使用するデータを示す。パイロットプラントにおいて約55日(オイル)まで、約100%水素ガスを、おおよそ515〜535°F(約268〜279℃)、約230〜300psig(約1.6〜2.1MPag)の反応圧力、約4〜10時間−1のLHSV、および約1200〜1800scf/bbl(約200〜310Nm3/m3)の処理ガス比率で処理ガスとして使用した。約55日(オイル)で、約100%水素ガスを、約15vppmの一酸化炭素を含有する水素処理ガスに切り替え;約65日(オイル)で、水素処理ガスを、約50vppmの一酸化炭素を含有するように切り替え;次に約72日(オイル)で、処理ガスを、測定できない一酸化炭素含有率の約100%水素に戻し;パイロットプラント実験を約77日(オイル)で終わらせた。
実施例2においては、下の表1に示される特性を有するICN生成物のSCANfiningに対する二酸化炭素の影響を試験するパイロットプラント研究で、2つの担持CoMo水素化処理触媒、シリカ上の担持CoMoおよびアルミナ上の担持CoMoの間で比較を行う。
Claims (35)
- 増加した一酸化炭素含有率の存在下でオレフィン系ナフサ供給物流を水素化処理する方法であり、前記方法が、
第1オレフィン系ナフサ供給物流を少なくとも部分的に水素化脱硫し、かつ/または水素化脱窒素して第1被水素化処理オレフィン系ナフサ生成物流を生成するのに十分な第1水素化処理条件下において、第1水素化処理反応器中で第1水素化処理触媒の存在下で第1オレフィン系ナフサ供給物流を第1水素含有処理ガス流と接触させること
を含み、
前記第1オレフィン系ナフサ供給物流および前記第1水素含有処理ガス流の合計の一酸化炭素含有率が10vppmよりも大きく、
前記第1水素化処理触媒がシリカベースの担体上に配置されるコバルトおよびモリブデンを含む、
方法。 - 前記第1水素化処理触媒が、同一条件下で同一触媒の第1相対水素化脱硫活性よりも少なくとも10%大きい第1相対水素化脱硫活性を有するように前記第1水素化処理条件が選択される(ただし、前記同一条件には、前記第1オレフィン系ナフサ供給物流および前記第1水素含有処理ガスの合計の一酸化炭素含有率が10vppm未満であることが含まれる)、請求項1に記載の方法。
- 前記第1オレフィン系ナフサ供給物流がFCCナフサを含む、請求項1または2に記載の方法。
- 前記シリカベースの担体が少なくとも85重量%のシリカを含む、請求項3に記載の方法。
- 前記第1水素含有処理ガス流の一酸化炭素濃度が15vppmよりも大きい、請求項4に記載の方法。
- 前記第1水素化処理触媒のコバルト含有率が約2重量%〜約7重量%(酸化物として測定され、かつ前記触媒の総重量を基準とする)であり、モリブデン含有率が約7重量%〜約25重量%(酸化物として測定され、かつ前記触媒の総重量を基準とする)である、請求項4に記載の方法。
- 前記第1水素化処理触媒の平均細孔容積が約0.6cc/g〜約2.0cc/gであり、平均細孔径が約200Å〜2000Åの範囲内である、請求項6に記載の方法。
- 前記第1水素化処理触媒が少なくとも1つの有機添加剤を含む、請求項7に記載の方法。
- 前記第1オレフィン系ナフサ供給物流および前記第1水素含有処理ガス流の合計の一酸化炭素含有率が15vppmよりも大きい、請求項8に記載の方法。
- 前記第1オレフィン系ナフサ供給物流および前記第1水素含有処理ガス流の合計の一酸化炭素含有率が25vppmよりも大きい、請求項9に記載の方法。
- 前記第1水素化処理触媒が、同一条件下で同一触媒の第1相対水素化脱硫活性よりも少なくとも20%大きい第1相対水素化脱硫活性を有するように前記第1水素化処理条件が選択される(だだし、前記同一条件には、前記第1オレフィン系ナフサ供給物流および前記第1水素含有処理ガスの合計の一酸化炭素含有率が10vppm未満であることが含まれる)、請求項2に記載の方法。
- 前記第1被水素化処理オレフィン系ナフサ生成物流を少なくとも部分的に水素化脱硫し、かつ/または水素化脱窒素して第2被水素化処理オレフィン系ナフサ生成物流を生成するのに十分な第2水素化処理条件下において、第2水素化処理反応器中で第2水素化処理触媒の存在下で前記第1被水素化処理オレフィン系ナフサ生成物流の少なくとも一部を第2水素含有処理ガス流と接触させることをさらに含む、請求項1に記載の方法。
- 前記第1被水素化処理オレフィン系ナフサ生成物流を少なくとも部分的に水素化脱硫し、かつ/または水素化脱窒素して第2被水素化処理オレフィン系ナフサ生成物流を生成するのに十分な第2水素化処理条件下において、第2水素化処理反応器中で第2水素化処理触媒の存在下で前記第1被水素化処理オレフィン系ナフサ生成物流の少なくとも一部を第2水素含有処理ガス流と接触させることをさらに含む、請求項2に記載の方法。
- 前記第1オレフィン系ナフサ供給物流がFCCナフサを含む、請求項12または13に記載の方法。
- 前記シリカベースの担体が少なくとも85重量%のシリカを含む、請求項14に記載の方法。
- 前記第1水素含有処理ガス流の一酸化炭素濃度が15vppmよりも大きい、請求項15に記載の方法。
- 前記第1水素化処理触媒のコバルト含有率が約2重量%〜約7重量%(酸化物として測定され、かつ前記触媒の総重量を基準とする)であり、モリブデン含有率が約7重量%〜約25重量%(酸化物として測定され、かつ前記触媒の総重量を基準とする)である、請求項15に記載の方法。
- 前記第1水素化処理触媒の平均細孔容積が約0.6cc/g〜約2.0cc/gであり、平均細孔径が約200Å〜2000Åの範囲内である、請求項17に記載の方法。
- 前記第1水素化処理触媒が少なくとも1つの有機添加剤を含む、請求項18に記載の方法。
- 前記第1オレフィン系ナフサ供給物流および前記第1水素含有処理ガス流の合計の一酸化炭素含有率が15vppmよりも大きい、請求項19に記載の方法。
- 前記第1オレフィン系ナフサ供給物流および前記第1水素含有処理ガス流の合計の一酸化炭素含有率が25vppmよりも大きい、請求項20に記載の方法。
- 前記第2水素化処理触媒が、少なくとも85重量%のアルミナを含有するアルミナベースの担体上に配置されるコバルトおよびモリブデンを含む、請求項19に記載の方法。
- 前記第2水素化処理触媒のコバルト含有率が約0.1重量%〜約5重量%(酸化物として測定され、かつ前記触媒の総重量を基準とする)であり、モリブデン含有率が約1重量%〜約10重量%(酸化物として測定され、かつ前記触媒の総重量を基準とする)である、請求項22に記載の方法。
- 前記第2水素化処理触媒の平均細孔容積が約0.5cc/g〜約1.5cc/gであり、平均細孔径が約60Å〜200Åの範囲内である、請求項23に記載の方法。
- 前記第1オレフィン系ナフサ供給物流および前記第1水素含有処理ガス流の合計のCOx含有率が15vppm〜550vppmである、請求項24に記載の方法。
- 前記第1水素化処理触媒によって、同じ水素化処理条件で前記第2水素化処理触媒よりも少なくとも5%少ない二酸化炭素が一酸化炭素に転化される、請求項24に記載の方法。
- 前記第1被水素化処理オレフィン系ナフサ生成物流を第2水素化処理触媒と接触させることをさらに含み、前記第1被水素化処理オレフィン系ナフサ生物流が前記第2水素化処理触媒と接触して、前記第1水素化処理反応器から取り出される第2被水素化処理オレフィン系ナフサ生成物流を生成するように前記第1水素化処理触媒と前記第2水素化処理触媒とが前記第1水素化処理反応器内で積み重ねられた構成にある、請求項1に記載の方法。
- 前記第1水素化処理触媒のコバルト含有率が約2重量%〜約7重量%(酸化物として測定され、かつ前記触媒の総重量を基準とする)であり、モリブデン含有率が約7重量%〜約25重量%(酸化物として測定され、かつ前記触媒の総重量を基準とする)である、請求項27に記載の方法。
- 前記第1水素化処理触媒の平均細孔容積が約0.6cc/g〜約2.0cc/gであり、平均細孔径が約200Å〜2000Åの範囲内である、請求項28に記載の方法。
- 前記第1水素化処理触媒が少なくとも1つの有機添加剤を含む、請求項29に記載の方法。
- 前記第1オレフィン系ナフサ供給物流および前記第1水素含有処理ガス流の合計の一酸化炭素含有率が15vppmよりも大きい、請求項30に記載の方法。
- 前記第1オレフィン系ナフサ供給物流および前記第1水素含有処理ガス流の合計の一酸化炭素含有率が25vppmよりも大きい、請求項31に記載の方法。
- 前記第2水素化処理触媒が、少なくとも85重量%のアルミナを含有するアルミナベースの担体上に配置されるコバルトおよびモリブデンを含む、請求項30に記載の方法。
- 前記第2水素化処理触媒のコバルト含有率が約0.1重量%〜約5重量%(酸化物として測定され、かつ前記触媒の総重量を基準とする)であり、モリブデン含有率が約1重量%〜約10重量%(酸化物として測定され、かつ前記触媒の総重量を基準とする)である、請求項33に記載の方法。
- 前記第2水素化処理触媒の平均細孔容積が約0.5cc/g〜約1.5cc/gであり、平均細孔径が約60Å〜200Åの範囲内である、請求項34に記載の方法。
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