JP4808212B2 - 低硫黄ディーゼル燃料の製造方法 - Google Patents
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Description
a)芳香族、窒素および有機結合硫黄汚染物を含有するディーゼル沸点範囲原料ストリームを、反応段において、水素含有処理ガスの存在下に、Nb、第VIB族金属からなる群から選択される少なくとも一種の金属、および第VIII族金属からなる群から選択される少なくとも一種の金属を含むバルク金属水素化触媒と接触させて、少なくとも蒸気生成物および液体ディーゼル沸点範囲生成物を含む反応生成物を製造する工程であって、前記ディーゼル沸点範囲原料ストリームを、効果的な水素化条件下で、前記触媒と接触させる工程
を含む。
b)前記蒸気生成物を、前記液体ディーゼル沸点範囲生成物から分離する工程;および
c)前記液体ディーゼル沸点範囲生成物を回収する工程
を更に含む。
上記されるNb含有触媒を用いることによって得られる予想外の結果を、CoMoNb触媒の水素化活性を市販担持水素化触媒に対して比較することによって示した。市販水素化触媒は、Akzo Nobel社から得られた。これは、KF−757として市販される。この実験で用いられるバルク金属水素化触媒について、各元素の重量%およびモル比は、次の表1に含まれる。表1に含まれるモル比は、酸素を除くことが特記されるべきである。
上記されるNb含有触媒を用いることによって得られる予想外の結果をまた、組成式CoaNibMocNbdを有するCoNiMoNb水素化触媒の水素化活性を市販担時水素化触媒に対して比較することによって示した。式中、a、b、c、およびdは、各成分の個々のモル比である。市販水素化触媒は、Akzo Nobel社から得られた。これは、KF−757として市販される。この実験で用いられたバルク金属水素化触媒について、各元素の重量%は、次の表2に含まれる。
Claims (17)
- ディーゼル沸点範囲原料ストリームから低硫黄ディーゼル生成物を製造する方法であって、
a)芳香族、窒素および有機結合硫黄汚染物を含有するディーゼル沸点範囲原料ストリームを、反応段において、水素含有処理ガスの存在下に、Nb、第VIB族金属から選択される少なくとも一種の金属、および第VIII族金属から選択される少なくとも一種の金属を含むバルク金属水素化触媒と、効果的な水素処理条件下で接触させて、少なくとも蒸気生成物および液体ディーゼル沸点範囲生成物を含む反応生成物を製造する工程
を含み、かつ
前記バルク金属水素化触媒は、触媒の重量を基準として、10〜35重量%のNb、15〜30重量%の少なくとも一種の第VIB族金属および30〜40重量%の少なくとも一種の第VIII族金属を含むことを特徴とする低硫黄ディーゼル生成物の製造方法。 - 前記反応段は、一つ以上の反応器または反応域を含み、
前記反応器または反応域は、各々、流動床、沸騰床、スラリー床、固定床および移動床からなる群から選択される少なくとも一つの触媒床を含み、
前記一つ以上の触媒床は、各々、触媒床が配置される反応域に適切な触媒を含む
ことを特徴とする請求項1に記載の製造方法。 - 前記反応段は、一つ以上の固定触媒床を含むことを特徴とする請求項1又は2に記載の製造方法。
- 前記方法は、前記反応段において、触媒床、反応器または反応域の間に冷却工程を更に含むことを特徴とする請求項1〜3のいずれかに記載の製造方法。
- 前記ディーゼル沸点範囲原料ストリームは、300゜F(148.89℃)〜775゜F(412.78℃)の範囲の大気圧沸点を有することを特徴とする請求項1〜4のいずれかに記載の製造方法。
- 前記ディーゼル沸点範囲原料ストリームは、
(i)非水素化ディーゼル沸点範囲原料ストリーム;
(ii)非水素化ディーゼル沸点範囲原料ストリーム同士の混合物;
(iii)水素化ディーゼル沸点範囲原料ストリーム;
(iv)水素化ディーゼル沸点範囲原料ストリーム同士の混合物;および
(v)非水素化および水素化ディーゼル沸点範囲原料ストリームの混合物
からなる群から選択されることを特徴とする請求項1〜5のいずれかに記載の製造方法。 - 前記バルク金属水素化触媒は、酸化物の状態にあり、酸素を除いて下記式:
第VIB族x第VIII族yNbz
(式中、xは0.1〜2の範囲であり、yは0.5〜2の範囲であり、zは0.1〜2の範囲である。)
で表される組成を有することを特徴とする請求項1〜6のいずれかに記載の製造方法。 - 前記少なくとも一種の第VIB族金属は、Mo、Wおよびそれらの混合物からなる群から選択され、前記少なくとも一種の第VIII族金属は、Co、Ni、Rh、Pt、Pd、Irおよびそれらの混合物からなる群から選択されることを特徴とする請求項1〜7のいずれかに記載の製造方法。
- 前記少なくとも一種の第VIII族金属は、Co、Niおよびそれらの混合物からなる群から選択され、前記少なくとも一種の第VIB族金属は、Moであることを特徴とする請求項1〜8のいずれかに記載の製造方法。
- 前記バルク金属水素化触媒は、CoMoNbおよびCoNiMoNbのうちの一種以上を含むことを特徴とする請求項1〜9のいずれかに記載の製造方法。
- 前記方法は、さらに、
b)前記蒸気生成物を前記液体ディーゼル沸点範囲生成物から分離する工程;および
c)前記液体ディーゼル沸点範囲生成物を回収する工程
を含むことを特徴とする請求項1〜10のいずれかに記載の製造方法。 - 前記効果的な水素化条件は、前記窒素および有機結合硫黄汚染物の少なくとも一部が前記ディーゼル沸点範囲原料ストリームから除去され、かつ前記芳香族の少なくとも一部が水素添加されるように、選択されることを特徴とする請求項1〜11のいずれかに記載の製造方法。
- 前記液体ディーゼル沸点範囲生成物は、前記ディーゼル沸点範囲原料ストリームより低い硫黄、窒素および芳香族の濃度を有することを特徴とする請求項1〜12のいずれかに記載の製造方法。
- 前記効果的な水素化条件は、150℃〜425℃の範囲の温度、0.1〜20時−1の範囲の重量空間速度および4〜70気圧(4.05〜70.93バール)の範囲の圧力を含むことを特徴とする請求項1〜13のいずれかに記載の製造方法。
- 前記ディーゼル沸点範囲原料ストリームの窒素含有量は、窒素50〜1000wppmであり、硫黄含有量は、50wppm〜7000wppmの範囲であり、芳香族含有量は、0.05重量%〜2.5重量%の範囲である(いずれも、ディーゼル沸点範囲原料ストリームを基準とする。)ことを特徴とする請求項1〜14のいずれかに記載の製造方法。
- 触媒の重量を基準として、
a)30〜40重量%のCo;
b)15〜30重量%のMo;および
c)10〜35重量%のNb
を含むことを特徴とするCoMoNbバルク金属水素化触媒。 - 酸化物の状態にあり、酸素を除いて下記式:
MoxCoyNbz(式中、xは0.1〜2.0モルであり、yは0.5〜2.0モルであり、zは0.1〜2.0モルである。)で表される組成を有することを特徴とする請求項16に記載のバルク金属水素化触媒。
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