JP2014212090A - 燃料電池スタックの組み立て方法 - Google Patents

Abstract

【課題】簡単な工程で、電解質膜の残留応力を確実に減少させることを可能にする。【解決手段】燃料電池スタック１０の組み立て方法は、積層された燃料電池１２に、積層方向に所定の締め付け荷重よりも小さな荷重を付与した状態で、所定の時間だけ維持する工程と、前記所定の時間が経過した後、積層された前記燃料電池１２に、前記積層方向に前記荷重よりも大きな荷重を付与した状態で、所定の時間だけ維持する工程とを有している。そして、積層された燃料電池１２に付与される荷重を、段階的に所定の締め付け荷重まで増加させている。【選択図】図５

Description

本発明は、電解質膜の両側に一対の電極が配設される電解質膜・電極構造体とセパレータとを有する発電セルを備え、複数の前記発電セルが積層されるとともに、前記発電セルの積層方向に所定の締め付け荷重が付与される燃料電池スタックの組み立て方法に関する。

例えば、固体高分子型燃料電池は、高分子イオン交換膜からなる電解質膜の一方側にアノード電極が、前記電解質膜の他方側にカソード電極が、それぞれ配設された電解質膜・電極構造体（以下、ＭＥＡともいう）を、セパレータによって挟持した発電セルを備えている。この燃料電池は、通常、所定の数の発電セルを積層するとともに、積層方向両端には、ターミナルプレート、絶縁プレート及びエンドプレートが配置されることにより、燃料電池スタックを構成している。燃料電池スタックは、例えば、燃料電池電気自動車等の燃料電池車両に搭載されている。

この燃料電池スタックは、発電セルの内部抵抗の増大や反応ガス（燃料ガス及び酸化剤ガス）のシール性の低下等を阻止するために、積層されている各発電セル同士を確実に加圧保持する必要がある。

そこで、例えば、特許文献１に開示されている燃料電池スタックの締め付け方法が知られている。この締め付け方法では、組み立て後の初期段階での積重方向締め付けに際し、一旦規定値よりも高い締め付け圧力を印加してこの状態下で電池放電を行った後、締め付け圧力を段階的に緩めて前記規定値に戻すことを特徴としている。

このため、ガス分離板のそりがある程度緩和されるとともに、セルとの馴染みが良好となり、内部抵抗の上昇とそれに伴う局部的な発熱が防止され、電池の特性を最大限に発揮させることができる、としている。

特開平１−１３０４７８号公報

ところで、上記の特許文献１では、燃料電池スタックに対して通常の締め付け荷重（規定値）よりも大きな締め付け圧力が付与されている。このため、特に固体高分子電解質膜に発生する応力が大きくなり、前記固体高分子電解質膜が損傷するおそれがある。

また、発電反応に使用された燃料電池スタックでは、固体高分子電解質膜の膜強度が低下している場合が多い。従って、発電後に、不具合が発生した発電セルを新たな発電セル（正常な発電セル）と交換する際、上記の締め付け方法を行うと、固体高分子電解質膜に膜劣化が惹起されるという問題がある。

本発明は、この種の問題を解決するものであり、簡単な工程で、電解質膜の残留応力を確実に減少させることが可能な燃料電池スタックの組み立て方法を提供することを目的とする。

本発明は、電解質膜の両側に一対の電極が配設される電解質膜・電極構造体とセパレータとを有する発電セルを備え、複数の前記発電セルが積層されるとともに、前記発電セルの積層方向に所定の締め付け荷重が付与される燃料電池スタックの組み立て方法に関するものである。

この組み立て方法は、積層された発電セルに、積層方向に所定の締め付け荷重よりも小さな荷重を付与した状態で、所定の時間だけ維持する工程と、前記所定の時間が経過した後、積層された前記発電セルに、前記積層方向に前記荷重よりも大きな荷重を付与した状態で、所定の時間だけ維持する工程とを有している。そして、積層された発電セルに付与される荷重を、段階的に所定の締め付け荷重まで増加させている。

また、この組み立て方法では、燃料電池スタックを構成する一部の発電セルを新たな発電セルと交換する際に、上記の各工程を行うことが好ましい。

本発明によれば、積層された発電セルに、所定の締め付け荷重よりも小さな荷重が付与されるため、前記所定の締め付け荷重が１度に付与される場合に比べて、電解質膜に発生する応力が低減される。そして、発電セルに荷重が付与された状態で、所定の時間だけ維持されるため、電解質膜の残留応力を減少させることができる。

次いで、所定の時間が経過した後、発電セルには、前記荷重よりも大きな荷重が付与され、その状態が所定の時間だけ維持されている。従って、電解質膜に発生する応力が低減されるとともに、前記電解質膜の残留応力が減少される。

さらに、発電セルに付与される荷重は、段階的に所定の締め付け荷重まで増加させている。これにより、簡単な工程で、燃料電池スタックに所定の締め付け荷重を付与するとともに、電解質膜の残留応力を確実に減少させることが可能になる。

本発明の実施形態に係る組み立て方法が適用される燃料電池スタックの斜視説明図である。 前記燃料電池スタックの断面側面図である。 前記燃料電池スタックを構成する燃料電池の分解斜視説明図である。 前記燃料電池スタックの燃料電池交換工程を説明するフローチャートである。 前記燃料電池スタックに荷重を付与する荷重付与装置の概略説明図である。 前記組み立て方法を説明するフローチャートである。 現行方法と本実施形態とによる無次元化応力の説明図である。

図１及び図２に示すように、本発明の実施形態に係る組み立て方法が適用される燃料電池スタック１０は、複数の横長形状の燃料電池（発電セル）１２が立位姿勢で水平方向（矢印Ａ方向）又は重力方向（矢印Ｃ方向）に積層される。燃料電池スタック１０は、図示しないが、例えば、燃料電池自動車等の燃料電池車両に搭載される。

燃料電池１２の積層方向一端には、第１ターミナルプレート１４ａ、第１絶縁プレート１６ａ及び第１エンドプレート１８ａが、外方に向かって順次配設される。燃料電池１２の積層方向他端には、第２ターミナルプレート１４ｂ、第２絶縁プレート１６ｂ及び第２エンドプレート１８ｂが、外方に向かって順次配設される。第１ターミナルプレート１４ａ及び第２ターミナルプレート１４ｂの側面には、燃料電池スタック１０の外部に突出する端子板部１４ａｔ及び１４ｂｔが形成される。

第１エンドプレート１８ａ及び第２エンドプレート１８ｂは、燃料電池１２、第１絶縁プレート１６ａ及び第２絶縁プレート１６ｂの外形寸法よりも大きな外形寸法に設定される。第１エンドプレート１８ａと第２エンドプレート１８ｂとは、複数本の締め付けボルト２０により積層方向に締め付けられ、燃料電池１２には、前記積層方向に所定の締め付け荷重が付与される。各締め付けボルト２０のねじ部２０ａには、ナット２２が螺合される。

図２及び図３に示すように、燃料電池１２は、電解質膜・電極構造体２６と、前記電解質膜・電極構造体２６を挟持する第１セパレータ２８及び第２セパレータ３０とを備える。第１セパレータ２８及び第２セパレータ３０は、例えば、鋼板、ステンレス鋼板、アルミニウム板、めっき処理鋼板、あるいはその金属表面に防食用の表面処理を施した金属板により構成される。第１セパレータ２８及び第２セパレータ３０は、平面が矩形状を有するとともに、金属製薄板を波形状にプレス加工することにより、断面凹凸形状に成形される。なお、第１セパレータ２８及び第２セパレータ３０は、金属セパレータに代えて、例えば、カーボンセパレータを使用してもよい。

電解質膜・電極構造体２６は、例えば、炭化水素系又はパーフルオロスルホン酸の薄膜に水が含浸された固体高分子電解質膜３２と、前記固体高分子電解質膜３２を挟持するアノード電極３４及びカソード電極３６とを備える。固体高分子電解質膜３２は、アノード電極３４及びカソード電極３６よりも大きな表面積を有している。なお、電解質膜・電極構造体２６は、アノード電極３４とカソード電極３６とが互いに異なる平面寸法に設定される、所謂、段差ＭＥＡを構成してもよい。

図２に示すように、アノード電極３４及びカソード電極３６は、カーボンペーパ等からなるガス拡散層３４ａ及び３６ａと、白金合金が表面に担持された多孔質カーボン粒子を前記ガス拡散層３４ａ及び３６ａの表面に一様に塗布して形成される電極触媒層３４ｂ及び３６ｂとを有する。電極触媒層３４ｂと３６ｂとは、例えば、固体高分子電解質膜３２の各面に形成されている。

燃料電池１２の矢印Ｂ方向（図３中、矢印Ａ方向に交差する水平方向）の一端縁部には、積層方向である矢印Ａ方向に互いに連通して、酸化剤ガス、例えば、酸素含有ガスを供給するための酸化剤ガス供給連通孔３８ａ、冷却媒体を供給するための冷却媒体供給連通孔４０ａ、及び燃料ガス、例えば、水素含有ガスを排出するための燃料ガス排出連通孔４２ｂが、矢印Ｃ方向（鉛直方向）に配列して設けられる。

燃料電池１２の矢印Ｂ方向の他端縁部には、矢印Ａ方向に互いに連通して、燃料ガスを供給するための燃料ガス供給連通孔４２ａ、冷却媒体を排出するための冷却媒体排出連通孔４０ｂ、及び酸化剤ガスを排出するための酸化剤ガス排出連通孔３８ｂが、矢印Ｃ方向に配列して設けられる。

第１セパレータ２８の電解質膜・電極構造体２６に向かう面２８ａには、例えば、矢印Ｂ方向に延在する燃料ガス流路４４が形成される。燃料ガス流路４４は、燃料ガス供給連通孔４２ａと燃料ガス排出連通孔４２ｂとに連通する。

第２セパレータ３０の電解質膜・電極構造体２６に向かう面３０ａには、例えば、矢印Ｂ方向に延在する酸化剤ガス流路４６が設けられる。酸化剤ガス流路４６は、酸化剤ガス供給連通孔３８ａと酸化剤ガス排出連通孔３８ｂとに連通する。酸化剤ガス流路４６と燃料ガス流路４４とは、互いに対向流（酸化剤ガスの流れ方向と燃料ガスの流れ方向とが逆方向）に構成される。

互いに隣接する第１セパレータ２８の面２８ｂと第２セパレータ３０の面３０ｂとの間には、冷却媒体供給連通孔４０ａと冷却媒体排出連通孔４０ｂとに連通する冷却媒体流路４８が形成される。冷却媒体流路４８は、燃料ガス流路４４の裏面形状と酸化剤ガス流路４６の裏面形状とが重なり合って形成される。

第１セパレータ２８の面２８ａ、２８ｂには、この第１セパレータ２８の外周端部を周回して、第１シール部材５０が一体化される。第２セパレータ３０の面３０ａ、３０ｂには、この第２セパレータ３０の外周端部を周回して、第２シール部材５２が一体化される。

第１シール部材５０及び第２シール部材５２には、例えば、ＥＰＤＭ、ＮＢＲ、フッ素ゴム、シリコーンゴム、フロロシリコーンゴム、ブチルゴム、天然ゴム、スチレンゴム、クロロプレーン又はアクリルゴム等のシール材、クッション材、あるいはパッキン材等の弾性を有するシール部材が用いられる。

このように構成される燃料電池スタック１０の動作について、以下に説明する。

先ず、図１に示すように、第１エンドプレート１８ａの酸化剤ガス供給連通孔３８ａには、酸素含有ガス等の酸化剤ガスが供給される。第１エンドプレート１８ａの燃料ガス供給連通孔４２ａには、水素含有ガス等の燃料ガスが供給される。さらに、第１エンドプレート１８ａの冷却媒体供給連通孔４０ａには、純水やエチレングリコール、オイル等の冷却媒体が供給される。

このため、図３に示すように、酸化剤ガスは、酸化剤ガス供給連通孔３８ａから第２セパレータ３０の酸化剤ガス流路４６に導入される。酸化剤ガスは、酸化剤ガス流路４６に沿って矢印Ｂ方向に移動し、電解質膜・電極構造体２６のカソード電極３６に供給される。

一方、燃料ガスは、燃料ガス供給連通孔４２ａから第１セパレータ２８の燃料ガス流路４４に供給される。燃料ガスは、燃料ガス流路４４に沿って矢印Ｂ方向に移動し、電解質膜・電極構造体２６のアノード電極３４に供給される。

従って、電解質膜・電極構造体２６では、カソード電極３６に供給される酸化剤ガスと、アノード電極３４に供給される燃料ガスとが、電極触媒層内で電気化学反応により消費されて発電が行われる。

次いで、電解質膜・電極構造体２６のカソード電極３６に供給されて消費された酸化剤ガスは、酸化剤ガス排出連通孔３８ｂに沿って矢印Ａ方向に排出される。一方、電解質膜・電極構造体２６のアノード電極３４に供給されて消費された燃料ガスは、燃料ガス排出連通孔４２ｂに沿って矢印Ａ方向に排出される。

また、冷却媒体供給連通孔４０ａに供給された冷却媒体は、第１セパレータ２８及び第２セパレータ３０間の冷却媒体流路４８に導入される。冷却媒体は、矢印Ｂ方向に移動して電解質膜・電極構造体２６を冷却した後、冷却媒体排出連通孔４０ｂに沿って矢印Ａ方向に排出される。

次いで、本実施形態に係る燃料電池スタック１０の燃料電池交換工程について、図４に示すフローチャートに沿って説明する。

先ず、燃料電池スタック１０では、各燃料電池１２又は所定数の燃料電池１２毎に電圧が測定されている。そして、いずれかの燃料電池１２に異常（例えば、出力電圧の低下等）が発生したことが検出されると（ステップＳ１）、ステップＳ２に進む。

このステップＳ２では、燃料電池スタック１０の運転が停止され、ナット２２が各締め付けボルト２０のねじ部２０ａから取り外され、燃料電池１２の締め付け荷重が解放される。なお、ナット２２が取り外される前には、燃料電池１２の内部に残留する反応ガスを不活性ガスによるパージで除去しておく。さらに、第１エンドプレート１８ａ及び第２エンドプレート１８ｂ間に配置されている異常な燃料電池１２が新たな（正常な）燃料電池１２と交換される（ステップＳ３）。新たな燃料電池１２は、未使用状態の新規な燃料電池であってもよく、あるいは、予め使用されているものであってもよい。

次に、ステップＳ４に進んで、新たに組み込まれた燃料電池１２を含む燃料電池スタック１０に対して、本実施形態に係る組み立て方法が実施される。その後、各締め付けボルト２０のねじ部２０ａにナット２２が螺合されることにより、燃料電池スタック１０の組み立てが完了する（ステップＳ５）。

この組み立て方法では、図５に示すように、荷重付与装置６０が用いられる。荷重付与装置６０は、概略的には、燃料電池スタック１０を、例えば、第１エンドプレート１８ａが下方に配置されて立位性に載置される基台６２を備える。

燃料電池スタック１０の第２エンドプレート１８ｂ側には、押圧部材６４が配置される。押圧部材６４は、アクチュエータ６６を介して燃料電池１２に積層方向（矢印Ａ方向）に荷重を付与することができる。押圧部材６４は、燃料電池１２に付与される荷重を種々設定することが可能である。なお、燃料電池スタック１０内には、押圧部材６４により付与される荷重を検出するためのセンサ（図示せず）が設けられている。

そこで、図６のフローチャートに示すように、燃料電池スタック１０への荷重付与回数Ｎが設定され、前記燃料電池スタック１０に付与される荷重ｋ・Ｗ／Ｎが決定される（ステップＳ１０）。ここで、ｋは、１、２、３…であり、Ｗは、燃料電池スタック１０が実際に発電時に要求される所定の締め付け荷重である。

本実施形態では、例えば、荷重付与回数Ｎ＝３として、以下に説明するが、荷重付与回数Ｎは、３に限定されるものではない。ステップＳ１１において、ｋ＝１及びタイマｔ＝０に設定された後、ステップＳ１２に進んで、燃料電池１２の積層体に荷重ｋ（＝１）Ｗ／Ｎ（Ｎ＝３）が付与される（図５参照）。

燃料電池１２の積層体では、第１回目の荷重Ｗ／Ｎが付与された状態で、所定時間だけ維持される。タイマｔが所定時間未満であれば（ステップＳ１３中、ＮＯ）、ステップＳ１４でタイマｔが加算された後、ステップＳ１２に戻る。所定の時間が経過すると（ステップＳ１３中、ＹＥＳ）、ステップＳ１５に進んで、タイマｔがリセット（タイマｔ＝０）された後、ステップＳ１６に進む。

ステップＳ１６では、燃料電池１２の積層体に荷重が付与された回数が、Ｎ回であるか否かが判断される。その際、荷重が付与された回数は、１回であるため（ステップＳ１６中、ＮＯ）、ステップＳ１７に進んで、ｋ＝ｋ＋１（＝２）に設定される。そして、ステップＳ１２に戻って、燃料電池１２の積層体に荷重ｋ（＝２）Ｗ／Ｎが付与され、この状態が所定の時間だけ維持される（ステップＳ１３）。

所定の時間が経過すると（ステップＳ１３中、ＹＥＳ）、ステップＳ１５からステップＳ１６に進む。このステップＳ１６では、燃料電池１２の積層体に荷重が付与された回数が、Ｎ回であるか否かが判断される。その際、荷重が付与された回数は、２回であるため（ステップＳ１６中、ＮＯ）、ステップＳ１７に進んで、ｋ＝ｋ＋１（＝３）に設定される。

さらに、ステップＳ１２に戻り、燃料電池１２の積層体に荷重ｋ（＝３）Ｗ／Ｎが付与される。この状態で、所定の時間が経過すると（ステップＳ１３中、ＹＥＳ）、ステップＳ１５からステップＳ１６に進む。ステップＳ１６では、荷重が付与された回数は、３回（＝Ｎ）であり（ステップＳ１６中、ＹＥＳ）、ステップＳ１８に進む。

ステップＳ１８では、荷重付与装置６０を介して、燃料電池スタック１０には、所定の締め付け荷重Ｗが付与されている。この状態で、各締め付けボルト２０のねじ部２０ａにナット２２が螺合された後、押圧部材６４が離脱される。このため、燃料電池スタック１０には、所定の締め付け荷重Ｗが付与された状態となる。

この場合、本実施形態では、積層された燃料電池１２に、先ず、所定の締め付け荷重Ｗよりも小さな荷重Ｗ／Ｎが付与されている。従って、所定の締め付け荷重Ｗが、燃料電池１２に１度に付与される場合に比べて、固体高分子電解質膜３２に発生する応力が低減される。そして、燃料電池１２に荷重が付与された状態で、所定の時間だけ維持されるため、固体高分子電解質膜３２の残留応力を減少させることができる。

具体的には、図７に示すように、単一の締め付け工程によって、燃料電池スタック１０に所定の締め付け荷重Ｗを１度に且つ短時間で付与すると、発生応力が相当に大きくなっている（図７中、応力線Ｌ０参照）。この応力線Ｌ０では、締め付け時の無次元化応力を１００％とすると、時間の経過に伴って燃料電池スタック１０内の残留応力が減少し、応力の最大緩和率が約６０％となっている。

これに対して、本実施形態では、応力線Ｌ１に示すように、燃料電池スタック１０に対して、荷重を段階的に、例えば、３段階に増加させて付与している。先ず、第１回目の荷重は、荷重Ｗ／３であり、最終的な締め付け荷重の３０％の荷重に設定されている。そして、この荷重Ｗ／３を所定の時間だけ付与することによって、発生応力が緩和されており、次に、第２回目の荷重Ｗ・２／３が付与されている。さらに、所定の時間経過後に、３回目の荷重Ｗが付与される際には、燃料電池スタック１０の発生応力は、最大応力の約６０％まで低減されている。

このように、積層された燃料電池１２に付与される荷重が、段階的に、すなわち、３段階に所定の締め付け荷重Ｗまで増加されている。これにより、簡単な工程で、燃料電池スタック１０に所望の締め付け荷重Ｗを付与するとともに、固体高分子電解質膜３２の残留応力を確実に減少させることができるという効果が得られる。

また、図７に示す応力線Ｌ２は、燃料電池スタック１０に対して、３段階に荷重を付与する一方、前記荷重の維持時間が、応力線Ｌ１に比べて短い場合の状態を示している。このため、応力線Ｌ１と同一の荷重ｋ・Ｗ／Ｎを３段階に付与するものの、各荷重の維持時間が短くなると、発生応力が最大で約７０％となっている。

従って、燃料電池スタック１０に付与される荷重の回数及び各荷重を維持する時間を設定することにより、特に、固体高分子電解質膜３２に発生する応力を有効に緩和させることができる。

なお、本実施形態では、荷重付与回数Ｎが３の場合について説明したが、これに限定するものではなく、Ｎ＝２やＮ＝４以上であってもよい。

また、本実施形態では、不良が発生した燃料電池１２を新たな燃料電池１２に交換して燃料電池スタック１０を構成する場合について説明したが、例えば、全ての燃料電池１２が新たに組み付けられる際にも適用することが可能である。

１０…燃料電池スタック １２…燃料電池
１８ａ、１８ｂ…エンドプレート ２０…締め付けボルト
２２…ナット ２６…電解質膜・電極構造体
２８、３０…セパレータ ３２…固体高分子電解質膜
３４…アノード電極 ３６…カソード電極
４４…燃料ガス流路 ４６…酸化剤ガス流路
４８…冷却媒体流路 ６０…荷重付与装置

Claims (2)

1. 電解質膜の両側に一対の電極が配設される電解質膜・電極構造体とセパレータとを有する発電セルを備え、複数の前記発電セルが積層されるとともに、前記発電セルの積層方向に所定の締め付け荷重が付与される燃料電池スタックの組み立て方法であって、
   積層された前記発電セルに、前記積層方向に前記所定の締め付け荷重よりも小さな荷重を付与した状態で、所定の時間だけ維持する工程と、
   前記所定の時間が経過した後、積層された前記発電セルに、前記積層方向に前記荷重よりも大きな荷重を付与した状態で、所定の時間だけ維持する工程と、
   を有し、積層された前記発電セルに付与される荷重を、段階的に前記所定の締め付け荷重まで増加させることを特徴とする燃料電池スタックの組み立て方法。
2. 請求項１記載の組み立て方法において、前記燃料電池スタックを構成する一部の前記発電セルを新たな発電セルと交換する際に、上記の各工程を行うことを特徴とする燃料電池スタックの組み立て方法。

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