JP2014041996A - 電気化学セル及びその製造方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】容器1Aが、容器底部11と容器壁部12とを有し、正極9と負極8とが、正極が容器底部11側に配置されるようにセパレータ10を介して対向配置され、かつ、正極9の容器底部11側に正極集電体7が配置されるとともに、負極8側に負極集電体6が配置されており、正極9と正極集電体7及び容器底部11との間に、ポリアミック酸の加熱焼成物と、カーボン及び黒鉛の微粒子の混合物とからなる良電性の保護層18Aが設けられ、正極9と正極集電体7とが保護層18Aを介して電気的に接続されてなる。
【選択図】図1
Description
また、本発明は、上記の電気化学セルの製造方法を提供することを目的とする。
ポリアミック酸の加熱焼成物に、線膨張係数の低いポリイミドを用いることで、再加熱によっても樹脂が溶融せず、また、耐薬品性にも優れていることから、高温雰囲気に曝された場合であっても、集電体、保護層及び電極の各々の間の固着力が高められる作用がより顕著となり、耐熱性及び電気的特性に優れたものとなる。
これらのカーボンは、黒鉛の微粒子と混合して用いることで、保護層をなすペーストの抵抗値を下げることが可能となる。また、上記同様、高温雰囲気に曝された場合であっても、集電体、保護層及び電極の各々の間の固着力が高められる作用がより顕著となり、耐熱性及び電気的特性に優れたものとなる。
黒鉛の微粒子は、導電性が非常に高い材料であるが、さらに、比表面積及び平均粒度が上記範囲のものを用いることにより、十分な容量を確保することができるとともに、上記同様、集電体、保護層及び電極の各々の間の固着力が高められる作用がより顕著となり、耐熱性及び電気的特性に優れたものとなる。
カーボンと黒鉛の微粒子との混合比を上記範囲とすることにより、上記同様、集電体、保護層及び電極の各々の間の剥離防止効果や、接触抵抗を低減させる効果がさらに顕著となり、耐熱性及び電気的特性に優れたものとなる。
このように、正極集電体上にアルミニウム層を設けることで、タングステン等からなる正極集電体が、弁作用金属であるアルミニウムによって保護されるため、正極集電体の耐食性をさらに向上させることが可能となる。
なお、本発明で説明する電気化学セルとは、具体的には、正極または負極として用いる活物質と電解液とが容器内に収容されてなる、非水電解質電池や電気二重層キャパシタ等を指し、本実施形態においても、これらを例に挙げて説明する。
本発明の電気化学セルの第1の実施形態である非水電解質電池及び電気二重層キャパシタと、その製造方法について、図面を参照しながら以下に説明する。
図1に示す第1の実施形態の電気二重層キャパシタ(非水電解質電池)Aは、いわゆるチップ型のもので、長さ2〜3mm×幅2〜3mm×高さ0.2〜1mmの略直方体のものである。この電気二重層キャパシタAは、正極集電体7と、負極集電体6と、正極9と、負極8と、正極9と負極8とを分離するセパレータ10と、電解液と、正極9と負極8とセパレータ10と電解液とを収納するベース容器(容器)1Aと、この容器1Aを封止する蓋4とからなり、正極集電体7及び負極集電体6と電気的に接続された各々の外部端子70、60を介して充放電が可能とされている。
容器1Aは、図1に示すように、容器底部11と容器壁部12とを有した有底四角筒状とされており、例えば、セラミック材料からなるものである。また、容器1Aには、容器壁部12の上の開口部周縁に、セラミック材料と熱膨張係数が近いコバール材料を用いたシールリング3が、銀ろうや金ろう等のろう材5で接合されている。そして、本実施形態の電気二重層キャパシタAにおいては、シールリング3を介して蓋4と容器1Aとが密封された状態で構成される。
容器1Aの各部位の厚さとしては、特に限定されないが、例えば、0.15〜0.25mm程度とすることができる。
シールリング3としては、コバール等にニッケルメッキが施されたもの等が挙げられる。
また、ろう材5としては、金ろう、銀ろう等、従来公知のろう材が挙げられる。
本実施形態の電気二重層キャパシタAは、凹状とされた容器1A内において、一対の電極である正極9と負極8とが、セパレータ10を介して対向配置されている。正極9は、容器1A内において容器底部11側に配置され、後述の保護層18Aを介して正極集電体7と電気的に接続されるとともに、その一部が保護層18Aを介して容器底部11に接着されている。また、負極8は、図1に示す例においては、接着層13を介して蓋4の内面側に接着され、電気的に接続されている。
正極集電体7は、図1に示す例のように、後述の保護層18Aを介して正極9と電気的に接続され、この正極9の容器底部11側に配置される。また、正極集電体7には、容器底部11に設けられた外部端子70が電気的に接続されている。
また、負極集電体6は、図1に示す例のように、負極8側に配置され、ろう材5、シールリング3、蓋4及び接着層13を介して負極8と電気的に接続されるとともに、容器壁部12から容器底部11に向けて延設される外部端子60に電気的に接続されている。
セパレータ10は、正極9と負極8との間に介在され、大きなイオン透過度を有し、機械的強度を有する絶縁膜が用いられる。セパレータ10としては、リフロー炉での実装工程と、蓋4の溶接による熱影響を考慮すると、ガラス繊維を用いることが耐熱安定性の観点から好適であり、例えば、ホウ珪酸ガラス、石英ガラス、鉛ガラス等のガラスの繊維積層体が挙げられる。また、セパレータ10に、ポリフェニレンサルファイド、ポリアミド、ポリイミド、ポリエチレンテレフタレート、ポリテトラフルオロエチエン等の樹脂からなる不織布を用いることも可能である。セパレータ10としては、これらの中でも、ガラス製の繊維積層体を用いることが好ましく、ホウ珪酸ガラス製を用いることがより好ましい。ガラス製の繊維積層体は、上記の耐熱安定性の他、機械強度に優れるとともに、大きなイオン透過度を有するため、内部抵抗を低減して放電容量が向上するという効果が得られる。
本発明に係る電気化学セル、即ち、本実施形態の電気二重層キャパシタ(非水電解質電池)Aにおいて用いられる保護層18Aは、ポリアミック酸の加熱焼成物と、カーボン及び黒鉛の微粒子の混合物とからなる良電性の膜からなるものである。本発明においては、正極9と正極集電体7との間に介在される保護層18Aに上記材料を用いることにより、高温環境下における集電体、保護層及び電極の各々の間の固着力が高められ、耐熱性が向上することから、リフローハンダ付け工程における過酷な高温雰囲気に連続的に曝された場合であっても、電極剥離等が生じるのを防止できる。従って、正極9と正極集電体7との間の接触抵抗が上昇するのを抑制でき、ひいては、電気化学セルとしての内部抵抗を低く抑えることが可能となる。
本実施形態の電気二重層キャパシタ(非水電解質電池)Aにおいて、容器1A内に収容されるとともに、正極9、負極8及びセパレータ10に含浸される図示略の電解液としては、特に限定されず、例えば、液体状、固体状、ゲル状のもの等を何ら制限無く用いることができる。液体状及びゲル状の電解液に用いられる有機溶媒としては、例えば、アセトニトリル(AN)、ジエチルエーテル(DEE)、ジエチルカーボネート(DEC)、ジメチルカーボネート(DMC)、エチルメチルカーボネート(EMC)、1,2−ジメトキシエタン(DME)、テトラヒドロフラン(THF)、プロピレンカーボネート(PC)、エチレンカーボネート(EC)、γ−ブチロラクトン(γBL)、スルホラン(SL)、対称鎖状スルホン、非対称鎖状スルホン等が挙げられ、これらを単一または1種類以上を混合し用いことができる。
また、電解液は、イオン性液体とも呼ばれる常温溶融塩も使用することができる。この場合、常温溶融塩に有機溶媒を混合し、常温や低温での電気伝導度を調整してもよい。上述の常温溶融塩は、カチオンとアニオンの組み合わせから成る。
次に、本発明の電気化学セルである電気二重層キャパシタ(非水電解質電池)の製造方法について説明する。
本実施形態の好ましい態様である電気二重層キャパシタの製造方法は、上記構成の電気二重層キャパシタAを製造する方法であり、容器1A内の容器底部11に形成した正極集電体7上に正極9を形成した後、正極9上にセパレータ10を形成し、次いで、セパレータ10と接続するように負極8を形成することで、セパレータ10を介して正極9と負極8とを接続させ、さらに、容器1A内の負極8側に負極集電体6を形成する「電極配置工程」と、容器1A内に電解液を注入する「注入工程」と、負極上に蓋4を重ね合わせることで、容器1Aの開口部1aを蓋4で覆って封止する「密封工程」と、を少なくとも具備した方法である。
そして、上述の電極配置工程は、さらに、正極9と正極集電体7及び容器底部11との間に、上述したような、ポリアミック酸の加熱焼成物と、カーボン及び黒鉛の微粒子の混合物とからなる良電性の保護層18Aを形成する工程を含む方法とされている。
なお、本発明の電気化学セルである電気二重層キャパシタ(非水電解質電池)の製造方法においては、上記方法とされた、電極配置工程に含まれる保護層18Aを形成する工程を備える点を除き、従来と同様の条件や手順を採用することができる。
次に、上記手順で塗布したペースト上に正極9を配置し、従来公知の方法で加熱硬化させる。この際、ペーストの加熱硬化を真空中で行うと、ペースト中の溶媒、空気、重合によって生じる水分が抜け出して緻密な保護層18Aを形成することが可能となる。このような加熱を行う工程により、溶媒の除去と、脱水閉環反応(イミド化)が進行する。
また、本発明において用いられる黒鉛の微粒子としては、例えば、膨張化処理を施されたものを用いることが出来る。
なお、上記手順においては、蓋4と容器1Aとの密封方法を、蓋4のニッケルメッキとシールリング3のニッケルメッキとを溶着させる方法で説明しているが、これには限定されず、例えば、蓋4とシールリング3とを、直接、ろう材によって接合してもよい。この場合のろう材としても、上述したような、容器1Aとシールリング3との間で用いられるろう材5と同じ材料を採用することが可能である。
次に、シート状部材に形成された保護層の上に、さらに、上述したような、正極を形成するための活物質を含むスラリーを塗布し、その後、上記同様の条件で乾燥〜プレスすることにより、正極集電体、保護層及び正極からなるシート状部材が得られる。あるいは、シート状部材に形成された保護層の上に、予め準備した電極シートを接着する方法でも、上述したような、正極集電体、保護層及び正極からなるシート状部材を作製することが可能である。
本発明の電気化学セルの第2の実施形態である非水電解質電池及び電気二重層キャパシタについて、図面を参照しながら以下に説明する。なお、以下の説明において、上述した第1の実施形態における電気二重層キャパシタ(非水電解質電池)Aと共通する構成については、同じ符号を付与するとともに、その詳しい説明を省略する。
本発明の電気化学セルの第3の実施形態である非水電解質電池及び電気二重層キャパシタについて、図3を参照しながら以下に説明する。なお、以下の説明において、上述した第1、2の実施形態における電気二重層キャパシタ(非水電解質電池)A、Bと共通する構成については、同じ符号を付与するとともに、その詳しい説明を省略する。
また、外部端子60、70は、第1、2の実施形態と同様に、容器1Cの外面に沿って形成され、外部端子60は容器壁部12Cの外壁面に沿って容器底部11Cの底面に延設されており、外部端子70は、容器底部11Cの側端面に沿って容器底部11Cの底面に延設されている。
本発明の電気化学セルの第4の実施形態である非水電解質電池及び電気二重層キャパシタについて、図4を参照しながら以下に説明する。
図4に示す本発明の第4の実施形態の電気二重層キャパシタDは、上記各実施形態の電気二重層キャパシタA〜Cと同様、正極集電体27と、負極集電体26と、正極9と、負極8と、正極9と負極8とを分離するセパレータ10と、図示略の電解液と、正極9と負極8とセパレータ10と電解液とを収納するベース容器(容器)1Dと、この容器1Dを封止する蓋4とからなり、正極集電体27及び負極集電体26と電気的に接続された各々の外部端子71、61を介して充放電が可能な構成とされている。
なお、上記のビア31およびビア32についても、各集電体と同様、タングステン材料から形成することができる。
本発明の電気化学セルの第5の実施形態である非水電解質電池及び電気二重層キャパシタについて、図5を参照しながら以下に説明する。
図5に示す本発明の第5の実施形態の電気二重層キャパシタEは、正極集電体37と、負極集電体36と、正極9と、負極8と、正極9と負極8とを分離するセパレータ10と、図示略の電解液と、正極9と負極8とセパレータ10と電解液とを収納するベース容器(容器)1Eと、この容器1Eを封止する蓋4とからなり、正極集電体37及び負極集電体36と電気的に接続された各々の外部端子72、62を介して充放電が可能な構成とされている。
なお、上記のビア41およびビア42についても、各集電体と同様、タングステン材料から形成することができる。
本発明の電気化学セルの第6の実施形態である非水電解質電池及び電気二重層キャパシタについて、図6(a)及び図6(b)を参照しながら以下に説明する。
図6(a)に示す本発明の第6の実施形態の電気二重層キャパシタGは、正極9と、負極8と、正極9と負極8とを分離するセパレータ10と、図示略の電解液と、正極9と負極8とセパレータ10と電解液とを収納するベース容器(容器)1Gと、この容器1Gを封止する蓋4とからなり、正極9及び負極8と電気的に接続された各々の外部端子72G、60Gを介して充放電が可能な構成とされている。
なお、上記のビア53および内部配線54については、タングステン材料から形成することができる。
本発明の電気化学セルの第7の実施形態である非水電解質電池及び電気二重層キャパシタについて、図7を参照しながら以下に説明する。
図7に示す本発明の第7の実施形態の電気二重層キャパシタFは、正極集電体47と、負極集電体46と、正極9と、負極8と、正極9と負極8とを分離するセパレータ10と、図示略の電解液と、正極9と負極8とセパレータ10と電解液とを収納するための収納空間を有する容器蓋体12Fおよび容器底部11Fからなる容器1Fとからなり、正極集電体47及び負極集電体46と電気的に接続された各々の外部端子73、63を介して充放電が可能な構成とされている。
なお、上記のビア51およびビア52についても、各集電体と同様、タングステン材料から形成することができる。
実施例1においては、まず、電気化学セルとして、図1に示すような平面視長方形の電気二重層キャパシタを作製した。
この際、ベース容器(容器)としてアルミナのセラミック製のものを作製し、平面視での外形は5×3mm、容器底面から蓋上面までの厚みは1mmとした。
また、セラミックからなる容器底部11と容器壁部12にタングステン材料を印刷することにより、外部端子60を含む負極集電体6、及び外部端子70を含む正極集電体7を形成した後、焼結した。
次いで、容器壁部12とコバールからなるシールリング3をろう材5で接合した。さらに、これら金属が露出している部分をニッケルメッキした後、金メッキを施した。
そして、カーボンブラックと黒鉛とを、メノウ製の乳鉢を用い、下記表1に示す条件で、混合させた後、この混合物に、下記表1の実験例1〜7に示す配合比でバインダーを添加するとともに、市販の溶媒を添加して少なくとも5分以上の時間で十分に混錬させ、さらに、遊星式の撹拌脱泡機を用いて脱泡を行うことでペーストを作製した。
また、ペースト全体における黒鉛の配合比、及び、カーボン及び黒鉛の混合物中における黒鉛の配合比を、下記表3に示す実験例11〜17に示す条件で変化させた点を除き、上記と同様にしてペーストを作製した。
また、ペースト中に含まれる黒鉛の平均粒度(D50)、粒度D90、比表面積(BET)、吸油分の各々を、下記表4に示す実験例18〜27に示す条件で変化させた点を除き、上記と同様にしてペーストを作製した。
次に、蓋4をシールリング3上に配置させ、蓋4上における任意の2点をスポット抵抗溶接によって仮止めした後、2つのローラー電極を有する抵抗シーム溶接装置を用いて、蓋4の全周を窒素雰囲気中で溶接し、本実施例の電気二重層キャパシタを作成した。
また、表4及び図13に示す結果のように、黒鉛の比表面積(BET)を変化させたペーストを用いて保護層を形成し、電気二重層キャパシタを作製した場合においても、特に、上記比表面積を本発明の特許請求の範囲で規定する範囲とすることで、リフロー後の内部抵抗が抑制されていることがわかる。
さらに、表4及び図15に示す結果のように、ペースト中の吸油分を変化させたペーストを用いて保護層を形成し、電気二重層キャパシタを作製した場合には、特に、上記吸油分を、概ね150(mL/100g)以下とすることで、リフロー後の内部抵抗が抑制されていることがわかる。
実施例2においては、ペースト中に含まれるカーボン及び黒鉛の微粒子からなる混合物に関し、カーボンの種類、平均粒径及び比表面積を下記表5に示す条件とした点を除き、上記実施例1同様に、図1に示すような平面視長方形の電気二重層キャパシタを作製した(実験例28〜36)。
そして、得られた電気二重層キャパシタについて、実施例1と同様の方法で、リフローハンダ付けに相当する熱処理を計10回行った後の内部抵抗値を測定し、結果を下記表5及び図16、17のグラフに示した。
実施例3においては、下記表6に示す条件でペーストを作製した点を除き、上記実施例1、2と同様に、図1に示すような平面視長方形の電気二重層キャパシタを作製し、実施例2と同様の方法で、リフローハンダ付けに相当する熱処理を計10回行った後の内部抵抗値を測定し、結果を下記表6に示した(実験例37〜46、及び、実験例3)。ここで、下記表6中の実験例37〜39は、バインダーとして、ポリイミド等のポリアミック酸の加熱焼成物を含まないものを用いた、本発明の比較例である。
実施例4においては、上記実施例1の実験例1で作製した電気二重層キャパシタを用い、下記表7に示す条件でリフローハンダ付けに相当する熱処理を行い、初期熱処理を行った後、リフロー回数が1回、5回、10回の各状態における内部抵抗を、上記実施例1と同様の方法で測定し、結果を下記表7及び図18のグラフに示した(実験例47)。
また、実施例4においては、比較例として、エポキシ樹脂からなるバインダーを用いてペーストを作製した点を除き、上記同様に電気二重層キャパシタを作製し、上記同様の方法により、各状態における内部抵抗を測定して、結果を下記表8及び図18のグラフに示した(実験例48)。
また、実施例4においては、本発明の比較例として、フェノール樹脂からなるバインダーを用いてペーストを作製した点を除き、上記同様に電気二重層キャパシタを作製し、上記同様の方法により、各状態における内部抵抗を測定して、結果を下記表9及び図18のグラフに示した(実験例49)。
一方、表8、9及び図18に示す結果のように、本発明の規定外の条件でペーストを作製し、これを用いて保護層を形成した構成の実験例48、49の電気二重層キャパシタは、初期熱処理後の状態においては内部抵抗が低減されているものの、リフローを重ねるごとに内部抵抗値が増大し、特に、実験例49においては、リフロー10回の後に正極と正極集電体の剥離が生じているのが確認された。
実施例5においては、本発明例として、上記実施例1で示した実験例4の電気二重層キャパシタを用い、上記同様の方法で、初期熱処理を行った後、リフロー回数が1回、5回、10回の各状態における内部抵抗を測定して、結果を図19のグラフに示した(実験例50)。
また、実施例5では、比較例として、ポリアミック酸の加熱焼成物を含まないフッ素系の樹脂を主成分とする市販の導電ペーストを用いて、上記同様に電気二重層キャパシタを作製し、上記同様の方法により、各状態における内部抵抗を測定して、結果を図20〜24のグラフに示した(実験例51、52)。ここで、正極として、実験例52においては、市販の活性炭電極シート(厚み=0.23mm)を用い、また、実験例53においては、市販の活性炭電極シート(アルミニウム箔基材付き;電極厚み=100μm/Al厚み=20μm(予めエッチング処理を施したもの))を用いた。
1A、1B、1C、1D、1E、1F、1G…ベース容器(容器)、
11、11C、11D、11E、11F、11G…容器底部、
12、12C、12D、12E、12G…容器壁部、
12F…容器蓋体、
14…スペーサー、
15…溝部、
3…シールリング、
4…蓋、
5…ろう材、
6、16、26、36、46…負極集電体、
60、61、62、63…外部端子(負極集電体)、
7、17、27、37、47…正極集電体、
70、71、72、73…外部端子(正極集電体)、
60G…外部端子(負極側)、
72G…外部端子(正極側)、
8…負極、
9…正極、
10…セパレータ、
13、43…接着層、
18A、18B、18C、18D、18E、18F、18G…保護層(ペースト)
Claims (10)
- 正極集電体と、負極集電体と、正極と、負極と、前記正極と前記負極とを分離するセパレータと、電解液と、前記正極と前記負極と前記セパレータと前記電解液とを収納するベース容器と、前記容器を封止する蓋とからなり、前記正極集電体及び前記負極集電体と電気的に接続された各々の外部端子を介して充放電が可能な電気化学セルであって、
前記容器は、容器底部と、容器壁部とを有し、
前記正極と前記負極とが、前記正極が前記容器底部側に配置されるように、前記セパレータを介して対向配置され、かつ、前記正極の前記容器底部側に前記正極集電体が配置されるとともに、前記負極側に前記負極集電体が配置されており、
前記正極と前記正極集電体及び前記容器底部との間に、ポリアミック酸の加熱焼成物と、カーボン及び黒鉛の微粒子の混合物とからなる良電性の保護層が設けられ、前記正極と前記正極集電体とが前記保護層を介して電気的に接続されてなることを特徴とする電気化学セル。 - 正極集電体と、負極集電体と、正極と、負極と、前記正極と前記負極とを分離するセパレータと、電解液と、前記正極と前記負極と前記セパレータと前記電解液とを収納するベース容器と、前記容器を封止する蓋とからなり、前記正極集電体及び前記負極集電体と電気的に接続された各々の外部端子を介して充放電が可能な電気化学セルであって、
前記容器は、容器底部と、容器壁部と、前記容器底部と前記容器壁部との間に配置されスペーサーとからなるとともに、前記スペーサーが貫通する溝部を有しており、
前記正極集電体は、前記容器底部と前記スペーサーの間に形成され、かつ、前記溝部に露出している面が、ポリアミック酸の加熱焼成物と、カーボン及び黒鉛の微粒子の混合物とからなる良電性の保護層によって被覆され、前記正極と前記正極集電体とが前記保護層を介して電気的に接続されてなることを特徴とする電気化学セル。 - 前記保護層は、前記ポリアミック酸の加熱焼成物が、低線膨張係数を有するポリイミドであることを特徴とする請求項1又は請求項2に記載の電気化学セル。
- 前記保護層は、前記カーボンが、カーボンブラック、黒鉛、カーボンファイバー及びカーボンナノチューブの内の少なくとも1種以上を含むものであることを特徴とする請求項1〜請求項3の何れか1項に記載の電気化学セル。
- 前記保護層は、前記黒鉛の微粒子の比表面積が20m2/g以下であり、かつ、その平均粒度が10μm以下であることを特徴とする請求項1〜請求項4の何れか1項に記載の電気化学セル。
- 前記保護層は、前記カーボンと前記黒鉛の微粒子との混合比が0:10〜5:5の範囲とされたものであることを特徴とする請求項1〜5の何れか1項に記載の電気化学セル。
- 前記保護層は、形成時に用いられるポリアミック酸の加熱焼成物を含むバインダーの成分が、固形分の比率が40wt%以上80wt%未満であることを特徴とする請求項1〜6の何れか1項に記載の電気化学セル。
- 前記正極集電体上に、該正極集電体を保護するアルミニウム層が設けられていることを特徴とする請求項1〜7の何れか1項に記載の電気化学セル。
- 請求項1〜8の何れか1項に記載の電気化学セルの製造方法であって、
前記容器内の容器底部に形成した前記正極集電体上に前記正極を形成した後、前記正極上に前記セパレータを形成し、次いで、前記セパレータと接続するように前記負極を形成することで、前記セパレータを介して前記正極と前記負極とを接続させ、さらに、前記容器内の前記負極側に前記負極集電体を形成する電極配置工程と、
前記容器内に前記電解液を注入する注入工程と、
前記負極上に前記蓋を重ね合わせることで、前記容器の開口部を前記蓋で覆って封止する密封工程と、を少なくとも具備してなり、
さらに、前記電極配置工程は、前記正極と前記正極集電体及び前記容器底部との間、又は、前記容器底部と前記容器壁部との間に配置され、かつ、前記正極と前記正極集電体との間に設けられるスペーサーを貫通する溝部に、ポリアミック酸の加熱焼成物と、カーボン及び黒鉛の微粒子の混合物とからなる良電性の保護層を形成する工程を含むこと、を特徴とする電気化学セルの製造方法。 - 前記保護層形成工程は、前記保護層を形成する工程が、ポリアミック酸の加熱焼成物を含むバインダーと、カーボン及び黒鉛の微粒子の混合物とを混合した後、固化後の固形分の3倍未満となる添加量で希釈溶媒を添加することでペーストを調整し、次いで、このペーストを、前記正極集電体及び前記容器底部の上、又は、前記スペーサーに形成された溝部内に露出する前記正極集電体の上に塗布した後、加熱硬化させることを特徴とする請求項9に記載の電気化学セルの製造方法。
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