JP2014034594A - シリコーン処理蛍光体、シリコーン処理蛍光体含有シリコーン系硬化性組成物およびこれらの組成物で封止されてなる発光装置 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】重量平均分子量が1,000以上200,000以下であるシリコーン(S)0.75〜500重量部を蛍光体100重量部に対して混合して得られるシリコーン処理蛍光体であり、前記(S)成分が、アルケニル基またはヒドロシリル基を有するシリコーンであることを特徴とするシリコーン処理蛍光体。
【選択図】なし
Description
式[AR1 2SiO−SiO3/2]a[R2 3SiO−SiO3/2]b
(a+bは6〜24の整数、aは1以上の整数、bは0または1以上の整数;Aはアルケニル基および/または水素原子。ただし、少なくとも1つはアルケニル基である;R1は、アルキル基またはアリール基;R2は、アルケニル基および水素原子以外の置換基、アルキル基、アリール基、または、他の多面体骨格ポリシロキサンやシロキサン化合物と連結している基)で表されるシロキサン単位から構成される多面体構造ポリシロキサン系化合物であることを特徴とする、6)〜8)のいずれか1項に記載のシリコーン処理蛍光体。
式[BR1 2SiO−SiO3/2]a[R2 3SiO−SiO3/2]b
(a+bは6〜24の整数、aは1以上の整数、bは0または1以上の整数;Bはアルケニル基および/または水素原子。ただし、少なくとも1つは水素原子である;R1は、アルキル基またはアリール基;R2は、アルケニル基および水素原子以外の置換基、アルキル基、アリール基、または、他の多面体骨格ポリシロキサンやシロキサン化合物と連結している基)で表されるシロキサン単位から構成される多面体構造ポリシロキサン系化合物であることを特徴とする、6)〜8)のいずれか1項に記載のシリコーン処理蛍光体。
[XR3 2SiO−SiO3/2]a[R4 3SiO−SiO3/2]b
[a+bは6〜24の整数、aは1以上の整数、bは0または1以上の整数;R3は、アルキル基またはアリール基;R4は、アルキル基、アリール基、アルケニル基、水素原子、または、他の多面体構造ポリシロキサンと連結している基;Xは、下記一般式(1)あるいは一般式(2)のいずれかの構造を有し、Xが複数ある場合は一般式(1)あるいは一般式(2)の構造が異なっていても良くまた一般式(1)あるいは一般式(2)の構造が混在していても良い。
−[CH2]l−R5 (3)
(lは2以上の整数;R5は有機ケイ素化合物を含有する基)}]
を構成単位とすることを特徴とする6)〜10)のいずれか1項に記載のシリコーン処理蛍光体。
16).14)または15)に記載のシリコーン処理蛍光体含有シリコーン系硬化性組成物により封止されてなることを特徴とする発光装置。
本発明のシリコーン処理蛍光体を得るために用いる蛍光体は、発光素子の発する光を吸収して異なる波長の光を発生するものであれば特に限定されず、一般に公知の蛍光体を用いることができ、本発明の発光装置に求められる発光色を得るために任意のものを選択することができる。具体的に、例えば、黄色蛍光体としては、(Y,Gd)3Al5O12;Ce等のYAG系蛍光体、Tb3Al5O12;Ce等のTAG系蛍光体、CaGa2S4;Eu等の硫化物系蛍光体、(Sr,Ca,Ba)2SiO4;Eu等のシリケート系蛍光体、Ca−α−Sialon;Eu等のオキシナイトライド系蛍光体が挙げられ、緑色蛍光体としては、Y3(Al,Ga)5O12;Ce,SrGa2S4;Eu、(Ba,Sr)2SiO4;Eu、Ca3Sc2Si3O12;Ce、CaSc2O4;Ce、β−Sialon;Eu、(Sr,Ba)Si2O2N2;Eu、Ba3Si6O12N2;Eu等が挙げられ、赤色蛍光体としては(Ca,Sr)2Si5N8;Eu、CaAlSiN3;Eu等のナイトライド系蛍光体、(Sr,Ca)S;Eu、(Sr,Ba)3SiO5;Eu、K2SiF6;Mn等が挙げられ、青色蛍光体としては、(Sr,Ca,Ba,Mg)10(PO4)6Cl2;Eu、(Ba,Sr)MgAl10O17;Eu、SrSi9Al19ON31;Eu、(Sr,Ba)3MgSi2O8;Eu等が挙げられるがこれらに限定されるものではない。これら蛍光体は1種または2種以上を任意の比率及び組み合わせで用いることができる。得られるLEDの発光効率の観点からは1種を、演色性の観点からは2種以上の蛍光体を併用することが好ましい。
本発明に用いられる、重量平均分子量が1,000以上200,000以下であるシリコーン(S)は、重量平均分子量が1,000以上200,000以下のシリコーンであれば特に限定されないが、1200以上180,000以下がより好ましく、1500以上150,000以下がさらに好ましい。(S)成分の重量平均分子量が小さいと本発明の効果が十分に得られない場合があり、(S)成分の分子量が大きいと高粘度となり、蛍光体とシリコーンを均一に混合することが困難になったり、蛍光体が凝集したりする場合がある。
本発明に用いられる多面体構造ポリシロキサン骨格を有するシリコーンとしては、公知の多面体構造ポリシロキサンを広く使用することができ、一般式[R6SiO3/2]aや一般式[R6 3SiO−SiO3/2]a(R6は任意の有機基であり、同一であっても異なっていてもよい;aは6〜24の整数)で表されるシロキサン単位から構成される多面体構造ポリシロキサンが例示されるが、その構造中に[R6 2SiO2/2]単位や[R6 3SiO1/2]単位を含む部分開裂型の多面体構造ポリシロキサンであってもよい。
本発明に用いられるアルケニル基および/またはヒドロシリル基を有する多面体構造ポリシロキサン系化合物(a)は、分子中にアルケニル基および/またはヒドロシリル基を有する、多面体骨格を有するポリシロキサンであれば、特に限定はない。具体的に、例えば、以下の式
[R7SiO3/2]x[R8SiO3/2]y
(x+yは6〜24の整数;xは1以上の整数、yは0または1以上の整数;R7はアルケニル基および/またはヒドロシリル基、または、アルケニル基および/またはヒドロシリル基を有する基;R8は、任意の有機基、または、他の多面体骨格ポリシロキサンと連結している基)で表されるシロキサン単位から構成されるアルケニル基および/またはヒドロシリル基含有多面体構造ポリシロキサン系化合物を好適に用いることができる。
[AR1 2SiO−SiO3/2]a[R2 3SiO−SiO3/2]b
(a+bは6〜24の整数、aは1以上の整数、bは0または1以上の整数;Aはアルケニル基および/または水素原子。ただし、少なくとも1つはアルケニル基である;R1は、アルキル基またはアリール基;R2は、アルケニル基および水素原子以外の置換基、アルキル基、アリール基、または、他の多面体構造ポリシロキサンやシロキサン化合物と連結している基)が例示される。
[BR1 2SiO−SiO3/2]a[R2 3SiO−SiO3/2]b
(a+bは6〜24の整数、aは1以上の整数、bは0または1以上の整数;Bはアルケニル基および/または水素原子。ただし、少なくとも1つは水素原子である;R1は、アルキル基またはアリール基;R2は、アルケニル基および水素原子以外の置換基、アルキル基、アリール基、または、他の多面体構造ポリシロキサンやシロキサン化合物と連結している基)が例示される。
本発明に用いられる、ヒドロシリル基またはアルケニル基を有する化合物(b)は、アルケニル基および/またはヒドロシリル基を有する多面体構造ポリシロキサン系化合物(a)と反応可能なヒドロシリル基またはアルケニル基を有する化合物であれば特に限定はなく、(a)成分と反応して色度ばらつきの抑制、ハンドリング性等に優れる多面体構造ポリシロキサン変生体(A)を得るための成分である。
本発明に用いられる1分子中にアルケニル基またはヒドロシリル基を1個有する有機ケイ素化合物(a’)は、前述のアルケニル基および/またはヒドロシリル基を含有する多面体構造ポリシロキサン系化合物(a)とヒドロシリル基またはアルケニル基を有する化合物(b)が有する、ヒドロシリル基またはアルケニル基と反応してキャップすることにより、多面体構造ポリシロキサン変生体(A)の架橋密度を制御してハンドリング性を向上させたり、(A)成分に新たな基を導入したりするための成分である。
本発明に用いられる多面体構造ポリシロキサン変性体(A)は、後述のヒドロシリル化触媒の存在下、アルケニル基および/またはヒドロシリル基を有する多面体構造ポリシロキサン系化合物(a)、(a)成分と反応可能なヒドロシリル基またはアルケニル基を有する化合物(b)、および必要に応じて1分子中にアルケニル基またはヒドロシリル基を1個有する有機ケイ素化合物(a’)とをヒドロシリル化反応させることにより得られる。
[XR3 2SiO−SiO3/2]a[R4 3SiO−SiO3/2]b
[a+bは6〜24の整数、aは1以上の整数、bは0または1以上の整数;R3は、アルキル基またはアリール基;R4は、アルケニル基、水素原子、アルキル基、アリール基、または、他の多面体骨格ポリシロキサンと連結している基、Xは、下記一般式(1)あるいは一般式(2)のいずれかの構造を有し、Xが複数ある場合は一般式(1)あるいは一般式(2)の構造が異なっていても良くまた一般式(1)あるいは一般式(2)の構造が混在していても良い。
−[CH2]l−R5 (3)
(lは2以上の整数;R5は有機ケイ素化合物を含有する基)}]が例示される。
本発明に用いられる重量平均分子量が1,000以上200,000以下であるシリコーン(S)はアリール基を有していることが本発明の効果をさらに高めることから好ましい。(S)成分のアリール基含量は、本発明のシリコーン処理蛍光体を配合するシリコーン系硬化性組成物のアリール基含量と大きく異なると、シリコーン処理蛍光体の凝集が起こる場合があることから、シリコーン系硬化性組成物のアリール基含量に近いことが好ましく、任意の値を取ることが出来るが、あえて例示するならば、好ましくは1×10-5〜1×10-2mol/g、より好ましく2×10-5〜8×10-3mol/g、さらに好ましくは5×10-5〜6×10-3mol/gはである。
本発明のシリコーン処理蛍光体含有シリコーン系硬化性組成物は、本発明のシリコーン処理蛍光体をシリコーン系硬化性組成物に配合して得られる。本発明のシリコーン系処理蛍光体含有シリコーン系硬化性組成物を発光装置の封止に用いることで、未処理の蛍光体を配合したシリコーン系硬化性組成物用いる場合に比べ、得られる発光装置の色度ばらつきが抑制される。
<無機フィラー>
本発明のシリコーン処理蛍光体含有シリコーン系硬化性組成物は、無機フィラーを含有することが好ましい。無機フィラーを用いることで、蛍光体の分散性が改善されるとともに、発光装置を封止後の強度、硬度、弾性率、熱膨張率、熱伝導率、放熱性、電気的特性、光の反射率、難燃性、耐火性、およびガスバリア性等の諸物性を改善することができる。
本発明の発光装置は、発光素子を本発明のシリコーン処理蛍光体含有シリコーン系硬化性組成物で封止して得られる。発光素子を硬化性組成物で封止する方法としては、特に限定されないが、例えば、リフレクターに発光素子を実装し、硬化性組成物を注入・硬化して封止してもよいし、リフレクターを用いずに、プレス成形・トランスファー成形などの手法により、基盤に実装した発光素子を硬化性組成物で直接封止してもよい。ここで、リフレクターや基盤としては、特に限定されず、汎用されているもの等を用いることができる。また、発光素子としては、特に限定されず、LEDの発光素子として汎用されているもの等を用いることができ、放射した光により蛍光体を励起できるものであれば良く、例えば、青色光発光素子や紫外光発光素子などが挙げられる。本発明の発光装置においては、1つの発光装置あたりに複数個の同一または異なる種類の発光素子を実装してもよい。
合成したシリコーンの重量平均分子量は、東ソー製 HLC−8220GPC(カラム:TSKgel SuperHZM−N(4本)+同HZ1000(1本) 内径4.6mm×15cm、溶媒:トルエン、流速:0.35ml/min)により測定した。なお、市販シリコーンの重量平均分子量についてはカタログ値を参照した。
48%コリン水溶液(トリメチル−2ヒドロキシエチルアンモニウムハイドロオキサイド水溶液)1803gにテトラエトキシシラン1459gを加え、室温で2時間激しく撹拌した。反応系内が発熱し、均一溶液になった段階で、撹拌を緩め、さらに12時間反応させた。次に、反応系内に生成した固形物に、メタノール1400mLを加え、均一溶液とした。
製造例1で得られたアルケニル基含有多面体構造ポリシロキサン系化合物であるテトラキス(ビニルジメチルシロキシ)テトラキス(トリメチルシロキシ)オクタシルセスキオキサン10.0gをトルエン20.0gに溶解させ、白金ビニルシロキサン錯体のキシレン溶液(白金として3wt%含有する白金ビニルシロキサン錯体、ユミコアプレシャスメタルズジャパン製、Pt−VTSC−3X)1.27μLを加えた。このようにして得られた溶液を、1,3,5,7−テトラハイドロジェン−1,3,5,7−テトラメチルシクロテトラシロキサン20.36g、トルエン20.36gの溶液にゆっくりと滴下し、105℃で2時間反応させた。反応終了後、エチニルシクロヘキサノール7.1μl、マレイン酸ジメチル1.65μlを加え、トルエンと未反応成分を留去することにより、液状の多面体構造ポリシロキサン変性体17.5g(重量平均分子量:2400)を得た。
製造例1で得られたアルケニル基含有多面体構造ポリシロキサン系化合物であるテトラキス(ビニルジメチルシロキシ)テトラキス(トリメチルシロキシ)オクタシルセスキオキサン10.0gをトルエン20.0gに溶解させ、ビニルジフェニルメチルシラン6.67g、白金ビニルシロキサン錯体のキシレン溶液(白金として3wt%含有する白金ビニルシロキサン錯体、ユミコアプレシャスメタルズジャパン製、Pt−VTSC−3X)0.50μLを加えた。このようにして得られた溶液を、1,3,5,7−テトラハイドロジェン−1,3,5,7−テトラメチルシクロテトラシロキサン8.17g、トルエン8.17gの溶液にゆっくりと滴下し、105℃で2時間反応させた。反応終了後、エチニルシクロヘキサノール2.8μl、マレイン酸ジメチル0.65μlを加え、トルエンと未反応成分を留去することにより、フェニル基を有する液状の多面体構造ポリシロキサン変性体24.2g(重量平均分子量:3200)を得た。
100mlプラカッブに、Intematix社製シリケート系黄色蛍光体 EY4750 5.00g、製造例2で得られた多面体構造ポリシロキサン変性体0.263gを順に加えて混合し、そのまま、さらにThinky社製 あわとり練太郎 ARE−310を用いて撹拌3分、脱泡3分、撹拌3分を順に行うことで、本発明のシリコーン処理蛍光体を得た。
蛍光体と混合するシリコーンとして、製造例3で得られた多面体構造ポリシロキサン変生体を使用した以外は、実施例1と同じ操作と評価を行い、サンプル32個の発光色の色度の標準偏差を表1に記載した。
蛍光体と混合するシリコーンとして、Gelest社製 両末端ビニル基含有フェニルシリコーン PDV−2331を使用した以外は、実施例1と同じ操作と評価を行い、サンプル32個の発光色の色度の標準偏差を表1に記載した。
蛍光体と混合するシリコーンとして、Gelest社製 両末端ビニル基含有フェニルシリコーン PDV−2335を使用した以外は、実施例1と同じ操作と評価を行い、サンプル32個の発光色の色度の標準偏差を表1に記載した。
蛍光体と混合するシリコーンとして、Gelest社製 両末端ビニル基含有フェニルシリコーン PDV−1625を使用した以外は、実施例1と同じ操作と評価を行い、サンプル32個の発光色の色度の標準偏差を表1に記載した。
蛍光体と混合するシリコーンとして、Gelest社製 両末端ビニル基含有フェニルシリコーン PDV−1641を使用した以外は、実施例1と同じ操作と評価を行い、サンプル32個の発光色の色度の標準偏差を表1に記載した。
蛍光体と混合するシリコーンとして、Gelest社製 両末端ビニル基含有フェニルシリコーン PDV−0525を使用した以外は、実施例1と同じ操作と評価を行い、サンプル32個の発光色の色度の標準偏差を表1に記載した。
蛍光体と混合するシリコーンとして、Gelest社製 両末端ビニル基含有フェニルシリコーン PDV−0325を使用した以外は、実施例1と同じ操作と評価を行い、サンプル32個の発光色の色度の標準偏差を表1に記載した。
蛍光体と混合するシリコーンとして、Gelest社製 両末端ビニル基含有メチルシリコーン DMS−V22を使用した以外は、実施例1と同じ操作と評価を行い、サンプル32個の発光色の色度の標準偏差を表1に記載した。
蛍光体と混合するシリコーンとして、Gelest社製 両末端ビニル基含有メチルシリコーン DMS−V25を使用した以外は、実施例1と同じ操作と評価を行い、サンプル32個の発光色の色度の標準偏差を表1に記載した。
100mlプラカッブに、EY4750 5.00g、製造例3で得られた多面体構造ポリシロキサン変性体1.25gを順に加えて混合し、そのまま、さらにARE−310を用いて撹拌3分、脱泡3分、撹拌3分を順に行うことで、本発明のシリコーン処理蛍光体を得た。
100mlプラカッブに、EY4750 5.00g、製造例3で得られた多面体構造ポリシロキサン変性体0.155gを順に加えて混合し、そのまま、さらにARE−310を用いて撹拌3分、脱泡3分、撹拌3分を順に行うことで、本発明のシリコーン処理蛍光体を得た。
100mlプラカッブに、EY4750 10.00g、製造例3で得られた多面体構造ポリシロキサン変性体0.075gを順に加えて混合し、そのまま、さらにARE−310を用いて撹拌3分、脱泡3分、撹拌3分を順に行うことで、本発明のシリコーン処理蛍光体を得た。
実施例2と同様の操作を行い、製造例3で得られた多面体構造ポリシロキサン変生体で処理された本発明のシリコーン処理蛍光体を得た。
100mlプラカップに、EY4750 0.700g、OE6630のA剤1.000g、B剤4.000gを順に加えて混合し、そのまま、さらにARE−310を用いて撹拌3分、脱泡3分、撹拌3分を順に行うことで、蛍光体含有シリコーン系硬化性組成物を得た。
100mlプラカッブに、EY4750 5.00g、クラリアント社製 1,1,7,7−テトラメチル−3,3,5,5−テトラフェニル−1,7−ジビニルテトラシロキサン、製造例3で得られた多面体構造ポリシロキサン変性体0.263gを順に加えて混合し、そのまま、さらにARE−310を用いて撹拌3分、脱泡3分、撹拌3分を順に行うことで、シリコーン処理蛍光体を得た。
100mlプラカッブに、EY4750 10.00g、製造例3で得られた多面体構造ポリシロキサン変性体0.050gを順に加えて混合し、そのまま、さらにARE−310を用いて撹拌3分、脱泡3分、撹拌3分を順に行うことで、シリコーン処理蛍光体を得た。
100mlプラカッブに、電気化学工業社製オキシナイトライド系緑色蛍光体 GR240 4.00g、三菱化学社製ナイトライド系赤色蛍光体 BR102C 1,00g、製造例3で得られた多面体構造ポリシロキサン変性体0.263gを順に加えて混合し、そのまま、さらにThinky社製 あわとり錬太郎 ARE−310を用いて撹拌3分、脱泡3分、撹拌3分を順に行うことで、本発明のシリコーン処理蛍光体を得た。
100mlプラカッブに、GR240 4.00g、BR102C 1.00g、PDV−1625 0.263gを順に加えて混合し、そのまま、さらにThinky社製 あわとり錬太郎 ARE−310を用いて撹拌3分、脱泡3分、撹拌3分を順に行うことで、本発明のシリコーン処理蛍光体を得た。
100mlプラカップに、シリコーンで処理していないGR240 0.480g、シリコーンで処理していないBR102C 0.120g、OE6630のA剤1.000g、B剤4.000gを順に加えて混合し、そのまま、さらにARE−310を用いて撹拌3分、脱泡3分、撹拌3分を順に行うことで、蛍光体含有シリコーン系硬化性組成物を得た。
Claims (17)
- 重量平均分子量が1,000以上200,000以下であるシリコーン(S)と蛍光体を混合して得られるシリコーン処理蛍光体。
- 前記シリコーン(S)成分が、蛍光体100重量部に対し0.75〜500重量部であることを特徴とする請求項1に記載のシリコーン処理蛍光体。
- 前記シリコーン(S)成分が、蛍光体100重量部に対し0.75〜30重量部であることを特徴とする請求項1に記載のシリコーン処理蛍光体。
- 前記シリコーン(S)成分が、アルケニル基またはヒドロシリル基を有するシリコーンであることを特徴とする請求項1〜3のいずれか1項に記載のシリコーン処理蛍光体。
- 前記シリコーン(S)成分が、多面体構造ポリシロキサン骨格を有するシリコーンであることを特徴とする請求項1〜4のいずれか1項に記載のシリコーン処理蛍光体。
- 前記多面体構造ポリシロキサン骨格を有するシリコーンが、アルケニル基および/またはヒドロシリル基を含有する多面体構造ポリシロキサン系化合物(a)、(a)成分とヒドロシリル化反応可能なヒドロシリル基またはアルケニル基を有する化合物(b)、および必要に応じてアルケニル基またはヒドロシリル基を1分子中に1個有する有機ケイ素化合物(a’)と、をヒドロシリル化反応することにより得られる多面体構造ポリシロキサン変性体(A)であることを特徴とする請求項5に記載のシリコーン処理蛍光体。
- 前記(b)成分が、ヒドロシリル基またはアルケニル基を有する環状シロキサンであることを特徴とする、請求項6に記載のシリコーン処理蛍光体。
- 前記(b)成分が、分子末端にヒドロシリル基またはアルケニル基を有する直鎖状シロキサンであることを特徴とする、請求項6に記載のシリコーン処理蛍光体。
- 前記(a)成分が、
式[AR1 2SiO−SiO3/2]a[R2 3SiO−SiO3/2]b
(a+bは6〜24の整数、aは1以上の整数、bは0または1以上の整数;Aはアルケニル基および/または水素原子。ただし、少なくとも1つはアルケニル基である;R1は、アルキル基またはアリール基;R2は、アルケニル基および水素原子以外の置換基、アルキル基、アリール基、または、他の多面体骨格ポリシロキサンやシロキサン化合物と連結している基)で表されるシロキサン単位から構成される多面体構造ポリシロキサン系化合物であることを特徴とする、請求項6〜8のいずれか1項に記載のシリコーン処理蛍光体。 - 前記(a)成分が、
式[BR1 2SiO−SiO3/2]a[R2 3SiO−SiO3/2]b
(a+bは6〜24の整数、aは1以上の整数、bは0または1以上の整数;Bはアルケニル基および/または水素原子。ただし、少なくとも1つは水素原子である;R1は、アルキル基またはアリール基;R2は、アルケニル基および水素原子以外の置換基、アルキル基、アリール基、または、他の多面体骨格ポリシロキサンやシロキサン化合物と連結している基)で表されるシロキサン単位から構成される多面体構造ポリシロキサン系化合物であることを特徴とする、請求項6〜8のいずれか1項に記載のシリコーン処理蛍光体。 - 前記(A)成分が、
[XR3 2SiO−SiO3/2]a[R4 3SiO−SiO3/2]b
[a+bは6〜24の整数、aは1以上の整数、bは0または1以上の整数;R3は、アルキル基またはアリール基;R4は、アルキル基、アリール基、アルケニル基、水素原子、または、他の多面体構造ポリシロキサンと連結している基;Xは、下記一般式(1)あるいは一般式(2)のいずれかの構造を有し、Xが複数ある場合は一般式(1)あるいは一般式(2)の構造が異なっていても良くまた一般式(1)あるいは一般式(2)の構造が混在していても良い。
−[CH2]l−R5 (3)
(lは2以上の整数;R5は有機ケイ素化合物を含有する基)}]
を構成単位とすることを特徴とする請求項6〜10のいずれか1項に記載のシリコーン処理蛍光体。 - 前記シリコーン(S)成分がアリール基を有することを特徴とする請求項1〜11のいずれか1項に記載のシリコーン処理蛍光体。
- 前記蛍光体が互いに異なる発光ピークを有する2種以上の蛍光体であることを特徴とする請求項1〜12のいずれか1項に記載のシリコーン処理蛍光体。
- 請求項1〜13のいずれか1項に記載のシリコーン処理蛍光体を、シリコーン系硬化性組成物に配合して得られることを特徴とするシリコーン処理蛍光体含有シリコーン系硬化性組成物。
- 無機フィラーを含有することを特徴とする請求項14に記載のシリコーン処理蛍光体含有シリコーン系硬化性組成物
- 請求項14または15に記載のシリコーン処理蛍光体含有シリコーン系硬化性組成物により封止されてなることを特徴とする発光装置。
- 請求項1〜12に記載のシリコーン(S)成分と蛍光体を混合することを特徴とするシリコーン処理蛍光体の製造方法。
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