JP2013219384A - 単結晶窒化物系半導体基板及びこれを用いた高品質の窒化物系発光素子製造方法 - Google Patents
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Abstract
【課題】高品質の窒化物系発光素子、及びその製造方法を提供する。
【解決手段】最初の基板１００の上面にシード物質層１１０を積層し、シード物質層１１０の上面から多機能性基板１２０を成長させ、窒化物系バッファ層及び窒化物系バッファ層上に積層された単結晶窒化物系薄膜層からなる多層構造体１３０をＭＯＣＶＤにより多機能性基板１２０の上面に形成し、ウェットエッチング又はドライエッチングによりシード物質層１１０及び最初の基板１００を除去し、工程を経て製造された多機能性基板１２０及び単結晶窒化物系薄膜層の結晶性を向上させるための熱処理を行うこと、を含む単結晶窒化物系半導体基板を成長させる方法。
【選択図】図１Ａ
【解決手段】最初の基板１００の上面にシード物質層１１０を積層し、シード物質層１１０の上面から多機能性基板１２０を成長させ、窒化物系バッファ層及び窒化物系バッファ層上に積層された単結晶窒化物系薄膜層からなる多層構造体１３０をＭＯＣＶＤにより多機能性基板１２０の上面に形成し、ウェットエッチング又はドライエッチングによりシード物質層１１０及び最初の基板１００を除去し、工程を経て製造された多機能性基板１２０及び単結晶窒化物系薄膜層の結晶性を向上させるための熱処理を行うこと、を含む単結晶窒化物系半導体基板を成長させる方法。
【選択図】図１Ａ
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本発明は単結晶窒化物系半導体基板及びこれを用いた垂直型窒化物系発光素子の製造方法に関し、より具体的には、サファイア、シリコン（Ｓｉ）、亜鉛酸化物（ＺｎＯ）、またはガリウム砒素（ＧａＡｓ）などを含む最初の基板（Ｆｉｒｓｔ Ｓｕｂｓｔｒａｔｅ:ＦＳ）の上部から発生する機械的及び熱的変形と分解とを防止するために導入されたシード物質層（Ｓｅｅｄ Ｍａｔｅｒｉａｌ Ｌａｙｅｒ:ＳＭＬ）と多機能性基板（Ｍｕｌｔｉｆｕｎｃｔｉｏｎａｌ Ｓｕｂｓｔｒａｔｅ:ＭＳ）とを用いて高温及び水素雰囲気での良質の単結晶窒化物系半導体基板を成長させる方法及び、このような単結晶窒化物系半導体基板と発光構造体とを用いて製造された高い発光効率、低い作動電圧、及び優れた熱発散を有する大面積の高品質の窒化物系発光素子、そしてその製造方法に関する。
現在青／緑色から近紫外線発光ダイオード、紫外線発光ダイオード、レーザダイオード、及び光センサなどの光電素子に関する多数の研究及び急速な技術進歩により、単結晶窒化物系半導体は光関連産業分野において、もっとも重要な物質のうちの一つとして見られている状況にある。一般的に、窒化物系半導体を用いた実用的な光電素子は主に絶縁性の高いサファイア基板と伝導性のシリコンカーバイド（ＳｉＣ）基板の上部に１２００℃以上の高温とアンモニア（ＮＨ３）及び水素（Ｈ２）キャリアガスを用いる水素雰囲気で成長させる。しかし、シリコン（Ｓｉ）基板に比べて相対的に絶縁性サファイア及び伝導性シリコンカーバイド基板は非常に高価で、今後の経済的な側面において実効性が低下する。さらに、７０μm以上の厚い絶縁性サファイア基板の上部に製造された窒化物系光電素子は作動するのときに、多量の熱が発生し、これを円滑に放出させる必要がある。悪い熱伝導性のサファイアは、このような機能面で顕著に低下する決定的な短所を有しているため、次世代白色光の光源としては不適切である。
上記した厚い絶縁性サファイア及びシリコンカーバイド基板とは異なり、透明な伝導性亜鉛酸化物（ＺｎＯ）基板は窒化物系半導体に対して小さい格子定数（Ｌａｔｔｉｃｅ Ｃｏｎｓｔａｎｔ）差を示し、優れた電気及び熱伝導性と、光透過性を有し、安価で製造することができるため、次世代の窒化物系発光素子の基板として脚光を浴びている。しかし、このような透明な伝導性亜鉛酸化物系（ＺｎＯ−ｂａｓｅｄ Ｏｘｉｄｅｓ）は６００℃以上の高温と１０−3Ｔｏｒｒ以上の高真空による表面の不安定性によって物質分解が容易になり、また水素（Ｈ２）またはアンモニア（ＮＨ３）のような還元雰囲気（Ｒｅｄｕｃｉｎｇ Ａｍｂｉｅｎｔ）でさらに活発に還元されて、８００℃以上の高温と還元雰囲気での単結晶窒化物系半導体の成長は、ほぼ不可能である。
さらに、脚光を浴びている他の伝導性基板としては、シリコン（Ｓｉ）、シリコンゲルマニウム（ＳｉＧｅ）、またはガリウム砒素（ＧａＡｓ）を含む基板がある。しかし、これらも５００℃以上の高温でこれらの基板の内部に存在している電位スリップ系の移動（Ｍｏｔｉｏｎ ｏｆ Ｄｉｓｌｏｃａｔｉｏｎ Ｓｌｉｐ Ｓｙｓｔｅｍ）による物質変形／分解、及び窒化物系半導体との大きい格子定数の差及び熱膨脹係数（Ｔｈｅｒｍａｌ Ｅｘｐａｎｓｉｏｎ Ｃｏｅｆｆｉｃｉｅｎｔ）の差によって良質の窒化物系薄膜の成長も容易でない。
現在の産業の現場において、次世代の高輝度白色光源として最も脚光を浴びている窒化物系発光素子の製造工程技術としては、上記したように、熱伝導率及び電気伝導性が良くないサファイア基板の上部に良質の窒化物系半導体薄膜層及び発光構造体を成長した後、強いエネルギーを有するレーザビームをサファイア基板の後面に照射して窒化物系半導体薄膜層及び発光構造体を分離するレーザリフトオフ（Ｌａｓｅｒ Ｌｉｆｔ Ｏｆｆ:ＬＬＯ）方法がある。この方法を適用すれば、次世代の白色光源において必須な高輝度及び大面積を有する高い信頼性がある窒化物系発光素子を製造できる。しかし、この方法においては、窒化物系半導体薄膜層及び発光構造体と厚いサファイア基板の分離に用いられる強いレーザビームエネルギーにより、それらの間の界面における９００℃以上の高熱が発生し、それによる窒化物系薄膜層の損傷及び変形に起因する低い工程収率、そしてこれにより生じる多くの工程上の困難が相変らず残っている状況にある。
本発明は、単結晶窒化物系半導体基板及びこれを用いた垂直型窒化物系発光素子製造方法に関し、より具体的には、サファイア、シリコン（Ｓｉ）、亜鉛酸化物（ＺｎＯ）、またはガリウム砒素（ＧａＡｓ）などを含む最初の基板（Ｆｉｒｓｔ Ｓｕｂｓｔｒａｔｅ:ＦＳ）の上部から発生する機械的及び熱的変形と分解とを防止するめに導入したシード物質層（Ｓｅｅｄ Ｍａｔｅｒｉａｌ Ｌａｙｅｒ:ＳＭＬ）と多機能性基板（Ｍｕｌｔｉｆｕｎｃｔｉｏｎａｌ Ｓｕｂｓｔｒａｔｅ:ＭＳ）を用いて高温及び水素雰囲気で良質の単結晶窒化物系半導体基板を成長させる方法及びこのような単結晶窒化物系半導体基板と発光構造体とを用いて製造される高い発光効率、低い作動電圧、及び優れた熱発散能力（Ｈｅａｔ Ｄｉｓｓｉｐａｔｉｏｎ）を有する大面積で高品質の窒化物系発光素子、及びその製造方法を提供することにその目的がある。
本発明の一実施形態においては、基本的な基板の上部に存在している自然酸化層を含む有機残骸物が除去された最初の基板ＦＳ上にシード物質層ＳＭＬが形成され、シード物質層から多機能性基板ＭＳが成長する。多機能性基板上には窒化物系バッファ層を含む単結晶窒化物系半導体層が積層される。シード物質層ＳＭＬは、良質の単結晶窒化物系半導体基板の成長及び単結晶基板と発光構造体とを用いた高い信頼性の窒化物系発光素子の製造のために絶対的に必要な高品質の多機能性基板ＭＳの成長を優先してアシストし、その成長の後、窒化物系発光素子の工程のときに、生産収率を高めるのに決定的な役割を果たす。高品質の多機能性基板ＭＳは高温及び水素雰囲気で下部のシード物質層ＳＭＬの変形と分解を防止するために、アルミニウム酸化物（Ａｌ−Ｏ）、アルミニウム窒化物（Ａｌ−Ｎ）、アルミニウム窒素酸化物（Ａｌ−Ｎ−Ｏ）、ガリウム窒化物（Ｇａ−Ｎ）、ボロン窒化物（Ｂ−Ｎ）、シリコンカーバイド（Ｓｉ−Ｃ）、またはシリコンカーボン窒化物（Ｓｉ−Ｃ−Ｎ）を含むことを特徴とする。さらに上記した多機能性基板ＭＳは良質の単結晶窒化物系半導体を成長させるのに可能な単結晶または多結晶構造を有する。本発明に基づいて開発した単結晶窒化物系半導体基板と、これを用いた発光素子は大容量、大面積及び高輝度の高性能を有する次世代の白色光源として有効である。
本発明によれば、アルミニウム酸化物（Ａｌ−Ｏ）、アルミニウム窒化物（Ａｌ−Ｎ）、アルミニウム窒素酸化物（Ａｌ−Ｎ−Ｏ）、ガリウム窒化物（Ｇａ−Ｎ）、ボロン窒化物（Ｂ−Ｎ）、シリコンカーバイド（Ｓｉ−Ｃ）、またはシリコンカーボン窒化物（Ｓｉ−Ｃ−Ｎ）を含む多機能性基板ＭＳの上部に積層された良質の単結晶窒化物系半導体薄膜層は、良質の窒化物系光電子素子の製造及び高品質の窒化物系フリップチップ型発光素子を実現するためのものである。特に、窒化物系発光素子は窒化物系発光構造体を具備し、窒化物系発光構造体はアルミニウム−インジウム−ガリウム−窒素（ＡｌｘＩｎｙＧａｚＮ）（ｘ、ｙ、ｚ:定数）で構成された非晶質、多結晶、または単結晶の薄膜層形態の窒化物系バッファ層（Ｎｉｔｒｉｄｅ−ｂａｓｅｄ Ｂｕｆｆｅｒ Ｌａｙｅｒ:ＡｌｘＩｎｙＧａｚＮ）（ｘ、ｙ、ｚ:定数）、アルミニウム−インジウム−ガリウム−窒素（ＡｌｘＩｎｙＧａｚＮ）（ｘ、ｙ、ｚ:定数）で構成されたｎ型の窒化物系クラッド層、アルミニウム−インジウム−ガリウム−窒素（ＡｌｘＩｎｙＧａｚＮ）（ｘ、ｙ、ｚ:定数）で構成されたｐ型の窒化物系クラッド層、及び二つの窒化物系クラッド層の間に形成され、アルミニウム−インジウム−ガリウム−窒素（ＡｌｘＩｎｙＧａｚＮ）（ｘ、ｙ、ｚ:定数）で構成された窒化物系活性層を有する。
本発明の核心的な部分である多機能性基板ＭＳは、アルミニウム酸化物（Ａｌ−Ｏ）、アルミニウム窒化物（Ａｌ−Ｎ）、アルミニウム窒素酸化物（Ａｌ−Ｎ−Ｏ）、ガリウム窒化物（Ｇａ−Ｎ）、ボロン窒化物（Ｂ−Ｎ）、シリコンカーバイド（Ｓｉ−Ｃ）、及びシリコンカーボン窒化物（Ｓｉ−Ｃ−Ｎ）で構成されたグループより選択される少なくとも一つの要素を含み、１１００℃以上の高温とアンモニア（ＮＨ３）及び水素（Ｈ２）キャリアガスを用いる還元雰囲気で熱的安全性及び耐還元性を有し、光電素子作動の時に電気的及び光学的特性に悪影響を及ぼす結晶学的欠陷である電位の密度が最小化した良質の単結晶窒化物系薄膜層を成長させる。
好ましくは、アルミニウム酸化物（Ａｌ−Ｏ）、アルミニウム窒化物（Ａｌ−Ｎ）、アルミニウム窒素酸化物（Ａｌ−Ｎ−Ｏ）、ガリウム窒化物（Ｇａ−Ｎ）、ボロン窒化物（Ｂ−Ｎ）、シリコンカーバイド（Ｓｉ−Ｃ）、及びシリコンカーボン窒化物（Ｓｉ−Ｃ−Ｎ）を含む多機能性基板は、六方晶構造（Ｈｅｘａｇｏｎａｌ Ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ）を有する単結晶、または多結晶で形成される。しかし、本発明はこのような結晶構造に限定されない。
望ましくは、アルミニウム酸化物（Ａｌ−Ｏ）、アルミニウム窒化物（Ａｌ−Ｎ）、アルミニウム窒素酸化物（Ａｌ−Ｎ−Ｏ）、ガリウム窒化物（Ｇａ−Ｎ）、ボロン窒化物（Ｂ−Ｎ）、シリコンカーバイド（Ｓｉ−Ｃ）、及びシリコンカーボン窒化物（Ｓｉ−Ｃ−Ｎ）を含む多機能性基板ＭＳは、次のような金属成分たとえば、シリコン（Ｓｉ）、ゲルマニウム（Ｇｅ）、インジウム（Ｉｎ）、リチウム（Ｌｉ）、ガリウム（Ｇａ）、マグネシウム（Ｍｇ）、亜鉛（Ｚｎ）、ベリリウム（Ｂｅ）、モリブデン（Ｍｏ）、バナジウム（Ｖ）、銅（Ｃｕ）、イリジウム（Ｉｒ）、ロジウム（Ｒｈ）、ルテニウム（Ｒｕ）、タングステン（Ｗ）、コバルト（Ｃｏ）、ニッケル（Ｎｉ）、マンガン（Ｍｎ）、チタン（Ｔｉ）、タンタル（Ｔａ）、クロム（Ｃｒ）、ランタン（Ｌａ）のうちの少なくとも一つの成分を添加して結晶性及び電子濃度を調節すると同時に、多機能性基板ＭＳの上部に積層成長した単結晶窒化物系半導体薄膜層内に存在する電位濃度を最大限減らす。特に、単結晶窒化物系半導体薄膜層内に存在する電位密度を調節するためには、添加される前記の金属、金属酸化物、または金属窒素酸化物はナノ相（Ｎａｎｏ−ｐｈａｓｅ）状態で存在することがより望ましい。
また、上記した多機能性基板ＭＳに添加する前記元素の量は重量％（ｗ．ｔ．％）で０．１％乃至４９％を有すると限定することが望ましい。
望ましくは、多機能性基板ＭＳは２０μm以下の厚さで形成される。
望ましくは、アルミニウム酸化物（Ａｌ−Ｏ）、アルミニウム窒化物（Ａｌ−Ｎ）、アルミニウム窒素酸化物（Ａｌ−Ｎ−Ｏ）、ガリウム窒化物（Ｇａ−Ｎ）、ボロン窒化物（Ｂ−Ｎ）、シリコンカーバイド（Ｓｉ−Ｃ）、及びシリコンカーボン窒化物（Ｓｉ−Ｃ−Ｎ）を含む多機能性基板ＭＳは金属有機化学蒸気形成法（Ｍｅｔａｌ ｏｒｇａｎｉｃ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｖａｐｏｒ Ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ:ＭＯＣＶＤ）及びＰＥＣＶＤ（Ｐｌａｓｍａ Ｅｎｈａｎｃｅｄ Ｖａｐｏｒ Ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ）をはじめとする化学的反応を通した低温及び高温ＣＶＤ（Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｖａｐｏｒ Ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ）や熱またはＥビーム形成法（Ｔｈｅｒｍａｌ ｏｒ Ｅ−ｂｅａｍ Ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ）、強いエネルギーを有するレーザビームを利用した蒸着法（Ｐｕｌｓｅｄ Ｌａｓｅｒ Ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ）、Ｏ２、Ｎ２、またはＡｒなどのガスイオンを用いたスパッタリング蒸着法、または二つ以上のスパタガン（Ｓｐｕｔｔｅｒｉｎｇ Ｇｕｎ）を用いたコ・スパッタリング蒸着方法（Ｃｏ−ｓｐｕｔｔｅｒｉｎｇ Ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ）などの多様な方法の物理的蒸着方法のうちの一つ以上を用いて形成される。
多機能性基板ＭＳは、最初の基板ＦＳの上部に積層されたシード物質層ＳＭＬの上部に常温乃至１５００℃の間の温度範囲内で成長させることがより望ましい。
本発明の核心的な技術として、高い結晶性を有する多機能性基板ＭＳが適切に成長するために、最初の基板（Ｆｉｒｓｔ Ｓｕｂｓｔｒａｔｅ:ＦＳ）の上部に多機能性基板ＭＳが成長する前にシード物質層（Ｓｅｅｄ Ｍａｔｅｒｉａｌ Ｌａｙｅｒ:ＳＭＬ）を形成する。
シード物質層ＳＭＬは、最初の基板ＦＳの上部に積層され、このシード物質層の上部に成長した多機能性基板ＭＳ層が高い結晶性を有し、さらに望ましくは、六方晶結構造を有するようにする。
望ましくは、シード物質層ＳＭＬは、下記のような金属、酸化物、窒化物、カーバイド、ホウ酸化物、オキシナイトライド（Ｏｘｙｎｉｔｒｉｄｅ）、カーボンナイトライド（Ｃａｒｂｏｎｎｉｔｒｉｄｅ）、またはシリサイド（Ｓｉｌｉｃｉｄｅ）を含み、少なくとも一層以上で形成され、１０ミクロン以下の厚さを有する。
金属: Ｔｉ、Ｓｉ、Ｗ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｍｏ、Ｓｃ、Ｍｇ、Ｇｅ、Ｃｕ、Ｂｅ、Ｚｒ、Ｆｅ、Ａｌ、Ｃｒ、Ｎｂ、Ｒｅ、Ｒｈ、Ｒｕ、Ｈｆ、Ｉｒ、Ｏｓ、Ｖ、Ｐｄ、Ｙ、Ｔａ、Ｔｃ、Ｌａ、または希土類金属
酸化物: ＢｅＯ、ＣｅＯ２、Ｃｒ２Ｏ３、ＨｆＯ２、Ｌａ２Ｏ３、ＭｇＯ、Ｎｂ２Ｏ３、ＳｉＯ２、Ｔａ２Ｏ５、ＴｈＯ２、ＴｉＯ２、Ｙ２Ｏ３、ＺｒＯ２、ＺｒＳｉＯ２、
窒化物: ＡｌＮ、ＧａＮ、ＩｎＮ、ＢＮ、Ｂｅ３Ｎ２、Ｃｒ２Ｎ、ＨｆＮ、ＭｏＮ、ＮｂＮ、Ｓｉ３Ｎ４、ＴａＮ、Ｔａ２Ｎ、Ｔｈ２Ｎ３、ＴｉＮ、ＷＮ２、Ｗ２Ｎ、ＶＮ、ＺｒＮ、ｋａ−ｂａｉｄｏＣａｒｂｉｄｅ:Ｂ４Ｃ、Ｃｒ３Ｃ２、ＨｆＣ、ＬａＣ２、Ｍｏ２Ｃ、Ｎｂ２Ｃ、ＳｉＣ、Ｔａ２Ｃ、ＴｈＣ３、ＴｉＣ、Ｗ２Ｃ、ＷＣ、Ｖ２Ｃ、ＺｒＣ、
ホウ酸化物: ＡｌＢ２、ＢｅＢ２、ＣｒＢ２、ＨｆＢ２、ＬａＢ２、ＭｏＢ２、ＭｏＢ、ＮｂＢ４、ＳｉＢ６、ＴａＢ２、ＴｈＢ４、ＴｉＢ２、ＷＢ、ＶＢ２、ＺｒＢ２、
オキシナイトライド: ＡｌＯＮ、ＳｉＯＮ、
カーボンナイトライド: ＳｉＣＮ、
シリサイド: ＣｒＳｉ２、Ｃｒ２Ｓｉ、ＨｆＳｉ２、ＭｏＳｉ２、ＮｂＳｉ２、ＴａＳｉ２、Ｔａ５Ｓｉ３、ＴｈＳｉ２、Ｔｉ５Ｓｉ３、ＷＳｉ２、Ｗ５Ｓｉ３、Ｖ３Ｓｉ、ＺｒＳｉ２
金属: Ｔｉ、Ｓｉ、Ｗ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｍｏ、Ｓｃ、Ｍｇ、Ｇｅ、Ｃｕ、Ｂｅ、Ｚｒ、Ｆｅ、Ａｌ、Ｃｒ、Ｎｂ、Ｒｅ、Ｒｈ、Ｒｕ、Ｈｆ、Ｉｒ、Ｏｓ、Ｖ、Ｐｄ、Ｙ、Ｔａ、Ｔｃ、Ｌａ、または希土類金属
酸化物: ＢｅＯ、ＣｅＯ２、Ｃｒ２Ｏ３、ＨｆＯ２、Ｌａ２Ｏ３、ＭｇＯ、Ｎｂ２Ｏ３、ＳｉＯ２、Ｔａ２Ｏ５、ＴｈＯ２、ＴｉＯ２、Ｙ２Ｏ３、ＺｒＯ２、ＺｒＳｉＯ２、
窒化物: ＡｌＮ、ＧａＮ、ＩｎＮ、ＢＮ、Ｂｅ３Ｎ２、Ｃｒ２Ｎ、ＨｆＮ、ＭｏＮ、ＮｂＮ、Ｓｉ３Ｎ４、ＴａＮ、Ｔａ２Ｎ、Ｔｈ２Ｎ３、ＴｉＮ、ＷＮ２、Ｗ２Ｎ、ＶＮ、ＺｒＮ、ｋａ−ｂａｉｄｏＣａｒｂｉｄｅ:Ｂ４Ｃ、Ｃｒ３Ｃ２、ＨｆＣ、ＬａＣ２、Ｍｏ２Ｃ、Ｎｂ２Ｃ、ＳｉＣ、Ｔａ２Ｃ、ＴｈＣ３、ＴｉＣ、Ｗ２Ｃ、ＷＣ、Ｖ２Ｃ、ＺｒＣ、
ホウ酸化物: ＡｌＢ２、ＢｅＢ２、ＣｒＢ２、ＨｆＢ２、ＬａＢ２、ＭｏＢ２、ＭｏＢ、ＮｂＢ４、ＳｉＢ６、ＴａＢ２、ＴｈＢ４、ＴｉＢ２、ＷＢ、ＶＢ２、ＺｒＢ２、
オキシナイトライド: ＡｌＯＮ、ＳｉＯＮ、
カーボンナイトライド: ＳｉＣＮ、
シリサイド: ＣｒＳｉ２、Ｃｒ２Ｓｉ、ＨｆＳｉ２、ＭｏＳｉ２、ＮｂＳｉ２、ＴａＳｉ２、Ｔａ５Ｓｉ３、ＴｈＳｉ２、Ｔｉ５Ｓｉ３、ＷＳｉ２、Ｗ５Ｓｉ３、Ｖ３Ｓｉ、ＺｒＳｉ２
シード物質層ＳＭＬは、ＭＯＣＶＤ及びＰＥＣＶＤ(Ｐｌａｓｍａ Ｅｎｈａｎｃｅｄ Ｖａｐｏｒ Ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ)をはじめとする化学的反応を通した低温及び高温ＣＶＤや熱またはＥビーム蒸着法、強いエネルギーを有するレーザビームを用いた蒸着法、酸素、窒素、またはアルゴンなどのガスイオンを用いたスパッタリング蒸着法、または二つ以上のスパタガンを用いたコ・スパッタリング蒸着法などの多様な方法の物理的蒸着方法のうちの少なくとも一つを用いて形成されることが望ましい。
シード物質層ＳＭＬは、最初の基板ＦＳの上部に常温乃至１５００℃の間の温度範囲内で形成されることがより望ましい。
また良質の単結晶窒化物系半導体基板を成長させる方法においては、サファイア、Ｓｉ、ＳｉＧｅ、ＺｎＯ、またはＧａＡｓを含む最初の基板ＦＳの上部にシード物質層ＳＭＬを形成し、シード物質層上で多機能性基板ＭＳを成長させ、多層構造体を熱処理し、多層構造体をＭＯＣＶＤ装置に装着して、多機能性基板ＭＳの上部に窒化物系バッファ層と厚い単結晶窒化物系薄膜層が順次に積層された多層構造体を形成し、多機能性基板ＭＳの上部に成長した単結晶窒化物系薄膜層を含んでいる多層構造体をウェットエッチングまたはドライエッチング工程を用いて、シード物質層ＳＭＬ、亜鉛酸化物系薄膜層、及び最初の基板ＦＳを除去し、前記段階を経て製造された薄い多機能性基板ＭＳ／単結晶窒化物系薄膜層から構成された二重層の結晶性を向上させるための熱処理を行うことを特徴とする。
望ましくは、最初の基板ＦＳの上部にシード物質層ＳＭＬ及び多機能性基板ＭＳを積層する前に、亜鉛酸化物系層を形成してもよい。
また、良質の単結晶窒化物系半導体基板を用いて窒化物系発光素子を製造する方法においては、サファイア、Ｓｉ、ＳｉＧｅ、ＺｎＯ、またはＧａＡｓを含む最初の基板ＦＳの上部にシード物質層ＳＭＬを形成し、シード物質層上で多機能性基板ＭＳを成長させ、多層構造体を熱処理し、多層構造体をＭＯＣＶＤ装置に装着して、多機能性基板ＭＳの上部に窒化物系バッファ層、ｎ型の窒化物系クラッド層、窒化物系活性層、ｐ型の窒化物系クラッド層が順次に積層された多層構造体を形成し、多機能性基板ＭＳの上部に成長した単結晶窒化物系半導体薄膜層を含んでいる多層発光構造体に対してウェットエッチングまたはドライエッチング工程を実行してシード物質層ＳＭＬ、亜鉛酸化物系薄膜層、及び最初の基板ＦＳを除去し、前記段階を経て製造された薄い多機能性基板ＭＳ／単結晶窒化物系半導体から構成された二重層の結晶性を向上させるために熱処理を行い、薄い多機能性基板ＭＳを有している単結晶窒化物系発光構造体に良質の反射及び透明電極物質を選択的に形成し、オーミック熱処理工程を行うことを特徴とする。
望ましくは、最初の基板ＦＳの上部にシード物質層ＳＭＬ及び多機能性基板ＭＳを積層する前に、亜鉛酸化物系層を形成してもよい。
本発明は単結晶窒化物系薄膜基板及びこれを用いた垂直型窒化物系発光素子製造方法を提供する。より具体的には、高温及び水素雰囲気で単結晶窒化物系半導体の成長のときに、サファイア、Ｓｉ、ＺｎＯ、またはＧａＡｓを含む最初の基板ＦＳの上部から発生する機械的及び熱的変形と分解とを防止するために導入した亜鉛酸化物系薄膜層、シード物質層ＳＭＬ、及び多機能性基板ＭＳを用いてホモエピタキシャル成長のための基板用単結晶窒化物系薄膜層または発光素子用発光構造体を提供することであり、高い発光効率、低い作動電圧、及び優れた熱発散能力を有する新概念の高品質の窒化物系発光素子の製造が期待される。
以下、添付の図面を参照して本発明にかかる亜鉛酸化物系薄膜層、シード物質層ＳＭＬ、及び多機能性基板ＭＳをサファイア、Ｓｉ、ＳｉＧｅ、ＺｎＯ、またはＧａＡｓを含む最初の基板ＦＳの上部に形成して良質の単結晶窒化物系半導体基板を製造する方法及びこれを用いた高品質の窒化物系光電素子製造方法をより詳細に説明する。
図１Ａ及び１Ｂは、本発明の一実施形態に係る最初の基板（Ｆｉｒｓｔ Ｓｕｂｓｔｒａｔｅ:ＦＳ）の上部に形成された単層または二重層のシード物質層（Ｓｅｅｄ Ｍａｔｅｒｉａｌ Ｌａｙｅｒ:ＳＭＬ）、多機能性基板、及び多機能性基板の成長の後、その上部に形成されるホモエピタキシャル成長（Ｈｏｍｏｅｐｉｔａｘｉａｌ Ｇｒｏｗｔｈ）のための単結晶窒化物系薄膜層または発光素子用発光構造体を示す断面図である。
図１Ａを参照すれば、サファイア、シリコン（Ｓｉ）、シリコンゲルマニウム（ＳｉＧｅ）、亜鉛酸化物（ＺｎＯ）、またはガリウム砒素（ＧａＡｓ）を含む最初の基板１００の上部に単層構造のシード物質層１１０及び多機能性基板１２０薄膜層を成長させた後、ＭＯＣＶＤチャンバ内で１０００℃以上の高温と水素（Ｈ２）及びアンモニア（ＮＨ３）ガス雰囲気で単結晶窒化物系薄膜層または発光構造体１３０が成長して積層される。
多機能性基板１２０は、本発明の核心的な部分として、１０００℃以上の高温、アンモニア（ＮＨ３）及び水素（Ｈ２）キャリアガスを用いた還元雰囲気で熱的安全性及び耐還元性を有するアルミニウム酸化物（Ａｌ−Ｏ）、アルミニウム窒化物（Ａｌ−Ｎ）、アルミニウム窒素酸化物（Ａｌ−Ｎ−Ｏ）、ガリウム窒化物（Ｇａ−Ｎ）、ボロン窒化物（Ｂ−Ｎ）、シリコンカーバイド（Ｓｉ−Ｃ）、またはシリコンカーボン窒化物（Ｓｉ−Ｃ−Ｎ）を用いて形成される。
Ａｌ−Ｏ、Ａｌ−Ｎ、Ａｌ−Ｎ−Ｏ、Ｇａ−Ｎ、Ｂ−Ｎ、Ｓｉ−Ｃ、またはＳｉ−Ｃ−Ｎを含む多機能性基板１２０は六方晶構造（Ｈｅｘａｇｏｎａｌ Ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ）を有する単結晶、または多結晶体構造で形成されることが望ましい。しかし、本発明は前記の結晶構造に限定されない。
Ａｌ−Ｏ、Ａｌ−Ｎ、Ａｌ−Ｎ−Ｏ、Ｇａ−Ｎ、Ｂ−Ｎ、Ｓｉ−Ｃ、またはＳｉ−Ｃ−Ｎを含む多機能性基板ＭＳは次のような金属成分たとえば、シリコン（Ｓｉ）、ゲルマニウム（Ｇｅ）、インジウム（Ｉｎ）、リチウム（Ｌｉ）、ガリウム（Ｇａ）、マグネシウム（Ｍｇ）、亜鉛（Ｚｎ）、ベリリウム（Ｂｅ）、モリブデン（Ｍｏ）、バナジウム（Ｖ）、銅（Ｃｕ）、イリジウム（Ｉｒ）、ロジウム（Ｒｈ）、ルテニウム（Ｒｕ）、タングステン（Ｗ）、コバルト（Ｃｏ）、ニッケル（Ｎｉ）、マンガン（Ｍｎ）、チタン（Ｔｉ）、タンタル（Ｔａ）、クロム（Ｃｒ）、ランタン（Ｌａ）のうちの少なくとも一つの成分を添加して結晶性及び電子濃度を調節すると同時に、多機能性基板ＭＳの上部に積層成長した単結晶窒化物系半導体薄膜層内に存在する電位濃度を最大限減らすことが望ましい。特に、単結晶窒化物系半導体薄膜層内に存在する電位濃度を調節するためには、添加される前記の金属、金属酸化物、または金属窒素酸化物がナノ相（Ｎａｎｏ−ｐｈａｓｅ）状態で在するのがより望ましい。
また、多機能性基板１２０に添加させる前記元素の量は重量％（ｗ．ｔ．％）で０．１％乃至４９％を有すると限定することが望ましい。
多機能性基板１２０は、２０μm以下の厚さで形成されることが望ましい。
Ａｌ−Ｏ、Ａｌ−Ｎ、Ａｌ−Ｎ−Ｏ、Ｇａ−Ｎ、Ｂ−Ｎ、Ｓｉ−Ｃ、またはＳｉ−Ｃ−Ｎを含む多機能性基板１２０は金属有機化学蒸気蒸着法（Ｍｅｔａｌ ｏｒｇａｎｉｃ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｖａｐｏｒ Ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ:ＭＯＣＶＤ）及びＰＥＣＶＤ（Ｐｌａｓｍａ Ｅｎｈａｎｃｅｄ Ｖａｐｏｒ Ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ）をはじめとして化学的反応を通した低温及び高温ＣＶＤ（Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｖａｐｏｒ Ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ）や熱またはＥビーム蒸着法（Ｔｈｅｒｍａｌ ｏｒ Ｅ−ｂｅａｍ Ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ）、強いエネルギーを有するレーザビームを用いた蒸着法（Ｐｕｌｓｅｄ Ｌａｓｅｒ Ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ）、Ｏ２、Ｎ２、またはＡｒなどのガスイオンを用いたスパッタリング蒸着法、または二つ以上のスパタガン（Ｓｐｕｔｔｅｒｉｎｇ Ｇｕｎ）を用いたコ・スパッタリング蒸着法（Ｃｏ−ｓｐｕｔｔｅｒｉｎｇ Ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ）などの多様な方法の物理的蒸着方法のうちの少なくとも一つを用いて形成されることが望ましい。
より望ましくは、多機能性基板１２０は、最初の基板ＦＳの上部に積層されたシード物質層Ｓ１１０の上部に常温乃至１５００℃の間の温度範囲内で成長する。
本発明の核心的な技術である高い結晶性を有する多機能性基板１２０を適切に成長させるために、最初の基板１００の上部に多機能性基板１２０が成長する前にシード物質層１１０を形成する。
シード物質層１１０は、最初の基板１００の上部に積層され、このシード物質層１１０の上部に成長した多機能性基板１２０層が高い結晶性を有し、さらに望ましくは、六方晶結構造を有するようにする。
望ましくは、前記シード物質層１１０は、下記のような金属、酸化物、窒化物、カーバイド、ホウ酸化物、オキシナイトライド（Ｏｘｙｎｉｔｒｉｄｅ）、カーボンナイトライド（Ｃａｒｂｏｎｎｉｔｒｉｄｅ）、またはシリサイド（Ｓｉｌｉｃｉｄｅ）を含み、少なくとも一層で形成され、１０ミクロン以下の厚さを有する。
金属: Ｔｉ、Ｓｉ、Ｗ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｍｏ、Ｓｃ、Ｍｇ、Ｇｅ、Ｃｕ、Ｂｅ、Ｚｒ、Ｆｅ、Ａｌ、Ｃｒ、Ｎｂ、Ｒｅ、Ｒｈ、Ｒｕ、Ｈｆ、Ｉｒ、Ｏｓ、Ｖ、Ｐｄ、Ｙ、Ｔａ、Ｔｃ、Ｌａ、または希土類金属
酸化物: ＢｅＯ、ＣｅＯ２、Ｃｒ２Ｏ３、ＨｆＯ２、Ｌａ２Ｏ３、ＭｇＯ、Ｎｂ２Ｏ３、ＳｉＯ２、Ｔａ２Ｏ５、ＴｈＯ２、ＴｉＯ２、Ｙ２Ｏ３、ＺｒＯ２、ＺｒＳｉＯ２、
窒化物: ＡｌＮ、ＧａＮ、ＩｎＮ、ＢＮ、Ｂｅ３Ｎ２、Ｃｒ２Ｎ、ＨｆＮ、ＭｏＮ、ＮｂＮ、Ｓｉ３Ｎ４、ＴａＮ、Ｔａ２Ｎ、Ｔｈ２Ｎ３、ＴｉＮ、ＷＮ２、Ｗ２Ｎ、ＶＮ、ＺｒＮ、ｋａ−ｂａｉｄｏＣａｒｂｉｄｅ:Ｂ４Ｃ、Ｃｒ３Ｃ２、ＨｆＣ、ＬａＣ２、Ｍｏ２Ｃ、Ｎｂ２Ｃ、ＳｉＣ、Ｔａ２Ｃ、ＴｈＣ３、ＴｉＣ、Ｗ２Ｃ、ＷＣ、Ｖ２Ｃ、ＺｒＣ、
ホウ酸化物: ＡｌＢ２、ＢｅＢ２、ＣｒＢ２、ＨｆＢ２、ＬａＢ２、ＭｏＢ２、ＭｏＢ、ＮｂＢ４、ＳｉＢ６、ＴａＢ２、ＴｈＢ４、ＴｉＢ２、ＷＢ、ＶＢ２、ＺｒＢ２、
オキシナイトライド:ＡｌＯＮ、ＳｉＯＮ、
カーボンナイトライド:ＳｉＣＮ、
シリサイド: ＣｒＳｉ２、Ｃｒ２Ｓｉ、ＨｆＳｉ２、ＭｏＳｉ２、ＮｂＳｉ２、ＴａＳｉ２、Ｔａ５Ｓｉ３、ＴｈＳｉ２、Ｔｉ５Ｓｉ３、ＷＳｉ２、Ｗ５Ｓｉ３、Ｖ３Ｓｉ、ＺｒＳｉ２
金属: Ｔｉ、Ｓｉ、Ｗ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｍｏ、Ｓｃ、Ｍｇ、Ｇｅ、Ｃｕ、Ｂｅ、Ｚｒ、Ｆｅ、Ａｌ、Ｃｒ、Ｎｂ、Ｒｅ、Ｒｈ、Ｒｕ、Ｈｆ、Ｉｒ、Ｏｓ、Ｖ、Ｐｄ、Ｙ、Ｔａ、Ｔｃ、Ｌａ、または希土類金属
酸化物: ＢｅＯ、ＣｅＯ２、Ｃｒ２Ｏ３、ＨｆＯ２、Ｌａ２Ｏ３、ＭｇＯ、Ｎｂ２Ｏ３、ＳｉＯ２、Ｔａ２Ｏ５、ＴｈＯ２、ＴｉＯ２、Ｙ２Ｏ３、ＺｒＯ２、ＺｒＳｉＯ２、
窒化物: ＡｌＮ、ＧａＮ、ＩｎＮ、ＢＮ、Ｂｅ３Ｎ２、Ｃｒ２Ｎ、ＨｆＮ、ＭｏＮ、ＮｂＮ、Ｓｉ３Ｎ４、ＴａＮ、Ｔａ２Ｎ、Ｔｈ２Ｎ３、ＴｉＮ、ＷＮ２、Ｗ２Ｎ、ＶＮ、ＺｒＮ、ｋａ−ｂａｉｄｏＣａｒｂｉｄｅ:Ｂ４Ｃ、Ｃｒ３Ｃ２、ＨｆＣ、ＬａＣ２、Ｍｏ２Ｃ、Ｎｂ２Ｃ、ＳｉＣ、Ｔａ２Ｃ、ＴｈＣ３、ＴｉＣ、Ｗ２Ｃ、ＷＣ、Ｖ２Ｃ、ＺｒＣ、
ホウ酸化物: ＡｌＢ２、ＢｅＢ２、ＣｒＢ２、ＨｆＢ２、ＬａＢ２、ＭｏＢ２、ＭｏＢ、ＮｂＢ４、ＳｉＢ６、ＴａＢ２、ＴｈＢ４、ＴｉＢ２、ＷＢ、ＶＢ２、ＺｒＢ２、
オキシナイトライド:ＡｌＯＮ、ＳｉＯＮ、
カーボンナイトライド:ＳｉＣＮ、
シリサイド: ＣｒＳｉ２、Ｃｒ２Ｓｉ、ＨｆＳｉ２、ＭｏＳｉ２、ＮｂＳｉ２、ＴａＳｉ２、Ｔａ５Ｓｉ３、ＴｈＳｉ２、Ｔｉ５Ｓｉ３、ＷＳｉ２、Ｗ５Ｓｉ３、Ｖ３Ｓｉ、ＺｒＳｉ２
望ましくは、シード物質層１１０は、ＭＯＣＶＤ及びＰＥＣＶＤをはじめとする化学的反応を通した低温及び高温ＣＶＤや熱またはＥビーム蒸着法、強いエネルギーを有するレーザビームを用した蒸着法、酸素、窒素、またはアルゴンなどのガスイオンを用いたスパッタリング蒸着法、または二つ以上のスパッタガンを用いたコ・スパッタリング蒸着法などの多様な方法の物理的蒸着方法のうちの少なくとも一つを用いて形成される。
より望ましくは、シード物質層１１０は最初基板１００の上部に常温乃至１５００℃の間の温度範囲内で形成される。
本発明の他の実施形態によれば、図１Ｂに示したように、サファイア、Ｓｉ、ＳｉＧｅ、ＺｎＯ、またはＧａＡｓを含む最初の基板１００の上部に単層構造のシード物質層１１０を有する図１Ａとは異なり、二重層（Ｂｉ−ｌａｙｅｒ）構造で形成されたシード物質層１１０ａ、１１０ｂが形成され、シード物質層１１０ｂの上面で多機能性基板１２０が成長する。また、多機能性基板１２０の上面に単結晶窒化物系薄膜層または発光構造体１３０がＭＯＣＶＤチャンバ内で１０００℃以上の高温と水素（Ｈ２）及びアンモニア（ＮＨ３）ガス雰囲気で成長して積層される。
図１Ｂのように、二重層構造のシード物質層１１０ａ、１１０ｂを適用する場合、良質の多機能性基板１２０を形成することができるだけでなく、高品質の単結晶窒化物系薄膜層または発光構造体を成長させてもよい。
二重層構造のシード物質層１１０ａ、１１０ｂは互いに異なる物質を積層して形成させることが望ましい。
図２Ａ及び２Ｂは、本発明の実施形態として最初の基板ＦＳの上部に亜鉛酸化物系薄膜層（ＺｎＯ−ｂａｓｅｄ Ｌａｙｅｒ）、単層（Ｓｉｎｇｌｅ Ｌａｙｅｒ）または二重層（Ｂｉ−ｌａｙｅｒ）のシード物質層（Ｓｅｅｄ Ｍａｔｅｒｉａｌ Ｌａｙｅｒ:ＳＭＬ）、及び多機能性基板ＭＳを順次に成長した後、多機能性基板の上部にホモエピタキシャル成長（Ｈｏｍｏｅｐｉｔａｘｉａｌ Ｇｒｏｗｔｈ）のための基板用単結晶窒化物系薄膜層または発光素子用発光構造体を成長させた積層構造を示す断面図である。
図２Ａ及び２Ｂを参照すれば、単層または二重層構造のシード物質層２１０と良質の多機能性基板２２０を用いて高品質な単結晶窒化物系薄膜層または発光構造体２３０を成長した後、ウェットまたはドライエッチング工程を通して単結晶窒化物系薄膜層または発光構造体にエッチング損傷なしに厚い最初の基板２００を比較的容易に除去するために、最初の基板２００の上部にシード物質層２１０を形成する前に酸と塩基性溶液に容易にとけて消える亜鉛酸化物系薄膜層２４０を導入した。
亜鉛酸化物系薄膜層２４０は、亜鉛酸化物（ＺｎＯ）を含む薄膜層に次のような元素たとえば、シリコン（Ｓｉ）、ゲルマニウム（Ｇｅ）、インジウム（Ｉｎ）、リチウム（Ｌｉ）、ガリウム（Ｇａ）、マグネシウム（Ｍｇ）、亜鉛（Ｚｎ）、ベリリウム（Ｂｅ）、モリブデン（Ｍｏ）、バナジウム（Ｖ）、銅（Ｃｕ）、イリジウム（Ｉｒ）、ロジウム（Ｒｈ）、ルテニウム（Ｒｕ）、タングステン（Ｗ）、コバルト（Ｃｏ）、ニッケル（Ｎｉ）、マンガン（Ｍｎ）、チタン（Ｔｉ）、タンタル（Ｔａ）、クロム（Ｃｒ）、ランタン（Ｌａ））のうちの少なくとも一つを含んで形成する。
亜鉛酸化物系薄膜層２４０に添加する前記元素の量は重量％（ｗ．ｔ．％）で０．１％乃至４９％を有すると限定することが望ましい。
亜鉛酸化物系薄膜層２４０は、金属有機化学蒸気形成法（Ｍｅｔａｏｒｇａｎｉｃ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｖａｐｏｒ ＤｅｐｏＳｉｔｉｏｎ:ＭＯＣＶＤ）及びＰＥＣＶＤ（Ｐｌａｓｍａ Ｅｎｈａｎｃｅｄ Ｖａｐｏｒ Ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ:ＭＯＣＶＤ）をはじめとする化学的反応を通した低温及び高温ＣＶＤや熱またはＥビーム形成法（Ｔｈｅｒｍａｌ ｏｒ Ｅ−ｂｅａｍ Ｅｖａｐｏｒａｔｉｏｎ）、強いエネルギーを有するレーザビームを用いた形成法、酸素、窒素、またはアルゴンなどのガスイオンを用いたスパッタリング形成法、または二つ以上のスパッタガンを用いたコ・スパッタリング形成法（Ｃｏ−ｓｐｕｔｔｅｒｉｎｇ Ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ）などの多様な方法の物理的形成方法のうちの少なくとも一つを用いて形成されることが望ましい。
より望ましくは、前記亜鉛酸化物系薄膜層２４０は最初の基板２００の上部に常温乃至１５００℃の間の温度範囲内で形成される。
図３は、本発明の他の実施形態として亜鉛酸化物系薄膜層及びシード物質層を完全に除去した後の積層構造を示す断面図である。
図３を参照すれば、図１及び２の多層構造において、酸または塩基溶液を用いたウェットエッチングまたは水素（Ｈ２）ガス及び多様なガスイオンをいたウェットエッチングによって厚い最初の基板１００または２００、亜鉛酸化物系薄膜層２４０、及びシード物質層１１０または２１０を完全に除去し、多機能性基板３２０の上部にホモエピタキシャル成長のための単結晶窒化物系薄膜層または発光素子用発光構造体３３０が積層されている。
望ましくは、多機能性基板３２０の上部に成長したホモエピタキシャル成長のための単結晶窒化物系薄膜層または発光素子用発光構造体の結晶学的または電気的特性を向上させるために、常温乃至１５００℃の温度範囲内で酸素（Ｏ２）、窒素（Ｎ２）、水素（Ｈ２）、アルゴン（Ａｒ）、真空、または空気雰囲気で熱処理を行う。
図４Ａ及び４Ｂは、本発明の一実施形態に係る亜鉛酸化物系（ＺｎＯ−ｂａｓｅｄ Ｌａｙｅｒ）、シード物質層ＳＭＬ及び多機能性基板ＭＳを用いて製造された垂直型上部窒化物系発光素子を示す断面図と製造工程フローチャートである。
図４Ａ及び４Ｂを参照すれば、前記図３Ａ及び３Ｂとほぼ同様に、多機能性基板４１０の上部に窒化物系バッファ層４２０と良質の窒化物系発光構造体、すなわちｎ型の窒化物系クラッド層４３０、窒化物系活性層４４０、及びｐ型の窒化物系クラッド層４５０を順次に積層した後、窒化物系発光素子製作の中に発光構造体の分解を防止するためにｐ型の窒化物系半導体の上部に第２の支持基板を付着させた後、リソグラフィ及びエッチング工程を通して多機能性基板４１０を多様な間隔と大きさでパターニング作業を行った後、高反射性ｎ型のオーミックコンタクト層４８０を形成した後、厚い金属反射膜４９０を形成する。また、次の工程として、ｐ型の窒化物系半導体の上部に付着させた第２の支持基板を除去し、高透明のｐ型のオーミック接触電極４６０を形成して垂直型上部発光窒化物系発光素子を製造する。
本発明に係る良質の単結晶窒化物系半導体基板を用いた高品質な発光素子製造のための工程フローは図４Ａに示したものに限定する必要はない。すなわち、次世代の白色光源として必要な高い信頼性の発光素子を製造するために必要な技術の融合のために工程フローは変更されてもよい。
本発明の望ましい実施形態によれば、サファイア、シリコン（Ｓｉ）、シリコンゲルマニウム（ＳｉＧｅ）、亜鉛酸化物（ＺｎＯ）、またはガリウム砒素（ＧａＡｓ）を含む最初の基板ＦＳの上部にクロム酸化物（Ｃｒ２Ｏ３）のようなシード物質層ＳＭＬを形成し、シード物質層の上部に単結晶アルミニウム酸化物（Ａl２Ｏ３）のような多機能性基板ＭＳを成長させ、多機能性基板上に窒化物系バッファ層４２０と、ｎ型の窒化物系クラッド層４３０、窒化物系活性層４４０、及びｐ型の窒化物系クラッド層４５０で構成された良質の単結晶窒化物系発光構造体を積層することで、本発明による高品質な垂直型の上部発光窒化物系発光素子を製造する。一般的に、窒化物系バッファ層４２０からｐ型の窒化物系クラッド層４５０までの各層はＩＩＩ族窒化物系化合物の一般式であるＡｌｘＩｎｙＧａｚＮ（ｘ、ｙ、ｚ:定数）として表現される化合物のうちより選択された、いずれかの化合物を基本として形成され、ｎ型の窒化物系クラッド層４３０及びｐ型の窒化物系クラッド層４５０には当該ドーパントが添加される。
また窒化物系活性層４４０は、単層またはＭＱＷ(ｍｕｌｔｉｐｌｅ−ｑｕａｎｔｕｍ
ｗｅｌｌａｎｔｕｍＷｅｌｌ)層、すなわちＡｌｘＩｎｙＧａｚＮ／ＡｌｘＩｎｙＧａｚＮ（ｘ、y、z:定数）層のような二重層で構成してもよい。
ｗｅｌｌａｎｔｕｍＷｅｌｌ)層、すなわちＡｌｘＩｎｙＧａｚＮ／ＡｌｘＩｎｙＧａｚＮ（ｘ、y、z:定数）層のような二重層で構成してもよい。
上記した窒化物系発光素子を構成する一例として、窒化ガリウム（ＧａＮ）係化合物を適用する場合、窒化物系バッファ層４２０はＧａＮで形成され、ｎ型の窒化物系クラッド層４３０はＧａＮにｎ型のドーパントとしてＳｉ、Ｇｅ、Ｓｅ、Ｔｅなどが添加されて形成され、窒化物系活性層４４０はＩｎＧａＮ／ＧａＮ ＭＱＷまたはＡｌＧａＮ／ＧａＮ ＭＱＷで形成され、ｐ型の窒化物系クラッド層４５０はＧａＮにｐ型のドーパントとしてＭｇ、Ｚｎ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａなどが添加されて形成される。
ｎ型の窒化物系クラッド層４３０と金属反射膜４９０との間には高反射性のｎ型のオーミックコンタクト層４８０が介在してもよく、高反射性ｎ型のオーミックコンタクト層４８０はアルミニウム／チタンＡｌ／Ｔｉが順次に積層された層構造などの公知の厚い多様な構造を適用してしてもよい。また、金属反射膜４９０を構成する物質では厚いアルミニウム（Ａｌ）、銀（Ａｇ）、及びロジウム（Ｒｈ）などの厚い反射金属を適用することが望ましい。
高透明性ｐ型のオーミックコンタクト層４６０は、ＩＴＯ、ＺｎＯ、ＳｎＯ２、Ｉｎ２Ｏ３を母体とする酸化物合成体である透明伝導性酸化物（Ｔｒａｎｓｐａｒｅｎｔ Ｃｏｎｄｕｃｔｉｎｇ Ｏｘｉｄｅｓ）、ＴｉＮなどの伝導性遷移金属窒化物、または酸化されたニッケル−金（Ｎｉ−Ａｕ）、銀（Ａｇ）などの公知のｐ型のオーミックコンタクトの形成に有利な電極物質を用いて形成し、かつｐ型の電極パッド４７０はニッケル（Ｎｉ）／金（Ａｕ）または銀（Ａｇ）／金（Ａｕ）が順次に積層された層構造を適用してもよい。
各層の形成方法においは、電子ビーム蒸着器、ＰＶＤ（ｐｈｙｓｉｃａｌ ｖａｐｏｒ ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ）、ＣＶＤ（ｃｈｅｍｉｃａｌ ｖａｐｏｒ ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ）、ＰＬＤ（ｐｌａｓｍａ ｌａｓｅｒ ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ）、二重型の熱蒸着器（ｄｕａｌ−ｔｙｐｅ ｔｈｅｒｍａｌ ｅｖａｐｏｒａｔｏｒ）、スパッタリングなどの公知の蒸着方式を用いて形成すれば良い。
図５Ａ及び５Ｂは，本発明の一実施形態に係る亜鉛酸化物系薄膜層、シード物質層ＳＭＬ及び多機能性基板ＭＳを用いて製造された垂直型フリップチップ型の発光窒化物系発光素子を示す断面図と製造工程フローチャートである。
図５Ａ及び５Ｂを参照すれば、図Ａ及び図３Ｂのように、多機能性基板５１０の上部に窒化物系バッファ層５２０と良質の窒化物系発光構造体、すなわちｎ型の窒化物系クラッド層５３０、窒化物系活性層５４０、及びｐ型の窒化物系クラッド層５５０を順次に積層した後、窒化物系発光素子の製造の中で発光構造体の分解を防止するためにｐ型の窒化物系半導体の上部に第２の支持基板を付着させた後、リソグラフィ及びエッチング工程を通して多機能性基板５１０を多様な間隔と大きさでパターニング作業を行った後、高透明性ｎ型のオーミックコンタクト層５８０を形成した後、厚い高透明性の伝導層５９０を形成する。次の工程として、ｐ型の窒化物系半導体の上部に付着させた第２の支持基板を除去し、高反射性ｐ型のオーミック接触電極５６０を形成して垂直型フリップチップ型の窒化物系発光素子を製造する。
本発明に係る良質の単結晶窒化物系半導体基板を用いた高品質の発光素子製造のための工程フローは図５に示したものに限定される必要はない。すなわち、次世代の白色光源として必要な高信頼性発光素子を製造するために必要な技術の融合のためにこれら工程フローチャートは変更してもよい。
本発明の望ましい実施形態によれば、サファイア、シリコン（Ｓｉ）、シリコンゲルマニウム（ＳｉＧｅ）、亜鉛酸化物（ＺｎＯ）またはガリウム砒素（ＧａＡｓ）を含む最初基板ＦＳの上部に亜鉛酸化物薄膜層（ＺｎＯ）及びモリブデン（Ｍｏ）金属のようなシード物質層ＳＭＬを形成し、シード物質層上に単結晶アルミニウム酸化物（Ａｌ２Ｏ３）のような多機能性基板ＭＳを成長させ、多機能性基板上に窒化物系バッファ層５２０、ｎ型の窒化物系クラッド層５３０、窒化物系活性層５４０、及びｐ型の窒化物系クラッド層５５０で構成された良質の単結晶窒化物系発光構造体を積層することで、本発明に係る高品質の垂直型上部発光窒化物系発光素子が完成する。
一般的に、窒化物系バッファ層５２０からｐ型の窒化物系クラッド層５５０までの各層はＩＩＩ族窒化物系化合物の一般式であるＡｌｘＩｎｙＧａｚＮ（ｘ、ｙ、ｚ:定数）として表現される化合物のうちより選択された，いずれかの化合物を基本として形成され、ｎ型の窒化物系クラッド層５３０及びｐ型の窒化物系クラッド層５５０には当該ドーパントが添加される。
また、窒化物系活性層５４０は、単層またはＭＱＷ（Ｍｕｌｔｉｐｌｅ Ｑｕａｎｔｕｍ Ｗｅｌｌ）層、すなわちＡｌｘＩｎｙＧａｚＮ／ＡｌｘＩｎｙＧａｚＮ（ｘ、ｙ、ｚ:定数）層のような二重層で構成してもよい。
窒化物系半導体発光素子を構成する一例として、窒化ガリウム（ＧａＮ）係化合物を適用する場合、窒化物系バッファ層５２０は、ＧａＮで形成され、ｎ型の窒化物系クラッド層５３０はＧａＮにｎ型のドーパントとしてＳｉ、Ｇｅ、Ｓｅ、Ｔｅなどが添加されて形成され、窒化物系活性層５４０はＩｎＧａＮ／ＧａＮ ＭＱＷまたはＡｌＧａＮ／ＧａＮ ＭＱＷによって形成され、ｐ型の窒化物系クラッド層５５０はＧａＮにｐ型のドーパントとしてＭｇ、Ｚｎ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａなどが添加されて形成される。
ｎ型の窒化物系クラッド層５３０と高透明性の伝導層５９０との間には高透明性ｎ型のオーミックコンタクト層５８０が介在させてもよく、高透明性ｎ型のオーミックコンタクト層５８０はＩＴＯ、ＺｎＯ、ＳｎＯ２、Ｉｎ２Ｏ３を母体とする酸化物合成体である透明伝導性酸化物及びＴｉＮなどの伝導性遷移金属窒化物などの公知のｎ型のオーミックコンタクトの形成に有利な電極物質で優先して形成し、また高透明性の伝導層５９０物質については厚いＩＴＯ、ＺｎＯ、ＳｎＯ２、Ｉｎ２Ｏ３を母体とする酸化物合成体である透明伝導性酸化物及びＴｉＮなどの伝導性遷移金属窒化物を優先して適用することが望ましい。
高反射性ｐ型のオーミックコンタクト層５６０は銀（Ａｇ）、ロジウム（Ｒｈ）、アルミニウム（Ａｌ）などの公知の高反射性ｐ型のオーミックコンタクトの形成に有利な電極物質で優先して形成し、かつｐ型の電極パッド５７０はニッケル（Ｎｉ）／金（Ａｕ）または銀（Ａｇ）／金（Ａｕ）が順次に積層された構造が適用されてもよい。
各層の形成方法においては、電子ビーム蒸着器、ＰＶＤ、ＣＶＤ、ＰＬＤ、二重型の熱蒸着器、スパッタリングなどの公知された蒸着方式によって形成しても良い。
図６Ａ及び６Ｂは、本発明の他の実施形態に係る亜鉛酸化物系薄膜層、シード物質層ＳＭＬ及び多機能性基板ＭＳを用いて製造された垂直型上部発光窒化物系発光素子を示す断面図と製造工程フローチャートである。
図６Ａ及び６Ｂを参照すれば、図３Ａ及び３Ｂのように、多機能性基板ＭＳの上部に窒化物系バッファ層と良質の窒化物系発光構造体、すなわちｎ型の窒化物系クラッド層６５０、窒化物系活性層６４０、及びｐ型の窒化物系クラッド層６３０を順次に積層した後に、窒化物系発光素子の製造の中で発光構造体の分解を防止するめにｐ型の窒化物系半導体の上部に第２の支持基板を付着させた後、ウェットまたドライエッチング工程を通して多機能性基板ＭＳを完全に除去した後、高反射性ボンディングｐ型のオーミックコンタクト層６２０をボンディング物質を用いて支持基板６１０に接着させる。また、次の工程として、ｎ型の窒化物系半導体の上部に付着させている第２の支持基板を除去し、高透明のｎ型のオーミック接触電極６６０を形成して垂直型上部発光窒化物系発光素子を製造する。
本発明に係る良質の単結晶窒化物系半導体基板を用いた高品質の発光素子製造の工程フローは図６に示したものに限定されない。すなわち、次世代の白色光源として必要な高信頼性発光素子を製造するために必要な技術の融合のためにこれら工程フローチャートは変更してもよい。
本発明の実施形態によれば、サファイア、シリコン（Ｓｉ）、シリコンゲルマニウム（ＳｉＧｅ）、亜鉛酸化物（ＺｎＯ）、またはガリウム砒素（ＧａＡｓ）を含む最初基板ＦＳの上部に亜鉛酸化物薄膜層（ＺｎＯ）及びチタン（Ｔｉ）金属のようなシード物質層ＳＭＬを形成し、シード物質層上に単結晶アルミニウム酸化物（Ａｌ２Ｏ３）のような多機能性基板ＭＳを成長させ、多機能性基板上に窒化物系バッファ層とともに、ｎ型の窒化物系クラッド層６５０、窒化物系活性層６４０、及びｐ型の窒化物系クラッド層６３０を含む良質の単結晶窒化物系発光構造体を積層することで、本発明に係る高品質な垂直型上部発光窒化物系発光素子を製造する。一般的に窒化物系バッファ層からｐ型の窒化物系クラッド層６３０までの各層はＩＩＩ族窒化物系化合物の一般式であるＡｌｘＩｎｙＧａｚＮ（ｘ、ｙ、ｚ:定数）として表現される化合物のうちより選択された、いずれかの化合物を基本として形成され、ｎ型の窒化物系クラッド層６５０及びｐ型の窒化物系クラッド層６３０には当該ドーパントが添加される。
また、窒化物系活性層６４０は単層またはＭＱＷ（Ｍｕｌｔｉｐｌｅ ＱｕａｎｔｕｍＷｅｌｌ）層、すなわちＡｌｘＩｎｙＧａｚＮ／ＡｌｘＩｎｙＧａｚＮ（ｘ、y、z:定数）層のような二重層で構成してもよい。
窒化物系半導体発光素子を構成する一例として、窒化ガリウム（ＧａＮ）係化合物を適用する場合、窒化物系バッファ層はＧａＮで形成され、ｎ型の窒化物系クラッド層６５０はＧａＮにｎ型のドーパントとしてＳｉ、Ｇｅ、Ｓｅ、Ｔｅなどが添加されて形成され、窒化物系活性層６４０はＩｎＧａＮ／ＧａＮ ＭＱＷまたはＡｌＧａＮ／ＧａＮ ＭＱＷで形成され、ｐ型の窒化物系クラッド層６３０はＧａＮにｐ型のドーパントとしてＭｇ、Ｚｎ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａなどが添加されて形成される。
ｎ型の窒化物系クラッド層６５０と高反射性ｎ型の電極パッド６７０との間には高透明性ｎ型オーミックコンタクト層６６０が介在させてもよく、高透明性ｎ型のオーミックコンタクト層６６０はＩＴＯ、ＺｎＯ、ＳｎＯ２、Ｉｎ２Ｏ３を母体とする酸化物合成体である透明伝導性酸化物及びＴｉＮなどの伝導性遷移金属窒化物などの公知のｎ型のオーミックコンタクトの形成に有利な電極物質を優先して形成し、かつｎ型の電極パッド６７０はニッケル（Ｎｉ）／金（Ａｕ）または銀（Ａｇ）／金（Ａｕ）が順次に積層された層構造を適用してもよい。高反射性ｐ型のオーミックコンタクト層６２０は銀（Ａｇ）及びロジウム（Ｒｈ）反射性金属を母体とする合金または固溶体を用いた層構造などの公知の厚い多様な構造を適用してもよい。
各層の形成方法は電子ビーム蒸着器、ＰＶＤ、ＣＶＤ、ＰＬＤ、二重型の熱蒸着器、スパッタリングなどの公知された蒸着方式によって形成してもよい。
１００ 最初の基板
１１０，１１０ａ， １１０ｂ シード物質層
１２０ 多機能性基板
１３０ 発光構造体
１１０，１１０ａ， １１０ｂ シード物質層
１２０ 多機能性基板
１３０ 発光構造体
Claims (10)
- 最初の基板の上面にシード物質層を積層し、前記シード物質層の上面から多機能性基板を成長させ、
窒化物系バッファ層及び前記窒化物系バッファ層上に積層された単結晶窒化物系薄膜層からなる多層構造体をＭＯＣＶＤにより前記多機能性基板の上面に形成し、
ウェットエッチング又はドライエッチングにより前記シード物質層及び前記最初の基板を除去し、
前記工程を経て製造された前記多機能性基板及び前記単結晶窒化物系薄膜層の結晶性を向上させるための熱処理を行うこと、
を含む単結晶窒化物系半導体基板を成長させる方法。 - 前記最初の基板は、サファイア、シリコン、亜鉛酸化物またはガリウム砒素であることを特徴とする請求項１に記載の方法。
- 前記最初の基板と前記シード物質層との間に亜鉛酸化物系層を形成すること、をさらに含み、
前記亜鉛酸化物系層は、前シード物質層及び前記最初の基板とともに除去されることを特徴とする請求項１に記載の方法。 - 前記熱処理は、１５００℃以下の温度範囲内で酸素（Ｏ２）、窒素（Ｎ２）、水素（Ｈ２）、アルゴン（Ａｒ）、または空気雰囲気で行われること特徴とする請求項１に記載の方法。
- 前記窒化物系発光素子を製造するための手順の順序は変更可能であることを特徴とする請求項１に記載の方法。
- 最初の基板の上面にシード物質層を積層し、前記シード物質層の上面から多機能性基板を成長させ、
窒化物系バッファ層と、前記多機能性基板上に順に積層されたｎ型の窒化物系クラッド層、窒化物系活性層及びｐ型の窒化物系クラッド層を含む単結晶窒化物系薄膜層とからなる多層構造体をＭＯＣＶＤにより前記多機能性基板の上面に形成し、
ウェットエッチング又はドライエッチングにより前記シード物質層及び前記最初の基板を除去し、
前記工程を経て製造された前記多機能性基板及び前記多増構造体の結晶性を向上させるための熱処理を行い、
前記多機能性基板を有している前記多層構造体上に反射電極物質または透明電極物質を選択的に形成し、オーミック熱処理工程を行うこと、
を含む窒化物系発光素子の製造方法。 - 前記最初の基板は、サファイア、シリコン、亜鉛酸化物またはガリウム砒素であることを特徴とする請求項６に記載の方法。
- 前記最初の基板と前記シード物質層との間に亜鉛酸化物系層を形成すること、をさらに含み、
前記亜鉛酸化物系層は、前シード物質層及び前記最初の基板とともに除去されることを特徴とする請求項６に記載の方法。 - 前記熱処理は、１５００℃以下の温度範囲内で酸素（Ｏ２）、窒素（Ｎ２）、水素（Ｈ２）、アルゴン（Ａｒ）、または空気雰囲気で行われること特徴とする請求項６に記載の方法。
- 前記窒化物系発光素子を製造するための手順の順序は変更可能であることを特徴とする請求項６に記載の方法。
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