JP2013184120A - セレン吸着剤、及びその製造方法、並びにセレン含有液の処理方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】6価のセレンを吸着するセレン吸着剤であって、3価のセリウムを含有するセレン吸着剤である。前記セレン吸着剤を、6価のセレンを含有するセレン含有液と接触させる接触工程を含むセレン含有液の処理方法である。前記セレン吸着剤の製造方法であって、酸化セリウム系研磨剤と塩酸とを混合及び加熱して塩酸処理液を得る塩酸処理工程と、前記塩酸処理液中の固体と液体とを分離する固液分離工程と、固液分離後の前記液体のpHを7〜11に調整して3価のセリウムを含有する固体を析出する析出工程とを含むセレン吸着剤の製造方法である。
【選択図】図1
Description
また、4価の酸化セリウム、4価の水酸化セリウム、水酸化ランタン、及び酸化ランタンの少なくともいずれかを含有する吸着剤を用いる方法が提案されている(例えば、特許文献1参照)。この提案の技術では、土壌中に含まれる砒素、フッ素、クロム、カドミウム、鉛などの有害物質を吸着する、酸化セリウム水和物又は水酸化セリウムの粉粒体と該粉粒体よりも大径の塊状粒体とを混合した土壌改良剤(例えば、特許文献2参照)が用いられている。
また、4価の水酸化セリウム及び水酸化ランタンを主剤とする砒素不溶化処理剤(例えば、特許文献3参照)を、6価のセレンの処理に転用することが挙げられる。
しかし、これらの場合、6価のセレンの吸着性能が十分ではないという問題があった。
<1> 6価のセレンを吸着するセレン吸着剤であって、
3価のセリウムを含有することを特徴とするセレン吸着剤である。
<2> 3価のセリウムが、担持体に担持されている前記<1>に記載のセレン吸着剤である。
<3> 前記<1>から<2>のいずれかに記載のセレン吸着剤を、6価のセレンを含有するセレン含有液と接触させる接触工程を含むことを特徴とするセレン含有液の処理方法である。
<4> 前記<1>から<2>のいずれかに記載のセレン吸着剤の製造方法であって、
酸化セリウム系研磨剤と塩酸とを混合及び加熱して塩酸処理液を得る塩酸処理工程と、
前記塩酸処理液中の固体と液体とを分離する固液分離工程と、
固液分離後の前記液体のpHを7〜11に調整して3価のセリウムを含有する固体を析出する析出工程とを含むことを特徴とするセレン吸着剤の製造方法である。
<5> 析出工程が、液体のpHを0〜3にした後に、該液体と担持体とを混合し、その後前記液体のpHを7〜11に調整する前記<4>に記載のセレン吸着剤の製造方法である。
本発明のセレン吸着剤は、6価のセレンを吸着するセレン吸着剤であって、3価のセリウムを少なくとも含有し、更に必要に応じて、その他の成分を含有する。
前記3価のセリウムの存在状態としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、水酸化セリウム(III)などが挙げられる。
前記担持体は、市販品を用いることができる。前記市販品としては、例えば、CG2(イソライト工業社製、珪藻土系粒状土壌改良材)、AW−300(ALDRICH社製、粒状ゼオライト、1.6mmペレット)などが挙げられる。
本発明のセレン吸着剤の製造方法は、塩酸処理工程と、固液分離工程と、析出工程とを少なくとも含み、第2の固液分離工程、乾燥工程、更に必要に応じて、その他の工程を含む。
前記塩酸処理工程としては、酸化セリウム系研磨剤と塩酸とを混合及び加熱して塩酸処理液を得る工程であれば、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。
前記酸化セリウム系研磨剤の材質、形状、大きさ、構造としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。
前記酸化セリウム系研磨剤には、3価のセリウムと4価のセリウムとが含まれている。
前記酸化セリウム系研磨剤の平均粒子径としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、0.5μm〜10μmが挙げられる。ここで、平均粒子径は、例えば、レーザー回折式粒度分布測定装置(一例として、島津製作所製、SALD2000A)により測定することができる。
そのため、本発明のように、酸化セリウム系研磨剤を他の用途へ利用できることは、希土類金属の有効利用の点で好ましい。特に、有害物質であり、かつ吸着性が低いために処理が困難な6価のセレンを吸着可能な本発明の前記セレン吸着剤へ、廃研磨剤である酸化セリウム系研磨剤を利用できる点は非常に有用である。
前記酸化セリウム系研磨剤と混合する塩酸としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。
加熱の温度としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、90℃〜100℃が好ましい。前記加熱の温度が、90℃未満であると、3価のセリウムが十分に溶解しないことがある。
前記塩酸処理工程により得られる前記塩酸処理液には、固体と液体とが含まれている。そのため、前記塩酸処理液は、例えば、スラリー状をしている。
前記pHは、塩酸の量により適宜調整することができる。
また、前記酸化セリウム系研磨剤が廃研磨剤の場合、通常、ガラス研磨屑が含まれているが、ガラス研磨屑は塩酸に溶解しないため、前記塩酸処理液においては、前記ガラス研磨屑は固体に含まれている。
前記固液分離工程としては、前記塩酸処理液中の固体と液体とを分離する工程であれば、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、フィルターを用いて行うことができる。
前記フィルターは、塩酸に溶解しない点から、ガラスフィルターが好ましい。
前記固液分離工程により、前記塩酸処理液中の4価のセリウムを含有する前記固体と、3価のセリウムを含有する前記液体とを分離することができ、3価のセリウムを主成分として含有する前記液体を得ることができる。
前記析出工程としては、固液分離後の前記液体のpHを7〜11に調整して3価のセリウムを含有する固体を析出する工程であれば、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、前記液体にアルカリを添加して前記液体のpHを7〜8に調整する方法などが挙げられる。
前記担持体としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、本発明の前記セレン吸着剤の説明において例示した前記担持体などが挙げられる。
前記液体と担持体とを混合する前に前記液体のpHを0〜3にする方法としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、前記液体にアルカリを添加する方法などが挙げられる。
前記第2の固液分離工程としては、前記析出工程により得られた前記分散体(スラリー)中の固体と液体とを分離する工程であれば、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、遠心分離機を用いる方法などが挙げられる。
前記遠心分離機としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、実験用小型遠心分離機(HIANGTAI社製)などが挙げられる。
前記第2の固液分離工程により、前記分散体(スラリー)から3価のセリウムを含有する固体と4価のセリウムを含有する液体とを分離できる。
前記乾燥工程としては、前記析出工程で得られた3価のセリウムを担持した担持体及び前記第2の固液分離工程で得られた3価のセリウムを含有する前記固体の少なくともいずれかを乾燥する工程であれば、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。
図1は、本発明のセレン吸着剤の製造方法の一例を示すフロー図である。
まず、酸化セリウム系研磨剤である廃研磨剤を用意する。この廃研磨剤を塩酸と混合及び加熱し塩酸処理液を得る(塩酸処理工程)。そうすると、希土類塩化物が生成される。この際、3価のセリウムは、塩酸に溶解している。一方、4価のセリウムは塩酸に溶解していない。
そこで、続いて、塩酸処理液中の固体と液体とをヌッチェなどで分離する(固液分離工程)。
続いて、固液分離により得られた液体を、アルカリを用いて中和すると、水酸化セリウム(III)が析出したスラリーを得る(析出工程)。
続いて、析出工程により得られたスラリーを固液分離により固体と液体とに分離することで、3価のセリウム(水酸化セリウム(III))を含有するセレン吸着剤を得る。
まず、図1に示すフローと同様に、塩酸処理工程、及び固液分離工程を行う。
続いて、固液分離により得られた液体を、アルカリを用いてpH0に調整した後に、前記液体と担持体とを混合し、更に前記液体をアルカリを用いて中和すると、担持体中で水酸化セリウム(III)が析出し、担持体に3価のセリウムを担持させることができる(析出工程)。
これらの工程により、担持体に3価のセリウムを担持したセレン吸着剤が得られる。
本発明のセレン含有液の処理方法は、接触工程を少なくとも含み、更に必要に応じて、その他の工程を含む。
前記接触工程としては、セレン吸着剤をセレン含有液と接触させる工程であれば、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。
廃研磨剤から本発明のセレン吸着剤を製造した。
<廃研磨剤>
酸化セリウム系研磨剤(ミレーク、三井金属社製)をガラスの研磨に48時間用いた後、凝集剤としてPAC(ポリ塩化アルミニウム)を用い凝集させた廃研磨剤(酸化セリウム系研磨剤)を用いた。蛍光X線分析装置(リガク社製、スーパーmini)を用いて測定した前記廃研磨剤の固形分の組成を表1に示す。前記廃研磨剤の含水率は50質量%であった。
前記廃研磨剤200gに、35質量%塩酸(東京化成社製)を400mL添加し、90℃で攪拌してスラリーを得た。この際、3価のセリウムは塩酸に溶解し、4価のセリウムは塩酸に不溶であった。
得られたスラリーを、ヌッチェ(ガラスフィルター)を用いて固液分離(固液分離1)し、3価のセリウムを含むろ液360mLを得た。ヌッチェ(ガラスフィルター)を用いたのは、紙のフィルターの場合には、強酸性のために溶解してしまうためである。
得られたろ液180mLをpH7になるよう水酸化ナトリウム水溶液で中和し、スラリーを得た。このスラリーをHIANGTAI社の実験用小型遠心分離機を用いて、固液分離(固液分離2)し、固形物を得た。
得られた固形物を105℃で乾燥し、水酸化セリウム(III)を含むセレン吸着剤を得た。なお、清澄液には水酸化セリウム(IV)が主に含まれていた。
<担持体型セレン吸着剤1の製造>
実施例1で得られた3価のセリウムを含むろ液90mLをビーカーに入れ、pH0になるように、水酸化ナトリウム水溶液を添加して調整した。あまりに強酸性であると、担持体が溶解する恐れがあるので、固体が析出しない範囲内で、pH調整を行った。
担持体としてCG2(イソライト工業社製、珪藻土系粒状土壌改良材)を用い、該担持体100gを前記ビーカーに入れ、前記担持体が全て浸かるまで25質量%水酸化ナトリウム水溶液を添加し、pH8となるように調整し、セレン吸着剤を前記担持体に含浸担持させた。その後、前記担持体を水で洗浄した。洗浄水が白濁しないところまで洗浄を繰返した後、105℃で乾燥し、担持体型セレン吸着剤1を得た。
この吸着剤のCe含有量をICP分析装置(サーモフィッシャー社製、iCAP6300)で測定した。結果を表2に示す。
<担持体型セレン吸着剤2の製造>
実施例2において、CG2をAW−300(ALDRICH社製、粒状ゼオライト、1.6mmペレット)に代えた以外は、実施例2と同様にして、担持体型セレン吸着剤2を製造した。
この吸着剤のCe含有量をICP分析装置(サーモフィッシャー社製、iCAP6300)で測定した。結果を表2に示す。
<4価セリウムを用いた吸着剤>
実施例1の固液分離1において、ヌッチェ(ガラスフィルター)上に得られた4価のセリウムを含む固形物をビーカーに入れ、水酸化ナトリウム水溶液を添加してpH7に調整した後、105℃で乾燥して、吸着剤を得た。
<鉄粉>
浄化用還元鉄粉(DOWAエコシステム社製、E401)を用いた。
<担持体型吸着剤の製造>
珪藻土(CG2、イソライト工業社製)90質量部と水酸化セリウム(IV)10質量部を混合した後、直径2mmの粒状物にした。該粒状物を900℃で1時間加熱し、担持体型吸着剤を得た。
セレン含有量0.85mg/Lの排水を用い、この排水に対して1質量%に当たる吸着剤を加え、200rpmにて6時間振とうし、吸着剤にセレンを吸着させた。なお、排水中のセレンを測定したところ、ほぼ全てのセレンは6価であった。結果を表3に示す。
吸着量は、吸着剤1g当たりのセレンの吸着量(mg)であり、吸着前の排水のセレン濃度と吸着後の排水のセレン濃度との差分から求めた。
吸着率は、吸着前の排水のセレン濃度(S0)と吸着後の排水のセレン濃度(S1)から下記式により求めた。
吸着率(%)=100×(S0−S1)/S0
なお、吸着後の排水中のセレンが未検出(ND)の場合には、濃度を0mg/Lとして計算した。
3価のセリウムを担持体に担持させた実施例2及び実施例3のセレン吸着剤は、実施例1よりも吸着率が低かった。しかし、担持体に担持されている3価のセリウムの量は約1質量%〜2質量%程度のわずかなものであることを考慮すると、セレン吸着剤に含まれる3価のセリウムの単位質量当たりの吸着量は、担持体に担持されていない3価のセリウムを含有する実施例1よりも優れていると考えられる。そのため、担持体型としては十分な吸着性能を示している。
セレン含有量0.19mg/Lの排水を用い、この排水に対して0.1質量%に当たる吸着剤(実施例1のセレン吸着剤と比較例2の吸着剤をそれぞれ)を加え、200rpmにて6時間振とうし、吸着剤にセレンを吸着させた。なお、排水中のセレンを測定したところ、ほぼ全てのセレンは6価であった。結果を表4に示す。
<砒素の吸着>
砒素含有量0.16mg/Lの排水を用い、この排水に対して1質量%に当たる吸着剤を加え、200rpmにて6時間振とうし、吸着剤に砒素を吸着させた。
実施例3の吸着剤は、砒素吸着率が99%以上であった。比較例1の吸着剤は、砒素吸着率が93%であった。
また、本発明のセレン吸着剤の製造方法は、通常、産業廃棄物として廃棄される使用後の酸化セリウム系研磨剤を利用できることから、本発明のセレン吸着剤の製造に好適に用いることができる。
Claims (5)
- 6価のセレンを吸着するセレン吸着剤であって、
3価のセリウムを含有することを特徴とするセレン吸着剤。 - 3価のセリウムが、担持体に担持されている請求項1に記載のセレン吸着剤。
- 請求項1から2のいずれかに記載のセレン吸着剤を、6価のセレンを含有するセレン含有液と接触させる接触工程を含むことを特徴とするセレン含有液の処理方法。
- 請求項1から2のいずれかに記載のセレン吸着剤の製造方法であって、
酸化セリウム系研磨剤と塩酸とを混合及び加熱して塩酸処理液を得る塩酸処理工程と、
前記塩酸処理液中の固体と液体とを分離する固液分離工程と、
固液分離後の前記液体のpHを7〜11に調整して3価のセリウムを含有する固体を析出する析出工程とを含むことを特徴とするセレン吸着剤の製造方法。 - 析出工程が、液体のpHを0〜3にした後に、該液体と担持体とを混合し、その後前記液体のpHを7〜11に調整する請求項4に記載のセレン吸着剤の製造方法。
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