JP2013177267A - 石英るつぼ、石英るつぼの製造方法及び鋳造装置 - Google Patents

Abstract

【課題】シリコンインゴットを製造する際に、るつぼ内の溶湯の凝固界面形状を理想的な上凸形状に近づける。
【解決手段】シリコンインゴットを製造するための石英るつぼ２０である。底部２１と、底部の外周部から起立する側壁部２２とを備える。底部と側壁部とが交わる交差部分２３の内側が張り出されて底部、側壁部よりも厚さが厚い肉厚部２４が形成される。肉厚部は、交差部分の中央から外方及び下方に向けて漸次厚さが薄くなるＲ状をなす内面形状に形成されている。Ｒ状に形成された内面形状部分の曲率半径は５０ｍｍ以上に設定されている。
【選択図】図２

Description

本発明は、多結晶シリコンインゴットを製造するための石英るつぼ、石英るつぼの製造方法及び鋳造装置に関する。

多結晶シリコンインゴットを製造するための石英るつぼは通常断面四角形状とされており、その構成部材である底部及び側壁部は、材料である石英の熱伝導率が低いこともあって、容器としての強度が得られる範囲内で可能な限り板厚が薄くなるように製造されていた。

この種の石英るつぼとして、下記引用文献１には、シリコンの冷却速度を速めるため、底部及び側壁部をそれぞれ透明な石英ガラスで構成したものが記載されている。
また、下記特許文献２には、底部や側壁部からの放熱量を適正にするために、それら底部や側壁部を異なった材料や、異方熱伝導特性を有する材料で構成したものが記載されている。
また、下記非特許文献１には、石英るつぼによって多結晶シリコンインゴットを底部からの一方向凝固により製造する場合、凝固界面形状（固体／液体界面形状）としては、中央部分が上向き盛り上がる、いわゆる上凸形状となるのが好ましいことが記載されている。

特開２０１１−９３７４７号公報 特表２００６−５２６７５１号公報

Proceeding of PVSEC-18 conference Jan 19-23 2009 CRYSALLINE FRONT CONTROL OF GROWING MULTICRYSTALLINE SI INGOTS DURING THE DIRECTIONAL SOLIDIFICATION PROCESS Y.Y. Teng

上記従来の技術にあっては、以下の課題があった。
すなわち、前者の特許文献１に記載された技術では、シリコンの冷却の点において優れるものの、シリコンインゴットを製造する際に、適切な凝固界面形状を得ることについては何ら考慮されていなかった。
また、後者の特許文献２記載された技術では、石英るつぼのシリコン溶湯の温度勾配について工夫がなされているものの、シリコンインゴットを製造する際に、適切な凝固界面形状を得ることについては満足のいくものではなかった。

本発明は、上述した状況に鑑みてなされたものであって、シリコンインゴットを製造する際に、るつぼ内の溶湯の凝固界面形状を理想的な上凸形状にしたりあるいは上凸形状にできないまでも、同上凸形状に近づけることができる石英るつぼ、石英るつぼの製造方法及び鋳造装置を提供することを目的とする。

このような課題を解決して、前記目的を達成するために、本発明に係る石英るつぼは、シリコンインゴットを製造するための石英るつぼであって、底部と、前記底部の外周部から起立する側壁部とを備えるとともに、上方が開口されてなり、前記底部と前記側壁部とが交わる交差部分の内側が張り出されて前記底部、前記側壁部よりも厚さが厚い肉厚部が形成されていることを特徴としている。
また、本発明の鋳造装置は、前記石英るつぼの上方及び下方にそれぞれ前記石英るつぼを加熱するためのヒータが配置されていることを特徴としている。

従来から知られている、底部及び側壁部がそれぞれ一定の厚さとされた石英るつぼでは、これら底部及び側壁部から、るつぼ内から外方に向けて放熱量がほぼ一様とされるが、底部と側壁部が交わる交差部分では、るつぼ内の溶湯に対する放熱面積が広くなるので、その分放熱量が増し、この交差部分近傍の溶湯温度は下がる。このため、シリコンインゴットを製造する際のるつぼ内の溶湯の凝固界面形状としては、中央が周辺よりも凹となる、下凸形状となっており、前述した適切な凝固界面形状である上凸形状には程遠いものであった。

ところが、本発明の石英るつぼでは、前記底部と前記側壁部とが交わる交差部分の内側が張り出されることにより、前記底部及び前記側壁部よりも厚さが厚い肉厚部が形成されているため、肉厚部の肉厚を厚くした分、交差部分からの放熱量を押さえることができる。
また、交差部分の内側が張り出しているため、交差部分の外側の形状は何ら変わらず、交差部分の放熱面積が増すわけではない。このため、交差部分の外側が張り出す場合に比べて、放熱量をより押さえることができる。

これらの結果、石英るつぼの底部中央部分からの放熱量はそのままとし、底部周辺部分からの方熱量を減少することができるため、石英るつぼ内の溶湯の温度は、中央が低く周辺に向かうに従い高くなる傾向となる。つまり、シリコンインゴットを底部側から一方向凝固によって製造する際に、るつぼ内の溶湯の凝固界面形状を理想的な上凸形状に近づけることができる。

本発明の石英るつぼにおいて、前記肉厚部は、前記底部及び前記側壁部に滑らかにつながるよう前記交差部分の中央から外方及び下方に向けて漸次厚さが薄くなるＲ状をなす内面形状に形成されていることが好ましい。
この場合、交差部分の内面形状がＲ状に形成されているため、るつぼ内の溶湯からみれば、該溶湯と交差部分との接触面積ができるだけ小さくなっている。したがって、この点からも、溶湯の交差部分からの放熱量を減少させることができる。また、肉厚部が、底部及び側壁部と滑らかにつながるためこの部分に接する溶湯の温度変化が少なく、かつ、製品であるシリコンインゴットの外表面が滑らかに仕上る。

本発明の石英るつぼにおいて、前記Ｒ状に形成された内面形状部分の曲率半径は５０ｍｍ以上であることが好ましい。
Ｒ状に形成された内面形状部分の曲率半径が５０ｍｍ未満であると、シリコンインゴットを製造する際に、るつぼ内の溶湯の凝固界面形状を適切な上凸形状に近づけることが可能であるが、上凸形状に形成することは難しい。しかしながら、Ｒ状に形成された内面形状部分の曲率半径が５０ｍｍ以上であると、るつぼ内の溶湯の凝固界面形状を理想的な上凸形状にすることが容易になる。

本発明の石英るつぼの製造方法は、請求項１〜３のいずれか一項に記載の石英るつぼの製造方法であって、前記底部と前記側壁部との交差部分の内側に前記肉厚部を形成するためのコーティング膜形成工程を備えることを特徴としている。
本発明の石英るつぼの製造方法によれば、単に、コーティング膜形成工程を備えるだけであるから、新設の石英るつぼを製造するときは勿論、既存の石英るつぼであっても該石英るつぼを所望形状に形成することが可能である。

本発明によれば、シリコンインゴットを製造する際に、るつぼ内の溶湯の凝固界面形状を理想的な上凸形状にしたりあるいは上凸形状にできないまでも、同上凸形状に近づけることができる。

本発明の鋳造装置の実施形態の概略断面説明図である。 図１に示す鋳造装置に用いられる本発明に係る石英るつぼの要部を示す断面図である。 石英るつぼの底部と前記側壁部とが交わる交差部分の内側をＲ状の内面形状に形成した厚肉部の曲率半径と、シリコンインゴットを製造する際のるつぼ中央位置及びるつぼ周辺位置の凝固界面高さの差との関係を示す表である。 本発明に係る石英るつぼを用いてシリコンを溶融させたときの溶湯の温度分布を示す図である。 従来の石英るつぼを用いてシリコンを溶融させたときの溶湯の温度分布を示す図である。

以下に、本発明の実施形態である鋳造装置、石英るつぼについて、添付した図面を参照にして説明する。

図１は本発明に係る鋳造装置の実施形態を示す。本実施形態である鋳造装置１０は、内部を気密状態に保持するチャンバ１１と、シリコン融液３が貯留される石英るつぼ２０と、この石英るつぼ２０が載置されるチルプレート３１と、このチルプレート３１の下方に位置する下部ヒータ３３と、石英るつぼ２０の上方に位置する上部ヒータ４３と、石英るつぼ２０の上端に載置された蓋部５０と、石英るつぼ２０と蓋部５０との間の空間に不活性ガス（例えばアルゴンガス）を導入するガス供給管４２と、を備えている。

また、石英るつぼ２０の外周側には、断熱壁１２が配設されており、上部ヒータ４３の上方に断熱天井１３が配設され、下部ヒータ３３の下方に断熱床１４が配設されている。すなわち、本実施形態である鋳造装置１０は、石英るつぼ２０、上部ヒータ４３、下部ヒータ３３等を囲繞するように、断熱材（断熱壁１２、断熱天井１３、断熱床１４）が配設されている。また、断熱床１４には排気孔１５が設けられている。

上部ヒータ４３及び下部ヒータ３３は、それぞれ電極棒４４，３４に接続されている。上部ヒータ４３に接続される電極棒４４は、断熱天井１３を貫通して石英るつぼ２０の上部近傍まで延びている。下部ヒータ３３に接続される電極棒３４は、断熱床１４を貫通して石英るつぼ２０の底部近傍まで延びている。
石英るつぼ２０が載置されるチルプレート３１は、下部ヒータ３３に挿通された支持部３２の上端に設置されている。このチルプレート３１は、中空構造とされており、支持部３２の内部に設けられた供給路（図示なし）を介して内部にアルゴンガスが供給される構成とされている。

蓋部５０は、石英るつぼ２０の側壁部２２の上端面に載置される載置部５１と、石英るつぼ２０の側壁部２２の外縁から外側に突出した庇部５２と、前述のガス供給管４２が挿入される挿入孔５３と、厚さ方向に貫通して石英るつぼ２０内のガスを排出する図示せぬ開口部とを備えている。
なお、蓋部５０にガス排出用の開口部を形成する代わりに、蓋部５０自体を、石英るつぼ２０の側壁部２２から隙間をあけて配置し、この隙間を石英るつぼ２０内のガス排出用に利用してもよい。
この蓋部５０は炭素系材料で構成されるのが好ましいが、本実施形態では炭化ケイ素で構成されている。

前記ガス供給管４２は、例えばモリブデンまたはカーボン製のものであり、基端側（図１において上端側）には図示せぬガス供給部に接続されている。ガス供給管４２は、鉛直方向に延在するように配置されていて、チャンバ１１の天井部を貫通しさらに蓋部５０の前記挿入孔５３を通って、その先端が石英るつぼ内の上部、つまり、石英るつぼ２０内に貯留されるシリコン融液３の液面近傍まで延びるように配置されている。そして、ガス供給管４２の先端からは、前記ガス供給部から導入される不活性ガスが、シリコン融液３の上方空間に向けて供給される。

石英るつぼ２０は、水平断面形状が角形とされており、本実施形態では、水平断面形状が正方形をなしている。この石英るつぼ２０は石英で構成されており、チルプレート３１に接触する底部２１と、この底部２１の外周部から上方に向けて起立する側壁部２２とを備える。底部２１の上方は開口されている。また、側壁部２２は水平断面が矩形環状とされている。

図２は石英るつぼの底部と前記側壁部とが交わる交差部分の拡大図である。この図に示すように、底部２１と前記側壁部２２とが交わる交差部分２３の内側が張り出されて底部２１、側壁部２２の厚さ２１ａ、２２ａよりも厚さ２４ａが厚い肉厚部２４が形成されている。
ここで、肉厚部２４の張り出しとは、底部２１の上面の延長部分並びに側壁部２２の内面の延長部分よりもるつぼ内方へ張り出す張り出し部分をいう。

この実施形態において、肉厚部２４は、底部２１及び側壁部２２に滑らかにつながるよう交差部分２３の中央から外方及び下方に向けて漸次厚さが薄くなるＲ状をなす内面形状（丸みを帯びること）に形成されている。Ｒ状に形成された内面形状部分の曲率半径は５０ｍｍ以上であることが好ましい。
なお、肉厚部２４の内面形状としては必ずしもＲ状に形成される必要はなく、例えば、階段状であってそれらの各頂点部分を結ぶ形状がＲ状をなすものであってもよく、あるいはるつぼの内面がフラットな傾斜面をなすものであってもよい。また、肉厚部２４の内面形状のＲ状としては、断面形状が円の一部をなすものに限られることなく、断面形状が楕円状の一部をなすものであってもよい。

上記構成のるつぼ２０の製造方法としては、内面が前述した石英るつぼ２０の外形に沿った鋳型を用い、この鋳型に材料である石英を溶かして流し込むことで製造する方法がある。また、従来の知られている、底部と側壁部とが交わる交差部分に肉厚部が形成されていない形状の石英るつぼを基材として用いる場合には、成型後に行うコーティング膜形成工程によって、底部２１と側壁部２２との交差部分２３の内側に石英のコーティング膜を形成し、これにより、前記交差部分２３に肉厚部２４を形成する製造方法もある。

次に、上述の鋳造装置１０を用いたシリコンインゴットの製造方法について説明する。
まず、石英るつぼ２０内にシリコン原料を装入する。ここで、シリコン原料としては、１１Ｎ（純度９９．９９９９９９９９９）の高純度シリコンを砕いて得られた「チャンク」と呼ばれる塊状のものが使用される。この塊状のシリコン原料の粒径は、例えば、３０ｍｍから１００ｍｍとされている。

次に、石英るつぼ２０内に装入されたシリコン原料を、上部ヒータ４３及び下部ヒータ３３に通電することによって加熱し、シリコン融液３を生成する。このとき、石英るつぼ２０内のシリコン融液３の湯面は、石英るつぼ２０の側壁部２２の上端より低い位置に設定されることになる。

次に、石英るつぼ２０内のシリコン融液３を凝固させる。それにはまず、下部ヒータ３３への通電を停止し、チルプレート３１の内部に供給路を介してアルゴンガスを供給する。これにより、石英るつぼ２０の底部を冷却する。このとき、上部ヒータ４３の通電を継続したままとすることにより、石英るつぼ２０内には底部２１から上方に向けて温度勾配が発生し、この温度勾配により、シリコン融液３が上方に向けて一方向凝固することになる。さらに、上部ヒータ４３への通電を徐々に減少させることにより、石英るつぼ２０内のシリコン融液３が上方に向けて凝固し、シリコンインゴットが生成されることになる。

そして、この凝固工程においては、ガス供給管４２及び挿入孔５３を介して、石英るつぼ２０と蓋部５０との間の空間に不活性ガスとして例えばアルゴンガスが供給される。蓋部５０の平面中心の挿入孔５３に挿入されるガス供給管４２の先端部から供給されたアルゴンガスは、放射状に拡がりながら石英るつぼ２０内のシリコン融液３上を通過して、蓋部５０の開口部、あるいは蓋部５０と側壁部２２との間の隙間から石英るつぼ２０の外部へと排出され、そこからさらに断熱床１４に設けられた排気孔１５を通じてチャンバ１１の外側へと排気される。

このようにして、一方向凝固法によりシリコンインゴットが製造される。このシリコンインゴットは、例えば太陽電池用基板として使用されるシリコンウエハやその他のシリコンパーツの素材となる。

以上のように本実施形態である石英るつぼ２０によれば、石英るつぼ２０の底部２１と側壁部２２とが交わる交差部分２３の内側に張り出して肉厚部２４を形成しているため、肉厚部２４の肉厚を厚くした分、交差部分２３からの放熱量を押さえることができる。
また、交差部分２３の内側に張り出しているため、交差部分２３の外側の形状は従来知られている石英るつぼと何ら変わらず、交差部分２３の放熱面積が増すわけではない。このため、交差部分２３の外側に張り出す場合に比べて、放熱量をより押さえることができる。

これらの結果、石英るつぼ２０の底部中央部分からの放熱量はそのままとし、底部周辺部分からの方熱量を減少することができるため、石英るつぼ内の溶湯の温度は、中央が低く周辺に向かうに従い高くなる傾向となる。つまり、シリコンインゴットを製造する際に、るつぼ内の溶湯の凝固界面形状を理想的な上凸形状に近づけることができる。

また、本実施形態の石英るつぼ２０では、肉厚部２４を、底部２１及び側壁部２２に滑らかにつながるよう交差部分２３の中央から外方及び下方に向けて漸次厚さが薄くなるＲ状をなす内面形状に形成している。このため、石英るつぼ２０内の溶湯からみれば、該溶湯と交差部分２３との接触面積ができるだけ小さくなっている。したがって、この点からも、溶湯の交差部分２３からの放熱量を減少させることができる。
また、肉厚部２４が、底部２１及び側壁部２２と滑らかにつながることとなり、このため、この部分に接する溶湯の温度変化が少なく、かつ、製品であるシリコンインゴットの外表面を滑らかに仕上げることができる。

以上、本発明の実施形態である石英るつぼ、石英るつぼの製造方法及び、鋳造装置について説明したが、これに限定されることはなく、適宜設計変更することができる。
例えば、前記実施形態では、石英るつぼ２０が角形のものを例に挙げて説明したが、これに限られることなく、例えば水平断面が円状の石英るつぼにも本発明は適用可能である。
また、前記実施形態では、底部２１と側壁部２２の厚さ２１ａ、２２ａがほぼ同程度に設定されているが、これに限られることなく、これら底部２１と側壁部２２の厚さが異なる石英るつぼにも本発明は適用可能である。

本発明の効果を確認すべくシミュレーションを行なった。
前記図２に示す実施形態の石英るつぼ２０である、肉厚部２４を交差部分２３の中央から外方及び下方に向けて漸次厚さが薄くなるＲ状をなす内面形状に形成したものについて、Ｒ状の曲率半径（Ｒ（ｍｍ））を種々変えた石英るつぼを用意し、これらの石英るつぼを用いてシリコンインゴットを製造する際の、るつぼ中央位置及び石英るつぼ周辺位置の凝固界面高さの差（ΔＺ（ｍｍ））を調べた。その結果を図３に示す。
なお、ΔＺがマイナスのときは、るつぼ中央位置の凝固界面高さがるつぼ周辺位置の凝固界面高さよりも低いときの値を示し、ΔＺがプラスのときは、るつぼ中央位置の凝固界面高さがるつぼ周辺位置の凝固界面高さよりも高いときの値を示す。
また、シミュレーションを行なったときの条件は、石英るつぼ２０の底部２１と側壁部２２の厚さがともに２０ｍｍ、石英るつぼ２０の内径が７００ｍｍ、室温は２０℃とした。

この表からわかるように、Ｒ状の曲率半径が０ｍｍ、１５ｍｍ、３０ｍｍであると、それぞれΔＺがマイナスの値となり、るつぼ中央位置の凝固界面高さがるつぼ周辺位置の凝固界面高さよりも低くなっている。Ｒ状の曲率半径が５０ｍｍであると、ΔＺが０の値となり、るつぼ中央位置の凝固界面高さがるつぼ周辺位置の凝固界面高さと同じ値になっている。また、Ｒ状の曲率半径が１００ｍｍ、１５０ｍｍであると、ΔＺがプラスの値となり、るつぼ中央位置の凝固界面高さがるつぼ周辺位置の凝固界面高さよりも高くなっている。
これらの結果から、石英るつぼの肉厚部のＲ状の曲率半径を５０ｍｍ以上にすると、シリコンインゴットを製造する際にるつぼ内の溶湯の凝固界面形状を理想的な上凸形状にしたりあるいは上凸形状に近づけたりすることができることがわかる。

図４は本発明に係る石英るつぼを用いてシリコンを溶融させたときのるつぼ中央の縦断面位置における溶湯の温度分布を示す図であって、Ｒ状の曲率半径が１００ｍｍのときの溶湯の温度分布を示す図である。図５は従来の石英るつぼを用いてシリコンを溶融させたときのるつぼ中央の縦断面位置における溶湯の温度分布を示す図であって、Ｒ状の曲率半径が０ｍｍのときの溶湯の温度分布を示す、本発明に対する比較例の図である。

この図からわかるように、図４で示す本発明の石英るつぼを用いた石英るつぼを用いてシリコンを溶融させたときのるつぼ中央の縦断面位置における溶湯の温度分布は、中央部分の温度が低く、周辺部に向かうに従い温度が高くなっていることがわかる。これから、シリコンインゴットを製造する際に、るつぼ内の溶湯の凝固界面形状が理想的な上凸形状となることがわかる。
一方、図５で示す従来の石英るつぼを用いてシリコンを溶融させたときのるつぼ中央の縦断面位置における溶湯の温度分布は、中央部分の温度が高く周辺部に向かうに従い温度が低くなっていることがわかる。これから、シリコンインゴットを製造する際に、るつぼ内の溶湯の凝固界面形状が下凸形状となることがわかる。

以上のことから、石英るつぼの肉厚部のＲ状の曲率半径を５０ｍｍ以上（より好ましくは、１００ｍｍ以上）にすると、シリコンインゴットを製造する際に、るつぼ内の溶湯の凝固界面形状を理想的な上凸形状にしたりありあるいは上凸形状に近づけたりすることができることが確認された。

３ シリコン融液
１０ 鋳造装置
２０ 石英るつぼ
２１ 底部
２１ａ 底部の厚さ
２２ 側壁部
２２ａ 側壁部の厚さ
２３ 交差部分
２３ａ 交差部分の厚さ
２４ 肉厚部
３３ 下部ヒータ
４３ 上部ヒータ

Claims (5)

1. シリコンインゴットを製造するための石英るつぼであって、
   底部と、前記底部の外周部から起立する側壁部とを備えるとともに、上方が開口されてなり、
   前記底部と前記側壁部とが交わる交差部分の内側が張り出されて前記底部、前記側壁部よりも厚さが厚い肉厚部が形成されていることを特徴とする石英るつぼ。
2. 前記肉厚部は、前記底部及び前記側壁部に滑らかにつながるよう前記交差部分の中央から外方及び下方に向けて漸次厚さが薄くなるＲ状をなす内面形状に形成されていることを特徴とする請求項１に記載の石英るつぼ。
3. 前記Ｒ状に形成された内面形状部分の曲率半径は５０ｍｍ以上であることを特徴とする請求項２に記載の石英るつぼ。
4. 請求項１〜３のいずれか一項に記載の石英るつぼを製造する製造方法であって、
   前記底部と前記側壁部との交差部分の内側に前記肉厚部を形成するためのコーティング膜形成工程を備えることを特徴とする石英るつぼの製造方法。
5. 請求項１〜３のいずれか一項に記載の石英るつぼの上方及び下方にはそれぞれ前記石英るつぼを加熱するためのヒータが配置されていることを特徴とする鋳造装置。

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