JP2013137289A - 放射性セシウム固体状被汚染物の除染方法及び装置 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】放射性セシウムを含む固体状被汚染物を、フッ素イオンを含む第1処理液に接触させて、好ましくはカリウムイオン又はアンモニウムイオンの存在下で当該固体状被汚染物からセシウムイオンを液相に溶出させることを特徴とする、放射性セシウム固体状被汚染物の除染方法。
【選択図】なし
Description
セシウム吸着に関与する層状粘土鉱物は、2:1型層状ケイ酸塩と呼ばれ、薄いシート状の層が積み重なり、負電荷を持つ。この負電荷を打ち消すため、層間に水素イオン、カリウムイオン、ナトリウムイオンなどの陽イオンを取り込んでおり、セシウムイオンはこれらの陽イオンと置換する形で層間端面部または層の外表面(層面部)にイオン交換態吸着する(図1)。ところが、層状ケイ酸塩シートのケイ酸(SiO4)4面体配置は、セシウムイオンやアンモニウムイオンを閉じ込めるのにちょうどいい大きさの穴(吸着サイト)が連続して開いている構造になっており、これらのイオンが層間端面部に入り込むと、次第に脱水和(イオンの周囲の水分子が外れていく現象)を起こして上記の吸着サイトに入り込む(非特許文献7)。この脱水和現象により、水和したイオンが入っている状態では1.5nm程度ある単位シート厚(シート1枚分と層間を足した厚み。層間厚の変化により変化する)が1nm程度までつぶれ、水和イオンが物理的に入り込めない形態となる。これが粘土鉱物にセシウムが結合態吸着した状態であり、水素イオン(酸)やナトリウムイオン(アルカリ)を高濃度に供給しても、これらのイオンは水和イオンであるため上記70%のセシウムを抽出できない。これが、通常の水、酸、アルカリ洗浄では土壌からのセシウム除去率が10〜30%程度に留まる主な原因であり、この問題の有効な解決方法は未だ示されていない。
本発明の除染方法において、セシウムを溶出させる際には、カリウムイオン、アンモニウムイオン、ナトリウムイオン又は水素イオンのうち、少なくとも1つを共存させることがより好ましい。カリウムイオン、アンモニウムイオン、ナトリウムイオン又は水素イオンは、第1処理液中あるいは第2処理液中に含まれていてもよく、又は塩の形態で別個に添加しても良い。
また、本発明によれば、放射性セシウムを含む固体状被汚染物を導入する固体状被汚染物導入手段と、当該固体状被汚染物にフッ化物を導入するフッ化物導入手段と、当該固体状被汚染物を含む第1溶出液を形成し、当該固体状被汚染物からセシウムイオンを液相中に溶出させる、第1処理容器と、当該第1処理容器からの第1溶出液を固液分離する第1固液分離装置と、を具備する放射性セシウム固体状被汚染物の除染装置が提供される。
第1及び第2の処理容器は、フッ化物による腐食を防ぐため、樹脂製、またはゴム、テフロン(登録商標)などで接液部をライニングまたはコーティングしたものを用いるのが好ましい。フッ化物として水溶液を用いる場合は、容器は必ずしも蓋を有しなくとも良く、角型コンテナのような規格品を用いても良い。処理容器は、加温できることが好ましい。60℃程度まで溶出液の温度を上昇させることで、処理速度を高めることができる。また、第1及び第2の処理容器は、撹拌器、かき寄せ器、循環混合配管およびスラリー循環ポンプ、曝気装置、バックホウによる直接撹拌などの撹拌手段を装置の規模に応じて適宜具備していてもよい。たとえば、粗粒分を処理する際には、ハリケーン、トロンメル、ドラムウオッシャー、スパイラルセパレータ、ハイメッシュセパレータなどを第1及び第2の処理容器として使用することができる。処理の規模が巨大でない場合には、セメントミキサを処理容器として使用することもできる。自走式のセメントミキサ車を使用すれば、用地の狭い仮設現場での作業が容易になる利点がある。さらに接触状態を良くするため、処理容器に圧電素子やバイブレーターを取り付けることもでき、超音波発生装置を具備していてもよい。
本発明の除染装置において、少なくとも接液部分は、フッ化物による腐食を避けるためにテフロン(登録商標)などの樹脂ライニングまたはコーティングされていることが望ましいが、短期間の使用を想定している場合はこの限りではない。
図2は、細粒分を処理する際に好適な本発明のセシウムを汚染物として含む固体状被汚染物の除染装置の一実施形態を示す概略説明図である。
放射性セシウムを含む固体状被汚染物は、本発明の除染装置に供給する前に、混練解砕機11にて解砕する。解砕された固体状被汚染物は、ベルトコンベア12を用いて第1処理容器13に投入される。第1処理容器13に、薬注タンク14からフッ化物を含む第1処理液を適量投入する。第1処理容器13中では、固体状被汚染物を第1処理液に接触させてスラリー状の第1溶出液を形成し、固体状被汚染物1からセシウムイオンを液相に溶出させる。次いで、第1処理容器13から第1溶出液を抜き出して、スラリーポンプで第1遠心分離機16に導入し、固液分離する。第1遠心分離機16にて固液分離された上澄み液は、第1セシウム吸着塔17に導入される。第1セシウム吸着塔17に充填されているセシウム吸着剤にセシウムイオンが吸着される。セシウムイオンが除去された再生液は、第1再生液循環ライン18を介して第1処理容器13に戻される。一方、第1遠心分離機16にて脱水された処理済固体は、放射能濃度を測定して、目標値まで低減していれば、水洗浄、中和、脱水処理した後、処理済固体として埋め立て処分することができる。
<試料1>
2011年9月に福島市内の高濃度汚染地点(ホットスポット)で採取した表層クロボク土壌を放射性セシウム汚染土壌試料とした。採取した汚染土壌を88μmのふるいで湿式分級し、得られた0.088mm以下の細粒分を60℃の乾燥機で乾燥させた乾燥土壌試料と、同試料をマッフル炉にて850℃で1時間加熱した素焼き土壌試料と、を用いた。
2011年11月に福島市内の高濃度汚染地点(ホットスポット)で採取した表層クロボク土壌を放射性セシウム汚染土壌試料とした。採取した汚染土壌を75μmのふるいで湿式分級し、得られた0.075〜0.86mmの粗粒画分(細・中粒砂)を60℃の乾燥機で乾燥させた乾燥土壌試料を用いた。
2011年10月に採取した下水汚泥焼却灰を60℃の乾燥機で乾燥させ、放射性セシウム汚染下水汚泥焼却灰試料とした。
各実施例及び比較例において、処理土壌を直径55mmのGF/Bフィルター(ADVANTEC社製)で全量をろ過し、充分に吸引してケーキ状にした後、105℃の乾燥機で1時間乾燥させて表面汚染カウント数測定に供した。
60℃乾燥土壌試料のフッ化水素アンモニウム+(硫酸+KCl)除染処理
60℃で乾燥させた土壌試料(試料1)3gを10g/Lフッ化水素アンモニウム液100mLに分散させ、AS ONE社製超音波洗浄器VS-100III中に入れ、28kHzの周波数で30分間分散させた。これをイオン交換水で2回洗浄、遠心分離した後、吸引濾過した。
60℃で乾燥させた土壌試料(試料1)3gを、フッ化物を含まない各種抽出液100mLに分散させて抽出を行なった結果を表2に示す。
フッ化水素アンモニウムによる処理時間を60分および120分に延長した以外は、実施例1と同様の実験を行った。結果を表3に示す。
[実施例4]
フッ化水素アンモニウムとKClを含む処理液1を用いた以外は、実施例2と同様の実験を行った。結果を表4に示す。
[実施例5]
処理液2を硫酸のみとした以外は、実施例4と同様の実験を行った。結果を表5に示す。
850℃素焼き土壌を用いて実施例2〜4及び6と同様の実験を行った。結果を表6に示す。
焼却灰試料(試料3)を用いて実施例10と同様に、表7に示す処理液を用いて実験を行った。処理条件は超音波処理ではなくアズワン株式会社製マグネチックスターラHS-50E-Bを用いた機械撹拌とした。結果を表7に示す。
土壌試料(試料1)を用いて、表8に示す処理液を用い、マグネチックスターラでの機械撹拌による1段処理を10分間行った。
実施例13及び14では、実施例4、5、6、9、10、11で処理液1中の共存物質として用いていたKClの代わりに、硫酸や塩酸をフッ化水素アンモニウムと共存させることによって、実施例12と同等の放射性セシウム除去率を得ることができた。硫酸や塩酸に由来する水素イオンがKCl由来のカリウムイオンの代替になり得ることが示された。
土壌試料(試料1)を用いて、表9に示す処理液を用いた以外は、実施例12と同様の実験を行った。結果を表9に示す。
実施例1〜16に示した試験方法に準拠する方法で、土壌試料2をフッ素イオンを含む処理液に接触させ、カリウムイオン、アンモニウムイオン、ナトリウムイオン又は水素イオンのうち少なくとも1種の存在下でセシウム除去試験を行うにあたり、フッ素イオン添加量は一定(11.6mmol/g土壌)とし、カリウムイオン、アンモニウムイオン、ナトリウムイオン又は水素イオンを供給するための塩または酸の合計添加量(土壌1gあたりmmol)を変化させた。試験により得られた土壌1gあたり塩類添加量(mmol/g土)と放射性セシウム除去率との関係を図3に示す。
土壌試料(試料1)を用いて、表10に示す処理液及び条件で1段処理を行った。土壌試料添加濃度は実施例1と同様に100mL中3gとし、マグネチックスターラを用いた機械撹拌とし、反応時間は60分とした。結果を表10に示す。
[実施例19〜22]
土壌試料(試料1)を用いて、表11に示す処理液及び条件で1段処理を行った。
[実施例23〜24]
土壌試料(試料2:粗粒分)3gをフッ化水素アンモニウム+硫酸液100mLに接触させ、アズワン株式会社製マグネチックスターラHS-50E-Bを用いた機械撹拌を行なった。これをイオン交換水で2回洗浄、遠心分離した後、吸引濾過した後、105℃の乾燥機で1時間乾燥させて放射線量測定を行なった。結果を表12に示す。
土壌試料(試料3:粗粒分)3gを、フッ化物を含まない硫酸抽出液100mLに接触させて、実施例23及び24と同様に抽出を行なった結果を表13に示す。
Claims (12)
- 放射性セシウムを汚染物として含む固体状被汚染物を、フッ素イオンを含む第1処理液と接触させて、当該固体状被汚染物からセシウムイオンを液相に溶出させることを特徴とする、固体状被汚染物の除染方法。
- 放射性セシウムを汚染物として含む固体状被汚染物を、フッ素イオンを含む第1処理液と接触させて、カリウムイオン、アンモニウムイオン、ナトリウムイオン又は水素イオンのうち少なくとも1種の存在下で当該固体状被汚染物からセシウムイオンを液相に溶出させることを特徴とする、固体状被汚染物の除染方法。
- 前記セシウムイオンを液相に溶出させて得られる処理済固体を、さらに、酸性物質を含む第2処理液と接触させて、当該処理済固体に残留しているセシウムイオンを溶出させることを特徴とする、請求項1又は2に記載された固体状被汚染物の除染方法。
- 前記第1処理液中に存在するカリウムイオン、アンモニウムイオン、ナトリウムイオン又は水素イオンは、固体状被汚染物1gあたり10mmol以上の塩又は酸として添加されることを特徴とする、請求項2又は3に記載された放射性セシウム固体状被汚染物の除染方法。
- 前記フッ素イオンは、フッ化水素ガス、フッ化水素酸およびその塩、フッ化ケイ素酸およびその塩から選択されるフッ化物に由来する、請求項1〜4のいずれかに記載された放射性セシウム固体状被汚染物の除染方法。
- 前記フッ化物は、フッ化水素アンモニウム、フッ化水素カリウム、フッ化カリウム又はフッ化水素ナトリウムである、請求項5に記載された放射性セシウム固体状被汚染物の除染方法。
- 前記酸性物質は、塩酸、硝酸、リン酸、スルファミン酸、有機酸から選択される、請求項3に記載された放射性セシウム固体状被汚染物の除染方法。
- 前記固体状被汚染物が洗浄分級処理後の細粒分又は粗粒分であることを特徴とする、請求項1〜7のいずれかに記載された放射性セシウム固体状被汚染物の除染方法。
- 放射性セシウムを含む固体状被汚染物を導入する固体状被汚染物導入手段と、
当該固体状被汚染物にフッ化物を導入するフッ化物導入手段と、
当該固体状被汚染物を含む第1溶出液を形成し、当該固体状被汚染物からセシウムイオンを液相中に溶出させる、第1処理容器と、
当該第1処理容器からの第1溶出液を固液分離する第1固液分離装置と、
を具備する固体状被汚染物の除染装置。 - 前記第1固液分離装置からの上澄み液からセシウムを吸着する第1セシウム吸着塔と、
当該第1セシウム吸着塔にてセシウムを吸着除去した後の第1再生液を、前記第1処理容器に戻す第1再生液循環ラインをさらに具備する、請求項9に記載の放射性セシウム固体状被汚染物の除染装置。 - 前記第1固液分離装置からの処理済固体を、酸性物質を含む第2処理液に接触させて第2溶出液を形成する、第2処理容器と、
当該第2処理容器に、当該第2処理液を導入する第2処理液導入手段と、
当該第2処理容器からの第2溶出液を固液分離する第2固液分離装置と、
をさらに具備する請求項10に記載の放射性セシウム固体状被汚染物の除染装置。 - 当該第2固液分離装置からの上澄み液からセシウムを吸着する第2セシウム吸着塔と、当該第2セシウム吸着塔にてセシウムを吸着除去した後の第2再生液を、前記第2処理容器に戻す第2再生液循環ラインをさらに具備する、請求項11に記載の放射性セシウム固体状被汚染物の除染装置。
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