JP2013082821A - 熱可塑性樹脂組成物及び成形品 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】本発明の組成物は、〔A〕脂肪族ポリエステル系樹脂、〔B〕ポリカーボネート樹脂、〔C〕ゴム質重合体の存在下に、重合性不飽和単量体を重合して得られたゴム質重合体強化グラフト樹脂、及び、〔D〕重合性不飽和単量体を重合して得られ、(メタ)アクリル酸エステル化合物に由来する単位(dx)及び他の単量体に由来する単位(dy)を有する重合体(成分〔C〕を除く)を含有し、成分〔D〕は、単位(dx)を、0%以上r1%以下で含む重合体(D1)と、単位(dx)をr1%を超えてr2%以下で含む重合体(D2)と、単位(dx)をr2%を超えて100%で含む重合体(D3)とからなり、(r2−r1)≧15であり、重合体(D1)、(D2)及び(D3)の割合は、合計100%に対し、それぞれ、5〜80%、3〜70%及び5〜80%である。
【選択図】なし
Description
しかしながら、他の熱可塑性樹脂の中には、ポリ乳酸系樹脂等の脂肪族ポリエステル系樹脂と非相溶なものが多く、例えば、ABS樹脂を用いる場合には、通常、(メタ)アクリル系樹脂等の、他の樹脂又は重合体を相溶化剤として配合している。
特許文献2には、ポリ乳酸樹脂と、ABS樹脂と、芳香族ビニル化合物及びシアン化ビニル化合物を重合して得られた硬質共重合体とを含有する熱可塑性樹脂組成物が開示されている。
特許文献3には、ポリ乳酸等の生分解性樹脂と、ABS樹脂と、(メタ)アクリル酸エステル(共)重合体とを含有する熱可塑性樹脂組成物が開示されている。
更に、自動車、電子機器、家電製品、建材等の樹脂部材、日用雑貨等において、発熱体又は発熱部材の近傍に配される樹脂部材、あるいは、太陽光等を受光する樹脂部材に対して、難燃性が要求されることがある。このような樹脂部材の成形材料として、芳香族ポリカーボネート樹脂、ポリ乳酸及び/又は乳酸類とその他のヒドロキシカルボン酸との共重合体、ゴム成分のコアと、ビニル化合物を用いて形成されたシェルとを備えるコアシェル型のグラフト共重合体等の衝撃改良剤、並びに、難燃剤を含有する組成物が知られている(特許文献5参照)。
1.〔A〕脂肪族ポリエステル系樹脂と、〔B〕ポリカーボネート樹脂と、〔C〕ゴム質重合体の存在下に、重合性不飽和単量体を重合して得られたゴム質重合体強化グラフト樹脂と、〔D〕重合性不飽和単量体を重合して得られた重合体(但し、上記ゴム質重合体強化グラフト樹脂〔C〕を除く)であって、(メタ)アクリル酸エステル化合物に由来する構造単位(dx)及び他の重合性不飽和単量体に由来する構造単位(dy)を有する重合体と、を含む熱可塑性樹脂組成物であって、上記重合体〔D〕は、(メタ)アクリル酸エステル化合物に由来する構造単位(dx)を、0質量%以上r1質量%以下で含む重合体(D−1)と、上記構造単位(dx)を、r1質量%を超えてr2質量%以下で含む重合体(D−2)と、上記構造単位(dx)を、r2質量%を超えて100質量%以下で含む重合体(D−3)とからなり、且つ、(r2−r1)≧15(質量%)であり、上記重合体(D−1)、(D−2)及び(D−3)の含有割合は、これらの合計を100質量%とした場合に、それぞれ、5〜80質量%、3〜70質量%及び5〜80質量%であることを特徴とする熱可塑性樹脂組成物。
2.r2が30〜80質量%である上記1に記載の熱可塑性樹脂組成物。
3.上記重合体〔D〕が、上記(メタ)アクリル酸エステル化合物及び他のビニル系単量体を、質量比で、100〜70:0〜30から0〜30:70〜100へ、又は、0〜30:70〜100から100〜70:0〜30へと、仕込み量を変化させつつ、重合して得られた重合体を含む上記1又は2に記載の熱可塑性樹脂組成物。
4.上記重合体〔D〕に含まれる上記構造単位(dx)の含有割合は、上記重合体〔D〕を構成する構造単位の合計を100質量%とした場合に、5〜95質量%である上記1乃至3のいずれか一項に記載の熱可塑性樹脂組成物。
5.上記脂肪族ポリエステル系樹脂〔B〕がポリ乳酸系樹脂である上記1乃至4のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物。
6.上記ゴム質重合体強化グラフト樹脂〔A〕の形成に用いた上記ゴム質重合体がジエン系ゴムであり、上記ゴム質重合体強化グラフト樹脂〔A〕の形成に用いた上記重合性不飽和単量体が芳香族ビニル化合物及びシアン化ビニル化合物を含む上記1乃至5のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物。
7.上記構造単位(dy)を形成する上記他の重合性不飽和単量体が、芳香族ビニル化合物及びシアン化ビニル化合物を含む上記1乃至6のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物。
8.上記重合体〔D〕に含まれる、上記芳香族ビニル化合物に由来する構造単位及び上記シアン化ビニル化合物に由来する構造単位の含有割合は、これらの合計を100質量%とした場合に、それぞれ、40〜95質量%及び5〜60質量%である上記7に記載の熱可塑性樹脂組成物。
9.r1が15〜60質量%であり、r2が30〜80質量%であり、上記重合体(D−1)、(D−2)及び(D−3)の含有割合が、これらの合計を100質量%とした場合に、それぞれ、10〜70質量%、5〜60質量%及び5〜70質量%である上記1乃至8のいずれか一項に記載の熱可塑性樹脂組成物。
10.更に、〔E〕難燃剤を、上記成分〔A〕、〔B〕、〔C〕及び〔D〕の合計量を100質量部とした場合に、10〜25質量部含有する上記1乃至9のいずれか一項に記載の熱可塑性樹脂組成物。
11.上記1乃至10のいずれか一項に記載の熱可塑性樹脂組成物を用いて得られたことを特徴とする成形品。
また、成分〔A〕用の原料として、植物由来樹脂を用いることができるので、得られる成形品は、環境負荷の低い樹脂成形品として好ましく用いられる。
本明細書において、「(メタ)アクリル」は、アクリル及びメタクリルを、「(メタ)アクリレート」は、アクリレート及びメタクリレートを、「(メタ)アクリロイル基」は、アクリロイル基又はメタクリロイル基を、「(共)重合体」は、単独重合体及び共重合体を意味する。
尚、上記ポリ乳酸系樹脂が、他の構造単位を含む場合、その具体例としては、2つ以上のエステル結合形成可能な官能基を有するジカルボン酸、多価アルコール、ヒドロキシカルボン酸、ラクトン等に由来する構造単位等が挙げられる。
多価アルコールとしては、エチレングリコール、プロピレングリコール、ブタンジオール、ペンタンジオール、ヘキサンジオール、オクタンジオール、グリセリン、ソルビタン、ネオペンチルグリコール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール等の脂肪族多価アルコール、ビスフェノールにエチレンオキシドが付加した化合物等の芳香族多価アルコール等が挙げられる。
ヒドロキシカルボン酸としては、グリコール酸、2−ヒドロキシカプロン酸、6−ヒドロキシカルボン酸、2−ヒドロキシ−2−メチルカプロン酸、2−ヒドロキシ−2−エチルカプロン酸、2−ヒドロキシ酪酸、2−ヒドロキシ−2−メチル酪酸、2−ヒドロキシ−2−エチル酪酸、4−ヒドロキシ酪酸、2−ヒドロキシバレリン酸、5−ヒドロキシバレリン酸、2−ヒドロキシヘプタン酸、2−ヒドロキシ−2−エチルヘプタン酸、2−ヒドロキシオクタン酸、7−ヒドロキシヘプタン酸、2−ヒドロキシ−2−メチルオクタン酸、2−ヒドロキシ−2−メチルプロピオン酸、3−ヒドロキシプロピオン酸等が挙げられる。
また、ラクトンとしては、グリコリド、ε−カプロラクトングリコリド、ε−カプロラクトン、β−プロピオラクトン、δ−ブチロラクトン、β−又はγ−ブチロラクトン、ピバロラクトン、δ−バレロラクトン等が挙げられる。
尚、グラフト重合により得られたゴム強化樹脂は、通常、ゴム質重合体強化グラフト樹脂のほかに、ゴム質重合体にグラフトしていない(共)重合体(以下、「未グラフト重合体」という。)を含む。この未グラフト重合体の構成は、使用した重合性不飽和単量体(c1)の種類に依存する。また、この未グラフト重合体は、通常、成分〔D〕に含まれ、重合性不飽和単量体(c1)が(メタ)アクリル酸エステル化合物を含む場合には、重合体(D−1)、重合体(D−2)及び重合体(D−3)のいずれかに含まれる。
エステル部が炭化水素基を含む(メタ)アクリル酸エステル化合物としては、(メタ)アクリル酸メチル、(メタ)アクリル酸エチル、(メタ)アクリル酸n−プロピル、(メタ)アクリル酸イソプロピル、(メタ)アクリル酸n−ブチル、(メタ)アクリル酸イソブチル、(メタ)アクリル酸sec−ブチル、(メタ)アクリル酸tert−ブチル、(メタ)アクリル酸ヘキシル、(メタ)アクリル酸n−オクチル、(メタ)アクリル酸2−エチルヘキシル、(メタ)アクリル酸シクロヘキシル、(メタ)アクリル酸フェニル、(メタ)アクリル酸ベンジル等が挙げられる。
また、エステル部がヒドロキシアルキル基を含む化合物としては、(メタ)アクリル酸2−ヒドロキシメチル、(メタ)アクリル酸2−ヒドロキシエチル、(メタ)アクリル酸2−ヒドロキシプロピル、(メタ)アクリル酸3−ヒドロキシプロピル、(メタ)アクリル酸2−ヒドロキシブチル、(メタ)アクリル酸3−ヒドロキシブチル、(メタ)アクリル酸4−ヒドロキシブチル、ポリエチレングリコールモノ(メタ)アクリレート、ポリプロピレングリコールモノ(メタ)アクリレート、(メタ)アクリル酸2−ヒドロキシエチルにε−カプロラクトンを付加して得られた化合物等が挙げられる。
上記カルボキシル基含有不飽和化合物としては、(メタ)アクリル酸、エタクリル酸、マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、クロトン酸、桂皮酸等が挙げられる。これらの化合物は、単独であるいは2つ以上を組み合わせて用いることができる。
上記重合性不飽和単量体(c1)に含まれる芳香族ビニル化合物の含有量の下限値は、好ましくは40質量%、より好ましくは50質量%、更に好ましくは60質量%である。尚、上限値は、通常、100質量%である。
また、上記重合性不飽和単量体(c1)が芳香族ビニル化合物及びシアン化ビニル化合物を含む場合、これらの合計量の下限値は、好ましくは70質量%、より好ましくは80質量%、更に好ましくは95質量%である。尚、上限値は、通常、100質量%である。芳香族ビニル化合物及びシアン化ビニル化合物の割合は、両者の合計を100質量%とした場合に、成形加工性、並びに、得られる成形品の耐薬品性、耐加水分解性、耐衝撃性、剛性、寸法安定性、外観性等の観点から、それぞれ、好ましくは40〜95質量%及び5〜60質量%、より好ましくは50〜90質量%及び10〜50質量%、更に好ましくは60〜85質量%及び15〜40質量%である。
(1)ジエン系ゴムの存在下に、芳香族ビニル化合物及びシアン化ビニル化合物からなる重合性不飽和単量体を重合して得られたグラフト樹脂
(2)ジエン系ゴムの存在下に、芳香族ビニル化合物、シアン化ビニル化合物及びマレイミド系化合物からなる重合性不飽和単量体を重合して得られたグラフト樹脂
(3)ジエン系ゴムの存在下に、芳香族ビニル化合物、シアン化ビニル化合物及び(メタ)アクリル酸エステル化合物からなる重合性不飽和単量体を重合して得られたグラフト樹脂
本発明においては、成分〔C〕として、いずれも、上記態様(3)のグラフト樹脂であって、(メタ)アクリル系構造単位の含有量が互いに異なるグラフト樹脂の複数を組み合わせて用いてもよい。
また、レドックス型重合開始剤としては、亜硫酸ナトリウム、チオ硫酸ナトリウム、ナトリウムホルムアルデヒドスルホキシレート、アスコルビン酸、硫酸第一鉄等を還元剤とし、ペルオキソ二硫酸カリウム、過酸化水素、クメンハイドロパーオキサイド、tert−ブチルハイドロパーオキサイド等を酸化剤としたものを用いることができる。
尚、上記重合開始剤は、反応系に一括して、又は、連続的に供給することができる。
尚、上記連鎖移動剤は、反応系に一括して、又は、連続的に供給することができる。
グラフト率(%)={(S−T)/T}×100
式中、Sは、グラフト重合により得られたゴム強化樹脂1グラムを、アセトン(ゴム質重合体がアクリル系ゴムの場合、アセトニトリルを使用)20mlに投入し、振とう機を用いて、振とう(温度25℃、2時間)した後、遠心分離機を用いて、遠心分離(温度5℃、回転数23,000rpm、1時間)し、成分〔C〕に相当する不溶分と、未グラフト重合体に相当する可溶分とを分離して得られる不溶分の質量(g)であり、Tは、ゴム強化樹脂1グラムに含まれるゴム質重合体の質量(g)である。このゴム質重合体の質量は、重合処方及び重合転化率から算出する方法、赤外線吸収スペクトル(IR)により求める方法等により得ることができる。
上記成分〔C〕におけるグラフト率を求める際に、ゴム強化樹脂と、アセトン又はアセトニトリルとを含む混合物を、遠心分離機を用いて遠心分離した後に回収されたアセトン可溶分(又はアセトニトリル可溶分)をメチルエチルケトンに溶解させ、濃度の異なるものを5点調製し、ウベローデ粘度管を用いて、30℃で各濃度の還元粘度を測定することにより、極限粘度[η]が求められる。
また、上記重合体(D−1)、重合体(D−2)及び重合体(D−3)の含有割合は、これらの合計を100質量%とした場合に、それぞれ、5〜80質量%、3〜70質量%及び5〜80質量%である
上記(メタ)アクリル酸エステル化合物に含まれる単量体(dm1)の割合は、得られる成形品の外観性の観点から、好ましくは55〜100質量%、より好ましくは65〜100質量%、特に好ましくは80〜100質量%である。
上記他のビニル系単量体としては、芳香族ビニル化合物、シアン化ビニル化合物、マレイミド系化合物等が好ましく、少なくとも芳香族ビニル化合物を含むことがより好ましく、芳香族ビニル化合物及びシアン化ビニル化合物が特に好ましい。芳香族ビニル化合物としては、スチレン及びα−メチルスチレンが好ましく、シアン化ビニル化合物としては、アクリロニトリルが好ましく、マレイミド系化合物としては、N−フェニルマレイミドが好ましい。
上記成分〔D〕が、上記構成を有する重合体(D−1)、重合体(D−2)及び重合体(D−3)からなることにより、成分〔A〕及び成分〔B〕のあいだの相溶性の向上効果が高く、耐衝撃性及び表面外観性に優れた成形品を得ることができる。特に、上記成分〔D〕に対して、構造単位(dx)の含有割合が、上記のように、5〜80質量%の範囲にある共重合体の集合体からなる成分〔B〕を用いると、上記効果が顕著である。
(1)構造単位(dy)からなる(共)重合体(D−1−1)
(2)構造単位(dx)及び(dy)からなる共重合体(D−1−2)
これらの態様における各重合体が組成物に含まれる場合、いずれも、1種のみでも2種以上であってもよい。例えば、重合体(D−1−2)が、2種類の重合体からなる場合であって、0<r11<r12≦r1とした場合、構造単位(dx)をr11質量%含む重合体と、構造単位(dx)をr12質量%含む重合体とが併用されていてもよい。また、重合体(D−1−1)及び(D−1−2)の組み合わせにより、重合体(D−1)を構成してもよい。
尚、上記重合体(D−1)は、構造単位(dx)を含まない重合体、即ち、(共)重合体(D−1−1)からなるものであってもよいが、この重合体(D−1−1)を含む場合は、重合体(D−1−2)も含むことが好ましい。このとき、構造単位(dx)及び(dy)を含む重合体(D−1−2)の含有割合は、上記重合体(D−1)に対して、好ましくは10質量%以上、より好ましくは30〜100質量%、更に好ましくは50〜100質量%である。
r1は、好ましくは2〜75質量%、より好ましくは5〜70質量%、更に好ましくは10〜65質量%、特に好ましくは15〜60質量%である。重合体(D−1)に相当する重合体を2種以上含む場合、「重合体(D−1)に含まれる構造単位(dx)の含有量」として示す値は、各重合体に含まれる構造単位(dx)の含有量から算出された平均値である。
本発明において、r2が30〜80質量%であると、本発明の組成物において、特に、成分〔B〕と、重合体(D−3)との相溶性が向上し、更に、成分〔A〕と、重合体(D−1)及び(D−2)との相溶性(特に、重合体(D−1)及び(D−2)を構成する構造単位(dy)が芳香族ビニル化合物及びシアン化ビニル化合物の両方に由来する構造単位を含む場合)も向上するため、結果として、成分〔A〕及び〔B〕のあいだの相溶性に優れたものとなり、得られる成形品において、耐衝撃性、耐熱性、外観性等が優れる。
また、本発明において、耐衝撃性及び外観性のバランスの効果が顕著となるr1及びr2の関係は、(r2−r1)≧15(質量%)であり、好ましくは(r2−r1)≧20(質量%)、より好ましくは(r2−r1)≧25(質量%)である。但し、通常、(r2−r1)≦60(質量%)、好ましくは(r2−r1)≦50(質量%)、更に好ましくは(r2−r1)≦40(質量%)である。(r2−r1)<15(質量%)では、本発明の効果が十分に得られない。
(1)構造単位(dx)からなる(共)重合体(D−3−1)
(2)構造単位(dx)及び(dy)からなる共重合体(D−3−2)
これらの態様における各重合体が組成物に含まれる場合、いずれも、1種のみでも2種以上であってもよい。例えば、重合体(D−3−2)が、2種類の重合体からなる場合であって、r2<r31<r32<100とした場合、構造単位(dx)をr31質量%含む重合体と、構造単位(dx)をr32質量%含む重合体とが併用されていてもよい。また、重合体(D−3−1)及び(D−3−2)の組み合わせにより、重合体(D−1)を構成してもよい。
尚、上記重合体(D−3)は、構造単位(dy)を含まない重合体、即ち、(共)重合体(D−3−1)からなるものであってもよいが、この重合体(D−3−1)を含む場合は、重合体(D−3−2)も含むことが好ましい。このとき、構造単位(dx)及び(dy)を含む重合体(D−3−2)の含有割合は、上記重合体(D−3)に対して、好ましくは10質量%以上、より好ましくは30〜100質量%、更に好ましくは50〜100質量%である。
上記重合体(D−2)は、好ましくは、構造単位(dx)と、芳香族ビニル化合物、シアン化ビニル化合物及びマレイミド系化合物のうち、少なくとも芳香族ビニル化合物を含む、他のビニル系単量体に由来する構造単位(dy)と、からなる共重合体、より好ましくは、構造単位(dx)と、少なくとも芳香族ビニル化合物及びシアン化ビニル化合物を含む、他のビニル系単量体に由来する構造単位(dy)と、からなる共重合体である。
上記重合体(D−3)は、好ましくは、構造単位(dx)と、芳香族ビニル化合物、シアン化ビニル化合物及びマレイミド系化合物のうち、少なくとも芳香族ビニル化合物を含む、他のビニル系単量体に由来する構造単位(dy)と、からなる共重合体、並びに、構造単位(dx)のみからなる(共)重合体であり、より好ましくは、構造単位(dx)と、少なくとも芳香族ビニル化合物及びシアン化ビニル化合物を含む、他のビニル系単量体に由来する構造単位(dy)と、からなる共重合体、並びに、構造単位(dx)のみからなる(共)重合体である。
(1)成分〔C〕の形成に用いたゴム質重合体がジエン系ゴムであり、重合性不飽和単量体が芳香族ビニル化合物及びシアン化ビニル化合物であり、成分〔D〕に含まれる構造単位(dy)が、芳香族ビニル化合物に由来する構造単位及びシアン化ビニル化合物に由来する構造単位を含む場合では、
成分〔D〕に含まれる、構造単位(dx)の含有割合は、この成分〔D〕を構成する構造単位の合計を100質量%としたときに、好ましくは5〜95質量%、より好ましくは10〜90質量%、更に好ましくは15〜85質量%であり、芳香族ビニル化合物に由来する構造単位及びシアン化ビニル化合物に由来する構造単位の含有割合は、これらの合計を100質量%としたときに、それぞれ、好ましくは40〜95質量%及び5〜60質量%、より好ましくは50〜90質量%及び10〜50質量%、更に好ましくは60〜85質量%及び15〜40質量%である。
このとき、r1は、好ましくは15〜60質量%、より好ましくは20〜50質量%、更に好ましくは25〜45質量%であり、r2は、好ましくは30〜80質量%、より好ましくは35〜75質量%、更に好ましくは40〜75質量%である。r1及びr2の関係は、(r2−r1)≧15(質量%)であり、好ましくは(r2−r1)≧20(質量%)、より好ましくは(r2−r1)≧25(質量%)である。但し、通常、(r2−r1)≦60(質量%)である。
また、上記重合体(D−1)、(D−2)及び(D−3)の含有割合が、これらの合計を100質量%とした場合に、それぞれ、好ましくは10〜70質量%、5〜60質量%及び5〜70質量%、より好ましくは15〜60質量%、10〜55質量%及び10〜60質量%、更に好ましくは20〜55質量%、15〜50質量%及び15〜55質量%である。
成分〔D〕に含まれる、構造単位(dx)の含有割合は、この成分〔D〕を構成する構造単位の合計を100質量%としたときに、好ましくは5〜95質量%、より好ましくは10〜90質量%、更に好ましくは10〜85質量%であり、芳香族ビニル化合物に由来する構造単位及びシアン化ビニル化合物に由来する構造単位の含有割合は、これらの合計を100質量%としたときに、それぞれ、好ましくは40〜95質量%及び5〜60質量%、より好ましくは50〜90質量%及び10〜50質量%、更に好ましくは60〜85質量%及び15〜40質量%である。
このとき、r1は、好ましくは15〜60質量%、より好ましくは22〜60質量%、更に好ましくは27〜55質量%であり、r2は、好ましくは30〜80質量%、より好ましくは40〜75質量%、更に好ましくは45〜75質量%である。r1及びr2の関係は、(r2−r1)≧15(質量%)であり、好ましくは(r2−r1)≧20(質量%)、より好ましくは(r2−r1)≧25(質量%)である。但し、通常、(r2−r1)≦60(質量%)である。
また、上記重合体(D−1)、(D−2)及び(D−3)の含有割合が、これらの合計を100質量%とした場合に、それぞれ、好ましくは7〜60質量%、5〜70質量%及び5〜75質量%、より好ましくは18〜55質量%、10〜60質量%及び10〜70質量%である。
本発明においては、上記(メタ)アクリル酸エステル化合物及び上記他のビニル系単量体の仕込み量を、質量比で100〜70:0〜30から0〜30:70〜100へと変化させつつ重合して得られた重合体、並びに/又は、上記(メタ)アクリル酸エステル化合物及び上記他のビニル系単量体の仕込み量を、質量比で0〜30:70〜100から100〜70:0〜30へと変化させつつ重合して得られた重合体を、上記成分〔D〕の一部あるいは全部とすることが好ましい。この方法により得られた重合体を含有する組成物を用いることにより、耐衝撃性、耐熱性及び外観性のバランスに優れた成形品を得ることができる。
図1は、上記(メタ)アクリル酸エステル化合物及び上記他のビニル系単量体の仕込み量を、質量比で100〜70:0〜30から0〜30:70〜100へと変化させつつ重合して得られた(共)重合体の分布の一例を示すグラフである。この図1では、構造単位(dx)の含有量が異なる重合体どうしのあいだに、生成量の違いがほとんどないものとなっている。しかしながら、単量体の仕込み量(供給量、供給速度)を、反応の途中において変化させる等により、例えば、重合体(D−1)の生成量を多くしたり、重合体(D−3)の生成量を多くしたり、多態様の分布を有する成分〔D〕用重合体を製造することができる。
上記成分〔B〕の含有量が少なすぎると、得られる成形品の耐衝撃性が十分でない場合がある。一方、成分〔B〕の含有量が多すぎると、外観性に劣る場合がある。
上記成分〔C〕の含有量が少なすぎると、耐衝撃性が十分でない場合がある。一方、上記成分〔C〕の含有量が多すぎると、耐熱性が十分でない場合がある。
また、上記成分〔D〕の含有量が少なすぎると、得られる成形品の外観性が十分でない場合がある。一方、上記成分〔D〕の含有量が多すぎると、耐衝撃性及び耐熱性が十分でない場合がある。
尚、本発明の組成物全体(後述する他の重合体、添加剤等のすべてを含む)に対して、上記成分〔A〕が25質量%以上含まれる場合には、日本バイオプラスチック協会により、「バイオマスプラ」の識別表示が許可されるので、それを達成するために、成分〔A〕の含有割合の下限値は、成分〔A〕、〔B〕、〔C〕及び〔D〕の合計量を100質量%とした場合に、好ましくは25質量%、より好ましくは27質量%、更に好ましくは29質量%である。
他の重合体としては、ポリオレフィン樹脂、ポリ塩化ビニル樹脂、ポリ塩化ビニリデン樹脂、ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、フッ素樹脂等が挙げられる。
本発明の組成物が、他の重合体(他の樹脂)を含有する場合、その含有量の上限値は、上記成分〔A〕、〔B〕、[C]及び[D]の合計を100質量部とした場合に、好ましくは30質量部、より好ましくは20質量部である。
本発明の組成物が、難燃剤(以下、「成分〔E〕」又は「難燃剤〔E〕」という。)を含有する場合には、難燃性に優れた成形品を得ることができる。
後述する条件で測定されるシャルピー衝撃強度は、好ましくは8〜80J/m2、より好ましくは12〜70J/m2、特に好ましくは15〜65J/m2である。
後述する条件で測定される荷重たわみ温度は、好ましくは50℃〜95℃、より好ましくは58℃〜95℃、特に好ましくは70℃〜90℃である。
また、成分〔E〕を含有する組成物において、後述する条件で測定される難燃性(UL94規格)は、1.2mm条件でV−2クラスである。
本発明の組成物を射出成形に供する場合、成形品の形状にもよるが、成形時のシリンダー温度は、通常、200℃〜260℃である。また、金型温度は、通常、20℃〜90℃である。
尚、成形品が大型である場合には、一般に、シリンダー温度は、上記温度より高めに設定される。
熱可塑性樹脂組成物の製造に用いた原料(樹脂成分及び重合体成分)は、以下の通りである。尚、グラフト率、極限粘度[η]等の測定は、上記記載の方法に準じて行った。
Nature Works社製のポリ乳酸「Ingeo Biopolymer 2003D」(商品名)を用いた。GPCによるポリスチレン換算の重量平均分子量(Mw)及び数平均分子量(Mn)は、それぞれ、194,000及び99,000である。ASTM D1238に準ずるMFRは、温度210℃及び荷重2.16kgにおいて、6g/10分であり、温度220℃及び荷重10kgにおいて、53g/10分である。
住化スタイロン ポリカーボネート社製のポリカーボネート樹脂「カリバー 200−10」(商品名)を用いた。粘度平均分子量(Mv)は22,000である。
この原料〔R〕は、下記の合成例1で示される、ゴム質重合体の存在下にビニル系単量体を重合して得られたゴム強化樹脂である。ゴム強化樹脂は、本発明に係るゴム質重合体強化グラフト樹脂〔C〕と、重合体〔D〕とからなる混合物である。
攪拌機を備えたガラス製フラスコに、窒素気流中で、イオン交換水35部、ロジン酸カリウム0.25部、tert−ドデシルメルカプタン0.15部、重量平均粒子径300nmのポリブタジエンゴム(ゲル含有率80%)48部を含むラテックス120部、重量平均粒子径600nmのスチレン・ブタジエン共重合ゴム(スチレン単位量30%)12部を含むラテックス30部、スチレン9部及びアクリロニトリル3部を収容し、攪拌しながら昇温した。内温が40℃に達したところで、ピロリン酸ナトリウム0.15部、硫酸第一鉄7水和物0.007部、ブドウ糖0.22部を、イオン交換水5部に溶解した溶液を加えた。その後、クメンハイドロパーオキサイド0.05部を加えて重合を開始した。
30分間重合させた後、イオン交換水30部、ロジン酸カリウム0.5部、スチレン20部、アクリロニトリル8部、tert−ドデシルメルカプタン0.1部及びクメンハイドロパーオキサイド0.07部を、3時間かけて連続的に添加した。その後、更に1時間重合を継続し、2,2’−メチレン−ビス(4−エチル−6−tert−ブチルフェノール)0.15部を添加して重合を完結させた。
次いで、反応生成物を含むラテックスに、硫酸水溶液を添加して、樹脂成分を凝固し、水洗した。その後、水酸化カリウム水溶液を用いて、洗浄・中和し、更に、水洗した後、乾燥し、ゴム強化樹脂R1を得た(重合転化率は98.5%)。この樹脂R1に含まれるグラフト樹脂におけるグラフト率は48%であった。また、アセトン可溶分の含有率は11.2%、その極限粘度[η](メチルエチルケトン中、30℃で測定)は0.35dl/gであった。
下記の合成例2〜8により得られた共重合体を用いた。
攪拌機を備えたガラス製フラスコに、窒素気流中で、イオン交換水184部、ドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウム2.0部及び炭酸水素ナトリウム0.5部を収容し、攪拌しながら昇温した。内温が45℃に達したところで、エチレンジアミン四酢酸・四ナトリウム・二水塩0.06部、硫酸第一鉄7水和物0.002部及びナトリウムホルムアルデヒドスルホキシレート0.12部を、イオン交換水16部に溶解した溶液を添加した。その後、更に昇温し、内温が50℃に達したところで、反応系に、ジイソプロピルベンゼンハイドロパーオキサイド0.2部、tert−ドデシルメルカプタン0.28部及びメタクリル酸メチル100部を3時間かけて連続的に滴下し、重合を行った。滴下の終了と同時に重合を完結させ、ポリメタクリル酸メチルを含むラテックス(L1−1)を得た。
一方、攪拌機を備えた別のガラス製フラスコに、窒素気流中で、イオン交換水184部、ドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウム2.0部及び炭酸水素ナトリウム0.5部を収容し、攪拌しながら昇温した。内温が45℃に達したところで、エチレンジアミン四酢酸・四ナトリウム・二水塩0.06部、硫酸第一鉄7水和物0.002部及びナトリウムホルムアルデヒドスルホキシレート0.12部を、イオン交換水16部に溶解した溶液を添加した。その後、更に昇温し、内温が50℃に達したところで、反応系に、ジイソプロピルベンゼンハイドロパーオキサイド0.2部、tert−ドデシルメルカプタン0.28部、メタクリル酸メチル50部、スチレン37部及びアクリロニトリル13部の混合物を3時間かけて滴下し、重合を行った。滴下の終了と同時に重合を完結させ、メタクリル酸メチル・スチレン・アクリロニトリル共重合体を含むラテックス(L1−2)を得た。
また、攪拌機を備えた更に別のガラス製フラスコに、窒素気流中で、イオン交換水184部、ドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウム2.0部及び炭酸水素ナトリウム0.5部を収容し、攪拌しながら昇温した。内温が45℃に達したところで、エチレンジアミン四酢酸・四ナトリウム・二水塩0.06部、硫酸第一鉄7水和物0.002部及びナトリウムホルムアルデヒドスルホキシレート0.12部を、イオン交換水16部に溶解した溶液を添加した。その後、更に昇温し、内温が50℃に達したところで、反応系に、ジイソプロピルベンゼンハイドロパーオキサイド0.2部、tert−ドデシルメルカプタン0.28部、スチレン75部及びアクリロニトリル25部の混合物を3時間かけて滴下し、重合を行った。滴下の終了と同時に重合を完結させ、スチレン・アクリロニトリル共重合体を含むラテックス(L1−3)を得た。
次に、上記で得られたラテックス(L1−1)、(L1−2)及び(L1−3)を、重合体の含有割合(質量比)が35:30:35となるように混合した。そして、硫酸マグネシウム溶液を用いて、重合体を凝固し、水洗した。その後、乾燥し、重合体混合物を回収した。この重合体混合物を、原料S1として用いた。
この原料S1のアセトン可溶分の極限粘度[η](メチルエチルケトン中、30℃)は、0.42dl/gであった。
本合成例では、ジイソプロピルベンゼンハイドロパーオキサイド0.1部、tert−ドデシルメルカプタン0.14部、メタクリル酸メチル47.5部及びスチレン2.5部の混合物からなる第1単量体(合成開始時には、第1供給源に収容)と、ジイソプロピルベンゼンハイドロパーオキサイド0.1部、tert−ドデシルメルカプタン0.14部、スチレン36.5部及びアクリロニトリル13.5部の混合物からなる第2単量体(合成開始時には、第2供給源に収容)と、を用いて、以下の要領で重合を行い、原料S2を得た。
攪拌機を備えたガラス製フラスコに、窒素気流中で、イオン交換水184部、ドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウム2.0部及び炭酸水素ナトリウム0.5部を収容し、攪拌しながら昇温した。内温が45℃に達したところで、エチレンジアミン四酢酸・四ナトリウム・二水塩0.06部、硫酸第一鉄7水和物0.002部及びナトリウムホルムアルデヒドスルホキシレート0.12部を、イオン交換水16部に溶解した溶液を添加した。その後、更に昇温し、内温が50℃に達したところで、第1供給源から反応系に対して、1時間あたり33.3部の速度で、第1単量体の連続的な供給を開始し、重合を行った。そして、この第1単量体の供給と同時に、第2単量体を、第2供給源から第1供給源に、1時間あたり16.7部の速度で連続的に供給した。その結果、経時とともに、第1供給源における単量体の組成が変化し、この第1供給源から反応系に供給される単量体の組成も、逐次的に変化するようにした。すべての単量体の供給に要した時間は、約3時間である。
上記単量体の供給終了と同時に、重合を完結させ、組成の異なる複数のメタクリル酸メチル・スチレン・アクリロニトリル共重合体を主とした重合体混合物を含むラテックスを得た。
その後、上記ラテックスに、硫酸マグネシウム溶液を添加して、重合体を凝固し、水洗した。その後、乾燥し、重合体混合物を回収した。この重合体混合物を、原料S2として用いた。
この原料S2のアセトン可溶分の極限粘度[η](メチルエチルケトン中、30℃)は、0.49dl/gであった。
本合成例では、ジイソプロピルベンゼンハイドロパーオキサイド0.1部、tert−ドデシルメルカプタン0.14部、メタクリル酸メチル49.5部及びアクリル酸n−ブチル0.5部の混合物からなる第1単量体(合成開始時には、第1供給源に収容)と、ジイソプロピルベンゼンハイドロパーオキサイド0.1部、tert−ドデシルメルカプタン0.14部、スチレン37.5部及びアクリロニトリル12.5部の混合物からなる第2単量体(合成開始時には、第2供給源に収容)と、を用いて、以下の要領で重合を行い、原料S3を得た。
攪拌機を備えたガラス製フラスコに、窒素気流中で、イオン交換水184部、ドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウム2.0部及び炭酸水素ナトリウム0.5部を収容し、攪拌しながら昇温した。内温が45℃に達したところで、エチレンジアミン四酢酸・四ナトリウム・二水塩0.06部、硫酸第一鉄7水和物0.002部及びナトリウムホルムアルデヒドスルホキシレート0.12部を、イオン交換水16部に溶解した溶液を添加した。その後、更に昇温し、内温が50℃に達したところで、第1供給源から反応系に対して、1時間あたり33.3部の速度で、第1単量体の連続的な供給を開始し、重合を行った。そして、この第1単量体の供給と同時に、第2単量体を、第2供給源から第1供給源に、1時間あたり16.7部の速度で連続的に供給した。その結果、経時とともに、第1供給源における単量体の組成が変化し、この第1供給源から反応系に供給される単量体の組成も、逐次的に変化するようにした。すべての単量体の供給に要した時間は、約3時間である。
上記単量体の供給終了と同時に、重合を完結させ、組成の異なる複数のメタクリル酸メチル・アクリル酸n−ブチル・スチレン・アクリロニトリル共重合体を主とした重合体混合物を含むラテックスを得た。
その後、上記ラテックスに、硫酸マグネシウム溶液を添加して、重合体を凝固し、水洗した。その後、乾燥し、重合体混合物を回収した。この重合体混合物を、原料S3として用いた。
この原料S3のアセトン可溶分の極限粘度[η](メチルエチルケトン中、30℃)は、0.48dl/gであった。
本合成例では、ジイソプロピルベンゼンハイドロパーオキサイド0.1部、tert−ドデシルメルカプタン0.14部、メタクリル酸メチル71.3部及びスチレン3.7部の混合物からなる第1単量体(合成開始時には、第1供給源に収容)と、ジイソプロピルベンゼンハイドロパーオキサイド0.1部、tert−ドデシルメルカプタン0.14部、スチレン18.2部及びアクリロニトリル6.8部の混合物からなる第2単量体(合成開始時には、第2供給源に収容)と、を用いて、以下の要領で重合を行い、原料S4を得た。
攪拌機を備えたガラス製フラスコに、窒素気流中で、イオン交換水184部、ドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウム2.0部及び炭酸水素ナトリウム0.5部を収容し、攪拌しながら昇温した。内温が45℃に達したところで、エチレンジアミン四酢酸・四ナトリウム・二水塩0.06部、硫酸第一鉄7水和物0.002部及びナトリウムホルムアルデヒドスルホキシレート0.12部を、イオン交換水16部に溶解した溶液を添加した。その後、更に昇温し、内温が50℃に達したところで、第1供給源から反応系に対して、1時間あたり33.3部の速度で、第1単量体の連続的な供給を開始し、重合を行った。そして、この第1単量体の供給と同時に、第2単量体を、第2供給源から第1供給源に、1時間あたり8.3部の速度で連続的に供給した。その結果、経時とともに、第1供給源における単量体の組成が変化し、この第1供給源から反応系に供給される単量体の組成も、逐次的に変化するようにした。すべての単量体の供給に要した時間は、約3時間である。
上記単量体の供給終了と同時に、重合を完結させ、組成の異なる複数のメタクリル酸メチル・アクリル酸n−ブチル・スチレン・アクリロニトリル共重合体を主とした重合体混合物を含むラテックスを得た。
その後、上記ラテックスに、硫酸マグネシウム溶液を添加して、重合体を凝固し、水洗した。その後、乾燥し、重合体混合物を回収した。この重合体混合物を、原料S4として用いた。
この原料S4のアセトン可溶分の極限粘度[η](メチルエチルケトン中、30℃)は、0.39dl/gであった。
本合成例では、メタクリル酸メチル47.5部とジイソプロピルベンゼンハイドロパーオキサイド0.1部、tert−ドデシルメルカプタン0.14部の混合物からなる第1単量体(合成開始時には、第1供給源に収容)と、スチレン40部、ジイソプロピルベンゼンハイドロパーオキサイド0.08部、tert−ドデシルメルカプタン0.11部の混合物からなる第2単量体(合成開始時には、第2供給源に収容)と、アクリロニトリル12.5部とジイソプロピルベンゼンハイドロパーオキサイド0.02部、tert−ドデシルメルカプタン0.03部の混合物からなる第3単量体(合成開始時には、第3供給源に収容)と、を用いて、以下の要領で重合を行い、原料S5を得た。
攪拌機を備えたガラス製フラスコに、窒素気流中で、イオン交換水184部、ドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウム2.0部及び炭酸水素ナトリウム0.5部を加え、攪拌しながら昇温した。内温が45℃に達したところで、エチレンジアミン四酢酸・四ナトリウム・二水塩0.062部、硫酸第一鉄7水和物0.002部及びナトリウムホルムアルデヒドスルホキシレート0.124部を、イオン交換水16部に溶解した溶液を添加した。その後、更に昇温し、内温が50℃に達したところで、第1、第2及び第3供給源から、反応系に単量体を連続的に供給し、3時間かけて重合を行った。尚、供給される単量体の合計量は、逐次、一定(100部)とし、各供給源からの単量体の供給量を、供給開始時において、第1供給源:第2供給源:第3供給源=95:5:0とし、供給終了時(3時間後)において、第1供給源:第2供給源:第3供給源=0:73:27となるようにした。
上記単量体の供給終了(3時間供給終了後)と同時に、重合を完結させ、組成の異なる複数のメタクリル酸メチル・スチレン・アクリロニトリル共重合体を主とした重合体混合物を含むラテックスを得た。
その後、上記ラテックスに、硫酸マグネシウム溶液を添加して、重合体を凝固し、水洗した。その後、乾燥し、重合体混合物を回収した。この重合体混合物を、原料S5として用いた。
この原料S5のアセトン可溶分の極限粘度[η](メチルエチルケトン中、30℃)は、0.50dl/gであった。
リボン翼を備えたジャケット付き重合用反応器を、2基連結した合成装置を用いた。各反応器内に、窒素ガスをパージした後、1基目の反応器に、スチレン75部、アクリロニトリル25部及びトルエン20部からなる混合物と、分子量調節剤であるtert−ドデシルメルカプタン0.15部をトルエン5部に溶解した溶液と、重合開始剤である1,1’−アゾビス(シクロヘキサン−1−カーボニトリル)0.1部をトルエン5部に溶解した溶液とを連続的に供給し、110℃で重合を行った。供給した単量体等の平均滞留時間は2時間であり、2時間後の重合転化率は56%であった。
次いで、得られた重合体溶液を、1基目の反応器の外部に設けられたポンプにより、連続的に取り出して、2基目の反応器に供給した。連続的に取り出す量は、1基目の反応器に供給する量と同じである。尚、2基目の反応器においては、130℃で2時間重合を行い、2時間後の重合転化率は74%であった。
その後、2基目の反応器から、重合体溶液を回収し、これを、2軸3段ベント付き押出機に導入した。そして、直接、未反応単量体及びトルエン(重合用溶媒)を脱揮し、スチレン・アクリロニトリル共重合体を回収した。このスチレン・アクリロニトリル共重合体を、原料S6として用いた。
この原料S6の極限粘度[η](メチルエチルケトン中、30℃)は、0.60dl/gであった。
単量体を、スチレン75部及びアクリロニトリル25部に代えて、メタクリル酸メチル50部、スチレン31部及びアクリロニトリル19部とした以外は、合成例10と同様にして、メタクリル酸メチル・スチレン・アクリロニトリル共重合体を得た。尚、1基目の反応器における2時間後の重合転化率は61%であり、2基目の反応器における2時間後の重合転化率は76%であった。
このメタクリル酸メチル・スチレン・アクリロニトリル共重合体を、原料S7として用いた。
この原料S7の極限粘度[η](メチルエチルケトン中、30℃)は、0.33dl/gであった。
難燃剤として、大八化学工業社製1,3−フェニレンビス(ジキシレニル)ホスフェート「PX−200」(商品名)を用いた。
実施例1〜13及び比較例1〜5
原料〔P〕、〔Q〕、〔R〕、〔S〕及び〔U〕を、表1、表2、表3及び表4に記載の割合で用い、熱可塑性樹脂組成物を得た。
尚、原料〔R〕のうち、合成例1により得られたゴム強化樹脂は、本発明に係る成分〔C〕と、成分〔D〕に相当する共重合体とからなる混合物である。そこで、成分〔C〕におけるグラフト率、ゴム強化樹脂におけるアセトン可溶分の組成等を用いて、ゴム強化樹脂に含まれる、本発明の成分〔D〕に相当する重合体の含有量を算出し、その計算値と、原料〔R〕のうち成分〔C〕以外の重合体成分(樹脂成分)との合計量を、熱可塑性樹脂組成物に含まれる成分〔D〕とした。そして、成分〔D〕の含有量を、成分〔A〕、〔B〕及び〔C〕の含有量とともに、各表の「構成」欄に示した。また、「構成」欄には、成分〔E〕の含有量、成分〔D〕を構成する構造単位(dx)の含有量、成分〔A〕、〔B〕、〔C〕及び〔D〕の合計量に対する構造単位(dx)並びにゴム質重合体の含有割合、を示した。
<物性評価用熱可塑性樹脂組成物の調製方法>
原料〔P〕、〔Q〕、〔R〕及び〔S〕をヘンシェルミキサーにより混合した後、この合計量100部に対して、酸化防止剤であるトリス(2,4−ジ−tert−ブチルフェニル)ホスファイト(商品名「アデカスタブ2112」、ADEKA社製)0.2部と、ペンタエリスチルテトラキス〔3−(3,5−ジ−tert−ブチル−4−ヒドロキシフェニル)プロピオネート〕(商品名「アデカスタブAO−60」、ADEKA社製)0.2部を添加し、25℃で混合した。次いで、この混合物を、シリンダー設定温度を240℃としたプラスチック工学研究所社製2軸押出機「BT40」(型式名)に供給して溶融混練し、ペレット(物性評価用熱可塑性樹脂組成物)を得た。
ISO 179に準じて、ノッチ付き、温度23℃の条件で測定した。単位は「kJ/m2」である。
試験片は、上記ペレットを十分に乾燥した後、シリンダーの設定温度を220℃、金型温度を50℃とした日本製鋼所社製射出成形機「J110AD−180H」(型式名)を用いて作製した。
(2)荷重たわみ温度(耐熱性)
ISO 75に準じて、荷重1.8MPaの条件で測定した。単位は「℃」である。
試験片は、上記ペレットを十分に乾燥した後、シリンダーの設定温度を220℃、金型温度を50℃とした日本製鋼所社製射出成形機「J110AD−180H」(型式名)を用いて作製した。
(3)曲げ強度
ISO 179に準じて、23℃で測定した。単位は「MPa」である。
(4)曲げ弾性率
ISO 179に準じて、23℃で測定した。単位は「MPa」である。
(5)成形外観性
上記ペレットを十分に乾燥した後、シリンダーの設定温度を220℃、金型温度を50℃とした日精樹脂工業社製電動射出成形機「エルジェクト NEX30」(商品名)に供給して、80mm×55mm×2.4mmの平板(55mmの一方の辺の中央に4mm×1mmのサイドゲートを備える)を得た。この平板成形品の表面を目視にて観察し、下記基準にて、外観を判定した。
3:真珠光沢が全く観察されなかった。
2:真珠光沢が部分的に観察された。
1:真珠光沢が全面に多量に観察された。
(6)難燃性
UL94試験法に準じて、厚さ1.2mmの試験片を使用して評価した。
試験片は、上記ペレットを十分に乾燥した後、シリンダーの設定温度を200℃、金型温度を30℃とした東芝機械社製射出成形機「EC40」(型式名)を用いて作製した。
比較例1は、本発明に係る成分〔D〕を含まないため、耐衝撃性及び成形外観性に劣る。比較例2は、本発明に係る成分〔D〕を含まないため、耐衝撃性及び成形外観性に劣る。比較例3は、本発明に係る成分〔D〕を含まないため、即ち、重合体(D−2)を含まないため、耐衝撃性及び成形外観性に劣る。比較例4は、本発明に係る成分〔B〕を含まないため、耐衝撃性に劣る。また、比較例5は、本発明に係る成分〔C〕を含まないため、耐衝撃性及び成形外観性に劣る。
一方、実施例1〜13によれば、耐衝撃性及び成形外観性に優れていることが明らかである。また、ラテックスブレンドにより調製された成分〔D〕用原料(S1)を用いた実施例1と、単量体の仕込み量を変化させながら重合して得られた成分〔D〕用原料(S2)を用いた実施例2と、を比較すると、後者の方が耐衝撃性に優れていることが分かる。
また、成分〔A〕用の原料として、植物由来樹脂を用いることができるので、得られる成形品は、環境負荷の低い樹脂成形品として好ましく用いられる。そして、成分〔A〕の含有量を25質量%以上とした樹脂組成物は、日本バイオプラスチック協会により、「バイオマスプラ」の識別表示が許可されるので、これにより、地球温暖化を防止し、化石燃料資源を節約し、自然環境の保全に資するとの認識を広め、その普及促進を図ることができる。
Claims (11)
- 〔A〕脂肪族ポリエステル系樹脂と、
〔B〕ポリカーボネート樹脂と、
〔C〕ゴム質重合体の存在下に、重合性不飽和単量体を重合して得られたゴム質重合体強化グラフト樹脂と、
〔D〕重合性不飽和単量体を重合して得られ、(メタ)アクリル酸エステル化合物に由来する構造単位(dx)及び他の重合性不飽和単量体に由来する構造単位(dy)を有する重合体(但し、上記ゴム質重合体強化グラフト樹脂〔C〕を除く)と、を含む熱可塑性樹脂組成物であって、
上記重合体〔D〕は、(メタ)アクリル酸エステル化合物に由来する構造単位(dx)を、0質量%以上r1質量%以下で含む重合体(D−1)と、上記構造単位(dx)を、r1質量%を超えてr2質量%以下で含む重合体(D−2)と、上記構造単位(dx)を、r2質量%を超えて100質量%以下で含む重合体(D−3)とからなり、且つ、(r2−r1)≧15(質量%)であり、
上記重合体(D−1)、(D−2)及び(D−3)の含有割合は、これらの合計を100質量%とした場合に、それぞれ、5〜80質量%、3〜70質量%及び5〜80質量%であることを特徴とする熱可塑性樹脂組成物。 - r2が30〜80質量%である請求項1に記載の熱可塑性樹脂組成物。
- 上記重合体〔D〕が、上記(メタ)アクリル酸エステル化合物及び他のビニル系単量体を、質量比で、100〜70:0〜30から0〜30:70〜100へ、又は、0〜30:70〜100から100〜70:0〜30へと、仕込み量を変化させつつ、重合して得られた重合体を含む請求項1又は2に記載の熱可塑性樹脂組成物。
- 上記重合体〔D〕に含まれる上記構造単位(dx)の含有割合は、上記重合体〔D〕を構成する構造単位の合計を100質量%とした場合に、5〜95質量%である請求項1乃至3のいずれか一項に記載の熱可塑性樹脂組成物を用いて得られたことを特徴とする成形品。
- 上記脂肪族ポリエステル系樹脂〔B〕がポリ乳酸系樹脂である請求項1乃至4のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物。
- 上記ゴム質重合体強化グラフト樹脂〔A〕の形成に用いた上記ゴム質重合体がジエン系ゴムであり、上記ゴム質重合体強化グラフト樹脂〔A〕の形成に用いた上記重合性不飽和単量体が芳香族ビニル化合物及びシアン化ビニル化合物を含む請求項1乃至5のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物。
- 上記構造単位(dy)を形成する上記他の重合性不飽和単量体が、芳香族ビニル化合物及びシアン化ビニル化合物を含む請求項1乃至6のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物。
- 上記重合体〔D〕に含まれる、上記芳香族ビニル化合物に由来する構造単位及び上記シアン化ビニル化合物に由来する構造単位の含有割合は、これらの合計を100質量%とした場合に、それぞれ、40〜95質量%及び5〜60質量%である請求項7に記載の熱可塑性樹脂組成物。
- r1が15〜60質量%であり、r2が30〜80質量%であり、
上記重合体(D−1)、(D−2)及び(D−3)の含有割合が、これらの合計を100質量%とした場合に、それぞれ、10〜70質量%、5〜60質量%及び5〜70質量%である請求項1乃至8のいずれか一項に記載の熱可塑性樹脂組成物。 - 更に、〔E〕難燃剤を、上記成分〔A〕、〔B〕、〔C〕及び〔D〕の合計量を100質量部とした場合に、10〜25質量部含有する請求項1乃至9のいずれか一項に記載の熱可塑性樹脂組成物。
- 請求項1乃至10のいずれか一項に記載の熱可塑性樹脂組成物を用いて得られたことを特徴とする成形品。
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