JP2012156502A - 電子機器 - Google Patents
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Abstract
【課題】高い移動度と優れた安定性を持つ薄膜トランジスタと、それを用いた電子機器を提供する。
【解決手段】薄膜トランジスタの活性層は、2層の半導体層を備えている。第1の副層は、特定構造のポリチオフェンとカーボンナノチューブとを含む。第2の副層は、特定構造のポリチオフェンを含み、カーボンナノチューブを含まない。2層の半導体層を形成した後、これらの半導体層を一緒にアニールしても良い。カーボンナノチューブはポリチオフェンを含む分散液の塗布により成膜される。
【選択図】なし
【解決手段】薄膜トランジスタの活性層は、2層の半導体層を備えている。第1の副層は、特定構造のポリチオフェンとカーボンナノチューブとを含む。第2の副層は、特定構造のポリチオフェンを含み、カーボンナノチューブを含まない。2層の半導体層を形成した後、これらの半導体層を一緒にアニールしても良い。カーボンナノチューブはポリチオフェンを含む分散液の塗布により成膜される。
【選択図】なし
Description
本開示は、半導体二層を備える薄膜トランジスタ(TFT)および/または他の電子機器に関する。半導体二層は、第1の副層と第2の副層とを備えている。機器の半導体二層を備える機器は、高い移動度および優れた安定性を示す。
TFTは、一般的に、基板の上に、導電性のゲート電極と、ソース電極およびドレイン電極と、ゲート電極をソース電極およびドレイン電極から分離している電気絶縁性のゲート誘電層と、ゲート誘電層と接触し、ソース電極とドレイン電極とをつなぐ半導体層とで構成されている。TFTの性能は、電界効果移動度と、トランジスタ全体の電流オン/オフ比とによって決定づけることができる。移動度が大きく、オン/オフ比が大きいことが望ましい。
有機薄膜トランジスタ(OTFT)は、無線自動識別(RFID)タグおよびディスプレイ(例えば、標識、リーダ、液晶ディスプレイ)のバックプレーンスイッチング回路のような、高いスイッチング速度および/または高密度が必須ではない用途で用いることができる。また、OTFTは、物理的に小型であり、軽量であり、可とう性であるといった、魅力的な機械特性を有している。
有機薄膜トランジスタは、スピンコーティング、溶液キャスト法、浸漬コーティング、ステンシル/スクリーン印刷、フレキソ印刷、グラビア印刷、オフセット印刷、インクジェット印刷、マイクロコンタクトプリントなどのような、低コストの溶液系パターニングおよび析出技術を用いて製造することができる。薄膜トランジスタ回路の製造において、これらの溶液系プロセスの使用を可能にするために、溶液で処理可能な材料が必要とされている。しかし、溶液処理によって作られる有機半導体またはポリマー半導体は、溶解度が制限され、空気に感受性であり、特に、電界効果移動度が低い傾向がある。この悪い性能は、低分子の膜形成性が悪いことに起因するものであろう。
高い電界効果移動度および良好な膜形成性を示す半導体化合物を開発することが望ましいだろう。
本明細書は、種々の実施形態では、半導体二層を備える電子機器を開示している。これらの機器は、高い移動度と、良好なオン/オフ比性能を示す。
いくつかの実施形態では、半導体二層を備える電子機器が開示されている。半導体二層は、第1の副層と、第2の副層とを備えている。第1の副層は、第1の半導体およびカーボンナノチューブを含み、第1の半導体は、ポリチオフェンである。第2の副層は、第2の半導体を含む。ある実施形態では、第2の半導体も、ポリチオフェンである。
特定の実施形態では、第1の半導体および第2の半導体は、それぞれ独立して、式(II)の構造を有するポリチオフェンであり、
式(II)
式中、mは、2〜約2,500である。
式中、mは、2〜約2,500である。
ある実施形態では、第1の半導体のポリチオフェンは、式(I)の構造を有しており、
式(I)
式中、Aは、二価の結合部分であり;各Rは、独立して、水素、アルキル、置換アルキル、アルケニル、置換アルケニル、アルキニル、置換アルキニル、アリール、置換アリール、アルコキシ、置換アルコキシ、ヘテロ原子を含有する基、ハロゲン、−CNまたは−NO2から選択され;nは、2〜約5,000である。
式中、Aは、二価の結合部分であり;各Rは、独立して、水素、アルキル、置換アルキル、アルケニル、置換アルケニル、アルキニル、置換アルキニル、アリール、置換アリール、アルコキシ、置換アルコキシ、ヘテロ原子を含有する基、ハロゲン、−CNまたは−NO2から選択され;nは、2〜約5,000である。
ある実施形態では、Rは、炭素原子が約6〜約25個のアルキルである(炭素原子が約8〜約16個の場合を含む)。
第1の副層は、カーボンナノチューブの間に配置されているか、またはカーボンナノチューブを分離するように配置された、第1の半導体のポリマー凝集物を含んでいてもよい。
または、第1の副層は、カーボンナノチューブの周囲を取り囲む第1の半導体ポリマーによって作られたナノ凝集物を含んでいてもよい。
ある実施形態では、第1の副層は、厚みが10ナノメートル未満である。
カーボンナノチューブは、表面が改質されたカーボンナノチューブであってもよい。いくつかの実施形態では、カーボンナノチューブは、単層カーボンナノチューブである。
カーボンナノチューブは、第1の半導体ポリチオフェンおよびカーボンナノチューブの合計重量を基準として、第1の副層を約10wt%〜約50wt%含んでいてもよい。ある実施形態では、カーボンナノチューブは、第1の半導体ポリチオフェンおよびカーボンナノチューブの合計重量を基準として、第1の副層を約15〜約40wt%含んでいる。
電子機器は、薄膜トランジスタであってもよい。ある実施形態では、この機器は、さらに、第1の副層と接した誘電層を備えている。
さらに、電子機器を製造するプロセスが開示されている。このプロセスは、誘電層の上に第1の半導体組成物を液相析出させ、第1の半導体層を作成することと;第1の半導体副層の上に第2の半導体組成物を液相析出させ、第2の半導体副層を作成することとを含む。第1の半導体副層は、第1のポリチオフェンとカーボンナノチューブとを含む。第1の副層を、第2の半導体副層を析出させる前に乾燥させてもよい。第1の副層および第2の副層を、場合により、一緒にアニーリングしてもよい。
本開示は、半導体二層を備える電子機器に関する。半導体二層は、第1の副層と、第2の副層とを備えている。第1の副層は、第1の半導体ポリチオフェンと、カーボンナノチューブとを含む。第2の副層は、第2の半導体を含み、カーボンナノチューブを含まない。半導体二層を備える電子機器を製造するプロセスも開示されている。
図1は、本開示にかかるボトム−ゲート型でボトム−コンタクト型のTFT構造を示す。TFT10は、ゲート電極30と接する基板20と、ゲート誘電層40とを備えている。ゲート電極30は、ここでは基板20内の凹み部分に示されているが、ゲート電極は、基板の上に配置されていてもよい。ゲート誘電層40が、ゲート電極30を、ソース電極50、ドレイン電極60、半導体ニ層70と分離していることが重要である。半導体二層は、第1の副層72と、第2の副層74とを備えている。半導体二層70は、ソース電極50およびドレイン電極60を覆うように、これらの間にある。半導体は、ソース電極50とドレイン電極60との間にチャネル長80を有している。半導体副層72および74は、両方ともソース電極50およびドレイン電極60に接している。
図2は、本開示にかかるボトム−ゲート型でトップ−コンタクト型の別のTFT構造を示す。TFT10は、ゲート電極30と接する基板20と、ゲート誘電層40とを備えている。半導体二層70は、ゲート誘電層40の上部に配置されており、ゲート誘電層40をソース電極50およびドレイン電極60から分離している。半導体二層70は、第1の副層72と、第2の副層74とを有している。片方の半導体副層のみが、ソース電極およびドレイン電極と接していることを注記しておく。
図3は、本開示にかかるボトム−ゲート型でボトム−コンタクト型のTFT構造を示す。TFT10は、ゲート電極としても作用し、ゲート誘電層40と接する基板20を備えている。ソース電極50、ドレイン電極60、半導体二層70は、ゲート誘電層40の上部に配置されている。半導体二層70は、第1の副層72と、第2の副層74とを有している。半導体副層72および74は、両方ともソース電極50およびドレイン電極60に接している。
図4は、本開示にかかるトップ−ゲート型でトップ−コンタクト型のTFT構造を示す。TFT10は、ソース電極50、ドレイン電極60、半導体層70と接する基板20を備えている。半導体層70は、ソース電極50およびドレイン電極60を覆うように、これらの間にある。ゲート誘電層40は、半導体層70の上部にある。ゲート電極30は、ゲート誘電層40の上部にあり、半導体層70とは接していない。半導体二層70は、第1の副層72と、第2の副層74とを有している。半導体副層72および74は、両方ともソース電極50およびドレイン電極60に接している。
第1の副層72は、ポリチオフェンで安定化されたカーボンナノチューブ層と呼ばれることもある。第2の副層74は、ポリチオフェン層と呼ばれることもある。
本開示の第1の副層72は、カーボンナノチューブと、第1の半導体とを含む。第1の半導体は、ポリマー凝集物を形成することが可能なポリチオフェンである。用語「ポリマー凝集物」は、ポリマーが、溶解した個々の分子鎖ではなく、ポリマー分子の別個の粒子またはクラスターを作成する能力を指す。このような粒子は、直径が数ナノメートル〜約数マイクロメートルである。いくつかの実施形態では、半導体ポリマーは、共役したポリマーであり、共役したポリマー凝集物は、粒径が、光散乱方法を用いて決定する場合、約5ナノメートル〜約1マイクロメートルであり、約5ナノメートル〜約500nmを含む。
いくつかの実施形態では、ポリマーは、液体中、室温で安定な凝集物を形成することができる。限定されないが、例えば、米国特許第6,890,868号または第6,803,262号に開示されている方法を含む種々のプロセスを用い、ポリマー凝集物を作成してもよい。
いくつかの実施形態では、第1の半導体ポリチオフェンは、式(I)の構造を有しており、
式(I)
式中、Aは、二価の結合部分であり;各Rは、独立して、水素、アルキル、置換アルキル、アルケニル、置換アルケニル、アルキニル、置換アルキニル、アリール、置換アリール、アルコキシ、置換アルコキシ、ヘテロ原子を含有する基、ハロゲン、−CNまたは−NO2から選択され;nは、2〜約5,000である。式(I)のポリチオフェンは、ホモポリマーであり、ポリマー凝集物を形成することができる。
式中、Aは、二価の結合部分であり;各Rは、独立して、水素、アルキル、置換アルキル、アルケニル、置換アルケニル、アルキニル、置換アルキニル、アリール、置換アリール、アルコキシ、置換アルコキシ、ヘテロ原子を含有する基、ハロゲン、−CNまたは−NO2から選択され;nは、2〜約5,000である。式(I)のポリチオフェンは、ホモポリマーであり、ポリマー凝集物を形成することができる。
用語「アルキル」は、完全に炭素原子と水素原子とで構成されており、完全に飽和な基を指す。アルキル基は、直鎖、分枝鎖または環状であってもよい。
用語「アルキレン」は、完全に炭素原子と水素原子とで構成され、2個の異なる水素以外の原子と単結合を形成する能力を有する基を指す。アルキレン基は、式−CnH2n−を有している。
用語「アルケニル」は、完全に炭素原子と水素原子とで構成され、少なくとも1つの炭素−炭素二重結合を含み、この二重結合がアリール構造またはヘテロアリール構造の一部分ではない基を指す。このアルケニル基は、直鎖、分枝鎖または環状であってもよい。
用語「アルキニル」は、完全に炭素原子と水素原子とで構成されており、少なくとも1つの炭素−炭素三重結合を含む基を指す。
用語「アリール」は、完全に炭素原子と水素原子とで構成されている芳香族基を指す。アリールは、ある数値範囲の炭素原子と組み合わせて記載される場合、置換された芳香族置換基を含むと解釈するべきではない。例えば、句「炭素原子を6〜10個含むアリール」は、フェニル基(炭素原子6個)またはナフチル基(炭素原子10個)のみを指すと解釈すべきであり、メチルフェニル基(炭素原子7個)を含むと解釈すべきではない。例示的なアリール基としては、フェニル、ビフェニル、フルオレニルが挙げられる。
用語「アリーレン」は、2個の異なる水素以外の原子と単結合を形成する能力を有する芳香族基を指す。例示的なアリーレンは、フェニレン(−C6H4−)である。
用語「アルコキシ」は、酸素原子に接続したアルキル基、すなわち−O−CnH2n+1を指す。
用語「ヘテロ原子を含有する基」は、環状の基の環に少なくとも1個のヘテロ原子を有するような、環状の基を指す。環状の基は、芳香族であってもよく、芳香族でなくてもよい。ヘテロ原子は、一般的に、窒素、酸素または硫黄である。
用語「置換された」は、記載されている基の上にある少なくとも1つの水素原子が、ハロゲン、−CN、−NO2、−COOH、−SO3Hのような他の官能基で置換されていることを指す。例示的な置換アルキル基は、アルキル基の1個以上の水素原子が、ハロゲン原子(例えば、フッ素、塩素、ヨウ素、臭素)と置き換わったペルハロアルキル基である。上述の官能基以外に、アリール基、アリーレン基またはヘテロ原子を含有する基は、アルキルまたはアルコキシで置換されていてもよい。例示的な置換アリール基としては、メチルフェニルおよびメトキシフェニルが挙げられる。例示的な置換アリーレン基としては、メチルフェニレンおよびメトキシフェニレンが挙げられる。
一般的に、アルキル基、アルキレン基、アルケニル基、アルキニル基、アルコキシ基は、それぞれ独立して、炭素原子を1〜30個含むが、特定の実施形態では、炭素原子を2〜10個含んでもよい。同様に、アリール基およびアリーレン基は、独立して、炭素原子を6〜30個含む。いくつかの実施形態では、nは、約5〜約5,000である。
用語「二価の結合部分」は、2個の異なる水素以外の原子と単結合を形成し、これらの2個の異なる原子を互いに接続することができる任意の部分を指す。例示的な二価の結合部分としては、−O−、−NH−、アルキレン、アリーレンが挙げられる。
二価の結合部分Aは、式(I)の2個のチエニル部分それぞれと単結合を形成する。例示的な二価の結合部分Aとしては、以下のもの
およびこれらの組み合わせが挙げられ、各R’は、独立して、水素、アルキル、置換アルキル、アリール、置換アリール、アルコキシまたは置換アルコキシ、ヘテロ原子を含有する基、ハロゲン、−CN、または−NO2から選択される。これらの1つ以上の部分が、二価の結合部分Aに存在していてもよい。それに加え、1個以上の特定の部分が、二価の結合部分Aに存在していてもよい。
二価の結合部分Aは、常に、式(I)で示される2個のチオフェンモノマーとは異なっているだろうということを注記しておくべきである。言いかえると、式(I)は、単なる1種類の部分から作られたポリチオフェンであるというところまでは狭まらないだろう。特定の実施形態では、Aは、式(I)に示される2個のチオフェン部分とは異なるチエニル部分である。例えば、Aがチエニル部分である場合、RおよびR’は、同じではない。
式(I)の特定の実施形態では、Rは、炭素原子を約6〜約25個含むアルキルであるか、または、Rは、炭素原子を約8〜約16個含むアルキルである。
ある実施形態では、第1のポリチオフェンは、式(II)の構造を有しており、
式(II)
式中、mは、2〜約2,500である。ポリチオフェンは、PQT−12と呼ばれることがある。
式中、mは、2〜約2,500である。ポリチオフェンは、PQT−12と呼ばれることがある。
第1の副層は、カーボンナノチューブも含んでいる。カーボンナノチューブは、炭素の同素体である。カーボンナノチューブは、円筒形の炭素分子の形態をなしており、ナノテクノロジー、エレクトロニクス、光学分野、他の材料科学分野における広範囲の用途で有用な新しい特性を有している。カーボンナノチューブは、並はずれた強度を示し、固有の電気特性を示し、十分な熱伝導性を示す。ナノチューブの直径は小さく、典型的には、およそ数ナノメートルの大きさである。ナノチューブの長さは、典型的には、これより長く、ある場合には、数ミリメートルまで達する。言いかえると、カーボンナノチューブは、高いアスペクト比(すなわち、直径に対する長さの比率)を有していてもよい。
カーボンナノチューブは、単層カーボンナノチューブ、二層カーボンナノチューブ、または多層カーボンナノチューブであってもよい。単層カーボンナノチューブは、長方形のグラフェンシートの縁を接続することによって作られる円筒形である。多層カーボンナノチューブは、異なる直径を有する多くの円筒形カーボンナノチューブで構成されており、互いに同軸に作られている。カーボンナノチューブは、任意の適切な長さおよび直径を有していてもよい。
いくつかの実施形態では、カーボンナノチューブは、単層カーボンナノチューブ(SWCNT)である。SWCNTは、直径が約0.5ナノメートル〜約2.5ナノメートルであり、約0.7〜約2.5nmを含む。ある特定の実施形態では、SWCNTは、直径が、約0.7〜1.2nm、または約0.7〜約1.0nmであってもよい。SWCNTは、長さが、約0.1〜約10マイクロメートルであってもよく、約0.5〜約5マイクロメートル、約0.5〜約2.5マイクロメートル、または約0.7〜約1.5マイクロメートルを含む。SWCNTのアスペクト比は、約500〜約10,000であってもよく、約500〜5,000、または500〜1500を含む。これらの文章は、すべてのナノチューブが同じ直径、同じ長さ、または同じアスペクト比を有することが必要であると解釈されるべきではない。むしろ、ナノチューブは、上に列挙した分布範囲内で、異なる直径、異なる長さ、または異なるアスペクト比を有していてもよい。特定の実施形態では、カーボンナノチューブは、単層半導体カーボンナノチューブである。
他の実施形態では、カーボンナノチューブは、表面が改質されたカーボンナノチューブであってもよい。表面を改質する基は、カーボンナノチューブの壁面または末端に接続していてもよい。カーボンナノチューブの表面は、非共有結合および共有結合の2つの様式で改質されてもよい。
いくつかの実施形態では、表面が改質されたカーボンナノチューブは、以下の式によってあらわされてもよく、
式中、CNTは、カーボンナノチューブをあらわし、R1は、エステル(−COO−)およびアミド(−CONH−)から選択される接続基であり;R2は、共役した基、共役していない基、低分子量の基、無機材料、およびこれらの組み合わせである。表面の改質度は、カーボンナノチューブあたり約1個の基を有するものから、カーボンナノチューブあたり約1000個の基を有するものまでさまざまであってもよい。
カーボンナノチューブの表面は、共役した基、共役していない基、無機材料、およびこれらの組み合わせで改質されていてもよい。
例示的な共役した基としては、チオフェン系オリゴマー、ピレニル、フルオレニル、カルバゾリル、トリアリールアミン、フェニルを挙げることができる。共役した基は、カーボンナノチューブの表面に直接共有結合していてもよく、アミドまたはエステルのような接続基を介して結合していてもよい。
例示的な共役していない基としては、アルキル、アルコキシ、シアノ、ニトロ、ウレタン、スチレン、アクリレート、アミド、イミド、エステル、シロキサンを挙げることができる。また、カルボン酸、スルホン酸、ホスフィン酸、硫酸、硝酸、リン酸などからなる群から選択される酸部分を含む共役していない基も含まれる。特定の実施形態では、表面が改質されたカーボンナノチューブは、カルボン酸、硫酸、硝酸で改質されている。カーボンナノチューブに担持された酸は、半導体層の導電性を高め、これによりトランジスタの電界効果移動度を高めるために、半導体、特にp型半導体にドープされてもよい。
特定の実施形態では、無機材料は、導電性であってもよく、半導体性であってもよい。例示的な無機材料としては、金属および金属酸化物、例えば、金、銀、銅、ニッケル、亜鉛、カドミウム、パラジウム、白金、クロム、アルミニウム、ZnO、ZnSe、CdSe、ZnaInbOc(a、b、cは整数である)、GaAs、ZnO・SnO2、SnO2、ガリウム、ゲルマニウム、スズ、インジウム、酸化インジウム、インジウムスズオキシドなどが挙げられる。無機材料は、カーボンナノチューブの表面を均一に覆っていてもよく、カーボンナノチューブの表面にナノ粒子の形態で存在していてもよい。特定の実施形態では、表面が改質されたカーボンナノチューブは、金、銀、ニッケル、銅、ZnO、CdSe、ZnaInbOc、GaAs、ZnO・SnO2、SnO2、ZnSeのナノ粒子からなる群から選択されるナノ粒子で改質されている。
カーボンナノチューブの表面を改質することによって、カーボンナノチューブと式(I)のポリチオフェンとの混和性を高めることができる。典型的には、ナノ粒子は、強いファンデルワールス力によって凝集物を形成しやすく、その結果、ナノサイズの分散を達成することは困難になる。表面の改質によって溶解度が上がり、ポリチオフェン中に、カーボンナノチューブを実寸のナノサイズで分散させることができる。表面が共役した部分で改質される場合、カーボンナノチューブとポリチオフェン半導体との電荷移動がよくなる。
カーボンナノチューブは、適切な方法によって表面改質されてもよい。例えば、反応部位がカーボンナノチューブの上に作られてもよく、次いで、オリゴマーまたは低分子量化合物が、この反応部位でナノチューブにグラフト結合してもよい。別のアプローチは、酸処理によるカーボンナノチューブ表面へのカルボン酸基の導入を含む。例えば、硫酸と硝酸の混合物を用い、カーボンナノチューブの表面にカルボン酸基を作成することができる。次いで、他の表面を改質する基を、カルボン酸基と反応させてもよい。他のアプローチは、プラズマ処理、または、ジクロロカルベンのような非常に反応性の化学物質と直接反応させることを含む。他の実施形態では、カーボンナノチューブは、表面が改質されていない。
第1の半導体ポリチオフェンとともに分散する場合、ポリチオフェンは、溶媒を含む半導体組成物中でカーボンナノチューブを安定化することができる。この安定化は、いくつかの異なる機構によって行うことができる。いくつかの実施形態では、ポリマー凝集物を形成することができる性質は、半導体組成物中にカーボンナノチューブを分散させ、安定化するのに役立つ。結果として、ポリマー凝集物は、溶媒にカーボンナノチューブを分散させ、安定化するのに役立つ。他の実施形態では、分散したカーボンナノチューブは、核として機能し、第1の半導体ポリチオフェンが、個々のカーボンナノチューブを包み込み、カーボンナノチューブおよび第1の半導体ポリチオフェンのナノ凝集物を形成する。これらのナノ凝集物は、ポリマー凝集物とともに存在していてもよい。半導体ポリチオフェンで包まれたカーボンナノチューブおよび/または半導体ポリチオフェン凝集物の存在は、高解像度透過型電子顕微鏡技術または原子間力顕微鏡技術のような適切な手段を用いて調べることができる。
第1の副層72は、第1の半導体ポリチオフェンおよびカーボンナノチューブの合計重量を基準として、約10〜約50wt%のカーボンナノチューブを含んでいてもよい。ある実施形態では、カーボンナノチューブは、第1の副層72の約15〜約40wt%含まれる。
第1の副層72中のカーボンナノチューブとポリチオフェンとの重量比は、約1:9〜約1:1であってもよい。ある実施形態では、第1の副層中のカーボンナノチューブとポリチオフェンとの重量比は、約3:17〜約2:3である。
第2の副層74は、第2の半導体を含む。例示的な半導体としては、限定されないが、アセン、例えば、アントラセン、テトラセン、ペンタセン、ルブレン、置換ペンタセン、例えば、TIPS−ペンタセン;ペリレン、フラーレン、オリゴチオフェン、ポリチオフェンおよびこれらの置換された誘導体、ポリピロール、ポリ−p−フェニレン、ポリ−p−フェニルビニリデン、ナフタレンジカルボン酸二無水物、ナフタレン−ビスイミド、ポリナフタレン、フタロシアニン、例えば、銅フタロシアニン、チタニルフタロシアニン、または亜鉛フタロシアニンおよびこれらの置換された誘導体、他の融合環構造、例えば、置換ベンゾチエノ[3,2−b]ベンゾチオフェン、トリエチルシリルエチニルアントラジチオフェンなどが挙げられる。
特定の実施形態では、第2の半導体は、ポリチオフェンである。いくつかの実施形態では、第2の半導体ポリチオフェンは、上述のように、式(I)または式(II)の構造も有している。第2の副層中のポリチオフェンは、第1の副層72中のポリチオフェンと同じポリチオフェンであってもよく、異なるポリチオフェンであってもよい。第2の副層74は、カーボンナノチューブを含んでいないか、または実質的に含んでいない。ある実施形態では、第1の副層72および第2の副層74のポリチオフェンは、PQT−12である。
第1の副層中にカーボンナノチューブが存在することによって、TFTの移動度が高まる場合がある。カーボンナノチューブは、一般的に、ポリチオフェンよりも導電性が高い。カーボンナノチューブは、チャネルの中に非浸透性の配列も有していると考えられる。したがって、有効チャネル長は小さくなり、移動度が顕著に高まることがある。また、カーボンナノチューブは、隣接する半導体の結晶領域と電気的に接続しているとも考えられる。これらの接続が、典型的に移動度を減らしてしまうような、粒界による障壁効果を打ち消す。
また、第1の副層を製造するプロセスも開示されている。特に、ポリチオフェン中でのカーボンナノチューブの高い電界効果移動度および良好な分散性を達成するために、2工程プロセスを用いなければならないことがわかっている。これにより、電界効果移動度は、少なくとも100%高まり、ある実施形態では、2倍〜3倍高まる。一般的に言うと、カーボンナノチューブおよび第1の量の第1の半導体を液体に分散させ、第1の分散物を作成する。次いで、第2の量の第1の半導体を第1の分散物に加え、添加された分散物を作成する。次いで、第2の量の第1の半導体を、添加された分散物に溶解させるか、または分散させ、最終的な分散物を作成する。
言いかえると、カーボンナノチューブを、溶媒中、第1の量のポリチオフェンに分散させ、第1の分散物を作成する。カーボンナノチューブは、ポリチオフェンによって安定化する。次いで、第2の量のポリチオフェンを、第1の分散物に加え、添加された分散物を作成する。次いで、第2の量のポリチオフェンを、添加された分散物に分散させ、最終的な分散物を作成する。いくつかの実施形態では、ポリチオフェンは、液体中でポリマー凝集物を形成することができる。
例示的な詳細な手順をここでまとめる。第1に、第1の量の第1の半導体ポリマー、カーボンナノチューブ、液体の混合物を第1の高温まで加熱する。第1の量の第1の半導体ポリマーは、第1の高温で、液体に少なくとも部分的に溶解する。次いで、この温かい混合物を、第1の低温まで下げ、プローブで超音波処理して第1の分散物を作成する。超音波処理は、第1の低温まで温度を下げる前、下げている間、または下げた後に行ってもよい。温度を下げている間に、第1の半導体ポリマーは、第1の低温でポリマー凝集物を形成し、カーボンナノチューブは、第1の半導体ポリマーおよびポリマー凝集物によって分散し、安定化する。次いで、第2の量の第1の半導体を第1の分散物に加え、添加された分散物を作成する。添加された分散物を、場合により、第2の高温まで加熱し、この第2の高温で、第2の量の第1の半導体は、液体に少なくとも部分的に溶解する。添加された分散物を、第2の低温(第2の高温よりも低い)まで下げ、超音波浴で処理し、最終的な分散物を作成する。ある実施形態では、第1の高温は、第2の高温と同じである。他の実施形態では、第1の高温は、第2の高温よりも、5〜約100℃高く、10〜約50℃高い場合を含む。ある実施形態では、第1の低温は、室温よりも低く、第2の低温は、室温である。他の実施形態では、第1の低温も第2の低温も、室温よりも低い。第2の低温まで下げた後、組成物を室温にする。
いくつかの実施形態では、第1の高温は、約40℃〜約180℃であり、約60℃〜約150℃、または約60℃〜約120℃を含む。第2の高温は、約30℃〜約150℃であり、約40℃〜約120℃、または約60℃〜約100℃を含む。第1の低温は、約−25℃(マイナス25℃)〜約15℃であり、約−10℃(マイナス10℃)〜約5℃、または0℃付近を含む。第2の低温は、約−25℃(マイナス25℃)〜約35℃であり、約−10℃(マイナス10℃)〜約25℃、または約0℃〜約25℃を含む。
第1の分散物中のポリチオフェンに対するカーボンナノチューブの重量比は、ポリチオフェンおよびカーボンナノチューブの重量を基準として、約1wt%〜約50wt%であってもよい。カーボンナノチューブは、非常に高い添加量で(すなわち、1:1に近い重量比で)ポリチオフェン溶液中に非常によく分散させることができる。この第1の分散は、プローブによる超音波処理によって行うことができ、数週間の間沈殿しないであろう、非常に安定な分散物が得られる。第1の分散物は、安定化された分散物と呼ばれることもある。第2の量のポリチオフェンを加える前に、非常に安定化された分散物を得ることが重要である。この方法の利点のひとつは、半導体層を作成するのに使用する前に、第1の分散物を、長期間保存するために使用することができることである。
添加された分散物中のカーボンナノチューブとポリチオフェンとの重量比は、約1:99〜約40:60であってもよい。添加された分散物は、第2の量のポリチオフェンを第1の分散物に加えることによって作成してもよい。
第2の量のポリチオフェンを加えるやり方は、少なくとも2種類の異なる方法が想定されている。第2の量のポリチオフェンを溶媒に加え、分散させて第2の分散物を作成してもよい。第2の分散物全体の重量を基準とする第2の分散物中のポリチオフェンの添加量は、第1の分散物全体の重量を基準とする第1の分散物中のポリチオフェンの添加量よりも多くなければならない。言いかえると、第2の分散物は、第1の分散物よりもポリチオフェン濃度が高くなければならない。次いで、第1の分散物および第2の分散物を合わせ、添加された分散物を作成する。ポリチオフェンに対するカーボンナノチューブの重量比は、第2の分散物を加えているために、添加された分散物中の方が、第1の分散物中よりも小さい。
または、第2の量のポリチオフェンを、第1の分散物に粉末として加えてもよい。次いで、第1の分散物を加熱し、第2の量のポリチオフェンを第1の分散物に溶解させ、添加された分散物を作成する。
いくつかの実施形態では、第1の分散物を、プローブによる超音波処理を用いて作成し、最終的な分散物を、浴による超音波処理を用いて作成する。用語「プローブによる超音波処理」は、プローブを、分散物を含む容器に挿入する超音波処理を指す。用語「浴による超音波処理」は、分散物を含む容器を浴に入れ、次いで、その浴を超音波処理するような超音波処理を指す。プローブによる超音波処理の方が、浴による超音波処理と比べて、かなり大きなエネルギー/力を与える。言いかえると、2段階プロセスの場合、第1の分散工程の間は、高い力または高いエネルギーを用い、一方、第2の分散工程の間は、かなり低いエネルギー/力を用いる。
本開示の半導体二層を備える電子機器を製造するプロセスは、誘電層の上に第1の副層組成物を液相析出させ、第1の半導体副層を作成することを含む。所望な場合、第1の半導体副層を乾燥させてもよい。次いで、第2の半導体組成物を、第1の半導体副層の上に液相析出させ、第2の半導体副層を作成する。第1の副層組成物は、第1のポリチオフェンと、カーボンナノチューブとを含む。第2の副層組成物は、第2の半導体を含む。第2の副層組成物には、カーボンナノチューブは存在しない。望ましいTFTの構造に依存して、半導体二層は、基板の上、または誘電層の上に配置されていてもよい。ソース電極およびドレイン電極を、基板、誘電層、または半導体二層の上部に加えてもよい。ソース電極およびドレイン電極は、半導体二層の前または後に塗布されてもよい。所望な場合、第1の副層および第2の副層を一緒にアニーリングしてもよい。
当該技術分野で知られている従来のプロセスを用い、電子機器中に半導体副層を作成してもよい。いくつかの実施形態では、副層は、液相析出技術を用いて作成される。例示的な液相析出技術としては、スピンコーティング、ブレードコーティング、ロッドコーティング、浸漬コーティング、スクリーン印刷、インクジェット印刷、スタンピング、ステンシル印刷、スクリーン印刷、グラビア印刷、フレキソ印刷などが挙げられる。または、副層を蒸着してもよい。
半導体二層は、深さが約5ナノメートルから約1000ナノメートルであってもよい(約20〜約100ナノメートルを含む)。特定の構造(例えば、図1および図4に示される構造)において、半導体二層は、ソース電極とドレイン電極を完全に覆っている。
第1の半導体副層は、厚みが、約1nm〜約30nmであってもよい(約2nm〜約20ナノメートル、または約5nm〜約10ナノメートルを含む)。いくつかの実施形態では、第1の半導体副層は、厚みが10ナノメートル未満である。
第2の半導体副層は、厚みが、約5nm〜約1000nmであってもよい(約5nm〜100nm、または約5nm〜約50ナノメートルを含む)。ある実施形態では、第2の半導体副層は、厚みが約30nm〜約50ナノメートルである。
TFTの性能は、移動度によって測定することができる。移動度は、単位cm2/V・secで測定され、移動度が大きいことが望ましい。本開示の半導体組成物を用いて得られたTFTは、電界効果移動度が、少なくとも0.1cm2/V・secであってもよい(少なくとも0.2cm2/V・secを含む)。本開示のTFTは、電流オン/オフ比が、少なくとも104であってもよい(少なくとも105を含む)。また、本開示のTFTは、オフ電流(すなわち、漏れ電流)が、約10−9アンペア未満、または10−10アンペア未満であってもよい。
薄膜トランジスタは、一般的に、半導体層に加え、基板と、任意要素のゲート電極と、ソース電極と、ドレイン電極と、誘電層とを備えている。
基板は、限定されないが、ケイ素、ガラス板、プラスチック膜またはシートを含む材料で構成されていてもよい。構造的に可とう性の機器では、例えば、ポリエステル、ポリカーボネート、ポリイミドのシートなどのようなプラスチック基板が好ましい場合がある。基板の厚みは、約10マイクロメートルから10ミリメートルを超えていてもよく、例示的な厚みは、特に、可とう性プラスチック基板の場合には、約50〜約100マイクロメートル、ガラスまたはケイ素のような剛性基板の場合には、約0.5〜約10ミリメートルであってもよい。
誘電層は、一般的に、無機材料の膜、有機ポリマーの膜、または有機−無機コンポジットの膜であってもよい。誘電層として適する無機材料の例としては、酸化ケイ素、窒化ケイ素、酸化アルミニウム、チタン酸バリウム、チタン酸バリウムジルコニウムなどが挙げられる。適切な有機ポリマーの例としては、ポリエステル、ポリカーボネート、ポリ(ビニルフェノール)、ポリイミド、ポリスチレン、ポリメタクリレート、ポリアクリレート、エポキシ樹脂などが挙げられる。誘電層の厚みは、使用される材料の誘電率によって変わり、例えば、約10ナノメートル〜約500ナノメートルであってもよい。誘電層は、導電率が、例えば、約10−12ジーメンス/センチメートル(S/cm)未満であってもよい。誘電層は、ゲート電極を作成するときに記載したプロセスを含む、当該技術分野で知られる従来のプロセスによって作られる。
本開示において、誘電層は、表面改質剤で表面が改質されていてもよい。第1の半導体副層は、この改質された誘電層表面に直接接していてもよい。完全に接触していてもよいし、部分的に接触していてもよい。この表面改質は、誘電層と半導体層との間に界面層を作成すると考えることもできる。特定の実施形態では、誘電層の表面は、式(A)の有機シラン薬剤で改質されており、
Rm−Si−(R’’)4−m
式(A)
式中、Rは、炭素原子を1〜約20個含む炭化水素またはフルオロカーボンであり、R’’は、ハロゲンまたはアルコキシであり;mは、1〜4の整数である。例示的な有機シランとしては、オクチルトリクロロシラン(OTS−8)(R=オクチル、R’’=クロロ、m=1)、ドデシルトリクロロシラン、フェニルトリクロロシラン、メチルトリメトキシルシラン、フェニルメチルジメトキシシラン、フェニルメチルジクロロシラン、(3−フェニルプロピル)ジメチルクロロシラン、(3−フェニルプロピル)メチルジクロロシラン、フェニルトリメトキシシラン、フェネチルトリクロロシランなどが挙げられる。特定の実施形態では、Rは、フェニル基を含む。他の表面改質剤(例えば、ポリスチレン、ポリシロキサン、ポリシルセスキオキサン)も同様に使用することができる。
Rm−Si−(R’’)4−m
式(A)
式中、Rは、炭素原子を1〜約20個含む炭化水素またはフルオロカーボンであり、R’’は、ハロゲンまたはアルコキシであり;mは、1〜4の整数である。例示的な有機シランとしては、オクチルトリクロロシラン(OTS−8)(R=オクチル、R’’=クロロ、m=1)、ドデシルトリクロロシラン、フェニルトリクロロシラン、メチルトリメトキシルシラン、フェニルメチルジメトキシシラン、フェニルメチルジクロロシラン、(3−フェニルプロピル)ジメチルクロロシラン、(3−フェニルプロピル)メチルジクロロシラン、フェニルトリメトキシシラン、フェネチルトリクロロシランなどが挙げられる。特定の実施形態では、Rは、フェニル基を含む。他の表面改質剤(例えば、ポリスチレン、ポリシロキサン、ポリシルセスキオキサン)も同様に使用することができる。
ゲート電極は、導電性材料で構成されている。ゲート電極は、金属の薄膜、導電性ポリマー膜、導電性インクまたはペーストから作られる導電性膜、または基板自体(例えば、高濃度にドープされたケイ素)であってもよい。ゲート電極の材料の例としては、限定されないが、アルミニウム、金、銀、クロム、インジウムスズ酸化物、導電性ポリマー、例えば、ポリスチレンスルホネートがドープされたポリ(3,4−エチレンジオキシチオフェン)(PSS−PEDOT)、カーボンブラック/グラファイトで構成される導電性インク/ペーストが挙げられる。ゲート電極は、減圧エバポレーション、金属または導電性金属酸化物のスパッタリング、従来のリソグラフィーおよびエッチング、化学真空蒸着、スピンコーティング、鋳造または印刷、または他の析出プロセスによって調製されてもよい。ゲート電極の厚みは、例えば、金属膜の場合には、約10〜約200ナノメートル、導電性ポリマーの場合には、約1〜約10マイクロメートルの範囲である。ソース電極およびドレイン電極として用いるのに適した、典型的な材料としては、アルミニウム、金、銀、クロム、亜鉛、インジウム、導電性金属酸化物、例えば、亜鉛−ガリウム酸化物、インジウムスズ酸化物、インジウム−アンチモン酸化物、導電性ポリマーおよび導電性インクのようなゲート電極の材料が挙げられる。ソース電極およびドレイン電極の典型的な厚みは、例えば、約40ナノメートル〜約1マイクロメートルであり、より特定的な厚みは、約100〜約400ナノメートルである。
ソース電極およびドレイン電極として用いるのに適した、典型的な材料としては、金、銀、ニッケル、アルミニウム、白金、導電性ポリマー、導電性インクのようなゲート電極の材料が挙げられる。特定の実施形態では、電極材料は、半導体に対する接触抵抗が低い。典型的な厚みは、例えば、約40ナノメートル〜約1マイクロメートルであり、より特定的な厚みは、約100〜約400ナノメートルである。本開示のOTFT機器は、半導体チャネルを含む。半導体チャネルの幅は、例えば、約5マイクロメートル〜約5ミリメートルであってもよく、特定的なチャネルの幅は、約100マイクロメートル〜約1ミリメートルである。半導体チャネルの長さは、例えば、約1マイクロメートル〜約1ミリメートルであってもよく、より特定的なチャネルの長さは、約5マイクロメートル〜約100マイクロメートルである。
ソース電極は、接地されており、ゲート電極に、例えば、約+10ボルト〜約−80ボルトの電圧がかけられる場合、半導体チャネルを通って移動する電荷キャリアを集めるために、例えば、約0ボルト〜約80ボルトのバイアス電圧がドレイン電極にかけられる。電極は、当該技術分野で既知の従来のプロセスを用いて作成されるか、または析出されてもよい。
所望な場合、電気的性質を破壊し得る環境条件(例えば、光、酸素、水分など)から守るために、防御層をTFTの上部に析出させてもよい。このような防御層は、当該技術分野で知られており、単にポリマーからなるものであってもよい。
OTFTの種々の要素を、任意の順序で基板の上に析出させてもよい。しかし、一般的に、ゲート電極および半導体層は、両方ともゲート誘電層に接していなければならない。それに加え、ソース電極およびドレイン電極は、両方とも半導体層に接していなければならない。句「任意の順序で」は、順次作成すること、同時に作成することを含む。例えば、ソース電極およびドレイン電極を同時に作成してもよく、順次作成してもよい。用語基板「の上(on)」または基板「の上(upon)」は、基板の上部にある層および要素について、底部または支持板であるような基板に対する、種々の層および要素を指す。言い換えると、すべての要素は、すべてが基板と直接接していない場合であっても、基板の上にある。例えば、誘電層および半導体層は、一方の層が他の層よりも基板に近い場合であっても、両方とも基板の上にある。得られたTFTは、良好な移動度を有し、良好な電流オン/オフ比を有する。
以下の実施例は、本開示をさらに説明するためのものである。この実施例は、単なる説明であり、ここに記載した材料、条件またはプロセスパラメータにしたがって製造された機器に限定することを意図したものではない。すべての部は、他の意味であると示されていない限り、容積基準である。
(実施例1)
単層カーボンナノチューブ(CNT)を、1,2−ジクロロベンゼンに0.05wt%の濃度になるまで加えた。この混合物を出力50%で20秒間、プローブによって超音波処理した。PQT−12の濃度が0.1wt%になるまで、このCNT分散物にPQT−12粉末を加えた。CNTとPQT−12との重量比は1:2であった。この混合物を加温し、PQT−12を溶解させ、次いで、プローブによって20秒間超音波処理した。PQTナノ粒子中のCNT分散物が得られ、この分散物は非常に安定であった。この分散物を3,500rpmで30分間遠心分離処理し、凝集物を残らず除去した。
単層カーボンナノチューブ(CNT)を、1,2−ジクロロベンゼンに0.05wt%の濃度になるまで加えた。この混合物を出力50%で20秒間、プローブによって超音波処理した。PQT−12の濃度が0.1wt%になるまで、このCNT分散物にPQT−12粉末を加えた。CNTとPQT−12との重量比は1:2であった。この混合物を加温し、PQT−12を溶解させ、次いで、プローブによって20秒間超音波処理した。PQTナノ粒子中のCNT分散物が得られ、この分散物は非常に安定であった。この分散物を3,500rpmで30分間遠心分離処理し、凝集物を残らず除去した。
(実施例2)
実施例1のPQT−12/CNT組成物を用い、ケイ素ウェハ基板上にTFTを製造し、第1の半導体副層を作成した。N−ドープされたケイ素は、ゲートとして機能し、200nmの酸化ケイ素層は、ゲート誘電層として機能した。酸化ケイ素を、オクチルトリクロロシランで改質した。PQT−12/CNT組成物をウェハ上に1,000〜2,500rpmでスピンコーティングし、第1の副層(厚みはほぼ5nm)を作成した。第1の副層を減圧乾燥器中、70〜80℃で30〜60分間乾燥させた。次いで、0.3wt%のPQT−12分散物を、第1の副層の上に1,000rpmで120秒間スピンコーティングし、第2の副層(厚みはほぼ30nm)を作成した。第2の副層を80℃で乾燥させ、減圧下、140℃でアニーリングした。金のソース電極およびドレイン電極を、シャドウマスクによって半導体二層の上にエバポレーションした。
実施例1のPQT−12/CNT組成物を用い、ケイ素ウェハ基板上にTFTを製造し、第1の半導体副層を作成した。N−ドープされたケイ素は、ゲートとして機能し、200nmの酸化ケイ素層は、ゲート誘電層として機能した。酸化ケイ素を、オクチルトリクロロシランで改質した。PQT−12/CNT組成物をウェハ上に1,000〜2,500rpmでスピンコーティングし、第1の副層(厚みはほぼ5nm)を作成した。第1の副層を減圧乾燥器中、70〜80℃で30〜60分間乾燥させた。次いで、0.3wt%のPQT−12分散物を、第1の副層の上に1,000rpmで120秒間スピンコーティングし、第2の副層(厚みはほぼ30nm)を作成した。第2の副層を80℃で乾燥させ、減圧下、140℃でアニーリングした。金のソース電極およびドレイン電極を、シャドウマスクによって半導体二層の上にエバポレーションした。
(比較例1)
実施例2と同じ材料を用い、実施例2の基本的な手順を用いてTFTを製造した。しかし、半導体二層の代わりに、単層の半導体層はPQT−12のみを含み、厚みがほぼ30nmであった。
実施例2と同じ材料を用い、実施例2の基本的な手順を用いてTFTを製造した。しかし、半導体二層の代わりに、単層の半導体層はPQT−12のみを含み、厚みがほぼ30nmであった。
(比較例2)
比較例2では、実施例1で製造したPQT−12/CNT組成物を、PQT−12分散物と混合して混合物を作成した。次いで、この混合物をケイ素ウェハ基板の上にコーティングし、乾燥させ、10wt%のカーボンナノチューブと90wt%のPQT−12とを含む単層の半導体層を作成した。この単層の厚みは、ほぼ40nmであった。金のソース電極およびドレイン電極を、シャドウマスクによって半導体層の上にエバポレーションした。
比較例2では、実施例1で製造したPQT−12/CNT組成物を、PQT−12分散物と混合して混合物を作成した。次いで、この混合物をケイ素ウェハ基板の上にコーティングし、乾燥させ、10wt%のカーボンナノチューブと90wt%のPQT−12とを含む単層の半導体層を作成した。この単層の厚みは、ほぼ40nmであった。金のソース電極およびドレイン電極を、シャドウマスクによって半導体層の上にエバポレーションした。
(結果)
これらの実験結果を表1にまとめている。
これらの実験結果を表1にまとめている。
実施例2のTFTは、約0.4〜約0.53cm2/V・secの電界効果移動度を示し、約105の高い電流オン/オフ比を示した。比較例1で製造した機器(すなわち、純粋なポリチオフェンの単層の半導体層を含む機器)は、約0.1cm2/V・secの移動度しか達成されなかった。比較例2にしたがって製造された機器は、0.2〜0.3cm2/V・secの範囲の移動度しか示さなかった。本開示の半導体二層を含む機器は、優れた結果を示した。
Claims (3)
- 半導体二層を備えており、この半導体二層が、
第1の半導体およびカーボンナノチューブを含み、第1の半導体がポリチオフェンである第1の副層と;
第2の半導体を含む第2の副層とを備える、電子機器。 - 電子機器の半導体層を製造するプロセスであって、このプロセスが、
誘電層の上に第1の半導体組成物を液相析出させ、第1の半導体副層を作成することと;
場合により、この第1の副層を乾燥させることと;
第1のポリチオフェンとカーボンナノチューブとを含む第1の半導体副層の上に、第2の半導体組成物を液相析出させ、第2の半導体副層を作成することと;
場合により、第1の副層および第2の副層を一緒にアニーリングし、半導体層を作成することとを含む、プロセス。 - 誘電層と半導体二層とを備え、半導体二層が、
第1の半導体ポリチオフェンおよびカーボンナノチューブを含む第1の副層と;
第2の半導体を含む第2の副層とを備え、
この第1の副層が、誘電層と第2の副層との間にあり;
第1のポリチオフェンが、式(I)の構造を有しており、
式中、Aは、二価の結合部分であり;各Rは、独立して、水素、アルキル、置換アルキル、アルケニル、置換アルケニル、アルキニル、置換アルキニル、アリール、置換アリール、アルコキシ、置換アルコキシ、ヘテロ原子を含有する基、ハロゲン、−CNまたは−NO2から選択され;nは、2〜約5,000である、薄膜トランジスタ。
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