JP2012048913A - 非水系二次電池用の集電体及び電極、並びに非水系二次電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】非水系二次電池に使用される正極及び負極の少なくとも一方を構成する集電体であり、前記集電体が、樹脂フィルムと、その少なくとも片面に積層された導電層とから構成され、かつ凹部及び/又は凸部を1つ以上有する3次元構造領域を備えたことを特徴とする非水系二次電池用集電体により上記課題を解決する。
【選択図】図1
Description
また、発電された電気を蓄えるために容量を大きくしたリチウムイオン二次電池(大容量電池)も研究されている。この大容量電池としては、従来の電池を単にスケールアップして製造された例が報告されている。
正極及び負極は、通常、集電体上に、正極活物質又は負極活物質(以下、単に活物質ともいう)を含む活物質層を備えている。この集電体は、通常、金属箔が使用されていた。
この集電体を含む電池では、異常発熱の発生した場合に、樹脂層の溶断により、正極及び/又は負極が破損し、電極間の短絡を防止する。その結果、電池内部の温度上昇が抑制できるとされている。
前記集電体が、樹脂フィルムと、その少なくとも片面に積層された導電層とから構成され、かつ凹部及び/又は凸部を1つ以上有する3次元構造領域を備えたことを特徴とする非水系二次電池用集電体が提供される。
また、本発明によれば、上記非水系二次電池用集電体と、前記集電体の3次元構造領域上に形成された正極活物質層又は負極活物質層とを備えたことを特徴とする非水系二次電池用電極が提供される。
更に、本発明によれば、正極、負極、及び前記正極と前記負極間に位置するセパレータと、電解質とを含み、前記正極及び前記負極の少なくとも一方が上記非水系二次電池用電極であることを特徴とする非水系二次電池が提供される。
また、3次元構造領域が、1つ以上の開口部分を有する場合、活物質を効率的に充放電反応に使用できる集電体を提供でき、かつ電解液の流れを向上できる。
更に、3次元構造領域が、最大径1〜1000μmの開口部分を有する場合、活物質を効率的に充放電反応に使用できる集電体を提供でき、かつ電解液の流れを向上できる。
更に、非水系二次電池用集電体が、その周辺の少なくとも1部において、端より2〜20mmの範囲の幅の平坦部を有する場合、活物質を効率的に充放電反応に使用でき、かつ容易に端子を形成可能な集電体を提供できる。
また、凹部又は凸部が、150〜750μmの範囲の深さ又は高さを有する場合、活物質を効率的に充放電反応に使用できる集電体を提供できる。
更に、正極活物質層又は負極活物質層が、100〜1000g/m2の正極又は負極の面積当たり重量で正極活物質又は負極活物質を含む場合、厚膜から薄膜に係らず、活物質を効率的に充放電反応に使用できる電極を提供できる。
本発明の非水系二次電池用集電体(以下、単に集電体という)は、正極及び負極の集電体として使用可能である。本発明の集電体は、正極及び負極のどちらか一方に使用でき、両方に使用してもよい。また、本発明の集電体を使用可能である非水系二次電池としては、リチウムイオン二次電池、リチウム金属二次電池等が挙げられる。この内、本発明の集電体を正極及び負極の両方に使用可能なリチウムイオン二次電池が好ましい。
本発明の集電体は、樹脂フィルムと、その少なくとも片面に積層された導電層とから構成される。導電層は、樹脂フィルムの片面のみに積層されていてもよく、両面に積層されていてもよい。
集電体は、十分な集電性を確保する観点から、0.1Ω/□以下のシート抵抗であることが好ましい。より好ましいシート抵抗は、0.05Ω/□以下である。
樹脂層は、3次元構造領域を形成可能であれば、特に限定されない。電池に安全性を付与する観点から、温度上昇時において熱変形する樹脂材料を使用することが好ましい。そのような樹脂材料として、例えば、熱変形温度が150℃以下である、ポリエチレン(PE)、ポリプロピレン(PP)等のポリオレフィン樹脂、ポリスチレン(PS)等の樹脂フィルム等が挙げられる。
樹脂層には、一軸延伸、二軸延伸又は無延伸等のいずれかの方法で製造した樹脂フィルムを使用することもできる。
正極側の導電層は、アルミニウム、チタン、ニッケルを用いることが好ましく、負極側の導電層は、銅、ニッケルを用いることが好ましい。
導電層の厚さは、導電性を確保できれば特に限定されないが、通常0.002〜0.01mmの範囲である。
導電層の形成方法としては、特に限定されず、蒸着、スパッタリング、電解めっき、無電解めっき、貼り合わせによる等の方法、及びこれらの方法の組み合わせからなる方法が挙げられる。導電層は、3次元構造領域を形成する前に樹脂フィルム上に形成してもよく、3次元構造領域を形成した後の樹脂フィルム上に形成してもよい。
3次元構造領域は、それを含む側の樹脂フィルム面の半分以上を占めることが好ましい。半分以上を占めることにより、その上に形成される活物質層中の活物質を充放電反応に効率よく使用できる。3次元構造領域が樹脂フィルム面に占める割合の上限は、全面である。但し、集電体は、電気を取り出すための端子がいずれかの端部に設けられるため、端部を設ける部分は、その端部から2〜20mmの範囲の幅で平坦になっていることが好ましい。従って、充放電反応の効率と、端子を形成する領域の必要性との観点から、80〜98%の範囲で3次元構造領域が樹脂フィルム面を占めていることが好ましい。
凹部及び凸部は、例えば図1(a)の概略要部平面図及び図1(b)の概略要部断面図に示すように配置されていてもよい。
凹部及び凸部の平面形状(平面は、樹脂フィルムの導電層形成面を意味する)は、本発明の効果を阻害しない限り、特に限定されない。例えば、円形(図1(a)参照)、楕円形、三角形、四角形、五角形、六角形、七角以上の多角形、星型、不定形等が挙げられる。この内、形成が容易である観点から、円形及び四角形が好ましい。
凹部及び凸部の断面形状は、本発明の効果を阻害しない限り、特に限定されない。例えば、三角形(図1(b)参照)、四角形、部分円等が挙げられる。ここで、凹部及び凸部が部分円である場合、凹部と凸部とを交互に並べることで、波型の断面形状とすることも可能である。
図1及び2以外にも、以下のような3次元構造領域の具体例が挙げられる。
3次元構造領域は、例えば、雄型と雌型を用いてプレスする方法、パンチング加工方法、ラス加工方法等により形成できる。なお、3次元構造領域の形成は、導電層を形成した後でも、形成する前でもよい。
非水系二次電池用電極(以下、単に電極ともいう)は、上記集電体と、集電体の3次元構造領域上に形成された活物質層とを備えている。ここで、電極は、正極、負極、又は正極及び負極を意味する。また、活物質層は、正極の場合、正極活物質層であり、負極の場合、負極活物質層である。
(a)正極
(i)正極活物質層
正極活物質層に含まれる正極活物質としては、リチウムを含有した酸化物が挙げられる。具体的には、LiCoO2、LiNiO2、LiFeO2、LiMnO2、LiMn2O4、及びこれら酸化物中の遷移金属の一部を他の金属元素(Co、Ni、Fe、Mn、Al、Mg等)で置換した物、LiMPO4(MはCo、Ni、Mn、Feから選ばれる少なくとも1種以上の元素)で表されるオリビン構造を有する酸化物等が挙げられる。中でもMn及び/又はFeを用いた正極活物質がコストの観点から好ましい。
正極活物質層には、層として維持するために、正極活物質以外に、結着材が含まれていてもよい。
結着材としては、例えば、ポリフッ化ビニリデン(PVDF)、ポリビニルピリジン、ポリテトラフルオロエチレン等のフッ素系ポリマー、ポリエチレン、ポリプロピレン等のポリオレフィン系ポリマー、スチレンブタジエンゴム等が挙げられる。
導電材としては、化学的に安定なものを使用することが好ましい。具体的には、カーボンブラック、アセチレンブラック、ケッチェンブラック、グラファイト(天然黒鉛、人造黒鉛)、炭素繊維等の炭素質材料や導電性金属酸化物等が挙げられる。
増粘材としては、例えば、ポリエチレングリコール類、セルロース類、ポリアクリルアミド類、ポリN−ビニルアミド類、ポリN−ビニルピロリドン類等が挙げられる。
(i)負極活物質層
負極活物質層に含まれる負極活物質としては、天然黒鉛、粒子状(鱗片状乃至塊状、繊維状、ウイスカー状、球状、破砕状等)の人造黒鉛、あるいは、メソカーボンマイクロビーズ、メソフェーズピッチ粉末、等方性ピッチ粉末等の黒鉛化品等に代表される高結晶性黒鉛、樹脂焼成炭等の難黒鉛化炭素等が挙げられる。これら負極活物質は、1種のみからなっていてもよく、2種以上混合してもよい。また、錫の酸化物、シリコン系の負極活物質等の容量の大きい合金系の材料も使用可能である。
負極活物質層には、正極活物質層と同様に、結着材、導電材、増粘材等の他の添加物が含まれていてもよい。これら他の添加物は、正極活物質層の欄に記載した物をいずれも使用できる。
活物質層は、例えば、活物質及び任意にその他の添加物を含むペーストを集電体の3次元構造領域上に塗布し、得られた塗膜を乾燥させる方法のような、公知の方法により形成できる。また、塗布と乾燥を繰り返すことにより、厚い正極活物質層を形成することも可能である。更に、乾燥後に、電極層の電極加工性の向上のためにプレスしてもよい。
活物質層は、集電体全面を覆っていてもよく、端子を形成する部位を除く集電体領域を覆っていてもよい。また、集電体の両面に活物質層を形成してもよい。更に、活物質層を一面に備えた集電体を2枚形成し、2枚の集電体の活物質層未形成の他面同士を貼り合わせることで、両面に活物質層を備えた電極を得てもよい。
また、正極活物質層又は負極活物質層は、正極又は負極の面積当たり重量で、100〜1000g/m2の正極活物質又は負極活物質を含んでいてもよく、100〜600g/m2の正極活物質又は負極活物質を含んでいてもよい。
非水系二次電池は、正極、負極、及び前記正極と前記負極間に位置するセパレータと、電解質とを含む。
(a)電極
正極及び負極の少なく一方は、上記非水系二次電池用電極である。
正極及び負極の両方が、上記非水系二次電池用電極であってもよく、どちらか一方が、上記非水系二次電池用電極であってもよい。
上記非水系二次電池用電極以外の電極としては、平坦な集電体(金属箔、導電層と樹脂フィルムとの積層体等)と、その上に形成された活物質層とからなる、公知の電極が挙げられる。
セパレータは、例えば、電気絶縁性の合成樹脂繊維、ガラス繊維、天然繊維等の不織布、織布又は微多孔質膜等の中から適宜選択可能である。なかでもポリエチレン、ポリプロピレン、ポリエステル、アラミド系樹脂、セルロース系樹脂等の不織布、微多孔質膜が品質の安定性等の点から好ましい。これら合成樹脂の不織布、微多孔質膜では電池が異常発熱した場合に、セパレータが熱により溶解し、正負極間を遮断する機能を付加したものもあり、安全性の観点からこれらも好適に使用することができる。
セパレータの厚さは特に限定されないが、必要量の電解液を保持することが可能で、かつ正極と負極との短絡を防ぐ厚さがあればよい。例えば、10〜1000μm程度であり、好ましくは20〜50μm程度である。また、セパレータを構成する材質は、透気度が1〜500秒/cm3であることが、低い電池内部抵抗を維持しつつ、電池内部短絡を防ぐだけの強度を確保できるため好ましい。
電解質は、一般に、有機溶媒と電解質塩とを含む電解液が使用される。
有機溶媒としては、プロピレンカーボネート(PC)とエチレンカーボネート(EC)、ブチレンカーボネート等の環状カーボネート類と、ジメチルカーボネート(DMC)、ジエチルカーボネート、エチルメチルカーボネート、ジプロピルカーボネート等の鎖状カーボネート類、γ−ブチロラクトン、γ−バレロラクトン等のラクトン類、テトラヒドロフラン、2−メチルテトラヒドロフラン等のフラン類、ジエチルエーテル、1,2−ジメトキシエタン、1,2−ジエトキシエタン、エトキシメトキシエタン、ジオキサン等のエーテル類、ジメチルスルホキシド、スルホラン、メチルスルホラン、アセトニトリル、ギ酸メチル、酢酸メチル等が挙げられる。これら有機溶媒は、2種以上混合してもよい。
また、上記電解液をポリマーマトリックス中に保持したゲル電解質や、イオン液体からなる電解質を用いることも可能である。
電池は、外装缶や樹脂フィルムからなる袋体に保持されていてもよい。
外装缶には、金属製の缶、すなわち鉄にニッケルメッキが施された材料を用いるのが好ましい。これは、外装缶としての強度を保つのに、安価で達成できるからである。その他の材料としては、たとえば、ステンレススチール、アルミニウム等からなる缶でもよい。また、外装缶の形状は薄い扁平筒型、円筒型、角筒型等いずれでもよいが、大型リチウム二次電池の場合は組電池として使用することが多いため薄い扁平型または角型であるのが好ましい。
実施例1
正極活物質としてLiMn2O4を100重量部、導電材(電気化学工業社製デンカブラック)を10重量部、結着材としてPVDF(クレハ社製KFポリマー(登録商標))を10重量部、溶剤としてN−メチル−2−ピロリドン(以下、NMPと称する)を用い正極活物質層形成用のペーストを作製した。
実施例1では、図1(a)の概略要部平面図及び図1(b)の概略要部断面図に示すように、正極集電体として、厚さ6.5μmアルミニウム箔と厚さ20μmポリオレフィン系樹脂層との積層体からなるラミネートフィルムを、3次元形状となるように加工したものを使用した(平面形状:長さ250mm、幅150mmの長方形)。3次元構造領域の概要を下記する。
・凹部と凸部の合計数:75000個(単位面積当たりの個数は2個/mm2)、
・凹部及び凸部の平面形状:円
・凹部及び凸部の断面形状:三角形
・凹部の深さ及び凸部の高さ:200μm
・凹部の最上端及び凸部の最下端の直径:100μm
・平面視での2端から幅5mmの範囲は凹部及び凸部の存在しない平面である
上記のペーストを、正極集電体の両面に塗工し、十分に乾燥した後、プレスすることで、両面に正極活物質層(最大厚230μm)を有する正極を得た(正極塗工部サイズ:幅200mm×長さ150mm)。
電解液としては、エチレンカーボネート(EC)とジメチルカーボネート(DMC)を体積比で1:1になるように混合した溶媒に1MのLiPF6を溶解したものを用いた。この電解液を、缶内に注液し、減圧下にて保持した。次いで、大気圧に戻した後、蓋の外周を封止して電池を作製した。
正極集電体として、6.5μmアルミニウム箔/20μmポリオレフィン系樹脂層/6.5μmアルミニウム箔からなるラミネートフィルムを、3次元形状となるように加工すること以外は実施例1と同様に行った。
実施例3
正極集電体として、6.5μmアルミニウム箔/20μmポリオレフィン系樹脂層/6.5μmアルミニウム箔からなるラミネートフィルムを、凹部の最下点及び凸部の頂点に開口が形成されるように3次元形状に加工すること以外は実施例1と同様に行った。なお、開口の平面形状を円とし、開口の直径を200μmとした。図2(a)に正極集電体の概略要部平面図を、図2(b)に概略要部断面図を示す。図2(a)及び(b)中、5は開口、dは開口の直径を意味し、他は図1(a)及び(b)と同じである。
正極集電体として厚さ20μmのアルミニウム箔を用いること以外は実施例1と同様に行った。
実施例1〜3及び比較例1の電池を、以下の充放電試験及び釘刺し試験により評価した。
試験条件
充電:充電電流0.2C、終止電圧4.2Vの定電流定電圧充電し、20時間又は充電電流10mAカットオフ
放電:放電電流0.2C、0.5C、1Cで定電流放電し、終止電圧3.0Vカットオフ
上記条件で充放電試験を行った。放電容量は、3.0Vまで放電を行った時間をもとに、放電電流1.0Cと0.1Cの際の容量を算出した。表1には、1.0C時の放電容量と0.1C時の放電容量0.1Cとの比を記載した。
上記充放電試験後の電池を、満充電状態で2.5mmφの釘を用いた釘刺し試験に付し、その挙動及び電池の表面温度を観測した。
表1に上記充放電試験及び釘刺し試験の結果を示す。
実施例a〜c及び比較例a〜c
正極活物質としてLiFePO4を100重量部、導電材(電気化学工業社製デンカブラック)を10重量部、結着材としてPVDF(クレハ社製KFポリマー(登録商標))を10重量部、溶剤としてN−メチル−2−ピロリドン(以下、NMPと称する)を用い正極活物質層形成用のペーストを作製した。
面積当たりの活物質重量を表2のように変更すること以外は実施例1と同様にして実施例a〜cの正極を作製し、比較例1と同様にして比較例a〜cの正極を作製した。
実施例a〜c及び比較例a〜cの電極を、以下の充放電試験より評価した。
試験条件
充電:充電電流0.2C、終止電圧3.8Vの定電流定電圧充電し、20時間又は充電電流0.02Cカットオフ
放電:放電電流0.2C、0.5C、1Cで定電流放電し、終止電圧2.0Vカットオフ
上記条件で充放電試験を行った。放電容量は、2.0Vまで放電を行った時間をもとに、放電電流1.0Cと0.2Cの際の容量を算出し、以下の表2に示す。
Claims (9)
- 非水系二次電池に使用される正極及び負極の少なくとも一方を構成する集電体であり、
前記集電体が、樹脂フィルムと、その少なくとも片面に積層された導電層とから構成され、かつ凹部及び/又は凸部を1つ以上有する3次元構造領域を備えたことを特徴とする非水系二次電池用集電体。 - 前記3次元構造領域が、1つ以上の開口部分を有する請求項1に記載の非水系二次電池用集電体。
- 前記3次元構造領域が、最大径1〜1000μmの開口部分を有する請求項1又は2に記載の非水系二次電池用集電体。
- 前記3次元構造領域が、それを含む側の前記樹脂フィルムの面の半分以上を占める請求項1〜3のいずれか1つに記載の非水系二次電池用集電体。
- 前記非水系二次電池用集電体が、その周辺の少なくとも1部において、端より2〜20mmの範囲の幅の平坦部を有する請求項1〜4のいずれか1つに記載の非水系二次電池用集電体。
- 前記凹部又は凸部が、150〜750μmの範囲の深さ又は高さを有する請求項1〜5のいずれか1つに記載の非水系二次電池用集電体。
- 請求項1〜6のいずれか1つに記載の非水系二次電池用集電体と、前記集電体の3次元構造領域上に形成された正極活物質層又は負極活物質層とを備えたことを特徴とする非水系二次電池用電極。
- 前記正極活物質層又は負極活物質層が、100〜1000g/m2の正極又は負極の面積当たり重量で正極活物質又は負極活物質を含む請求項7に記載の非水系二次電池用電極。
- 正極、負極、及び前記正極と前記負極間に位置するセパレータと、電解質とを含み、前記正極及び前記負極の少なくとも一方が請求項7又は8に記載の非水系二次電池用電極であることを特徴とする非水系二次電池。
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