JP2011210534A - 膜電極接合体の作製方法 - Google Patents

Abstract

【課題】無負荷状態〜低負荷状態における出力電圧を改善する。
【解決手段】ガス拡散層の一方の面に第１の触媒インクを塗布することによって、ガス拡散層上に第１の触媒層が形成された第１の接合体を作製する。第１の電解質膜の一部である第１の電解質膜部分に第１の触媒層が接するように第１の電解質膜と第１の接合体とを重ねて圧縮することによって、第２の接合体を作製する。第２の電解質膜の一部である第２の電解質部分の一方の面に第２の触媒インクを塗布することによって、第２の電解質膜上に第２の触媒層が形成された第３の接合体を作製する。第２の接合体と第３の接合体とを、第１の電解質膜部分と第２の電解質膜部分とが接するように重ねて圧縮することによって、膜電極接合体を作製する。
【選択図】図３

Description

本発明は、固体高分子電解質型燃料電池に用いられる膜電極接合体の作製方法に関する。

燃料電池は、燃料ガスとしての水素と酸化ガスとしての酸素との電気化学反応によって発電する装置である。なお、以下では、燃料ガスや酸化ガスを、特に区別することなく単に「反応ガス」あるいは「ガス」と呼ぶ場合もある。燃料電池は、通常、燃料電池セルを、セパレータを介して複数個積層して構成される。１つの燃料電池セルは、プロトン（Ｈ^＋）伝導性を有する固体高分子電解質膜（以下、単に「電解質膜」とも呼ぶ）の両面に触媒電極層（以下、単に「触媒層」とも呼ぶ）を接合した膜電極接合体（ＭＥＡ：Membrane-Electrode Assembly）の両面に、さらに、ガス拡散層を配置した膜電極ガス拡散層接合体（ＭＥＧＡ：Membrane Electrode&Gas Diffusion Layer Assembly）により構成される場合が多い。

この膜電極ガス拡散層接合体の作製方法としては、ＭＥＡの触媒層の上にガス拡散層をホットプレスして接合させることにより作製する方法や、ガス拡散層が形成された触媒層を電解質膜上にホットプレスして接合させることにより作製する方法が知られている。

特開２００９−２３１１２３号公報 特開２００９−１７０２０１号公報

しかしながら、膜電極ガス拡散層接合体を用いた燃料電池セルは、発電による生成水の排水性が高く、高負荷状態（高電流域）において良好な発電特性を示す反面、以下で説明する理由から、無負荷（ＯＣ：Open Circuit）状態〜低負荷状態（低電流域）における出力電圧が低いという問題がある。

図８は、従来の作製方法により作製された膜電極ガス拡散層接合体の問題点について示す説明図である。図８（Ａ）は１枚の電解質膜の場合を示し、図８（Ｂ）は２枚の電解質膜を重ねた場合を示している。図８（Ａ）に示すように、膜電極接合体にガス拡散層をホットプレスする際に、ガス拡散層１６のエッジ部分、より具体的には触媒層１４のエッジ部分にかかる圧縮力に応じて引張応力が発生して電解質膜１２に加わり、引張応力が加わった電解質膜１２の部分が劣化する。電解質膜を２枚重ねた場合でも、図８（Ｂ）に示すように、引張応力が下側の電解質膜１２−２に加わって劣化し、次に上側の電解質膜１２−１に加わって劣化する。以上のようにして、電解質膜が劣化した結果として、無負荷状態〜低負荷状態における出力電圧が低くなる、と考えられる。

本発明は、無負荷状態〜低負荷状態における出力電圧を改善することが可能な技術を提供することを目的とする。

本発明は、上述の課題の少なくとも一部を解決するためになされたものであり、以下の形態又は適用例として実現することが可能である。

［適用例１］
膜電極接合体の作製方法であって
ｉ）ガス拡散層の一方の面に第１の触媒インクを塗布することによって、前記ガス拡散層上に第１の触媒層が形成された第１の接合体を作製する工程と、
ｉｉ）第１の電解質膜の一部である第１の電解質膜部分に前記第１の触媒層が接するように前記第１の電解質膜と前記第１の接合体とを重ねて圧縮することによって、第２の接合体を作製する工程と、
ｉｉｉ）第２の電解質膜の一部である第２の電解質部分の一方の面に第２の触媒インクを塗布することによって、前記第２の電解質膜上に第２の触媒層が形成された第３の接合体を作製する工程と、
ｉｖ）前記第２の接合体と前記第３の接合体とを、前記第１の電解質膜部分と前記第２の電解質膜部分とが接するように重ねて圧縮することによって、膜電極接合体を作製する工程と、
を備えることを特徴とする膜電極接合体の作製方法。
適用例１の作製方法によれば、ガス拡散層が接合された第１の触媒層と第１の電解質膜部分との接合を先に実施した後で、第１の電解質膜部分と第２の電解質膜部分とを接合させているので、ガス拡散層が接合された第１の触媒層を第１の電解質膜部分に接合するための圧縮の圧力に応じた引張応力が第２の電解質膜部分には働かなくなるので、第１の触媒層を第１の電解質膜部分に接合するための圧縮の圧力に応じた引張応力により第２の電解質部分が劣化することを抑制することができる。

［適用例２］
適用例１記載の膜電極接合体の作製方法であって
前記工程ｉｖ）における圧縮の圧力は前記工程ｉｉ）における圧縮の圧力よりも小さくすることを特徴とする膜電極接合体の作製方法。
適用例２の作製方法によれば、第２の接合体と第３の接合体を接合させる際に第１の電解質膜部分および第２の電解質膜部分の劣化を抑制することができる。

［適用例３］
適用例１または適用例２記載の膜電極接合体の作製方法であって、
前記工程ｉｉ）は、
電解質膜形成シート上に電解質溶液を塗布し乾燥させて前記第１の電解質膜を作製する工程と、
前記第２の接合体のうち、前記第１の接合体の接合された前記第１の電解質膜部分の端部から所定の幅の周囲部分のみを残して前記第１の電解質膜をカットするとともに前記電解質膜形成シートを剥がして、前記第２の接合体を作製する工程と、
を含むことを特徴とする膜電極接合体の作製方法。
適用例３の作製方法によれば、工程ｉｖ）において、第２の接合体を構成する第１の接合体の端部から第１の電解質膜部分に加わる引張応力が第３の接合体の第２の電解質膜第部分に伝播して第２の電解質膜部分が劣化することを抑制することができる。

［適用例４］
適用例３の膜電極接合体の作製方法であって、
前記所定の幅は、前記工程ｉｖ）における前記第２の接合体側の圧縮面から前記第３の接合体の前記第２の電解質膜までの長さの２倍以下であることを特徴とする膜電極接合体の作製方法。
適用例４の作製方法によれば、工程ｉｖ）において第１の電解質膜部分の外側の部分が圧縮面側に変形した後、再び第２の電解質膜側に変形して、第２の電解質膜に融着してしまうことを防止することができるので、第２の接合体を構成する第１の接合体に含まれる第１の触媒層の端部から第１の電解質膜部分に加わる引張応力が第３の接合体の第２の電解質膜第部分に伝播して第２の電解質膜部分が劣化することを抑制することができる。

［適用例５］
適用例３または適用例４記載の膜電極接合体の作製方法であって、
前記電解質膜形成シートの弾性率は、前記第１の電解質膜の弾性率よりも大きいことを特徴とする膜電極接合体の作製方法。
適用例５の作製方法によれば、工程ｉｉ）における第１の電解質膜の変形部位を第１の接合体が接合される第１の電解質膜部分の外側に限定することができ第１の触媒層と第１の電解質膜部分との接合性を高めることができる。また、第１の電解質膜部分の端部から外側の部分が第１の触媒層側へ変形することにより、工程ｉｖ）における接合時に第１の電解質膜部分から第２の電解質膜部分へ伝播する応力を緩和することができ、第２の電解質膜部分の劣化を抑制することができる。また、第１の電解質膜が再び第２の電解質膜側へ変形して融着することを抑制することができる。

なお、本発明は、種々の形態で実現することが可能であり、例えば、膜電極接合体の作製方法だけでなく、この作製方法により作製された膜電極接合体、この膜電極接合体を用いた燃料電池、この燃料電池を用いた燃料電池システム等の種々の形態で実現することが可能である。

膜電極接合体の作製方法の一実施形態を示す説明図である。 膜電極接合体の作製方法の一実施形態を示す説明図である。 膜電極接合体の作製方法の一実施形態を示す説明図である。 工程２で用いられる電解質膜形成シートについて示す説明図である。 工程４において触媒層用部材の触媒層の周囲に残される電解質膜第１部分の幅について示す説明図である。 作製された膜電極接合体の効果について示す説明図である。 実施例として製造した膜電極接合体の発電特性を示すグラフである。 従来の作製方法により作製された膜電極ガス拡散層接合体の問題点について示す説明図である。

図１〜図３は、膜電極接合体の作製方法の一実施形態を示す説明図である。この実施形態の膜電極接合体の作製方法は、以下で説明する６つの工程からなる。

［工程１］
工程１では、カソードのガス拡散層１６Ｃとなる拡散層用部材１６ｐを用意し、この拡散層用部材１６ｐの一方の面上に触媒電極層（以下、単に「触媒層」と略す）１４Ｃとなる触媒インク１４ｐを塗布してカソード側の触媒層用部材（ガス拡散層付）１４ＣＧを作製する。拡散層用部材１６ｐとしては、ガス透過性を有する導電性部材、例えば、カーボンペーパーやカーボンクロス、あるいは金属メッシュや発砲金属を用いることができる。また、触媒インク１４ｐとしては、電解質溶液と、Ｐｔ触媒を担持したカーボン（例えば、カーボンブラック）と、を混合したものを用いることができる。なお、電解質溶液としては、例えば、スルホン酸基を有するパーフルオロカーボン重合体からなるフッ素系樹脂材料（例えば、ナフィオン、デュポン社製）を、水およびアルコール類を溶媒として溶解させたものを用いることができる。

［工程２］
工程２では、電解質膜形成シートＭＳ上に電解質溶液１２ｐを塗布し乾燥させることにより、カソード側の第１の電解質膜１２Ｃが形成された第１の電解質膜部材１２Ｃｐおよびアノード側の第２の電解質膜１２Ａが形成された第２の電解質膜部材１２Ａｐを作製する。電解質溶液１２ｐとしては、触媒インクで用いた電解質溶液と同種のもの、すなわち、例えば、スルホン酸基を有するパーフルオロカーボン重合体からなるフッ素系樹脂材料（例えば、ナフィオン、デュポン社製）を、水およびアルコール類を溶媒として溶解させたものを用いることができる。なお、電解質膜形成シートＭＳは、後述するように、電解質膜形成シートＭＳ上に形成された電解質膜部分の弾性率よりも大きい部材を用いている。

［工程３］
工程３では、工程１で作製されたカソード側の触媒層用部材１４ＣＧに含まれる触媒層１４Ｃと、工程２で作製された第１の電解質膜部材１２Ｃｐに含まれる第１の電解質膜１２Ｃの第１の電解質膜部分１２Ｃｂとが接するように重ね合わせた積層体を、圧縮用機械にセットして圧縮することにより、触媒層１４Ｃと第１の電解質膜１２Ｃとを接合して、カソード側の膜電極接合体用部材１０Ｃｐを作製する。なお、カソード側の触媒層用部材１４ＣＧと、圧縮用機械の圧縮部（上側）との間には、保護シートＰＳが挿入されている。保護シートＰＳとしては、例えば、ＰＴＦＥシート等の剥離性および耐熱性の高い部材が用いられる。

［工程４］
工程４では、カソード側の膜電極接合体用部材１０Ｃｐを構成する第１の電解質膜部材１２Ｃｐに含まれる第１の電解質膜１２Ｃを、触媒層用部材１４ＣＧが接合された第１の電解質膜部分１２Ｃｂの端部から外側の周囲（幅Ｌｅ）のみを残してカットした後、電解質膜形成シートＭＳを剥がして、カソード側の膜電極接合体部分１０Ｃを作製する。このとき、第１の電解質膜部分１２Ｃｂ外側の周囲に残された第１の電解質膜１２Ｃの部分は、後述するように、冷却のし易さの違いにより触媒層１４Ｃ側に変形（カール）する。

［工程５］
工程５では、第２の電解質膜部材１２Ａｐの第２の電解質膜１２Ａの第２の電解質膜部分１２Ａｂ上に、カソード側の触媒層１４Ｃの形成に用いられたものと同じ触媒インク１４ｐを塗布し、電解質膜形成シートＭＳを剥がして、アノード側の膜電極接合体部分１０Ａを作製する。

［工程６］
工程６では、カソード側の膜電極接合体部分１０Ｃの第１の電解質膜１２Ｃの第１の電解質膜部分１２Ｃｂと、アノード側の膜電極接合体部分１０Ａの第２の電解質膜１２Ａの第２の電解質膜部分１２Ａｂとが接するように重ね合わせた積層体を、圧縮用機械に保護シートＰＳを介してセットして圧縮することにより、カソード側の膜電極接合体部分１０Ｃの第１の電解質膜部分１２Ｃｂと、アノード側の膜電極接合体部分１０Ａの第２の電解質膜部分１２Ａｂと、を接合して、カソード側の触媒層１４Ｃにのみガス拡散層１６Ｃが形成された膜電極接合体１０を作製する。

ところで、図４は、工程２で用いられる電解質膜形成シートＭＳについて示す説明図である。工程３において、第１の電解質膜部材１２Ｃｐの第１の電解質膜１２Ｃ上に触媒層用部材１４ＣＧの触媒層１４Ｃを接合させた場合には、第１の電解質膜１２Ｃのうち、触媒層用部材１４ＣＧ側の層は早く冷え、電解質膜形成シートＭＳ側の層は遅く冷えることになる。このとき、早く冷える層は遅く冷える層により収縮しようとし、遅く冷える層は早く冷える層により拡張しようとする。この冷却過程において、仮に、図４（Ａ）に示すように、電解質膜形成シートＭＳが外れてしまったとすると、早く冷えた層の収縮および遅く冷えた層の拡張により、第１の電解質膜１２Ｃは全体にカールしてしまうことになる。このように第１の電解質膜１２Ｃが全体にカールしてしまうと、触媒層用部材１４ＣＧの接合が不十分となってしまうという問題が発生する。ここで、図４（Ｂ）に示すように、電解質膜形成シートＭＳの弾性率≦電形質膜第１部分１２Ｃの弾性率弾性とした場合には、電解質膜形成シートＭＳが外れてしまうことは無いが、第１の電解質膜１２Ｃの変形に合わせて、電解質膜形成シートＭＳも変形してしまう。一方、図４（Ｃ）に示すように、電解質膜形成シートＭＳの弾性率≧第１の電解質膜１２Ｃの弾性率とした場合には、冷却過程においても、電解質膜形成シートＭＳによって第１の電解質膜１２Ｃの変形を抑制して、触媒層用部材１４ＣＧの接合性を確保することができる。そして、冷却後、工程４において、第１の電解質膜部分１２Ｃｂの外側の周囲（幅Ｌｅ）のみを残してカットした後、電解質膜形成シートＭＳを剥がしても、触媒層用部材１４ＣＧと接合した第１の電解質膜部分１２Ｃｂの変形が触媒層用部材１４ＣＧによって制限され、周囲の第１の電解質膜１２Ｃのみが変形（カール）することになる。この第１の電解質膜１２Ｃのカールにより、後述するように、工程６において膜電極接合体を作製する際に、触媒層用部材１４ＣＧと接合している部分以外で、第１の電解質膜１２Ｃが第２の電解質膜１２Ａと融着することを抑制することができる。

図５は、工程４において、周囲に残される第１の電解質膜１２Ｃの幅Ｌｅについて示す説明図である。図５（Ａ）に示すように、工程６において、カソード側の膜電極接合体部分１０Ｃと、アノード側の膜電極接合体部分１０Ａを重ねて圧縮用機械にセットし、圧縮して接合する場合において、圧縮用機械の上側の圧縮部からアノード側の膜電極接合体部分１０Ａの第２の電解質膜１２Ａまでの幅をＬｓとする。このとき、Ｌｅ＞２・Ｌｓの場合には、カソード側の膜電極接合体部分１０Ｃと、アノード側の膜電極接合体部分１０Ａとを圧縮接合させた場合に、第１の電解質膜１２Ｃが、図２（Ｂ）に示すように、再び、第２の電解質膜１２Ａ側に変形して融着してしまう場合が発生する。このように、カールしていた第１の電解質膜１２Ｃが、再び変形して、第２の電解質膜１２Ａに融着してしまうと、触媒層用部材１４ＣＧのエッジ部にかかる圧縮力に対応する引張応力が伝播して、第２の電解質膜１２Ａの劣化を招くことになる。そこで、第１の電解質膜１２Ｃの触媒層用部材１４ＣＧの周囲に残される幅Ｌｅは、幅Ｌｓの２倍以下として、第１の電解質膜１２Ｃが第２の電解質膜１２Ａに再び融着しないようにすることが好ましい。

図６は、上記作製方法により作製された膜電極接合体の効果について示す説明図である。工程６において、触媒層用部材１４ＣＧに圧力に応じた荷重がかかると、対応する圧縮力が触媒層用部材１４ＣＧのエッジ部分に加わり、これに応じた応力として第１の電解質膜１２Ｃに引張力が発生し、第１の電解質膜１２Ｃの周囲の端部はカールの度合いが大きくなり、応力としての引張力が緩和される。これにより、電解質膜第１部分の劣化を抑制することができる。また、第２の電解質膜１２Ａに伝播する引張力が緩和されるので、第２の電解質膜１２Ａの劣化を抑制することもできる。

なお、工程６において、アノード側の膜電極接合体１０Ａの第２の電解質膜１２Ａをカソード側の膜電極接合体１０Ｃに接合する前に、工程３において、カソード側の触媒層用部材１４ＣＧを第１の電解質膜１２Ｃに接合しているので、この接合時に発生する応力としての引張力がアノード側の膜電極接合体１０Ａの第２の電解質膜１２Ａに伝播することはなく、第２の電解質膜１２Ａの劣化を招くことを防止することができる。

だだし、工程６における圧縮圧力（圧縮力）は、工程３における圧縮圧力よりも小さくすることが好ましく、例えば、工程２における圧縮圧力は０．５〜２．０ＭＰａであるのに対し、工程６における圧縮圧力は０〜１．０ＭＭＰａとすることが好ましい。このようにすれば、工程６における第１の電解質膜１２Ｃと第２の電解質膜１２Ａの接合の際に応力として発生する引張力による第１の電解質膜１２Ｃおよび第２の電解質膜１２Ａの劣化を抑制することができる。

図７は、実施例として製造した膜電極接合体の発電特性を示すグラフである。実施例および比較例の作製条件，評価条件は、以下に示す通りである。

（実施例）
１）作製条件
・ガス拡散層部材としては炭素繊維からなる撥水処理されたカーボンペーパーを用いる。
・電解質膜の弾性率０．４ＭＰａに対して、電解質膜形成シートＭＳとして弾性率が１．４ＭＰａのＰＥＴフィルムを用いる。
・電解質膜形成シート（ＰＥＴフィルム）ＭＳ上に塗布される電解質溶液の厚さを１０μｍとする。
・触媒インク１４ｐは、Ｐｔを担持したカーボンブラック(全重量に対するＰｔ重量比５０％)と電解質溶液とを混合して作製する。触媒担時カーボンと電解質の質量比は１．０：０．３とする。
・工程３における圧縮用機械による接合は、温度１２０℃，圧力２ＭＰａで実行する。
・第１の電解質膜１２Ｃを残す幅Ｌｅは１ｍｍとした。
・工程６における圧縮用機械による接合は、温度１２０℃，圧力０．３ＭＰａで実行する。

２）評価条件
作製した膜電極接合体１０のアノード側に、カソード側の触媒層１４Ｃに接合されているガス拡散層１６Ｃと同じ部材をガス拡散層として配置して、下記の条件で評価を行った。
・反応ガスの流し方 ：カウンターフロー
・セル温度 ：８０℃
・酸化ガス ：化学量論比 空気１５０％，湿度５０％
・燃料ガス ：化学量論比 水素１５０％，湿度５０％

(比較例)
１）作製条件
・電解質膜形成シートとしてＰＥＴフィルムを用い、この上に電解質溶液を厚さ１０μｍで塗布し乾燥させて電解質膜を作製する。電解質溶液は実施例と同じである。
・電解質膜形成シートを剥がさずに電解質膜上に触媒インクを塗布した後、電解質膜形成シートを剥がして、触媒層が形成された膜電極接合体部分を２つ作製する。触媒インクは実施例と同じである。
・２つの膜電極接合体部分を、それぞれの電解質膜が接するように重ねて、圧縮用機械にセットし、１２０℃，０．３ＭＰａで圧縮して接合し、膜電極接合体を作製する。
・膜電極接合体の２つの触媒層上にそれぞれガス拡散層を重ねて、圧縮用機械にセットし、１２０℃，２．０ＭＰａで圧縮して膜電極ガス拡散層接合体を作製する。なお、ガス拡散層に用いられる部材は実施例と同じである。

２)評価条件
評価条件は実施例と同様に下記の通りである。
・反応ガスの流し方 ：カウンターフロー
・セル温度 ：８０℃
・酸化ガス ：化学量論比 空気１５０％，湿度５０％
・燃料ガス ：化学量論比 水素１５０％，湿度５０％

図８に示すように、実施例の膜電極接合体を用いた燃料電池セルは、比較例の膜電極ガス拡散層接合体を用いた燃料電池セルに比べて、無負荷状態（開放状態）から低負荷状態（低電流域）における電圧が向上していることがわかる。

以上説明したように、本実施例の膜電極接合体の作製方法によれば、接合時に発生する膜電極接合体の劣化を抑制することができ、無負荷状態〜低負荷状態における出力電圧を改善することが可能である。

なお、この発明は上記の実施例や実施形態に限られるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲において種々の態様において実施することが可能である。

例えば、上記実施例では、電解質膜形成シートとしてＰＥＴフィルムを用いた場合を例に示しているが、ＰＰＳフィルム（弾性率：２．０ＭＰｓ）を用いることも可能である。すなわち、電解質膜の弾性率よりも高い弾性率を有する部材を電解質膜形成シートとして用いるようにすればよい。

１０…膜電極接合体
１０Ａ…アノード側の膜電極接合体部分
１０Ｃ…カソード側の膜電極接合体部分
１０Ｃｐ…カソード側の膜電極接合体用部材
１２…電解質膜
１２Ａ…電解質膜第２部分
１２Ｃ…電解質膜第１部分
１２ｐ…電解質溶液
１２−１…電解質膜
１２−２…電解質膜
１２Ａｐ…第２の電解質膜部材
１２Ｃｐ…第１の電解質膜部材
１４…触媒層
１４Ｃ…カソート側の触媒層
１４Ａ…アノード側の触媒層
１４ｐ…触媒インク
１４ＣＧ…触媒層用部材
１６Ｃ…カソード側のガス拡散層
１６ｐ…拡散層用部材

Claims (5)

1. 膜電極接合体の作製方法であって
   ｉ）ガス拡散層の一方の面に第１の触媒インクを塗布することによって、前記ガス拡散層上に第１の触媒層が形成された第１の接合体を作製する工程と、
   ｉｉ）第１の電解質膜の一部である第１の電解質膜部分に前記第１の触媒層が接するように前記第１の電解質膜と前記第１の接合体とを重ねて圧縮することによって、第２の接合体を作製する工程と、
   ｉｉｉ）第２の電解質膜の一部である第２の電解質部分の一方の面に第２の触媒インクを塗布することによって、前記第２の電解質膜上に第２の触媒層が形成された第３の接合体を作製する工程と、
   ｉｖ）前記第２の接合体と前記第３の接合体とを、前記第１の電解質膜部分と前記第２の電解質膜部分とが接するように重ねて圧縮することによって、膜電極接合体を作製する工程と、
   を備えることを特徴とする膜電極接合体の作製方法。
2. 請求項１記載の膜電極接合体の作製方法であって
   前記工程ｉｖ）における圧縮の圧力は前記工程ｉｉ）における圧縮の圧力よりも小さくすることを特徴とする膜電極接合体の作製方法。
3. 請求項１または請求項２記載の膜電極接合体の作製方法であって、
   前記工程ｉｉ）は、
   電解質膜形成シート上に電解質溶液を塗布し乾燥させて前記第１の電解質膜を作製する工程と、
   前記第２の接合体のうち、前記第１の接合体の接合された前記第１の電解質膜部分の端部から所定の幅の周囲部分のみを残して前記第１の電解質膜をカットするとともに前記電解質膜形成シートを剥がして、前記第２の接合体を作製する工程と、
   を含むことを特徴とする膜電極接合体の作製方法。
4. 請求項３の膜電極接合体の作製方法であって、
   前記所定の幅は、前記工程ｉｖ）における前記第２の接合体側の圧縮面から前記第３の接合体の前記第２の電解質膜までの長さの２倍以下であることを特徴とする膜電極接合体の作製方法。
5. 請求項３または請求項４記載の膜電極接合体の作製方法であって、
   前記電解質膜形成シートの弾性率は、前記第１の電解質膜の弾性率よりも大きいことを特徴とする膜電極接合体の作製方法。

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