JP2011184214A - サファイア単結晶の製造方法、サファイア単結晶引き上げ装置及びサファイア単結晶 - Google Patents

Abstract

【課題】チョクラルスキー法によるサファイア単結晶の製造において、単結晶を安定的に成長させ、均一性にすぐれた結晶品質が得られるサファイア単結晶の製造方法を提供する。
【解決手段】加熱コイル（加熱手段）３０を用いて坩堝２０を加熱し坩堝２０中の酸化アルミニウムを溶融させてアルミナ融液３００を得る第１の工程と、加熱コイル３０により坩堝２０を加熱しつつ坩堝２０中のアルミナ融液３００からサファイアインゴット２３０を引き上げて成長させる第２の工程と、を有し、第２の工程において、サファイアインゴット２３０の成長に伴うアルミナ融液３００の液面Ｓの下降に追随し、且つ、加熱コイル３０の最上部位置Ｔと液面Ｓとの距離Ｈが一定範囲内となるように加熱コイル３０を下降させることを特徴とするサファイア単結晶の製造方法。
【選択図】図７

Description

本発明は、サファイア単結晶の製造方法、サファイア単結晶引き上げ装置及びサファイア単結晶に関する。

サファイア単結晶のインゴットを切り出して得られるサファイア基板は、例えば、ＩＩＩ族窒化物半導体（ＧａＮ等）のエピタキシャル膜を成長させる際の基板材料として広く利用されている。このようなサファイア単結晶を得る方法として、溶融固化法の一つであるチョクラルスキー法（ＣＺ法）が挙げられる。例えば、特許文献１には、ピット、マイクロバブル、突起の発生が抑制された酸化アルミニウム単結晶の製造方法が記載されている。

特開２００７−２４６３２０号公報

ところで、ＣＺ法によってサファイア単結晶のインゴットを製造するには、先ず、坩堝に酸化アルミニウムの原料を充填し、高周波誘導加熱法や抵抗加熱法によって坩堝を加熱し原料を溶融（アルミナ融液）する。原料が溶融した後、種結晶をアルミナ融液表面に接触させ、種結晶を回転させながら上方に引き上げてサファイア単結晶を成長させる。
ＣＺ法の場合、坩堝内では、サファイア単結晶のインゴットが成長するに伴い、アルミナ融液の量が減少し、融液の液面高さが低下する。そうすると、加熱源に対して融液の液面の相対位置が低くなり、単結晶の成長界面近傍における垂直方向の温度勾配が小さくなる。このような成長界面近傍における温度勾配の低下は、サファイア単結晶の形状制御を困難にし、さらに、引き上げられた単結晶が長時間高温に晒され単結晶表面が融解する等、サファイア単結晶の安定成長を阻害する要因となる。
本発明の目的は、アルミナ融液からサファイア単結晶を成長させる際に、サファイア単結晶を安定的に成長させ、結晶品質の均一性を高めることにある。

本発明によれば、下記項目（１）〜（１２）に係るサファイア単結晶の製造方法、サファイア単結晶引き上げ装置及びサファイア単結晶が提供される。
（１）加熱手段を用いて坩堝を加熱し当該坩堝中の酸化アルミニウムを溶融させてアルミナ融液を得る第１の工程と、前記加熱手段により前記坩堝を加熱しつつ当該坩堝中の前記アルミナ融液からサファイア単結晶を引き上げて成長させる第２の工程と、を有し、前記第２の工程にて、前記サファイア単結晶の成長に伴う前記アルミナ融液の液面の下降に追随し、且つ当該液面との高さの差が一定範囲内となるように前記加熱手段を下降させることを特徴とするサファイア単結晶の製造方法。
（２）前記加熱手段は、前記坩堝の外側に巻き回される加熱コイルに交流電流を供給することにより当該坩堝を誘導加熱することを特徴とする前項１に記載のサファイア単結晶の製造方法。
（３）前記第２の工程において、前記坩堝の底部の下方に設けた補助加熱手段を用いて当該底部を加熱し、当該坩堝内の、成長する前記サファイア単結晶の下方に存在する前記アルミナ融液を加熱することを特徴とする前項１又は２に記載のサファイア単結晶の製造方法。
（４）前記補助加熱手段の加熱量は、前記サファイア単結晶の成長に伴い増大することを特徴とする前項３に記載のサファイア単結晶の製造方法。

（５）アルミナ融液を収容する坩堝と、前記坩堝を加熱する加熱手段と、前記坩堝に収容されたアルミナ融液からサファイア単結晶を引き上げる引き上げ手段と、前記サファイア単結晶の成長に伴う前記アルミナ融液の液面の変動に追随し、当該液面との相対的な位置関係が一定範囲内となるように前記加熱手段を下降させる駆動手段と、を備えることを特徴とするサファイア単結晶引き上げ装置。
（６）前記加熱手段は、前記坩堝の外側に巻き回される加熱コイルに交流電流を供給することにより当該坩堝を誘導加熱する誘導加熱手段であることを特徴とする前項５に記載のサファイア単結晶引き上げ装置。
（７）前記坩堝がイリジウムから構成されることを特徴とする前項５又は６に記載のサファイア単結晶引き上げ装置。
（８）前記坩堝の底部の下方に設けられ、当該底部を加熱し、且つ当該坩堝内の、成長する前記サファイア単結晶の下方に存在する前記アルミナ融液を加熱する補助加熱手段を有することを特徴とする前項５乃至７のいずれか１項に記載のサファイア単結晶引き上げ装置。
（９）前記駆動手段は、前記加熱手段の最上部位置と前記アルミナ融液の液面との高低差が一定範囲に保たれるように当該加熱手段を前記坩堝の下方に移動させることを特徴とする前項５乃至８のいずれか１項に記載のサファイア単結晶引き上げ装置。
（１０）前記駆動手段は、前記アルミナ融液から成長した前記サファイア単結晶の重量に基づき当該アルミナ融液の液面の位置を算出し、前記加熱手段の移動量を決定することを特徴とする前項５乃至９のいずれか１項に記載のサファイア単結晶引き上げ装置。
（１１）前記アルミナ融液から成長した前記サファイア単結晶の重量を検出する重量検出手段を有し、当該重量に基づき当該アルミナ融液の液面の位置を算出することを特徴とする前項５乃至１０のいずれか１項に記載のサファイア単結晶引き上げ装置。

（１２）前項１乃至４のいずれか１項に記載のサファイア単結晶の製造方法により製造されたことを特徴とするサファイア単結晶。

本発明の製造方法により、アルミナ融液からサファイア単結晶を成長させる際に、熱温度勾配の低下を抑制し、サファイア単結晶を安定的に成長させることが可能となる。また、安定成長により、結晶品質の均一性が高まる。

さらに、本発明の製造装置により、結晶品質の均一性が高められたサファイア単結晶が成長する。また、本発明の製造装置の使用により、サファイア単結晶を安定的に成長させることが可能となる。

本実施の形態が適用される単結晶引き上げ装置の構成の一例を説明する図である。 単結晶引き上げ装置を用いて得られたサファイアインゴットの構成の一例を示す図である。 筒状ヒータの構成の一例を示す図である。 単結晶引き上げ装置の坩堝及び加熱コイルの構成、坩堝及び加熱コイルと筒状ヒータとの位置関係を説明する図の一例である。 図４をＶ方向から見た場合の坩堝と筒状ヒータと引き上げられるサファイアインゴットとの位置関係の一例を説明する図である。 単結晶引き上げ装置を用いてサファイアインゴットを製造する手順を説明するフローチャートの一例である。 サファイアインゴットの製造工程の一部を説明する図である。 本実施の形態の単結晶引き上げ装置を使用した場合の坩堝中のアルミナ融液の挙動を説明する一例の図である。

以下、本発明の実施の形態について詳細に説明する。尚、本発明は、以下の実施の形態に限定されるものではなく、その要旨の範囲内で種々変形して実施することが出来る。また、使用する図面は、本実施の形態を説明するための一例であり、実際の大きさを表すものではない。

＜サファイア単結晶引き上げ装置＞
図１は本実施の形態が適用されるサファイア単結晶引き上げ装置（以下、「単結晶引き上げ装置」と記す。）１の構成を説明する図である。
図１に示すように、単結晶引き上げ装置１は、サファイアの単結晶からなるサファイアインゴット２００を成長させるための加熱炉１０を備えている。この加熱炉１０は断熱容器１１を備えている。ここで、断熱容器１１は円柱状の外形を有しており、その内部には円柱状の空間が形成されている。そして、断熱容器１１は、例えば、ジルコニア製の断熱材からなる部品を組み立てることで構成されている。また、加熱炉１０は、内部の空間に断熱容器１１を収容するチャンバ１４をさらに備えている。さらに、加熱炉１０は、チャンバ１４の側面に貫通形成され、チャンバ１４の外部からチャンバ１４を介して断熱容器１１の内部にガスを供給するガス供給管１２と、同じくチャンバ１４の側面に貫通形成され、断熱容器１１の内部からチャンバ１４を介して外部にガスを排出するガス排出管１３とをさらに備えている。

断熱容器１１の内側下方には、酸化アルミニウムを溶融してなるアルミナ融液３００を収容する坩堝２０が、鉛直上方に向かって開口するように配置されている。坩堝２０は、例えば、イリジウムによって構成されており、その底面は円形状となっている。そして、坩堝２０の直径は１５０ｍｍ、高さは２００ｍｍ、厚さは２ｍｍである。

坩堝２０の下方には、円筒状の外形を有し中央部に貫通孔が形成された第１の支持台１５が、その貫通孔が上下方向を向くように配置されている。第１の支持台１５は、断熱容器１１と同様、ジルコニア製の断熱材にて構成されている。第１の支持台１５の貫通孔の内側には、円筒状の外形を有し中央部に貫通孔が形成された補助加熱部材の一例としての筒状ヒータ１６が、その貫通孔が上下方向を向くように配置されている。
本実施の形態では、第１の支持台１５の貫通孔の内部下側において、断熱容器１１の上に第２の支持台１７を配置し、この第２の支持台１７の上に筒状ヒータ１６を積載している。すなわち、筒状ヒータ１６は、第２の支持台１７によって支持されている。第２の支持台１７は、ジルコニア製の断熱材にて構成されている。

加熱炉１０は、断熱容器１１の下部側の側面外側であってチャンバ１４の下部側の側面内側となる部位に巻き回された金属製の加熱コイル（加熱手段）３０を備えている。ここで、加熱コイル３０は、断熱容器１１を介して坩堝２０の壁面と対向するように配置されている。また、加熱コイル３０は、下方に移動が可能となるように絶縁性支柱３１によりチャンバ１４の下部に取り付けられている。そして、加熱コイル３０の下側端部は坩堝２０の下端よりも下側に位置し、加熱コイル３０の上側端部は坩堝２０の上端よりも上側に位置するようになっている。

加熱炉１０は、断熱容器１１、チャンバ１４それぞれの上面に設けられた貫通孔を介して上方から下方に伸びる引き上げ棒（引き上げ手段）４０を備えている。この引き上げ棒４０は、鉛直方向への移動および軸を中心とする回転が可能となるように取り付けられている。なお、チャンバ１４に設けられた貫通孔と引き上げ棒４０との間には、図示しないシール材が設けられている。そして、引き上げ棒４０の鉛直下方側の端部には、サファイアインゴット２００を成長させるための基となる種結晶２１０（後述する図２参照）を装着、保持させるための保持部材４１が取り付けられている。

単結晶引き上げ装置１は、引き上げ棒４０を鉛直上方に引き上げるための引き上げ駆動部５０および引き上げ棒４０を回転させるための回転駆動部６０を備えている。ここで、引き上げ駆動部５０はモータ等で構成されており、引き上げ棒４０の引き上げ速度を調整できるようになっている。また、回転駆動部６０もモータ等で構成されており、引き上げ棒４０の回転速度を調整できるようになっている。

単結晶引き上げ装置１は、ガス供給管１２を介してチャンバ１４の内部にガスを供給するガス供給部７０を備えている。本実施の形態において、ガス供給部７０は、Ｏ_２源７１から供給される酸素とＮ_２源７２から供給される不活性ガスの一例としての窒素とを混合した混合ガスを供給するようになっている。そして、ガス供給部７０は、酸素と窒素との混合比を可変することで、混合ガス中の酸素濃度の調整が可能となっており、また、チャンバ１４の内部に供給する混合ガスの流量の調整も可能となっている。

単結晶引き上げ装置１は、ガス排出管１３を介してチャンバ１４の内部からガスを排出する排気部８０を備えている。排気部８０は例えば真空ポンプ等を備えており、チャンバ１４内の減圧や、ガス供給部７０から供給されたガスの排気をすることが可能となっている。

単結晶引き上げ装置１は、加熱コイル３０に電流を供給するコイル電源９０を備えている。コイル電源９０は、加熱コイル３０への電流の供給の有無および供給する電流量を設定できるようになっている。

単結晶引き上げ装置１は、後述するように、加熱コイル３０とアルミナ融液３００の液面との相対的な位置関係が一定範囲内に保たれるように、加熱コイル３０を下方に移動させるコイル駆動部（駆動手段）９１を備えている。ここで、コイル駆動部９１はモータ等で構成されており、加熱コイル３０の移動速度を調整できるようになっている。

単結晶引き上げ装置１は、引き上げ棒４０を介して引き上げ棒４０の下部側に成長するサファイアインゴット２００の重量を検出する重量検出部（重量検出手段）１１０を備えている。この重量検出部１１０は、例えば、公知の重量センサ等を含んで構成される。

単結晶引き上げ装置１は、上述した引き上げ駆動部５０、回転駆動部６０、ガス供給部７０、排気部８０、コイル電源９０、コイル駆動部９１の動作を制御する制御部１００を備えている。また、制御部１００は、重量検出部１１０から出力される重量信号に基づき、引き上げられるサファイアインゴット２００の結晶直径の計算をおこない、コイル電源９０にフィードバックする。さらにまた、重量検出部１１０から出力される重量信号に基づき、アルミナ融液３００の液面の位置を算出し、加熱コイル３０との相対的な位置関係が一定範囲内となるように、コイル駆動部９１にフィードバックし、加熱コイル３０の移動量を決定する。

上述したように、本実施の形態においては、引き上げ棒４０および引き上げ駆動部５０によって引き上げ手段が構成されている。また、コイル電源９０および加熱コイル３０によって加熱手段が構成されている。さらに、コイル電源９０、加熱コイル３０および筒状ヒータ１６によって補助加熱手段が構成されている。

＜サファイアインゴット＞
図２は、図１に示す単結晶引き上げ装置１を用いて製造されるサファイアインゴット２００の構成の一例を示している。
このサファイアインゴット２００は、サファイアインゴット２００を成長させるための基となる種結晶２１０と、種結晶２１０の下部に延在しこの種結晶２１０と一体化した肩部２２０と、肩部２２０の下部に延在し肩部２２０と一体化した直胴部２３０と、直胴部２３０の下部に延在し直胴部２３０と一体化した尾部２４０とを備えている。このサファイアインゴット２００においては、上方の種結晶２１０側から下方の尾部２４０側に向けてｃ軸方向にサファイアの単結晶が成長している。

ここで、肩部２２０は、種結晶２１０側から直胴部２３０側に向けて、徐々にその直径が拡大していく形状を有している。直胴部２３０は、上方から下方に向けてその直径がほぼ同じとなるような形状を有している。直胴部２３０の直径（以下、「インゴット径Ｄｉｎｇ」と称する。）は、予め設計されたサファイア単結晶のウエハの直径よりもわずかに大きな値に設定される。尾部２４０は、上方から下方に向けて徐々にその直径が縮小していくことにより、上方から下方に向けて凸状となる形状を有している。尚、尾部２４０の上下方向の長さを尾部長さＨＴと称する。

図３は、図１に示す筒状ヒータ１６の構成の一例を示す図である。筒状ヒータ１６は、本実施の形態では、坩堝２０と同様にイリジウムで構成されている。図３に示すように、筒状ヒータ１６は、外径としてヒータ外径Ｄｏ、内径としてヒータ内径Ｄｉ、上下方向高さとしてヒータ高さＨＲを有する。筒状ヒータ１６は、筒状の形状に限定されるものではなく、筒状以外の形状も採用することができる。例えば、円柱形状、四角以上の多角柱（例えば、八角柱）等が挙げられる。

図４は、図１に示す単結晶引き上げ装置１の坩堝２０及び加熱コイル３０の構成、坩堝２０及び加熱コイル３０と筒状ヒータ１６との位置関係を説明する図の一例である。図５は、図４をＶ方向から見た場合の坩堝２０と筒状ヒータ１６と引き上げられるサファイアインゴット２００との位置関係の一例を説明する図である。

坩堝２０はイリジウムによって構成されており、鉛直上方に向かって開口する形状を有している。坩堝２０は、底部２１と、底部２１の周縁から上方に立ち上がる壁部２２とを有している。底部２１は円形状を有し、全域にわたってほぼ均一な厚さ（例えば、２ｍｍ〜７ｍｍ程度）となっている。壁部２２は円筒形状を有し、全域にわたってほぼ均一な厚さ（例えば、２ｍｍ〜７ｍｍ程度）となっている。坩堝２０は、外径として坩堝外径Ｄ１、内径として坩堝内径Ｄ２、上下方向高さとして坩堝高さＨＰを有する。
筒状ヒータ１６を構成する金属層の厚さは、坩堝２０と同様、例えば、２ｍｍ〜７ｍｍ程度とすることが好ましい。図４に示すように、本実施の形態では、筒状ヒータ１６は、第２の支持台１７の上に、坩堝２０の底部２１と所定のギャップＧを有する空気層を隔てて積載されている。

加熱コイル３０は、例えば、中空状の銅管によって構成されている。加熱コイル３０は螺旋状に巻き回され、全体として円筒状の形状を有している。本実施の形態では、加熱コイル３０の上部側の内径と下部側の内径とがほぼ同一になっている。これにより、巻き回された加熱コイル３０によってその内部に形成される空間が円柱状となっている。また、円柱状の空間を通る加熱コイル３０の中心軸は、水平方向に対しほぼ垂直すなわち鉛直方向に沿うようになっている。加熱コイル３０の上下方向高さをコイル高さＨＣと称する。坩堝２０は、加熱コイル３０によって形成されるコイル高さＨＣの円柱状の空間の内側に配置されている。
本実施の形態では、単結晶引き上げ装置１における加熱コイル３０の初期の位置として、加熱コイル３０の下側端部が、坩堝２０の下端と筒状ヒータ１６の上端との間（Ｘ−Ｘ）になるように配置されている。

図５に示すように、本実施の形態では、坩堝内径Ｄ２よりも、引き上げられるサファイアインゴット２００のインゴット径Ｄｉｎｇ（直胴部２３０の直径：図中に破線で示す）が小さくなっており、インゴット径Ｄｉｎｇよりも、筒状ヒータ１６のヒータ外径Ｄｏ（図中に破線で示す）がより小さい値に設定されている。すなわち、本実施の形態では、筒状ヒータ１６のヒータ外径Ｄｏが、坩堝内径Ｄ２及びインゴット径Ｄｉｎｇよりも小さいことが好ましい。
また、筒状ヒータ１６は、図５に示すように、鉛直上方から下方をみたときに、その周縁がサファイアインゴット２００の直胴部２３０の周縁からはみ出さないように配置されている。すなわち、本実施の形態では、筒状ヒータ１６は、図１に示す単結晶引き上げ装置１で引き上げられるサファイアインゴット２００の直下に位置することが好ましい。

＜サファイアインゴットを製造する手順＞
図６は、図１に示す単結晶引き上げ装置１を用いて、図２に示すサファイアインゴット２００を製造する手順の一例を説明するためのフローチャートである。
サファイアインゴット２００の製造に際し、先ず、チャンバ１４内の坩堝２０内に充填された固体の酸化アルミニウムを加熱によって溶融する第１の工程を実行する（ステップ１０１）。
次に、アルミナ融液３００からサファイア単結晶を引き上げて成長させる第２の工程に移る。先ず、酸化アルミニウムの融液（アルミナ融液３００）に種結晶２１０の下端部を接触させた状態で温度調整を行う種付け工程を実行する（ステップ１０２）。
次いで、アルミナ融液３００に接触させた種結晶２１０を回転させながら上方に引き上げ、種結晶２１０の下方に肩部２２０を形成する肩部形成工程を実行する（ステップ１０３）。
引き続いて、種結晶２１０を介して肩部２２０を回転させながら上方に引き上げ、肩部２２０の下方に直胴部２３０を形成する直胴部形成工程を実行する（ステップ１０４）。
さらに引き続いて、種結晶２１０および肩部２２０を介して直胴部２３０を回転させながら上方に引き上げてアルミナ融液３００から引き離し、直胴部２３０の下方に尾部２４０を形成する尾部形成工程を実行し（ステップ１０５）、第２の工程が終了する。
その後、得られたサファイアインゴット２００が冷却された後にチャンバ１４の外部に取り出され、一連の製造工程を完了する。

なお、このようにして得られたサファイアインゴット２００は、先ず、肩部２２０と直胴部２３０との境界および直胴部２３０と尾部２４０との境界においてそれぞれ切断され、直胴部２３０が切り出される。次に、切り出された直胴部２３０は、さらに、長手方向に直交する方向に切断され、サファイア単結晶のウエハとなる。このとき、本実施の形態のサファイアインゴット２００はｃ軸方向に結晶成長していることから、得られるウエハの主面はｃ面（（０００１）面）となる。そして、得られたウエハは、青色ＬＥＤや偏光子の製造等に用いられる。

＜各工程の説明＞
次に、上述した各工程について具体的に説明を行う。ここでは、ステップ１０１の第１の工程の前に実行される準備工程から説明する。また、図７は、サファイアインゴット２００の製造工程の一部を説明する図である。但し、図７には、第２の工程の種付け工程から直胴部形成工程までを例示している。尚、図７では、断熱容器１１（図１参照）を省略している。

＜準備工程＞
準備工程では、まず、＜０００１＞ｃ軸の種結晶２１０を用意する。次に、引き上げ棒４０の保持部材４１に種結晶２１０を取り付け、所定の位置にセットする。続いて、坩堝２０内に酸化アルミニウムの原材料を充填し、ジルコニア製の断熱材からなる部品を用いて、チャンバ１４内に断熱容器１１を組み立てる。
そして、ガス供給部７０からのガス供給を行わない状態で、排気部８０を用いてチャンバ１４内を減圧する。その後、ガス供給部７０がＮ_２源７２を用いてチャンバ１４内に窒素を供給し、チャンバ１４の内部を常圧にする。したがって、準備工程が完了した状態において、チャンバ１４の内部は、窒素濃度が非常に高く、且つ、酸素濃度が非常に低い状態に設定される。

＜第１の工程＞
第１の工程では、ガス供給部７０が、引き続きＮ_２源７２を用いて、例えば、５ｌ（リッター）／ｍｉｎの流量でチャンバ１４内に窒素の供給を行う。このとき、回転駆動部６０は、例えば、引き上げ棒４０を第１の回転速度で回転させる。
また、本実施の形態では、坩堝２０を誘導加熱手段により加熱している。即ち、誘導加熱においては、コイル電源９０が加熱コイル３０に高周波の交流電流（以下の説明では、高周波電流と呼ぶ。）を供給する。コイル電源９０から加熱コイル３０に高周波電流が供給されると、加熱コイル３０の周囲において磁束が生成・消滅を繰り返す。そして、加熱コイル３０で生じた磁束が、断熱容器１１を介して坩堝２０を横切ると、坩堝２０の壁面にはその磁界の変化をさまたげるような磁界が発生し、それによって坩堝２０内に渦電流が発生する。そして、坩堝２０は、渦電流（Ｉ）によって坩堝２０の表皮抵抗（Ｒ）に比例したジュール熱（Ｗ＝Ｉ^２Ｒ）が発生し、坩堝２０が誘導加熱されることになる。坩堝２０が加熱され、それに伴って坩堝２０内に収容される酸化アルミニウムがその融点（２０５４℃）を超えて加熱されると、坩堝２０内において酸化アルミニウムが溶融し、アルミナ融液３００となる。

＜第２の工程＞
（種付け工程）
続いて、アルミナ融液３００からサファイア単結晶を引き上げて成長させる第２の工程を説明する。先ず、種付け工程では、ガス供給部７０が、Ｏ_２源７１およびＮ_２源７２を用いて窒素および酸素を所定の割合で混合させた混合ガスをチャンバ１４内に供給する。ただし、種付け工程においては、必ずしも酸素と窒素との混合ガスを供給する必要はなく、例えば窒素のみを供給するようにしても差し支えない。
さらに、引き上げ駆動部５０は、保持部材４１に取り付けられた種結晶２１０の下端が、坩堝２０内のアルミナ融液３００と接触する位置まで引き上げ棒４０を下降させて停止させる。その状態で、コイル電源９０は、重量検出部１１０からの重量信号をもとに加熱コイル３０に供給する高周波電流を調節する。

図７（ａ）は、種付け工程における各部の状態を示している。種付け工程において、坩堝２０では、アルミナ融液３００の液面高さ（液面の位置）Ｓが坩堝２０の最上部位置よりわずかに低い位置となっている。そして、この液面高さＳの位置に、種結晶２１０の下端が接触している。このとき、加熱コイル３０は、加熱コイル３０の最上部位置Ｔとアルミナ融液３００の液面高さＳとが高低差Ｈを有するように、坩堝２０の壁面と対向するように配置されている。高低差Ｈの大きさは特に限定されないが、本実施の形態では、１０ｍｍ〜６０ｍｍ、好ましくは、２０ｍｍ〜４０ｍｍの範囲から選択される。

（肩部形成工程）
肩部形成工程では、コイル電源９０が加熱コイル３０に供給する高周波電流を調節したのち、アルミナ融液３００の温度が安定するまでしばらくの間保持し、その後、引き上げ棒４０を第１の回転速度で回転させながら第１の引き上げ速度にて引き上げる。

すると、種結晶２１０は、その下端部がアルミナ融液３００に浸った状態で回転されつつ引き上げられることになり、種結晶２１０の下端には、鉛直下方に向かって拡開する肩部２２０が形成されていく。
なお、肩部２２０の直径が所望とするウエハの直径よりも数ｍｍ程度大きくなった時点で、肩部形成工程を完了する。

図７（ｂ）は、肩部形成工程における各部の状態を示している。
肩部形成工程において、坩堝２０では、肩部２２０の成長に伴ってアルミナ融液３００の量が減少する。その結果、アルミナ融液３００の液面高さＳが下降する。このアルミナ融液３００の液面の下降に伴い、加熱コイル３０は、コイル駆動部９１（図１参照）によって、液面高さＳの低下に対応して坩堝２０の下方に移動する。このとき、加熱コイル３０の最上部位置Ｔとアルミナ融液３００の液面高さＳとの高低差Ｈが一定範囲内に保たれる。

（直胴部形成工程）
直胴部形成工程では、ガス供給部７０がＯ_２源７１およびＮ_２源７２を用いて窒素および酸素を所定の割合で混合させ、例えば、酸素濃度を０．６体積％以上且つ３．０体積％以下の範囲に設定した混合ガスをチャンバ１４内に供給する。
また、コイル電源９０は、引き続き加熱コイル３０に高周波電流の供給を行い、坩堝２０を介したアルミナ融液３００を加熱する。
さらに、引き上げ駆動部５０は、引き上げ棒４０を第２の引き上げ速度にて引き上げる。ここで第２の引き上げ速度は、肩部形成工程における第１の引き上げ速度と同じ速度であってもよいし、異なる速度であってもよい。
さらにまた、回転駆動部６０は、引き上げ棒４０を第２の回転速度で回転させる。ここで、第２の回転速度は、肩部形成工程における第１の回転速度と同じ速度であってもよいし、異なる速度であってもよい。

種結晶２１０と一体化した肩部２２０は、その下端部がアルミナ融液３００に浸った状態で回転されつつ引き上げられることになるため、肩部２２０の下端部には、好ましくは円柱状の直胴部２３０が形成されていく。直胴部２３０は、所望とするウエハの直径以上の胴体であればよい。

図７（ｃ）は、直胴部形成工程の途中における各部の状態を示している。
直胴部形成工程において、坩堝２０では、直胴部２３０の成長に伴ってアルミナ融液３００の量がさらに減少する。その結果、アルミナ融液３００の液面高さＳがさらに低下する。
このとき、加熱コイル３０は、アルミナ融液３００の液面高さＳの下降に対応して坩堝２０の下方にさらに移動し、加熱コイル３０の最上部位置Ｔとアルミナ融液３００の液面高さＳとの高低差Ｈが一定範囲内に保たれる。
本実施の形態では、このように、加熱コイル３０がアルミナ融液３００の液面高さＳの下降に対応して下方に移動し、サファイア単結晶の成長界面近傍における温度勾配の低下を防止している。これにより、サファイア単結晶の安定成長を阻害する要因が除かれる。

ここで、坩堝２０内のアルミナ融液３００の液面高さＳは、直接的に検出するようにしてもよいし、間接的に検出するようにしてもよい。本実施の形態では、初期状態における坩堝２０中のアルミナ融液３００の量と、アルミナ融液３００から引き上げられるサファイアインゴット２００の重量と、坩堝２０内におけるアルミナ融液３００の液面高さＳとの関係を予め調査し、サファイアインゴット２００の重量とアルミナ融液３００の液面高さＳとの関係を把握している。そして、サファイアインゴット２００の引き上げ作業中に重量検出部１１０から出力される重量信号を用い、坩堝２０中のアルミナ融液３００の液面高さＳを間接的に検出してコイル駆動部９１にフィードバックし、加熱コイル３０との高低差Ｈが一定範囲内に保たれるように、加熱コイル３０の移動量を決定している。

（尾部形成工程）
尾部形成工程では、ガス供給部７０がＯ_２源７１およびＮ_２源７２を用いて窒素および酸素を所定の割合で混合させた混合ガスをチャンバ１４内に供給する。なお、尾部形成工程における混合ガス中の酸素濃度は、坩堝２０の酸化による劣化を抑制するという観点から、直胴部形成工程と同程度またはそれより低濃度とすることが好ましい。また、得られるサファイアインゴット２００における尾部２４０の鉛直方向長さＨＴ（図２参照）を短くし、生産性の向上を図る場合は、直胴部形成工程よりも高濃度とすることが好ましい。

コイル電源９０は、引き続き加熱コイル３０に高周波電流の供給を行い、坩堝２０を介したアルミナ融液３００を加熱する。尚、尾部形成工程においても、加熱コイル３０の最上部位置Ｔとアルミナ融液３００の液面高さＳとの高低差Ｈが一定範囲内に保たれるように、加熱コイル３０は、坩堝２０の下方に移動する。
引き上げ駆動部５０は、引き上げ棒４０を第３の引き上げ速度にて引き上げる。ここで第３の引き上げ速度は、肩部形成工程における第１の引き上げ速度あるいは直胴部形成工程における第２の引き上げ速度と同じ速度であってもよいし、これらとは異なる速度であってもよい。

回転駆動部６０は、引き上げ棒４０を第３の回転速度で回転させる。ここで、第３の回転速度は、肩部形成工程における第１の回転速度あるいは直胴部形成工程における第２の回転速度と同じ速度であってもよいし、これらとは異なる速度であってもよい。
尚、尾部形成工程の序盤において、尾部２４０の下端は、アルミナ融液３００と接触した状態を維持する。そして、所定の時間が経過した尾部形成工程の終盤において、引き上げ駆動部５０は、引き上げ棒４０の引き上げ速度を増速させて引き上げ棒４０をさらに上方に引き上げさせることにより、尾部２４０の下端をアルミナ融液３００から引き離す。これにより、図２に示すサファイアインゴット２００が得られる。

上述したように、本実施の形態では、単結晶引き上げ装置１を用いてサファイアインゴット２００を製造する際に、アルミナ融液３００の液面高さＳの低下に対応して加熱コイル３０を坩堝２０の下方に移動させている。このとき、加熱コイル３０の最上部位置Ｔとアルミナ融液３００の液面高さＳとの高低差Ｈが一定範囲内に保たれている。これにより、坩堝２０内において、サファイア単結晶の成長界面近傍における温度勾配の低下が防止され、サファイア単結晶の安定成長を阻害する要因が除かれる。

図８は、本実施の形態の単結晶引き上げ装置１を使用した場合の坩堝２０中のアルミナ融液３００の挙動を説明する一例の図である。図８に示すように、本実施の形態では、坩堝２０の底部２１の下方であって、サファイアインゴット２００の直胴部２３０の下方内側となる領域に筒状ヒータ１６を配置し、加熱コイル３０を用いて筒状ヒータ１６を加熱し、筒状ヒータ１６からの輻射によって、坩堝２０の底部２１のうちサファイアインゴット２００の直胴部２３０の直下となる部位を加熱している。
これにより、図８に示すように、坩堝２０中の第１の領域Ａに存在するアルミナ融液３００に加えて、第２の領域Ｂに存在するアルミナ融液３００も、底部２１を介して加熱されることになる。特に、本実施の形態では、筒状ヒータ１６を誘導加熱手段により加熱しているので、加熱コイル３０の下降にともない筒状ヒータ１６を横切る磁束の量が増大する。このため、加熱コイル３０の下降にともない、成長するサファイアインゴット２００の下方側からの加熱量が増大する。これにより、上述したような坩堝２０内におけるアルミナ融液３００の対流が緩和され、その結果、アルミナ融液３００と接するサファイアインゴット２００の下方側の部位においては、より平坦に近い状態で結晶成長が行われることになる。

一般に、単結晶インゴット中の結晶欠陥密度は直胴部の上方では高く、下方では低くなる分布をしている。結晶欠陥密度を低減させるためには、垂直方向の温度勾配を小さくする必要がある。しかし、垂直方向の温度勾配を小さくすると、インゴット尾部の凸形状が大きくなり、結晶引き上げ途中でインゴット尾部が坩堝の底に達し、インゴットが落下するという問題が発生する。
これに対し、上述した本実施の形態によれば、サファイアインゴット２００の引き上げに伴い加熱コイル３０を下降させることにより、補助加熱部材としての筒状ヒータ１６の発熱量が増加し、坩堝２０下方からの加熱量が増えることにより、垂直方向の温度勾配は大きくなる。その結果、結晶欠陥密度が高くなるインゴット上方部を低温度勾配下で引き上げ、結晶欠陥密度が低くなるインゴット下方部の温度勾配を高めた条件で引き上げることにより、低欠陥密度の結晶が高い収率で得られる。

上述したように、本実施の形態が適用されるサファイア単結晶の製造方法及びサファイア単結晶引き上げ装置により、サファイア単結晶からなるインゴット直胴部の大きさが２インチだけでなく、より大きな４インチ、６インチ、８インチサイズのインゴットが単結晶の均一性がよく、安定的に得られる。
特に４インチ、６インチ、８インチサイズの大きなインゴットの製造において、結晶成長の段階に応じて、温度勾配を適切に制御することができる。その結果大きなサイズのインゴットにもかかわらず結晶の均一性が高められたサファイア単結晶を提供することが可能となる。

１…単結晶引き上げ装置、１０…加熱炉、１１…断熱容器、１２…ガス供給管、１３…ガス排出管、１４…チャンバ、１５…第１の支持台、１６…筒状ヒータ、１７…第２の支持台、２０…坩堝、３０…加熱コイル、３１…絶縁性支柱、４０…引き上げ棒、４１…保持部材、５０…引き上げ駆動部、６０…回転駆動部、７０…ガス供給部、７１…Ｏ_２源、７２…Ｎ_２源、８０…排気部、９０…コイル電源、９１…コイル駆動部、１００…制御部、１１０…重量検出部、２００…サファイアインゴット、２１０…種結晶、２２０…肩部、２３０…直胴部、２４０…尾部、３００…アルミナ融液

Claims (12)

1. 加熱手段を用いて坩堝を加熱し当該坩堝中の酸化アルミニウムを溶融させてアルミナ融液を得る第１の工程と、
   前記加熱手段により前記坩堝を加熱しつつ当該坩堝中の前記アルミナ融液からサファイア単結晶を引き上げて成長させる第２の工程と、を有し、
   前記第２の工程にて、前記サファイア単結晶の成長に伴う前記アルミナ融液の液面の下降に追随し、且つ当該液面との高さの差が一定範囲内となるように前記加熱手段を下降させることを特徴とするサファイア単結晶の製造方法。
2. 前記加熱手段は、前記坩堝の外側に巻き回される加熱コイルに交流電流を供給することにより当該坩堝を誘導加熱することを特徴とする請求項１に記載のサファイア単結晶の製造方法。
3. 前記第２の工程において、前記坩堝の底部の下方に設けた補助加熱手段を用いて当該底部を加熱し、当該坩堝内の、成長する前記サファイア単結晶の下方に存在する前記アルミナ融液を加熱することを特徴とする請求項１又は２に記載のサファイア単結晶の製造方法。
4. 前記補助加熱手段の加熱量は、前記サファイア単結晶の成長に伴い増大することを特徴とする請求項３に記載のサファイア単結晶の製造方法。
5. アルミナ融液を収容する坩堝と、
   前記坩堝を加熱する加熱手段と、
   前記坩堝に収容されたアルミナ融液からサファイア単結晶を引き上げる引き上げ手段と、
   前記サファイア単結晶の成長に伴う前記アルミナ融液の液面の変動に追随し、当該液面との相対的な位置関係が一定範囲内となるように前記加熱手段を下降させる駆動手段と、
   を備えることを特徴とするサファイア単結晶引き上げ装置。
6. 前記加熱手段は、前記坩堝の外側に巻き回される加熱コイルに交流電流を供給することにより当該坩堝を誘導加熱する誘導加熱手段であることを特徴とする請求項５に記載のサファイア単結晶引き上げ装置。
7. 前記坩堝がイリジウムから構成されることを特徴とする請求項５又は６に記載のサファイア単結晶引き上げ装置。
8. 前記坩堝の底部の下方に設けられ、当該底部を加熱し、且つ当該坩堝内の、成長する前記サファイア単結晶の下方に存在する前記アルミナ融液を加熱する補助加熱手段を有することを特徴とする請求項５乃至７のいずれか１項に記載のサファイア単結晶引き上げ装置。
9. 前記駆動手段は、前記加熱手段の最上部位置と前記アルミナ融液の液面との高低差が一定範囲に保たれるように当該加熱手段を前記坩堝の下方に移動させることを特徴とする請求項５乃至８のいずれか１項に記載のサファイア単結晶引き上げ装置。
10. 前記駆動手段は、前記アルミナ融液から成長した前記サファイア単結晶の重量に基づき当該アルミナ融液の液面の位置を算出し、前記加熱手段の移動量を決定することを特徴とする請求項５乃至９のいずれか１項に記載のサファイア単結晶引き上げ装置。
11. 前記アルミナ融液から成長した前記サファイア単結晶の重量を検出する重量検出手段を有し、当該重量に基づき当該アルミナ融液の液面の位置を算出することを特徴とする請求項５乃至１０のいずれか１項に記載のサファイア単結晶引き上げ装置。
12. 請求項１乃至４のいずれか１項に記載のサファイア単結晶の製造方法により製造されたことを特徴とするサファイア単結晶。

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