JP2011037643A - 単結晶引き上げ装置、単結晶の製造方法及び単結晶 - Google Patents

Abstract

【課題】ＣＺ法により原料融液から単結晶を成長させる際、インゴットの尾部の凸形状を小さくすることができる単結晶引き上げ装置、単結晶引き上げ方法及び製造された単結晶を提供する。
【解決手段】底部及び底部周縁から立ち上がる壁部を有し、アルミナ融液（原料融液）３００を収容する坩堝２０と、坩堝２０を加熱する加熱コイル（加熱手段）３０と、坩堝２０の壁部の外側を含む第１の領域に配置された断熱容器（第１の断熱部材）１１と、坩堝２０の底部の外側中央部を含む第２の領域に配置され、断熱容器１１より熱伝導性が低い断熱部材（第２の断熱部材）１６と、坩堝２０に収容されたアルミナ融液（原料融液）３００から柱状の単結晶２００を引き上げる引き上げ棒（引き上げ手段）４０と、を備える単結晶引き上げ装置１。
【選択図】図１

Description

本発明は、単結晶引き上げ装置、単結晶引き上げ方法及び単結晶引き上げ装置により製造された単結晶に関する。

サファイア単結晶のインゴットを切り出して得られるサファイア基板は、例えば、ＩＩＩ族窒化物半導体（ＧａＮ等）のエピタキシャル膜を成長させる際の基板材料として広く利用されている。このようなサファイア単結晶を得る方法として、溶融固化法の一つであるチョクラルスキー法（ＣＺ法）が挙げられる（特許文献１参照）。

特開２００２−０６８８８４号公報

ところで、ＣＺ法によってサファイア単結晶のインゴットを製造するには、先ず、坩堝に酸化アルミニウムの原料を充填し、高周波誘導加熱法や抵抗加熱法によって坩堝を加熱し原料を溶融（アルミナ融液）する。原料が溶融した後、種結晶をアルミナ融液表面に接触させ、種結晶を回転させながら上方に引き上げてサファイア単結晶を成長させる。
この方法では、サファイア単結晶の尾部が下方に逆円錐状に突き出した形状（凸形状）になる傾向がある。サファイア単結晶の尾部が下方に逆円錐状に成長すると、安定した形状の結晶が得にくくなる。その結果、ウエハの切り出しに使用できるインゴットの有効長が短くなり、歩留まりの低下を招く。
本発明の目的は、ＣＺ法により原料融液から単結晶を成長させる際、インゴットの尾部の凸形状を小さくすることにある。

本発明によれば、下記の発明が提供される。
（１）底部及び当該底部周縁から立ち上がる壁部を有し、原料融液を収容する坩堝と、前記坩堝を加熱する加熱手段と、前記坩堝の前記壁部の外側を含む第１の領域に配置された第１の断熱部材と、前記坩堝の前記底部の外側中央部を含む第２の領域に配置された第２の断熱部材と、前記坩堝に収容された原料融液から柱状の単結晶を引き上げる引き上げ手段と、を備えることを特徴とする単結晶引き上げ装置。
（２）前記第２の断熱部材は、前記第１の断熱部材より熱伝導性が低いことを特徴とする前項１に記載の単結晶引き上げ装置。
（３）前記第２の断熱部材は、前記底部の面積の２０％以上に接するように配置されることを特徴とする前項１または２に記載の単結晶引き上げ装置。
（４）前記第２の断熱部材は、前記底部の、前記引き上げ手段により引き上げられる前記柱状の単結晶の断面直径より大きい範囲に接するように配置されることを特徴とする前項１乃至３のいずれか１項に記載の単結晶引き上げ装置。
（５）前記第２の断熱部材は、円柱状の外形を有し、多孔質ジルコニアから構成されることを特徴とする前項１乃至４のいずれか１項に記載の単結晶引き上げ装置。
（６）円筒状の外形を有することで中央部に空間が形成され、前記坩堝の底部の下方に配置されて当該坩堝を支持する支持部材をさらに有し、前記第２の断熱部材は、前記支持部材の前記空間の内側に配置されることを特徴とする前項１乃至５のいずれか１項に記載の単結晶引き上げ装置。

（７）前記加熱手段は、前記坩堝の外側に巻き回される加熱コイルを有し、当該加熱コイルに交流電流を供給することにより当該坩堝を誘導加熱することを特徴とする前項１乃至６のいずれか１項に記載の単結晶引き上げ装置。
（８）前記坩堝は、イリジウムから構成されることを特徴とする前項１乃至７のいずれか１項に記載の単結晶引き上げ装置である。
（９）前記坩堝は、前記原料融液としてアルミナ融液を収容し、前記引き上げ部材は、前記坩堝に収容された前記アルミナ融液からサファイア単結晶を引き上げることを特徴とする前項１乃至８のいずれか１項に記載の単結晶引き上げ装置。
（１０）底部及び当該底部周縁から立ち上がる壁部を有する坩堝に原材料を収容する工程と、前記坩堝の前記底部の外側中央部を含む第２の領域に第２の断熱部材を配置する工程と、前記坩堝の前記壁部の外側を含む第１の領域に第１の断熱部材を配置する工程と、前記坩堝を加熱手段により加熱し原材料を溶融する工程と、前記溶融された原材料から柱状の単結晶を引き上げ手段により引き上げる工程と、を有することを特徴とする単結晶の製造方法。
（１１）前項１０に記載の単結晶の製造方法により製造されたことを特徴とする単結晶。

本発明によれば、底部及び当該底部周縁から立ち上がる壁部を有し、原料融液を収容する坩堝と、前記坩堝を加熱する加熱手段と、前記坩堝の前記壁部の外側を含む第１の領域に配置された第１の断熱部材と、前記坩堝の前記底部の外側中央部を含む第２の領域に配置され第２の断熱部材と、前記坩堝に収容された原料融液から柱状の単結晶を引き上げる引き上げ手段と、を備えることを特徴とする単結晶引き上げ装置を使用することで、ＣＺ法により原料融液から単結晶を成長させる際、インゴットの尾部の凸形状が小さくなる。

さらに、第２の断熱部材の熱伝導性を第１の断熱部材より低くすることや、底部の面積の２０％以上に接するように配置することにより、インゴットの尾部の凸形状を効果的に小さくすることができる。

また、第２の断熱部材が、円柱状の外形を有し、多孔質ジルコニアから構成されることにより、本構成を有しない場合と比較して、坩堝の壁部の外側より底部の外側の断熱性が高められる。

さらに、坩堝を支持する為に、円筒状の外形を有する支持部材を配置することで、第２の断熱部材が、前記支持部材の前記空間の内側に配置され、本構成を有しない場合と比較して、坩堝や原料融液の重量負荷をかけることなく、断熱部材を坩堝の底部の外側中央に配置できる。

また、本発明によれば、単結晶引き上げ方法として、例えば、底部及び当該底部周縁から立ち上がる壁部を有する坩堝に原材料を収容する工程と、前記坩堝の前記底部の外側中央部を含む第２の領域に第２の断熱部材を配置する工程と、前記坩堝の前記壁部の外側を含む第１の領域に第１の断熱部材を配置する工程と、前記坩堝を加熱手段により加熱し原材料を溶融する工程と、前記溶融された原材料から柱状の単結晶を引き上げ手段により引き上げる工程と、を有することを特徴とする単結晶引き上げ方法を採用することで、インゴットの尾部の凸形状を小さくすることができる。

本実施の形態が適用される単結晶引き上げ装置の構成の一例を説明する図である。 単結晶引き上げ装置を用いて得られたサファイアインゴットの構成の一例を示す図である。 図１に示す単結晶引き上げ装置における断熱容器、断熱部材、坩堝の位置関係を説明する断面図の一例である。 単結晶引き上げ装置を用いてサファイアインゴットを製造する手順の一例を説明するフローチャートである。

以下、本発明の実施の形態について詳細に説明する。尚、本発明は、以下の実施の形態に限定されるものではなく、その要旨の範囲内で種々変形して実施することが出来る。また、使用する図面は、本実施の形態を説明するための一例であり、実際の大きさを表すものではない。

＜単結晶引き上げ装置＞
図１は本実施の形態が適用される単結晶引き上げ装置１の構成を説明する図である。
図１に示すように、単結晶引き上げ装置１は、サファイアの単結晶からなるサファイアインゴット２００を成長させるための加熱炉１０を備える。加熱炉１０は断熱容器１１を備える。断熱容器１１は円柱状の外形を有し、その内部には円柱状の空間が形成されている。断熱容器１１は、例えば、ジルコニア製の断熱部材（第１の断熱部材）からなる部品を組み立てて構成される。加熱炉１０は、内部の空間に断熱容器１１を収容するチャンバ１４を備える。加熱炉１０は、チャンバ１４の側面に貫通形成され、チャンバ１４の外部からチャンバ１４を介して断熱容器１１の内部にガスを供給するガス供給管１２を備える。同じく、チャンバ１４の側面に貫通形成され、断熱容器１１の内部からチャンバ１４を介して外部にガスを排出するガス排出管１３をさらに備える。

断熱容器１１の内側下方には、中央部に空間が形成された支持台（支持部材）１５が配置されている。支持台１５は、後述する坩堝２０を支持している。また、支持台１５は、断熱容器１１と同様、例えばジルコニア製の断熱材にて構成されている。
支持台１５の空間の内側には、断熱部材（第２の断熱部材）１６が配置されている。断熱部材（第２の断熱部材）１６は、前述した断熱容器１１を構成する断熱部材（第１の断熱部材）と同じ材料又は素材で構成してもよいが、好ましくは、第１の断熱部材より熱伝導性が低い部材にて構成されている。断熱部材（第２の断熱部材）１６の詳細については後述する。

断熱容器１１の内側下方且つ支持台１５の上方には、坩堝２０が、鉛直上方に向かって開口するように配置されている。坩堝２０は例えば、イリジウムによって構成され、酸化アルミニウムを溶融してなるアルミナ融液３００を収容する。

加熱炉１０は、金属製の加熱コイル（加熱手段）３０を備えている。加熱コイル３０は、断熱容器１１の下部側の側面外側であってチャンバ１４の下部側の側面内側となる部位に巻き回されている。加熱コイル３０は、断熱容器１１を介して坩堝２０の壁面と対向するように配置されている。加熱コイル３０の下側端部は、坩堝２０の下端よりも下側に位置し、加熱コイル３０の上側端部は坩堝２０の上端よりも上側に位置するようになっている。
加熱コイル３０は、例えば、中空状の銅管によって構成され、螺旋状に巻き回され、全体としてみたときに円筒状の形状を有している。本実施の形態では、加熱コイル３０の上部側の内径と下部側の内径とがほぼ同一である。これにより、巻き回された加熱コイル３０によってその内部に形成される空間が円柱状となっている。また、円柱状の空間を通る加熱コイル３０の中心軸は、水平方向に対しほぼ垂直、すなわち鉛直方向に沿うようになっている。坩堝２０は、加熱コイル３０によって形成される円柱状の空間の内側に配置されている。そして、坩堝２０は、加熱コイル３０によって形成される円形状の領域のほぼ中央となる部位に置かれる。

加熱炉１０は、断熱容器１１、チャンバ１４それぞれの上面に設けられた貫通孔を介して上方から下方に伸びる引き上げ棒（引き上げ手段）４０を備えている。引き上げ棒４０は、鉛直方向への移動および軸を中心とする回転が可能となるように取り付けられている。なお、チャンバ１４に設けられた貫通孔と引き上げ棒４０との間には、図示しないシール材が設けられている。そして、引き上げ棒４０の鉛直下方側の端部には、サファイアインゴット２００を成長させるための基となる種結晶２１０（後述する図２参照）を装着、保持させるための保持部材４１が取り付けられている。

単結晶引き上げ装置１は、引き上げ棒４０を鉛直上方に引き上げるための引き上げ駆動部５０および引き上げ棒４０を回転させるための回転駆動部６０を備えている。ここで、引き上げ駆動部５０はモータ等で構成されており、引き上げ棒４０の引き上げ速度を調整できるようになっている。また、回転駆動部６０もモータ等で構成されており、引き上げ棒４０の回転速度を調整できるようになっている。

単結晶引き上げ装置１は、ガス供給管１２を介してチャンバ１４の内部にガスを供給するガス供給部７０を備えている。本実施の形態において、ガス供給部７０は、Ｏ_２源７１から供給される酸素とＮ_２源７２から供給される不活性ガスの一例としての窒素とを混合した混合ガスを供給する。そして、ガス供給部７０は、酸素と窒素との混合比を可変することで、混合ガス中の酸素濃度を調整する。また、チャンバ１４の内部に供給する混合ガスの流量の調整も行う。

単結晶引き上げ装置１は、ガス排出管１３を介してチャンバ１４の内部からガスを排出する排気部８０を備えている。排気部８０は、例えば、真空ポンプ等を備え、チャンバ１４内の減圧や、ガス供給部７０から供給されたガスの排気をすることが可能である。

単結晶引き上げ装置１は、加熱コイル３０に電流を供給するコイル電源９０を備える。コイル電源９０は、加熱コイル３０への電流の供給の有無および供給する電流量を設定する。

また、単結晶引き上げ装置１は、引き上げ棒４０を介して引き上げ棒４０の下部側に成長するサファイアインゴット２００の重量を検出する重量検出部（重量検出手段）１１０を備える。この重量検出部１１０は、例えば、公知の重量センサ等を含んで構成される。

そして、単結晶引き上げ装置１は、上述した引き上げ駆動部５０、回転駆動部６０、ガス供給部７０、排気部８０、コイル電源９０、コイル駆動部の動作を制御する制御部１００を備えている。また、制御部１００は、重量検出部１１０から出力される重量信号に基づき、引き上げられるサファイアインゴット２００の結晶直径の計算をおこない、コイル電源９０にフィードバックする。

＜サファイアインゴット２００＞
図２は、図１に示す単結晶引き上げ装置１を用いて製造されるサファイアインゴット２００の構成の一例を示している。
このサファイアインゴット２００は、サファイアインゴット２００を成長させるための基となる種結晶２１０と、種結晶２１０の下部に延在しこの種結晶２１０と一体化した肩部２２０と、肩部２２０の下部に延在し肩部２２０と一体化した直胴部２３０と、直胴部２３０の下部に延在し直胴部２３０と一体化した尾部２４０とを備えている。本実施の形態では、このサファイアインゴット２００においては、上方の種結晶２１０側から下方の尾部２４０側に向けてｃ軸方向にサファイアの単結晶が成長している。

ここで、肩部２２０は、種結晶２１０側から直胴部２３０側に向けて、徐々にその直径が拡大していく形状を有している。また、直胴部２３０は、上方から下方に向けてその直径がほぼ同じとなるような形状を有している。なお、直胴部２３０の直径は、予め設計されたサファイア単結晶のウエハの直径よりもわずかに大きな値に設定される。以下の説明において、直胴部２３０の直径（断面直径）をインゴット径Ｄｉｎｇと記す。尾部２４０は、上方から下方に向けて徐々にその直径が縮小し、上方から下方に向けて凸状となる形状（凸形状）を有している。以下の説明において、尾部２４０の上下方向の長さを尾部長さＨＴと記す。

図３は、図１に示す単結晶引き上げ装置１における断熱容器１１、断熱部材１６、坩堝２０の位置関係を説明する断面図の一例である。
図３（ａ）に示すように、例えば、イリジウムによって構成された坩堝２０の底部２１は円形状を有し、全域にわたってほぼ均一な厚さ（本実施の形態では、２ｍｍ〜７ｍｍ程度）で形成されている。また、坩堝２０の壁部２２は円筒形状を有し、本実施の形態では、坩堝外径Ｄ１は１５０ｍｍ、坩堝内径Ｄ２は１４５ｍｍ、坩堝高さＨＰは２００ｍｍ、全域にわたってほぼ均一な厚さで形成されている。

坩堝２０の壁部２２の外側（第１の領域）には、壁部２２の外側を覆うように、例えば、ジルコニア製の断熱部材（第１の断熱部材）から構成される断熱容器１１が配置されている。すなわち、図３（ａ）に示すように、坩堝２０は、断熱容器１１の内部に形成された円柱状の空間内に配置されている。

断熱容器１１の内側下方に配置された支持台１５の内側には、断熱部材（第２の断熱部材）１６が配置されている。図３（ｂ）に示すように、支持台１５は、円筒状の外形を有し中央部に空間が形成されている。本実施の形態では、支持台外径Ｄ３は１５０ｍｍ、支持台内径Ｄ４は１１０ｍｍ、支持台高さＨＲは５０ｍｍである。本実施の形態では、支持台１５により坩堝２０を支持し、断熱部材１６に、坩堝２０と坩堝２０に収容されたアルミナ融液３００の重量が、直接負荷として掛からないようになっている。
また、図３（ｂ）に示すように、支持台１５の空間の内側に配置された断熱部材（第２の断熱部材）１６は、円柱状の外形を有している。本実施の形態では、断熱部材外径Ｄ５は１０５ｍｍ、断熱部材高さＨＡは５０ｍｍである。

図３（ｂ）に示すように、円柱状の外形を有する断熱部材１６は、支持台１５の空間の内側に配置されることにより、図３（ａ）に示すように、坩堝２０の底部２１の外側中央部分を含む領域（第２の領域）に接するように配置される。本実施の形態では、断熱部材１６は、坩堝２０底部２１の外側中央部分を含み、底部２１の面積の２０％以上に接するように配置されている。但し、断熱部材１６の断熱部材外径Ｄ５は、坩堝外径Ｄ１より小さいことが好ましく、坩堝内径Ｄ２より小さいことがさらに好ましい。すなわち、断熱部材１６は、底部２１の面積の９０％以下に接するように配置されることが好ましい。

また、本実施の形態において、断熱部材１６は、図１に示す単結晶引き上げ装置１で引き上げられるサファイアインゴット２００の直下に位置するように配置されている。このとき、断熱部材１６は、坩堝２０の底部２１の少なくとも中央部分を含み、且つ底部２１の、サファイアインゴット２００のインゴット径Ｄｉｎｇより大きい範囲に接するように配置されることが好ましい。

＜断熱部材１６を構成する断熱材料＞
前述したように、本実施の形態では、断熱部材（第２の断熱部材）１６は、断熱容器１１を構成する断熱部材（第１の断熱部材）と同じ材料であってもよく、また好ましくは第１の断熱部材より熱伝導性が低い部材にて構成されている。ここで、熱伝導性が低い部材とは、第１の断熱部材より相対的に熱伝導率が小さい断熱材料のことをいう。
断熱部材１６を構成する断熱材料としては、例えば、多孔質断熱材料が挙げられる。具体的には、多孔質ジルコニア、多孔質アルミナ、多孔質マグネシア、多孔質ジルコン（酸化ジルコニウム／酸化ケイ素）、多孔質チタン酸アルミニウム等が挙げられる。また、耐火性レンガ、セラミックファイバも挙げられる。

ここで、本実施の形態では、断熱容器１１を構成する第１の断熱部材としてジルコニア（二酸化ジルコニウム、化学式：ＺｒＯ_２）を使用している。ジルコニアは、嵩比重６．０の緻密質の場合、熱伝導率１．４４ｋｃａｌ／ｍｈｒ℃程度の性能を有している。一般に、ジルコニウムの酸化物であるジルコニアは、常態で白色の固体であり、融点が２７００℃であるため、耐熱性セラミックス材料として利用されている。

一方、本実施の形態では、断熱部材１６を構成する第２の断熱部材として、好ましくは多孔質ジルコニアを使用している。多孔質ジルコニアは、嵩比重４．２程度の多孔質の場合、熱伝導率０．８ｋｃａｌ／ｍｈｒ℃程度であり、前述したジルコニア（緻密質）と比較して熱伝導性が低い性能を有している。すなわち、本実施の形態において、断熱部材１６を多孔質ジルコニアにより構成すると、坩堝２０の壁部２２の外側と比較して、坩堝２０の底部２１の外側の断熱性が高められる。

図１に示す単結晶引き上げ装置１を用い、ＣＺ法により柱状のサファイアインゴット２００を育成する場合、アルミナ融液３００の加熱が坩堝２０の側面である壁部２２側から行われる。このため、坩堝２０の壁部２２側からアルミナ融液３００の中心部に向かって融液温度が低下する温度分布が生じやすい。この場合、坩堝２０の中心部での結晶成長速度が、外周部における結晶成長速度に比べて速くなる。そのため、サファイアインゴット２００の尾部２４０が下方に逆円錐状に突き出した形状（凸形状）になる傾向がある。
本実施の形態では、坩堝２０の底部２１の下方に、多孔質ジルコニアからなる断熱部材１６を配置し、坩堝２０の壁部２２の外側と比較して、坩堝２０の底部２１の外側の断熱性を高めている。このため、坩堝２０の中心部分におけるアルミナ融液３００の温度低下が緩和され、坩堝２０の中心部と外周部における結晶成長速度の差が小さくなると考えられる。その結果、サファイアインゴット２００の尾部２４０の上下方向の長さ（尾部長さＨＴ）が、断熱部材１６を配置しない場合と比較して短くなり、凸形状が小さくなる。

＜サファイアインゴット２００を製造する手順＞
図４は、図１に示す単結晶引き上げ装置１を用いて、図２に示すサファイアインゴット２００を製造する手順の一例を説明するためのフローチャートである。
サファイアインゴット２００の製造に際し、先ず、チャンバ１４内の坩堝２０内に充填された固体の酸化アルミニウムを加熱によって溶融する溶融工程を実行する（ステップ１０１）。
次に、酸化アルミニウムの融液（アルミナ融液）３００に種結晶２１０の下端部を接触させた状態で温度調整を行う種付け工程を実行する（ステップ１０２）。
次いで、アルミナ融液３００に接触させた種結晶２１０を回転させながら上方に引き上げ、種結晶２１０の下方に肩部２２０を形成する肩部形成工程を実行する（ステップ１０３）。
引き続いて、種結晶２１０を介して肩部２２０を回転させながら上方に引き上げ、肩部２２０の下方に直胴部２３０を形成する成長工程の一例としての直胴部形成工程を実行する（ステップ１０４）。
さらに引き続いて、種結晶２１０および肩部２２０を介して直胴部２３０を回転させながら上方に引き上げてアルミナ融液３００から引き離し、直胴部２３０の下方に尾部２４０を形成する尾部形成工程を実行する（ステップ１０５）。
その後、得られたサファイアインゴット２００が冷却された後にチャンバ１４の外部に取り出され、一連の製造工程を完了する。

なお、このようにして得られたサファイアインゴット２００は、先ず、肩部２２０と直胴部２３０との境界および直胴部２３０と尾部２４０との境界においてそれぞれ切断され、直胴部２３０が切り出される。次に、切り出された直胴部２３０は、さらに、長手方向に直交する方向に切断され、サファイア単結晶のウエハとなる。このとき、本実施の形態のサファイアインゴット２００はｃ軸方向に結晶成長していることから、得られるウエハの主面はｃ面（（０００１）面）となる。そして、得られたウエハは、青色ＬＥＤや偏光子の製造等に用いられる。

＜各工程の説明＞
次に、上述した各工程について具体的に説明を行う。ここでは、ステップ１０１の溶融工程の前に実行される準備工程から説明する。

（準備工程）
準備工程では、まず、＜０００１＞ｃ軸の種結晶２１０を用意する。次に、引き上げ棒４０の保持部材４１に種結晶２１０を取り付け、所定の位置にセットする。続いて、坩堝２０内に酸化アルミニウムの原材料を充填し、例えば、ジルコニア製の断熱材からなる部品を用いて、チャンバ１４内に断熱容器１１を組み立てる。
そして、ガス供給部７０からのガス供給を行わない状態で、排気部８０を用いてチャンバ１４内を減圧する。その後、ガス供給部７０がＮ_２源７２を用いてチャンバ１４内に窒素を供給し、チャンバ１４の内部を常圧にする。

（溶融工程）
溶融工程では、ガス供給部７０が、引き続きＮ_２源７２を用いて５ｌ／ｍｉｎの流量でチャンバ１４内に窒素を供給する。このとき、回転駆動部６０は、引き上げ棒４０を第１の回転速度で回転させる。
また、本実施の形態では、坩堝２０を誘導加熱手段により加熱している。即ち、誘導加熱においては、コイル電源９０が加熱コイル３０に高周波の交流電流（以下の説明では、高周波電流と記す。）を供給する。コイル電源９０から加熱コイル３０に高周波電流が供給されると、加熱コイル３０の周囲において磁束が生成・消滅を繰り返す。そして、加熱コイル３０で生じた磁束が、断熱容器１１を介して坩堝２０を横切ると、坩堝２０の壁面にはその磁界の変化をさまたげるような磁界が発生し、それによって坩堝２０内に渦電流が発生する。そして、坩堝２０は、渦電流（Ｉ）によって坩堝２０の表皮抵抗（Ｒ）に比例したジュール熱（Ｗ＝Ｉ^２Ｒ）が発生し、坩堝２０が誘導加熱されることになる。坩堝２０が加熱され、それに伴って坩堝２０内に収容される酸化アルミニウムがその融点（２０５４℃）を超えて加熱されると、坩堝２０内において酸化アルミニウムが溶融し、アルミナ融液３００となる。

（種付け工程）
種付け工程では、ガス供給部７０が、Ｏ_２源７１およびＮ_２源７２を用いて窒素および酸素を所定の割合で混合させた混合ガスをチャンバ１４内に供給する。ただし、種付け工程においては、後述するように、必ずしも酸素と窒素との混合ガスを供給する必要はなく、例えば、窒素のみを供給するようにしても差し支えない。
さらに、引き上げ駆動部５０は、保持部材４１に取り付けられた種結晶２１０の下端が、坩堝２０内のアルミナ融液３００と接触する位置まで引き上げ棒４０を下降させて停止させる。その状態で、コイル電源９０は、重量検出部１１０からの重量信号をもとに加熱コイル３０に供給する高周波電流を調節する。

（肩部形成工程）
肩部形成工程では、コイル電源９０が加熱コイル３０に供給する高周波電流を調節したのち、アルミナ融液３００の温度が安定するまでしばらくの間保持し、その後、引き上げ棒４０を第１の回転速度で回転させながら第１の引き上げ速度にて引き上げる。
すると、種結晶２１０は、その下端部がアルミナ融液３００に浸った状態で回転されつつ引き上げられることになり、種結晶２１０の下端には、鉛直下方に向かって拡開する肩部２２０が形成されていく。
なお、肩部２２０の直径が所望とするウエハの直径よりも数ｍｍ程度大きくなった時点で、肩部形成工程を完了する。

（直胴部形成工程）
直胴部形成工程では、ガス供給部７０がＯ_２源７１およびＮ_２源７２を用いて窒素および酸素を所定の割合で混合させ、例えば、酸素濃度を０．６体積％以上且つ３．０体積％以下の範囲に設定した混合ガスをチャンバ１４内に供給する。
また、コイル電源９０は、引き続き加熱コイル３０に高周波電流の供給を行い、坩堝２０を介したアルミナ融液３００を加熱する。
さらに、引き上げ駆動部５０は、引き上げ棒４０を第２の引き上げ速度にて引き上げる。ここで第２の引き上げ速度は、肩部形成工程における第１の引き上げ速度と同じ速度であってもよいし、異なる速度であってもよい。
さらにまた、回転駆動部６０は、引き上げ棒４０を第２の回転速度で回転させる。ここで、第２の回転速度は、肩部形成工程における第１の回転速度と同じ速度であってもよいし、異なる速度であってもよい。

種結晶２１０と一体化した肩部２２０は、その下端部がアルミナ融液３００に浸った状態で回転されつつ引き上げられることになるため、肩部２２０の下端部には、好ましくは円柱状の直胴部２３０が形成されていく。直胴部２３０は、所望とするウエハの直径以上の径であればよい。

ここで、坩堝２０内のアルミナ融液３００の液面高さは、直接的に検出するようにしてもよいし、間接的に検出するようにしてもよい。本実施の形態では、初期状態における坩堝２０中のアルミナ融液３００の量と、アルミナ融液３００から引き上げられるサファイアインゴット２００の重量と、坩堝２０内におけるアルミナ融液３００の液面高さとの関係を予め調査し、サファイアインゴット２００の重量とアルミナ融液３００の液面高さとの関係を把握している。そして、サファイアインゴット２００の引き上げ作業中に重量検出部１１０から出力される重量信号を用いて、坩堝２０中のアルミナ融液３００の液面高さを間接的に検出している。

（尾部形成工程）
尾部形成工程では、ガス供給部７０がＯ_２源７１およびＮ_２源７２を用いて窒素および酸素を所定の割合で混合させた混合ガスをチャンバ１４内に供給する。なお、尾部形成工程における混合ガス中の酸素濃度については、坩堝２０の酸化による劣化を抑制するという観点からすれば、直胴部形成工程と同程度とするかあるいは直胴部形成工程よりも低濃度とすることが好ましいが、得られるサファイアインゴット２００における尾部２４０の鉛直方向長さＨＴ（図２参照）を短くし、生産性の向上を図るという観点からすれば、直胴部形成工程よりも高濃度とすることが好ましい。

また、コイル電源９０は、引き続き加熱コイル３０に高周波電流の供給を行い、坩堝２０を介したアルミナ融液３００を加熱する。
さらに、引き上げ駆動部５０は、引き上げ棒４０を第３の引き上げ速度にて引き上げる。ここで第３の引き上げ速度は、肩部形成工程における第１の引き上げ速度あるいは直胴部形成工程における第２の引き上げ速度と同じ速度であってもよいし、これらとは異なる速度であってもよい。

さらにまた、回転駆動部６０は、引き上げ棒４０を第３の回転速度で回転させる。ここで、第３の回転速度は、肩部形成工程における第１の回転速度あるいは直胴部形成工程における第２の回転速度と同じ速度であってもよく、また、これらとは異なる速度であってもよい。
尚、尾部形成工程の序盤において、尾部２４０の下端は、アルミナ融液３００と接触した状態を維持する。そして、所定の時間が経過した尾部形成工程の終盤において、引き上げ駆動部５０は、引き上げ棒４０の引き上げ速度を増速させて引き上げ棒４０をさらに上方に引き上げさせることにより、尾部２４０の下端をアルミナ融液３００から引き離す。これにより、図２に示すサファイアインゴット２００が得られる。

以上、詳述したように、本実施の形態では、単結晶引き上げ装置１において、坩堝２０の底部２１の下方に、多孔質ジルコニアからなる断熱部材１６を配置し、坩堝２０の壁部２２の外側と比較して、坩堝２０の底部２１の外側の断熱性を高めている。その結果、サファイアインゴット２００の尾部２４０の凸形状が小さくなり、ウエハの切り出しに使用できるインゴットの有効長の短縮化が防止される。

以下、実施例に基づき本発明をさらに具体的に説明する。尚、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。

（実施例１）
図１に示す単結晶引き上げ装置１を用いて、直胴部径４インチのサファイアインゴット２００の成長を実施した。外径１５０ｍｍ、内径１４５ｍｍ、高さ２００ｍｍのイリジウム製の坩堝２０を使用し、第１の断熱部材としてジルコニアを使用した。また、支持台１５は、第１の断熱部材と同一部材のジルコニアからなり、外径１５０ｍｍ、内径１１０ｍｍ、高さ５０ｍｍのものを使用した。さらに、第２の断熱部材としては多孔質ジルコニアを使用した。
雰囲気の酸素濃度を１％とし、回転数１０ｒｐｍ、引き上げ速度２ｍｍ／ｈでサファイアインゴット２００を引き上げた。得られたインゴットの尾部２４０の長さを測定したところ、５８ｍｍであった。

（比較例１）
支持台１５を使用せず、坩堝２０の底部２１の外側も第１の断熱部材と同一部材のジルコニアを用いた以外は、実施例１と同一条件でサファイアインゴット２００の成長を実施した。
得られたインゴットの尾部２４０の長さを測定したところ、７６ｍｍであった。

以上詳述したように、本発明のサファイア単結晶の製造装置及び当該単結晶の製造方法によれば、ＣＺ法により原料融液から単結晶を成長させる際、坩堝の壁部の外側より底部の外側の断熱性が高められ、インゴットの尾部の凸形状を小さくする効果を有する。
なお、上述の実施例においては、直胴部が４インチのサファイア単結晶（インゴット）を成長させた例を示したが、本発明のサファイア単結晶の製造装置及び当該単結晶の製造方法は、さらに６インチや８インチサイズ等の大きな胴部を有するインゴットの成長に特に好適に適用することができる。

１…単結晶引き上げ装置、１０…加熱炉、１１…断熱容器、１２…ガス供給管、１３…ガス排出管、１４…チャンバ、１５…支持台、１６…断熱部材、２０…坩堝、２１…底部、２２…壁部、３０…加熱コイル、４０…引き上げ棒、４１…保持部材、５０…引き上げ駆動部、６０…回転駆動部、７０…ガス供給部、７１…Ｏ_２源、７２…Ｎ_２源、８０…排気部、９０…コイル電源、１００…制御部、１１０…重量検出部、２００…サファイアインゴット、２１０…種結晶、２２０…肩部、２３０…直胴部、２４０…尾部、３００…アルミナ融液

Claims (11)

1. 底部及び当該底部周縁から立ち上がる壁部を有し、原料融液を収容する坩堝と、
   前記坩堝を加熱する加熱手段と、
   前記坩堝の前記壁部の外側を含む第１の領域に配置された第１の断熱部材と、
   前記坩堝の前記底部の外側中央部を含む第２の領域に配置された第２の断熱部材と、
   前記坩堝に収容された原料融液から柱状の単結晶を引き上げる引き上げ手段と、
   を備えることを特徴とする単結晶引き上げ装置。
2. 前記第２の断熱部材は、前記第１の断熱部材より熱伝導性が低いことを特徴とする請求項１に記載の単結晶引き上げ装置。
3. 前記第２の断熱部材は、前記底部の面積の２０％以上に接するように配置されることを特徴とする請求項１または２に記載の単結晶引き上げ装置。
4. 前記第２の断熱部材は、前記底部の、前記引き上げ手段により引き上げられる前記柱状の単結晶の断面直径より大きい範囲に接するように配置されることを特徴とする請求項１乃至３のいずれか１項に記載の単結晶引き上げ装置。
5. 前記第２の断熱部材は、円柱状の外形を有し、多孔質ジルコニアから構成されることを特徴とする請求項１乃至４のいずれか１項に記載の単結晶引き上げ装置。
6. 円筒状の外形を有することで中央部に空間が形成され、前記坩堝の底部の下方に配置されて当該坩堝を支持する支持部材をさらに有し、
   前記第２の断熱部材は、前記支持部材の前記空間の内側に配置されることを特徴とする請求項１乃至５のいずれか１項に記載の単結晶引き上げ装置。
7. 前記加熱手段は、前記坩堝の外側に巻き回される加熱コイルを有し、当該加熱コイルに交流電流を供給することにより当該坩堝を誘導加熱することを特徴とする請求項１乃至６のいずれか１項に記載の単結晶引き上げ装置。
8. 前記坩堝は、イリジウムから構成されることを特徴とする請求項１乃至７のいずれか１項に記載の単結晶引き上げ装置。
9. 前記坩堝は、前記原料融液としてアルミナ融液を収容し、
   前記引き上げ手段は、前記坩堝に収容された前記アルミナ融液からサファイア単結晶を引き上げることを特徴とする請求項１乃至８のいずれか１項に記載の単結晶引き上げ装置。
10. 底部及び当該底部周縁から立ち上がる壁部を有する坩堝に原材料を収容する工程と、
    前記坩堝の前記底部の外側中央部を含む第２の領域に第２の断熱部材を配置する工程と、
    前記坩堝の前記壁部の外側を含む第１の領域に第１の断熱部材を配置する工程と、
    前記坩堝を加熱手段により加熱し原材料を溶融する工程と、
    前記溶融された原材料から柱状の単結晶を引き上げ手段により引き上げる工程と、
    を有することを特徴とする単結晶の製造方法。
11. 請求項１０に記載の単結晶の製造方法により製造されたことを特徴とする単結晶。

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