JP2011141959A - 有機エレクトロルミネッセンス素子及びこれを用いた照明器具 - Google Patents

Abstract

【課題】透光性基板上に積層される透光電極と、配線部材との接続が、駆動による熱や、環境変化に対し、耐久性を有し、良好に維持される有機ＥＬ素子や、これを用いた照明器具を提供する。
【解決手段】透光性基板と、少なくとも一方が該透光性基板上に積層された透光電極である一対の電極と、該一対の電極間に設けられた発光層と、該電極が延設されて形成された接続部上に積層される配線部材とを有する有機エレクトロルミネッセンス素子において、該接続部は、透光性基板及び配線部材との接触面積を減少させる欠損部を有する。
【選択図】図１

Description

本発明は、有機エレクトロルミネッセンス素子（有機ＥＬ素子ともいう。）や、これを用いた照明器具に関し、より詳しくは、各種ストレスに対し強固な接続を維持できる有機ＥＬ素子や、これを用いた照明器具に関する。

有機ＥＬ素子は、固体の有機発光材料を用いた発光層を１対の電極で挟持した構造を有し、薄膜として形成され、低電圧で発光し、高速応答性に優れ、発光層を挟持する少なくとも一方の電極をＩＴＯ（酸化インジウムスズ）等の透光電極として、発光層からの光を透光電極を透過させ外部へ放出させるようにした面状光源としての照明装置が開発されている。

このような有機ＥＬ素子を用いた照明装置として、ＩＴＯ等の透光電極は金属薄膜と比較して抵抗値が高いため、陰極配線、陽極配線を低抵抗にすることが要求され、有機ＥＬ素子の電極の配線との接続部分に、金属パッドを設けているが、金属パッドを分断し細分して、一部に生じた腐食が全体に拡大されるのを抑制し、耐候性、耐腐食性を向上させた表示装置（特許文献１）が報告されている。また、配線の低抵抗化のために電極上に設ける低抵抗層をクロムで形成した場合、低抵抗層が極めて酸化されやすく、空気中の酸素によって容易に酸化され、有機ＥＬ素子の電極と配線部材を導電性フィルムを介して接続する際に、酸化された表面のため、良好な電気的接続が得られない。このため、低抵抗層を電極上に一様に設けず、有機ＥＬ素子の電極を一部露出させて設けることにより、良好な電気的接続を得る表示装置（特許文献２）が報告されている。

その他、有機ＥＬディスプレイの電極層や、発光層を、簡易な塗布方法により製造する際、表示領域の外側まで有機ＥＬ塗料が塗布されることにより、下部電極を延長して表示領域外まで引き出されて形成される、配線部材と接続される取り出し電極の部分に、発光層塗料が塗布され、その除去作業により、製造効率が低下する。このため、取り出し電極上に、高さが発光層の膜厚より高い突起を形成し、有機ＥＬ塗料の除去作業を不要とし、製造効率の向上を図った有機ＥＬディスプレイ（特許文献３）が報告されている。

また、透光電極と配線との接続において抵抗が上昇するのを抑制するため、幅広い配線を用い、全幅の接続も行われているが、接続面積が増加するのに伴い、これらの接続において、駆動により発生する熱や、環境変化に伴い、強度が低下し、最終的に接続不良が生じる場合がある。

これらの文献には、透光電極と配線との接続に低抵抗層や、金属パッド等を設けずに、簡便な構成によって、基板上に積層される透光性電極と配線部材との接続部が、駆動により発生する熱や、環境変化に対し、良好な接続を維持可能な有機ＥＬ素子について、開示するものはない。

特開２００５−３４６９８２ 特開２００６−４０８０１ 特開２００９−２６６３０

本発明の課題は、透光性基板上に積層される透光電極と、配線部材との接続が、駆動による熱や、環境変化に対し、耐久性を有し、良好に維持される有機ＥＬ素子や、これを用いた照明器具を提供することにある。

本発明者らは、配線部材と接続される透光電極の接続部に、透光性基板と配線部材との接触面積を減少させる欠損部を設けることにより、駆動により発生する熱や、環境変化に伴い、透光性基板と透光電極と配線部材の体積膨張率の相違に基づく異なる体積膨張を吸収し、これらの良好な接続を維持できること、配線部材が電極と透光性基板の２種の異なる物質と相互作用することにより、溶剤等の化学的ストレスも含めた広範囲なストレスに対し、接着を保持できることを見出し、かかる知見に基き、本発明を完成するに至った。

即ち、本発明は、透光性基板と、少なくとも一方が該透光性基板上に積層された透光電極である一対の電極と、該一対の電極間に設けられた発光層と、該電極が延設されて形成された接続部上に積層される配線部材とを有する有機エレクトロルミネッセンス素子において、該接続部は、透光性基板及び配線部材との接触面積を減少させる欠損部を有する有機エレクトロルミネッセンス素子に関する。

また、本発明は、上記有機エレクトロルミネッセンス素子を有することを特徴とする照明器具に関する。

本発明の有機ＥＬ素子は、透光性基板上に積層される透光電極と、配線部材との接続が、駆動による熱や、環境変化に対し、良好に維持され、耐久性を有する。

本発明の有機ＥＬ素子の一例を示す上面図である。 本発明の有機ＥＬ素子の一例を示す側面図である。 本発明の有機ＥＬ素子の一例の接続部のパターンを示す図である。 本発明の有機ＥＬ素子の他の例の接続部のパターンを示す図である。 本発明の有機ＥＬ素子の他の例の接続部のパターンを示す図である。 本発明の照明器具の一例を示す概略断面図である。

本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子は、透光性基板と、少なくとも一方が該透光性基板上に積層された透光電極である一対の電極と、該一対の電極間に設けられた発光層と、該電極が延設されて形成された接続部上に積層されて設けられる配線部材とを有する有機エレクトロルミネッセンス素子において、該接続部は、透光性基板及び配線部材との接触面積を減少させる欠損部を有することを特徴とする。

本発明の有機ＥＬ素子に用いる透光性基板は、有機ＥＬ素子を支持可能な強度を有し、発光層からの発光の取り出し面となる透光性を有する。透光性基板としては、例えば、石英ガラス、ソーダガラス、ホウケイ酸ガラス、鉛ガラス、その他、アルミノケイ酸ガラス、ホウ酸塩ガラス、リン酸塩ガラスのガラスや樹脂フィルム等を用いることができる。

上記有機ＥＬ素子に用いる一対の電極は、外部電力から供給される電子及び正孔を、その間に挟持する発光層に注入する。一対の電極の一方は、発光層からの発光の取り出し面である透光性基板上に積層され、発光層からの発光を透過させ透光性基板から放出させるために透光性を有する透光電極である（この電極を下部電極ともいう。）。このような透光性を有する下部電極は、例えば、酸化インジウムスズ（ＩＴＯ）、酸化インジウム亜鉛（ＩＺＯ）等で形成された陽極とすることができる。下部電極は後述するように、一端が延長して設けられ、延設された部分が、配線部材との接続部とされる。

発光層を挟持するもう一方の電極（上部電極ともいう。）は、透光性基板上に積層される下部電極が透光性を有するものであれば、透光性を要求されるものではなく、下部電極がＩＴＯ等の場合は、例えば、マグネシウム、銀マグネシウム合金、カルシウム等で形成された陰極とすることができる。

上記発光層は、有機ＥＬ材料を含み、これを挟持するように正孔輸送層、電子輸送層等が存在してもよい。正孔輸送層や電子輸送層はそれぞれ複数の層から形成されてもよく、また、他の機能の層を有していてもよい。発光層は、複数の層から形成されていてもよい。電子輸送層は上部電極から注入される電子を発光層へ注入し、正孔輸送層は下部電極から注入される正孔を発光層へ注入させるために設けられ、電子と正孔が結合して放出される結合エネルギーによって有機ＥＬ材料の分子が励起され、励起された分子が光を放射して低レベル準位、或いは基底状態に戻ることによって、発光が得られる。ここで、有機ＥＬ材料とは、上記電子と正孔が結合して放出される結合エネルギーを受けて発光する有機物質をいう。発光層の形成に用いる有機ＥＬ材料としては、特に限定されず、例えば、トリス（８−キノリノール）アルミニウム錯体(Ａｌｑ３)、ビスジフェニルビニルビフェニル（ＢＤＰＶＢｉ）、１，３−ビス（ｐ−ｔ−ブチルフェニル−１，３，４−オキサジアゾールイル）フェニル（ＯＸＤ−７）、Ｎ，Ｎ' −ビス（２，５−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ペリレンテトラカルボン酸ジイミド（ＢＰＰＣ）、１，４ビス（Ｎ−ｐ−トリル−Ｎ−４−（４−メチルスチリル）フェニルアミノ）ナフタレン等の低分子化合物、ポリフェニレンビニレン系ポリマー等の高分子化合物を挙げることができる。

また、電荷輸送材料に有機ＥＬ材料をドープした層を発光層として用いることもできる。例えば、Ａｌｑ３等のキノリノール金属錯体に４−ジシアノメチレン−２−メチル−６−（ｐ−ジメチルアミノスチリル）−４Ｈ−ピラン（ＤＣＭ）、２，３−キナクリドン等のキナクリドン誘導体、３−（２' −ベンゾチアゾール）−７−ジエチルアミノクマリン等のクマリン誘導体をドープした層、又は電子輸送材料ビス（２−メチル−８−ヒドロキシキノリン）−４−フェニルフェノール−アルミニウム錯体にペリレン等の縮合多環芳香族をドープした層、あるいは正孔輸送材料４，４' −ビス（ｍ−トリルフェニルアミノ）ビフェニル（ＴＰＤ）にルブレン等をドープした層、カルバゾール化合物に白金錯体やイリジウム錯体をドープした層等を用いることができる。

上記正孔輸送層は、例えば、ビス（ジ（ｐ−トリル）アミノフェニル）−１，１−シクロヘキサン、ＴＰＤ、Ｎ,Ｎ'−ジフェニル−Ｎ−Ｎ−ビス（１−ナフチル）−１,１'−ビフェニル）−４,４'−ジアミン（α−ＮＰＤ）等のトリフェニルジアミン類や、スターバースト型芳香族アミン分子等の正孔輸送材料を用いて形成することができる。また、上記電子輸送層は、例えば、２−（４−ビフェニリル）−５−（４−ｔ−ブチルフェニル）−１，３，４−オキサジアゾール（Ｂｕ−ＰＢＤ）、ＯＸＤ−７等のオキサジアゾール誘導体、トリアゾール誘導体、キノリノール系の金属錯体等の有機物質や、フッ化リチウム等の無機物質等の電子輸送材料を用いて形成することができる。

上記透光電極である下部電極に接続される配線部材は、下部電極が延長されて設けられる接続部上に積層されるものであればどのようなものであってもよいが、下部電極の一端の幅、全体に亘る幅を有するものを用いることが、接続部の抵抗の上昇を抑制できることから、好ましい。配線部材として、銅ポリイミド等のフィルムを適用することができる。銅ポリイミドは導電性を有し低抵抗であり、可撓性を有することから、精密な位置決めせずに接続することができるため好ましい。

このような有機ＥＬ素子の一例として、図１に上面図、図２に側面図を示すものを挙げることができる。尚、図１、２は有機ＥＬ素子の層構成を説明するための図であり、層の形状や膜厚、大小関係を示すものではない。これらに図示の有機ＥＬ素子は、ガラス製の透光性基板１上にＩＴＯ等の透光電極である下部電極２、発光層７を含む有機薄膜層３、有機薄膜層上に設けられる上部電極９を有する。有機薄膜層３は、透光電極上に順次設けられる正孔輸送層６、発光層７、電子輸送層８を有する。有機薄膜層はその他、電子注入層、正孔注入層等を有していてもよい。下部電極は、一端が延設されその端部に配線部材４との接続部５を形成している。接続部５は透光性基板及び配線部材との接触面積を減少させる欠損部２１（図３）を有する。欠損部は接続部の全体に亘って均一に設けられていることが好ましく、パターン化していることが好ましい。そのパターン形状としては、特に限定されるものではないが、例えば、櫛歯状２１（図３）、円柱状２１ａ（図４）、楕円柱状２１ｂ（図５）等を挙げることができる。接続部が欠損部を有することにより、下部電極と透光性基板、下部電極と配線部材間の膨張率の相違により、駆動による熱や、環境変化により体積変化量が相違しても、体積変化量の相違を吸収し、これらの接続を良好に維持することができる。また、配線部材が電極と透光性基板の２種の異なる物質と相互作用することにより、溶剤等の化学的ストレスも含めた広範囲なストレスに対し、接着を保持できる。

欠損部によって形成される透光電極と透光性基板との非接触の面積は、接続部の下面５ａの全体の面積に占める割合が７０％以下であることが好ましい。即ち、接続部の透光性基板側の下面５ａの面積Ｓｕに対し、欠損部の下面の合計の面積Ｓｄｕが、
０＜Ｓｄｕ／Ｓｕ≦０．７
であることが好ましい。

また、欠損部によって形成される透光電極と配線部材との非接触の面積は、接続部の上面５ｂの全体の面積に占める割合が７０％以下であることが好ましい。即ち、接続部の配線部材側の上面５ｂの面積Ｓｔに対し、欠損部の上面の合計の面積Ｓｄｔが、
０＜Ｓｄｔ／Ｓｔ≦０．７
であることが好ましい。

欠損部の上面又は下面の面積が接続部の接続面積に占める割合が上記の範囲であれば、下部電極、透光性基板、配線部材において、加熱や、環境による体積変化量が異なっていても、これらの間の接続を良好に維持することができ、化学的ストレス等にも広く耐性を有し、良好な接着を維持することができる。

上記有機ＥＬ素子の製造方法の一例を以下に説明する。

透光性基板上に下部電極を作製する。下部電極は、上記透光性基板の一方の面に、真空スパッタ法、真空蒸着法等により、透光電極用材料を薄膜状に積層し、フォトリソグラフィーを用いて接続部となる部分に所望のパターンの欠損部を形成して作製する。フォトリソグラフィーによる透光電極の形成は、透光電極材料の薄膜上に、例えば、フェノールノボラック樹脂等のレジストを塗布し、パターンを形成したマスクを介して露光後、レジストを現像し、その後、エッチングにより透光電極材料の薄膜をパターン形状に形成することにより行うことができる。エッチングはウェットエッチング又はドライエッチングいずれでもよいが、塩酸及び硝酸の混合溶液等によるウェットエッチングによることができる。また、パターンに形成した透光電極上に残留するレジストはモノエタノールアミン等により溶解除去することができる。

続いて有機薄膜層を作製する。有機薄膜層は、α−ＮＰＤ等の正孔輸送層用材料、Ａｌｑ等の発光層用材料、電子輸送層用材料を用いてインクジェット印刷法、真空スパッタ法、真空蒸着法等により順次薄膜を形成し、正孔輸送層、発光層、電子輸送層等を積層して作製することができる。

有機薄膜層上に上部電極を作製する。上部電極は、マグネシウム銀等の上部電極用材料を用いて、真空蒸着法で薄膜を積層して形成する。上部電極も延設し、端部を透光性基板上に積層し、配線部材との接続部を形成してもよい。その場合も下部電極の接続部と同様に、パターニングし、透光性基板、配線部材との体積膨張率の相違による体積変化量を吸収する構成として、相互の良好な接続を維持することができる。

その後、銅箔を積層したポリイミドフィルムを、パターニングして形成した下部電極の接続部に熱圧着して接続し、また、上部電極の一部に同様の接続部材を接続し、有機ＥＬ素子を得る。

上記蒸着法においては、蒸着マスクを介することにより、所望の形状の薄膜を積層することができる。

本発明の照明器具は、上記有機ＥＬ素子を有するものであれば、いずれのものであってもよい。図６に示すように、有機ＥＬ素子１０を必要に応じて、封止部材１１で被覆し、これを透光性基板１に接着する。封止部材は樹脂等で形成することができる。更に、図示はしないが、点灯回路、点灯回路の制御回路等を設けた基板を備え、この基板の接続端子に、有機ＥＬ素子１０の配線部材４を接続し、外部電源を有機ＥＬ素子に供給する。また、照明器具は、有機ＥＬ素子の複数を平面状に配列して所望の面積の面状光源とすることもできる。

以下に、本発明の蛍光ランプの製造方法を詳細に説明するが、本発明の技術的範囲はこれらに限定されない。
［実施例１］
１００ｍｍ×１００ｍｍ、厚さ０．７ｍｍの透光性基板の一方の面に、真空スパッタ法によりＩＴＯの薄膜を１００ｎｍの厚みに形成した。次に、フォトリソグラフィー法により、接続部となる部分を、一辺を幅０．５ｍｍ、間隙０．５ｍｍ、長さ２ｍｍの櫛歯状にパターニングし、図３に示す欠損部を形成し、透光陽極を形成した。続いて透光陽極上に、真空蒸着法にて蒸着速度を毎秒０．１５ｎｍとし、正孔輸送層としてα−ＮＰＤを５０ｎｍ、発光層としてＡｌｑを７０ｎｍ、そして、陰極電極としてマグネシウムと銀を蒸着速度比１０：１で共蒸着により１５０ｎｍの薄膜を順次形成した。続いて、櫛歯状にパターニングした接続部と陰極電極それぞれに、幅２ｍｍのポリイミドフィルムの端部に８５ｍｍの銅箔を添着したポリイミドフィルムを３２０℃にて熱圧着し、有機ＥＬ素子を得て、これを用いて以下の輝度及び環境試験を行った。

［輝度］
有機ＥＬ素子の電極間に、６Ｖの直流電圧を印加した。透光性基板面の垂直方向の輝度を測定した。測定はトプコン社製輝度計ＢＭ−５を使用した。結果を表１に示す。

［環境試験］
透光性基板と配線部材とを１８０°方向に引っ張り接続部の剥離が認められた時点の引張力を測定した。有機ＥＬ素子を温度６０℃湿度９０％ＲＨの高温高湿環境下に１００時間放置した後、同様に測定した。更に、有機ＥＬ素子の接続部をエタノールに３０秒浸漬した後、同様に測定した。結果を表１に示す。表中の接着強度の値は、比較例における測定値を１としこれを基準に換算した相対値で示す。

［実施例２］
接続部の欠損部を、直径０．５ｍｍの円柱状のパターン（図４）とした以外は実施例１と同様にして有機ＥＬ素子を得て、輝度及び環境試験を行い、比較例を基準として換算した。結果を表１に示す。接続部の透光性基板側の下面５ａの面積Ｓｕに対し、欠損部の下面の合計の面積Ｓｄｕの比Ｓｄｕ／Ｓｕは０．４であった。

［実施例３］
接続部の欠損部を、短径０．２ｍｍの楕円柱状のパターン（図５）とした以外は実施例１と同様にして有機ＥＬ素子を得て、輝度及び環境試験を行い、比較例を基準として換算した。結果を表１に示す。接続部の透光性基板側の下面５ａの面積Ｓｕに対し、欠損部の下面の合計の面積Ｓｄｕの比Ｓｄｕ／Ｓｕは０．６であった。

［比較例］
接続部をパターニングせず、欠損部を形成しなかった以外は実施例１と同様にして有機ＥＬ素子を得て、輝度及び環境試験を行った。結果を表１に示す。

結果から、本発明の有機ＥＬ素子は、駆動による熱や、過酷な環境に置かれても、透光性基板と透光電極との接続は、良好に維持されることが分かる。

１ 透光性基板
２ 透光電極
３ 発光層
４ 配線部材
５ 接続部
５ａ 接続部の下面
５ｂ 接続部の上面
１０ 有機ＥＬ素子
２１、２１ａ、２１ｂ 欠損部

Claims (4)

1. 透光性基板と、少なくとも一方が該透光性基板上に積層された透光電極である一対の電極と、該一対の電極間に設けられた発光層と、該電極が延設されて形成された接続部に積層される配線部材とを有する有機エレクトロルミネッセンス素子において、該接続部は、透光性基板及び配線部材との接触面積を減少させる欠損部を有することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
2. 欠損部がパターン化されていることを特徴とする請求項１記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
3. 接続部の上面の面積Ｓｔに対する欠損部の上面の面積Ｓｄｔの比Ｓｄｔ／Ｓｔ、又は接続部の下面の面積Ｓｕに対する欠損部の下面の面積Ｓｄｕの比Ｓｄｕ／Ｓｕが、
   ０＜Ｓｄｔ／Ｓｔ≦０．７
   ０＜Ｓｄｕ／Ｓｕ≦０．７
   を満たすことを特徴とする請求項１又は２記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
4. 請求項１から３のいずれか記載の有機エレクトロルミネッセンス素子を有することを特徴とする照明器具。

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