JP2011137067A - 軋み音を低減した自動車内装部品 - Google Patents
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Landscapes
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Abstract
【解決手段】(A)エチレン・α−オレフィン系ゴム質重合体(A1)の存在下に芳香族ビニル化合物、または芳香族ビニル化合物及び芳香族ビニル化合物と共重合可能な他のビニル単量体からなるビニル系単量体(A2)を重合してなるゴム強化スチレン系樹脂5〜95質量%、
(B)ビニル系重合体0〜90質量%、及び
(C)オレフィン系樹脂5〜95質量%、
からなり、上記(A)成分、(B)成分及び(C)成分の合計が100質量%である熱可塑性樹脂組成物からなることを特徴とする自動車内装部品である。
【選択図】なし
Description
され、かつ高温下に置かれた場合においても軋み音低減効果が低下せず長時間に亘って良好な軋み音低減効果が維持され、さらには耐衝撃性に優れた熱可塑性樹脂組成物からなる自動車内装部品の提供を目的とする。
(1)(A)エチレン・α−オレフィン系ゴム質重合体(A1)の存在下に芳香族ビニル化合物、または芳香族ビニル化合物及び芳香族ビニル化合物と共重合可能な他のビニル単量体からなるビニル系単量体(A2)を重合してなるゴム強化スチレン系樹脂5〜95質量%、
(B)ビニル系重合体0〜90質量%、及び
(C)オレフィン系樹脂5〜95質量%、
からなり、上記(A)成分、(B)成分及び(C)成分の合計が100質量%である熱可塑性樹脂組成物からなることを特徴とする自動車内装部品。
(2)更に、(D)芳香族ビニル化合物から主としてなる重合体ブロック(D−1)及び共役ジエン化合物から主としてなる重合体ブロック(D−2)を有するブロック共重合体及び/またはその水素化物を、上記(A)成分、(B)成分および( C) 成分の合計100質量部に対して5〜100質量部配合してなることを特徴とする上記自動車内装部品。
(3)オレフィン系樹脂(C)が、ポリエチレン系樹脂であることを特徴とする上記自動車内装部品。
(4)ポリエチレン系樹脂のメルトフローレートが、0.1〜60(g/10min、JISK6922−2(190℃、荷重2,16kg)に準拠して測定)であることを特徴とする上記自動車内装部品。
(5)自動車用ベンチレーターに使用されることを特徴とする自動車内装部品。
尚、本明細書において、「 (共)重合」 とは、単独重合および共重合を意味し、「 (メタ)アクリル」 とは、アクリル及び/またはメタクリルを意味する。
これらのうち、軋み音低減の観点から、エチレン−プロピレン共重合体が好ましく、更にエチレン連鎖に基づく融点を有するものが好ましい。
尚、このマレイミド化合物からなる単量体を重合体に導入する方法としては、予め、無水マレイン酸を共重合させ、その後、イミド化する方法も好ましく使用される。
また、エチレン・α−オレフィン系ゴム質重合体(A1)の使用量は、(A1)成分とビニル系単量体成分(A2)の合計100質量%中、通常5〜80質量%であり、乳化重合の場合10〜70質量%が好ましく、その他の重合法の場合5〜40質量%が好ましい。
溶媒としては、公知のラジカル重合で使用される不活性重合溶媒、例えば、エチルベンゼン、トルエン等の芳香族炭化水素;メチルエチルケトン、アセトン等のケトン類;ジクロルエチレン、四塩化炭素等のハロゲン系炭化水素;アセトニトリル、ジメチルホルムアミド、N−メチルピロリドン等を用いることができる。これらは、単独でまたは2種以上を組み合わせて用いることができる。
グラフト率(質量%)=〔(S−T)/T〕×100
上記各種製造法で使用される重合開始剤、連鎖移動剤、溶剤及び乳化剤等は、前記(A)成分で記載したものが全て使用できるし、また、溶液重合及び塊状重合において、重合開始剤を使用せずに、熱重合で製造されたものも使用できる。
オレフィン系樹脂(C)の形成において必要に応じて用いることのできる他の単量体としては、4−メチル−1,4−ヘキサジエン、5−メチル−1,4−ヘキサジエン7−メチル−1,6−オクタジエン、1,9−デカジエン等の非共役ジエン等が挙げられる。これらは、単独でまたは2種以上を組み合わせて用いることができる。
また、ポリエチレンとしては、高密度ポリエチレン、低密度ポリエチレン、直鎖状低密度ポリエチレン等の何れのものも使用できる。
更に、本発明で使用されるオレフィン系樹脂(C)としては、重合触媒を脱触媒してもの、または、酸無水物、カルボキシル基、エポキシ基等で変性したものを用いることもできる。
また、オレフィン系樹脂(C)のJISK7212に準拠して測定した融点が40℃以上であるものを少なくとも1種用いることが好ましい。
本発明の(C)成分としてポリプロピレン系樹脂を使用する場合、JISK7210:1999(230℃、荷重2.16kg)に準拠して測定したメルトフローレートは、好ましくは0.01〜500g/10分、より好ましくは0.05〜100g/10分であり、ポリエチレン系樹脂を使用する場合は、JISK6922−2(190℃、荷重2.16kg)に準拠して測定したメルトフローレートは、好ましくは0.01〜500g/10分、より好ましくは0.05〜100g/10分であり、特に好ましくは0.1〜60g/10分である。
更に、本発明の目的である軋み音低減をより有効に達成するためには、オレフィン系樹脂の中でポリエチレン系樹脂を用いることが特に好ましい。
また、共役ジエン化合物としは、ブタジエン、イソプレン、ヘキサジエン、2,3−ジメチル−1,3−ブタジエン、1,3−ペンタジエン等があり、好ましくはブタジエン、イソプレンである。これらは単独であるいは2種以上を組み合わせて使用することができる。更に、(D)成分のうち(D−2)成分は、2種以上の共役ジエン化合物を使用し、それらがランダム状、ブロック状、テーパー状の形態で結合したブロックであってもよい。また、(D−2)成分は、芳香族ビニル化合物及び漸増するテーパーブロックを1〜10個の範囲で含有していてもよく、(D−2)成分の共役ジエン化合物に由来するビニル結合含有量の異なる重合体ブロック等が、適宜共重合していてもよい。
(A−B)Y (I)
(A−B)Y −X (II)
A−(B−A)Z (III)
上記構造式(I)〜(III)中、Aは芳香族ビニル化合物を主体とする重合体ブロックで、実質的に芳香族ビニル化合物からなる重合体ブロックであれば、一部共役ジエン化合物が含まれていてもよい。好ましくは芳香族ビニル化合物を90質量%以上、更に好ましくは99質量%以上含有する重合体ブロックである。Bは共役ジエン化合物の単独重合体または芳香族ビニル化合物等の他の単量体と共役ジエン化合物との共重合体であり、Xはカップリング剤の残基であり、Yは1〜5の整数、Zは1〜5の整数をそれぞれ表わす。Bが芳香族ビニル化合物等の他の単量体と共役ジエン化合物との共重合体である場合、B中の当該他の単量体の含有量は、共役ジエン化合物と当該他の単量体との合計に対して50質量%以下であることが好ましい。
芳香族ビニル化合物と共役ジエン化合物からなるブロック共重合体は、アニオン重合の技術分野で公知のものであり、例えば特公昭47―28915号公報、特公昭47−3252号公報、特公昭48−2423号公報、更に特公昭48−20038号公報等に開示されている。また、テーパーブロックを有する重合体ブロックの製造方法については、特開昭60−81217号公報等に開示されている。
上記方法で重合体を得たのち、カップリング剤を使用して重合体分子鎖がカップリング剤残基を介して延長または分岐された重合体も本発明の(D)成分に好ましく含まれるが、ここで使用されるカップリング剤としてはアジピン酸ジエチル、ジビニルベンゼン、メチルジクロロシラン、四塩化珪素、ブチルトリクロロ珪素、テトラクロロ錫、ブチルトリクロロ錫、ジメチルクロロ珪素、テトラクロロゲルマニウム、1,2−ジブロモエタン、1,4−クロロメチルベンゼン、ビス(トリクロロシリル)エタン、エポキシ化アマニ油、トリレンジイソシアネート、1,2,4−ベンゼントリイソシアネート等が挙げられる。これらは、単独でまたは2種以上を組み合わせて用いることができる。
上記無機または有機充填材は、本発明の熱可塑性樹脂組成物100質量部に対して、1〜200質量部の範囲で通常使用される。
熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリ塩化ビニル、ポリエチレン、ポリプロピレン、ABS樹脂、AES樹脂、ASA樹脂、ポリスチレン、耐衝撃性ポリスチレン、エチレン−酢酸ビニル共重合体、ポリアミド(PA)、ポリブチレンテレフタレート(PBT)、ポリエチレンテレフタレート、ポリカーボネート(PC)、ポリ乳酸等の脂肪族ポリエステル、PC及びまたはPBT/ABS樹脂、PC及びまたはPBT/AES樹脂、PA/ABS樹脂、PA/AES樹脂等が挙げられる。これらは、単独でまたは2種以上を組み合わせて用いることができる。
更に、金属材料としては、鉄、アルミニウム、銅、各種の合金等が挙げられる。これらは、単独でまたは2種以上を組み合わせて用いることができる。
上記した本発明の自動車内装部品が接触する他の部材において、本発明の目的である
軋み音低減の効果が特に大きいものは、上記熱可塑性樹脂、上記熱硬化性樹脂、上記ゴムが好ましく、更に好ましくは、ABS樹脂、AES樹脂、ASA樹脂、及びPCとの
組成物である。
実施例、比較例中の各種の物性の評価及び測定は、下記の方法に拠った。
株式会社日本製鋼所製の射出成形機「 J−100E」 (型式名)を用い、表1に記載の熱可塑性樹脂組成物およびテクノポリマー株式会社製のPC/ABS樹脂「 CK43」 (商品名)からなる、ISOダンベル試験片をシリンダー設定温度220℃で射出成形し、表1に記載の熱可塑性樹脂組成物からなるISOダンベル試験片5枚と、「 CK43」 からなるISOダンベル試験片5枚を交互に重ね合わせ、この両端を手でひねって軋み音の発生の状況を評価し、軋み音評価−1とした。評価は5回行い、下記評価基準に基づき判定を行った。その後、試験片を80℃のギアオーブンに600時間放置し、上記と同様の評価を行い、軋み音評価−2とした。
◎:5回の評価全てにおいて、軋み音の発生はなかった。
〇:5回の評価全てにおいて、軋み音の発生は僅かであった。
△:5回の評価において、軋み音の発生が顕著な場合が含まれていた。
×:5回の評価全てにおいて、軋み音の発生が顕著であった。
日精樹脂工業株式会社製の電動射出成形機「 エルジェクトNEX30」 (型式)を用い、表1に記載の熱可塑性樹脂組成物からなる、ISO179に準拠した規格に規定した成形品をシリンダー設定温度220℃で成形し、ジャルピー衝撃強さ(KJ/m2 )を測定した。
(2−1)製造例1:重合体A−1(エチレン・プロピレンゴム質重合体/スチレン/アクリロニトリル共重合体
リボン型攪拌翼、助剤連続添加装置、温度計などを装備した容積20リットルのステンレス製オートクレーブに、エチレン・α−オレフィン系ゴム質重合体(A1)として、エチレン・プロピレンゴム(エチレン/プロピレン=78/22(%)、ムーニー粘度(ML1+4 、100℃)20)22部、ビニル系単量体(A2)として、スチレン55部、アクリロニトリル23部、更にtert−ドデシルメルカプタン0.5部、トルエン110部を仕込み、内温を75℃に昇温して、オートクレーブ内容物を1時間攪拌して均一溶液とした。その後、十分に窒素置換を行った後、tert−ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート0.45部を添加し、内温を更に昇温して110℃に達した後は、この温度を保持しながら、攪拌回転数100rpmとして重合反応を行った。重合反応開始後4時間目から、内温を120℃に昇温し、この温度を保持しながら更に2時間反応を行って重合反応を終了した。その後、内温を100℃まで冷却し、オクタデシル−3−(3,5−ジ−tert−ブチル−4−ヒドロキシフェノール)−プロピオネート0.2部を添加した後、反応混合物をオートクレーブより抜き出し、水蒸気蒸留により未反応物と溶媒を留去し、さらに、スクリュー径40mmのベント付き押出機(シリンダー温度220℃、真空度760mmHg)を用いて揮発分を実質的に脱揮させペレット化し重合体A−1を得た。本重合体A−1のグラフト率は70%、アセトン可溶分の極限粘度〔η〕は0.47dl/g、エチレン・プロピレンゴム含有量は23%であった。
製造例1で用いたステンレス製オートクレーブに、エチレン・α−オレフィン系ゴム質重合体(A1)として、エチレン・プロピレン・ジシクロペンタジエンゴム(エチレン/プロピレン/ジシクロペンタジエン=63/32/5(%)ムーニー粘度(ML1+4 、100℃)33)30部、ビニル系単量体(A2)として、スチレン49部、アクリロニトリル21部、更にtert−ドデシルメルカプタン0.5部、トルエン140部を仕込み、内温を75℃に昇温して、オートクレーブ内容物を1時間攪拌して均一溶液とした。オートクレ―ブ内を十分に窒素置換した後、tert−ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネ―ト0.45部を添加し、内温を更に昇温して、100℃に達した後は、この温度を保持しながら,攪拌回転数100rpmで重合反応を行った。重合反応開始後4時間目から、内温を120℃に昇温し、この温度を保持しながら更に2時間反応を継続し重合反応を終了した。その後、内温を100℃まで冷却し、オクタデシル−3−(3,5−tert−ブチル−4−ヒドロキシフェノール)−プロピオネート0.2部を添加した後、反応混合物をオートクレーブより抜き出し、製造例1と同様の方法で重合体A−2のペレットを得た。本重合体A−2のグラフト率は60%、アセトン可溶分の極限粘度〔η〕は0.45dl/g、エチレン・プロピレン・ジシクロペンタジエンゴム含有量は32%であった。
製造例2で使用したエチレン・プロピレン・ ジシクロペンタジエン共重合ゴム100部をn―ヘキサン566部に溶解した後、三井化学社製酸変性ポリエチレン(ハイワックス2203A)10部を添加し、さらにオレイン酸4.5部を加え、完全に溶解した。別に水700部に水酸化カリウム0.9部を溶解した水溶液にエチレングリコール0.6部を加え60℃に保ち、これに先に調製した上記重合体溶液を少しずつ加えて乳化した後、ホモミキサーで攪拌した。次いで、溶剤と水の一部を留去して粒子径400〜600nmのラテックスを得た。このラテックスにゴム成分100部に対して、ジビニルベンゼン1.5部、ジ−tert−ブチルパーオキシトリメチルシクロへキサン1.0部を添加して、120℃で1時間反応させて、EPDM含有架橋ラテックスを得た。
製造例1で用いたステンレス製オートクレーブを窒素置換した後、窒素気流中で、エチレン・α−オレフィン系ゴム質重合体(A)として、製造例3で調製したEPDMラテックス50部(固形分)、水170部、水酸化ナトリウム0.01部、 ピロリン酸ナトリウム0.2部、硫酸第一鉄7水和物0.01部、ブドウ糖0.2部からなる水溶液を仕込んだ。重合温度80℃で一定温度として、ビニル系単量体(A2)として、アクリロニトリル9部、スチレン21部、更にtert−ドデシルメルカプタン0.05部からなる溶液とクメンハイドロパーオキシド0.1部を3時間かけて連続的に添加しながら重合を行い、その後、重合温度を維持したまま1時間重合を継続し重合体A−3のラテックスを得た。得られたラテックスの重合体転化率は、98%であった。このラテックスに、2,2′−メチレン−ビス(4−エチル−6−tert−ブチルフェノール)0.2部を添加して重合を終了させた。この反応生成物のラテックスを硫酸水溶液で凝固、水洗した後、乾燥して重合体A−3を得た。この重合体A−3のグラフト率は63%、アセトン可溶分の極限粘度〔η〕は、0.42dl/gであった。
(3−1)製造例4;重合体B−1(スチレン・ アクリルニトリル共重合体)
内容積30リットルのリボン翼を備えたステンレス製オートクレーブを2基連結し、窒素置換した後、1基目の反応容器にスチレン70部、アクリルニトリル30部、トルエン20部を連続的に添加した。分子量調節剤としてtert−ドデシルメルカプタン0.12部およびトルエン5部の溶液、および重合開始剤として、1,1´―アゾビス( シクロへキサン−1−カーボニトリル)0.1部、およびトルエン5部の溶液を溶液を連続的に供給した。1基目の重合温度は110℃にコントロールし、平均滞留時間2.0時間、重合転化率57%であった。得られた重合体溶液は、1基目の反応容器の外部に設けられたポンプによりスチレン、アクリロニトリル、トルエン、分子量調節剤及び重合開始剤の供給量と同量を連続的に取り出し2基目の反応容器に供給した。2基目の反応容器の重合温度は、130℃で行い、重合転化率は75%であった。2基目の反応容器で得られた共重合体溶液は、2軸3段ベント付き押出機を用いて、直接未反応単量体と溶剤を脱揮し、極限粘度〔η〕0.48dl/gの重合体B1を得た。
本発明の(C)成分として日本ポリエチレン社の下記のものを用いた。
C−1;ノバテックHDHJ560(商品名、高密度ポリエチレン)
メルトフローレート7g/10分
C−2;ノバテックLDLJ803(商品名、低密度ポリエチレン)
メルトフローレート22g/10分
C−3;ノバテックLLUJ370(商品名、リニア低密度ポリエチレン)
メルトフローレート16g/10分
C−4;ハーモネックスNM664N(商品名、メタロセン系ポリエチレン)
メルトフローレート8g/10分
D−1; 旭化成ケミカルズ社製タフテックH1041(商品名)
スチレン/ブタジエン比30/70のスチレン−ブタジエン系ブロック共重合体 の水素添加物
D−2;JSR社製TR2500(商品名)
スチレン/ブタジエン比35/65のスチレン−ブタジエン系ブロック共重合体
上記成分(A)、(B)、(C)及び(D)を用い、表1記載の配合割合で各構成成分をヘンシェルミキサーにより混合した後、ベント付き二軸押出機(日本製鋼所社製、TEX44、バレル設定温度220℃)を用いて溶融混練し、ペレット化した。得られたぺレットを十分に乾燥したのち、このペレットを用いて前記方法で試験片を成形し、そして得られた試験片を用いて、前記方法で評価した。評価結果を表1に示した。
表1から明らかなように、実施例1〜11で代表される本発明の熱可塑性樹脂組成物は、本発明の目的とする軋み音が低減され、更に、耐衝撃性をバランス良く備えた成形品を提供する。
これに対して、比較例1は、本発明の(A)成分の使用量が本発明の範囲外で少なく、(C)成分の使用量が発明の範囲外で多い例であり、耐衝撃性が劣る。
比較例2は、本発明の(A)成分と(C)成分の使用量が、本発明の範囲外で少なく、(B) 成分の使用量が本発明の範囲外で多い例であり、軋み音低減性及び耐衝撃性が劣る。
比較例3は、本発明の(A)成分の使用量が本発明の範囲外で多く、(C)成分の使用量が本発明の範囲外で少ない例であり、軋み音低減性が劣る。
Claims (5)
- (A)エチレン・α−オレフィン系ゴム質重合体(A1)の存在下に芳香族ビニル化合物、または芳香族ビニル化合物及び芳香族ビニル化合物と共重合可能な他のビニル単量体からなるビニル系単量体(A2)を重合してなるゴム強化スチレン系樹脂5〜95質量%、
(B)ビニル系重合体0〜90質量%、及び
(C)オレフィン系樹脂5〜95質量%、
からなり、上記(A)成分、(B)成分及び(C)成分の合計が100質量%である熱可塑性樹脂組成物からなることを特徴とする自動車内装部品。 - 更に、(D)芳香族ビニル化合物から主としてなる重合体ブロック(D−1)及び共役ジエン化合物から主としてなる重合体ブロック(D−2)を有するブロック共重合体及び/またはその水素化物を、上記(A)成分、(B)成分および( C) 成分の合計100質量部に対して5〜100質量部配合してなることを特徴とする請求項1記載の自動車内装部品。
- オレフィン系樹脂(C)が、ポリエチレン系樹脂であることを特徴とする請求項1または2記載の自動車内装部品。
- ポリエチレン系樹脂のメルトフローレートが、0.1〜60(g/10min、JISK6922−2(190℃、荷重2,16kg)に準拠して測定)であることを特徴とする請求項1乃至3の何れか1項に記載の自動車内装部品。
- 自動車用ベンチレーターに使用される請求項1乃至4の何れか1項に記載の自動車内装部品。
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