JP2011003813A - アルミニウム電解コンデンサ用電解液、およびそれを用いたアルミニウム電解コンデンサ - Google Patents
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Abstract
【課題】比電導度を高く維持しつつ、かつ電解液の耐久性が高いアルミニウム電解コンデンサ用電解液を提供することである。
【解決手段】第３級アンモニウム（Ａ１）及び／又はアミジニウム（Ａ２）であるカチオン（Ａ）とカルボキシレートアニオン（Ｂ）からなる電解質（Ｃ）を有機溶媒（Ｄ）に溶解させた電解液であって、有機溶媒（Ｄ）が水酸基を有さない有機溶媒（Ｄ１）、水酸基を有する有機溶媒（Ｄ２）及び添加剤（Ｅ）を含有し、（Ｄ２）の重量が（Ｄ）の重量に対して０．５〜１０重量％であることを特徴とするアルミニウム電解コンデンサ用電解液。
添加剤（Ｅ）：炭素数１〜４であるモノオール又は２〜３価のポリオールにエチレンオキサイド及び／又はプロピレンオキサイドを平均０．５〜５モル付加した化合物の少なくとも１つの水酸基がアルキル（炭素数１〜４）エーテル化された化合物
【選択図】なし。
【解決手段】第３級アンモニウム（Ａ１）及び／又はアミジニウム（Ａ２）であるカチオン（Ａ）とカルボキシレートアニオン（Ｂ）からなる電解質（Ｃ）を有機溶媒（Ｄ）に溶解させた電解液であって、有機溶媒（Ｄ）が水酸基を有さない有機溶媒（Ｄ１）、水酸基を有する有機溶媒（Ｄ２）及び添加剤（Ｅ）を含有し、（Ｄ２）の重量が（Ｄ）の重量に対して０．５〜１０重量％であることを特徴とするアルミニウム電解コンデンサ用電解液。
添加剤（Ｅ）：炭素数１〜４であるモノオール又は２〜３価のポリオールにエチレンオキサイド及び／又はプロピレンオキサイドを平均０．５〜５モル付加した化合物の少なくとも１つの水酸基がアルキル（炭素数１〜４）エーテル化された化合物
【選択図】なし。
Description
本発明は、アルミニウム電解コンデンサ用電解液およびそれを用いたアルミニウム電解コンデンサに関するものである。
近年、薄型テレビなどデジタル家電の薄型化・省エネルギー化に伴い、電解液の比電導度が高く、かつ耐久性の高い電解液が要望されてきている。しかしながら、一般的に、電解液の比電導度を高くするために、エチレングリコール等の水酸基を有する溶媒を使用した場合、電解コンデンサの耐久性が良くないという問題点がある。そこで、高い比電導度を有する電解液でありながら高い耐久性を有する電解コンデンサを得る試みとして、新規な電解質組成が検討されている。
例えば、カチオンを１，２−ジメチルアジリジンイオンに変更することにより、電解液の比電導度が高く耐久性を向上させることが提案されている（例えば特許文献１参照）。
例えば、カチオンを１，２−ジメチルアジリジンイオンに変更することにより、電解液の比電導度が高く耐久性を向上させることが提案されている（例えば特許文献１参照）。
しかし、この１，２−ジメチルアジリジンイオンは工業的な入手が困難であり、現実的でない。また、電解液の耐久性は向上するものの、まだ不十分であるという課題があった。
本発明の課題は、比電導度を高く維持しつつ、かつ電解液の耐久性が高いアルミニウム電解コンデンサ用電解液、およびそれを用いたアルミニウム電解コンデンサを提供することである。
本発明の課題は、比電導度を高く維持しつつ、かつ電解液の耐久性が高いアルミニウム電解コンデンサ用電解液、およびそれを用いたアルミニウム電解コンデンサを提供することである。
本発明者等は上記課題を解決するべく鋭意検討した結果、水酸基と電解質のカルボキシレートアニオンがエステル化反応することにより電解質が劣化することを付き止め、本発明に至った。すなわち、本発明は、
第３級アンモニウム（Ａ１）及び／又はアミジニウム（Ａ２）であるカチオン（Ａ）とカルボキシレートアニオン（Ｂ）からなる電解質（Ｃ）を有機溶媒（Ｄ）に溶解させた電解液であって、有機溶媒（Ｄ）が水酸基を有さない有機溶媒（Ｄ１）、水酸基を有する有機溶媒（Ｄ２）及び添加剤（Ｅ）（添加剤（Ｅ）は、炭素数１〜４であるモノオール又は２〜３価のポリオールにエチレンオキサイド及び／又はプロピレンオキサイドを平均０．５〜５モル付加した化合物の少なくとも１つの水酸基がアルキル（炭素数１〜４）エーテル化された化合物である。）を含有し、（Ｄ２）の重量が（Ｄ）の重量に対して０．５〜１０重量％であることを特徴とするアルミニウム電解コンデンサ用電解液；および該電解液を用いてなるアルミニウム電解コンデンサである。
第３級アンモニウム（Ａ１）及び／又はアミジニウム（Ａ２）であるカチオン（Ａ）とカルボキシレートアニオン（Ｂ）からなる電解質（Ｃ）を有機溶媒（Ｄ）に溶解させた電解液であって、有機溶媒（Ｄ）が水酸基を有さない有機溶媒（Ｄ１）、水酸基を有する有機溶媒（Ｄ２）及び添加剤（Ｅ）（添加剤（Ｅ）は、炭素数１〜４であるモノオール又は２〜３価のポリオールにエチレンオキサイド及び／又はプロピレンオキサイドを平均０．５〜５モル付加した化合物の少なくとも１つの水酸基がアルキル（炭素数１〜４）エーテル化された化合物である。）を含有し、（Ｄ２）の重量が（Ｄ）の重量に対して０．５〜１０重量％であることを特徴とするアルミニウム電解コンデンサ用電解液；および該電解液を用いてなるアルミニウム電解コンデンサである。
本発明のアルミニウム電解コンデンサ用電解液は、比電導度が高く、かつ電解液の耐久性を向上させることができる。
本発明のアルミニウム電解コンデンサ用電解液は、第３級アンモニウム（Ａ１）及び／又はアミジニウム（Ａ２）であるカチオン（Ａ）とカルボキシレートアニオン（Ｂ）からなる電解質（Ｃ）を有機溶媒（Ｄ）に溶解させた電解液であって、有機溶媒（Ｄ）が水酸基を有さない有機溶媒（Ｄ１）、水酸基を有する有機溶媒（Ｄ２）及び添加剤（Ｅ）（添加剤（Ｅ）は、炭素数１〜４であるモノオール又は２〜３価のポリオールにエチレンオキサイド及び／又はプロピレンオキサイドを平均０．５〜５モル付加した化合物の少なくとも１つの水酸基がアルキル（炭素数１〜４）エーテル化された化合物である。）を含有し、（Ｄ２）の重量が（Ｄ）の重量に対して０．５〜１０重量％であることに特徴がある。
以下に本特許の構成成分について詳細に記載する。
以下に本特許の構成成分について詳細に記載する。
＜電解質（Ｃ）＞
電解質（Ｃ）を構成するカチオン（Ａ）としては、第３級アンモニウム（Ａ１）及び／又はアミジニウム（Ａ２）が挙げられる。また、各カチオンは一種または二種以上を併用してもよい。
（Ａ１）としては炭素数３〜１０の第３級アミンのプロトン付加体が挙げられる。
アミジニウム（Ａ２）としては下記の一般式（１）で表されるカチオンが挙げられる。
［式中、Ｒ１は水素または炭素数１〜５のアルキル基を表し、Ｒ２は炭素数１〜５のアルキル基を表し、Ｒ１、Ｒ２は同一であっても異なっていても良い。Ｒ３は水素、または水酸基、ニトロ基、シアノ基、カルボキシル基、エステル基、エーテル基、もしくはアルデヒド基を有していてもよい炭素数１〜２０の１価の炭化水素基を表す。Ｑは炭素数１〜５の炭化水素基、水酸基、ニトロ基、シアノ基、カルボキシル基、エステル基、エーテル基、もしくはアルデヒド基で置換されていてもよい炭素数２〜１０の２価の炭化水素基を表す。Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３およびＱの一部が相互に結合して環を形成しても良い。］
アミジニウム（Ａ２）としては、一般式（１）においてＲ１、Ｒ２の少なくとも一方は水素原子であるアミジニウム（Ａ２１）、Ｒ１、Ｒ２の両方がアルキル基、又は結合して環を形成しているアミジニウム（Ａ２２）が挙げられる。（Ａ２１）は対応するアミジンのプロトン付加体であり、（Ａ２２）は対応するアミジンの４級化塩である。
電解質（Ｃ）を構成するカチオン（Ａ）としては、第３級アンモニウム（Ａ１）及び／又はアミジニウム（Ａ２）が挙げられる。また、各カチオンは一種または二種以上を併用してもよい。
（Ａ１）としては炭素数３〜１０の第３級アミンのプロトン付加体が挙げられる。
アミジニウム（Ａ２）としては下記の一般式（１）で表されるカチオンが挙げられる。
アミジニウム（Ａ２）としては、一般式（１）においてＲ１、Ｒ２の少なくとも一方は水素原子であるアミジニウム（Ａ２１）、Ｒ１、Ｒ２の両方がアルキル基、又は結合して環を形成しているアミジニウム（Ａ２２）が挙げられる。（Ａ２１）は対応するアミジンのプロトン付加体であり、（Ａ２２）は対応するアミジンの４級化塩である。
第３級アンモニウム（Ａ１）としては、下記一般式（２）で表されるカチオンが好ましい。
ＮＲ５Ｒ６Ｒ７Ｈ+ （２）
Ｒ５〜Ｒ７は少なくとも１つが異なる炭素数１〜３の１価のアルキル基が好ましい。Ｒ５〜Ｒ７のうち少なくとも１つが異なるとは、Ｒ５〜Ｒ７全てが異なるか、２つが同じで他が異なるかのいずれかである。
具体的な例としては、ジメチルエチルアンモニウム、ジメチルプロピルアンモニウム、ジメチルイソプロピルアンモニウム、ジエチルメチルアンモニウム、メチルエチルｎ−プロピルアンモニウム、メチルエチルイソプロピルアンモニウム、ジ−ｎ−プロピルメチルアンモニウム、ジイソプロピルメチルアンモニウム、等が挙げられる。
これらの内、好ましくはジメチルエチルアンモニウム、ジエチルメチルアンモニウム、メチルエチルｎ−プロピルアンモニウムであり、最も好ましくはジメチルエチルアンモニウムである。
ＮＲ５Ｒ６Ｒ７Ｈ+ （２）
Ｒ５〜Ｒ７は少なくとも１つが異なる炭素数１〜３の１価のアルキル基が好ましい。Ｒ５〜Ｒ７のうち少なくとも１つが異なるとは、Ｒ５〜Ｒ７全てが異なるか、２つが同じで他が異なるかのいずれかである。
具体的な例としては、ジメチルエチルアンモニウム、ジメチルプロピルアンモニウム、ジメチルイソプロピルアンモニウム、ジエチルメチルアンモニウム、メチルエチルｎ−プロピルアンモニウム、メチルエチルイソプロピルアンモニウム、ジ−ｎ−プロピルメチルアンモニウム、ジイソプロピルメチルアンモニウム、等が挙げられる。
これらの内、好ましくはジメチルエチルアンモニウム、ジエチルメチルアンモニウム、メチルエチルｎ−プロピルアンモニウムであり、最も好ましくはジメチルエチルアンモニウムである。
アミジニウム（Ａ２）としては、［１］イミダゾリニウムカチオン及び［２］イミダゾリウムカチオン、［３］テトラヒドロピリミジニウムカチオン、［４］ジヒドロピリミジニウムカチオン等が好ましい。
アミジニウムの例としては、下記のものが挙げられる。
［１］イミダゾリニウム
アミジニウム（Ａ２２）型
１，２，３，４−テトラメチルイミダゾリニウム、１，３，４−トリメチル−２−エチルイミダゾリニウム、１，３−ジメチル−２，４−ジエチルイミダゾリニウム、１，２−ジメチル−３，４−ジエチルイミダゾリニウム、１−メチル−２，３，４−トリエチルイミダゾリニウム、１，２，３，４−テトラエチルイミダゾリニウム、１，２，３−トリメチルイミダゾリニウム、１，３−ジメチル−２−エチルイミダゾリニウム、１−エチル−２，３−ジメチルイミダゾリニウム、１，２，３−トリエチルイミダゾリニウム、４−シアノ−１，２，３−トリメチルイミダゾリニウム、３−シアノメチル−１，２−ジメチルイミダゾリニウム、２−シアノメチル−１，３−ジメチルイミダゾリニウム、４−アセチル−１，２，３−トリメチルイミダゾリニウム、３−アセチルメチル−１，２−ジメチルイミダゾリニウム、４−メチルカルボオキシメチル−１，２，３−トリメチルイミダゾリニウム、３−メチルカルボオキシメチル−１，２−ジメチルイミダゾリニウム、４−メトキシ−１，２，３−トリメチルイミダゾリニウム、３−メトキシメチル−１，２−ジメチルイミダゾリニウム、４−ホルミル−１，２，３−トリメチルイミダゾリニウム、３−ホルミルメチル−１，２−ジメチルイミダゾリニウム、３−ヒドロキシエチル−１，２−ジメチルイミダゾリニウム、４−ヒドロキシメチル−１，２，３−トリメチルイミダゾリニウム、２−ヒドロキシエチル−１，３−ジメチルイミダゾリニウム等。
［１］イミダゾリニウム
アミジニウム（Ａ２２）型
１，２，３，４−テトラメチルイミダゾリニウム、１，３，４−トリメチル−２−エチルイミダゾリニウム、１，３−ジメチル−２，４−ジエチルイミダゾリニウム、１，２−ジメチル−３，４−ジエチルイミダゾリニウム、１−メチル−２，３，４−トリエチルイミダゾリニウム、１，２，３，４−テトラエチルイミダゾリニウム、１，２，３−トリメチルイミダゾリニウム、１，３−ジメチル−２−エチルイミダゾリニウム、１−エチル−２，３−ジメチルイミダゾリニウム、１，２，３−トリエチルイミダゾリニウム、４−シアノ−１，２，３−トリメチルイミダゾリニウム、３−シアノメチル−１，２−ジメチルイミダゾリニウム、２−シアノメチル−１，３−ジメチルイミダゾリニウム、４−アセチル−１，２，３−トリメチルイミダゾリニウム、３−アセチルメチル−１，２−ジメチルイミダゾリニウム、４−メチルカルボオキシメチル−１，２，３−トリメチルイミダゾリニウム、３−メチルカルボオキシメチル−１，２−ジメチルイミダゾリニウム、４−メトキシ−１，２，３−トリメチルイミダゾリニウム、３−メトキシメチル−１，２−ジメチルイミダゾリニウム、４−ホルミル−１，２，３−トリメチルイミダゾリニウム、３−ホルミルメチル−１，２−ジメチルイミダゾリニウム、３−ヒドロキシエチル−１，２−ジメチルイミダゾリニウム、４−ヒドロキシメチル−１，２，３−トリメチルイミダゾリニウム、２−ヒドロキシエチル−１，３−ジメチルイミダゾリニウム等。
アミジニウム（Ａ２１）型
１，２，４−トリメチルイミダゾリニウム、１，４−ジメチル−２−エチルイミダゾリニウム、１−メチル−２，４−ジエチルイミダゾリニウム、１，２−ジメチル−４−エチルイミダゾリニウム、１，２，４−トリエチルイミダゾリニウム、１，２−ジメチルイミダゾリニウム、１−メチル−２−エチルイミダゾリニウム、１−エチル−２−メチルイミダゾリニウム、４−シアノ−１，２−ジメチルイミダゾリニウム、２−シアノメチル−１−メチルイミダゾリニウム、４−アセチル−１，２−ジメチルイミダゾリニウム、１−アセチルメチル−２−メチルイミダゾリニウム、４−メチルカルボオキシメチル−１，２−ジメチルイミダゾリニウム、１−メチルカルボオキシメチル−２−メチルイミダゾリニウム、４−メトキシ−１，２−ジメチルイミダゾリニウム、１−メトキシメチル−２−メチルイミダゾリニウム、４−ホルミル−１，２−ジメチルイミダゾリニウム、１−ホルミルメチル−２−メチルイミダゾリニウム、１−ヒドロキシエチル−２−メチルイミダゾリニウム、４−ヒドロキシメチル−１，２−ジメチルイミダゾリニウム、１−メチル−２−ヒドロキシエチルイミダゾリニウムなど。
１，２，４−トリメチルイミダゾリニウム、１，４−ジメチル−２−エチルイミダゾリニウム、１−メチル−２，４−ジエチルイミダゾリニウム、１，２−ジメチル−４−エチルイミダゾリニウム、１，２，４−トリエチルイミダゾリニウム、１，２−ジメチルイミダゾリニウム、１−メチル−２−エチルイミダゾリニウム、１−エチル−２−メチルイミダゾリニウム、４−シアノ−１，２−ジメチルイミダゾリニウム、２−シアノメチル−１−メチルイミダゾリニウム、４−アセチル−１，２−ジメチルイミダゾリニウム、１−アセチルメチル−２−メチルイミダゾリニウム、４−メチルカルボオキシメチル−１，２−ジメチルイミダゾリニウム、１−メチルカルボオキシメチル−２−メチルイミダゾリニウム、４−メトキシ−１，２−ジメチルイミダゾリニウム、１−メトキシメチル−２−メチルイミダゾリニウム、４−ホルミル−１，２−ジメチルイミダゾリニウム、１−ホルミルメチル−２−メチルイミダゾリニウム、１−ヒドロキシエチル−２−メチルイミダゾリニウム、４−ヒドロキシメチル−１，２−ジメチルイミダゾリニウム、１−メチル−２−ヒドロキシエチルイミダゾリニウムなど。
［２］イミダゾリウム類
アミジニウム（Ａ２２）型
１，３−ジメチルイミダゾリウム、１，３−ジエチルイミダゾリウム、１−エチル−３−メチルイミダゾリウム、１，２，３−トリメチルイミダゾリウム、１，２，３，４−テトラメチルイミダゾリウム、１，３−ジメチル−２−エチルイミダゾリウム、１，２−ジメチル−３−エチル−イミダゾリウム、１，２，３−トリエチルイミダゾリウム、１，２，３，４−テトラエチルイミダゾリウム、１，３−ジメチル−２−フェニルイミダゾリウム、１，３−ジメチル−２−ベンジルイミダゾリウム、１−ベンジル−２，３−ジメチル−イミダゾリウム、４−シアノ−１，２，３−トリメチルイミダゾリウム、３−シアノメチル−１，２−ジメチルイミダゾリウム、２−シアノメチル−１，３−ジメチル−イミダゾリウム、４−アセチル−１，２，３−トリメチルイミダゾリウム、３−アセチルメチル−１，２−ジメチルイミダゾリウム、４−メチルカルボオキシメチル−１，２，３−トリメチルイミダゾリウム、３−メチルカルボオキシメチル−１，２−ジメチルイミダゾリウム、４−メトキシ−１，２，３−トリメチルイミダゾリウム、３−メトキシメチル−１，２−ジメチルイミダゾリウム、４−ホルミル−１，２，３−トリメチルイミダゾリウム、３−ホルミルメチル−１，２−ジメチルイミダゾリウム、３−ヒドロキシエチル−１，２−ジメチルイミダゾリウム、４−ヒドロキシメチル−１，２，３−トリメチルイミダゾリウム、２−ヒドロキシエチル−１，３−ジメチルイミダゾリウム等。
アミジニウム（Ａ２２）型
１，３−ジメチルイミダゾリウム、１，３−ジエチルイミダゾリウム、１−エチル−３−メチルイミダゾリウム、１，２，３−トリメチルイミダゾリウム、１，２，３，４−テトラメチルイミダゾリウム、１，３−ジメチル−２−エチルイミダゾリウム、１，２−ジメチル−３−エチル−イミダゾリウム、１，２，３−トリエチルイミダゾリウム、１，２，３，４−テトラエチルイミダゾリウム、１，３−ジメチル−２−フェニルイミダゾリウム、１，３−ジメチル−２−ベンジルイミダゾリウム、１−ベンジル−２，３−ジメチル−イミダゾリウム、４−シアノ−１，２，３−トリメチルイミダゾリウム、３−シアノメチル−１，２−ジメチルイミダゾリウム、２−シアノメチル−１，３−ジメチル−イミダゾリウム、４−アセチル−１，２，３−トリメチルイミダゾリウム、３−アセチルメチル−１，２−ジメチルイミダゾリウム、４−メチルカルボオキシメチル−１，２，３−トリメチルイミダゾリウム、３−メチルカルボオキシメチル−１，２−ジメチルイミダゾリウム、４−メトキシ−１，２，３−トリメチルイミダゾリウム、３−メトキシメチル−１，２−ジメチルイミダゾリウム、４−ホルミル−１，２，３−トリメチルイミダゾリウム、３−ホルミルメチル−１，２−ジメチルイミダゾリウム、３−ヒドロキシエチル−１，２−ジメチルイミダゾリウム、４−ヒドロキシメチル−１，２，３−トリメチルイミダゾリウム、２−ヒドロキシエチル−１，３−ジメチルイミダゾリウム等。
アミジニウム（Ａ２１）型
１−メチルイミダゾリウム、１−エチルイミダゾリウム、１，２−ジメチルイミダゾリウム、１，２，４−トリメチルイミダゾリウム、１−メチル−２−エチルイミダゾリウム、１，２−ジエチルイミダゾリウム、１，２，４−トリエチルイミダゾリウム、１−メチル−２−フェニルイミダゾリウム、１−メチル−２−ベンジルイミダゾリウム、１−ベンジル−２−メチルイミダゾリウム、４−シアノ−１，２−ジメチルイミダゾリウム、１−シアノメチル−２−メチルイミダゾリウム、２−シアノメチル−１−メチル−イミダゾリウム、４−アセチル−１，２−ジメチルイミダゾリウム、１−アセチルメチル−２−メチルイミダゾリウム、４−メチルカルボオキシメチル−１，２−ジメチルイミダゾリウム、１−メチルカルボオキシメチル−２−メチルイミダゾリウム、４−メトキシ−１，２−ジメチルイミダゾリウム、１−メトキシメチル−２−メチルイミダゾリウム、４−ホルミル−１，２−ジメチルイミダゾリウム、１−ホルミルメチル−２−メチルイミダゾリウム、１−ヒドロキシエチル−２−メチルイミダゾリウム、４−ヒドロキシメチル−１，２−ジメチルイミダゾリウム、２−ヒドロキシエチル−１−メチルイミダゾリウムなど。
１−メチルイミダゾリウム、１−エチルイミダゾリウム、１，２−ジメチルイミダゾリウム、１，２，４−トリメチルイミダゾリウム、１−メチル−２−エチルイミダゾリウム、１，２−ジエチルイミダゾリウム、１，２，４−トリエチルイミダゾリウム、１−メチル−２−フェニルイミダゾリウム、１−メチル−２−ベンジルイミダゾリウム、１−ベンジル−２−メチルイミダゾリウム、４−シアノ−１，２−ジメチルイミダゾリウム、１−シアノメチル−２−メチルイミダゾリウム、２−シアノメチル−１−メチル−イミダゾリウム、４−アセチル−１，２−ジメチルイミダゾリウム、１−アセチルメチル−２−メチルイミダゾリウム、４−メチルカルボオキシメチル−１，２−ジメチルイミダゾリウム、１−メチルカルボオキシメチル−２−メチルイミダゾリウム、４−メトキシ−１，２−ジメチルイミダゾリウム、１−メトキシメチル−２−メチルイミダゾリウム、４−ホルミル−１，２−ジメチルイミダゾリウム、１−ホルミルメチル−２−メチルイミダゾリウム、１−ヒドロキシエチル−２−メチルイミダゾリウム、４−ヒドロキシメチル−１，２−ジメチルイミダゾリウム、２−ヒドロキシエチル−１−メチルイミダゾリウムなど。
［３］テトラヒドロピリミジニウム類
アミジニウム（Ａ２２）型
１，３−ジメチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、１，２，３−トリメチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、１，２，３，４−テトラメチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、１，２，３，５−テトラメチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、８−メチル−１，８−ジアザビシクロ［５，４，０］−７−ウンデセニウム、５−メチル−１，５−ジアザビシクロ［４，３，０］−５−ノネニウム、４−シアノ−１，２，３−トリメチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、３−シアノメチル−１，２−ジメチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、２−シアノメチル−１，３−ジメチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、４−アセチル−１，２，３−トリメチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、３−アセチルメチル−１，２−ジメチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、４−メチルカルボオキシメチル−１，２，３−トリメチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、３−メチルカルボオキシメチル−１，２−ジメチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、４−メトキシ−１，２，３−トリメチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、３−メトキシメチル−１，２−ジメチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、４−ホルミル−１，２，３−トリメチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、３−ホルミルメチル−１，２−ジメチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、３−ヒドロキシエチル−１，２−ジメチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、４−ヒドロキシメチル−１，２，３−トリメチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、２−ヒドロキシエチル−１，３−ジメチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム等。
アミジニウム（Ａ２２）型
１，３−ジメチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、１，２，３−トリメチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、１，２，３，４−テトラメチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、１，２，３，５−テトラメチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、８−メチル−１，８−ジアザビシクロ［５，４，０］−７−ウンデセニウム、５−メチル−１，５−ジアザビシクロ［４，３，０］−５−ノネニウム、４−シアノ−１，２，３−トリメチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、３−シアノメチル−１，２−ジメチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、２−シアノメチル−１，３−ジメチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、４−アセチル−１，２，３−トリメチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、３−アセチルメチル−１，２−ジメチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、４−メチルカルボオキシメチル−１，２，３−トリメチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、３−メチルカルボオキシメチル−１，２−ジメチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、４−メトキシ−１，２，３−トリメチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、３−メトキシメチル−１，２−ジメチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、４−ホルミル−１，２，３−トリメチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、３−ホルミルメチル−１，２−ジメチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、３−ヒドロキシエチル−１，２−ジメチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、４−ヒドロキシメチル−１，２，３−トリメチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、２−ヒドロキシエチル−１，３−ジメチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム等。
アミジニウム（Ａ２１）型
１−メチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、１，２−ジメチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、１，２，４−トリメチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、１，２，５−トリメチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、１，８−ジアザビシクロ［５，４，０］−７−ウンデセニウム、１，５−ジアザビシクロ［４，３，０］−５−ノネニウム、４−シアノ−１，２−ジメチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、１−シアノメチル−２−メチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、２−シアノメチル−１−メチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、４−アセチル−１，２−ジメチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、１−アセチルメチル−２−メチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、４−メチルカルボオキシメチル−１，２−ジメチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、１−メチルカルボオキシメチル−２−メチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、４−メトキシ−１，２−ジメチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、１−メトキシメチル−２−メチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、４−ホルミル−１，２−ジメチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、１−ホルミルメチル−２−メチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、１−ヒドロキシエチル−２−メチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、４−ヒドロキシメチル−１，２−ジメチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、２−ヒドロキシエチル−１−メチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウムなど。
１−メチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、１，２−ジメチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、１，２，４−トリメチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、１，２，５−トリメチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、１，８−ジアザビシクロ［５，４，０］−７−ウンデセニウム、１，５−ジアザビシクロ［４，３，０］−５−ノネニウム、４−シアノ−１，２−ジメチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、１−シアノメチル−２−メチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、２−シアノメチル−１−メチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、４−アセチル−１，２−ジメチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、１−アセチルメチル−２−メチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、４−メチルカルボオキシメチル−１，２−ジメチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、１−メチルカルボオキシメチル−２−メチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、４−メトキシ−１，２−ジメチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、１−メトキシメチル−２−メチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、４−ホルミル−１，２−ジメチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、１−ホルミルメチル−２−メチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、１−ヒドロキシエチル−２−メチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、４−ヒドロキシメチル−１，２−ジメチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウム、２−ヒドロキシエチル−１−メチル−１，４，５，６−テトラヒドロピリミジニウムなど。
［４］ジヒドロピリミジニウム類
アミジニウム（Ａ２２）型
１，３−ジメチル−１，４−もしくは−１，６−ジヒドロピリミジニウム、［これらを１，３−ジメチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウムと表記し、以下同様の表現を用いる。］１，２，３−トリメチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、１，２，３，４−テトラメチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、１，２，３，５−テトラメチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、８−メチル−１，８−ジアザビシクロ［５，４，０］−７，９（１０）−ウンデカジエニウム、５−メチル−１，５−ジアザビシクロ［４，３，０］−５，７（８）−ノナジエニウム、４−シアノ−１，２，３−トリメチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、３−シアノメチル−１，２−ジメチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、２−シアノメチル−１，３−ジメチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、４−アセチル−１，２，３−トリメチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、３−アセチルメチル−１，２−ジメチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、４−メチルカルボオキシメチル−１，２，３−トリメチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、３−メチルカルボオキシメチル−１，２−ジメチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、４−メトキシ−１，２，３−トリメチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、３−メトキシメチル−１，２−ジメチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、４−ホルミル−１，２，３−トリメチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、３−ホルミルメチル−１，２−ジメチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、３−ヒドロキシエチル−１，２−ジメチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、４−ヒドロキシメチル−１，２，３−トリメチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、２−ヒドロキシエチル−１，３−ジメチル−１，４（６）−ヒドロピリミジニウム等。
アミジニウム（Ａ２２）型
１，３−ジメチル−１，４−もしくは−１，６−ジヒドロピリミジニウム、［これらを１，３−ジメチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウムと表記し、以下同様の表現を用いる。］１，２，３−トリメチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、１，２，３，４−テトラメチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、１，２，３，５−テトラメチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、８−メチル−１，８−ジアザビシクロ［５，４，０］−７，９（１０）−ウンデカジエニウム、５−メチル−１，５−ジアザビシクロ［４，３，０］−５，７（８）−ノナジエニウム、４−シアノ−１，２，３−トリメチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、３−シアノメチル−１，２−ジメチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、２−シアノメチル−１，３−ジメチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、４−アセチル−１，２，３−トリメチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、３−アセチルメチル−１，２−ジメチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、４−メチルカルボオキシメチル−１，２，３−トリメチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、３−メチルカルボオキシメチル−１，２−ジメチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、４−メトキシ−１，２，３−トリメチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、３−メトキシメチル−１，２−ジメチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、４−ホルミル−１，２，３−トリメチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、３−ホルミルメチル−１，２−ジメチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、３−ヒドロキシエチル−１，２−ジメチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、４−ヒドロキシメチル−１，２，３−トリメチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、２−ヒドロキシエチル−１，３−ジメチル−１，４（６）−ヒドロピリミジニウム等。
アミジニウム（Ａ２１）型
１−メチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、１，２−ジメチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、１，２，４−トリメチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、１，２，５−トリメチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、１，８−ジアザビシクロ［５，４，０］−７，９（１０）−ウンデカジエニウム、１，５−ジアザビシクロ［４，３，０］−５，７（８）−ノナジエニウム、４−シアノ−１，２−ジメチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、１−シアノメチル−２−メチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、２−シアノメチル−１−メチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、４−アセチル−１，２−ジメチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、１−アセチルメチル−２−メチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、４−メチルカルボオキシメチル−１，２−ジメチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、１−メチルカルボオキシメチル−２−メチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、４−メトキシ−１，２−ジメチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、１−メトキシメチル−２−メチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、４−ホルミル−１，２−ジメチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、１−ホルミルメチル−２−メチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、１−ヒドロキシエチル−２−メチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、４−ヒドロキシメチル−１，２−ジメチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、２−ヒドロキシエチル−１−メチル−１，４（６）−ヒドロピリミジニウムなど。
１−メチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、１，２−ジメチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、１，２，４−トリメチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、１，２，５−トリメチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、１，８−ジアザビシクロ［５，４，０］−７，９（１０）−ウンデカジエニウム、１，５−ジアザビシクロ［４，３，０］−５，７（８）−ノナジエニウム、４−シアノ−１，２−ジメチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、１−シアノメチル−２−メチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、２−シアノメチル−１−メチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、４−アセチル−１，２−ジメチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、１−アセチルメチル−２−メチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、４−メチルカルボオキシメチル−１，２−ジメチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、１−メチルカルボオキシメチル−２−メチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、４−メトキシ−１，２−ジメチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、１−メトキシメチル−２−メチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、４−ホルミル−１，２−ジメチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、１−ホルミルメチル−２−メチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、１−ヒドロキシエチル−２−メチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、４−ヒドロキシメチル−１，２−ジメチル−１，４（６）−ジヒドロピリミジニウム、２−ヒドロキシエチル−１−メチル−１，４（６）−ヒドロピリミジニウムなど。
なお、上記アミジニウムは一種または二種以上を併用してもよい。
上記アミジニウムのうち、最も好ましくは、１−エチル-３−メチル−イミダゾリム、１，２，３，４−テトラメチルイミダゾリニウム、１−エチル−２，３−ジメチルイミダゾリニウム、１，８−ジアザビシクロ［５，４，０］−７−ウンデセニウム、１，５−ジアザビシクロ［４，３，０］−５−ノネニウムである。
上記アミジニウムのうち、最も好ましくは、１−エチル-３−メチル−イミダゾリム、１，２，３，４−テトラメチルイミダゾリニウム、１−エチル−２，３−ジメチルイミダゾリニウム、１，８−ジアザビシクロ［５，４，０］−７−ウンデセニウム、１，５−ジアザビシクロ［４，３，０］−５−ノネニウムである。
本発明において、電解質（Ｃ）を形成するカルボキシレートアニオン（Ｂ）としては、電解液に通常用いられる種々のカルボン酸のアニオンを用いることができる。カルボン酸としては、例えば下記のものが挙げられる。
炭素数２〜１５の２〜４価のポリカルボン酸：脂肪族ポリカルボン酸［飽和ポリカルボン酸（シュウ酸、マロン酸、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、ピメリン酸、スペリン酸、アゼライン酸、セバチン酸など）、不飽和ポリカルボン酸（マレイン酸、フマール酸、イタコン酸など）］、芳香族ポリカルボン酸［フタル酸、イソフタル酸、テレフタル酸、トリメリット酸、ピロメリット酸など］、Ｓ含有ポリカルボン酸［チオジブロピオン酸など］。
炭素数２〜２０のオキシカルボン酸：脂肪族オキシカルボン酸［グリコール酸、乳酸、酒酪酸、ひまし油脂肪酸など］；芳香族オキシカルボン酸［サリチル酸、マンデル酸など］；
炭素数１〜３０のモノカルボン酸：脂肪族モノカルボン酸［飽和モノカルボン酸（ギ酸、酢酸、プロピオン酸、酪酸、イソ酪酸、吉草酸、カプロン酸、エナント酸、カプリル酸、ペラルゴン酸、ウラリル酸、ミリスチン酸、ステアリン酸、ベヘン酸など）、不飽和モノカルボン酸（アクリル酸、メタクリル酸、クロトン酸、オレイン酸など）］；芳香族モノカルボン酸［安息香酸、ケイ皮酸、ナフトエ酸など］
上記の中でフタル酸、マレイン酸、安息香酸が好ましい。
炭素数２〜２０のオキシカルボン酸：脂肪族オキシカルボン酸［グリコール酸、乳酸、酒酪酸、ひまし油脂肪酸など］；芳香族オキシカルボン酸［サリチル酸、マンデル酸など］；
炭素数１〜３０のモノカルボン酸：脂肪族モノカルボン酸［飽和モノカルボン酸（ギ酸、酢酸、プロピオン酸、酪酸、イソ酪酸、吉草酸、カプロン酸、エナント酸、カプリル酸、ペラルゴン酸、ウラリル酸、ミリスチン酸、ステアリン酸、ベヘン酸など）、不飽和モノカルボン酸（アクリル酸、メタクリル酸、クロトン酸、オレイン酸など）］；芳香族モノカルボン酸［安息香酸、ケイ皮酸、ナフトエ酸など］
上記の中でフタル酸、マレイン酸、安息香酸が好ましい。
＜有機溶媒（Ｄ）＞
有機溶媒（Ｄ）は、水酸基を有さない有機溶媒（Ｄ１）、水酸基を有する有機溶媒（Ｄ２）及び添加剤（Ｅ）を含有する。
水酸基を有さない有機溶媒（Ｄ１）としては、（１）エーテル、（２）アミド、（３）オキサゾリジノン、（４）ラクトン、（５）ニトリル、（６）カーボネート、（７）スルホン及び（８）その他の以下に記載の有機溶媒が含まれる。ただし、添加剤（Ｅ）として記載の化合物は（Ｄ１）には含まれない。
有機溶媒（Ｄ）は、水酸基を有さない有機溶媒（Ｄ１）、水酸基を有する有機溶媒（Ｄ２）及び添加剤（Ｅ）を含有する。
水酸基を有さない有機溶媒（Ｄ１）としては、（１）エーテル、（２）アミド、（３）オキサゾリジノン、（４）ラクトン、（５）ニトリル、（６）カーボネート、（７）スルホン及び（８）その他の以下に記載の有機溶媒が含まれる。ただし、添加剤（Ｅ）として記載の化合物は（Ｄ１）には含まれない。
（１）エーテル
モノエーテル（テトラヒドロフラン、３−メチルテトラヒドロフランなど）、ジエーテル（エチレングリコールジメチルエーテル、エチレングリコールジエチルエーテルなど）、など。
モノエーテル（テトラヒドロフラン、３−メチルテトラヒドロフランなど）、ジエーテル（エチレングリコールジメチルエーテル、エチレングリコールジエチルエーテルなど）、など。
（２）アミド
ホルムアミド（Ｎ−メチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、Ｎ−エチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ−ジエチルホルムアミドなど）、アセトアミド（Ｎ−メチルアセトアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミド、Ｎ−エチルアセトアミド、Ｎ，Ｎ−ジエチルアセトアミドなど）、プロピオンアミド（Ｎ，Ｎ−ジメチルプロピオンアミドなど）、ピロリドン（Ｎ−メチルピロリドン、Ｎ−エチルピロリドンなど）、ヘキサメチルホスホリルアミドなど。
ホルムアミド（Ｎ−メチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、Ｎ−エチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ−ジエチルホルムアミドなど）、アセトアミド（Ｎ−メチルアセトアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミド、Ｎ−エチルアセトアミド、Ｎ，Ｎ−ジエチルアセトアミドなど）、プロピオンアミド（Ｎ，Ｎ−ジメチルプロピオンアミドなど）、ピロリドン（Ｎ−メチルピロリドン、Ｎ−エチルピロリドンなど）、ヘキサメチルホスホリルアミドなど。
（３）オキサゾリジノン
Ｎ−メチル−２−オキサゾリジノン、３，５−ジメチル−２−オキサゾリジノンなど。
Ｎ−メチル−２−オキサゾリジノン、３，５−ジメチル−２−オキサゾリジノンなど。
（５４γ−ブチロラクトン（以下、ＧＢＬと記す。）、α−アセチル−γ−ブチロラクトン、β−ブチロラクトン、γ−バレロラクトン、δ−バレロラクトンなど。
（５）ニトリル
アセトニトリル、プロピオニトリル、ブチロニトリル、アクリロニトリル、メタクリルニトリル、ベンゾニトリルなど。
アセトニトリル、プロピオニトリル、ブチロニトリル、アクリロニトリル、メタクリルニトリル、ベンゾニトリルなど。
（６）カーボネート
エチレンカーボネート、プロピオンカーボネート、ブチレンカーボネート、ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネートなど。
エチレンカーボネート、プロピオンカーボネート、ブチレンカーボネート、ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネートなど。
（７）スルホン
スルホラン、ジメチルスルホキシド、ジメチルスルホンなど。
スルホラン、ジメチルスルホキシド、ジメチルスルホンなど。
（８）その他の有機溶媒
１，３−ジメチル−２−イミダゾリジノン、芳香族溶媒（トルエン、キシレンなど）パラフィン溶媒（ノルマルパラフィン、イソパラフィンなど）など。
１，３−ジメチル−２−イミダゾリジノン、芳香族溶媒（トルエン、キシレンなど）パラフィン溶媒（ノルマルパラフィン、イソパラフィンなど）など。
水酸基を有さない有機溶媒（Ｄ１）は、一種または二種以上を併用してもよい。これらのうち、ラクトン及びスルホンが好ましく、さらに好ましくはγ−ブチロラクトン、スルホランである。
水酸基を有する有機溶媒（Ｄ２）としては、（１）アルコール、（２）エーテルとして挙げられる以下に記載の有機溶媒が含まれる。ただし、添加剤（Ｅ）として記載の化合物は（Ｄ２）には含まれない。
（１）アルコール
１価アルコール（メチルアルコール、エチルアルコール、プロピルアルコール、ブチルアルコール、ジアセトンアルコール、ベンジルアルコール、アミノアルコール、フルフリルアルコールなど）、２価アルコール（エチレングリコール、プロピレングリコール、ジエチレングリコール、ヘキシレングリコールなど）、３価アルコール（グリセリンなど）、４価以上のアルコール（ヘキシトールなど）など。
（２）エーテル
モノエーテル（エチレングリコールモノメチルエーテル、エチレングリコールモノエチルエーテル、エチレングリコールモノフェニルエーテルなど）、など。
１価アルコール（メチルアルコール、エチルアルコール、プロピルアルコール、ブチルアルコール、ジアセトンアルコール、ベンジルアルコール、アミノアルコール、フルフリルアルコールなど）、２価アルコール（エチレングリコール、プロピレングリコール、ジエチレングリコール、ヘキシレングリコールなど）、３価アルコール（グリセリンなど）、４価以上のアルコール（ヘキシトールなど）など。
（２）エーテル
モノエーテル（エチレングリコールモノメチルエーテル、エチレングリコールモノエチルエーテル、エチレングリコールモノフェニルエーテルなど）、など。
水酸基を有する有機溶媒（Ｄ２）は、一種または二種以上を併用してもよい。これらのうち、アルコールが好ましく、さらに好ましくはエチレングリコールである。
添加剤（Ｅ）は、炭素数１〜４であるモノオール又は２〜３価のポリオールに、エチレンオキサイド(以下ＥＯと記載。)及び／又はプロピレンオキサイド(以下ＰＯと記載。)を平均０．５〜５モル付加した化合物であって、該化合物の少なくとも１つの水酸基がアルキル（炭素数１〜４）エーテル化された化合物である。
ここで、少なくとも１つの水酸基がアルキルエーテル化されたとは、例えば、メタノールのＥＯ付加物は、１つの水酸基がアルキルエーテル化されていると見做すものとする。
炭素数１〜４であるモノオールとしてはメタノール、エタノール、プロパノール、イソプロパノール、ｎ−ブタノール、イソブタノール、アリルアルコール等が挙げられる。
ここで、少なくとも１つの水酸基がアルキルエーテル化されたとは、例えば、メタノールのＥＯ付加物は、１つの水酸基がアルキルエーテル化されていると見做すものとする。
炭素数１〜４であるモノオールとしてはメタノール、エタノール、プロパノール、イソプロパノール、ｎ−ブタノール、イソブタノール、アリルアルコール等が挙げられる。
炭素数１〜４であるポリオールとしては、
ジオール（メタンジオール、エチレングリコール、１，１−エタンジオール、１，１−プロパンジオール、１，２−プロパンジオール、１，３−プロパンジオール、２，２−プロパンジオール、１，１−ブタンジオール、１，２−ブタンジオール、１，３−ブタンジオール、１，４−ブタンジオール、２，２−ブタンジオール、２，３−ブタンジオールなど。）、
トリオール（グリセリン、１，１，１−プロパントリオール、１，１，２−プロパントリオール、１，１，３−プロパントリオール、１，２，２−プロパントリオール、１，１，１−ブタントリオール、１，１，２−ブタントリオール、１，１，３−ブタントリオール、１，１，４−ブタントリオール、１，２，２−ブタントリオール、１，２，３−ブタントリオール、１，３，３−ブタントリオール、１，２，４−ブタントリオール、２，２，３−ブタントリオールなど。）が挙げられる。
ジオール（メタンジオール、エチレングリコール、１，１−エタンジオール、１，１−プロパンジオール、１，２−プロパンジオール、１，３−プロパンジオール、２，２−プロパンジオール、１，１−ブタンジオール、１，２−ブタンジオール、１，３−ブタンジオール、１，４−ブタンジオール、２，２−ブタンジオール、２，３−ブタンジオールなど。）、
トリオール（グリセリン、１，１，１−プロパントリオール、１，１，２−プロパントリオール、１，１，３−プロパントリオール、１，２，２−プロパントリオール、１，１，１−ブタントリオール、１，１，２−ブタントリオール、１，１，３−ブタントリオール、１，１，４−ブタントリオール、１，２，２−ブタントリオール、１，２，３−ブタントリオール、１，３，３−ブタントリオール、１，２，４−ブタントリオール、２，２，３−ブタントリオールなど。）が挙げられる。
ＥＯ及び／又はＰＯの付加は、ブロック付加、ランダム付加のいずれでもよい。
アルキル（炭素数１〜４）エーテル化は少なくとも１つの水酸基がアルキルエーテル化されていればよいが、すべての水酸基がアルキルエーテル化されていることが好ましい。
アルキル（炭素数１〜４）エーテル化のアルキル基としてはメチル基が好ましい。
アルキル（炭素数１〜４）エーテル化は少なくとも１つの水酸基がアルキルエーテル化されていればよいが、すべての水酸基がアルキルエーテル化されていることが好ましい。
アルキル（炭素数１〜４）エーテル化のアルキル基としてはメチル基が好ましい。
添加剤（Ｅ）の具体例は、
（１）メタノールのＥＯ及び／又はＰＯの付加物
メタノールのＥＯ１〜５モル付加物、メタノールのＥＯ１〜５モル付加末端メチルエーテル化物、メタノールのＥＯ１〜５モル付加末端メチルエーテル化物、メタノールのＰＯ１〜５モル付加物、メタノールのＰＯ１〜５モル付加末端メチルエーテル化物、メタノールのＥＯ１モルＰＯ１〜４モルランダム付加物、メタノールのＥＯ１モルＰＯ１〜４モルランダム付加末端メチルエーテル化物、メタノールのＥＯ２モルＰＯ１〜４モルランダム付加物、メタノールのＥＯ２モルＰＯ１〜４モルランダム付加末端メチルエーテル化物、メタノールのＥＯ３モルＰＯ１〜２モルランダム付加物、メタノールのＥＯ３モルＰＯ１〜２モルランダム付加末端メチルエーテル化物、メタノールのＥＯ４モルＰＯ１モルランダム付加物、メタノールのＥＯ４モルＰＯ１モルランダム付加末端メチルエーテル化物、など。
（１）メタノールのＥＯ及び／又はＰＯの付加物
メタノールのＥＯ１〜５モル付加物、メタノールのＥＯ１〜５モル付加末端メチルエーテル化物、メタノールのＥＯ１〜５モル付加末端メチルエーテル化物、メタノールのＰＯ１〜５モル付加物、メタノールのＰＯ１〜５モル付加末端メチルエーテル化物、メタノールのＥＯ１モルＰＯ１〜４モルランダム付加物、メタノールのＥＯ１モルＰＯ１〜４モルランダム付加末端メチルエーテル化物、メタノールのＥＯ２モルＰＯ１〜４モルランダム付加物、メタノールのＥＯ２モルＰＯ１〜４モルランダム付加末端メチルエーテル化物、メタノールのＥＯ３モルＰＯ１〜２モルランダム付加物、メタノールのＥＯ３モルＰＯ１〜２モルランダム付加末端メチルエーテル化物、メタノールのＥＯ４モルＰＯ１モルランダム付加物、メタノールのＥＯ４モルＰＯ１モルランダム付加末端メチルエーテル化物、など。
（２）エタノールのＥＯ及び／又はＰＯの付加物
エタノールのＥＯ１〜５モル付加物、エタノールのＥＯ１〜５モル付加末端メチルエーテル化物、エタノールのＥＯ１〜５モル付加末端メチルエーテル化物、エタノールのＰＯ１〜５モル付加物、エタノールのＰＯ１〜５モル付加末端メチルエーテル化物、エタノールのＥＯ１モルＰＯ１〜４モルランダム付加物、エタノールのＥＯ１モルＰＯ１〜４モルランダム付加末端メチルエーテル化物、エタノールのＥＯ２モルＰＯ１〜４モルランダム付加物、エタノールのＥＯ２モルＰＯ１〜４モルランダム付加末端メチルエーテル化物、エタノールのＥＯ３モルＰＯ１〜２モルランダム付加物、エタノールのＥＯ３モルＰＯ１〜２モルランダム付加末端メチルエーテル化物、エタノールのＥＯ４モルＰＯ１モルランダム付加物、エタノールのＥＯ４モルＰＯ１モルランダム付加末端メチルエーテル化物、など。
エタノールのＥＯ１〜５モル付加物、エタノールのＥＯ１〜５モル付加末端メチルエーテル化物、エタノールのＥＯ１〜５モル付加末端メチルエーテル化物、エタノールのＰＯ１〜５モル付加物、エタノールのＰＯ１〜５モル付加末端メチルエーテル化物、エタノールのＥＯ１モルＰＯ１〜４モルランダム付加物、エタノールのＥＯ１モルＰＯ１〜４モルランダム付加末端メチルエーテル化物、エタノールのＥＯ２モルＰＯ１〜４モルランダム付加物、エタノールのＥＯ２モルＰＯ１〜４モルランダム付加末端メチルエーテル化物、エタノールのＥＯ３モルＰＯ１〜２モルランダム付加物、エタノールのＥＯ３モルＰＯ１〜２モルランダム付加末端メチルエーテル化物、エタノールのＥＯ４モルＰＯ１モルランダム付加物、エタノールのＥＯ４モルＰＯ１モルランダム付加末端メチルエーテル化物、など。
（３）ブタノールのＥＯ及び／又はＰＯの付加物
ブタノールのＥＯ１〜５モル付加物、ブタノールのＥＯ１〜５モル付加末端メチルエーテル化物、ブタノールのＥＯ１〜５モル付加末端メチルエーテル化物、ブタノールのＰＯ１〜５モル付加物、ブタノールのＰＯ１〜５モル付加末端メチルエーテル化物、ブタノールのＥＯ１モルＰＯ１〜４モルランダム付加物、ブタノールのＥＯ１モルＰＯ１〜４モルランダム付加末端メチルエーテル化物、ブタノールのＥＯ２モルＰＯ１〜４モルランダム付加物、ブタノールのＥＯ２モルＰＯ１〜４モルランダム付加末端メチルエーテル化物、ブタノールのＥＯ３モルＰＯ１〜２モルランダム付加物、ブタノールのＥＯ３モルＰＯ１〜２モルランダム付加末端メチルエーテル化物、ブタノールのＥＯ４モルＰＯ１モルランダム付加物、ブタノールのＥＯ４モルＰＯ１モルランダム付加末端メチルエーテル化物、など。
ブタノールのＥＯ１〜５モル付加物、ブタノールのＥＯ１〜５モル付加末端メチルエーテル化物、ブタノールのＥＯ１〜５モル付加末端メチルエーテル化物、ブタノールのＰＯ１〜５モル付加物、ブタノールのＰＯ１〜５モル付加末端メチルエーテル化物、ブタノールのＥＯ１モルＰＯ１〜４モルランダム付加物、ブタノールのＥＯ１モルＰＯ１〜４モルランダム付加末端メチルエーテル化物、ブタノールのＥＯ２モルＰＯ１〜４モルランダム付加物、ブタノールのＥＯ２モルＰＯ１〜４モルランダム付加末端メチルエーテル化物、ブタノールのＥＯ３モルＰＯ１〜２モルランダム付加物、ブタノールのＥＯ３モルＰＯ１〜２モルランダム付加末端メチルエーテル化物、ブタノールのＥＯ４モルＰＯ１モルランダム付加物、ブタノールのＥＯ４モルＰＯ１モルランダム付加末端メチルエーテル化物、など。
（４）アリルアルコールのＥＯ及び／又はＰＯの付加物
アリルアルコールのＥＯ１〜５モル付加物、アリルアルコールのＥＯ１〜５モル付加末端メチルエーテル化物、アリルアルコールのＥＯ１〜５モル付加末端メチルエーテル化物、アリルアルコールのＰＯ１〜５モル付加物、アリルアルコールのＰＯ１〜５モル付加末端メチルエーテル化物、アリルアルコールのＥＯ１モルＰＯ１〜４モルランダム付加物、アリルアルコールのＥＯ１モルＰＯ１〜４モルランダム付加末端メチルエーテル化物、ブアリルアルコールのＥＯ２モルＰＯ１〜４モルランダム付加物、アリルアルコールのＥＯ２モルＰＯ１〜４モルランダム付加末端メチルエーテル化物、アリルアルコールのＥＯ３モルＰＯ１〜２モルランダム付加物、アリルアルコールのＥＯ３モルＰＯ１〜２モルランダム付加末端メチルエーテル化物、アリルアルコールのＥＯ４モルＰＯ１モルランダム付加物、アリルアルコールのＥＯ４モルＰＯ１モルランダム付加末端メチルエーテル化物、など。
アリルアルコールのＥＯ１〜５モル付加物、アリルアルコールのＥＯ１〜５モル付加末端メチルエーテル化物、アリルアルコールのＥＯ１〜５モル付加末端メチルエーテル化物、アリルアルコールのＰＯ１〜５モル付加物、アリルアルコールのＰＯ１〜５モル付加末端メチルエーテル化物、アリルアルコールのＥＯ１モルＰＯ１〜４モルランダム付加物、アリルアルコールのＥＯ１モルＰＯ１〜４モルランダム付加末端メチルエーテル化物、ブアリルアルコールのＥＯ２モルＰＯ１〜４モルランダム付加物、アリルアルコールのＥＯ２モルＰＯ１〜４モルランダム付加末端メチルエーテル化物、アリルアルコールのＥＯ３モルＰＯ１〜２モルランダム付加物、アリルアルコールのＥＯ３モルＰＯ１〜２モルランダム付加末端メチルエーテル化物、アリルアルコールのＥＯ４モルＰＯ１モルランダム付加物、アリルアルコールのＥＯ４モルＰＯ１モルランダム付加末端メチルエーテル化物、など。
（５）エチレングリコールのＥＯ及び／又はＰＯの付加物
エチレングリコールのＥＯ１〜５モル付加物、エチレングリコールのＥＯ１〜５モル付加末端メチルエーテル化物、エチレングリコールのＥＯ１〜５モル付加末端メチルエーテル化物、エチレングリコールのＰＯ１〜５モル付加物、エチレングリコールのＰＯ１〜５モル付加末端メチルエーテル化物、エチレングリコールのＥＯ１モルＰＯ１〜４モルランダム付加物、エチレングリコールのＥＯ１モルＰＯ１〜４モルランダム付加末端メチルエーテル化物、エチレングリコールのＥＯ２モルＰＯ１〜４モルランダム付加物、エチレングリコールのＥＯ２モルＰＯ１〜４モルランダム付加末端メチルエーテル化物、エチレングリコールのＥＯ３モルＰＯ１〜２モルランダム付加物、エチレングリコールのＥＯ３モルＰＯ１〜２モルランダム付加末端メチルエーテル化物、エチレングリコールのＥＯ４モルＰＯ１モルランダム付加物、エチレングリコールのＥＯ４モルＰＯ１モルランダム付加末端メチルエーテル化物、など。
エチレングリコールのＥＯ１〜５モル付加物、エチレングリコールのＥＯ１〜５モル付加末端メチルエーテル化物、エチレングリコールのＥＯ１〜５モル付加末端メチルエーテル化物、エチレングリコールのＰＯ１〜５モル付加物、エチレングリコールのＰＯ１〜５モル付加末端メチルエーテル化物、エチレングリコールのＥＯ１モルＰＯ１〜４モルランダム付加物、エチレングリコールのＥＯ１モルＰＯ１〜４モルランダム付加末端メチルエーテル化物、エチレングリコールのＥＯ２モルＰＯ１〜４モルランダム付加物、エチレングリコールのＥＯ２モルＰＯ１〜４モルランダム付加末端メチルエーテル化物、エチレングリコールのＥＯ３モルＰＯ１〜２モルランダム付加物、エチレングリコールのＥＯ３モルＰＯ１〜２モルランダム付加末端メチルエーテル化物、エチレングリコールのＥＯ４モルＰＯ１モルランダム付加物、エチレングリコールのＥＯ４モルＰＯ１モルランダム付加末端メチルエーテル化物、など。
（６）グリセリンのＥＯ及び／又はＰＯの付加物
グリセリンのＥＯ１〜５モル付加物、グリセリンのＥＯ１〜５モル付加末端メチルエーテル化物、グリセリンのＥＯ１〜５モル付加末端メチルエーテル化物、グリセリンのＰＯ１〜５モル付加物、グリセリンのＰＯ１〜５モル付加末端メチルエーテル化物、グリセリンのＥＯ１モルＰＯ１〜４モルランダム付加物、グリセリンのＥＯ１モルＰＯ１〜４モルランダム付加末端メチルエーテル化物、グリセリンのＥＯ２モルＰＯ１〜４モルランダム付加物、グリセリンのＥＯ２モルＰＯ１〜４モルランダム付加末端メチルエーテル化物、グリセリンのＥＯ３モルＰＯ１〜２モルランダム付加物、グリセリンのＥＯ３モルＰＯ１〜２モルランダム付加末端メチルエーテル化物、グリセリンのＥＯ４モルＰＯ１モルランダム付加物、グリセリンのＥＯ４モルＰＯ１モルランダム付加末端メチルエーテル化物、など。
グリセリンのＥＯ１〜５モル付加物、グリセリンのＥＯ１〜５モル付加末端メチルエーテル化物、グリセリンのＥＯ１〜５モル付加末端メチルエーテル化物、グリセリンのＰＯ１〜５モル付加物、グリセリンのＰＯ１〜５モル付加末端メチルエーテル化物、グリセリンのＥＯ１モルＰＯ１〜４モルランダム付加物、グリセリンのＥＯ１モルＰＯ１〜４モルランダム付加末端メチルエーテル化物、グリセリンのＥＯ２モルＰＯ１〜４モルランダム付加物、グリセリンのＥＯ２モルＰＯ１〜４モルランダム付加末端メチルエーテル化物、グリセリンのＥＯ３モルＰＯ１〜２モルランダム付加物、グリセリンのＥＯ３モルＰＯ１〜２モルランダム付加末端メチルエーテル化物、グリセリンのＥＯ４モルＰＯ１モルランダム付加物、グリセリンのＥＯ４モルＰＯ１モルランダム付加末端メチルエーテル化物、など。
（７）その他
添加剤（Ｅ）に含まれ、（Ｄ１）（Ｄ２）に該当しないエーテル類
ジエーテル（ジエチレングリコールモノメチルエーテル、ジエチレングリコールモノエチルエーテル、ジエチレングリコールジメチルエーテルなど）、トリエーテル（ジエチレングリコールジメチルエーテル、ジエチレングリコールジエチルエーテルなど）、など。
添加剤（Ｅ）に含まれ、（Ｄ１）（Ｄ２）に該当しないエーテル類
ジエーテル（ジエチレングリコールモノメチルエーテル、ジエチレングリコールモノエチルエーテル、ジエチレングリコールジメチルエーテルなど）、トリエーテル（ジエチレングリコールジメチルエーテル、ジエチレングリコールジエチルエーテルなど）、など。
上記の中でメタノールのＥＯ１〜５モル付加物、メタノールのＥＯ１〜５モル付加末端メチルエーテル化物、アリルアルコールのＰＯ１〜５モル付加物、エチレングリコールのＥＯ及び／又はＰＯの付加末端メチルエーテル化物、グリセリンのＥＯ及び／又はＰＯの付加末端メチルエーテル化物が好ましい。
添加剤（Ｅ）は公知の方法で製造することができる。
水酸基を有する有機溶媒（Ｄ２）の重量は、有機溶媒（Ｄ）の重量に対して０．５〜１０重量％であり、１〜５重量％が好ましい。
ここで（Ｄ）の重量は、水酸基を有さない有機溶媒（Ｄ１）、（Ｄ２）、添加剤（Ｅ）の合計重量である。（Ｄ２）の重量が０．５重量％未満の場合は電解質（Ｃ）の解離度が小さくなるため、初期電導度が低くなる。
（Ｄ２）の重量が１０重量％を超える場合は（Ｄ２）の水酸基とカルボキシレートアニオン（Ｂ）との反応が起きやすくなり、耐久性試験後の電導度が低下する。
ここで（Ｄ）の重量は、水酸基を有さない有機溶媒（Ｄ１）、（Ｄ２）、添加剤（Ｅ）の合計重量である。（Ｄ２）の重量が０．５重量％未満の場合は電解質（Ｃ）の解離度が小さくなるため、初期電導度が低くなる。
（Ｄ２）の重量が１０重量％を超える場合は（Ｄ２）の水酸基とカルボキシレートアニオン（Ｂ）との反応が起きやすくなり、耐久性試験後の電導度が低下する。
添加剤（Ｅ）の添加量は、有機溶媒（Ｄ）の重量に基づいて、０．１〜２０重量％であることが好ましく、０．５〜１０重量％であることがさらに好ましい。添加量が０．１重量％以上であると十分な耐久性の向上効果が得られ、また、添加量が２０重量％以下であると電導度の低下が小さく好ましい。
有機溶媒（Ｄ）の含有量は、比電導度と電解質（Ｃ）の溶解度の観点から、電解質（Ｃ）および有機溶媒（Ｄ）の合計重量に基づいて、好ましくは６０〜９５重量％、特に好ましくは７０〜９０重量％である。
本発明の電解液には必要により、電解液に通常用いられる種々の添加剤を添加することができる。該添加剤としては、ホウ酸誘導体（例えば、ホウ酸、ホウ酸と多糖類〔マンニット、ソルビットなど〕との錯化合物、ホウ酸と多価アルコール〔エチレングリコール、グリセリンなど〕との錯化合物など）、ニトロ化合物（例えば、ｏ−ニトロ安息香酸、ｐ−ニトロ安息香酸、ｍ−ニトロ安息香酸、ｏ−ニトロフェノール、ｐ−ニトロフェノールなど）などを挙げることができる。その添加量は、比電導度と電解液への溶解度の観点から、電解質（Ｃ）と有機溶媒（Ｄ）の重量に基づいて、好ましくは５重量％以下、特に好ましくは２重量％以下がよい。
本発明の電解液は、アルミニウム電解コンデンサ用として好適である。アルミニウム電解コンデンサとしては、特に限定されず、例えば、捲き取り形のアルミニウム電解コンデンサであって、陽極表面に酸化アルミニウムが形成された陽極（酸化アルミニウム箔）と陰極アルミニウム箔との間に、セパレーターを介在させて捲回することにより構成されたコンデンサが挙げられる。本発明の電解液を駆動用電解液としてセパレーターに含浸し、陽陰極と共に、有底筒状のアルミニウムケースに収納した後、アルミニウムケースの開口部を封口ゴムで密閉してアルミニウム電解コンデンサを構成することができる。
次に本発明の具体的な実施例について説明するが、本発明はこれに限定されるものではない。
＜製造例１＞
撹拌および温度調節機能の付いたステンレス製オートクレーブに、水分０．０５％以下のメタノール３２部（１モル）と触媒として水酸化カリウム４部を投入し、混合系内を窒素で置換した。次いで、撹拌しながらＥＯ２２０部（５モル）を１３０℃にて、ゲージ圧が１〜３ｋｇｆ／ｃｍ2の範囲を保つよう３時間かけて導入した。この付加物に水酸化カリウム９２部を加え混合系内を窒素で置換した後、メチルクロライド５１部を圧入し、８０℃にて５時間反応した。その後オートクレーブより反応組成物を取り出し、塩酸で中和してｐＨ６〜７とし、含有する水分を除去するため減圧−０．０９５ＭＰａ(ゲージ圧)、１００℃で１時間処理した。さらに処理後生成した塩を除去するため濾過を行い、本発明の添加剤、メタノールのＥＯ５モル付加末端メチルエーテル化物（Ｅ−１）を得た。
撹拌および温度調節機能の付いたステンレス製オートクレーブに、水分０．０５％以下のメタノール３２部（１モル）と触媒として水酸化カリウム４部を投入し、混合系内を窒素で置換した。次いで、撹拌しながらＥＯ２２０部（５モル）を１３０℃にて、ゲージ圧が１〜３ｋｇｆ／ｃｍ2の範囲を保つよう３時間かけて導入した。この付加物に水酸化カリウム９２部を加え混合系内を窒素で置換した後、メチルクロライド５１部を圧入し、８０℃にて５時間反応した。その後オートクレーブより反応組成物を取り出し、塩酸で中和してｐＨ６〜７とし、含有する水分を除去するため減圧−０．０９５ＭＰａ(ゲージ圧)、１００℃で１時間処理した。さらに処理後生成した塩を除去するため濾過を行い、本発明の添加剤、メタノールのＥＯ５モル付加末端メチルエーテル化物（Ｅ−１）を得た。
＜製造例２＞
製造例１においてメタノール３２部（１モル）をアリルアルコール５８部（１モル）に変更し、ＥＯ２２０部（５モル）をＰＯ２３２部（４モル）に変更し、反応後残存するＰＯを除去するため減圧−０．０９５ＭＰａ(ゲージ圧)、１００℃で１時間処理することにより、本発明の添加剤、アリルアルコールのＰＯ４モル付加物（Ｅ−２）を得た。
製造例１においてメタノール３２部（１モル）をアリルアルコール５８部（１モル）に変更し、ＥＯ２２０部（５モル）をＰＯ２３２部（４モル）に変更し、反応後残存するＰＯを除去するため減圧−０．０９５ＭＰａ(ゲージ圧)、１００℃で１時間処理することにより、本発明の添加剤、アリルアルコールのＰＯ４モル付加物（Ｅ−２）を得た。
＜製造例３＞
製造例１において、メタノール３２部（１モル）の替わりにエチレングリコール６２部（１モル）、ＥＯ２２０部（５モル）の替わりにＥＯ１３２部（３モル）とＰＯ５８部（１モル）の混合物、メチルクロライド５１部の替わりに１０２部に変更した以外は同様にして、本発明の添加剤、エチレングリコールのＥＯ３モルＰＯ１モルランダム付加末端メチルエーテル化物（Ｅ−３）を得た。
製造例１において、メタノール３２部（１モル）の替わりにエチレングリコール６２部（１モル）、ＥＯ２２０部（５モル）の替わりにＥＯ１３２部（３モル）とＰＯ５８部（１モル）の混合物、メチルクロライド５１部の替わりに１０２部に変更した以外は同様にして、本発明の添加剤、エチレングリコールのＥＯ３モルＰＯ１モルランダム付加末端メチルエーテル化物（Ｅ−３）を得た。
＜製造例４＞
製造例１において、メタノール３２部（１モル）の替わりにグリセリン９２部（１モル）、ＥＯ２２０部（５モル）の替わりにＥＯ４４部（１モル）とＰＯ１１６部（２モル）の混合物、メチルクロライド５１部の替わりにエチルクロライド１９４部に変更した以外は同様にして、本発明の添加剤、グリセリンのＥＯ１モルＰＯ２モルランダム付加末端エチルエーテル化物（Ｅ−４）を得た。
製造例１において、メタノール３２部（１モル）の替わりにグリセリン９２部（１モル）、ＥＯ２２０部（５モル）の替わりにＥＯ４４部（１モル）とＰＯ１１６部（２モル）の混合物、メチルクロライド５１部の替わりにエチルクロライド１９４部に変更した以外は同様にして、本発明の添加剤、グリセリンのＥＯ１モルＰＯ２モルランダム付加末端エチルエーテル化物（Ｅ−４）を得た。
＜製造例５＞
[１，２，３，４−テトラメチルイミダゾリニウム・フタル酸塩の製造］
ジメチルカーボネート１８０部（２モル）のメタノール溶液（７４％）に２，４−ジメチルイミダゾリン９８部（１モル）を滴下して、１２０℃で１５時間攪拌することで、１，２，３，４−テトラメチルイミダゾリニウム・メチルカーボネート塩を生成した。フタル酸１６６部（１モル）を１，２，３，４−テトラメチルイミダゾリニウムメチルカーボネート塩１７４部（１モル）溶液に加えることで塩交換反応を行い、１，２，３，４−テトラメチルイミダゾリニウム・フタル酸塩溶液を得た。上記溶液を１．０ｋＰａ以下の減圧度で１１０℃で加熱蒸留し、溶媒のメタノールを除去することで、１，２，３，４−テトラメチルイミダゾリニウム・フタル酸塩（アミジン４級塩）（Ａ２−１）を得た。収率は１００モル％であった。
[１，２，３，４−テトラメチルイミダゾリニウム・フタル酸塩の製造］
ジメチルカーボネート１８０部（２モル）のメタノール溶液（７４％）に２，４−ジメチルイミダゾリン９８部（１モル）を滴下して、１２０℃で１５時間攪拌することで、１，２，３，４−テトラメチルイミダゾリニウム・メチルカーボネート塩を生成した。フタル酸１６６部（１モル）を１，２，３，４−テトラメチルイミダゾリニウムメチルカーボネート塩１７４部（１モル）溶液に加えることで塩交換反応を行い、１，２，３，４−テトラメチルイミダゾリニウム・フタル酸塩溶液を得た。上記溶液を１．０ｋＰａ以下の減圧度で１１０℃で加熱蒸留し、溶媒のメタノールを除去することで、１，２，３，４−テトラメチルイミダゾリニウム・フタル酸塩（アミジン４級塩）（Ａ２−１）を得た。収率は１００モル％であった。
実施例１
ガンマブチロラクトン７１０部にフタル酸１４６部を常温で溶解した後、ジメチルエチルアミン７２部を５分間で滴下し、ジメチルエチルアンモニウムのフタル酸塩（Ａ１−１）を得た。これにエチレングリコール２０部、製造例１で得た添加剤（Ｅ−１）２０部を加え、実施例１の電解液（Ｇ−１）を得た。
ガンマブチロラクトン７１０部にフタル酸１４６部を常温で溶解した後、ジメチルエチルアミン７２部を５分間で滴下し、ジメチルエチルアンモニウムのフタル酸塩（Ａ１−１）を得た。これにエチレングリコール２０部、製造例１で得た添加剤（Ｅ−１）２０部を加え、実施例１の電解液（Ｇ−１）を得た。
実施例２
ガンマブチロラクトン８１０部にフタル酸８８部を常温で溶解した後、１，５−ジアザビシクロ［４，３，０］−５−ノネン７４部を５分間で滴下し、１，５−ジアザビシクロ［４，３，０］−５−ノネニウムのフタル酸塩（ＤＢＮＨ塩）（Ａ２−２）を得た。これにエチレングリコール２２部、製造例２で得た添加剤（Ｅ−２）２２部を加え、実施例２の電解液（Ｇ−２）を得た。
ガンマブチロラクトン８１０部にフタル酸８８部を常温で溶解した後、１，５−ジアザビシクロ［４，３，０］−５−ノネン７４部を５分間で滴下し、１，５−ジアザビシクロ［４，３，０］−５−ノネニウムのフタル酸塩（ＤＢＮＨ塩）（Ａ２−２）を得た。これにエチレングリコール２２部、製造例２で得た添加剤（Ｅ−２）２２部を加え、実施例２の電解液（Ｇ−２）を得た。
実施例３
ガンマブチロラクトン８１０部に製造例５で得た（Ａ２−１）５０部を加え、均一になるまで撹拌した。これにエチレングリコール３３部、製造例２で得られた添加剤（Ｅ−２）３３部を加え、実施例３の電解液（Ｇ−３）を得た。
ガンマブチロラクトン８１０部に製造例５で得た（Ａ２−１）５０部を加え、均一になるまで撹拌した。これにエチレングリコール３３部、製造例２で得られた添加剤（Ｅ−２）３３部を加え、実施例３の電解液（Ｇ−３）を得た。
実施例４
ガンマブチロラクトン６３０部にフタル酸１４６部を常温で溶解した後、ジメチルエチルアミン７２部を５分間で滴下し、ジメチルエチルアンモニウムのフタル酸塩を得た。これにエチレングリコール６０部、製造例１で得た添加剤（Ｅ−１）６０部を加え、実施例４の電解液（Ｇ−４）を得た。
ガンマブチロラクトン６３０部にフタル酸１４６部を常温で溶解した後、ジメチルエチルアミン７２部を５分間で滴下し、ジメチルエチルアンモニウムのフタル酸塩を得た。これにエチレングリコール６０部、製造例１で得た添加剤（Ｅ−１）６０部を加え、実施例４の電解液（Ｇ−４）を得た。
実施例５
ガンマブチロラクトン７２０部にフタル酸１４６部を常温で溶解した後、ジメチルエチルアミン７２部を５分間で滴下し、ジメチルエチルアンモニウムのフタル酸塩を得た。これにエチレングリコール５部、製造例１で得た添加剤（Ｅ−１）２５部を加え、実施例５の電解液（Ｇ−５）を得た。
ガンマブチロラクトン７２０部にフタル酸１４６部を常温で溶解した後、ジメチルエチルアミン７２部を５分間で滴下し、ジメチルエチルアンモニウムのフタル酸塩を得た。これにエチレングリコール５部、製造例１で得た添加剤（Ｅ−１）２５部を加え、実施例５の電解液（Ｇ−５）を得た。
実施例６
実施例１において添加剤（Ｅ−１）２０部を製造例３で得られた添加剤（Ｅ−３）２０部に替えた以外は同様にして、実施例６の電解液（Ｇ−６）を得た。
実施例１において添加剤（Ｅ−１）２０部を製造例３で得られた添加剤（Ｅ−３）２０部に替えた以外は同様にして、実施例６の電解液（Ｇ−６）を得た。
実施例７
実施例１においてジメチルエチルアミン７２部の替わりにメチルエチルｎ−プロピルアミン（Ａ１−２）９２部、（Ｅ−１）を製造例４で得られた添加剤（Ｅ−４）に替えた以外は同様にして、実施例７の電解液（Ｇ−７）を得た。
実施例１においてジメチルエチルアミン７２部の替わりにメチルエチルｎ−プロピルアミン（Ａ１−２）９２部、（Ｅ−１）を製造例４で得られた添加剤（Ｅ−４）に替えた以外は同様にして、実施例７の電解液（Ｇ−７）を得た。
比較例１
ガンマブチロラクトン７５０部にフタル酸１４６部を常温で溶解した後、ジメチルエチルアミン７２部を５分間で滴下し、ジメチルエチルアンモニウムのフタル酸塩を得た。これを比較例１の電解液（Ｇ’−１）とした。
ガンマブチロラクトン７５０部にフタル酸１４６部を常温で溶解した後、ジメチルエチルアミン７２部を５分間で滴下し、ジメチルエチルアンモニウムのフタル酸塩を得た。これを比較例１の電解液（Ｇ’−１）とした。
比較例２
実施例２において、エチレングリコール２２部と添加剤（Ｅ−２）２２部の替わりにエチレングリコール４４部に変更した以外は同様にして、比較例２の電解液（Ｇ’−２）を得た。
実施例２において、エチレングリコール２２部と添加剤（Ｅ−２）２２部の替わりにエチレングリコール４４部に変更した以外は同様にして、比較例２の電解液（Ｇ’−２）を得た。
比較例３
実施例３において、エチレングリコール３３部と添加剤（Ｅ−２）３３部の替わりにエチレングリコール６６部に変更した以外は同様にして、比較例３の電解液（Ｇ’−３）を得た。
実施例３において、エチレングリコール３３部と添加剤（Ｅ−２）３３部の替わりにエチレングリコール６６部に変更した以外は同様にして、比較例３の電解液（Ｇ’−３）を得た。
比較例４
ガンマブチロラクトン６００部にフタル酸１４６部を常温で溶解した後、ジメチルエチルアミン７２部を５分間で滴下し、ジメチルエチルアンモニウムのフタル酸塩を得た。これにエチレングリコール９０部、製造例１で得た添加剤（Ｅ−１）６０部を加え、比較例４の電解液（Ｇ’−４）を得た。
ガンマブチロラクトン６００部にフタル酸１４６部を常温で溶解した後、ジメチルエチルアミン７２部を５分間で滴下し、ジメチルエチルアンモニウムのフタル酸塩を得た。これにエチレングリコール９０部、製造例１で得た添加剤（Ｅ−１）６０部を加え、比較例４の電解液（Ｇ’−４）を得た。
実施例1〜７、比較例１〜４で得た電解液を用い、下記の方法で初期の比電導度、耐久性試験後の比電導度を測定し、その結果を表１に記載した。
比電導度：東亜電波工業株式会社製電導度計ＣＭ−４０Ｓを用い、３０℃での比電導度を測定した。
初期電導度は、製造後常温保管で３日以内に測定した。
耐久性試験後の比電導度は、以下の手順により電解コンデンサを作成して行い、１０５℃の下で放置し、１０００時間経過後に電解コンデンサ内から電解液を抜き取り、比電導度を測定した。
初期電導度は、製造後常温保管で３日以内に測定した。
耐久性試験後の比電導度は、以下の手順により電解コンデンサを作成して行い、１０５℃の下で放置し、１０００時間経過後に電解コンデンサ内から電解液を抜き取り、比電導度を測定した。
＜電解コンデンサの作成方法＞
本発明の実施例１〜７および比較例１〜４の電解液を使用して巻き取り形のアルミニウム電解コンデンサ（定格電圧６．３Ｖ−静電容量２２０μＦ、サイズ；φ６．５ｍｍ×Ｌ４．５ｍｍ）を作成した。封口ゴムには過酸化物加硫のブチルゴムを使用した。
本発明の実施例１〜７および比較例１〜４の電解液を使用して巻き取り形のアルミニウム電解コンデンサ（定格電圧６．３Ｖ−静電容量２２０μＦ、サイズ；φ６．５ｍｍ×Ｌ４．５ｍｍ）を作成した。封口ゴムには過酸化物加硫のブチルゴムを使用した。
（Ｅ−２）：アリルアルコールのＰＯ４モル付加物
（Ｅ−３）：エチレングリコールのＥＯ３モルＰＯ１モルランダム付加末端メチルエーテル化物
（Ｅ−４）：グリセリンのＥＯ１モルＰＯ２モルランダム付加末端エチルエーテル化物
表１の実施例１〜７と比較例１〜４との比較により、添加剤（Ｅ）を加えることで、所期の比電導度を５．０ｍＳ／ｃｍ以上高く維持しつつ、かつ１０００時間後の比電導度を４．０ｍＳ／ｃｍ以上と耐久性が高い電解液を得ることができることが明らかとなった。
本発明のアルミニウム電解コンデンサは、高温下で非常に高い耐久性を有するため、長期間高性能を発揮でき、電装化の進む自動車ならびに各種産業機器用の電子部品として使用するのに有用である。
Claims (6)
- 第３級アンモニウム（Ａ１）及び／又はアミジニウム（Ａ２）であるカチオン（Ａ）とカルボキシレートアニオン（Ｂ）からなる電解質（Ｃ）を有機溶媒（Ｄ）に溶解させた電解液であって、有機溶媒（Ｄ）が水酸基を有さない有機溶媒（Ｄ１）、水酸基を有する有機溶媒（Ｄ２）及び添加剤（Ｅ）を含有し、（Ｄ２）の重量が（Ｄ）の重量に対して０．５〜１０重量％であることを特徴とするアルミニウム電解コンデンサ用電解液。
添加剤（Ｅ）：炭素数１〜４であるモノオール又は２〜３価のポリオールにエチレンオキサイド及び／又はプロピレンオキサイドを平均０．５〜５モル付加した化合物の少なくとも１つの水酸基がアルキル（炭素数１〜４）エーテル化された化合物 - ３級アンモニウム（Ａ１）が下記一般式（２）で表される請求項１に記載の電解液。
ＮＲ５Ｒ６Ｒ７Ｈ+ （２）
［Ｒ５〜Ｒ７は少なくとも１つが異なる炭素数１〜３の１価のアルキル基である。］ - ３級アンモニウム（Ａ１）がジメチルエチルアンモニウムである請求項１又は２に記載の電解液。
- 有機溶媒（Ｄ１）がγ−ブチロラクトンである請求項１〜３のいずれか１項に記載の電解液。
- 有機溶媒（Ｄ２）がエチレングリコールである請求項１〜４のいずれか１項に記載の電解液。
- 請求項１〜６のいずれか１項に記載の電解液を用いてなるアルミニウム電解コンデンサ。
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-
2009
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