JP2010528185A - 複数の独立した回路を有する電気化学的システム - Google Patents

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Abstract

本発明の教示は、電気化学的デバイスと、この電気化学的デバイスの異なる部分における反応速度を個別に制御することを可能とする複数の独立した回路とを備える電気化学的システムに関する。電気化学的デバイスは燃料電池または電解槽とすることができ、２つ以上の独立した回路に電気的に接続された共通電極を備えることができる。本発明の教示は、さらに、このような電気化学的システムの操作方法に関する。例えば、第１電極および第２電極を備えており、前記第１電極および第２電極は第１のタイプであり、第２のタイプの第３電極を備えており、前記第２のタイプの電極は、前記第１のタイプの電極の対極であり、前記第１電極および第３電極と電気的に接続された第１負荷デバイスを含む第１電気回路を備えており、さらに前記第２電極および第３電極と電気的に接続された第２負荷デバイスを含む第２電気回路を備えている電気化学的デバイスを提供し得る。

Description

本発明の教示は、電気化学的システムおよびデバイスに関し、より詳しくは複数の独立した回路を含む電気化学的システムおよびデバイスに関する。
燃料電池等の電気化学的デバイスは、汚染物質を出さずに効率的に電力を供給することができる。例えば、燃料電池は、電気化学的反応を介して液体水素燃料と酸化剤を電気に変換することができ、副生成物として発生するのは水と熱だけである。一般的に、燃料電池は、電解質により分離されたアノードとカソードを備えている。この電解質は、特定のイオンまたはプロトンだけを通す。固体酸化物型燃料電池においては、酸化剤がカソードに送られ、そこで電気回路内の電子によってイオン化される。イオン化された酸素は、次に電解質を通って流れてアノードで水素燃料と反応し、その結果、水と電子が生成される。アノードから回路へと流れ出る電子で外部の負荷に対して給電することができる。
これらの反応が起こる速度は、部分的に、電気回路に加えられる電気的負荷と、アノードに存在する燃料の量と、カソードに存在する酸化剤の量と、燃料電池の構成材料およびそれらの微細構造と、燃料電池の動作温度および圧力に依存する。電気回路に高い電気的負荷をかけると、多くの電子がカソードに向かって移動し、酸化剤の全てとはいえずとも殆どをイオン化する。これにより、アノードに更に多くの電子が生成される。この結果、大きな電流が燃料電池から引き出される。電気回路に加えられる電気的負荷が低いと、イオン化される酸化剤が少なくなり、生成される電子も少なくなるので、電流も小さくなる。
大抵の燃料電池は、電気回路を単に１つ備えており、この回路が各燃料電池全体に単一の電気的負荷を加える。この構成は、非効率的といえ、いくつかの問題を引き起こすことがある。先ず、電子が燃料電池の全長に亘って移動する必要があり、これが、かなりのエネルギーロスを招く結果となりうる。例えば、管状の燃料電池で、その一端に電気回路が接続されている場合、燃料電池の他端で生成された電子は、取り付けられた負荷に到達するには、回路の長さ方向に、すなわち燃料電池の全長と外部回路とを通って移動する必要がある。第２に、燃料電池は、どの部分でも同じ電力密度（すなわち、単位面積当たりの電力量）で発電するわけではない。例えば、燃料電池に電気的負荷が加えられ、その結果、０．５ｖから０．７ｖ程度の電圧が燃料電池に亘って加わった場合、燃料の殆どは電池の前端部で、例えば電池の前端から１０ｍｍ以内の部分で消費される。その結果、電池前端部では、後続部分よりも高い反応速度および電力密度になる。しかし燃料が電池の長さ方向に沿って消費されるにつれ、燃料濃度が低下し、電池後端部では利用可能な燃料が少なくなる。この結果、電池後端部では、電池前端部に比べて低い反応速度および電力密度となる。
加えて、単一回路の燃料電池の温度調節は難しいことがある。電池前端部は、そこで燃料の大半が消費されるので、電池後端部よりも高い温度で動作する傾向にある。例えば、固体酸化物型燃料電池は、通常約６５０℃から約１０００℃の間で動作する。しかし固体酸化物型燃料電池の種々の構成要素は、このような高い動作温度範囲に耐えられない。集電体として一般的な材料である銀は溶融点が約９６０℃である。もし固体酸化物型燃料電池の温度を９６０℃未満に調節することができないと、銀製の集電体が溶融するであろう。さらに、ホットスポットないし高温度部が存在することもあり、これが燃料電池の性能を低下させかねない。このようなホットスポットは、燃料電池の亀裂につながり、燃料電池の有効寿命に悪影響を及ぼす危険がある。さらに、過度に高い温度は燃料電池の種々の構成要素の焼結を招くことになり、これが燃料電池の劣化の一般的原因の１つとなっている。
最後に述べる重要な問題点は、燃料電池の一端から他端にかけて反応速度に差があると、コーキング（すなわち燃料電池のアノード上に炭素が堆積すること）が増えたり、燃料電池の後端部で酸化環境が作られたりする可能性があることである。特に、燃料は通常炭化水素と酸化剤の混合物であるので、燃料の大半が消費されて電子と水とに変換されてしまうと、酸化剤の相対的な部分圧力が増加する。このような酸化雰囲気は、アノードに、特にアノード出口付近で損傷を与えかねない。
このようなことから、温度調節機能を向上させ、電極への妨害物質の堆積を最小限にし、かつまた動作効率を高めることができる電気化学的デバイスが要望されている。
上記の問題点を踏まえ、本発明の教示は、温度調節機能が向上し、自己洗浄特性を有し、かつまた動作効率が良い、複数の独立した回路を有する電気化学的システムおよびデバイスを提供するものであり、また、そのような電気化学的システムおよびデバイスを動作させるための方法を提供するものである。
本発明の教示の１つの態様は、第１電極と、第２電極と、第３電極とを有する電気化学的デバイスに関し、前記第１電極と前記第２電極は第１のタイプであり、前記第３電極は、前記第１のタイプの電極の対極となる第２のタイプである。また電気化学的デバイスは、第１電気回路と第２電気回路とを備えており、前記第１電気回路は、前記第１電極および第３電極と電気的に接続された第１負荷デバイスを含み、前記第２電気回路は、前記第２電極および第３電極と電気的に接続された第２負荷デバイスを含む。電気化学的デバイスは、例えば電解槽または燃料電池とすることができる。燃料電池である場合、電気化学的デバイスは、固体酸化物型燃料電池、プロトン交換膜燃料電池、リン酸型燃料電池、アルカリ型燃料電池、溶融炭酸塩型燃料電池、または直接メタノール型燃料電池とすることができる。燃料電池は、多様な幾何学的形状および／または構造を有することができ、例えば管状または平型あるいはモノリス構造等を含むが、これらに限定されるものではない。
ある実施形態においては、第１電極と第２電極がそれぞれアノードであり、第３電極がカソードとなる。別の実施形態では、第１電極と第２電極がそれぞれカソードであり、第３電極がアノードとなる。いくつかの実施形態において、燃料電池は、アノード支持型、カソード支持型、基板支持型、または電解質支持型の構造である。
ある実施形態において、第１負荷デバイスと第２負荷デバイスは異なる電気的負荷で独立した動作を行うよう構成される。例えば第１負荷デバイスは、第１電気回路に第１の電気的負荷を加えることができ、その結果、約０．３ｖから開路電圧の間の第１電位が、第１電極から第３電極に亘って生ずる。同様に、第２負荷デバイスは、第２電気回路に第２の電気的負荷を加えることができ、その結果、約０．３ｖから開路電圧の間の第２電位が、第２電極から第３電極に亘って生ずる。第１負荷デバイスと第２負荷デバイスは、同じ電気的負荷で同時に動作するように構成してもよいし、異なる電気的負荷で同時に動作するようにしてもよく、あるいは同じ電気的負荷で異なる位相の動作をするようにしてもよいし、異なる電気的負荷で異なる位相の動作をするようにしてもよい。例えば、ある時点で、第１電極と第３電極に亘る電位が約０．５ｖとなるような電気的負荷で動作するように第１負荷デバイスを構成することができる。このとき同時に、第２電極と第３電極に亘る電位が約１．１ｖとなるような電気的負荷で第２負荷デバイスを動作させるように構成することができる。別の時点では、第１負荷デバイスの動作によって第１電極と第３電極に亘る電位が約１．１ｖとなっている間に、第２電極と第３電極に亘る電位が約０．５ｖとなるような電気的負荷で第２負荷デバイスを動作させるように構成することができる。第１負荷デバイスと第２負荷デバイスは、第１電気回路と第２電気回路の各々から独立した電流出力と独立した電力出力を取り出すために、互いに独立して動作するように構成することができる。
また本発明の教示は、上記の燃料電池を２つ以上備えた燃料電池スタックに関する。
本発明の教示の別の態様は、電気化学的デバイスの操作方法に関する。この方法には、第１負荷デバイスを含む第１電気回路と第２負荷デバイスを含む第２電気回路とを有し、前記第１電気回路および第２電気回路が１つの共通電極と電気的に接続されている電気化学的デバイスを提供すること、第１電気回路に第１の電気的負荷を加えること、および第２電気回路に第２の電気的負荷を加えることが含まれる。前記電気化学的デバイスは、上記の特徴を１つ以上備えた電解槽または燃料電池とすることができる。
ある実施形態において、第１電気回路は第１アノードと電気的に接続されており、第２電気回路は第２アノードと電気的に接続されている。燃料は、第１アノードおよび第２アノードの一方または他方に選択的に送り込むことができる。いくつかの実施形態において、第１電気回路は第１カソードと電気的に接続されており、第２電気回路は第２カソードと電気的に接続されている。この場合、酸化剤を、第１カソードおよび第２カソードの一方または他方に選択的に送り込むことができる。
本発明の教示の別の態様は、第１電気回路と第２電気回路に電気的に接続された燃料電池を有する電気化学的システムに関し、ここで前記第１電気回路と第２電気回路は独立して動作するように構成される。ある実施形態において、前記電気化学的システムは、第１電気回路および第２電気回路を制御するためのマイクロプロセッサを備えている。ここで燃料電池は、上記の特徴を１つ以上備えている。
上記およびその他の本発明の教示の特徴と利点は、以下の図面、説明および特許請求の範囲から更に十分に理解されるであろう。
図面は、必ずしも一定の縮尺比をもって描かれるわけではなく、概して本発明の教示の原理を説明することに重きが置かれていることを理解すべきである。つまり図面は、本発明の教示の範囲を限定するものでは全くない。
本発明の教示による電気化学的システムの１つの実施形態の概略斜視図である。 本発明の教示による電気化学的システムの別の実施形態の概略斜視図である。 本発明の教示による電気化学的システムのさらに別の実施形態の概略斜視図である。 本発明の教示による２つの燃料電池（電池１および電池２）の出力を示すものであり、（ａ）は電気的負荷が電池の前端部にのみ接続されたとき（つまり回路が１つ）の出力を示し、（ｂ）は電気的負荷が電池の後端部にのみ接続されたとき（つまり回路が１つ）の出力を示し、（ｃ）は電気的負荷が電池の前端部および後端部の両方に接続されたとき（つまり回路が１つ）の出力を示し、（ｄ）は電気的負荷が電池の前端部および後端部の両方にそれぞれ接続されたとき（つまり独立した回路が２つ）の出力を示す。
本発明の教示は、ひとつには、複数の独立した電気回路と電気的に接続された電気化学的デバイスを有する電気化学的システムを提供するものである。個別の可変の負荷を有する２個以上の電気回路を設けることにより、電気化学的デバイスの出力を増大させ且つ寿命を延ばすことができるので、デバイス全体の効率と性能が向上する。本明細書に記載する電気化学的デバイスの他の利点としては、デバイスの温度調節機能が増強されることと、デバイスの電極への妨害物質の堆積が低減されることが挙げられる。
以下の説明全体にわたって、特定の構成要素を有する、または含む、または備えるものとしてデバイスまたは構成・構造を説明する場合、あるいは、特定のステップを有する、または含む、または備えるものとしてプロセスを説明する場合、本発明の教示による構成・構造も、実質的または単に、記載の構成要素から成り、また本発明の教示によるプロセスも、実質的または単に、記載のステップから成ることを説明することを意図している。ステップの順序または所定の動作を行う順序は、その方法が機能する限り重要でないことを理解すべきである。また、２つ以上のステップまたは動作を同時に行なうことができる。
本出願において、特定の要素または成分が、列挙された要素や成分の中に含まれる、ないしはそこから選択されるという記載がある場合、この特定の要素または成分は、それらの列挙された要素または成分のいずれでもよく、列挙された要素または成分から２つ以上選択してもよいと理解されるべきである。
本明細書において、単数形が用いられる際でも、特に断り書きが無い限り、複数である場合を含んでおり、またその逆に複数形で表したものは単数の場合も含むものとする。さらに、「約」という用語が定量値の前に使われている場合、本発明の教示において、特に断り書きが無い限り、その特定の定量値自体も含む。
本発明の教示は、概要として、複数の独立した回路と電気的に接続された電気化学的デバイスを有する電気化学的システムに関する。電気化学的デバイスは、電解槽（すなわち、化合物をその要素に分解する電流を用いるデバイス）または電気化学的電池（すなわち、電流を発生するために用いることができるデバイス、例えば燃料電池）とすることができる。本発明の教示は電解槽等の電気化学的デバイスに関するが、説明簡略化のため、以下の説明では燃料電池に関する実施形態のみ用いて本発明の教示を解説する。
本発明の教示の範囲には、さらに、固体酸化物型燃料電池、プロトン交換膜燃料電池、リン酸型燃料電池、アルカリ型燃料電池、溶融炭酸塩型燃料電池、直接メタノール型燃料電池等の異なる種類の燃料電池が包含される。説明簡略化のため、以下では固体酸化物型燃料電池の実施形態についてのみ詳細に説明するが、本発明の教示は、すべての種類の燃料電池に関わるものである。本発明の教示の燃料電池は、構造的設計が異なっていてもよい。燃料電池は、例えば筒状ないし管状の燃料電池（図１参照）であってもよいし、平型燃料電池（図２および図３参照）であってもよい。また、モノリス構造に基づく燃料電池であってもよい。「モノリス」構造には、円筒形でも平型でもない構造であれば何でも含まれうる。また、例えば、細長いフラットチューブ形や、半円形、らせん形等であってもよい。燃料電池は、アノード支持型、カソード支持型、電解質支持型または基板支持型のいずれでもよい。
典型的燃料電池は、アノード、カソード、電解質、およびアノードとカソードを接続する１つの電気回路を備える。これに対し、本発明の教示による燃料電池は、全般的に、第１電極と第２電極と第３電極とを備える。第１電極と第２電極は同じタイプの電極とすることができ、第３電極を異なるタイプの（つまり対極となる）電極とすることができる。ある実施形態において、第１電極と第２電極をそれぞれアノードとし、第３電極をカソードとすることができる。別の実施形態では、第１電極と第２電極をそれぞれカソードとし、第３電極をアノードとすることができる。例えば、本発明の教示による燃料電池は、第１のタイプの１つの電極（例えば１つのアノード）と、この第１のタイプの対極となる第２のタイプの２つ以上の電極（例えば２つ以上のカソード）を含むことができ、その逆であってもよい。
燃料電池から電力を取り出すために、燃料電池は、１つ以上の負荷デバイスに接続することができる。この１つ以上の負荷デバイスのそれぞれが、各燃料電池回路に電気的負荷を加える。電気的負荷を加えると、燃料電池回路から正電流（ならびに正電力）が出力されるとともに燃料電池の対応する区間に亘る電位が低下する。例えば、第１負荷デバイスを、第１電気回路を介して燃料電池の第１電極と第３電極に接続することができる。第１電気回路によって電気的に接続された燃料電池部分を燃料電池の前端部と呼ぶことができよう。第１負荷デバイスは第１電気回路の出力を制御することができる。また第２負荷デバイスを、第２電気回路を介して燃料電池の第２電極と第３電極に接続することができる。第２電気回路によって電気的に接続された燃料電池部分を燃料電池の後端部と呼ぶことができよう。第２負荷デバイスは第２電気回路の出力を制御することができる。なお、２つの独立した電気回路に接続された３つの電極を有するデバイスについて特に説明するが、当業者であれば、本発明の教示が、２個より多い、例えば３個、４個、５個あるいはそれ以上の独立した電気回路を含み、それらの回路のそれぞれが個別に電気負荷を加えられる同様のデバイスにも適用可能であることは理解できるはずである。さらに、本明細書の説明および図面において各負荷デバイスを別々のユニットとして例示したが、負荷デバイスは物理的な意味で分かれている必要はない。例えば、ある実施形態において、第１負荷デバイスおよび第２負荷デバイスという説明が行なわれていても、それらの第１負荷デバイスと第２負荷デバイスは物理的に別なユニットでなくてもよく、１つ以上の独立した電気的負荷を複数の電気回路に加えることが出来る限りにおいて、１つに組み合わされたデバイスの形を取ってもよい。
第１負荷デバイスと第２負荷デバイスは、同じ電気的負荷または異なる電気的負荷で同時に動作するように構成することできる。例えば、第１負荷デバイスと第２負荷デバイスは、それぞれ第１の電気的負荷と第２の電気的負荷で独立して動作することができる。第１の電気的負荷によって、燃料電池の第１部分すなわち前端部に亘って第１電位が生じる。第２の電気的負荷によって、燃料電池の第２部分すなわち後端部に亘って第２電位が生じる。第１電位および第２電位はそれぞれ、約０．３ｖから開路電圧（ＯＣＶ）の間とすることができる。ここで、「開路電圧」とは、電気的負荷がゼロのときの２つの端子間の電位差である。第１回路の開路電圧は、第１電極と第３電極の間の電位差とすることができ、第２回路の開路電圧は、第２電極と第３電極の間の電位差とすることができる。殊に燃料電池に関しては、この電位差は、燃料電池のアノード側とカソード側の酸化剤の相対的濃度に関連付けることができる。また電位差は、使用される電解質と燃料の種類にも関連付けることができる。本発明の教示による燃料電池に対する開路電圧は、例えば約０．９ｖから約１．２ｖまでの範囲とすることができる。しかし、開路電圧は、燃料電池を運転している間に変化しうる。例えば、燃料電池の動作中に生成される妨害物質（例えば炭素や硫黄の堆積物）が電極表面に堆積することがあり、これが２つの電極間の電位を低下させることがある。
第１負荷デバイスと第２負荷デバイスは、様々な電気的負荷で様々な時間に動作するよう構成することができる。ある実施形態において、第１負荷デバイスと第２負荷デバイスを、同じ電気的負荷または異なる電気的負荷で同時に動作するように構成することができる。別の実施形態で、第１負荷デバイスと第２負荷デバイスを、同じ電気的負荷または異なる電気的負荷で異なる位相の動作をするように構成してもよい。例えば、ある時点で、第２負荷デバイスが電気的負荷ゼロで動作して、燃料電池の後端部に亘って開路電圧を生じさせている間に、第１負荷デバイスが、燃料電池の前端部に亘って約０．５ｖ（または別の実施例では約０．７ｖ）の電圧を生じさせるような電気的負荷で動作するよう構成することができる。別の時点では、第１負荷デバイスが電気的負荷ゼロで動作して、燃料電池の前端部に亘って開路電圧を生じさせている間に、第２負荷デバイスが、燃料電池の後端部に亘って約０．５ｖ（または別の実施例では約０．５６ｖ）の電圧を生じさせるような電気的負荷で動作するよう構成することができる。
マイクロプロセッサを、第１負荷デバイスと第２負荷デバイスに加える電位の制御に用いることができる。例えば、マイクロプロセッサは、各電気的負荷を別々に異なる時間で変化させて燃料電池の性能を最適化させるようにプログラムすることができる。この最適化について、以下により詳しく説明する。さらに、第１負荷デバイスと第２負荷デバイスを、互いに独立して動作するように構成して、第１電気回路と第２電気回路の各々から独立した電流出力と独立した電力出力を取り出せるようにすることができる。
マイクロプロセッサを、第１電気回路と第２電気回路からの出力を調整したり組み合わせたりするために用いることができる。例えば、第１電気回路の出力が約５０Ｗで、第２電気回路の出力が約２５Ｗである場合、マイクロプロセッサで変成器を実現および制御して、単一ワット数の合成出力、例えば約７５Ｗの出力を生じるようにすることができる。さらに、燃料電池の電気回路に接続され且つそれに依拠する電気的負荷は、カソードでイオン化される酸化剤の量と相関するので、電気的負荷のいかなる変化も、アノードにおける酸素イオンと水素燃料間の反応速度に変化をもたらしうる。このような変化は、燃料電池の出力と温度に影響を及ぼしかねない。
このため、上記のようなマイクロプロセッサを用いて、独立した回路のそれぞれに加えられる電気的負荷を監視し適宜調節することにより、出力および動作電圧の最適化を含め、燃料電池の性能を最適化することができる。それゆえ、本発明の教示の燃料電池は、所定の一方の極性の電極ないし電極セグメントを複数備えるだけでなく、これらの電極を２つ以上の負荷デバイスに接続する２つ以上の独立した電気回路も備える。複数の回路は、独立して動作することができ、１つ以上の電気的負荷を燃料電池の異なる部分に加えることができる。このような構成の利点を以下に更に詳細に説明する。
図１は、本発明の教示による管状燃料電池１２の１つの実施形態の概略斜視図である。図１に示すように、管状燃料電池１２は第１電極１４と、第２電極１６と、電解質１８と、前端部１９と、第３電極２０と、後端部２１とを有する。管状燃料電池１２から電流または電力を取り出すために、第１電極１４と第３電極２０とが第１電気回路２４によって第１負荷デバイス２２に接続されており、また第２電極１６と第３電極２０は第２電気回路２８によって第２負荷デバイス２６に接続されている。マイクロプロセッサ３０が第１負荷デバイス２２と第２負荷デバイス２６を制御し、得られた出力３２を送出する。
図１に示すような本発明が教示する管状燃料電池は、アノード支持型、カソード支持型、電解質支持型または基板支持型のいずれでもよい。図１に示す実施形態では、具体的に、１つの共通の支持側アノード２０と２つのカソード１４，１６が示されている。いくつかの（図示していない）実施形態において、支持側管状アノードに、例えば長手方向に延びた隆起または突起のような、アノード内壁から中央の空洞に突出した複数の支持要素を設けてもよい。このような構成は、米国特許第６，９９８，１８７号に記載されており、この先行技術は、この引用により本明細書に組み込まれる。そのような長手方向に延びた隆起または突起により、電池全体の構造を強化し、電極の表面積を広げ、アノードの電気伝導度を最適化することができ、かつ燃料電池を組立システム（例えば燃料電池スタック）に取り付け易くなる。
上記のように、複数の独立した回路を単一の燃料電池に組み込むことで発電効率を上げることができる。例えば、１つの燃料電池を２つの同じ長さの独立した電気回路に接続した場合、電子の移動距離が、単一回路型燃料電池での移動距離の半分以下に縮まる。なぜなら、電子は、優先的共通経路、すなわち最短距離、を通って電源へと移動するからである。電子の経路が短縮されると、電気回路に沿って移動する際の抵抗が減り、その分、出力が増加し、燃料電池の効率が上がる。第２電気回路を追加することで、燃料が燃料電池後端部に入るための近道ができる。これにより、燃料電池の前端部での反応速度が低減されるので、結果的に燃料電池の温度バランスを良好にし、その寿命を延ばすことができる。
さらに、電気的負荷と出力は燃料電池の温度に関係するので、燃料電池の各部に加える電気的負荷を調節することで、燃料電池の温度を制御できる。例えば、燃料電池の前端部が後端部より高い温度で動作している場合、前端部に加える電気的負荷を減らし且つ後端部に加える電気的負荷を増すことで、熱バランスを改善することができる。マイクロコンピュータは、高い電気的負荷と低い電気的負荷を交互に加えることで燃料電池全体の温度を調節することができる。
各々別の負荷デバイスを備える複数の独立した電気回路は、燃料電池の異なる部分に亘る電位の制御も可能とする。例えば、或る値の電気的負荷を時間ｔ１において先ず第１回路を含む前端部に加え、時間ｔ２において、その前端部の電位を開路電圧値に変更、つまり燃料電池前端部に加わる電気的負荷をゼロとするよう構成し、他方、第２回路を含む後端部には、或る値の電気的負荷を加えるようにすることができる。これにより、燃料電池の異なる部分を交互に、ないしは異なる位相で、動作させることができる。前端部の作動電位が開路電圧値のとき、前端部では燃料が消費されず、燃料は全て後端部に移動して、そこで反応する。この結果、電池の一端から他端まで移動する燃料の波動または脈動を起こすことができる。したがって、燃料電池の異なる部分を交互に動作させることで、燃料電池の各部の性能を異なる時間に最適化できるので、燃料電池の全体的効率と、電力密度と、熱調節機能とを向上させることができる。
その上、燃料電池内の各回路に加える電気的負荷を制御すると、電極表面を洗浄できるので、硫黄や炭素等の妨害物質の堆積を防ぐことができる。例えば、燃料電池に使用されている電極の多くはニッケルを含有しており、また燃料電池を作動するのに炭化水素が用いられることが多い。そのような炭素含有燃料（例えばプロパン）はニッケルと反応して多様な副生成物を生じ、電極に炭素が堆積する原因となりうる。燃料電池が管状の場合、炭素が積み重なって燃料電池管が詰まることがある。しかも、炭素堆積物が燃料電池の化学反応を妨害して電池を動作不能にする可能性もある。さらに、炭素繊維が電極内壁に形成されると、潜在的亀裂を引き起こし、燃料電池を破損させる危険がある。
堆積炭素は、酸素／水と反応させて一酸化炭素または二酸化炭素のいずれかを生成することにより取り除くことができる。この変換は、独立した電気回路に異なる電気的負荷を加えて燃料電池の異なる部分での反応速度を制御することで達成できる。例えば、第１回路が高い電気的負荷、例えば燃料電池の前端部に亘る電圧が約０．５ｖとなるような電気的負荷で動作している場合、前端部でより多くの酸素イオンが電解質を介して活性化される。これが前端部の温度を上昇させ、前端部でアノードの内壁面から炭素が除去される速度を変化させる。他方、第２回路は、より低い電気的負荷、例えば電池後端部に亘る電圧が約０．９ｖとなるような電気的負荷で動作させることができる。これにより、燃料電池の後端部には、前端部での反応速度の上昇による副生成物である水が打ち寄せる。この副生成物である水は、アノード表面に堆積した炭素と反応して、この炭素を取り除く。以上述べたように、マイクロプロセッサを用いて、燃料電池の異なる部分に加える電気的負荷を交互に変え、これにより、一定周期の動作後に、高い電気的負荷を第１回路に加え且つ低い電気的負荷を第２回路に加えるようにすることができ、これにより、燃料電池の前端部から炭素堆積物を取り除くことができる。
同様なプロセスが、アノード表面から硫黄を取り除くためのプロセスにも当てはまる。ほとんどの燃料は無臭なので、安全上の理由から燃料には硫黄が添加されている。この硫黄添加物がアノード表面のニッケル被膜に付着することがある。このような硫黄堆積物の除去にも、上記の炭素堆積物除去方法を利用することができる。
上記の燃料電池の構成要素は、当技術分野において公知の種々の材料から形成することができる。例えば、固体酸化物型燃料電池のアノード、カソードおよび電解質に適した材料は、同時継続出願である特許出願第１０／９９９，７３５号に記載されており、この出願は、この引用により本明細書に組み込まれる。いくつかの実施形態では、アノードは、陶性合金（サーメット）として知られる金属／セラミック複合材から形成することができる。セラミック成分としては、イットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ）または他の、例えばセリウムの酸化物やスカンジア安定化ジルコニア（ＳＳＺ）のようなセラミック材料を用いることができる。金属相としては、遷移金属、合金またはこれらの物理的混合物を用いることができ、ニッケル、チタン、バナジウム、ルテニウム、ロジウム、レニウム、パラジウム、マグネシウム、鉄および銅が挙げられるが、これらに限定されない。ある実施態様において、カソードをペロブスカイトから形成してもよく、ペロブスカイトとしてはＬａＳｒＭｎＯ３、（ＬａＳｒ）（ＣｏＦｅ）Ｏ３、ＬａＣａＭｎＯ３、（ＬａＣａ）（ＣｏＦｅ）Ｏ３が挙げられるが、これらに限定されない。ある実施態様において、電解質は、金属酸化物セラミック（例えばジルコニア）、安定化金属酸化物セラミック（例えばＹＳＺ、ＳＳＺ）、または電解質サーメットのようなイオン伝導性材料を含むものであってよく、これらには、セラミック材料（例えば安定化ジルコニア、ドープドセリア、またはこれらの混合物）とアノードに関して先に記載した金属成分を含めることができる。また、電極が多孔質材料から形成されている場合に限って、遷移金属（例えば、セリウム、コバルト、銅、鉄、モリブデン、ニッケル、銀、およびタングステン）の１つ以上の塩類（例えば硝酸塩）を含む薄め塗膜合成物を電極に塗布することで燃料電池の性能を高めることができる。この構成は米国特許出願第１１／００２，３９４号に記載されており、この先行技術は引用により本明細書に組み込まれる。さらに、本明細書に記載したデバイスでは、１つ以上の共通電極を共有する複数の独立した電気回路を備えているとしたが、各回路に割り当てられる電極を、別体の電極として構成してもよいし、いくつかのセグメントに分割された単一の電極として構成してもよいことは、当業者であれば分かるであろう。同様に、電解質層は、電極間で、１つの連続した層であってもよいし、不連続の、断片化された層であってもよい。
図２は本発明の教示の別の実施形態を示す。図２に示す平型燃料電池１１２は、第１電極１１４と、第２電極１１６と、電解質１１８と、第３電極１２０とを有する。第１電極１１４と第２電極１１６が同じタイプのもの（例えばアノード）として示され、第３電極１２０が異なるタイプ（例えばカソード）として示されている。第１負荷デバイス１２２が、第１電気回路１２４を介して第１電極１１４および第３電極１２０に接続されている。また第２負荷デバイス１２６が、第２電気回路１２８を介して第２電極１１６および第３電極１２０に接続されている。マイクロプロセッサ１３０は、第１負荷デバイス１２２と第２負荷デバイス１２６を上記のように制御する。
図３は本発明の教示の更に別の実施形態を示す。図３は平型燃料電池の変形例である。図３の平型燃料電池は、円形ではなく、方形の電極板を有する。図３では、図２に関して説明したのと同様の要素には同様の参照符号を付した。図２および図３に示すように電極を同心的に配置すると、電子が移動する半径方向の距離を短縮でき、これにより、上記のように、抵抗が減り出力を最適化できる。複数の独立した回路によって、燃料電池の表面全体に亘る温度と反応速度の調節を容易にすることができる。
複数の燃料電池を電気的に接続して燃料電池スタックを形成する実施形態も可能である。スタックは、複数の燃料電池の出力を組み合わせた大きな出力の供給を可能とする。例えば、中央の支持管の回りに配置された複数の管状燃料電池を備えた燃料電池スタックとすることができ、このスタックは、米国特許出願第１１／９３９，１８５号に記載のような燃料再生部およびその他の特徴を備えていてもよい。なお、この従来技術は引用により本明細書に組み込まれる。またスタックは、上下に積み重ねられた複数の管状燃料電池を含むものであってもよい。これらの複数の燃料電池を、１つの集電板を備えた組み立て品として設計した実施形態も可能である。スタックに設ける燃料電池の個数は、搭載や接続や運転といった観点からみて現実的な数であれば、どんな数でもよい。例えば、２個、５個、１０個、２０個、３６個、５０個またはそれ以上の燃料電池をまとめて１つの燃料電池スタックに形成することができる。
別の態様において、本発明の教示は、電気化学的デバイスの操作方法に関する。該方法は、第１負荷デバイスを含む第１電気回路と第２負荷デバイスを含む第２電気回路とを有し、前記第１電気回路および第２電気回路が１つの共通電極と電気的に接続されている電気化学的デバイスを提供することを含むことができる。第１電気回路に第１の電気的負荷が加えられ、および第２電気回路に第２の電気的負荷が加えられる。この電気的デバイスは、上記の特徴を１つ以上備えた燃料電池または電解槽とすることができる。例えば、共通電極は、アノードであっても、カソードであってもよい。
上記のように、第１の電気的負荷が加えられると、第１電極と第３電極に亘り第１電位が生じ、第２の電気的負荷が加えられると、第２電極と第３電極に亘り第２電位が生じる。
第１電位および第２電位は、約０．３ｖから開路電圧の間とすることができる。第１の電気的負荷と第２の電気的負荷は、同じであってもよいし、異なっていてもよい。第１の電気的負荷と第２の電気的負荷は、同時に加えてもよいし、異なる位相で加えてもよい。いくつかの実施形態において、第１電気回路を第１アノードに電気接続し、第２電気回路を第２アノードに電気接続することができる。その第１アノードと第２アノードの一方または他方に選択的に燃料を送り込むようにした実施形態も可能である。
本発明の教示の別の実施形態は、２つの別のアノードへの燃料／空気混合物の供給を交互に行うことによって、燃料電池を操作する方法に関する。この実施形態では、燃料電池は１つの共通カソードと２つのアノードを有する。燃料電池の通常運転時には、酸化剤が、多くの場合空気としてカソードに送り込まれ、また燃料／空気混合物はアノードに送り込まれる。アノードが２つある場合、燃料の供給先をこれら２つのアノードの間で交互に切り替えることができる。燃料供給を交互に行うと、燃料電池のアノード上の炭素の付着堆積またはコーキングを低減できると共に、アノードへの硫黄の付着堆積も低減できる。これにより、燃料電池の性能を向上させ且つ有効寿命を延ばすことができる。
別の実施形態において、本発明の教示は、２つの別のカソードへの燃料／空気混合物の供給を交互に行うことによって燃料電池を操作する方法に関する。この実施形態では、燃料電池は１つの共通アノードと２つのカソードを有する。カソードが２つある場合、燃料の供給先をこれら２つのカソードの間で切り替えることができる。
本発明の教示の実施形態は、以下の実施例を参照することによって、より良く理解できる。ただし、以下の実施例は、決して本発明の教示の範囲を制限するものとみなされるべきではない。
アノード支持型管状固体酸化物燃料電池を、押出し成形により造った。原料（例えばＹＳＺ，ＳＳＺ）と粉末金属酸化物（例えばＮｉＯ，ＣｕＯ）とを先ず結合剤および溶剤と混合してペーストを形成した。このペーストを、圧縮押出し金型を通して所望の形状に押出し加工した。押出成型品を、温度と湿度を調節したオーブンで乾燥させ、その後アノード支持体を加熱炉の中で予焼成した。予焼成したアノード管表面に、含浸塗工により薄い電解質膜を塗布し、その後、乾燥および焼結させた。２つ以上の同じ長さまたは異なる長さのカソードセグメントを、焼結された電解質の上部にブラシ塗装、エアスプレイ、または含浸により設け、その後、加熱乾燥させた。金属製集電体をアノード上およびカソード上の両方に設けた後、燃料電池の性能試験と評価を行った。燃料電池を、先ず電気的加熱炉の中で還元反応（アノードを酸化物から金属に還元）させた後に、所定の温度と燃料流速度で、その性能を試験し評価した。
２つのアノード支持型管状固体酸化物燃料電池（電池１および電池２）を上記の工程により作成した。電池１および電池２は、寸法と材料のいずれも相違する。これらの電池１および電池２の両者を４つの構成で試験した。すなわち、（ａ）電池の前端部のみ（すなわち１つの回路）、（ｂ）電池の後端部のみ（すなわち１つの回路）、（ｃ）電池の前端部および後端部の両方（すなわち１つの回路）、（ｄ）電池の前端部および後端部の両方をそれぞれ（すなわち２つの独立した回路）電気的負荷に接続した構成で試験した。各電池を同じ条件（すなわち同じ動作温度、流速度、および電気的負荷）で、以上の４つの構成に関して試験した。本発明の教示の利点を示すために、１つの電気的負荷が（ａ）電池の前端部にのみ接続されたとき（つまり回路は１つ）、（ｂ）電池の後端部にのみ接続されたとき（つまり回路は１つ）、（ｃ）電池全体に接続されたとき（つまり回路は１つ）、（ｄ）電池の前端部および後端部の両方にそれぞれ接続されたとき（つまり独立した回路が２つ）の、これら２つの電池の出力を比較した。
比較し易くするため、電池全体に１つの電気的負荷が接続されているときに測定した出力を基準値とし、単位値１００の出力として表した（図４のグラフ１（ｃ）および２（ｃ）参照）。その他のパラメータの出力測定値（すなわち（ａ）、（ｂ）、（ｄ））を、（ｃ）に関して得られた値と比較して、適宜相対的パーセンテージで表した。
図４に、その結果の要約を示す。
図４に示すように、電気的負荷を電池の前端部または後端部のいずれか一方に接続した場合、出力の単位値は、約６６から８６となった（グラフ１（ａ）、１（ｂ）、２（ａ）、２（ｂ）参照）。しかし、同じ燃料電池を、本発明の教示により２つの独立した負荷デバイスないし回路に接続した場合、出力の単位値が約１３０から１５０となった（グラフ１（ｄ）、２（ｄ）参照）。これは、単一回路を用いたときの出力（グラフ１（ｃ）、２（ｃ）参照）に比べて３０％から５０％出力が増加するということと同義であり、単一回路を用いて一方の端子から電流を取り出した場合の出力に比べれば、８０％から１００％も出力が増加するということである（グラフ１（ａ）および２（ａ）、１（ｂ）および２（ｂ）、１（ｄ）および２（ｄ）参照）。
（その他の実施形態）
本発明の教示は、以上述べた形態の他に、別の特定の形態でも、本発明の教示の趣旨と本質的特徴から逸脱することなく、実施することができる。つまり、上記の実施形態は、説明のためだけのものであって、本明細書に記載の本発明の教示に制約を加えるものではないと考えるべきである。すなわち、本発明の範囲は、上記の説明によってではなく、添付の請求項によって示されており、請求項と同等の意味および範囲においてなされる全ての変形・変更は、本発明の範囲に含まれるものとする。

Claims (35)

  1. 電気化学的デバイスであって、
    第１電極および第２電極を備えており、前記第１電極および第２電極は第１のタイプであり、
    第２のタイプの第３電極を備えており、前記第２のタイプの電極は、前記第１のタイプの電極の対極であり、
    前記第１電極および第３電極と電気的に接続された第１負荷デバイスを含む第１電気回路を備えており、さらに
    前記第２電極および第３電極と電気的に接続された第２負荷デバイスを含む第２電気回路を備えている電気化学的デバイス。
  2. 前記電気化学的デバイスは電解槽である、請求項１に記載の電気化学的デバイス。
  3. 前記電気化学的デバイスは燃料電池である、請求項１に記載の電気化学的デバイス。
  4. 前記燃料電池は、固体酸化物型燃料電池、プロトン交換膜燃料電池、リン酸型燃料電池、アルカリ型燃料電池、溶融炭酸塩型燃料電池、または直接メタノール型燃料電池である、請求項３に記載の電気化学的デバイス。
  5. 前記第１電極および前記第２電極がそれぞれアノードであり、前記第３電極がカソードである、請求項３または４に記載の電気化学的デバイス。
  6. 前記第１電極および前記第２電極がそれぞれカソードであり、前記第３電極がアノードである、請求項３または４に記載の電気化学的デバイス。
  7. 前記燃料電池は管状である、請求項３から６のいずれか１つに記載の電気化学的デバイス。
  8. 前記燃料電池は平型である、請求項３から６のいずれか１つに記載の電気化学的デバイス。
  9. 前記燃料電池はモノリス構造を含む、請求項３から６のいずれか１つに記載の電気化学的デバイス。
  10. 前記第１負荷デバイスおよび前記第２負荷デバイスは、独立して動作を行うよう構成される、請求項３から１０のいずれか１つに記載の電気化学的デバイス。
  11. 前記第１負荷デバイスおよび前記第２負荷デバイスは、同じ電気的負荷で同時に動作するように構成される、請求項３から１０のいずれか１つに記載の電気化学的デバイス。
  12. 前記第１負荷デバイスおよび前記第２負荷デバイスは、異なる電気的負荷で同時に動作するように構成される、請求項３から１０のいずれか１つに記載の電気化学的デバイス。
  13. 前記第１負荷デバイスおよび前記第２負荷デバイスは、同じ電気的負荷で異相動作をするように構成される、請求項３から１０のいずれか１つに記載の電気化学的デバイス。
  14. 前記第１負荷デバイスおよび前記第２負荷デバイスは、異なる電気的負荷で異相動作をするように構成される、請求項３から１０のいずれか１つに記載の電気化学的デバイス。
  15. 前記第１負荷デバイスおよび前記第２負荷デバイスは、独立して動作を行うよう構成されており、それぞれが、独立した電流出力および独立した電力出力を、前記燃料電池の前記第１電気回路および前記第２電気回路から取り出す、請求項３から１０のいずれか１つに記載の電気化学的デバイス。
  16. 燃料電池は、アノード支持型構造、カソード支持型構造、電解質支持型構造または基板支持型構造を含む、請求項３から１５のいずれか１つに記載の電気化学的デバイス。
  17. 燃料電池スタックであって、請求項３に記載の燃料電池を２つ以上含む燃料電池スタック。
  18. 電気化学的デバイスの操作方法であって、
    第１電気回路および第２電気回路を備え、前記第１電気回路が第１負荷デバイスを含み、前記第２電気回路が第２負荷デバイスを含み、また前記第１電気回路および第２電気回路が１つの共通電極と電気的に接続されている電気化学的デバイスを提供すること、
    前記第１電気回路に第１の電気的負荷を加えること、および
    前記第２電気回路に第２の電気的負荷を加えることを含む、
    電気化学的デバイスの操作方法。
  19. 前記第１負荷デバイスおよび前記第２負荷デバイスは、独立して動作するよう構成される、請求項１８に記載の方法。
  20. 前記第１の電気的負荷と前記第２の電気的負荷が同じである、請求項１８または１９に記載の方法。
  21. 前記第１の電気的負荷と前記第２の電気的負荷が異なる、請求項１８または１９に記載の方法。
  22. 前記第１の電気的負荷と前記第２の電気的負荷を同時に加えることを含む、請求項１８から２１のいずれか１つに記載の方法。
  23. 前記第１の電気的負荷と前記第２の電気的負荷を異なる位相で加えることを含む、請求項１８から２１のいずれか１つに記載の方法。
  24. 前記共通電極がカソードである、請求項１８から２３のいずれか１つに記載の方法。
  25. 前記共通電極がアノードである、請求項１８から２３のいずれか１つに記載の方法。
  26. 前記電気化学的デバイスは燃料電池である、請求項１８から２３のいずれか１つに記載の方法。
  27. 前記燃料電池は管状である、請求項２６に記載の方法。
  28. 前記燃料電池は平型である、請求項２６に記載の方法。
  29. 前記燃料電池はモノリス構造を含む、請求項２６に記載の方法。
  30. 燃料電池は、アノード支持型構造、カソード支持型構造、電解質支持型構造または基板支持型構造を含む、請求項２６から２９のいずれか１つに記載の方法。
  31. 前記第１電気回路は第１アノードと電気的に接続され、前記第２電気回路は第２アノードと電気的に接続され、燃料が、前記第１アノードおよび前記第２アノードの一方または他方に交互に送り込まれる、請求項２６に記載の方法。
  32. 前記第１電気回路は第１カソードと電気的に接続され、前記第２電気回路は第２カソードと電気的に接続され、酸化剤が、前記第１カソードおよび前記第２カソードの一方または他方に交互に送り込まれる、請求項２６に記載の方法。
  33. 前記電気化学的デバイスは電解槽である、請求項１８から２５のいずれか１つに記載の方法。
  34. 電気化学的システムであって、第１電気回路および第２電気回路と電気的に接続された燃料電池を含み、前記第１電気回路および第２電気回路は、独立して動作するように構成される電気化学的システム。
  35. 前記第１電気回路および第２電気回路を制御するためのマイクロプロセッサを更に備える、請求項３４に記載のシステム。
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