JP2010527770A5 - - Google Patents
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Description
２．３０４ｇの水酸化ナトリウムを１８４ｇの脱イオン水中に溶解させた。この溶液に、０．９６ｇのホウ酸を、次いで、２８．９６ｇの臭化テトラプロピルアンモニウムを、撹拌しながら溶解させた。１．２５２７ｇの二酸化ゲルマニウムを、撹拌しながら、徐々に溶解させた。３５．２ｇの「Ｌｕｄｏｘ ＨＳ−３０」を溶液に入れた後、ゲルが形成された。ゲルを約１５分間に亘り撹拌した（ｐＨ＝１２．７６）。
実施例４
１％のＰｔ／ＣｓＢＺＳＭ−５の合成
２．７ｇのＢＺＳＭ−５を１５０ｍｌのＣｓＮＯ3（０．５Ｍ）水溶液で洗浄し、濾過した。次いで、濾液を０．５ＭのＣｓＮＯ3でさらに３回洗浄し、最後の濾過の際に脱イオン水で濯いだ。次いで、ゼオライト粉末を空気中において２８０℃で３時間に亘りか焼した。
１％のＰｔ／ＣｓＢＺＳＭ−５の合成
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実施例５
Ｂ−Ａｌ−ＺＳＭ−５の合成
使用した化学薬品：
ホウ酸Ｈ3ＢＯ3；９９．９９％；Aldrich；
水酸化ナトリウムＮａＯＨ；＞９８％；Aldrich；
アルミン酸ナトリウムＮａＡｌＯ2（２３．６質量％のＡｌ2Ｏ3；１９．４質量％のＮａ2Ｏ；５７．０質量％のＨ2Ｏ）；Southern Ionics；
臭化テトラプロピルアンモニウム（ＣＨ3（ＣＨ2）2）4ＮＢｒ；９８％；Alfa-Aesar；
「Ｌｕｄｏｘ ＨＳ−３０」ＳｉＯ2、コロイドシリカ、水中３０質量％の懸濁液；Sigma-Aldrich；
Ｂ−Ａｌ−ＺＳＭ−５の合成
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ホウ酸Ｈ3ＢＯ3；９９．９９％；Aldrich；
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臭化テトラプロピルアンモニウム（ＣＨ3（ＣＨ2）2）4ＮＢｒ；９８％；Alfa-Aesar；
「Ｌｕｄｏｘ ＨＳ−３０」ＳｉＯ2、コロイドシリカ、水中３０質量％の懸濁液；Sigma-Aldrich；
比較例６
Ｇｅ−Ｂ−ＺＳＭ−５の合成
使用した化学薬品：
ホウ酸Ｈ3ＢＯ3；９９．９９％；Aldrich；
水酸化ナトリウムＮａＯＨ；＞９８％；Aldrich；
臭化テトラプロピルアンモニウム（ＣＨ3（ＣＨ2）2）4ＮＢｒ；９８％；Alfa-Aesar；
二酸化ゲルマニウムＧｅＯ2；米国ＧＴＡＨ６８００２のGermanium Corporation；
「Ｌｕｄｏｘ ＨＳ−３０」ＳｉＯ2、コロイドシリカ、水中３０質量％の懸濁液；Sigma-Aldrich；
Ｇｅ−Ｂ−ＺＳＭ−５の合成
使用した化学薬品：
ホウ酸Ｈ3ＢＯ3；９９．９９％；Aldrich；
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臭化テトラプロピルアンモニウム（ＣＨ3（ＣＨ2）2）4ＮＢｒ；９８％；Alfa-Aesar；
二酸化ゲルマニウムＧｅＯ2；米国ＧＴＡＨ６８００２のGermanium Corporation；
「Ｌｕｄｏｘ ＨＳ−３０」ＳｉＯ2、コロイドシリカ、水中３０質量％の懸濁液；Sigma-Aldrich；
触媒テスト
全ての触媒は、同じ手法にしたがってテストした。不活性石英片と混合された触媒粒子を、外径１／４インチ（約０．６４ｃｍ）の栓流式反応装置中に充填した。ｎ−ヘキサンを、約１５０℃の温度で流動水素の流れ中に気化させた。このガス混合物を８．６ｈ-1のＬＨＳＶで反応装置に通し、反応装置は、外部の加熱ジャケットにより５１５℃の温度に維持した。反応生成物をガスクロマトグラフィーにより分析した。メタンからジメチルナフタレンまでのサイズに及ぶ生成物が観察された。イソヘキサン（例えば、２−メチルペンタン）およびオレフィン（例えば、１−ヘキセン）を含む様々なＣ６異性化生成物が観察された。転化率および選択率を計算する目的で、これらのＣ６生成物は、未反応であると考えた。報告された選択率は、生成されたベンゼン、トルエン、キシレンおよびエチルベンゼンの合計を、回収された全ベンゼン、Ｃ１〜Ｃ５、およびＣ７＋材料の総量で割ったものとして計算した。これらの選択率は、Ｃ６モル基準で表されている。
全ての触媒は、同じ手法にしたがってテストした。不活性石英片と混合された触媒粒子を、外径１／４インチ（約０．６４ｃｍ）の栓流式反応装置中に充填した。ｎ−ヘキサンを、約１５０℃の温度で流動水素の流れ中に気化させた。このガス混合物を８．６ｈ-1のＬＨＳＶで反応装置に通し、反応装置は、外部の加熱ジャケットにより５１５℃の温度に維持した。反応生成物をガスクロマトグラフィーにより分析した。メタンからジメチルナフタレンまでのサイズに及ぶ生成物が観察された。イソヘキサン（例えば、２−メチルペンタン）およびオレフィン（例えば、１−ヘキセン）を含む様々なＣ６異性化生成物が観察された。転化率および選択率を計算する目的で、これらのＣ６生成物は、未反応であると考えた。報告された選択率は、生成されたベンゼン、トルエン、キシレンおよびエチルベンゼンの合計を、回収された全ベンゼン、Ｃ１〜Ｃ５、およびＣ７＋材料の総量で割ったものとして計算した。これらの選択率は、Ｃ６モル基準で表されている。
Claims (6)
- 炭化水素の転化のための触媒であって、
ａ） ゼオライトの骨格中に組み込まれたゲルマニウムおよびスズとホウ素からなる群より選択される少なくとも１種類の元素を有するゼオライト、および
ｂ） 前記ゼオライト上に堆積した第１０族から選択された少なくとも１種類の金属、
を有してなり、
前記ゼオライト上に堆積した金属が白金であり、
前記ゼオライトが非酸性である、
ことを特徴とする触媒。 - 前記ゼオライトが、アルカリ金属またはアルカリ土類金属により塩基交換されて、該ゼオライトが非酸性となっていることを特徴とする請求項１記載の触媒。
- 前記ゼオライトがＭＦＩであることを特徴とする請求項１または２記載の触媒。
- 請求項１から３いずれか１項記載のゼオライトを合成するプロセスであって、
ａ） ゼオライトの骨格中に組み込まれたゲルマニウムおよびスズとホウ素からなる群より選択される少なくとも１種類の元素を含有するゼオライトを調製する工程、
ｂ） 前記ゼオライト上に、第１０族から選択される少なくとも１種類の金属を堆積させる工程、および
ｃ） 前記ゼオライトの調製中、もしくは前記ゼオライトに第１０族から選択される少なくとも１種類の金属を堆積させる前または前記ゼオライトに第１０族から選択される少なくとも１種類の金属を堆積させた後に、前記ゼオライトをか焼する工程、
を有してなるプロセス。 - 炭化水素の転化プロセスであって、
ａ） 分子当たり２から１２の炭素原子を有する、アルカン、オレフィンまたはそれらの混合物を含有する炭化水素流を、少なくとも１種類のゼオライト系の請求項１から３いずれか１項記載の触媒と接触させる工程であって、前記ゼオライトが、該ゼオライトの骨格中に組み込まれたゲルマニウムおよびスズとホウ素からなる群より選択される少なくとも１種類の元素を含有し、第１０族から選択された少なくとも１種類の金属が、前記ゼオライト上に堆積されているものである工程、および
ｂ） 生成物を回収する工程、
を有してなるプロセス。 - 前記アルカンまたは前記オレフィンが、直鎖、分岐鎖、または環式またはそれらの混合であることを特徴とする請求項５記載のプロセス。
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