JP2010123512A - 有機電界発光素子及びその製造方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】一対の電極間に発光層を含む少なくとも1層の有機層を有する有機電界発光素子の製造方法であって、該有機層のうち少なくとも1層が少なくとも1種類のアルカリ金属、アルカリ土類金属、もしくはそれらの塩を含有する有機層であり、該アルカリ金属、アルカリ土類金属、もしくはそれらの塩を含有する有機層の成膜中又は成膜後に、50℃以上前記アルカリ金属、アルカリ土類金属、もしくはそれらの塩を含有する有機層の融点以下の温度で熱処理を施す熱処理工程、又は通電処理を施す通電処理工程を有する。
【選択図】図1
Description
<1> 一対の電極間に発光層を含む少なくとも1層の有機層を有する有機電界発光素子の製造方法であって、該有機層のうち少なくとも1層が少なくとも1種類のアルカリ金属、アルカリ土類金属、もしくはそれらの塩を含有する有機層であり、該アルカリ金属、アルカリ土類金属、もしくはそれらの塩を含有する有機層の成膜中又は成膜後に、50℃以上前記アルカリ金属、アルカリ土類金属、もしくはそれらの塩を含有する有機層の融点以下の温度で熱処理を施す熱処理工程を有することを特徴とする有機電界発光素子の製造方法。
<2> 前記熱処理工程が前記アルカリ金属、アルカリ土類金属、もしくはそれらの塩を含有する有機層の成膜中に施されることを特徴とする、<1>に記載の有機電界発光素子の製造方法。
<3> 前記熱処理工程が前記アルカリ金属、アルカリ土類金属、もしくはそれらの塩を含有する有機層の成膜後に施されることを特徴とする、<1>に記載の有機電界発光素子の製造方法。
<4> 一対の電極間に発光層を含む少なくとも1層の有機層を有する有機電界発光素子の製造方法であって、該有機層のうち少なくとも1層が少なくとも1種類のアルカリ金属、アルカリ土類金属、もしくはそれらの塩を含有する有機層であり、該アルカリ金属、アルカリ土類金属、もしくはそれらの塩を含有する有機層の成膜中又は成膜後に、通電処理を施す通電処理工程を有することを特徴とする有機電界発光素子の製造方法。
<5> 前記通電処理工程が前記アルカリ金属、アルカリ土類金属、もしくはそれらの塩を含有する有機層の成膜後に施されることを特徴とする、<4>に記載の有機電界発光素子の製造方法。
<6> 前記通電処理における電流密度が0.1A/cm2以下であることを特徴とする、<4>又は<5>に記載の有機電界発光素子の製造方法。
<7> 前記少なくとも1種類のアルカリ金属、アルカリ土類金属、もしくはそれらの塩がLi、Na、K、Ca、及びSrよりなる群より選ばれる少なくとも1つを含有することを特徴とする、<1>〜<6>のいずれかに記載の有機電界発光素子の製造方法。
<8> 前記少なくとも1種類のアルカリ金属もしくはアルカリ土類金属、もしくはそれらの塩がLiを含有することを特徴とする、<7>に記載の有機電界発光素子の製造方法。
<9> 前記アルカリ金属、アルカリ土類金属、もしくはそれらの塩を含有する有機層におけるアルカリ金属もしくはアルカリ土類金属、もしくはそれらの塩の濃度が該有機層中の有機材料に対して0.01質量%〜10質量%であることを特徴とする、<1>〜<8>のいずれかに記載の有機電界発光素子の製造方法。
<10> 前記アルカリ金属、アルカリ土類金属、もしくはそれらの塩を含有する有機層が、少なくとも一種類の電子輸送性材料を含有することを特徴とする、<1>〜<9>のいずれかに記載の有機電界発光素子の製造方法。
<11> 前記電子輸送性材料が有機材料であることを特徴とする、<10>に記載の有機電界発光素子の製造方法。
<12> 一対の電極間に発光層を含む少なくとも1層の有機層を有する有機電界発光素子であって、該有機層のうち少なくとも1層が少なくとも1種類のアルカリ金属、アルカリ土類金属、もしくはそれらの塩を含有する有機層であり、少なくとも該アルカリ金属、アルカリ土類金属、もしくはそれらの塩を含有する有機層が、50℃以上前記アルカリ金属、アルカリ土類金属、もしくはそれらの塩を含有する有機層の融点以下の温度で熱処理を施された層であることを特徴とする有機電界発光素子。
<13> 一対の電極間に発光層を含む少なくとも1層の有機層を有する有機電界発光素子であって、該有機層のうち少なくとも1層が少なくとも1種類のアルカリ金属、アルカリ土類金属、もしくはそれらの塩を含有する有機層であり、少なくとも該アルカリ金属、アルカリ土類金属、もしくはそれらの塩を含有する有機層が、通電処理を施された層であることを特徴とする有機電界発光素子。
<14> 前記アルカリ金属、アルカリ土類金属、もしくはそれらの塩を含有する有機層が電子輸送層であることを特徴とする<12>又は<13>に記載の有機電界発光素子。
<15> 前記電子輸送層が電子輸送材料としてフェナントロリン誘導体を含有することを特徴とする<14>に記載の有機電界発光素子。
<16> 前記電子輸送層と前記発光層との間にアルカリ金属、アルカリ土類金属、もしくはそれらの塩を含有しない第2の電子輸送層を有することを特徴とする<14>又は<15>に記載の有機電界発光素子。
本発明の有機電界発光素子の製造方法の別の態様は、発光層を含む少なくとも1層の有機層の内、少なくとも1層が少なくとも1種類のアルカリ金属、アルカリ土類金属、もしくはそれらの塩を含有する有機層であり、該アルカリ金属、アルカリ土類金属、もしくはそれらの塩を含有する有機層の成膜中又は成膜後に、通電処理を施す通電処理工程を有することを特徴とする。
本発明の効果は、前記アルカリ金属、アルカリ土類金属、もしくはそれらの塩を含有する有機層が電子輸送層である場合に特に大きい。更に、前記電子輸送層の電子輸送材料がフェナントロリン誘導体である場合に特に大きい効果が得られる。
(構成)
本発明の有機電界発光素子における有機化合物層の積層の形態としては、陽極側から、発光層、電子輸送層の順に積層されている。更に、陽極と発光層との間に正孔注入層、正孔注入層と発光層との間に正孔輸送層、電子輸送層と陰極間に電子注入層を有しても良い。更に、正孔輸送層と発光層との間、又は、発光層と電子輸送層との間には、電荷ブロック層(電子ブロック層、正孔ブロック層)等を有していてもよい。
本発明に於いては、好ましくは、少なくとも1種類のアルカリ金属、アルカリ土類金属、もしくはそれらの塩を含有する有機層が電子輸送層である。より好ましくは、該電子輸送層と発光層との間に、アルカリ金属、アルカリ土類金属、もしくはそれらの塩を含有しない第2の電子輸送層が配置される。
図1は、本発明の有機EL素子の層構成の好ましい態様の概略断面図である。基板1の上に、順に、陽極2、正孔注入層3、正孔輸送層4、発光層5、第1電子輸送層6、電子注入層7、及び陰極8が配置される。
図2は、本発明の有機EL素子の層構成の好ましい別の態様の概略断面図である。基板1の上に、順に、陽極2、正孔注入層3、正孔輸送層4、発光層5、第2電子輸送層9、第1電子輸送層6、電子注入層7、及び陰極8が配置される。
本発明の有機電界発光素子において、有機化合物層を構成する各層は、蒸着法やスパッタ法等の乾式製膜法、転写法、印刷法、塗布法、インクジェット法、またはスプレー法等いずれによっても好適に形成することができる。
本発明における有機化合物層の形成工程は、少なくとも1種類のアルカリ金属、アルカリ土類金属、もしくはそれらの塩を含有する有機層の成膜中又は成膜後に、50℃以上該有機層の融点以下の温度で熱処理を施す熱処理工程、又は通電処理を施す通電処理工程を有することを特徴とする。熱処理を施す工程は、該有機層を成膜する工程で、成膜の初期から成膜を完了するまで連続的に行ってもよい。あるいは、全ての有機層を形成後に熱処理を施してもよい。通電処理を施す工程は、全ての有機層と電極の形成後に行うのが好ましい。
本発明における熱処理工程に用いられる加熱手段は、有機層を所望の温度で加熱するものであれば、特に限定されず、一般に知られている加熱手段を用いることができる。具体的例としては、例えば、基板にドラム状あるいは平板状の熱媒体を接触させて、基板を加熱し、基板からの熱伝導により有機層を加熱する方法、赤外線や遠赤外線などによる輻射熱を利用して、有機層の表面から間接的に加熱する方法、高周波加熱法、あるいは高温のオーブン中に保持して加熱する方法などがある。
有機層の成膜後に加熱する手段としては、赤外線や遠赤外線などによる加熱法、あるいは、形成された素子全体を高温のオーブン中に保持して加熱する方法を好ましく用いることができる。
本発明における熱処理工程として、基板加熱法で、アルカリ金属、アルカリ土類金属、もしくはそれらの塩を含有する有機層の成膜中に加熱するのが好ましい。
熱処理温度は、50℃以上で有機層の融点以下の温度が用いられる。好ましくは、60℃以上で有機層の融点以下、より好ましくは、70℃以上で有機層の融点以下である。
50℃以下では、加熱時間を長くしても、十分な熱処理の効果が得られない。また、有機層の融点以上では、有機層が変性され、あるいは膜が崩れるために、素子性能が発現しなくなるため、好ましくない。
熱処理時間は、任意であって、有機層の材料によって、適正な条件を見出して、設定することができる。
本発明に於ける通電処理工程は、電極プレートを通電面に密着させて行う方法、及び有機EL素子の一対の電極を形成後、両電極に通電して行う方法がある。好ましくは、有機EL素子の電極がそのまま利用できる点で、全ての有機層及び電極を形成後、電極間に通電するのが好ましい。
本発明の通電処理は、有機EL素子を発光させる電流密度領域とは、異なる領域を用いるものであって、本発明の効果は、通常の発光のための通電では得ることが出来ない。
本発明に於ける通電処理工程における電流密度は、0.01mA/m2〜100mA/m2が好ましく、0.1mA/m2〜50mA/m2がより好ましく、0.1mA/m2〜10mA/m2が更に好ましい。
本発明における少なくとも1種類のアルカリ金属、アルカリ土類金属、もしくはそれらの塩を含有する有機層は、好ましくは、電子輸送層である。
電子輸送層は、陰極側から電子を受け取り陽極側に輸送する機能を有する層であり、陰極を発光層との間に配置される。
好ましくは、本発明における電子輸送層は、少なくとも1種類のアルカリ金属、アルカリ土類金属、もしくはそれらの塩と有機電子輸送材料とを含有する。アルカリ金属、アルカリ土類金属、もしくはそれらの塩は、単独で用いてもよいし、2種以上を用いてもよい。有機電子輸送材料は、単独で用いてもよいし、2種以上を用いてもよい。
更に好ましくは、本発明の電子輸送層は、少なくとも2層有し、少なくとも1種類のアルカリ金属、アルカリ土類金属、もしくはそれらの塩と有機電子輸送材料とを含有する第1電子輸送層、該第1電子輸送層の発光層側にアルカリ金属、アルカリ土類金属、もしくはそれらの塩を含有しない第2電子輸送層を有する。
電子輸送層の総厚みは、5nm以上500nm以下が好ましく、10nm以上200nm以下がより好ましく、15nm以上100nm以下が更に好ましい。
第1電子輸送層の厚みは、5nm以上500nm以下が好ましく、5nm以上200nm以下がより好ましく、10nm以上100nm以下が更に好ましい。
第2電子輸送層の厚みは、0.5nm以上50nm以下が好ましく、1nm以上30nm以下がより好ましく、3nm以上20nm以下が更に好ましい。
第1電子輸送層の厚みは第2電子輸送層の厚みより厚いことが好ましく、第1電子輸送層の厚み/第2電子輸送層の厚みの比率は、1〜500が好ましく、1.5〜100がより好ましく、2〜50が更に好ましい。
第1電子輸送層は、少なくとも1種類のアルカリ金属、アルカリ土類金属、もしくはそれらの塩と電子輸送材料とを含有する層である。好ましくは、第1電子輸送層のアルカリ金属、アルカリ土類金属、もしくはそれらの塩の含有率は、0.01質量%以上10質量%であり、より好ましくは、0.1質量%以上5質量%、更に好ましくは、0.2質量%以上3質量%である。
アルカリ金属、アルカリ土類金属、もしくはそれらの塩の含有率が0.01質量%未満では、加熱や通電処理を行っても十分な駆動電圧低下の効果が得られないので好ましくない。
アルカリ金属、アルカリ土類金属、もしくはそれらの塩の含有率が10質量%を越えると、効率低下などが発生するため、好ましくない。
アルカリ金属、アルカリ土類金属、もしくはそれらの塩としては、Li、Na、K、Ca、及びSrよりなる群より選ばれる金属又は塩が好ましい。より好ましくは、Li又はその塩である。
ここで塩とは、ルイス塩基と反応して形成される錯化合物を指し、例えばハロゲン化物、炭酸塩、硫酸塩、硝酸塩、リン酸塩、酢酸塩、チタン酸塩、珪酸塩等が挙げられる。また塩を用いる場合、アルカリ金属(アルカリ土類金属)から形成されたこれらの塩を有機層中にドープする態様や、有機層中にドープされたアルカリ金属(アルカリ土類金属)の単体が有機層中の化合物と反応して錯化合物が形成される態様が挙げられる。
R1で示される置換基としては、いかなるものでも良く、特に制限は無いが、例えば、ハロゲン原子、アルキル基(シクロアルキル基、ビシクロアルキル基、トリシクロアルキル基を含む)、アルケニル基(シクロアルケニル基、ビシクロアルケニル基を含む)、アルキニル基、アリール基、複素環基(ヘテロ環基と言っても良い)、シアノ基、ヒドロキシル基、ニトロ基、カルボキシル基、アルコキシ基、アリールオキシ基、シリルオキシ基、ヘテロ環オキシ基、アシルオキシ基、カルバモイルオキシ基、アルコキシカルボニルオキシ基、アリールオキシカルボニルオキシ基、アミノ基(アニリノ基を含む)、アンモニオ基、アシルアミノ基、アミノカルボニルアミノ基、アルコキシカルボニルアミノ基、アリールオキシカルボニルアミノ基、スルファモイルアミノ基、アルキル及びアリールスルホニルアミノ基、メルカプト基、アルキルチオ基、アリールチオ基、ヘテロ環チオ基、スルファモイル基、スルホ基、アルキル及びアリールスルフィニル基、アルキル及びアリールスルホニル基、アシル基、アリールオキシカルボニル基、アルコキシカルボニル基、カルバモイル基、アリール及びヘテロ環アゾ基、イミド基、ホスフィノ基、ホスフィニル基、ホスフィニルオキシ基、ホスフィニルアミノ基、ホスホノ基、シリル基、ヒドラジノ基、ウレイド基、ボロン酸基(−B(OH)2)、ホスファト基(−OPO(OH)2)、スルファト基(−OSO3H)、その他の公知の置換基、が例として挙げられる。
更に詳しくは、Wは、ハロゲン原子(例えば、フッ素原子、塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子)、アルキル基[直鎖、分岐、環状の置換もしくは無置換のアルキル基を表す。それらは、アルキル基(好ましくは炭素数1から30のアルキル基、例えばメチル、エチル、n−プロピル、イソプロピル、t−ブチル、n−オクチル、エイコシル、2−クロロエチル、2−シアノエチル、2−エチルヘキシル)、シクロアルキル基(好ましくは、炭素数3から30の置換または無置換のシクロアルキル基、例えば、シクロヘキシル、シクロペンチル、4−n−ドデシルシクロヘキシル)、ビシクロアルキル基(好ましくは、炭素数5から30の置換もしくは無置換のビシクロアルキル基、つまり、炭素数5から30のビシクロアルカンから水素原子を一個取り去った一価の基である。例えば、ビシクロ[1,2,2]ヘプタン−2−イル、ビシクロ[2,2,2]オクタン−3−イル)、更に環構造が多いトリシクロ構造なども包含するものである。
また、Rが連結基であってもよく、例えば、C、N、O、S、Si、又はGeで形成される連結基であり、さらに好ましくは芳香環、芳香族へテロ環からなる連結基であり、特に好ましくはベンゼン環、ピリジン環、ピリミジン環、又はトリアジン環からなる連結基である。
本発明における第2電子輸送層は、アルカリ金属、アルカリ土類金属、もしくはそれらの塩を実質的に含有しない層である。実質的に含有しないとは、含有量が該電子輸送層の電子輸送性がこれらの金属又は塩を全く含有しない場合と差が認められない範囲内を意味する。
本発明における発光層は、電界印加時に、陽極から正孔を受け取り、陰極から電子を受け取り、正孔と電子の再結合の場を提供して発光させる機能を有する層である。
本発明における発光層は、少なくとも一種の発光材料とホスト材料とを含むのが好ましい。
また、発光層は1層であっても2層以上であってもよく、それぞれの層が異なる発光色で発光してもよい。発光層が複数の場合であっても、発光層の各層に、少なくとも一種の発光材料と複数のホスト材料とを含有することが好ましい。
本発明における発光層は、色純度を向上させるためや発光波長領域を広げるために2種類以上の発光材料を含有することができる。
前記燐光発光材料としては、一般に、遷移金属原子又はランタノイド原子を含む錯体を挙げることができる。
例えば、該遷移金属原子としては、特に限定されないが、好ましくは、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、タングステン、レニウム、オスミウム、イリジウム、及び白金が挙げられ、より好ましくは、レニウム、イリジウム、及び白金であり、更に好ましくはイリジウム、白金である。
ランタノイド原子としては、例えばランタン、セリウム、プラセオジム、ネオジム、サマリウム、ユーロピウム、ガドリニウム、テルビウム、ジスプロシウム、ホルミウム、エルビウム、ツリウム、イッテルビウム、およびルテシウムが挙げられる。これらのランタノイド原子の中でも、ネオジム、ユーロピウム、及びガドリニウムが好ましい。
具体的な配位子としては、好ましくは、ハロゲン配位子(好ましくは塩素配位子)、芳香族炭素環配位子(例えば、シクロペンタジエニルアニオン、ベンゼンアニオン、またはナフチルアニオンなど)、含窒素ヘテロ環配位子(例えば、フェニルピリジン、ベンゾキノリン、キノリノール、ビピリジル、またはフェナントロリンなど)、ジケトン配位子(例えば、アセチルアセトンなど)、カルボン酸配位子(例えば、酢酸配位子など)、アルコラト配位子(例えば、フェノラト配位子など)、一酸化炭素配位子、イソニトリル配位子、シアノ配位子であり、より好ましくは、含窒素ヘテロ環配位子である。
上記錯体は、化合物中に遷移金属原子を一つ有してもよいし、また、2つ以上有するいわゆる複核錯体であってもよい。異種の金属原子を同時に含有していてもよい。
前記蛍光発光材料としては、一般には、ベンゾオキサゾール、ベンゾイミダゾール、ベンゾチアゾール、スチリルベンゼン、ポリフェニル、ジフェニルブタジエン、テトラフェニルブタジエン、ナフタルイミド、クマリン、ピラン、ペリノン、オキサジアゾール、アルダジン、ピラリジン、シクロペンタジエン、ビススチリルアントラセン、キナクリドン、ピロロピリジン、チアジアゾロピリジン、シクロペンタジエン、スチリルアミン、芳香族ジメチリディン化合物、縮合多環芳香族化合物(アントラセン、フェナントロリン、ピレン、ペリレン、ルブレン、ペンタセンなど)、8−キノリノールの金属錯体、ピロメテン錯体や希土類錯体に代表される各種金属錯体、ポリチオフェン、ポリフェニレン、ポリフェニレンビニレン等のポリマー化合物、有機シラン、およびこれらの誘導体などを挙げることができる。
本発明に用いられるホスト材料としては、正孔輸送性に優れる正孔輸送性ホスト材料(正孔輸送性ホストと記載する場合がある)及び電子輸送性に優れる電子輸送性ホスト化合物(電子輸送性ホストと記載する場合がある)を用いることができる。
本発明に用いられる正孔輸送性ホストとしては、具体的には、例えば、以下の材料を挙げることができる。
ピロール、インドール、カルバゾール、アザインドール、アザカルバゾール、トリアゾール、オキサゾール、オキサジアゾール、ピラゾール、イミダゾール、チオフェン、ポリアリールアルカン、ピラゾリン、ピラゾロン、フェニレンジアミン、アリールアミン、アミノ置換カルコン、スチリルアントラセン、フルオレノン、ヒドラゾン、スチルベン、シラザン、芳香族第三級アミン化合物、スチリルアミン化合物、芳香族ジメチリディン系化合物、ポルフィリン系化合物、ポリシラン系化合物、ポリ(N−ビニルカルバゾール)、アニリン系共重合体、チオフェンオリゴマー、ポリチオフェン等の導電性高分子オリゴマー、有機シラン、カーボン膜、及び、それらの誘導体等が挙げられる。
好ましくは、インドール誘導体、カルバゾール誘導体、芳香族第三級アミン化合物、チオフェン誘導体であり、より好ましくは、分子内にカルバゾール基を有するものが好ましい。特に、t−ブチル置換カルバゾール基を有する化合物が好ましい。
本発明に用いられる発光層内の電子輸送性ホストとしては、耐久性向上、駆動電圧低下の観点から、電子親和力Eaが2.5eV以上3.5eV以下であることが好ましく、2.6eV以上3.4eV以下であることがより好ましく、2.8eV以上3.3eV以下であることが更に好ましい。また、耐久性向上、駆動電圧低下の観点から、イオン化ポテンシャルIpが5.7eV以上7.5eV以下であることが好ましく、5.8eV以上7.0eV以下であることがより好ましく、5.9eV以上6.5eV以下であることが更に好ましい。
ピリジン、ピリミジン、トリアジン、イミダゾール、ピラゾール、トリアゾ−ル、オキサゾ−ル、オキサジアゾ−ル、フルオレノン、アントラキノジメタン、アントロン、ジフェニルキノン、チオピランジオキシド、カルボジイミド、フルオレニリデンメタン、ジスチリルピラジン、フッ素置換芳香族化合物、ナフタレン、ペリレン等の芳香環テトラカルボン酸無水物、フタロシアニン、およびそれらの誘導体(他の環と縮合環を形成してもよい)、8−キノリノ−ル誘導体の金属錯体やメタルフタロシアニン、ベンゾオキサゾ−ルやベンゾチアゾ−ルを配位子とする金属錯体に代表される各種金属錯体等を挙げることができる。
金属錯体中の金属イオンは特に限定されないが、好ましくはベリリウムイオン、マグネシウムイオン、アルミニウムイオン、ガリウムイオン、亜鉛イオン、インジウムイオン、錫イオン、白金イオン、またはパラジウムイオンであり、より好ましくはベリリウムイオン、アルミニウムイオン、ガリウムイオン、亜鉛イオン、白金イオン、またはパラジウムイオンであり、更に好ましくはアルミニウムイオン、亜鉛イオン、またはパラジウムイオンである。
配位子としては、例えばアジン配位子(例えば、ピリジン配位子、ビピリジル配位子、ターピリジン配位子などが挙げられる。)、ヒドロキシフェニルアゾール配位子(例えば、ヒドロキシフェニルベンズイミダゾール配位子、ヒドロキシフェニルベンズオキサゾール配位子、ヒドロキシフェニルイミダゾール配位子、ヒドロキシフェニルイミダゾピリジン配位子などが挙げられる。)、アルコキシ配位子(好ましくは炭素数1〜30、より好ましくは炭素数1〜20、特に好ましくは炭素数1〜10であり、例えばメトキシ、エトキシ、ブトキシ、2−エチルヘキシロキシなどが挙げられる。)、アリールオキシ配位子(好ましくは炭素数6〜30、より好ましくは炭素数6〜20、特に好ましくは炭素数6〜12であり、例えばフェニルオキシ、1−ナフチルオキシ、2−ナフチルオキシ、2,4,6−トリメチルフェニルオキシ、4−ビフェニルオキシなどが挙げられる。)、
本発明で使用する基板としては、発光層から発せられる光を取り出す側の基板は散乱又は減衰させない基板であることが好ましい。その具体例としては、ジルコニア安定化イットリウム(YSZ)、ガラス等の無機材料、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンフタレート、ポリエチレンナフタレート等のポリエステル、ポリスチレン、ポリカーボネート、ポリエーテルスルホン、ポリアリレート、ポリイミド、ポリシクロオレフィン、ノルボルネン樹脂、およびポリ(クロロトリフルオロエチレン)等の有機材料が挙げられる。
例えば、基板としてガラスを用いる場合、その材質については、ガラスからの溶出イオンを少なくするため、無アルカリガラスを用いることが好ましい。また、ソーダライムガラスを用いる場合には、シリカなどのバリアコートを施したものを使用することが好ましい。有機材料の場合には、耐熱性、寸法安定性、耐溶剤性、電気絶縁性、及び加工性に優れていることが好ましい。
透湿防止層(ガスバリア層)の材料としては、窒化珪素、酸化珪素などの無機物が好適に用いられる。透湿防止層(ガスバリア層)は、例えば、高周波スパッタリング法などにより形成することができる。
熱可塑性基板を用いる場合には、更に必要に応じて、ハードコート層、アンダーコート層などを設けてもよい。
基板は、電極作製前後、または有機層を製膜前に洗浄および/または前処理をおこなってもよい。洗浄は水、純水、イオン交換水、酸、アルカリ水、有機溶剤いずれでも洗浄することができ、浸せきし超音波洗浄しても良い。また、有機物を分解除去する目的や接着性を良くする目的、電極から有機層への電荷注入を促進する目的で前処理することもできる。前処理法はUV−オゾン処理、酸素プラズマ処理等が好ましく用いられるが特に限定されるものではない。
陽極は、通常、有機化合物層に正孔を供給する電極としての機能を有していればよく、その形状、構造、大きさ等については特に制限はなく、発光素子の用途、目的に応じて、公知の電極材料の中から適宜選択することができる。前述のごとく、陽極は、光を取り出す側の場合は透明陽極として設けられ、光を取り出す側と反対側の場合には透明であっても無くても良い。
陽極の仕事関数は陽極に隣接した正孔注入層や正孔輸送層に正孔が注入できる仕事関数であれば限定されることはなく、4.0eV以上6.0eV以下が好ましく、4.5eV以上5.8eV以下が更に好ましい。
また陽極の仕事関数は、UVオゾン処理や酸素プラズマ処理により任意の値に調整することができる。
陰極は、通常、有機化合物層に電子を注入する電極としての機能を有していればよく、その形状、構造、大きさ等については特に制限はなく、発光素子の用途、目的に応じて、公知の電極材料の中から適宜選択することができる。また陰極側が光を取り出す側の場合には透明または半透明であることが好ましい。
陰極の仕事関数は隣接する有機層に電子を注入できる仕事関数で有れば特に限定されることはなく、2.5eV以上4.5eVが好ましく、更に好ましくは2.5eV以上4.3eV以下である。
アルミニウムを主体とする材料とは、アルミニウム単独、アルミニウムと0.01質量%〜10質量%のアルカリ金属又はアルカリ土類金属との合金若しくはこれらの混合物(例えば、リチウム−アルミニウム合金、マグネシウム−アルミニウム合金など)をいう。
また、陰極と前記有機化合物層との間に、アルカリ金属又はアルカリ土類金属のフッ化物、酸化物等による誘電体層を0.1nm〜5nmの厚みで挿入してもよい。この誘電体層は、一種の電子注入層と見ることもできる。誘電体層は、例えば、真空蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法等により形成することができる。
また、陰極は、透明であってもよいし、不透明であってもよい。なお、透明な陰極は、陰極の材料を1nm〜10nmの厚さに薄く成膜し、更にITOやIZO等の透明な導電性材料を積層することにより形成することができる。
本発明においては、陽極側を不透明(反射電極)にし、陰極側を透明もしくは半透明にしてトップエミッション型素子にすることもできる。また陽極側を透明にし、陰極側を不透明(反射電極)にしてボトムエミッション型素子にすることもできる。また陽極、陰極いずれも透明にして両側発光型にすることもできる。
正孔注入層、正孔輸送層は、陽極又は陽極側から正孔を受け取り陰極側に輸送する機能を有する層である。本発明の正孔注入層、正孔輸送層に使用できる材料としては、特に限定はなく、低分子化合物であっても高分子化合物であっても無機材料であってもよい。
具体的には、ピロール誘導体、カルバゾール誘導体、イミダゾール誘導体、ポリアリールアルカン誘導体、ピラゾリン誘導体、ピラゾロン誘導体、フェニレンジアミン誘導体、アリールアミン誘導体、アミノ置換カルコン誘導体、スチリルアントラセン誘導体、フルオレノン誘導体、ヒドラゾン誘導体、スチルベン誘導体、シラザン誘導体、芳香族第三級アミン化合物、スチリルアミン化合物、芳香族ジメチリディン系化合物、フタロシアニン系化合物、ポルフィリン系化合物、チオフェン誘導体、有機シラン誘導体、カーボン、フェニルアゾール、フェニルアジンを配位子に有する金属錯体、等を含有する層であることが好ましい。
無機材料としては、酸化ケイ素、二酸化ケイ素、酸化ゲルマニウム、二酸化ゲルマニウム、酸化ケイ化ゲルマニウム、五酸化バナジウム、三酸化モリブデン、酸化アルミニウム、二酸化鉄、三酸化鉄等をあげることができる。
この他にも、特開平6−212153号公報、特開平11−111463号公報、特開平11−251067号公報、特開2000−196140号公報、特開2000−286054号公報、特開2000−315580号公報、特開2001−102175号公報、特開2001−160493号公報、特開2002−252085号公報、特開2002−56985号公報、特開2003−157981号公報、特開2003−217862号公報、特開2003−229278号公報、特開2004−342614号公報、特開2005−72012号公報、特開2005−166637号公報、特開2005−209643号公報等に記載の化合物を好適に用いることが出来る。
正孔輸送層の厚さとしては、1nm〜500nmであるのが好ましく、5nm〜300nmであるのがより好ましく、10nm〜200nmであるのが更に好ましい。また、正孔注入層の厚さとしては、0.1nm〜500nmであるのが好ましく、0.5nm〜300nmであるのがより好ましく、1nm〜200nmであるのが更に好ましい。
正孔注入層、正孔輸送層は、上述した材料の1種又は2種以上からなる単層構造であってもよいし、同一組成又は異種組成の複数層からなる多層構造であってもよい。
また本発明では発光効率向上の目的で特開2005−294249号公報等に開示されている方法で正孔輸送層に電気的に不活性なアダマンタン化合物等の炭化水素化合物を添加することができる。
正孔注入層、正孔輸送層のT1は特に限定されることはないが、励起子拡散抑制の目的で発光層に隣接する正孔輸送層のT1と発光層のT1の差は1eV以内であることが好ましい。
電子注入層は、陰極から電子を受け取る機能を有する層である。本発明の電子注入層に使用できる材料として特に限定は無く、低分子化合物であっても高分子化合物であってもよい。
具体的には、ピリジン誘導体、キノリン誘導体、ピリミジン誘導体、ピラジン誘導体、フタラジン誘導体、フェナントロリン誘導体、トリアジン誘導体、トリアゾール誘導体、オキサゾール誘導体、オキサジアゾール誘導体、イミダゾール誘導体、フルオレノン誘導体、アントラキノジメタン誘導体、アントロン誘導体、ジフェニルキノン誘導体、チオピランジオキシド誘導体、カルボジイミド誘導体、フルオレニリデンメタン誘導体、ジスチリルピラジン誘導体、ナフタレン、ペリレン等の芳香環テトラカルボン酸無水物、フタロシアニン誘導体、8−キノリノール誘導体の金属錯体やメタルフタロシアニン、ベンゾオキサゾールやベンゾチアゾールを配位子とする金属錯体に代表される各種金属錯体、シロールに代表される有機シラン誘導体、等を含有する層であることが好ましい。
この他にも、特開平6−212153号公報、特開2000−196140号公報、特開2003−68468号公報、特開2003−229278号公報、特開2004−342614号公報等に記載の材料を用いることが出来る。
電子注入層は、上述した材料の1種又は2種以上からなる単層構造であってもよいし、同一組成又は異種組成の複数層からなる多層構造であってもよい。
正孔ブロック層は、陽極側から発光層に輸送された正孔が、陰極側に通りぬけることを防止する機能を有する層である。本発明において、発光層と陰極側で隣接する有機化合物層として、正孔ブロック層を設けることができる。
正孔ブロック機能は正孔ブロック層のイオン化ポテンシャルが、発光層のイオン化ポテンシャルよりも大きいか、正孔ブロック層のホール移動度が発光層のホール移動度よりも小さい場合に発揮できる。
正孔ブロック層を構成する化合物の例としては、BAlq等のアルミニウム錯体、トリアゾール誘導体、BCP等のフェナントロリン誘導体、等が挙げられる。
正孔ブロック層の厚さとしては、1nm〜500nmであるのが好ましく、5nm〜200nmであるのがより好ましく、10nm〜100nmであるのが更に好ましい。
正孔ブロック層は、上述した材料の1種又は2種以上からなる単層構造であってもよいし、同一組成又は異種組成の複数層からなる多層構造であってもよい。
また本発明においては、より発光効率を向上させる目的で特開2005−294248号公報に開示されている方法で正孔ブロック層にアダマンタン化合物等の電気的に不活性な炭化水素化合物を添加することができる。
また、本発明では、電子輸送層と発光層の間に励起子拡散ブロック層を設けることもできる。励起子拡散ブロック層は発光層から隣接層へ励起子が拡散し発光効率が低下することを抑制する目的で設置することができる。励起子ブロック層のT1は発光層のT1よりも大きなものを使用することにより機能を発揮できる。
電子ブロック層は、陰極側から発光層に輸送された電子が、陽極側に通りぬけることを防止する機能を有する層である。本発明において、発光層と陽極側で隣接する有機化合物層として、電子ブロック層を設けることができる。
電子ブロック機能は電子ブロック層の電子親和力が、発光層の電子親和力よりも小さいか、電子ブロック層の電子移動度が発光層の電子移動度よりも小さい場合に発揮できる。
電子ブロック層を構成する化合物の例としては、例えば前述の正孔輸送材料として挙げたものが適用できる。
電子ブロック層の厚さとしては、1nm〜500nmであるのが好ましく、5nm〜200nmであるのがより好ましく、10nm〜100nmであるのが更に好ましい。
正孔ブロック層は、上述した材料の1種又は2種以上からなる単層構造であってもよいし、同一組成又は異種組成の複数層からなる多層構造であってもよい。
また、本発明では、正孔輸送層と発光層の間に励起子拡散ブロック層を設けることもできる。励起子拡散ブロック層は発光層から隣接層へ励起子が拡散し発光効率が低下することを抑制する目的で設置することができる。励起子ブロック層のT1は発光層のT1よりも大きなものを使用することにより機能を発揮できる。
本発明において、有機EL素子全体は、保護層によって保護されていてもよい。
保護層に含まれる材料としては、水分や酸素等の素子劣化を促進するものが素子内に入ることを抑止する機能を有しているものであればよい。
その具体例としては、In、Sn、Pb、Au、Cu、Ag、Al、Ti、Ni等の金属、MgO、SiO、SiO2、Al2O3、GeO、NiO、CaO、BaO、Fe2O3、Y2O3、TiO2等の金属酸化物、SiNx、SiNxOy等の金属窒化物、MgF2、LiF、AlF3、CaF2等の金属フッ化物、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリメチルメタクリレート、ポリイミド、ポリウレア、ポリテトラフルオロエチレン、ポリクロロトリフルオロエチレン、ポリジクロロジフルオロエチレン、クロロトリフルオロエチレンとジクロロジフルオロエチレンとの共重合体、テトラフルオロエチレンと少なくとも1種のコモノマーとを含むモノマー混合物を共重合させて得られる共重合体、共重合主鎖に環状構造を有する含フッ素共重合体、吸水率1%以上の吸水性物質、吸水率0.1%以下の防湿性物質等が挙げられる。
さらに、本発明の有機電界発光素子は、封止容器を用いて素子全体を封止してもよい。
SiNやSiON等の無機膜により封止することもできる。またさらには特開2003−203762号公報等に開示されている方法で固体封止封止することもできる。
また、封止容器と発光素子の間の空間に水分吸収剤又は不活性液体を封入してもよい。水分吸収剤としては、特に限定されることはないが、例えば、酸化バリウム、酸化ナトリウム、酸化カリウム、酸化カルシウム、硫酸ナトリウム、硫酸カルシウム、硫酸マグネシウム、五酸化燐、塩化カルシウム、塩化マグネシウム、塩化銅、フッ化セシウム、フッ化ニオブ、臭化カルシウム、臭化バナジウム、モレキュラーシーブ、ゼオライト、および酸化マグネシウム等を挙げることができる。不活性液体としては、特に限定されることはないが、例えば、パラフィン類、流動パラフィン類、パーフルオロアルカンやパーフルオロアミン、パーフルオロエーテル等のフッ素系溶剤、塩素系溶剤、およびシリコーンオイル類が挙げられる。
本発明の有機電界発光素子は、陽極と陰極との間に直流(必要に応じて交流成分を含んでもよい)電圧(通常2ボルト〜15ボルト)、又は直流電流を印加することにより、発光を得ることができる。
本発明の有機電界発光素子の駆動方法については、特開平2−148687号公報、同6−301355号公報、同5−29080号公報、同7−134558号公報、同8−234685号公報、同8−241047号公報、特許第2784615号公報、米国特許5828429号公報、同6023308号公報等に記載の駆動方法を適用することができる。
また本発明の素子は素子作製後より安定に駆動させる目的で特願2008−48630号出願明細書等に開示されている方法で熱処理することができる。また特開平8−185979号公報等に開示されている方法で電流処理することもできる。
TFTによりアクティブ駆動させる場合、TFTはアモルファスシリコン、低温ポリシリコン、酸化物半導体いずれももちいることができる。
またカラーフィルターの設置や色変換材料を用いることによりより一層色度を向上させることができる。
また本発明の素子に他の色発光の発光材を添加して、白色をはじめとする他の色を再現することもできる。この場合、単層発光層であっても複数の発光層であっても良く、またマルチフォトン型素子としても良い。
また本発明の素子はパネルにおいて他の画素と組み合わして多くの色再現をすることができる。その場合、赤、緑、青の三色の副画素を組み合わせてもよく、どの色と組み合わせるかは目的に応じて決める事ができる。
パネルの駆動方法はアクティブ駆動、パッシブ駆動いずれもとることができる。また電流駆動、電圧駆動いずれもとることができる。
本発明の有機電界発光素子は、表示素子、ディスプレイ、バックライト、電子写真、照明光源、記録光源、露光光源、読み取り光源、標識、看板、インテリア、又は光通信等に好適に利用できる。
1.有機EL素子の作製
1)比較の有機EL素子1の作製
0.5mm厚み、2.5cm角のガラス基板を洗浄容器に入れ、2−プロパノール中で超音波洗浄した後、30分間UV−オゾン処理を行った。この透明陽極上に真空蒸着法にて以下の層を蒸着した。本発明の実施例における蒸着速度は特に断りのない場合は0.2nm/秒である。蒸着速度は水晶振動子を用いて測定した。以下に記載の膜厚も水晶振動子を用いて測定したものである。
正孔注入層:ITO上に、4,4’,4”−Tris(N−(2−naphtyl)−N−phenyl−amino)−triphenylamine(2−TNATAと略記する)を膜厚40nmに蒸着した。
正孔輸送層:正孔注入層の上に、Bis[N−(1−naphthyl)−N−pheny]benzidine(α−NPDと略記する)を膜厚7nmに蒸着した。
第二正孔輸送層:正孔輸送層の上に正孔輸送材料1を厚み3nmに蒸着した。
発光層:第二正孔輸送層の上にホスト材料1とホスト材料1に対して10質量%の燐光発光材料であるtris(2−phenylpyridine)iridium(III)(Ir(ppy)3と略記する)をドープした発光層を30nmの厚みに蒸着した。
第2電子輸送層:第1電子輸送層の上に第2電子輸送層として2,9−dimethyl−4,7−diphenyl−1,10−phenanthroline(BCPと略記する)を厚み30nmに蒸着した。
電子注入層:第2電子輸送層の上にLiFを厚み1nmに蒸着した。
陰極:電子注入層の上にパタ−ニングしたマスク(発光領域が2mm×2mmとなるマスク)を設置し、金属アルミニウムを100nm蒸着し、陰極とした。
こうして、比較の有機EL素子1を作製した。
比較の有機EL素子1の作製と同様にして作製した有機EL素子を、オーブンで85℃、24時間の熱処理を施して、比較の有機EL素子2を作製した。
比較の有機EL素子1と同様にして作製した有機EL素子に対して10mA/cm2の電流密度で24時間通電処理を施して、比較の有機EL素子3を作製した。
比較の有機EL素子1の作製で、第2電子輸送層として、BCPを0.2nm/秒、Liを0.15nm/分の蒸着速度で共蒸着により30nm成膜したこと以外は比較の有機EL素子1の作製と同様にして、比較の有機EL素子4を作製した。
比較の有機EL素子4の作製で、BCPの代わりにBathphnenathroline(Bphenと略記する)を用いたこと以外は比較の有機EL素子4の作製と同様にして、比較の有機EL素子5の作製を作製した。
比較の有機EL素子5の作製で、Liの代わりにCsを用いた以外は比較の有機EL素子5の作製と同様にして、比較の有機EL素子6を作製した。
比較の有機EL素子4の作製と同様にして作製した有機EL素子に対して、オーブンで85℃、24時間の熱処理を施して、本発明の有機EL素子1を作製した。
比較の有機EL素子4の作製と同様にして作製した有機EL素子に対して、10mA/cm2の電流密度で24時間通電処理を施して、本発明の有機EL素子2を作製した。
比較の有機EL素子5の作製と同様にして作製した有機EL素子に対して、オーブンで85℃、24時間の熱処理を施して、本発明の有機EL素子3を作製した。
比較の有機EL素子5の作製と同様にして作製した有機EL素子に対して、10mA/cm2の電流密度で24時間通電処理を施して、本発明の有機EL素子4を作製した。
比較の有機EL素子4の作製で、Ir(ppy)3の代わりに下記白金錯体1を用いたこと以外は、比較の有機EL素子4の作製と同様にして作製した有機EL素子に対して、オーブンで85℃、24時間の熱処理を施して、本発明の有機EL素子5を作製した。
比較の有機EL素子6に対して、オーブンで50℃、72時間の熱処理を施して、本発明の有機EL素子6を作製した。
比較の有機EL素子4の作製で、Ir(ppy)3の代わりに白金錯体1を用い、さらに、第2電子輸送層のBCPとLiを共蒸着する際に、共蒸着工程を通して、ガラス基板を赤外線により約50℃に加熱しながら成膜を行ったこと以外は比較の有機EL素子4の作製と同様にして、本発明の有機EL素子7を作製した。
得られた本発明の有機EL素子及び比較の有機EL素子について、下記に従って駆動電圧、外部量子効率、及び駆動耐久性を調べた。
1)駆動電圧
東陽テクニカ(株)製ソースメジャーユニット2400を用いて、直流電圧を各素子に印加し、発光させた。輝度が1000cd/m2となったときの電圧を駆動電圧として測定した。比較の有機EL素子1の駆動電圧を100として、それに対する相対値で示した。
2)外部量子効率
東陽テクニカ(株)製ソースメジャーユニット2400を用いて、直流電圧を各素子に印加し、発光させた。その輝度をトプコン社製輝度計BM−8を用いて測定した。発光スペクトルと発光波長は、浜松ホトニクス(株)製スペクトルアナライザーPMA−11を用いて測定した。これらの数値をもとに、輝度が1000cd/m2における外部量子効率を輝度換算法により算出した。比較の有機EL素子1の外部量子効率を100として、それに対する相対値で示した。
3)駆動耐久性:輝度半減時間
各素子を輝度1000cd/m2になるように直流電圧を印加し、連続駆動して輝度が500cd/m2になるまでの時間を測定した。比較の有機EL素子1の輝度半減時間を100として、それに対する相対値で示した。
得られた結果を表1に示した。
電子輸送層にLiをドーピングしたが、熱処理も通電処理も施さない比較の有機EL素子4、素子5、素子6は、駆動電圧の低下と駆動耐久性向上は見られたが、その効果は小さく、また外部量子効率は低下してしまった。
電子輸送層にLiをドーピングし、かつ熱処理又は通電処理を行った本発明の有機EL素子1〜素子7は、比較の有機EL素子4,素子5より更に駆動電圧低下と駆動耐久性向上の得られるとともに、比較の有機EL素子4、素子5に比べて外部量子効率が大幅に向上し、素子性能が大幅に良化した。
Claims (16)
- 一対の電極間に発光層を含む少なくとも1層の有機層を有する有機電界発光素子の製造方法であって、該有機層のうち少なくとも1層が少なくとも1種類のアルカリ金属、アルカリ土類金属、もしくはそれらの塩を含有する有機層であり、該アルカリ金属、アルカリ土類金属、もしくはそれらの塩を含有する有機層の成膜中又は成膜後に、50℃以上前記アルカリ金属、アルカリ土類金属、もしくはそれらの塩を含有する有機層の融点以下の温度で熱処理を施す熱処理工程を有することを特徴とする有機電界発光素子の製造方法。
- 前記熱処理工程が前記アルカリ金属、アルカリ土類金属、もしくはそれらの塩を含有する有機層の成膜中に施されることを特徴とする、請求項1に記載の有機電界発光素子の製造方法。
- 前記熱処理工程が前記アルカリ金属、アルカリ土類金属、もしくはそれらの塩を含有する有機層の成膜後に施されることを特徴とする、請求項1に記載の有機電界発光素子の製造方法。
- 一対の電極間に発光層を含む少なくとも1層の有機層を有する有機電界発光素子の製造方法であって、該有機層のうち少なくとも1層が少なくとも1種類のアルカリ金属、アルカリ土類金属、もしくはそれらの塩を含有する有機層であり、該アルカリ金属、アルカリ土類金属、もしくはそれらの塩を含有する有機層の成膜中又は成膜後に、通電処理を施す通電処理工程を有することを特徴とする有機電界発光素子の製造方法。
- 前記通電処理工程が前記アルカリ金属、アルカリ土類金属、もしくはそれらの塩を含有する有機層の成膜後に施されることを特徴とする、請求項4に記載の有機電界発光素子の製造方法。
- 前記通電処理における電流密度が0.1A/cm2以下であることを特徴とする、請求項4又は請求項5に記載の有機電界発光素子の製造方法。
- 前記少なくとも1種類のアルカリ金属、アルカリ土類金属、もしくはそれらの塩がLi、Na、K、Ca、及びSrよりなる群より選ばれる少なくとも1つを含有することを特徴とする、請求項1〜請求項6のいずれか1項に記載の有機電界発光素子の製造方法。
- 前記少なくとも1種類のアルカリ金属もしくはアルカリ土類金属、もしくはそれらの塩がLiを含有することを特徴とする、請求7に記載の有機電界発光素子の製造方法。
- 前記アルカリ金属、アルカリ土類金属、もしくはそれらの塩を含有する有機層におけるアルカリ金属もしくはアルカリ土類金属、もしくはそれらの塩の濃度が該有機層中の有機材料に対して0.01質量%〜10質量%であることを特徴とする、請求項1〜請求項8のいずれか1項に記載の有機電界発光素子の製造方法。
- 前記アルカリ金属、アルカリ土類金属、もしくはそれらの塩を含有する有機層が、少なくとも1種類の電子輸送性材料を含有することを特徴とする、請求項1〜請求項9のいずれか1項に記載の有機電界発光素子の製造方法。
- 前記電子輸送性材料が有機材料であることを特徴とする、請求項10に記載の有機電界発光素子の製造方法。
- 一対の電極間に発光層を含む少なくとも1層の有機層を有する有機電界発光素子であって、該有機層のうち少なくとも1層が少なくとも1種類のアルカリ金属、アルカリ土類金属、もしくはそれらの塩を含有する有機層であり、少なくとも該アルカリ金属、アルカリ土類金属、もしくはそれらの塩を含有する有機層が、50℃以上前記アルカリ金属、アルカリ土類金属、もしくはそれらの塩を含有する有機層の融点以下の温度で熱処理を施された層であることを特徴とする有機電界発光素子。
- 一対の電極間に発光層を含む少なくとも1層の有機層を有する有機電界発光素子であって、該有機層のうち少なくとも1層が少なくとも1種類のアルカリ金属、アルカリ土類金属、もしくはそれらの塩を含有する有機層であり、少なくとも該アルカリ金属、アルカリ土類金属、もしくはそれらの塩を含有する有機層が、通電処理を施された層であることを特徴とする有機電界発光素子。
- 前記アルカリ金属、アルカリ土類金属、もしくはそれらの塩を含有する有機層が電子輸送層であることを特徴とする請求項12又は請求項13に記載の有機電界発光素子。
- 前記電子輸送層が電子輸送材料としてフェナントロリン誘導体を含有することを特徴とする請求項14に記載の有機電界発光素子。
- 前記電子輸送層と前記発光層との間にアルカリ金属、アルカリ土類金属、もしくはそれらの塩を含有しない第2の電子輸送層を有することを特徴とする請求項14又は請求項15に記載の有機電界発光素子。
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