JP2009510333A - 内燃機関の排ガスに含まれる窒素酸化物成分の還元方法と装置 - Google Patents

内燃機関の排ガスに含まれる窒素酸化物成分の還元方法と装置 Download PDF

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Abstract

還元剤が少なくとも非連続的に供給される還元触媒(6)での選択的触媒還元により内燃機関(1)の排ガスに含まれる窒素酸化物成分を還元する本発明の方法は、供給すべき還元剤(14、15、16)の量の判定時に還元剤に対する還元触媒の蓄積能力(12、13)を考慮すると共に、還元触媒(6)の温度に対するこの蓄積能力(12、13)の依存性を考慮することを特徴とする。本発明による方法は、還元触媒の将来的な温度と、当該温度のときの蓄積能力とに合わせて、供給すべき還元剤の量を適合化することを可能にする。この結果、例えば粒子フィルタ(4)の再生により還元触媒(6)の温度が高くなった際等に、還元剤が還元触媒から脱着するのを防止できる。そのために粒子フィルタの再生に先立ち、蓄積能力を考慮しない排ガス中の窒素酸化物の化学当量的な変換のために必要な第1の量の還元剤に代えて、削減した量の還元剤を供給する。

Description

本発明は、内燃機関の排ガスに含まれる窒素酸化物成分の還元方法と装置に関する。本発明は、自動車の排ガス処理に適する。
世界中の多くの国で、内燃機関の排ガスに含まれる特定物質の含有量について上限値を設定する法律規定が定められている。その対象となるのは、多くの場合、環境への放出が望ましくない物質である。このような物質のひとつが窒素酸化物(NOx)であり、排ガス中に占めるその割合が、法律で定められている限界値を超えてはならない。例えば燃費の向上等を考えながら内燃機関を設計するといった枠組条件があるため、窒素酸化物の生成をエンジン内部で回避することは、排ガス中の窒素酸化物の割合を減らす上で限定的にしか有益でなく、そのため、比較的低い限界値を守るには排ガスの後処理が必要となる。その場合、窒素酸化物の選択的触媒還元(SCR、selective catalytic reduction)が好ましいことが判明している。このSCR法には窒素含有還元剤が必要である。特にアンモニア(NH3)を還元剤として利用することが、ひとつの考えられる選択肢である。還元剤を同時に消費しながら、分子窒素への窒素酸化物の還元が行われる。選択的触媒還元は、通常、相応に構成された触媒支持体を貫流するときに排ガス中で進行する。この際触媒支持体は、例えば相応の触媒活性のある物質を含むコーティングの形態で、触媒活性のある材料を備えるのが普通である。この種コーティングは、還元剤、特にアンモニアに対する蓄積能力を有する。通常、この蓄積能力は還元剤の供給量を調節するにあたって考慮されないので、変換されなかった窒素酸化物や還元剤が環境に排出される可能性がある。
以上を前提とする本発明の課題は、還元剤が環境へ流出する蓋然性を低減させ又は防止する内燃機関の排ガス中に存在する窒素酸化物の還元方法と装置を提供することにある。
この課題は、各独立請求項の構成要件を備える方法と装置によって解決される。各々の従属請求項は、好ましい発展例を対象としている。
還元剤を少なくとも非連続的に供給する還元触媒を用いた選択的触媒還元によって内燃機関の排ガスに含まれる窒素酸化物成分を還元する本発明の方法は、供給すべき還元剤の量を判定する際に還元剤に対する還元触媒の蓄積能力を考慮すると共に、還元触媒の温度に対するこの蓄積能力の依存性を考慮すること基礎とする。
還元触媒とは、窒素酸化物の選択的触媒還元を触媒する触媒物質を有する構造を意味する。このコーティングは、例えば二酸化チタン(鋭錐石)を担体とするバナジウム/タングステン混合酸化物又は金属交換ゼオライト、好ましくは鉄ゼオライトを含む。この構造は、例えばセラミックからなるハニカム体を含んでよく、該ハニカム体に、特に触媒物質が沈積し、或いは、少なくとも1つの金属層で構成される、例えば鋼板シートおよび/又は多孔性金属材料から製作された金属層で構成される、ハニカム体を含んでよい。ハニカム体は、排ガスが貫流可能な空洞を含む。ハニカム体は、触媒物質を備える相応のコーティング、例えばセラミックウォッシュコートを有してもよい。還元剤としてはアンモニア(NH3)を用いるのが好ましい。蓄積能力とは、コーティングおよび/又はハニカム体に沈積する、特にその内部又は表面に吸着する、好ましくは物理的および/又は化学的に吸着する還元剤の量を意味する。少なくとも非連続的な供給とは、非連続的又は連続的な供給を意味する。この供給は、特に反応して還元剤になる還元剤前駆体の添加、還元剤の添加および排ガスに含まれる物質からの還元剤前駆体および/又は還元剤の生成を含む。
通常、還元剤に対する還元触媒の蓄積能力は温度上昇に伴い低下するので、還元触媒の温度が上がると、本発明の方法によらねば、還元触媒からの還元剤の脱着が起こる可能性がある。しかし、還元触媒の温度を判定可能、好ましくは測定および/又は算出可能なので、還元触媒の将来的な温度を算出し、もって供給すべき還元剤の量を適合化できる。適合化とは、特に供給すべき還元剤の量の削減を意味する。窒素酸化物の完全な変換のために必要であるよりも少量の還元剤の供給は、還元剤が還元触媒に沈積していれば、基本的に環境への窒素酸化物の放出にはつながらない。還元剤、特にアンモニアに対する窒素酸化物の高い親和性に基づき、還元触媒から離脱した還元剤は窒素酸化物と反応する。
例えば粒子分離器の再生、特に閉鎖型の粒子フィルタ、バイパスフローフィルタおよび/又は静電式の粒子分離器の再生は、粒子の炭素の酸化のため排ガスの温度上昇につながる。還元触媒が粒子分離器よりも下流側に位置していると、還元触媒の温度もそれに伴い上昇する。高温のために還元触媒の蓄積能力が低下するので、沈積した還元剤の量が、低下した蓄積能力を上回ると、最新の温度での蓄積能力とこの量との差の分だけが遊離し、特に脱着する。そのため、環境への不所望の還元剤の放出が起こる。しかし、本発明では蓄積能力の温度依存性を考慮する。このことは、例えば粒子分離器の再生が必要なとき、即ち例えば粒子分離器の負荷が限界値を上回ったときに、再生を直ちに実施するのではなく、再生に基づいて還元触媒でどのような温度推移が予測されるかをまず算出することを意味する。この際、特に酸化すべき炭素の量も考慮する。この温度推移に基づき、還元触媒から遊離する還元剤の量を算出する。そしてこの量を還元剤の供給にあたって考慮し、特に再生を実施する迄の時間中、排ガスシステムで供給すべき還元剤の量を削減する。特に、還元触媒に蓄積されている還元剤の量が、再生中に還元触媒で生じる最高温度時の還元触媒の蓄積能力よりも少なく又はこれと等しくなった際に初めて、再生を行う。
温度が低下していく、即ち還元剤に対する蓄積能力が高まるに伴い、還元剤が還元触媒へ沈積するにも係らず排ガス中の窒素酸化物のできるだけ完全な転換を行うべく、供給する還元剤の量を増量できる。還元触媒に沈積している還元剤の量が、相応の温度での蓄積能力に到達すると、供給されるべき還元剤の量を、排ガス中にある窒素酸化物を変換するのに必要となる量まで再び減少できる。
還元剤の供給時、還元触媒の蓄積能力と、還元触媒の温度に対するこの蓄積能力の依存性とを考慮することの代替又は追加として、還元触媒の下流側に、還元触媒を経て流出した還元剤を酸化する酸化触媒を形成してもよい。この酸化触媒は、通常の動作温度から、粒子分離器の再生時に印加される還元触媒の高い温度への温度飛躍が生じた際、還元触媒から出る還元剤の量を確実に変換でき、それによって、そのような場合にも環境への還元剤の流出を防止できるように設定するのが好ましい。
本発明による方法の1つの好ましい実施形態では、還元触媒の温度の将来的な推移を算出する。
還元触媒の温度の将来的な推移の算出には、還元触媒温度の測定値および/又は内燃機関の排ガスシステムのその他の個所での温度の測定値を考慮できる。その代替又は追加として制御データを援用でき、例えば内燃機関の特性マップその他を援用できる。この算出は、例えば粒子分離器の再生といった将来的な事象をも考慮に入れ得る。この算出は最新状況の純粋な外挿を含んでよく、或いは、以前のデータを踏まえて作成した、例えばドライバーの通常の走行方法を考慮したモデルを含んでもよい。
本発明による方法の更に別の好ましい実施形態では、還元触媒の温度の上昇が予想されるとき、その結果として還元触媒から遊離することになる還元剤の量を算出し、この発生量を還元剤の供給にあたって考慮する。この発生量は、例えば温度が低いときの蓄積能力と、温度が高いときの蓄積能力との差異として算出できる。測定可能なおよび/又は例えば内燃機関のエンジン特性マップから算出できる、排ガスに含まれる窒素酸化物の量に合わせて適合化した上で、例えば所要量の還元剤が還元触媒から遊離するまで、還元剤の供給を中止もしくは削減できる。
本発明方法の更に別の好ましい実施形態では、還元剤の遊離の時間的推移を算出する。
還元触媒での温度推移を基にし、蓄積能力の時間的推移とこれに伴う還元剤の遊離の時間的推移を容易に算出できる。例えば遊離が予想される時点について、供給すべき還元剤の量を相応に削減することで、この推移を還元剤の供給にあたり考慮できる。
本発明による方法の更に別の好ましい実施形態では、供給すべき還元剤の量を決定するにあたって遊離の時間的推移を考慮する。
特に、ゆるやかな温度上昇が生じ又はそれが予想される場合、触媒還元から遊離した還元剤を、遊離の時点で窒素酸化物の転換のためにも利用ができ、それにより、供給すべき還元剤の量の削減を予め減らすことができる。
本発明による方法の更に別の好ましい実施形態では、還元触媒の温度の低下が予想される際、還元触媒に沈積すべき還元剤の量を算出し、還元剤の供給にあたり考慮する。
即ちこのような場合、供給する還元剤の量を短時間だけ増やし、もって還元触媒への還元剤の沈積にも係らず、排ガス中に存在する窒素酸化物のほぼ完全な変換を行える。
本発明の方法の更に別の好適な実施形態では、還元剤の沈積の時間的推移を算出する。
本発明の方法の更に別の好適な実施形態では、供給すべき還元剤の量の決定にあたり、沈積の時間的推移を考慮する。
例えば、どの時点でも還元剤が窒素酸化物と反応して還元触媒に沈積し、反応せずに還元触媒を通り抜けることがないよう、供給すべき還元剤の量を決定できる。
本発明による方法の更に別の好ましい実施形態では、還元触媒の温度を次の方法の少なくとも1つにより判定する。
還元触媒の温度の測定、および
還元触媒の温度の算定。
この温度は通常の測定プローブで測定できる。還元触媒の温度は、様々なデータを用いて算出できる。この関連では、特に還元触媒の温度の算出にあたって次の情報のうち少なくとも1つを考慮するのが好ましい。
還元触媒の上流側で測定した温度、
還元触媒の下流側で測定した温度、
内燃機関の最新の動作データ、
過去における内燃機関の動作データ、
粒子分離器の再生挙動、および
粒子分離器の負荷状態。
特に排ガスシステム内での流動状況が既知なら、場合により1つ又は複数の測定した温度を考慮しながら内燃機関のエンジン特性マップを用いて還元触媒の温度を判定できる。更に、例えば排ガスシステムの他の部品の特性を考慮できる。例えば還元触媒の上流側に位置する他の触媒がその活性化温度(「ライトオフ」温度)に達しているときには、排ガスの加熱をできる。粒子分離器の再生挙動とは、特に、再生中に排ガスが達する温度や、粒子分離器内での空間的な温度分布等を意味する。負荷状態とは、粒子分離器の表面および/又は内部に沈積および/又は堆積した粒子の総質量を意味する。原則として、粒子分離器は、例えば閉鎖型の粒子フィルタ、バイパスフローフィルタおよび/又は静電式の粒子分離器を含み得る。しかし原則として、特に交互に閉鎖された通路を備える閉鎖型の粒子フィルタとしての粒子分離器の構成が好ましい。
本発明の方法の更に別の好ましい実施形態では、還元触媒に蓄積された還元剤の量が、再生によって生成する還元触媒の最高温度時の蓄積能力より少ないか、又はこれと等しくなったときに粒子分離器の再生を行う。
本発明による方法の更に別の好適な実施形態では、還元剤を次の方法の何れか1つによって供給する。
還元剤前駆体の添加および少なくとも部分的な還元剤への変換、
還元剤の添加、
還元剤前駆体の生成および少なくとも部分的な還元剤への変換、および
還元剤の生成。
還元剤前駆体とは、特に還元剤へ転換可能な物質又はこれを遊離する物質を意味する。例えば還元剤であるアンモニアについては、加水分解してアンモニアになる尿素が還元剤前駆体となる。この加水分解は、還元触媒の上流側に配置した、例えばコーティングした加水分解触媒の内部および/又は表面で行える。尿素は、例えば水溶液および/又は固体の形態で添加できる。還元剤としてのアンモニアについて考えられるそれ以外の還元剤前駆体には、例えばイソシアン酸、シアヌル酸、カルバミン酸アンモニウム等である。還元剤および/又は還元剤前駆体の生成とは、特に他の物質を添加することなく、排ガス中に含まれる物質からのみ還元剤および/又は還元剤前駆体が生成される反応を意味する。例えばアンモニアは、特にプラズマ発生器によって一酸化炭素を生成し、次いで、水素含有ガスによる一酸化炭素の還元によって生成できる。
本発明の更に別の態様では、内燃機関の排ガスに含まれる窒素酸化物成分の還元をする装置を提供する。この装置は還元触媒と制御装置とを少なくとも含み、制御装置は本発明の方法を実施するのに適し、かつその用途に適合している。
本発明による装置の1つの好ましい実施形態は、更に粒子分離器を含む。この場合、例えば交互に閉鎖された通路を有する閉鎖型フィルタとしての粒子分離器の構成が特に好ましい。制御装置は、供給すべき還元剤の量を粒子分離器の再生の実施前に削減するように構成するとよく、それにより、還元触媒に蓄積された還元剤量をまず遊離させ、粒子分離器の再生に基づき還元触媒の温度が飛躍的に上昇した際の還元剤の放出を防止する。
本発明の方法について開示する詳細事項および発展例は、本発明による排ガスシステムに転用かつ適用可能であり、その逆も成り立つ。次に、添付の図面を参照しつつ本発明を説明するが、本発明は、同図に示す実施例および開示する利点に限定されない。
図1は本発明による装置の一実施例を模式的に示し、これを参照しながら本発明の方法について説明する。内燃機関1は排ガスシステム2と接続され、内燃機関1の排ガスが排ガスシステム内へ誘導される。排ガスシステム2は、本実施例では、排ガス配管3と、閉鎖型の粒子フィルタ4と、加水分解触媒5と、還元触媒6とを含む。閉鎖型の粒子フィルタ4は、例えば交互に閉鎖された通路を備え、そのため各通路間にある多孔性の壁を排ガスが貫流するハニカム体で構成されている。粒子フィルタ4の効率を維持すべく、粒子フィルタ4の再生が定期的に行われる。そのため、例えば粒子フィルタ4の表面および/又は内部に溜まっている煤粒子が酸化される。このことは、粒子フィルタ4の上流側に位置する図示しない酸化触媒による排ガス温度の引き上げによって実現でき、そのため内燃機関1を過剰な燃料で作動させ、もって炭化水素が内燃機関1を通過して酸化触媒で変換され、その結果排ガスの温度の相応の上昇が起こるようにする。この温度が、粒子フィルタ4上での炭素の触媒的な酸化開始温度より高くなると、この炭素が発熱酸化し、それによって排ガスの温度が一層上昇する。
還元触媒5は、窒素酸化物(NOX)を選択的に触媒還元して窒素(N2)に変換する触媒活性物質を有する。本実施例ではアンモニアを還元剤、尿素を還元剤前駆体として用いる。尿素タンク7内に尿素((NH22CO)を、例えば尿素水溶液および/又は固体の形態で備蓄し、引込管8を介して尿素添加部9へと運ぶ。尿素添加部9は、尿素水溶液の場合には、例えばノズルとして構成する。尿素添加部9を介して、加水分解触媒5の上流側で尿素を排ガス配管3へ供給する。加水分解触媒5は、相応の触媒活性のあるコーティングを備えた構造を含む。加水分解触媒の表面および/又は内部で尿素の熱加水分解および/又は加水分解が起り、アンモニアと二酸化炭素になる。かくして生じたアンモニアを排ガスと共に還元触媒6へ運び、そこで排ガス中に含まれる窒素酸化物と反応させる。
更に制御装置10が設けられ、該装置10は供給すべき還元剤の量を判定し、それに応じて尿素添加部9を制御する。還元触媒6は、各層で形成され、排ガスが貫流可能な空洞を形成する金属層から構成されたハニカム体を含む。ハニカム体はセラミックのコーティング、即ちウォッシュコートを備え、このコーティングは、ウォッシュコートに細かく分散して存在する相応の触媒活性のある物質を有する。アンモニア分子はウォッシュコートに物理吸着および/又は化学吸着し、そのため還元触媒6は所与の温度でアンモニアに対する蓄積能力を示す。
図2は、還元触媒6に蓄積されるアンモニアの質量Mを、時間的な推移11で示す。時間tと質量Mはいずれも任意の単位で表している。第1の温度T1のとき、還元触媒6は第1の蓄積能力12を有し、それに対しこれより高い第2の温度T2のときの第2の蓄積能力13は、第1の蓄積能力12よりも低くなっている。還元触媒6の温度が第1の温度T1から第2の温度T2迄上がると、蓄積されていたアンモニアの脱着が起こり、これが未使用のまま環境へ流出する。本発明ではこれに対処すべく、図2の時間的推移11が示すように、温度T2に達する前に還元触媒6からのアンモニアの管理された脱着を引起す。このことを本発明では、蓄積能力を考慮しない窒素酸化物の化学当量的な変換のために必要なアンモニアの量に代えて、削減した量のアンモニアを添加することで実現する。このことは、還元触媒6に蓄積されているアンモニアの一部の脱着につながるので、供給するアンモニアの量の削減にも係らず窒素酸化物をほぼ完全に変換し、他方それと同時に還元触媒6に蓄積されるアンモニアの量は低減する。そして温度が温度T2まで上昇したとき、蓄積されているアンモニアの量は第2の蓄積能力13よりも少ないか、又はこれと等しいので、アンモニアの管理不能な環境への放出が起こることがない。
図3はこのようなプロセスを示している。図3は、添加すべきアンモニアの量BMの時間的推移を模式的に示している。供給すべき量BMと時間tは、いずれも任意の単位で表している。還元触媒6の蓄積能力を考慮しない排ガス中の窒素酸化物の化学当量的な変換のためには、第1の量14のアンモニアを時間tにわたり添加必要がある。第1の量14の時間的推移は実線で図示している。しかし第1の量14に代えて、第2の量15(点線で図示)又は第3の量16(破線で図示)のアンモニアが添加される。アンモニアの第2の量15と第3の量16の時間的推移は、第1の量14の推移を下回っている。このときに不足するアンモニアの量は、還元触媒6から脱着したアンモニアによって補われる。
供給すべきアンモニアの量とその時間的推移は、制御装置10で決定される。制御装置はデータ回線17を介して尿素添加部9と接続されると共に、本実施例では内燃機関1と接続されかつ還元触媒6の上流側で排ガス配管3と接触するように構成された温度センサ18とも接続されている。同じく制御装置10に格納されていてよいエンジン制御部のデータをおよび温度センサ18のデータを用いて、制御装置10は還元触媒6の最新の温度を算出する。更に、例えば粒子フィルタ4に施すべき将来的な再生も考慮した上で、還元触媒6の温度の将来的な推移も算出できる。例えば上に挙げた例の第1の温度T1は還元触媒6の最新の温度であり、T2は粒子フィルタ4の再生の途中および/又は後で予想される還元触媒6の最高温度である。この場合、粒子フィルタ6の再生により上昇した温度に基づく、変換されなかったアンモニアの環境への放出を、有効に回避できる。このことは、アンモニア消費量が減るという利点につながる。
還元触媒6の下流側に酸化触媒19が存在する。万一、還元剤が還元触媒6を通り抜けたとしても、この還元剤は酸化触媒で酸化され、従って環境へは到達しない。その代替又は追加として、還元剤を変換する酸化触媒19の容量は、通常の動作パラメータ時の蓄積能力と、例えば粒子フィルタ4の再生の一環として予想される最高温度の際の蓄積能力との差に合わせて適合化するのが好ましく、もって供給すべきアンモニアの量が本発明に基づいて事前に削減されなくても、環境へのアンモニアの排出を回避することができる。
本発明による方法は、還元触媒6の将来的な温度と、当該温度のときの蓄積能力12、13とに合わせて、供給すべき還元剤の量の適合化を可能にする。このため、例えば粒子フィルタ4の再生により還元触媒6の温度が高くなったとき等、還元剤が還元触媒6から脱着するのを防止できる。そのため粒子フィルタ4の再生に先立ち、蓄積能力12、13を考慮しない排ガス中の窒素酸化物の化学量論的な変換のために必要な第1の量14の還元剤に代えて、削減した量15、16の還元剤を供給する。
本発明による装置の一実施例を示す模式図である。 還元触媒に蓄積されている還元剤の量の時間的推移を示す模式図である。 供給されるべき還元剤の量の複数の時間的推移を示す模式図である。
符号の説明
1 内燃機関、2 排ガスシステム、3 排ガス配管、4 粒子フィルタ、5 加水分解触媒、6 還元触媒、7 尿素タンク、8 引込管、9 尿素添加部、10 制御装置、11 時間的な推移、12 第1の蓄積能力、13 第2の蓄積能力、14 アンモニアの第1の量、15 アンモニアの第2の量、16 アンモニアの第3の量、17 データ回線、18 温度センサ、19 酸化触媒

Claims (14)

  1. 還元剤を少なくとも非連続的に供給される還元触媒(6)での選択的触媒還元によって内燃機関(1)の排ガスに含まれる窒素酸化物成分の還元をする方法において、供給すべき還元剤の量(14、15、16)を判定するときに還元剤に対する還元触媒(6)の蓄積能力(12、13)を考慮すると共に、還元触媒(6)の温度に対する前記蓄積能力(12、13)の依存性を考慮することを特徴とする方法。
  2. 還元触媒(6)の温度の将来的な推移を算出する請求項1記載の方法。
  3. 還元触媒(6)の温度の上昇が予想されるとき、その結果として発生し、還元触媒(6)から遊離する還元剤の量を算出し、還元剤の供給にあたって当該発生量を考慮する請求項2記載の方法。
  4. 還元剤の遊離の時間的推移を算出する請求項3記載の方法。
  5. 供給するべき還元剤の量を決定するにあたり、遊離の時間的推移を考慮する請求項4記載の方法。
  6. 還元触媒(6)の温度の低下が予想されるとき、還元触媒(6)に沈積する還元剤の量を算出し、還元剤の供給にあたって考慮する請求項2から5の1つに記載の方法。
  7. 還元剤の沈積の時間的推移を算出する請求項6記載の方法。
  8. 供給すべき還元剤の量の決定にあたって沈積の時間的推移を考慮する請求項7記載の方法。
  9. 還元触媒(6)の温度を次の方法のうち少なくとも1つにより判定する請求項1から8の1つに記載の方法、
    還元触媒(6)の温度の測定、および
    還元触媒(6)の温度の算定。
  10. 還元触媒(6)の温度の算出にあたり、次の情報のうち少なくとも1つを考慮する請求項9記載の方法、
    還元触媒(6)の上流側で測定した温度、
    還元触媒(6)の下流側で測定した温度、
    内燃機関(1)の最新の動作データ、
    過去における内燃機関(1)の動作データ、
    粒子分離器(4)の再生挙動、および
    粒子分離器(4)の負荷状態。
  11. 還元触媒(6)に蓄積されている還元剤の量が、再生によって生成される還元触媒(6)の最高温度のときの蓄積能力(12、13)よりも少ないか、又はこれと等しくなったときに粒子分離器(4)の再生を行う請求項10記載の方法。
  12. 還元剤を次の方法の1つによって供給する請求項1から11の1つに記載の方法。
    還元剤前駆体の添加および少なくとも部分的な還元剤への変換、
    還元剤の添加、
    還元剤前駆体の生成および少なくとも部分的な還元剤への変換、および
    還元剤の生成。
  13. 内燃機関(1)の排ガスに含まれる窒素酸化物成分の還元をする装置において、還元触媒(6)と制御装置(10)とを少なくとも含み、前記制御装置(10)は請求項1から12の1つに記載の方法を実施するのに適し、かつ該方法に適用される装置。
  14. 粒子分離器(4)を更に含む請求項13記載の装置。
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